Procédé de fabrication d'un corps de gemme synthétique cristal dans le système isométrique et corps obtenu par ce procédé. \ Le brevet américain N 1004505 de Ver neuil décrit la fabrication de boules de corin- don synthétique de grand diamètre par fusion d'alumine dans une flamme oxyhydrique et par agrégation de l'alumine fondue sur un support approprié qui est graduellement abaissé et éloigné de la flamme.
Bien que des boules de gemmes synthétiques puissent être faites avec succès par le procédé et l'appareil de Verneuil, l'orientation cristallographique des corps ainsi produits ne peut pas être pré vue et se fait entièrement au hasard.
Il est avantageux d'utiliser des corps en gemmes synthétiques pour y tailler des ébau ches de pierres à pivots. Les boules synthé tiques employées jusqu'ici dans ce but n'ont donné qu'un faible ,rendement en ébauches, parce que les nombreuses coupes à la scie né cessaires pour former de telles ébauches à par tir d'une grosse boule entraînent une perte élevée de matière. De plus, l'orientation cris tallographique de ces corps a été jusqu'ici livrée au hasard, de sorte que les plans natu rels de clivage des boules étaient souvent placés d'une manière peu favorable à la pré paration la plus économique d'ébauches de pierres à pivots.
D'autre part; même quand on obtenait ces ébauches avec un minimum de perte de matière, leurs plans de clivage étaient souvent dirigés d'une manière défavorable, d'où il résultait qu'au point de vue physique elles étaient de qualité inférieure, La présente invention coneernen pro cédé de fabrication d'un corps de gemme syn thétique, cristallisant dans le système isomé- trique, par fusion de matières premières et accumulation progressive du produit fondu sur un support où l'on a placé initialement une semence cristalline de la même espèce que le corps à obtenir,
sur laquelle la matière fon due s'accumule et cristallise, cette accumula tion étant dirigée de faon que l'accroissement du corps de gemme s'effectue principalement suivant un axe.
Elle a pour but de régler l'orientation cristallographique dans un tel corps et de permettre ainsi d'obtenir un meilleur rende ment en produits utilisables à partir de ce corps par sciage, meulage ou d'une autre ma nière.
Le procédé selon la présente invention est caractérisé en ce qu'on règle l'orientation cris- tallographique dudit corps en disposant ladite semence cristalline de manière que l'un au moins de ses trois axes de symétrie principaux fasse avec la direction de croissance du corps un angle inférieur. à 90 mais non nul.
Ce procédé s'applique particulièrement bien à l'obtention de corps de spinelle synthé tique sous la forme de boules ou de tiges lon gues et minces; il peut avantageusement être exécuté de façon à obtenir des tiges de spi- nelle présentant une section transversale se rapprochant d'un cercle et conduisant ainsi à une faible perte de matière, lors de leur meulage en une forme cylindrique.
Au dessin annexé Fig. 1 est une coupe verticale schématique d'un appareil servant à la mise en oeuvre du procédé.
Fig. 2 est une vue par-dessous, à plus grande échelle, du brûleur représenté sur la fig. 1.
Fig. 3 est une vue en perspective, à phis grande échelle, représentant l'extrémité supé rieure du support du corps de gemme synthé tique.
Fig. 4, 5 et 6 sont des vues en perspective de parties de tiges de spinelle présentant dif férentes orientations et faites par le procédé qui sera décrit.
L'appareil représenté sur la fig. 1 du des sin convient pour la production de tiges de gemmes synthétiques. De l'oxygène est amené, par un conduit 11, dans un distributeur de poudre 13 présentant, à son intérieur; un réci pient 15 pour la poudre et pourvu d'in tamis 16. La matière constitutive de la gemme, par exemple de la poudre d'alumine et de. la ma gnésie, est tamisée en sortant du récipient 15 grâce à la frappe intermittente d'un marteau 19 sur ime enclume 17 solidaire de ce réci pient.
Cette matière est conduite, par l'oxy gène, dans un passage médian 21 d'un brûleur vertical 23. Un gaz combustible approprié tel que l'hydrogène est fourni au brûleur<B>23</B> par im conduit 25 débouchant dans une chambre de distribution annulaire 26. A partir de cette chambre, le gaz combustible passe à l'extré mité inférieure du brûleur, à travers -une plu ralité de passages 27 disposés autour du pas sage médian 21. L'oxygène et l'hydrogène se mélangent à l'extérieur du brûleur et, après allumage, la flamme qui en résulte fond la matière pulvérulente destinée à constituer la gemme.
