CH356227A - Process for the preparation of monoazo dyes - Google Patents

Process for the preparation of monoazo dyes

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CH356227A
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hydroxy
metal
amino
monoazo
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Willy Dr Steinemann
Walter Dr Wehrli
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Sandoz Ag
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Description

  

      Verfahren        zur        Herstellung    von     Monoazofarbstoffen       Gegenstand der Erfindung     ist    ein Verfahren zur  Herstellung von     Monoazofarbstoffen    der Formel  
EMI0001.0007     
    worin R für einen Rest der     Benzolreihe    steht, der       orthoständig    zur     Azogruppe    eine     Hydroxyl-    oder       Methoxygruppe    trägt, und x die einfache Bindung  oder     -O-CH.-    bedeutet.

   Das Verfahren ist da  durch gekennzeichnet, dass man 1     Mol    der     Diazo-          verbindung    aus einem     2-Amino-l-hydroxy-    oder       -methoxy-benzol    mit 1     Mol    eines     1-Hydroxy-acyl-          amino-6-hydroxy-naphthalins    der Formel  
EMI0001.0022     
    vorzugsweise     1-Hydroxyacetylamino-    oder     1-Carbo-          (2'-hydroxy-äthoxy)-amino-6-hydroxy-naphthalin,    kup  pelt. Die erhaltenen     Monoazoverbindungen    können  in Substanz mit einem metallabgebenden Mittel be  handelt werden.  



  Zur Herstellung der     Diazoverbindung    dienen z. B.       2-Amino-1-hydroxy-benzol,          2-Amino-l-hydroxy-halogen-benzole,          2-Amino-l-hydroxy-nitro-ibenzole,          2-Amino-l-hydroxy-halogen-nitro-benzole,          2-Amino-l-hydroxy-acylamino-halogen-benzole,          2-Amino-l-hydroxy-acylamino-nitro-benzole,       dann die grosse Reihe der 7     Amino-l-hydroxy-benzol-          sulfonsäureamide,    ihre am     Stickstoffatom    der     Sulfon-          säureamidgruppe    durch     Alkyl-,

          Halogenalkyl-,        Hy-          droxyalkyl-,        Alkoxyalkyl-,        Aralkyl-,        carbocyclische     und     heterocyclische    Reste     weitersubstituierten    Ab  kömmlinge,       2-Amino-l-hydroxy-sulfonylbenzole,          2-Amino-l-hydroxy-alkylsulfonyl-benzole     und die entsprechenden 2     Amino-l-methoxyverbin-          dungen.    Besonderer Erwähnung wert sind       2-Amino-l-hydroxy-benzol-4-sulfonsäureamid,

            2-Amino-l-hydroxy        benzol-4-sulfon.säure-          methylamid,          2-Amino-l-hydroxy-benzol-4-sulfonsäure-          (2'-hydroxy-äthyl)-amid,          2-Amino-l-hydroxy-benzol-4-sulfonsäure-          (3'-methoxy-propyl)-amid,          2-Amino-l-hydroxy-benzol-4-sulfonsäure-          benzylamid,          2-Amino-l-hydroxy-benzol-4-sulfonsäurecyclo-          hexylamid    und       2-Amino-l-hydroxy        benzol-4-sulfonsäure-          phenylamid,

       das am     Phenylamidrest    durch beispielsweise eine  kerngebundene     Carboxyl-,        Acylamino-,        Sulfonsäure-          amid-,        Sulfonsäuremethylamid-    und     Sulfonsäure-          dimethylamidgruppe    weitersubstituiert sein kann, fer  ner     2-Amino-l-hydroxy-4-methylsulfonyl-benzol.     



  Die wichtigsten definitionsgemässen     1-Hydroxy-          acylamino-6-hydroxy-naphthaline    sind     1-Hydroxy-          acetylamino-6-hydroxynaphthalin    und     1-Carbo-(2'-          hydroxy-äthoxy)-amino-6-hydroxy-näphthalin.    Sie  werden aus den entsprechenden     Chloracylaminover-          bindungen    durch     Eihitzen    in     Formamid    auf höhere  Temperatur erhalten.  



