CH486435A - Process for the preparation of benzenesulfonylureas - Google Patents

Process for the preparation of benzenesulfonylureas

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CH486435A
CH486435A CH937669A CH937669A CH486435A CH 486435 A CH486435 A CH 486435A CH 937669 A CH937669 A CH 937669A CH 937669 A CH937669 A CH 937669A CH 486435 A CH486435 A CH 486435A
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CH
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carbon atoms
alkyl
formula
benzenesulfonylureas
benzenesulfonyl
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CH937669A
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German (de)
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Walter Dr Aumueller
Weber Helmut
Muth Karl
Weyer Rudi
Helmut Schmidt Felix
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Hoechst Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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Description

       

  Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonylharnstoffen    Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonylharnstoffen der Formel  
EMI0001.0000     
    in welcher bedeuten:  R a) Alkyl, Alkenyl mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen,  b) Phenylalkyl mit 1 bis 4 Alkylkohlenstoffatomen,  c) Cyclohexylalkyl mit 1 bis 4 Alkylkohlenstoff  atomen,  d) Endoalkylencyclohexyl, Endoalkylencyclohexenyl,  Endoalkylencyclohexylmethyl oder     Endoalkylencyclo-          hexenylmethyl    mit 1 bis 2     Endoalkylen-Kohlenstoff-          atomen,     e) Alkylcyclohexyl oder Alkoxycyclohexyl mit 1 bis  4 Alkylkohlenstoffatomen,  f) Cycloalkyl mit 5 bis 8 Kohlenstoffatomen,  g) Cyclohexenyl, Cyclohexenylmethyl,  Z, Z' Wasserstoff, Halogen,

   Alkyl oder Alkoxy mit 1 bis  4 Kohlenstoffatomen,  X einen gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasser  stoffrest mit 2 Kohlenstoffatomen,  Y eine Alkylkette mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen sowie  Salze der genannten Benzolsulfonylharnstoffe.  



  Die Alkylreste können dabei jeweils gerad- oder     ver-          zweigtkettig    sein.  



  R kann beispielsweise bedeuten: Äthyl, Propyl,  Isopropyl, Butyl, Isobutyl, sek.-Butyl, geradkettiges oder  verzweigtes Amyl (Pentyl), Hexyl, Heptyl oder Octyl; die  den genannten Kohlenwasserstoffresten entsprechenden  Reste mit einer äthylenischen Doppelbindung, wie Allyl    oder Crotyl. Weiterhin kommen als R in Frage: Benzyl,  a-Phenyläthyl, B-Phenyläthyl, a-, B- αder     g-Phenyl-          propyl    oder Phenylbutyle.  



  Besonders bevorzugt sind im Sinne der Erfindung  solche Verbindungen, die als R einen cycloaliphatischen,  gegebenenfalls mit Alkyl bzw. Alkoxy substituierten  oder über Alkylen an das Stickstoffatom gebundenen  Kohlenwasserstoffrest enthalten. Als solche Reste seien  beispielsweise genannt:  Cyclopentyl, Cyclohexyl, Cycloheptyl, Cyclooctyl,  Methylcyclohexyl, Äthylcyclohexyl, Propyl- und     Iso-          propylcyclohexyl,    Methoxycyclohexyl, Äthoxycyclohexyl,  Propoxy- und Isopropoxycyclohexyl, wobei die     Alkyl-          bzw.    Alkoxygruppen vorzugsweise in 4-Stellung, und zwar  sowohl in cis- als auch in trans-Position vorliegen kön  nen, Cyclohexylmethyl, α

  - oder B-Cyclohexyläthyl,     Endo-          methylencyclohexyl    (2,2,1-Bicycloheptyl),     Endoäthylen-          cyclohexyl    (2,2,2-Bicyclooctyl),     Endomethylencyclohexe-          nyl,    Endoäthylencyclohexenyl,     Endomethylencyclohexyl-          methyl,    Endoäthylencyclohexylmethyl,     Endomethylen-          cyclohexenylmethyl    oder     Endoäthylencyclohexenyl-          methyl.     



