CH291378A - Process for preparing pteroylglutamic acid. - Google Patents

Process for preparing pteroylglutamic acid.

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CH291378A
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  Procédé de préparation d'acide     ptéroy1glutaniique.       La présente invention se rapporte à la  préparation d'acide     ptéroylglutamique.    Cet  acide, dont la désignation chimique est acide       N-[4-        {    [     (2-amino-4-hydroxy-6-pyrimido-[4,5-          b]        pyrazyl)        méthyl]        amino    1     benzoyl]    - glutami  que, est efficace dans la stimulation et la for  mation de l'hémoglobine et utile dans le traite  ment de l'anémie     macrocytique,    de la     psilosis     et autres affections.

   Il est connu également  sous le nom d'acide folique.  



  Suivant, l'invention, on prépare l'acide       ptéroylglutamique    en faisant réagir une 2,4,5  triamino-6-araleoxypyrimidine, de l'acide p-         amino-benzoylglutamique    et un composé con  tenant le groupement  
EMI0001.0015     
    les valences libres de ce groupement étant  saturées par des éléments non métalliques éli  minés au cours de la réaction.  



  Lorsque le procédé suivant la présente in  vention est mis en     #uvre    en utilisant un     di-          halopropionaldéhyde    comme composé renfer  mant ledit groupement, on peut représenter  la réaction ayant lieu par l'équation suivante:  
EMI0001.0019     
    clans laquelle R représente le reste de l'acide  glutamique, R' un radical     aralcoylë    et X un  atome d'halogène.  



  L'acide     para-amino-benzoylglutamique    peut  être utilisé sous forme d'un de ses sels.    La 2,4,5 -     triamino    - 6 -     ar        alcoxypy        rimidine     peut être, par exemple, la     2,4,5-triamino-6-          benzoyloxy        pyrimidine    que l'on peut obtenir  par des méthodes décrites dans la littérature  chimique.      Au lieu de     2,3-dilialopropionaldéhyde,    on  pourrait utiliser une     1,1,3-trihaloacétone    par  exemple. Il est désirable de conduire la. con  densation dans des conditions acides à un pH  supérieur à 1, par exemple compris entre 1  et 5.

   La température peut varier de 0  C à       environ    100  C.  



  Il est préférable en outre de réaliser la  réaction dans l'eau ou un solvant sensible  ment aqueux, qui peut être constitué par des  mélanges d'eau et de solvants miscibles- à l'eau.  Après la condensation et au cours de la puri  fication du produit, il est désirable que celui-ci  soit chauffé dans des conditions alcalines ou  acides, dans le but de terminer la conversion  des radicaux     aralcoxy    en radicaux hydroxyles.  Cette purification est avantageusement réali  sée en dissolvant le produit réactionnel dans  de l'alcali aqueux et en le précipitant dans  des conditions acides à un pH inférieur à 3,1.  



  Dans l'exemple suivant de réalisation du  présent procédé, les quantités sont indiquées  en parties en poids.    <I>Exemple:</I>  On a préparé comme suit la.     2,4,5-triamino.     



       6-aralcoxypyrimidine    de départ:    A une solution de 3,6 parties de sodium  dans 100 parties d'alcool     benzylique,    on  ajoute 21,6 parties de     2,4-diamino-6-chloro-          pyrimidine.    On chauffe le mélange à 150 à  160  C pendant 3 heures, après quoi on éli  mine par distillation l'excès d'alcool     benzyli-          que.    On lave avec de l'eau le résidu huileux,  ce qui laisse un solide caoutchouteux. On dis  sout ce solide caoutchouteux dans 300 parties  d'acide acétique chaud à     301/o.    On clarifie la  solution pour éliminer les impuretés et on la  chauffe à 80  C.

   On ajoute alors goutte à  goutte     tune    solution concentrée de nitrite de  sodium, jusqu'à ce qu'on obtienne une tache  permanente sur le papier     iodo-amidonné.    Il se  forme un précipité pourpre brillant. On sé  pare celui-ci par filtration après refroidisse  ment, on le lave avec de l'eau et on le sèche.  Poids: 31,8 parties. On purifie le solide par  recristallisation dans l'acétone, dans laquelle    il forme une solution bleu vert.

