Procédé de limitation (le la température de réaction dans la synthèse directe de l'ammoniaque. Lorsqu'on effectue la synthèse de l'ammo niaque sous l'effet combiné de matières cata- lysantes appropriées, d'une température suf fisante et de très hautes pressions, de l'ordra de 400 à 2000 atmosphères que, clans des bre vets précédents, notamment dans le brevet Suisse No 90,089 du 6 février 1920 "Procédé de fabrication synthétique de l'ammoniaque à partir de ses éléments", on a dénommées hyperpressions,
le facteur de combinaison atteint des valeurs très élevées et la quantité de chaleur que la réaction dégage par unité de volume de la chambre de catalyse est très brande.
Dans la pratique habituelle, pour cette synthèse, les gaz réactionnels arrivent sur la matière catalysante après avoir été amenés en totalité à la température initiale de réac tion et, en régime normal, la. température au cours de la réaction, est maintenue au degré convenable du fait que l'excédent de chaleur est éliminé à l'extérieur, au travers de la pa roi (le l'appareil, par un refroidissement approprié de la surface extérieure de cette paroi.
Toutefois, avec des appareils d'une capacité de production élevée, la quantité de chaleur dégagée par la réaction peut devenir trop grande pour qu'une élimination suffi sante de chaleur à l'extérieur puisse être réa lisée aisément. Dans ce cas, l'élévation de tem pérature qui en résulte et qui peut être intense et rapide, serait une cause de détérioration pour l'appareil .de réaction et même de braves dangers pour la résistance de cet appareil.
A tous égards, il est donc nécessaire de pouvoir s'opposer à cette élévation anormale de la température; tel est le but du procédé qui fait l'objet .de la présente invention et qui peut s'appliquer aussi au cas où la synthèse de l'ammoniaque est effectuée sous des pres sions inférieures aux hyperpressions et où, en raison par exemple de l'activité de la matière catalysante, il y a un très grand dégagement de chaleur par unité de volume de l'appareil.
Selon ce procédé de limitation de la tem pérature on n'amène à la. température initiale de réaction, avant leur mise en contact avec la matière catalysante, qu'une partie, réglable à volonté, des gaz devant réagir et envoie l'autre partie de ces gaz sur ladite matière sans chauffage préalable, la capacité propre d'échauffement de ces derniers étant ainsi utilisée pour limiter la température de réac tion.
Le dessin annexé représente. à titre d'exemple, deux formes d'exécution d'un ap pareil pour la mise en oeuv re du procédé suivant la présente invention.
Les fig. 1 et 2 représentent respective ment, en coupes verticales, la première et la seconde de ces formes d'exécution. Pour cha cune de ces figures, T est la chambre de ca talyse constituée par exemple par un métal qui ne nécessite pas l'emploi, à son intérieur, d'une couche isolante; A est l'arrivée des gaz devant réagir et B la sortie des gaz ayant réagi; E est un échangeur de températures entre ces gaz; C est la matière catalysante, P un robinet pour le réglage de la quantité des gaz à envoyer directement sur la matière ca- talysante, sans chauffage préalable.
Dans la fig. 1. c sont des canaux de distribution, munis chacun d'un robinet de réglage r, par lesquels les gaz froids qui ont passé par F sont mélan gés progressivement à la fraction des gaz qui. après avoir été chauffés par leur passage dans l'échangeur E jusqu'à. la température néces saire à la réaction, circulent au contact de la matière catalysante en se combinant à mesure.
Par suite du refroidissement causé par l'introduction des gaz froids dans la niasse rugissante et par suite de la diminution de la vitesse de réaction que provoque, .ii temp@ra- ture égale, la teneur de plus en plus élevée en ammoniaque du mélange, on conçoit qu'on a ainsi la possibilité de régler la, température pour qu'elle ne dépasse en aucun point telle valeur que l'on désire. Cette valeur sera d'au tant plus basse, toutes choses égales d'ailleurs, que la proporPon du gaz qui passe dans l'é changeur E sera plus petite.
Dans l'appareil suivant la fig. \?, toute lci fraction des gaz froids est introduite d'un seul coup autour de la chambre de catalyse, séparée. suivant une partie de sa longeur, de l'enceinte extérieure T par une enveloppe con centrique F.
Cette disposition a sur la pré cédente l'avantage que la circulation des gaz froids dans l'espace annulaire compris entre l'enveloppe et l'enceinte agit comme un écran protecteur de la paroi dans la région où pré cisément la réaction peut être la plus active par suite du fait que la teneur en amnioniaqne y est la plus éloignée de celle de l'équilibre. Toutefois, l'adduction des aaz froids dans l'es pace annulaire ne doit, pas se faire tout à fait à. l'origine de la clianibre (le catalye, car 1:
,gaz réagissants n'y avant pas encore une tem pérature suffisante. l'afflux abondant de gaz très froids en cette région pourrait paral@-ser la réaction. Le point d'adduction P<I>de,</I> 1--a. froids devra clone être dans une région où la, réaction des gaz chauds a pu déjà atteindre une grande activité.
Ces gaz froids pénétreront pro@-,ressivc- ment dans la chambre de catalyse grâce à de petits orifices O percés le long de l'env eloplze F, et pour que la plus grande partie des gaz ne tende pas à, n'utiliser que les orifices supé rieurs, l'espace annulaire pourra être rempli de grains d'une matière non catalysante, le grosseur identique à ceux de la matière cataly- sante,
ceci pour créer des pertes de cll'%rge identiques dans tout l'ensemble. Le réglage du rapport entre les quantités de gaz froids et de gaz chauds se fait par la manceuvre du robinet B suivant les indications de couples thermoélectriques.
Pour la mise en route des appareils dé crits Pr,'c-llemment, on peut chauffer élec triquement l'intérieur de l'appareil à l'aide de dispositifs connus qui ont été décrits. notam ment dans le brevet rappelé plus haut.
On peut aussi, suivant les fi-. 1 et 2. faire arriver par S un courant d'hydrogène ou d'a zote à faible pression échauffé par son passage à travers le serpentin en fer h. chauffe lui- même; par un procédé quelconque.
Les gaz pénètrent par le robinet D et s'échappent par l'orifice clé .ortie B après avoir célé leur cha leur à la matière catalysante et à l'appareil, qui s'écliaTiffent de proche en proche, Lorsque la température convenable est atteinte vers la fin de la chambre de catalyse, on arrête, en fermant le robinet D, la circulation des gaz (le chauffage et on envoie la totalité des gaz réactionnels par l'échangeur. La réaction s'a morce bientôt avec une grande activité; on dérive alors par le robinet R une partie pro gressivement croissante des gaz jusqu'à ce que le régime normal s'établisse.
A method of limiting the reaction temperature in the direct synthesis of ammonia. When the synthesis of ammonia is carried out under the combined effect of suitable catalyst materials, of sufficient temperature and very high pressures, of the order of 400 to 2000 atmospheres which, clans of the preceding patents, in particular in Swiss patent No 90,089 of February 6, 1920 "Process for the synthetic manufacture of ammonia from its elements", we have called hypertension,
the combination factor reaches very high values and the quantity of heat which the reaction gives off per unit volume of the catalysis chamber is very large.
In the usual practice, for this synthesis, the reaction gases arrive on the catalyst material after having been brought entirely to the initial reaction temperature and, under normal conditions, the. temperature during the reaction is maintained at the proper degree because the excess heat is removed outside, through the pa king (the apparatus, by suitable cooling of the outer surface of this wall .
However, with apparatuses of a high production capacity, the amount of heat given off by the reaction may become too large for sufficient heat removal to the outside to be easily achieved. In this case, the rise in temperature which results from it and which can be intense and rapid, would be a cause of deterioration for the reaction apparatus and even of brave dangers for the resistance of this apparatus.
In all respects, it is therefore necessary to be able to oppose this abnormal rise in temperature; this is the aim of the process which is the object of the present invention and which can also be applied to the case where the synthesis of ammonia is carried out under pressures lower than hyperpressures and where, for example due to the The activity of the catalyst material, there is a very large release of heat per unit volume of the apparatus.
According to this method of limiting the tem perature one does not lead to. initial reaction temperature, before they come into contact with the catalyzing material, that a part, adjustable at will, of the gases to react and sends the other part of these gases to said material without prior heating, the own heating capacity of the latter thus being used to limit the reaction temperature.
The accompanying drawing represents. by way of example, two embodiments of a similar apparatus for implementing the method according to the present invention.
Figs. 1 and 2 respectively represent, in vertical sections, the first and the second of these embodiments. For each of these figures, T is the catalysis chamber formed for example by a metal which does not require the use, inside it, of an insulating layer; A is the arrival of the gases to react and B the output of the reacted gases; E is a temperature exchanger between these gases; It is the catalyst material, P a valve for adjusting the quantity of gases to be sent directly to the catalyst material, without prior heating.
In fig. 1. c are distribution channels, each provided with an adjustment valve r, through which the cold gases which have passed through F are progressively mixed with the fraction of the gases which. after being heated by their passage through exchanger E until. the temperature necessary for the reaction, circulate in contact with the catalyzing material, combining as time goes.
As a result of the cooling caused by the introduction of the cold gases into the roaring mass and as a result of the decrease in the rate of reaction which at equal temperature causes the increasingly high ammonia content of the mixture. , we can see that we thus have the possibility of adjusting the temperature so that it does not exceed at any point such value as one wishes. This value will be at least as much, all other things being equal, that the proportion of gas passing through the exchanger E will be smaller.
In the apparatus according to fig. The entire cold gas fraction is introduced all at once around the separate catalyst chamber. along part of its length, the outer enclosure T by a con centric envelope F.
This arrangement has the advantage over the previous one that the circulation of cold gases in the annular space between the casing and the enclosure acts as a protective screen for the wall in the region where precisely the reaction may be the most. active due to the fact that the amnioniaqne content is the farthest from that of equilibrium. However, the adduction of cold aazes into the annular space does not have to be done entirely. the origin of the clianibre (the catalye, because 1:
, reacting gases do not yet reach sufficient temperature. the abundant influx of very cold gases into this region could halt the reaction. The point of adduction P <I> de, </I> 1 - a. cold clones will need to be in an area where the hot gas reaction has already reached great activity.
These cold gases will penetrate pro @, resivc- tion in the catalysis chamber thanks to small orifices O drilled along the env eloplze F, and so that the majority of the gases do not tend to, use only the upper orifices, the annular space may be filled with grains of a non-catalyzing material, the size identical to those of the catalyzing material,
this to create identical key drops throughout the set. The ratio between the quantities of cold gas and hot gas is adjusted by operating the valve B according to the indications of thermoelectric couples.
For the start-up of the devices described Pr, 'c-llemment, it is possible to electrically heat the interior of the device using known devices which have been described. in particular in the patent mentioned above.
We can also, according to the fi-. 1 and 2. make a stream of hydrogen or a zote at low pressure heated by its passage through the iron coil h. heats itself; by any process.
The gases enter through the tap D and escape through the key orifice. Outlet B after having separated their heat from the catalyzing material and the apparatus, which gradually grow alike, When the suitable temperature is reached towards the end of the catalysis chamber, by closing the valve D, the circulation of the gases is stopped (heating and all the reaction gases are sent through the exchanger. The reaction soon breaks down with great activity; a progressively increasing part of the gases is then diverted through the tap R until the normal regime is established.