Cette matière s'agglomère à la partie supérieure d'un piédestal 28, porté par un sup port vertical 29, et constitue tore mince tige 30 en alignement axial avec le brûleur 23. On ne sait pas de façon absolument certaine si la poudre fond avant ou après son dépôt sur le support. Au fur et à mesure que la tige de gemme 30 augmente de longueur, elle est graduelle ment déplacée vers le bas de façon qu'elle s'éloigne du brûleur 23, et cela grâce à un pignon 31 coopérant avec une crémaillère 32 disposée sur le côté du support 29.
Le pignon 31 peut être actionné soit manuellement, soit par un entraînement mécanique approprié, tel qu'in moteur électrique par exemple. La par tie supérieure de la tige croissante est main tenue dans un petit foyer ou enveloppe cylin drique 33 en métal résistant à la chaleur ou en matière céramique, qui est emmanché autour de l'extrémité inférieure du brûleur 23 et dont le rôle est d'empêcher une dispersion de la chaleur dans la zone située autour de cette extrémité supérieure de la tige 30.
Des tiges en gemme synthétique obtenues par croissance, comme indiqué plus haut, au moyen de l'appareil décrit ci-dessus, sont lon gues, minces, transparentes et monocristal- lines et présentent des surfaces d'apparence givrées. Des tiges continues d'environ 90 cm de long ont été produites et il. est possible d'en obtenir de plus grandes encore en dimension- nant convenablement l'appareil.
Contrairement à ce qui se passe dans la préparation d'ébauches de pierre à pivot à partir de boules de grand diamètre, la seule coupe à la scie ordinairement requise pour former une ébauche de pierre à pivot à partir d'une tige de gemme synthétique est la coupe transversale initiale au moyen de laquelle la tige est coupée en tranches pour former les ébauches.
Ordinairement, lors de la. production de corps cristallins, cristallisant dans le système isométrique, par exemple des boules ou des tiges de spinelle synthétique, sans orientation imposée préalablement, une orientation cris- tallographique quelconque, imprévisible, peut être produite initialement pour chaque tige ou chaque corps. L'orientation des cristaux de spinelle est. ici définie par les positions des axes de symétrie principaux par rapport à l'axe géométrique ou axe de croissance du corps.
Les trois orientations principales de symétrie que présentent des tiges de spinelle sont. celles correspondant au cube, à l'octaèdre et au dodécaèdre, comme représenté respecti vement sur les fig. 4, 5 et 6. L'une quelconque < le ces trois formes ou des formes intermé diaires peuvent paraître dans la tige. Bien que l'orientation d'une tige de spinelle ne change d'ordinaire pas pendant la croissance, il se produit néanmoins, dans certaines condi tions, un changement graduel dans l'orienta tion.
Par exemple, des tiges de spinelle crois sant à une vitesse de croissance d'environ 2,5 cm par heure ont une orientation relati vement stable; lorsqu'au contraire, la vitesse de croissance est de 5 cm par heure, par exem ple, l'orientation change graduellement. Cela est mis en évidence par une modification dans la forme de la tige, dont la section transver sale passe d'une forme générale carrée à une forme rectangulaire. Le changement de rela tion angulaire entre les différentes faces ou les différents axes cristallins et l'axe de crois sance peut être déterminé par des procédés basés sur l'emploi des rayons X.
L'orientation cristallographique du corps cristallin qui est produit par fusion de ses constituants est réglée ici en plaçant sur le support une semence d'un corps cristallin de même espèce que celui qu'il s'agit d'obtenir, la semence étant disposée de telle façon que l'un au moins de ses trois axes de symétrie principaux fasse avec l'axe de croissance du corps à obtenir un angle inférieur à 90 mais non nul. La semence de cristal 3e est décou pée dans une boule ou autre corps cristallin et est montée d'une façon appropriée à la partie supérieure du support 29 dans la posi tion voulue.
Comme représenté sur la fig. 3, la semence 38 est enrobée dans un pied 28 en matière céramique qui peut être disposé à la partie supérieure du support. La partie supé rieure de la semence 36 est alors amenée au point de fusion, dans la flamme, et la crois sance du cristal commence par l'admission de la matière en poudre au brûleur 23 à partir du récipient 15 et par agglomération de cette matière fondue sur la partie supérieure fon due de la semence.