   On     niet    en  boue 15 parties de cette     2,4-diaiïiino-5-nitroso-          6-benzoy        loxy        py        rimidine    dans 592 partie  d'éthanol et on     chauffe    à environ 50  C. On  fait alors barboter rapidement de l'hydrogène  sulfuré dans ce mélange     jusqu'à    ce     que    se  soit produite     tune    décoloration complète du  composé     nitroso,    ce qui demande environ  20 minutes. Il se forme un précipité jaune,  que l'on sépare par filtration de la solution  chaude et que l'on rejette.

   On chauffe le  filtrat sous vide jusqu'à, élimination     complète     de l'hydrogène sulfuré résiduel.  



  La solution alcoolique de     2,4,5-trianiino-6-          benzoy        loxy        pyrimidine    ainsi obtenue, qui pèse  environ 400 parties, est diluée avec 450 par  ties d'eau et additionnée de 8,14 parties  d'acide para-     amino-benzoylgltitamique.    On  ajuste le pH à 3 et on ajoute goutte à goutte  et simultanément des solutions de 13,2 parties  de     2,3-dibromo-propioiialdéhi-de    dans 14 par  ties d'acide acétique glacial et 3,04 parties de  bichromate de sodium clans 17 parties     d'eau     au cours d'une période de 20     minutes    et en  maintenant la température à. 45  C et le     pli     à. 3.

   On continue pendant 30 autres     minutes    le  chauffage à 45  C, après quoi on refroidit le  mélange et on sépare par filtration le préci  pité brun clair. Après séchage, celui-ci pèse  approximativement 22,1 parties et présente à       l'analyse        chimique        une        pureté        de        15,7%.     



  La purification est réalisée en utilisant le  procédé décrit à l'exemple 1 du brevet  N  289840.



  Process for preparing pteroylglutaniic acid. The present invention relates to the preparation of pteroylglutamic acid. This acid, whose chemical designation is N- [4- {[(2-amino-4-hydroxy-6-pyrimido- [4,5- b] pyrazyl) methyl] amino 1 benzoyl] - glutami acid, is effective in the stimulation and formation of hemoglobin and useful in the treatment of macrocytic anemia, psilosis and other conditions.

   It is also known as folic acid.



  According to the invention, pteroylglutamic acid is prepared by reacting a 2,4,5 triamino-6-araleoxypyrimidine, p-amino-benzoylglutamic acid and a compound containing the group
EMI0001.0015
    the free valences of this group being saturated with non-metallic elements removed during the reaction.



  When the process according to the present invention is carried out using a di-halopropionaldehyde as compound containing said group, the reaction taking place can be represented by the following equation:
EMI0001.0019
    where R represents the remainder of glutamic acid, R 'an aralkyl radical and X a halogen atom.



  Para-amino-benzoylglutamic acid can be used in the form of one of its salts. 2,4,5 - triamino - 6 - ar alkoxypy rimidine can be, for example, 2,4,5-triamino-6-benzoyloxy pyrimidine obtainable by methods described in the chemical literature. Instead of 2,3-dilialopropionaldehyde, a 1,1,3-trihaloacetone could be used, for example. It is desirable to drive there. condensation under acidic conditions at a pH greater than 1, for example between 1 and 5.

   The temperature can vary from 0 C to around 100 C.



  It is further preferable to carry out the reaction in water or a substantially aqueous solvent, which may consist of mixtures of water and water-miscible solvents. After condensation and during purification of the product, it is desirable that the product be heated under alkaline or acidic conditions, in order to complete the conversion of aralkoxy groups to hydroxyl groups. This purification is advantageously carried out by dissolving the reaction product in aqueous alkali and by precipitating it under acidic conditions at a pH lower than 3.1.



  In the following example of embodiment of the present process, the amounts are indicated in parts by weight. <I> Example: </I> We have prepared the. 2,4,5-triamino.