  Die Kupplung der     d'iazotierten        2-Amino-l-          hydroxy-    oder     -methoxy-benzole    mit den definitions-      gemässen     1-Hydroxyacylamino-6-hydroxy-naphthali-          nen    erfolgt mit Vorteil in alkalischem Medium; die  Aufarbeitung und Isolierung der erhaltenen Produkte  können auf übliche Weise geschehen.  



  Mit den metallfreien     Monoazofarbstoffen    lässt sich  Wolle nach einem     Nachmetallisierungs-    oder Einbad  metallisierungsverfahren in wasch-, walk- und licht  echten Tönen färben. Dabei werden mit chromabge  benden Mitteln marineblaue, graue bis schwarze, mit       kobaltabgebenden    Mitteln bordeauxrote bis     rotstichig     graue Töne erhalten.  



  Zur     Überführung    der metallfreien     Monoazofarb-          stoffe    in die     Metallkomplexverbindungen    kommen  vorzugsweise     chrom-    und     kobaltabgebende    Mittel in  Betracht.     Derartige    Mittel sind beispielsweise die  Salze des Chroms, z.

   B.     Chromifluorid,        Chromisulfat,          Chromiformiat,        Chromiacetat,    Kalium- oder     Ammo-          niumchromisulfat    und Natrium- oder     Kaliumchromat     oder     -bichromat,    und die     Salze    des Kobalts, z. B.

         Kobaltoacetat,        Kobaltoformiat    und     Kobaltosulfat.    Die       Metallisierung    wird     vorteilhaft    in wässriger     Aufschläm-          mung    oder Lösung oder in organischem Medium,       beispielsweise    in     Formamid    oder in der     konzentrierten          wässrigen    Lösung eines     Alkalisalzes    einer niedrig  molekularen     aliphatischen        Monocarbonsäure,    ausge  führt.

   In letzterem Fall können auch unlösliche       Schwermetallverbindungen    Verwendung finden, so  beispielsweise     Kobalthydroxyd    und     Kobaltcarbonat.     Besonders     vorteilhaft    ist die     Metallisierung    in     wäss-          rigem    alkalischem Medium, wobei die Metallsalze in  Gegenwart solcher Verbindungen zugefügt werden,  welche Chrom und Kobalt in alkalischem Medium in  komplexer Bindung gelöst halten, z. B.

   Weinsäure,  Zitronensäure und     Milchsäure.    Enthalten die     Mono-          azofarbstoffe    als zu metallisierende     Gruppierung    eine       ortho-Hydroxy-        ortho'    -     methoxy    -     azogruppierung,    so  wird die     Metallisierung    unter Aufspaltung der       Methoxygruppe    vorgenommen. Dies geschieht durch  Erhitzen der Farbstoffe auf höhere Temperatur in  organischem Medium, beispielsweise in einem Glykol  (z.

   B.     Äthylglykol,        Butylglykol,        Äthylpolyglykol).    Die       Metallisierung    der     Monoazoverbindungen    erfolgt in  allen Fällen derart, dass auf 1     Molekül        Monoazover-          bindung    weniger als 1 Atom Metall     eingreift.    Dabei  entstehen beispielsweise die sogenannten<B>1:</B>     2-Kom-          plexe,    welche auf 2 Moleküle     Monoazoverbindung          annähernd    1 Atom Metall enthalten.  



  Die gewonnenen     metallhaltigen        Azofarbstoffe     werden, gegebenenfalls nach Eingiessen der orga  nischen     Metallisierungslösung    in Wasser, aus     wäss-          rigem    Medium durch Zugabe von Kochsalz abge  schieden, hernach     abfiltriert,    gegebenenfalls ge  waschen und dann getrocknet.

   Sie besitzen ein hervor  ragendes     Neutralziehvermögen    für Wolle; sie färben  diese Faser schon aus neutralem und Seide und       Tussahseide    aus schwach saurem Färbebad in bor  deauxroten,     marineblauen,    grauen     bis    schwarzen  Tönen von sehr guter Wasch-, Walk-, Schweiss-,     Car-          bonisier-,    Schwefel- und Lichtechtheit an; sie eignen  sich auch für das Färben von Leder und in besonders    vorzüglicher Weise für das Färben von künstlichen  stickstoffhaltigen Fasern, wie     Polyamidfasern.    Ihre  gute Löslichkeit in polaren Lösungsmitteln, z. B.

