DE10004733C2 - Dünnfilm-Halbleiterbauelement mit einer Chalkopyritschicht und Verfahren zu seiner Herstellung sowie Verwendung des Verfahrens zur Herstellung einer Dünnfilm-Solarzelle - Google Patents

Dünnfilm-Halbleiterbauelement mit einer Chalkopyritschicht und Verfahren zu seiner Herstellung sowie Verwendung des Verfahrens zur Herstellung einer Dünnfilm-Solarzelle

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Description

Die Erfindung betrifft ein Dünnfilm-Halbleiterbauelement, mindestens aufweisend ein Substrat und eine Chalkopyritschicht einer Struktur CuAB2, und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Chalkopyritschichten standen in den letzten Jahren im Mittelpunkt des Interesses insbesondere für den Aufbau von Dünnfilm-Solarzellen mit immer weiter verbessertem Wirkungsgrad.
So wird u. a. in 2nd WORLD CONFERENCE AND EXHIBITION ON PHOTOVOLTAIC SOLAR ENERGY CONVERSION, 6-10 JULY 1998, VIENNA, AUSTRIA, 537-540 über die Herstellung von CuInS2-Solarzellen berichtet. Diese Zellen werden mittels eines zweistufigen Prozesses hergestellt, bei dem in der ersten Stufe auf einem auf einem Glassubstrat angeordneten Mo-Rückseitenkontakt die beiden Precursor-Materialien Cu und In durch einen Sputterprozeß aufgebracht werden und in der zweiten Stufe in einem Sulfurisierungsprozess die CuInS2-Schicht gebildet wird. Die Schichtenfolge wird in weiteren Schritten (Ätzen des bei dem Prozess entstandenen CuS, Aufbringen einer CdS-Schicht durch chemische Badabscheidung, Sputtern einer leitenden ZnO-Fensterschicht für den Heteroübergang und Aufbringen eines Al-Kontaktes) zu einer Solarzelle vervollständigt.
Nachteilig bei der mit dem beschriebenen Verfahren hergestellten Dünnfilm- Solarzelle erweist sich die schlechte Haftung der Chalkopyritschicht auf dem Rückseitenkontakt. Dieses Problem ist schon seit langem bekannt, weshalb in zusätzlichen Schritten bei der Herstellung von Halbleiterbauelementen oftmals eine Haftvermittlerschicht aufgebracht wird. So sind Haftvermittlerschichten aus Ga (US 4 915 745) oder Te (WO 90/15445 A1) bekannt. Während die erstgenannte Haftvermittlerschicht die Homogenität der Schichten verringert, erhöht die Verwendung des toxischen Tellurs den Aufwand bei der Herstellung und späteren Entsorgung nicht mehr funktionstüchtiger Zellen. Ein nicht toxischer Haftvermittler wird in WO 95/09441 A1 beschrieben. Dieser ist entweder Chrom, Titan oder Tantal oder besteht aus einer Titannitrid-Schicht; die Schichtdicke beträgt hierbei 5 nm bis 40 nm. Zwar lässt sich das Aufbringen der Haftvermittlerschicht gut in vorhandene Technologien zur Herstellung von Dünnschicht-Solarzellen einbringen, doch ist eine Verbesserung der elektrischen Kenndaten dieser Solarzellen nicht erkennbar. Das Problem der besseren Haftung der Chalkopyritschicht zur benachbarten Schicht und die Verbesserung der Parameter stellt sich auch für andere Dünnfilm-Halbleiterbauelemente.
In JP 10-214986 A wird für die Herstellung einer Tandem-Solarzelle ein Verfahren beschrieben, bei dem u. a. eine Schicht aus Cu1-xAgx mit 0 ≦ x ≦ 0,3 und darauf eine In-Schicht als Precursor-Schicht, insbesondere zur Abstimmung der Bandlücke, aufgebracht werden; eine konkrete Aussage zur Verbesserung der Haftung zwischen Substrat und Chalkopyritschicht wird hierbei jedoch nicht gemacht.
Deshalb ist es Aufgabe der Erfindung, ein Dünnfilm-Halbleiterbauelement mit mindestens gleicher oder verbesserter Haftung zwischen Substrat und Chalkopyritschicht gegenüber bekannten Strukturen anzugeben, das gleichzeitig verbesserte elektrische Kenndaten aufweist, und dessen Herstellung sich mit nur geringem Aufwand und bei Verwendung nichttoxischer Materialien in bereits bekannte Technologien einpasst.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, dass ein Dünnfilm- Halbleiterbauelement, mindestens aufweisend ein Substrat und eine Chalkopyritschicht durch ein die folgenden Schritte umfassendes Verfahren herstellbar ist: Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat, Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht, darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