L'étendue de la section transversale du corps cristallin ayant crû ainsi dépend de la surface de fusion et de la vitesse avec la quelle les matières constituantes sont déposées, la rapidité avec laquelle le support 28 des cend doit être réglée par le volume de ma tières déposé dans un temps donné sur une unité de la surface fondue, parce qu'il ne faut permettre à la matière qui s'accumule, ni de s'écarter de la zone de fusion, ni de s'élever à une hauteur telle qu'elle en vienne à gêner le fonctionnement normal du brûleur.
En vue de produire une boule de diamètre relativement grand, au lieu d'une tige mince, il serait par conséquent nécessaire d'augmenter la surface, surlaquelle frappent les flammes, par un.ajus- tement de ces flammes ou par la substitution \d'un brtdeur plus gros. I1 serait alors proba blement nécessaire de faire un réajustement de la vitesse de descente du support pour ga rantir que la surface supérieure du dépôt reste toujours à l'intérieur de la partie la plus chaude de la flamme.
Des spinelles sont formés par la cristalli sation d'un mélange comprenant deux oxydes métalliques, dans le rapport d'une partie ato mique de métal Ri à detnz parties atomiques de métal R2 et à quatre parties atomiques d'oxygène, pour former un cristal cubique ca ractéristique (Oh); ils peuvent présenter des écarts par rapport à la composition indiquée en présentant un excès d'oxyde de Ri (ou R2) ou même d'un ou plusieurs autres oxydes, comme solution solide dans la spinelle ayant la structure cubique caractéristique (Oh ). De petites quantités de matières colorantes peu vent parfois être incluses.
La tige peut être détachée de la semence pratiquement au point de jonction avec celle-ci, la croissance d'une nouvelle tige pouvant s'effectuer en utilisant la portion restante de la tige comme semence. Des boules et des tiges de spinelle, dans les quelles l'orientation est commandée par le procédé décrit, ont été faites à partir de ma tière en poudre consistant en un mélange d'alumine et de magnésie contenant, par exemple, de 8 à 28 % de magnésie, le solde étant pratiquement entièrement formé d'alu- mine;
étant entendu qu'une petite quantité de matière colorante peut également 'être pré sente.
Lorsque l'on fait croître des tiges de spi- nelle dans des conditions telles que l'orienta tion cristallographique change graduellement durant la croissance, une telle orientation de la tige peut être maintenue entre certaines limites initiale et finale, sur toute la lon gueur en déterminant tout d'abord à l'avance le taux de modification de l'orientation au fur et à mesure que la longueur de la tige aug mente. Ensuite, la poudre de spinelle est fon due et agglomérée sur une semence placée de telle façon que son orientation par rapport à l'axe de croissance soit égale à la limite ini tiale.
On laisse continuer la croissance de la tige jusqu'à ce que la longueur corresponde à la limite finale désirée de l'orientation, puis la croissance est interrompue et la tige est détachée de la semence ou est coupée à quel que autre orientation limite initiale.
Un degré de rondeur élevé et une bonne résistance mécanique se présentent dans des tiges de spinelle contenant des cristaux jume lés (mâcles). Un cristal composite, qui est composé d'au moins deux cristaux ou parties de cristaux qui sont disposés selon une cer taine loi définie, est appelé un cristal jumelé ou une mâcle, par opposition aux formes poly- cri.stallines ou agrégats cristallins dans lesquels les cristaux composants sont orientés au hasard. Lorsque des mâcles se répètent en parallèle, elles sont dites lamellaires ou poly synthétiques.
Dans des tiges obtenues par croissance à partir de semences contenant beaucoup de mâcles verticales lamellaires, une formation de mâcles similaires est induite et la tige croît quelque peu plus ronde que les tiges de spinelle réellement monocristallines. Cela est un avantage lorsque les tiges doivent être tournées à un certain diamètre dans une machine à meuler, car moins de matière doit être enlevée pour obtenir un cylindre exact.
A method of manufacturing a crystal synthetic gem body in the isometric system and a body obtained by this method. \ US Patent No. 1004505 to Ver neuil describes the manufacture of large diameter synthetic corindon balls by melting alumina in an oxyhydrogen flame and aggregating the molten alumina on a suitable support which is gradually lowered and moved away from. the flame.