    Aceton,     Dimethylformamid    und     Tetrahydrofuran,     erlaubt es ferner, die neuen Farbstoffe zum Färben  von     Kunstfasern        zu    verwenden, die aus organischen  Lösungen versponnen werden (z. B.     Acetatkunstseide,          Polyterephthalsäureesterfaser).     



  In den nachfolgenden Beispielen bedeuten die  Teile Gewichtsteile, die Prozente Gewichtsprozente  und die Temperaturen sind in Celsiusgraden ange  geben.  



  <I>Beispiel 1</I>  14,4 Teile     2-Amino-l-hydroxy-4-chlor-benzol     werden in einer aus 20 Teilen     300/aiger    Salzsäure  und 80 Teilen Wasser zubereiteten verdünnten Salz  säure gelöst und hierauf in dieser Lösung bei 0-2   mit 6,9 Teilen     Natriumnitrit        diazotiert.    Nachdem man  die so hergestellte     Diazosuspension    mit     etwas        Na-          triumcarbonat    bis zu einem     pH-Wert    von 7-8 einge  stellt hat, lässt man bei     0-2     eine aus 27 Teilen       1-Carbo-(2'-hydroxy-äthoxy)

      -     amino-6-hydroxy-naph-          thalin,    350 Teilen Wasser, 6 Teilen     Natriumhydroxyd     und 15 Teilen eines     Pyridinbasengemisches    bestehende       Lösung    in 30 Minuten gleichmässig zufliessen. Man       rührt    die Masse bis     zur    Beendigung der Kupplungs  reaktion bei 0-5  und isoliert den neuen     Monoazo-          farbstoff    auf bekannte Weise. Seine     chromierten     Ausfärbungen auf Wolle sind marineblau und weisen  ausgezeichnete Licht- und     Nassechtheiten    auf.  



  Die verwendete     Azokomponente    kann z. B. durch  mehrstündiges Erhitzen von     1-Carbo-(2'-chlor-äthoxy)-          amino-6-hydroxy-naphthalin    in     Formamid    auf 140  bis 160  hergestellt werden.

      <I>Färbevorschrift A</I>    Man bereitet ein Färbebad aus 4000 Teilen Was  ser, 1 Teil des nach     Beispiel    1 erhältlichen     chromier-          baren        Farbstoffes,    1 Teil     Kaliumchromat,    7 Teile       Ammoniumsulfat    und 10 Teilen Glaubersalz und geht  bei 40  mit 100 Teilen Wolle ein.     Man    erhitzt das  Bad innerhalb von 30     Minuten    zum Kochen und  hält es 90 Minuten lang kochend. Die gefärbte Wolle  wird hierauf aus dem Bade herausgenommen, mit  Wasser gespült und schliesslich getrocknet.  



  <I>Beispiel 2</I>  40 Teile des nach Beispiel 1 hergestellten     Mono-          azofarbstoffes    werden in 400 Teilen     Formamid    bei  90-95  gelöst. Die Lösung versetzt man mit 25 Tei  len Chromalaun und     rührt    sie so lange bei 95 , bis  die     Chromkomplexbildung    vollständig ist. Dann fällt  man den metallisierten Farbstoff durch Zugabe von  Wasser und etwas Kochsalz aus. Er wird     abfiltriert,     getrocknet und gemahlen.

   Ein blauschwarzes Pulver  liegt nun vor, mit dem Wolle, Seide und     synthetische          Polyamidfasern    in     marineblauen    Tönen von ausge  zeichneten Licht- und     Nassechtheiten    gefärbt werden  können.      <I>Färbevorschrift B</I>  In ein Färbebad, bestehend aus 1 Teil des nach  Beispiel 2 erhältlichen chromhaltigen     Azofarbstoffes,     4000 Teilen     Wasser    und 5 Teilen     Ammoniumsulfat,     geht man bei 40      mit    100 Teilen Wolle ein. Man  erhitzt das Bad innerhalb von 30 Minuten bei Koch  temperatur. Nach kurzem Abkühlen wird die ge  färbte Wolle aus dem Bade herausgenommen, mit  Wasser gespült und getrocknet.

   Synthetische     Poly-          amidfasern    färbt man auf     dieselbe        Weise,    Seide bei  etwas niedriger Temperatur, z. B. bei     95a.       <I>Beispiel 3</I>    40 Teile des nach Beispiel 1     hergestellten    Farb  stoffes werden in 1000 Teilen einer 13     a/aigen    Lösung  von kristallisiertem     Kobaltsulfat    suspendiert. Man  erwärmt die Masse auf     80a,    lässt innerhalb von 30 Mi  nuten gleichmässig so viel einer 5     a/aigen    Natrium  hydroxydlösung     zutropfen,    bis die Reaktionsmasse  bleibend alkalisch reagiert.

   Den entstandenen     kobalt-          haltigen    Farbstoff isoliert man auf die übliche Weise;    er färbt Wolle, Seide und synthetische Polyamid  fasern in sehr echten bordeauxroten Tönen.  



  <I>Beispiel 4</I>  15,4 Teile     2-Amino-l-hydroxy-4-nitro-benzol     werden nach den Angaben des Beispiels 1     diazotiert.     Gekuppelt wird,     ebenfalls    nach den Angaben des Bei  spiels 1, mit 22 Teilen     1-(Hydroxy-acetylamino)-6-          hydroxy-naphthalin.    Der neue Farbstoff ist ein       dunkles    Pulver; seine     chromierten    Färbungen auf  Wolle, Seide und synthetischen     Polyamidfasern    sind  schwarz und weisen ausgezeichnete     Echtheiten    auf.  



  Die     nachfolgende    Tabelle enthält weitere metall  haltige     Azofarbstoffe,    die nach einem der vorstehen  den Beispiele hergestellt werden können. Zu ihrer  Kennzeichnung     sind    in Kolonne (A) die zur Herstel  lung der     Diazoverbindungen    dienenden     2-Amino-l-          hydroxy-    oder     -methoxy-benzole,    in Kolonne (B) die       1-Hydroxyacylamino-6-hydroxy-naphthaline    und in  den Kolonnen (C) und     (D)    die Farbtöne der Färbun  gen mit den chromhaltigen bzw.

       kobalthaltigen        Azo-          farbstoffen    auf Wolle     angeführt.     
EMI0003.0040     
  
    <I>Tabelle</I>
<tb>  Beispiel <SEP> (A) <SEP> (B) <SEP> (C)
<tb>  Nr.
<tb>  5 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-4-methyl- <SEP> 1-Hydroxyacetylamino- <SEP> rotstickig <SEP> grau <SEP> graustickig
<tb>  sulfonyl-benzol <SEP> 6-hydroxy-naphthalin <SEP> Bordeaux
<tb>  6 <SEP> 2-Amino-l-hydroxybenzol- <SEP> desgl. <SEP> blaugrau <SEP> violettstichig
<tb>  5-sulfonsäure-amid <SEP> grau
<tb>  7 <SEP> 2-Amino-l-hydroxybenzol-4-sulfon- <SEP> desgl. <SEP> rotstickig <SEP> grau <SEP> graustickig
<tb>  säure-(2'-hydroxy-äthyl)-amid <SEP> Bordeaux
<tb>  8 <SEP> 2-Amino-l-hydroxybenzol-4-suifon- <SEP> desgl.

   <SEP> blau <SEP> rotstickig <SEP> blau
<tb>  säure-(3'-methoxy-propyl)-amid
<tb>  9 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-4-chlor- <SEP> desgl. <SEP> rotstickig <SEP> grau <SEP> graustickig <SEP> rot
<tb>  5-nitro-benzol
<tb>  10 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-4-chlor-benzol <SEP> desgl. <SEP> marineblau <SEP> rotstickig <SEP> grau
<tb>  11 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-5-nitro-benzol <SEP> desgl. <SEP> marineblau <SEP> rotstickig <SEP> grau
<tb>  12 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-4-chlor- <SEP> desgl. <SEP> marineblau <SEP> rotstickig <SEP> grau
<tb>  6-nitro-benzol
<tb>  13 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-4-nitro- <SEP> 1-Carbo-(2'-hydroxy- <SEP> grau <SEP> graustickig
<tb>  6-acetylamino-benzol <SEP> äthoxyamino)-6-hydroxy- <SEP> Bordeaux
<tb>  naphthalin
<tb>  14 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-benzol- <SEP> desgl.