In einer Ausführungsform beträgt die Ag-Dotierkonzentration der Precursor- Schicht bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu).
In weiteren Ausführungsformen der Erfindung ist vorgesehen, dass die Komponente A der Chalkopyritschicht aus mindestens einem der Elemente In, Ga, Al bzw. Fe, die Komponente B aus mindestens einem der Elemente S, Se bzw. Te (Chalkogene) gebildet ist. Das Substrat kann sowohl aus einem festen oder aus einem flexiblen Material gebildet sein.
Bei der erfindungsgemäßen Lösung wird vor dem Aufbringen der Precursor- Schichten zur Erzeugung der gewünschten Chalkopyritschicht eine zusätzliche Schicht, nämlich eine Ag-Schicht, aufgebracht. Nachdem die Precursor-Materialien für diese Chalkopyritschicht mit bekannten Verfahren auf der Ag-Schicht abgeschieden wurden, wird diese Schichtstruktur einem Chalkogenisierungsprozess (Temperprozess, bei dem eine Umsetzung der Precursor-Materialien erfolgt) ausgesetzt. In diesem Prozess wird die Ag- Schicht völlig umgesetzt. Als Ergebnis liegt eine mit Silber dotierte Chalkopyritchicht vor, die überraschenderweise sowohl eine verbesserte Haftung auf der angrenzenden Schicht (Rückseitenkontakt, Substrat) aufweist als auch eine Verbesserung der elektrischen Kenndaten der Chalkopyritchicht bewirkt. Bei der erfindungsgemäßen Lösung ist damit ein Gruppe-I-Element in sehr geringer Konzentration als Haftverbesserer und die elektrischen Eigenschaften verbesserndes Mittel eingesetzt worden. Diese Dotierungskonzentration von Ag in der Chalkopyritschicht wird über das Verhältnis Ag/(Ag + Cu) bei der Herstellung der Precursor-Schichten eingestellt.
Die genannten Ausführungsformen der Erfindung ermöglichen eine große Variabilität in der Realisierung verschiedener Dünnfilm- Halbleiterbauelemente.
So ist in einer Ausführungsform vorgesehen, dass das Bauelement eine Solarzelle ist, bei der die mit Ag dotierte Chalkopyritschicht eine Absorberschicht bildet, die auf einem Rückseitenkontakt angeordnet ist, der sich auf einem Substrat befindet. Der Rückseitenkontakt dieser Solarzelle kann aus mindestens einem der Elemente Mo, Pt bzw. Ti gebildet sein. Vorteilhaft hat sich für die Ausbildung einer Solarzelle eine Ag- Dotierkonzentration der Precusor-Schicht mit bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu) herausgestellt. Insbesondere führt eine Ag-Dotierungskonzentration von Ag/(Ag + Cu) = 0,02 Atom-% bis 0,1 Atom-% bezogen auf den metallischen Precursor bei (Cu + Ag)/In = 1,8 (Atomverhältnis) zur Verbesserung der elektrischen Kenndaten der erfindungsgemäßen Solarzelle.
Eine andere Ausführungsform ist die Ausbildung eines Solarzellenmoduls, bei dem mehrere Dünnschicht-Solarzellen mit je einer mit Ag dotierten Absorberschicht integriert serienverschaltet angeordnet sind.
Eine weitere Ausführungsform der Erfindung ist eine Dünnschicht-Photodiode mit einer mit Ag dotierten Chalkopyritschicht zur Detektion von Licht oder zur Messung der Beleuchtungsstärke einer Lichtquelle.
Weitere Vorteile der Erfindung werden im Zusammenhang mit dem folgenden Ausführungsbeispiel näher erläutert.
Dabei zeigt die Fig. 1 ein Schichtenpaket für die Herstellung einer Dünnfilm-Solarzelle auf der Basis einer CuInS2- Absorberschicht vor dem Sulfurisierungsprozess und die Fig. 2 den nach dem Sulfurisierungsprozess erhaltenen Schichtaufbau mit einer mit Ag dotierten CuInS2-Schicht. Die Ag-Schicht ist nach dem Sulfurisierungsprozess nicht mehr vorhanden.
Zunächst wird auf ein Glassubstrat S ein Mo-Rückseitenkontakt K mit einer Dicke von 0,2 µm bis 2 µm aufgebracht. Auf den Rückseitenkontakt K wird mit bekannten Verfahren, beispielsweise mittels Verdampfen, Sputtern, chemischer oder elektrochemischer Badabscheidung, eine Silber-Schicht H mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm abgeschieden. Das folgende Aufbringen von Schichten aus Cu PCu und aus weiteren Precursor-Materialien PIn auf die Ag-Schicht H, wobei die Cu-Schicht PCu in einer Dicke zwischen 300 nm und 800 nm aufgebracht und die Dicke der weiteren Precursor-Material-Schichten (Material vom Typ A in CuAB2) PIn so gewählt werden, dass sich ein Cu : A- Atomverhältnis von 0,85 bis 2,5 ergibt - in diesem Ausführungsbeispiel ist die Komponente A Indium -, erfolgt mit dem Stand der Technik nach bekannten Verfahren. In dem sich anschließenden Sulfurisierungsprozess der aufgebrachten Schichtenfolge in elementarem Schwefel oder einem schwefelhaltigen Gas (z. B. H2S) bildet sich die Ag-dotierte CuInS2- Absorberschicht CIS aus. Die Dotierungskonzentration wird - wie bereits erwähnt - über das Verhältnis Ag/(Ag + Cu) eingestellt. Die Sulfurisierung kann mittels RTP(Rapid Thermal Processing)-Verfahrens erfolgen, wobei der mittels Lampenheizung erzeugte Temperaturgradient in der Aufheizphase zwischen 2°C/s und 40°C/s, vorzugsweise 10°C/s, gewählt wird und eine konstante Temperatur zwischen 100°C und 700°C, vorzugsweise 450°C bis 550°C, über einen Zeitraum bis zu 10 min, vorzugsweise 2 min bis 3 min, eingestellt wird, oder mittels CTP (Conventional Thermal Processing)- Verfahrens erfolgen, wobei der erzeugte Temperaturgradient in der Aufheizphase zwischen 50°C/min und 400°C/min, vorzugsweise 300°C/min, gewählt wird und eine konstante Temperatur zwischen 100°C und 700°C, vorzugsweise 500°C bis 600°C über einen Zeitraum bis zu 60 min, vorzugsweise 4 min bis 10 min, eingestellt wird. Abschließend wird der Aufbau der Dünnfilm-Solarzelle vervollständigt, indem das bei dem Prozess im Überschuss entstandene CuS weggätzt wird, eine CdS-Schicht durch chemische Badabscheidung oder Sputtern aufgebracht wird, eine leitende ZnO-Fensterschicht für den Heteroübergang mittels Sputtern und ein Ni/Al- Kontakt aufgebracht wird. Dieser Kontakt kann bei der Ausbildung von Solarmodulen entfallen.
Die erfindungsgemäße Dünnfilm-Solarzelle zeigt bei kleinen Ag- Dotierungskonzentrationen der CuInS2-Absorberschicht sowohl eine Verbesserung der Haftung zum Rückseitenkontakt als auch eine Erhöhung des Wirkungsgrades.

Claims (20)

1. Dünnfilm-Halbleiterbauelement, mindestens aufweisend ein Substrat und eine Chalkopyritschicht einer Struktur CuAB2, bei dem die Chalkopyritschicht durch ein die folgenden Schritte umfassendes Verfahren herstellbar ist:
Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat,
Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht,
darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und
danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
2. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Ag-Dotierkonzentration der Precursorschicht bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu) beträgt.
3. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Komponente A der Chalkopyritschicht aus mindestens einem der Elemente In, Ga, Al bzw. Fe gebildet ist.
4. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Komponente B der Chalkopyritschicht aus mindestens einem der Elemente S, Se bzw. Te gebildet ist.
5. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Substrat aus einem festen Material gebildet ist.
6. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Substrat aus einem flexiblen Material gebildet ist.
7. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement eine Solarzelle ist, bei der die mit Ag dotierte Chalkopyritschicht eine Absorberschicht bildet, die auf einem Rückseitenkontakt angeordnet ist, der sich auf einem Substrat befindet.
8. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Rückseitenkontakt aus mindestens einem der Elemente Mo, