CH263282A - Process for the preparation of penicillamine esters. - Google Patents

Process for the preparation of penicillamine esters.

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CH263282A
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

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      verfahren    zur Herstellung von     Penicillaminestern.       Vorliegende Erfindung bezieht sieh auf  ein neues Verfahren zur Herstellung von       Penicillaminestern.    Die     Penicillaminester    sind  als wertvolle Substanzen, und zwar als Zwi  schenprodukte für die Herstellung von     ehenio-          therapeutischen    Mitteln und insbesondere von  antibakteriellen Mitteln, welche strukturell  mit dem Penicillin verwandt sind, bekannt.  



  Es wurde gefunden, dass     Penicillaminester     der Formel       (CH")_C'(sH)-C1II(NH,)-C'OOR     worin R einen Kohlenwasserstoffrest bedeu  tet, gegenüber den bekannten Verfahren, bei  welchen     Penicillamin    mit.

   einem Alkohol der  Formel     ROII    umgesetzt wird, mit besserer  Ausbeute erhalten werden können, wenn vor  gängig der     Veresterung    das     Penicillamin    in  sein     Pormylderivat        übergeführt.    wird und die  anschliessende     Veresterung    in     Gegenwart     eines sauren     Veresterungskatalysators    derart  durchgeführt wird,     dass    gleichzeitig die     For-          mylgruppe    durch     Ih-drolyse    abgespalten  wird.  



  In den folgenden Beispielen bedeuten die  Teile Gewichtsteile.  



  <I>Beispiel 2</I>  Man löst 30 Teile     Penicillaminhydrochlo-          rid    und 12 Teile trockenes     Natriumformiat    in  240 Teilen Ameisensäure     (88%ig),    rührt das  Gemisch bei 600 C und gibt 85 Teile Essig  säureanhydrid     zii.    Nach einstündigem Erhit-         zen        und        Rühren    versetzt, man mit 80 Teilen  Wasser und dampft. die Lösung unter vermin  dertem Druck zur Trockne ein.

   Die zurück  bleibende feste Substanz wird aus siedendem  Wasser     umkristallisiert..    Es entsteht auf diese  Weise     c11-a-Formylamino-ss-thiol-ss-metliyl-n-          huttersäure        (N-Forniyl-dl-penicillaniin)    vom       Smp.    1580 C.  



  Eine Lösung von 10     Teilen    des so erhal  tenen     N-Formyl-dl-penicillamins    in 100 Teilen  einer     9n-Lösiuig    von Chlorwasserstoff in ab  solutem Methylalkohol wird während 16 Stun  den unter     Rüekfluss    erhitzt, das Lösungsmit  tel hierauf unter vermindertem     Druck    ver  dampft und der Rückstand erneut in ähn  licher Weise mit weiteren 50 Teilen der alko  holischen     Cblorwasserstofflösung    während  2 Stunden erhitzt. Hiernach wird das Lö  sungsmittel     abdestilliert        und    das Produkt  auskristallisieren gelassen.

   Es wird durch  wiederholtes     Umkristallisieren    aus     5/11,'    Was  ser enthaltendem, tertiärem     Butanol    oder aus  einem     Cemiseh.    von absolutem     :Methanol.    und       trockenem    Äther     gereinigt.    Auf diese Weise  erhält man das     Hydrochlorid    des     lIet.liyl-(ll-          U..amino        ss-tliiol-ss-methyl-n-butyi@ats    vom     Smp.          1900    C.  



  <I>Beispiel 2:</I>  Eine Lösung von 10 Teilen     N-Formyl-d-a-          amino-ss-thiol-ss-methyl-n-buttersäure        (N-For-          my        1-d-penieillamin,    welches durch     Formylie-          ren    von     d-Penicillamin    in ähnlicher Weise  wie in Beispiel 1 für das     Formylieren    von           dl-Penicillamin    beschrieben, erhalten     wurde)

       in 100 Teilen einer     9n-Lösung    von Chlorwas  serstoff in absolutem     '-vlethylalkohol    wird  während 16 Stunden unter     Rückfluss    erhitzt.  Das Lösungsmittel wird unter vermindertem  Druck     abdestilliert    und der Rückstand erneut  in     ähnlicher    Weise mit weiteren 50 Teilen  einer     methylalkoholischen        Chlorwasserstoff-          lösimg    während 2 Stunden erhitzt. Das     Lö-          sungsmittel    wird hernach weggedampft, wor  auf das Produkt auskristallisiert.