  X stellt einen gesättigten oder ungesättigten Kohlen  wasserstoffrest mit 2 C-Atomen dar, welcher durch  zwei Phenylreste substituiert ist, die ihrerseits     Substi-          tuenten,    wie Fluor, Chlor, Brom, niederes Alkyl oder  niederes     Alkoxy    tragen können. Die     Phenylreste    kön-      nen sich am gleichen Kohlenstoffatom oder an verschie  denen Kohlenstoffatomen des Restes X befinden.  



  Die mit Y bezeichnete Alkylkette kann geradkettig  oder verzweigt sein.    Die Herstellung der genannten     Benzolsulfonylharn-          stoffe    erfolgt erfindungsgemäss, indem man     Benzolsul-          fonylisoharnstoffäther    der Formel 11  
EMI0002.0004     
    worin R, Niederalkyl bedeutet, oder einen Benzolsulfonylisothioharnstoffäther der Formel 111  
EMI0002.0005     
    oder Benzolsulfonylparabansäuren der Formel IV  
EMI0002.0006     
    hydrolysiert und die Verfahrensprodukte gegebenenfalls       zur    Salzbildung mit alkalischen Mitteln behandelt.  



  Je nach der Natur der Glieder X und R wird es sich  in     einzelnen    Fällen bei der Durchführung des     Verfahrens     als notwendig erweisen, Vorkehrungen zum Schutz  aktiver Gruppen zu treffen. Derartige,     verhältnismässig     selten auftretende Fälle können vom Fachmann un  schwer erkannt werden, und es bereitet keine Schwierig  keiten, in solchen Fällen die entsprechenden     Massnahmen     zu treffen.  



  Die Ausführungsformen des Verfahrens gemäss der  Erfindung können im     allgemeinen    hinsichtlich der Reak  tionsbedingungen weitgehend variiert und den jeweiligen  Verhältnissen angepasst werden.         Beispielswaise    können die     Umsetzungen    unter Ver  wendung von Lösungsmitteln bei Zimmertemperatur  oder bei erhöhter     Temperatur    durchgeführt werden.  



  Als Beispiele für den Bestandteil der Verbindungen       der    Formeln 11 bis IV         X-C    O-    kommen in Betracht.  
EMI0002.0018     
    
EMI0003.0000     
    Die nach dem Verfahren gemäss der Erfindung     er-          hältliichen    Benzolsulfonylharnstoffderivate stellen wert  volle Arzneimittel dar, die sich durch eine starke und vor  allem lang anhaltende blutzuckersenkende Wirkung aus  zeichnen. Ihre blutzuckersenkende Wirkung konnte z. B.  am Kaninchen dadurch festgestellt werden, dass man die  Verfahrensprodukte in Dosen von 10 mg/kg verfütterte  und den Blutzuckerwert nach der bekannten Methode  von Hagedorn-Jensen über eine längere Zeitdauer be  stimmte.  



  So wurde beispielsweise ermittelt, dass der       N-[4-(B-{B,B-Diphenylpropionamido}-äthyl)-          benzolsulfonyl]-N'-n-butylharnstoff     nach 3 Stunden eine Blutzuckersenkung von 26 und  der  N-[4-(B-{B,B-Diphenylpropionamido}-äthyl)       benzolsulfonyl]-N'-(4-methyl-cyclohexyl)-          harnstoff     eine solche von 32     5.,"    bewirkt. Vergleicht man damit  den als orales Antidiabetikum bekannten     N-(4-Methyl-          benzolsulfonyl)-N'-butylharnstoff,    so stellt man fest, dass  bei der angegebenen Dosierung von 10 mg, kg am  Kaninchen keine Blutzuckersenkung mehr erfolgt.

   Erst  bei Dosen von 25 mg; kg und mehr ist eine     Blutzucker-          reaktion    zu beobachten.  



  Die starke     \'Wirksamkeit    der Verfahrensprodukte wird  besonders deutlich, wenn man die Dosis verringert. Ver  abreicht man den  N-[4-(B-{B,B-Diphenylpropionamido}-äthyl)       benzolsulfonyl]-N'-(4-methyl-cyclohexyl)-          harnstoff     in einer Dosierung von 0,4 mg/kg am Kaninchen, so ist  immer noch eine deutliche Blutzuckersenkung fest  zustellen.  



  Die beschriebenen Benzolsulfonylharnstoffe sollen  vorzugsweise zur Herstellung von oral verabreichbaren  Präparaten mit blutzuckersenkender Wirksamkeit zur  Behandlung des Diabetes mellitus dienen und können als  solche oder in Form ihrer Salze bzw. in Gegenwart von  Stoffen, die     zu    einer Salzbildung führen, appliziert wer  den. Zur Salzbildung können beispielsweise herange  zogen werden:  Alkalische Mittel, wie Alkali- oder     Erdalkali-          hydroxyde,    -carbonate oder -bicarbonate, aber auch  organische Basen, insbesondere tertiäre Stickstoffbasen,  vorausgesetzt, dass sie physiologisch verträglich sind.  



  Als medizinische Präparate kommen vorzugsweise  Tabletten in Betracht, die neben den Verfahrenserzeug-    nissen die üblichen Hilfs- und Trägerstoffe, wie Talkum,  Stärke Milchzucker, Tragant oder Magnesiumstearat  enthalten.  



  Ein Präparat, das die beschriebenen     Benzolsulfonyl-          harnstoffe    als Wirkstoff enthält, z. B. eine Tablette oder  ein Pulver mit oder ohne den genannten Zusätzen, ist  zweckmässig in eine geeignete dosierte Form gebracht.  Als Dosis ist dabei eine solche zu     wählen,    die der Wirk  samkeit des verwendeten Benzolsulfonylharnstoffs und  dem gewünschten Effekt angepasst ist.     Zweckmässig    be  trägt die     Dosierung    je Einheit etwa 0,5 bis 100 mg, vor  zugsweise 2 bis 10 mg, jedoch können auch erheblich  darüber oder darunter liegende Dosierungseinheiten ver  wendet werden, die gegebenenfalls vor     Applikation    zu  teilen bzw.

   zu     vervielfachen    sind.    <I>Beispiel</I>  N-[4-(B-{B,B-Diphenylpropionamido}-äthyl)       benzolsulfonyl]-N'-(2,5-endomethylen-cyclohexyl-          methyl)-harnstoff     2,9 g  N-[4-(3-{B,B-Diphenylpropionamido}-äthyl)       benzolsulfonyl]-N'-(2,5-endomethylen-          cyclohexyl-methyl)-thioharnstoff     (hergestellt durch Umsetzung von     4-[B-(B,B-Diphenyl-          propionamido)-äthyl]-benzolsulfonamid    und     2,5-Endo-          methylen-cyclohexylsenföl,    Schmelzpunkt l62-164' C)  werden in 100 ml Methanol suspendiert.

   Man fügt 0,1 g  Kaliumcarbonat und 1,1g Quecksilberoxyd zu und rührt  4 Stunden bei 40  C.  



  Nach Abfiltrieren engt man ein. Der als zähes  Harz erhaltene Rückstand von  N-[4-(B-{B,B-Diphenylpropionamido}-äthyl)       benzolsulfonyl]-N'-(2,5-endomethylencyclohexyl-          methyl)-isoharnstoffmethyläther     wird mit 250 ml konzentriertem HCl 30 Minuten auf  dem Dampfbad erhitzt. Der gebildete kristalline Nieder  schlag wird abgesaugt, mit Wasser     gewaschen    und aus  Methanol umkristallisiert. Man erhält in     guter        Ausbeute     den  N-[4-(B-{B,B-Diphenylpropionanido}-äthyl)       benzolsulfonyl]-N'-(2,5-endomethylencyclohexyl-          methyl)-harnstoff     vom Schmelzpunkt 191 bis     192     C.



  Process for the preparation of benzenesulfonylureas The present invention relates to a process for the preparation of benzenesulfonylureas of the formula
EMI0001.0000
    in which mean: R a) alkyl, alkenyl with 2 to 8 carbon atoms, b) phenylalkyl with 1 to 4 alkyl carbon atoms, c) cyclohexylalkyl with 1 to 4 alkyl carbon atoms, d) endoalkylenecyclohexyl, endoalkylenecyclohexenyl, endoalkylenecyclohexylmethyl or endoalkylenecyclohexenylmethyl with 1 bis-hexenylmethyl Endoalkylene carbon atoms, e) alkylcyclohexyl or alkoxycyclohexyl with 1 to 4 alkyl carbon atoms, f) cycloalkyl with 5 to 8 carbon atoms, g) cyclohexenyl, cyclohexenylmethyl, Z, Z 'hydrogen, halogen,

   Alkyl or alkoxy with 1 to 4 carbon atoms, X a saturated or unsaturated hydrocarbon radical with 2 carbon atoms, Y an alkyl chain with 1 to 3 carbon atoms and salts of the benzenesulfonylureas mentioned.



  The alkyl radicals can each be straight-chain or branched.



  R can mean, for example: ethyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl, sec-butyl, straight-chain or branched amyl (pentyl), hexyl, heptyl or octyl; the radicals corresponding to the hydrocarbon radicals mentioned and having an ethylenic double bond, such as allyl or crotyl. Also possible as R are: benzyl, a-phenylethyl, B-phenylethyl, a-, B-α, g-phenylpropyl or phenylbutyl.



  For the purposes of the invention, particular preference is given to those compounds which contain, as R, a cycloaliphatic hydrocarbon radical, optionally substituted by alkyl or alkoxy or bonded to the nitrogen atom via alkylene. Examples of such radicals are: cyclopentyl, cyclohexyl, cycloheptyl, cyclooctyl, methylcyclohexyl, ethylcyclohexyl, propyl and isopropylcyclohexyl, methoxycyclohexyl, ethoxycyclohexyl, propoxy and isopropoxycyclohexyl, preferably in the 4-alkoxy position, preferably in the 4-alkoxy position can be in both cis and trans positions, cyclohexylmethyl,?

  - or B-Cyclohexylethyl, endomethylene cyclohexyl (2,2,1-bicycloheptyl), endoethylene cyclohexyl (2,2,2-bicyclooctyl), endomethylene cyclohexenyl, endoethylene cyclohexenyl, endomethylene cyclohexyl- orhexoethylene-cyclohexyl- methyl, endoethylene-cyclohexyl- methyl, endoethylene-cyclohexyl- methyl, endoäthylenecyclohexyl- methylen, endoäthylenecyclohexyl- methylen, endoäthylenecyclohexyl- methylen, endoäthylenecyclohexyl- methylen, endoäthylenecyclohexyl- methyl, endoäthylenecyclohexyl- methyl, endoethylenecyclohexyl- methylen, methyl.



  X represents a saturated or unsaturated hydrocarbon radical with 2 carbon atoms, which is substituted by two phenyl radicals, which in turn can carry substituents such as fluorine, chlorine, bromine, lower alkyl or lower alkoxy. The phenyl radicals can be on the same carbon atom or on different carbon atoms of the X radical.



  The alkyl chain denoted by Y can be straight-chain or branched. The benzenesulfonylureas mentioned are prepared according to the invention by adding benzenesulfonylisourea ethers of the formula II
EMI0002.0004
    wherein R 1 is lower alkyl or a benzenesulfonylisothiourea ether of the formula III
EMI0002.0005
    or benzenesulfonylparabanic acids of the formula IV
EMI0002.0006
    hydrolyzed and the products of the process treated with alkaline agents to form salts.



  Depending on the nature of members X and R, it will be necessary in individual cases to take precautions to protect active groups when carrying out the procedure. Such cases, which occur relatively rarely, are easy for the skilled person to recognize, and it is not difficult to take the appropriate measures in such cases.



  The embodiments of the process according to the invention can generally be varied widely with regard to the reaction conditions and adapted to the particular circumstances. For example, the reactions can be carried out using solvents at room temperature or at elevated temperature.



  Examples of the constituent of the compounds of the formulas II to IV X-C O- come into consideration.
EMI0002.0018
    
EMI0003.0000
    The benzenesulfonylurea derivatives obtainable by the process according to the invention are valuable medicaments which are distinguished by a strong and, above all, long-lasting blood sugar-lowering effect. Their blood sugar lowering effect could be B. can be found in rabbits by feeding the process products in doses of 10 mg / kg and agreeing the blood sugar level according to the known method of Hagedorn-Jensen over a longer period of time.



  For example, it was found that the N- [4- (B- {B, B-diphenylpropionamido} -ethyl) -benzenesulfonyl] -N'-n-butylurea reduced blood sugar by 26 after 3 hours and the N- [4- ( B- {B, B-diphenylpropionamido} -ethyl) benzenesulfonyl] -N '- (4-methyl-cyclohexyl) -urea causes a rate of 32 5. "If one compares this with the N- (4- Methylbenzenesulfonyl) -N'-butylurea, it is found that at the stated dosage of 10 mg, kg in rabbits there is no longer any lowering of blood sugar.

   Only at doses of 25 mg; kg and more, a blood sugar reaction can be observed.



  The strong \ 'effectiveness of the process products becomes particularly clear when the dose is reduced. If the N- [4- (B- {B, B-diphenylpropionamido} -ethyl) benzenesulfonyl] -N '- (4-methyl-cyclohexyl) urea is administered in a dosage of 0.4 mg / kg in rabbits, a significant drop in blood sugar can still be seen.



  The benzenesulfonylureas described should preferably be used for the production of orally administrable preparations with blood sugar-lowering effectiveness for the treatment of diabetes mellitus and can be administered as such or in the form of their salts or in the presence of substances that lead to salt formation. For salt formation, for example, the following can be used: Alkaline agents such as alkali or alkaline earth hydroxides, carbonates or bicarbonates, but also organic bases, especially tertiary nitrogen bases, provided that they are physiologically compatible.



  Tablets which, in addition to the products of the process, contain the usual auxiliaries and carriers, such as talc, starch, lactose, tragacanth or magnesium stearate, are preferably used as medical preparations.



  A preparation that contains the benzenesulfonyl ureas described as an active ingredient, z. B. a tablet or a powder with or without the additives mentioned is expediently brought into a suitable dosed form. The dose to be selected is one that is adapted to the effectiveness of the benzenesulfonylurea used and the desired effect. The dosage per unit is expediently about 0.5 to 100 mg, preferably 2 to 10 mg, but dosage units that are considerably higher or lower can also be used, which if necessary have to be divided or taken before administration.

   are to be multiplied. <I> Example </I> N- [4- (B- {B, B-diphenylpropionamido} -ethyl) benzenesulfonyl] -N '- (2,5-endomethylene-cyclohexyl-methyl) -urea 2.9 g N - [4- (3- {B, B-Diphenylpropionamido} -ethyl) benzenesulfonyl] -N '- (2,5-endomethylene-cyclohexyl-methyl) -thiourea (produced by reacting 4- [B- (B, B -Diphenyl-propionamido) -ethyl] -benzenesulfonamide and 2,5-endomethylene-cyclohexyl mustard oil, melting point 162-164 ° C.) are suspended in 100 ml of methanol.

   0.1 g of potassium carbonate and 1.1 g of mercury oxide are added and the mixture is stirred at 40 ° C. for 4 hours.



  After filtering off, it is concentrated. The residue of N- [4- (B- {B, B-diphenylpropionamido} -ethyl) benzenesulfonyl] -N '- (2,5-endomethylenecyclohexylmethyl) -isourea methyl ether obtained as a viscous resin is mixed with 250 ml of concentrated HCl for 30 minutes heated on the steam bath. The crystalline precipitate formed is filtered off with suction, washed with water and recrystallized from methanol. The N- [4- (B- {B, B-diphenylpropionanido} -ethyl) benzenesulfonyl] -N '- (2,5-endomethylenecyclohexylmethyl) urea with a melting point of 191 to 192 ° C. is obtained in good yield.


    

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonylharn- stoffen der Formel 1 EMI0003.0044 worin R a) Alkyl, Alkenyl mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen, b) Phenylalkyl mit 1 bis 4 Alkylkohlenstoffatomen, c) Cyclohexylalkyl mit 1 bis 4 Alkylkohlenstoff atomen, d) Endoalkylencyclohexyl, Endoalkylencyclohexenyl, Endoalkylencyclohexylmethyl oder Endoalkylencyclo- hexenylmethyl mit 1 bis 2 Endoalkylen-Kohlenstoff- atomen, e) Alkylcyclohexyl oder Alkoxycyclohexyl mit 1 bis 4 Alkylkohlenstoffatomen, f) Cycloalkyl mit 5 bis 8 Kohlenstoffatomen, g) Cyclohexenyl, Cyclohexenylmethyl, Z, Z' Wasserstoff, Halogen, PATENT CLAIM Process for the production of benzenesulfonylureas of the formula 1 EMI0003.0044 wherein R is a) alkyl, alkenyl with 2 to 8 carbon atoms, b) phenylalkyl with 1 to 4 alkyl carbon atoms, c) cyclohexylalkyl with 1 to 4 alkyl carbon atoms, d) endoalkylenecyclohexyl, endoalkylenecyclohexenyl, endoalkylenecyclohexylmethyl or endoalkylenecyclohexenylmethyl with 1 to 2-endoalkylene-carbonhexenylmethyl - atoms, e) alkylcyclohexyl or alkoxycyclohexyl with 1 to 4 alkyl carbon atoms, f) cycloalkyl with 5 to 8 carbon atoms, g) cyclohexenyl, cyclohexenylmethyl, Z, Z 'hydrogen, halogen, Alkyl oder Alkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, X einen gesättigten oder ungesättigten Kohlenwasser stoffrest mit 2 Kohlenstoffatomen, Y eine Alkylkette mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, Ix:- deuten, und von deren Salzen, dadurch gekennzeichnet, dass man Benzolsulfonylisoharnstoffäther der Formel II EMI0004.0008 worin R, Niederalkyl bedeutet, oder einen Benzolsulfonylisothioharnstoffäther der Formel 111 EMI0004.0009 oder Benzolsulfonyl-parabansäuren der Formel IV EMI0004.0010 hydrolysiert. Alkyl or alkoxy with 1 to 4 carbon atoms, X a saturated or unsaturated hydrocarbon radical with 2 carbon atoms, Y an alkyl chain with 1 to 3 carbon atoms, Ix: - mean, and their salts, characterized in that benzenesulfonylisourea ethers of the formula II EMI0004.0008 wherein R 1 is lower alkyl or a benzenesulfonylisothiourea ether of the formula III EMI0004.0009 or benzenesulfonyl-parabanoic acids of the formula IV EMI0004.0010 hydrolyzed. UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Verfahrensprodukte zur Salz bildung mit alkalischen Mitteln behandelt. <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklane stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungs bereich des Patentes massgebend ist. SUBCLAIM Process according to claim, characterized in that the process products are treated with alkaline agents for salt formation. <I> Note from the </I> Federal <I> Office for Intellectual Property: </I> If parts of the description are not in line with the definition of the invention given in the claim, it should be remembered that according to Art. 51 of the Patent Act, the patent claim is authoritative for the material scope of the patent.
CH937669A 1965-03-24 1966-03-21 Process for the preparation of benzenesulfonylureas CH486435A (en)

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