Although synthetic gem balls can be successfully made by the Verneuil method and apparatus, the crystallographic orientation of the bodies so produced cannot be predicted and occurs entirely at random.
It is advantageous to use bodies made of synthetic gems to cut the blanks of pivot stones on them. Synthetic balls hitherto employed for this purpose have given only a low yield of blanks, because the many saw cuts required to form such blanks from a large ball result in loss. high in matter. In addition, the crystallographic orientation of these bodies has heretofore been left to chance, so that the natural cleavage planes of the balls were often placed in a manner unfavorable to the most economical preparation of blanks. of stones with pivots.
On the other hand; even when these blanks were obtained with a minimum of material loss, their cleavage planes were often directed in an unfavorable manner, from which it resulted that from a physical point of view they were of inferior quality. The present invention coneernen pro production process of a synthetic gem body, crystallizing in the isometric system, by fusion of raw materials and progressive accumulation of the molten product on a support where a crystalline seed of the same species was initially placed as the body to get,
on which the dark matter accumulates and crystallizes, this accumulation being directed in such a way that the growth of the gem body takes place mainly along an axis.
Its aim is to adjust the crystallographic orientation in such a body and thus to make it possible to obtain a better yield in products which can be used from this body by sawing, grinding or in another manner.
The method according to the present invention is characterized in that the crystallographic orientation of said body is adjusted by arranging said crystalline seed so that at least one of its three main axes of symmetry matches the direction of growth of the body. a lower angle. at 90 but not zero.
This process is particularly applicable to obtaining synthetic spinel bodies in the form of long and thin balls or rods; it can advantageously be carried out so as to obtain spindle rods having a cross section approaching a circle and thus leading to a low loss of material, during their grinding into a cylindrical shape.
In the accompanying drawing Fig. 1 is a schematic vertical section of an apparatus for carrying out the method.
Fig. 2 is a view from below, on a larger scale, of the burner shown in FIG. 1.
Fig. 3 is a perspective view, on a large scale, showing the upper end of the support of the synthetic gem body.
Fig. 4, 5 and 6 are perspective views of parts of spinel stems having different orientations and taken by the method which will be described.
The apparatus shown in FIG. 1 du des sin is suitable for the production of synthetic gem stems. Oxygen is supplied, via a conduit 11, into a powder distributor 13 having, inside it; a container 15 for the powder and provided with a sieve 16. The material constituting the gem, for example alumina powder and. the magnesia is sieved out of the container 15 thanks to the intermittent striking of a hammer 19 on an anvil 17 integral with this container.
This material is conducted, by oxygen, through a middle passage 21 of a vertical burner 23. A suitable fuel gas such as hydrogen is supplied to the burner <B> 23 </B> through a conduit 25 opening into the burner. an annular distribution chamber 26. From this chamber, the fuel gas passes to the lower end of the burner, through a plurality of passages 27 arranged around the median pitch 21. The oxygen and the hydrogen mix outside the burner and, after ignition, the resulting flame melts the pulverulent material intended to constitute the gem.
This material agglomerates at the top of a pedestal 28, carried by a vertical support 29, and constitutes a thin rod torus 30 in axial alignment with the burner 23. It is not known with absolute certainty whether the powder melts before or after its deposit on the support. As the gem rod 30 increases in length, it is gradually moved downwards so that it moves away from the burner 23, and this thanks to a pinion 31 cooperating with a rack 32 disposed on the support side 29.
The pinion 31 can be actuated either manually or by an appropriate mechanical drive, such as an electric motor for example. The upper part of the growing rod is hand held in a small hearth or cylindrical casing 33 made of heat-resistant metal or ceramic material, which is fitted around the lower end of the burner 23 and whose role is to prevent heat dispersion in the area around this upper end of the rod 30.
Synthetic gemstones obtained by growth, as indicated above, by means of the apparatus described above, are long, thin, transparent and single crystal and have surfaces of frosted appearance. Continuous rods about 90 cm long have been produced and he. It is possible to obtain even larger ones by properly dimensioning the apparatus.
Unlike what happens in preparing pivot stone blanks from large diameter balls, the only saw cut ordinarily required to form a pivot stone blank from a synthetic gem shank is the initial cross section by means of which the stem is sliced to form the blanks.
Ordinarily, during the. production of crystalline bodies, crystallizing in the isometric system, for example balls or synthetic spinel rods, without any orientation imposed beforehand, any crystallographic orientation, unpredictable, can be produced initially for each rod or each body. The orientation of spinel crystals is. here defined by the positions of the main axes of symmetry with respect to the geometric axis or axis of growth of the body.