   Durch     Um-          kristallisieren    aus einem Gemisch von absolu  tem Methanol     und    trockenem Äther erhält  man das Hydrochlorid des     Methyl-d-a-          amino-fl-thiol-ss        methy        1-n-butyr        ats    vom     Smp.     184 0 C.  



  Das als     Ausgangsmaterial    verwendete N  Formyl-d-penicillamin     (Smp.    1580 C) wird  aus dem     racemischen        N-Formyl-penicillamin          durch        Umlösen    des     Brucinsalzes    erhalten.  Beim Kristallisieren aus Methanol scheidet  sich     d-Salz    zuerst aus.

      <I>Beispiel 3:</I>  Ein Gemisch von 10 Teilen     dl-a-Formyl-          amino-fl-thiol-ss-methyl-n-buttersäure    (herge  stellt gemäss Angaben in Beispiel 1)     und    100  Teilen trockenem     Benzylalkohol        wird    gekühlt.,       hierauf    so lange Chlorwasserstoff eingeleitet,  bis     eilte        Gewichtszunahme    von 10 Teilen er  reicht ist, und hernach während 16 Stunden  auf dem Wasserbade erhitzt. Dann versetzt.  man     mit    Äther und extrahiert die Lösung  reit Wasser.

   Der wässerige Extrakt wird hier  auf mit     Natriumearbonat    basisch gestellt und  mit Äther extrahiert. Der ätherische Extrakt    wird getrocknet     uud    trockener Chlorwasser  stoff hindurchgeleitet. Der ausgefallene Nie       derschlag        wird        abfiltriert    und     aus        Amylace-          tat    kristallisiert, wobei man das     Hydrochlo-          rid    des     Bellzyl-dl-a-amino-ss'-thiol-fl-methyl-n-          butyrats    vom     Smp.    1640 C erhält.

      <I>Beispiel 4:</I>  Man verfährt in der gleichen Weise wie  in Beispiel 1, jedoch verwendet man zur     Ver-          esterung        äthylalkoholisehen    Chlorwasserstoff,  Das Produkt wird aus einem Gemisch von       tert.        Butanol        und    Äther kristallisiert und be  steht aus dem Hydrochlorid des     Äthyl-dl-a.-          amino-ss-thiol-fl-methy        1-n-butyrats    vom     Smp.     7     r,50        f!  



      process for the production of penicillamine esters. The present invention relates to a new process for the preparation of penicillamine esters. The penicillamine esters are known as valuable substances, namely as inter mediate products for the production of ehenio-therapeutic agents and in particular of antibacterial agents which are structurally related to penicillin.



  It has been found that penicillamine esters of the formula (CH ") _ C '(sH) -C1II (NH,) - C'OOR in which R means a hydrocarbon radical, compared to the known processes in which penicillamine with.

   an alcohol of the formula ROII is reacted, can be obtained with better yield if the penicillamine is converted into its pormyl derivative prior to the esterification. and the subsequent esterification is carried out in the presence of an acidic esterification catalyst in such a way that at the same time the formyl group is split off by hydrolysis.



  In the following examples, the parts mean parts by weight.



  <I> Example 2 </I> 30 parts of penicillamine hydrochloride and 12 parts of dry sodium formate are dissolved in 240 parts of formic acid (88%), the mixture is stirred at 600 ° C. and 85 parts of acetic anhydride are added. After one hour of heating and stirring, 80 parts of water are added and the mixture is evaporated. the solution to dryness under reduced pressure.

   The remaining solid substance is recrystallized from boiling water. In this way, c11-a-formylamino-ss-thiol-ss-methyl-n-butyric acid (N-formyl-dl-penicillaniin) with a melting point of 1580 C.