   <SEP> rotstickig <SEP> grau <SEP> rotstickig <SEP> grau
<tb>  4-sulfonsäure-amid
<tb>  15 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-5-nitro-benzol <SEP> desgl. <SEP> blau <SEP> rotstickig <SEP> blau
<tb>  16 <SEP> 2-Amino-l-hydroxy-4-methyl- <SEP> 1-Hydroxyacetylamino- <SEP> rotstickig <SEP> grau <SEP> graustickig <SEP> rot
<tb>  6-acetyl-benzol <SEP> 6-hydroxy-naphthalin



      Process for the preparation of monoazo dyes The invention relates to a process for the preparation of monoazo dyes of the formula
EMI0001.0007
    where R is a radical of the benzene series which bears a hydroxyl or methoxy group ortho to the azo group, and x denotes the single bond or -O-CH.-.

   The process is characterized in that 1 mol of the diazo compound is obtained from a 2-amino-1-hydroxy- or -methoxy-benzene with 1 mol of a 1-hydroxy-acylamino-6-hydroxynaphthalene of the formula
EMI0001.0022
    preferably 1-hydroxyacetylamino or 1-carbo (2'-hydroxy-ethoxy) -amino-6-hydroxy-naphthalene, kup pelt. The monoazo compounds obtained can be treated in substance with a metal donor.



  To produce the diazo compound, for. B. 2-amino-1-hydroxy-benzene, 2-amino-l-hydroxy-halogen-benzenes, 2-amino-l-hydroxy-nitro-ibenzenes, 2-amino-l-hydroxy-halogen-nitro-benzenes, 2-amino-l-hydroxy-acylamino-halogen-benzenes, 2-amino-l-hydroxy-acylamino-nitro-benzenes, then the large series of 7 amino-l-hydroxy-benzenesulfonic acid amides, their sulfonic acid amides on the nitrogen atom acid amide group by alkyl,

          Haloalkyl, hydroxyalkyl, alkoxyalkyl, aralkyl, carbocyclic and heterocyclic radicals further substituted from derivatives, 2-amino-1-hydroxy-sulfonylbenzenes, 2-amino-1-hydroxy-alkylsulfonyl-benzenes and the corresponding 2 amino-l methoxy compounds. Special mention should be made of 2-amino-l-hydroxy-benzene-4-sulfonic acid amide,

            2-amino-l-hydroxybenzene-4-sulfonic acid methylamide, 2-amino-l-hydroxy-benzene-4-sulfonic acid (2'-hydroxy-ethyl) -amide, 2-amino-l-hydroxy- benzene-4-sulfonic acid- (3'-methoxy-propyl) -amide, 2-amino-1-hydroxy-benzene-4-sulfonic acid-benzylamide, 2-amino-1-hydroxy-benzene-4-sulfonic acid cyclohexylamide and 2 -Amino-l-hydroxybenzene-4-sulfonic acid phenylamide,

       which can be further substituted on the phenylamide residue by, for example, a ring-bonded carboxyl, acylamino, sulfonic acid amide, sulfonic acid methyl amide and sulfonic acid dimethyl amide group, furthermore 2-amino-1-hydroxy-4-methylsulfonyl-benzene.



  The most important 1-hydroxyacylamino-6-hydroxy-naphthalenes according to the definition are 1-hydroxy-acetylamino-6-hydroxynaphthalene and 1-carbo- (2'-hydroxy-ethoxy) -amino-6-hydroxy-naphthalene. They are obtained from the corresponding chloroacylamino compounds by heating in formamide to a higher temperature.