The three main orientations of symmetry that spinel stems exhibit are. those corresponding to the cube, the octahedron and the dodecahedron, as represented respectively in figs. 4, 5 and 6. Any of these three forms or intermediate forms may appear in the stem. Although the orientation of a spinel rod usually does not change during growth, there nevertheless does occur, under certain conditions, a gradual change in orientation.
For example, spinel stems growing at a growth rate of about 2.5 cm per hour have a relatively stable orientation; when, on the contrary, the growth rate is 5 cm per hour, for example, the orientation gradually changes. This is evidenced by a modification in the shape of the rod, the cross section of which changes from a generally square shape to a rectangular shape. The change in angular relation between different crystal faces or axes and the axis of growth can be determined by methods based on the use of X-rays.
The crystallographic orientation of the crystalline body which is produced by fusion of its constituents is regulated here by placing on the support a seed of a crystalline body of the same species as that to be obtained, the seed being arranged in such that at least one of its three main axes of symmetry does with the axis of growth of the body to obtain an angle less than 90 but not zero. The crystal seed 3e is cut from a ball or other crystal body and suitably mounted to the top of the holder 29 in the desired position.
As shown in fig. 3, the seed 38 is coated in a foot 28 of ceramic material which can be placed at the top of the support. The upper part of the seed 36 is then brought to the melting point, in the flame, and the growth of the crystal begins with the admission of the powdered material to the burner 23 from the vessel 15 and by agglomeration of this material. melted on the dark upper part of the seed.
The extent of the cross section of the crystalline body having grown thus depends on the melting surface and the speed with which the constituent materials are deposited, the speed with which the support 28 of the ash must be regulated by the volume of material. deposited in a given time on a unit of the molten surface, because it is not necessary to allow the material which accumulates, nor to deviate from the melting zone, nor to rise to a height such that it comes to interfere with the normal operation of the burner.
In order to produce a ball of relatively large diameter, instead of a thin rod, it would therefore be necessary to increase the area, on which the flames strike, by adjusting these flames or by substituting \ d 'a bigger brtdeur. It would then probably be necessary to readjust the rate of descent of the support to ensure that the upper surface of the deposit always remains inside the hottest part of the flame.
Spinels are formed by the crystallization of a mixture comprising two metal oxides, in the ratio of one atomic part of metal R1 to two atomic parts of metal R2 and four atomic parts of oxygen, to form a cubic crystal. characteristic (Oh); they may exhibit deviations from the composition indicated by exhibiting an excess of oxide of R 1 (or R 2) or even of one or more other oxides, as a solid solution in the spinel having the characteristic cubic structure (Oh). Small amounts of coloring matter can sometimes be included.
The stem can be detached from the seed at nearly the point of junction therewith, the growth of a new stem can be accomplished using the remaining portion of the stem as a seed. Spinel balls and rods, in which the orientation is controlled by the method described, were made from powdered material consisting of a mixture of alumina and magnesia containing, for example, from 8 to 28 % magnesia, the remainder being almost entirely formed of alumina;
it being understood that a small amount of coloring material may also be present.
When spinning stems are grown under conditions such that the crystallographic orientation gradually changes during growth, such an orientation of the stem can be maintained between certain initial and final limits, throughout the entire length. first determining in advance the rate of change in orientation as the rod length increases. Then, the spinel powder is melted and agglomerated on a seed placed in such a way that its orientation with respect to the growth axis is equal to the initial limit.
Stem growth is allowed to continue until the length matches the desired final limit of orientation, then growth is discontinued and the stem is detached from the seed or is cut to some other initial limit orientation.
A high degree of roundness and good mechanical strength are found in spinel stems containing twinned crystals (males). A composite crystal, which is made up of two or more crystals or parts of crystals which are arranged according to a certain defined law, is called a twin crystal or a twig, as opposed to polycrystins or crystalline aggregates in which the component crystals are oriented at random. When the males are repeated in parallel, they are said to be lamellar or poly synthetic.
In stems obtained by growth from seeds containing many vertical lamellar jaws, similar jaw formation is induced and the stem grows somewhat rounder than the truly monocrystalline spinel stems. This is an advantage when the rods need to be turned to a certain diameter in a grinding machine, as less material has to be removed to achieve an exact cylinder.