  A solution of 10 parts of the N-formyl-dl-penicillamine obtained in this way in 100 parts of a 9N solution of hydrogen chloride in absolute methyl alcohol is refluxed for 16 hours, the solvent is then evaporated under reduced pressure and the residue heated again in a similar way with another 50 parts of the alcoholic Cblorwasserstofflösung for 2 hours. The solvent is then distilled off and the product is allowed to crystallize out.

   It is obtained by repeated recrystallization from 5/11, 'What water containing tertiary butanol or from a Cemiseh. of absolute: methanol. and purified with dry ether. In this way, the hydrochloride of lIet.liyl- (ll- U..amino ss-tliiol-ss-methyl-n-butyi @ ats of melting point 1900 C.



  <I> Example 2: </I> A solution of 10 parts of N-formyl-da- amino-ss-thiol-ss-methyl-n-butyric acid (N-For- my 1-d-penieillamine, which is ren of d-penicillamine in a manner similar to that described in Example 1 for the formylation of dl-penicillamine)

       in 100 parts of a 9N solution of hydrogen chloride in absolute '-vlethylalkohol is heated under reflux for 16 hours. The solvent is distilled off under reduced pressure and the residue is heated again in a similar manner with a further 50 parts of a methyl alcoholic hydrogen chloride solution for 2 hours. The solvent is then evaporated away, whereupon the product crystallizes out.

   Recrystallization from a mixture of absolute methanol and dry ether gives the hydrochloride of methyl-d-a-amino-fl-thiol-ss methy 1-n-butyrate with a melting point of 184 ° C.



  The N-formyl-d-penicillamine (melting point 1580 ° C.) used as the starting material is obtained from the racemic N-formyl-penicillamine by dissolving the brucine salt. When crystallizing from methanol, the d-salt separates out first.

      <I> Example 3: </I> A mixture of 10 parts of dl-a-formylamino-fl-thiol-ss-methyl-n-butyric acid (produced according to the information in Example 1) and 100 parts of dry benzyl alcohol is cooled ., then passed in hydrogen chloride until a rapid increase in weight of 10 parts is reached, and then heated on the water bath for 16 hours. Then moved. one with ether and the solution extracted with water.

   The aqueous extract is made basic with sodium carbonate and extracted with ether. The ethereal extract is dried and dry hydrogen chloride passed through it. The precipitated precipitate is filtered off and crystallized from amylacetate, whereby the hydrochloride of Bellzyl-dl-a-amino-ss'-thiol-fl-methyl-n-butyrate with a melting point of 1640 ° C. is obtained.

      <I> Example 4: </I> The procedure is the same as in Example 1, except that ethyl alcoholic hydrogen chloride is used for the esterification. The product is made from a mixture of tert. Butanol and ether crystallize and be available from the hydrochloride of ethyl-dl-a.-amino-ss-thiol-fl-methy 1-n-butyrate of mp.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von Estern des Penicillamins der Formel (CIi3)"C(SH)-CH(NII,,)-COOR worin R einen Kohlenwasserstoffrest bedeutet, aus Penicillamin und einem Alkohol der For mel ROH, worin R die obige Bedeutung hat, dadurch gekennzeichnet, Claim: Process for the preparation of esters of penicillamine of the formula (CIi3) "C (SH) -CH (NII ,,) - COOR wherein R denotes a hydrocarbon radical, from penicillamine and an alcohol of the formula ROH, wherein R has the above meaning , characterized, dass vorgängig der Veresterimg das Penicillamin in sein Formyl- derivat übergeführt wird und die anschlie ssende Veresterung in Gegenwart eines sauren Veresterungskatalysators derart durchgeführt. wird, dass gleichzeitig die Formylgruppe durch Hydrolyse abgespalten wird. UNTERANSPRUCH: Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass als Veresterungskataly- sator Chlorwasserstoff verwendet wird. that prior to the esterification the penicillamine is converted into its formyl derivative and the subsequent esterification is carried out in the presence of an acidic esterification catalyst. is that at the same time the formyl group is split off by hydrolysis. SUBCLAIM: Process according to patent claim, characterized in that hydrogen chloride is used as the esterification catalyst.
CH263282D 1945-05-07 1946-09-09 Process for the preparation of penicillamine esters. CH263282A (en)

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