  The coupling of the diazotized 2-amino-1-hydroxy- or -methoxy-benzenes with the defined 1-hydroxyacylamino-6-hydroxy-naphthalenes is advantageously carried out in an alkaline medium; the products obtained can be worked up and isolated in a customary manner.



  With the metal-free monoazo dyes, wool can be dyed in wash-, full- and light-real shades after a post-metallization or single-bath metallization process. With chromium-releasing agents, navy blue, gray to black tones are obtained; with cobalt-releasing agents, burgundy-red to reddish-tinged gray tones are obtained.



  Chromium- and cobalt-releasing agents are preferably used to convert the metal-free monoazo dyes into the metal complex compounds. Such agents are, for example, the salts of chromium, e.g.

   B. chromium fluoride, chromium sulfate, chromiformate, chromium acetate, potassium or ammonium chromium sulfate and sodium or potassium chromate or bichromate, and the salts of cobalt, e.g. B.

         Cobaltoacetate, cobalt formate, and cobaltosulfate. The metallization is advantageously carried out in an aqueous slurry or solution or in an organic medium, for example in formamide or in the concentrated aqueous solution of an alkali metal salt of a low molecular weight aliphatic monocarboxylic acid.

   In the latter case, insoluble heavy metal compounds can also be used, for example cobalt hydroxide and cobalt carbonate. Metallization in an aqueous alkaline medium is particularly advantageous, the metal salts being added in the presence of compounds which keep chromium and cobalt dissolved in complex bonds in an alkaline medium, e.g. B.

   Tartaric acid, citric acid and lactic acid. If the monoazo dyes contain an ortho-hydroxy-ortho'-methoxy-azo group as the group to be metallized, the metallization is carried out with splitting of the methoxy group. This is done by heating the dyes to a higher temperature in an organic medium, for example in a glycol (e.g.

   B. ethyl glycol, butyl glycol, ethyl polyglycol). The metallization of the monoazo compounds takes place in all cases in such a way that less than 1 atom of metal intervenes on 1 molecule of monoazo compound. For example, the so-called <B> 1: </B> 2 complexes are formed, which contain approximately 1 atom of metal for every 2 molecules of monoazo compound.



  The metal-containing azo dyes obtained are, if appropriate after pouring the organic metallizing solution into water, separated from an aqueous medium by adding sodium chloride, then filtered off, if appropriate washed and then dried.

   They have excellent neutral drawability for wool; They dye this fiber from neutral and silk and tussah silk from a weakly acidic dye bath in bor deaux red, navy blue, gray to black shades of very good fastness to washing, fulling, perspiration, carbonization, sulfur and light; they are also suitable for the dyeing of leather and particularly excellent for the dyeing of artificial nitrogen-containing fibers, such as polyamide fibers. Their good solubility in polar solvents, e.g. B.

    Acetone, dimethylformamide and tetrahydrofuran also make it possible to use the new dyes for dyeing synthetic fibers that are spun from organic solutions (e.g. acetate rayon, polyterephthalic acid ester fiber).



  In the following examples, the parts are parts by weight, the percentages are percentages by weight and the temperatures are given in degrees Celsius.



  <I> Example 1 </I> 14.4 parts of 2-amino-1-hydroxy-4-chlorobenzene are dissolved in a dilute hydrochloric acid prepared from 20 parts of 300% hydrochloric acid and 80 parts of water and then in this solution diazotized at 0-2 with 6.9 parts of sodium nitrite. After the diazo suspension prepared in this way has been adjusted to a pH of 7-8 with a little sodium carbonate, a mixture of 27 parts of 1-carbo- (2'-hydroxy-ethoxy) is left at 0-2.

      - Amino-6-hydroxy-naphthalene, 350 parts of water, 6 parts of sodium hydroxide and 15 parts of a pyridine base mixture of existing solution flow in evenly in 30 minutes. The mass is stirred until the coupling reaction has ended at 0-5 and the new monoazo dye is isolated in a known manner. Its chromed colors on wool are navy blue and have excellent light and wet fastness properties.



  The azo component used can, for. B. by heating 1-carbo- (2'-chloro-ethoxy) - amino-6-hydroxy-naphthalene in formamide to 140 to 160 for several hours.

      <I> Dyeing instruction A </I> A dyebath is prepared from 4000 parts of water, 1 part of the chromable dye obtainable according to Example 1, 1 part of potassium chromate, 7 parts of ammonium sulfate and 10 parts of Glauber's salt, and 40 parts with 100 parts of wool one. Heat the bath to a boil within 30 minutes and keep it boiling for 90 minutes. The dyed wool is then taken out of the bath, rinsed with water and finally dried.



  <I> Example 2 </I> 40 parts of the monoazo dye prepared according to Example 1 are dissolved in 400 parts of formamide at 90-95. The solution is mixed with 25 parts of chrome alum and stirred at 95 until the chromium complex formation is complete. The metallized dye is then precipitated by adding water and a little common salt. It is filtered off, dried and ground.

   A blue-black powder is now available with which wool, silk and synthetic polyamide fibers can be dyed in navy blue tones with excellent light and wet fastness properties. <I> Dyeing instructions B </I> A dye bath consisting of 1 part of the chromium-containing azo dye obtainable according to Example 2, 4000 parts of water and 5 parts of ammonium sulfate is added at 40 to 100 parts of wool. The bath is heated at boiling temperature within 30 minutes. After cooling for a short time, the dyed wool is taken out of the bath, rinsed with water and dried.

   Synthetic polyamide fibers are dyed in the same way as silk at a slightly lower temperature, e.g. B. at 95a. <I> Example 3 </I> 40 parts of the dye prepared according to Example 1 are suspended in 1000 parts of a 13 a / a solution of crystallized cobalt sulfate. The mass is heated to 80a and allowed to drop evenly enough of a 5 a / a sodium hydroxide solution within 30 minutes until the reaction mass remains alkaline.

   The resulting cobalt-containing dye is isolated in the usual way; it dyes wool, silk and synthetic polyamide fibers in very real burgundy shades.



  <I> Example 4 </I> 15.4 parts of 2-amino-1-hydroxy-4-nitro-benzene are diazotized as described in Example 1. Is coupled, also according to the information in the case of game 1, with 22 parts of 1- (hydroxy-acetylamino) -6-hydroxy-naphthalene. The new dye is a dark powder; his chromed dyeings on wool, silk and synthetic polyamide fibers are black and have excellent fastness properties.



  The table below contains other metal-containing azo dyes that can be prepared according to one of the above examples. To identify them, the 2-amino-1-hydroxy- or -methoxy-benzenes used for the production of the diazo compounds are shown in column (A), the 1-hydroxyacylamino-6-hydroxynaphthalenes in column (B) and in the columns ( C) and (D) the shades of the dyeings with the chromium-containing or

       cobalt-containing azo dyes on wool.
EMI0003.0040
  
    <I> table </I>
<tb> Example <SEP> (A) <SEP> (B) <SEP> (C)
<tb> No.
<tb> 5 <SEP> 2-Amino-1-hydroxy-4-methyl- <SEP> 1-Hydroxyacetylamino- <SEP> red sticky <SEP> gray <SEP> gray sticky
<tb> sulfonyl-benzene <SEP> 6-hydroxy-naphthalene <SEP> Bordeaux
<tb> 6 <SEP> 2-amino-l-hydroxybenzene- <SEP> similar <SEP> blue-gray <SEP> violet-tinged
<tb> 5-sulfonic acid amide <SEP> gray
<tb> 7 <SEP> 2-amino-l-hydroxybenzene-4-sulfone- <SEP> similarly <SEP> red-sticky <SEP> gray <SEP> gray-sticky
<tb> acid- (2'-hydroxy-ethyl) -amide <SEP> Bordeaux
<tb> 8 <SEP> 2-amino-1-hydroxybenzene-4-suifon- <SEP> desgl.

   <SEP> blue <SEP> red sticky <SEP> blue
<tb> acid- (3'-methoxy-propyl) -amide
<tb> 9 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-4-chloro- <SEP> the same <SEP> red sticky <SEP> gray <SEP> gray sticky <SEP> red
<tb> 5-nitro-benzene
<tb> 10 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-4-chlorobenzene <SEP> the same as <SEP> navy blue <SEP> red sticky <SEP> gray
<tb> 11 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-5-nitro-benzene <SEP> same as <SEP> navy blue <SEP> red sticky <SEP> gray
<tb> 12 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-4-chloro- <SEP> same as <SEP> navy blue <SEP> red sticky <SEP> gray
<tb> 6-nitro-benzene
<tb> 13 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-4-nitro- <SEP> 1-carbo- (2'-hydroxy- <SEP> gray <SEP> greyishly
<tb> 6-acetylamino-benzene <SEP> ethoxyamino) -6-hydroxy- <SEP> Bordeaux
<tb> naphthalene
<tb> 14 <SEP> 2-amino-1-hydroxy-benzene- <SEP> the same.

   <SEP> red-embroidered <SEP> gray <SEP> red-embroidered <SEP> gray
<tb> 4-sulfonic acid amide
<tb> 15 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-5-nitro-benzene <SEP> same as <SEP> blue <SEP> red sticky <SEP> blue
<tb> 16 <SEP> 2-amino-l-hydroxy-4-methyl- <SEP> 1-hydroxyacetylamino- <SEP> red sticky <SEP> gray <SEP> gray sticky <SEP> red
<tb> 6-acetyl-benzene <SEP> 6-hydroxy-naphthalene

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung von Monoazofarb- stoffen, dadurch gekennzeichnet, dass man 1 Mol der Diazoverbindung aus einem 2-Amino-l-hydroxy- oder -methoxy-benzol mit 1 Mol eines 1-Hydroxy- acylamino-6-hydroxy-naphthalins der Formel EMI0004.0001 worin x die einfache Bindung oder --O-CH.- be deutet, kuppelt. UNTERANSPRÜCHE 1. PATENT CLAIM I Process for the production of monoazo dyes, characterized in that 1 mol of the diazo compound from a 2-amino-1-hydroxy- or -methoxy-benzene with 1 mole of a 1-hydroxy-acylamino-6-hydroxy-naphthalene formula EMI0004.0001 where x denotes the single bond or --O-CH.-, couples. SUBCLAIMS 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltenen Monoazover- bindungen in Substanz mit einem metallabgebenden Mittel behandelt. 2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man auf die erhaltenen Mono azoverbindungen metallabgebende Mittel derart ein wirken lässt, dass ein metallhaltiger Azofarbstoff ent steht, der im wesentlichen 1 Metallatom an 2 Mole küle Monoazoverbindung komplex gebunden enthält. 3. Process according to patent claim I, characterized in that the monoazo compounds obtained are treated in substance with a metal donor. 2. The method according to claim I, characterized in that metal-donating agents are allowed to act on the mono azo compounds obtained in such a way that a metal-containing azo dye is formed which contains essentially 1 metal atom bound to 2 molecules of monoazo compound in complex form. 3. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch ge kennzeichnet, dass man auf 2 Moleküle Monoazover- bindung eine weniger als 2, mindestens aber 1 Atom Metall enthaltende Menge eines metallabgebenden Mittels einwirken lässt. 4. Verfahren nach Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als metallabgebendes Mittel ein chromabgebendes Mittel verwendet. 5. Verfahren nach Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als metallabgebendes Mittel ein kobaltabgebendes Mittel verwendet. Method according to dependent claim 2, characterized in that an amount of a metal-releasing agent containing less than 2, but at least 1 atom of metal, is allowed to act on 2 molecules of monoazo compound. 4. The method according to dependent claim 3, characterized in that a chromium-releasing agent is used as the metal releasing agent. 5. The method according to dependent claim 3, characterized in that a cobalt-releasing agent is used as the metal releasing agent. PATENTANSPRUCH II Verwendung von nach dem Verfahren des Patent anspruchs 1 hergestellten Monoazofarbstoffen oder ihren Metallkomplexverbindungen zum Spinnfärben von in organischen Lösungsmitteln gelösten Kunst stoffmassen. PATENT CLAIM II Use of monoazo dyes produced by the method of patent claim 1 or their metal complex compounds for spin dyeing of plastic materials dissolved in organic solvents.
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