       Starting 6-aralkoxypyrimidine: To a solution of 3.6 parts of sodium in 100 parts of benzyl alcohol, 21.6 parts of 2,4-diamino-6-chloropyrimidine are added. The mixture is heated at 150 to 160 ° C. for 3 hours, after which the excess benzyl alcohol is distilled off. The oily residue is washed with water, leaving a rubbery solid. This rubbery solid is dissolved in 300 parts of hot 301% acetic acid. The solution is clarified to remove impurities and heated to 80 C.

   A concentrated solution of sodium nitrite is then added dropwise until a permanent stain is obtained on the iodine-starch paper. A brilliant purple precipitate forms. This is separated by filtration after cooling, washed with water and dried. Weight: 31.8 parts. The solid is purified by recrystallization from acetone, in which it forms a blue green solution.

   15 parts of this 2,4-diaiïiino-5-nitroso-6-benzoyloxy py rimidine are slurried in 592 parts of ethanol and heated to about 50 C. Hydrogen sulfide is then bubbled rapidly through this mixture. mixing until complete discoloration of the nitroso compound has occurred, which takes about 20 minutes. A yellow precipitate forms, which is filtered off from the hot solution and discarded.

   The filtrate is heated in vacuo until the complete elimination of residual hydrogen sulfide.



  The alcoholic solution of 2,4,5-trianiino-6-benzoyloxy pyrimidine thus obtained, which weighs about 400 parts, is diluted with 450 parts of water and added with 8.14 parts of para-amino-benzoylgltitamic acid. . The pH is adjusted to 3 and solutions of 13.2 parts of 2,3-dibromo-propioiialdehyde in 14 parts of glacial acetic acid and 3.04 parts of sodium dichromate are added dropwise and simultaneously. 17 parts water over a 20 minute period and maintaining the temperature at. 45 C and the fold at. 3.

   Heating at 45 ° C. is continued for another 30 minutes, after which the mixture is cooled and the light brown precipitate is filtered off. After drying, this weighs approximately 22.1 parts and shows a purity of 15.7% on chemical analysis.



  The purification is carried out using the method described in Example 1 of patent N 289840.

 

Claims (1)

REVENDICATION: Procédé de préparation d'acide ptéroyl- glutamique, caractérisé en ce qu'on fait réagir -une 2,4,5-triamino-6-aralcoxvpyrimidine, de l'acide p-aminobenzoylglutamique et un com posé contenant le groupement: EMI0002.0048 les valences libres de ce groupement étant s@i- turées par des éléments non métalliques éli minés au cours de la réaction. SOUS-REVENDICATIONS: 1.. CLAIM: Process for the preparation of pteroyl-glutamic acid, characterized in that one reacts -a 2,4,5-triamino-6-aralkoxvpyrimidine, p-aminobenzoylglutamic acid and a compound containing the group: EMI0002.0048 the free valences of this group being saturated by non-metallic elements removed during the reaction. SUB-CLAIMS: 1 .. Procédé suivant la revendication, carac térisé en ce que le composé contenant ledit 'roupement est un 2,3-dihalopropionaldéhyde. ?. Procédé suivant la revendication, carac térisé en ce que le composé contenant ledit < groupement est une 1,1,3-trihaloacétone. 3. Procédé suivant la revendication, carac térisé en ce que la réaction est réalisée à un pi, compris entre 1 et 5. 4. Procédé suivant la revendication et la sous-revendication 3, caractérisé en ce qu'on purifie le produit réactionnel en le dissolvant dans de l'alcali aqueux et en le précipitant dans des conditions acides à un pA inférieur à 3,1. 5. A method according to claim, characterized in that the compound containing said group is a 2,3-dihalopropionaldehyde. ?. A method according to claim, characterized in that the compound containing said <group is a 1,1,3-trihaloacetone. 3. Method according to claim, charac terized in that the reaction is carried out at a pi, between 1 and 5. 4. Method according to claim and sub-claim 3, characterized in that the reaction product is purified by dissolving it in aqueous alkali and precipitating it under acidic conditions at a pA of less than 3.1. 5. Procédé suivant la revendication et les sous-revendications 3 et 4, caractérisé en ce que la réaction est réalisée à une température comprise entre 0 et 100 C. Process according to claim and sub-claims 3 and 4, characterized in that the reaction is carried out at a temperature between 0 and 100 C.
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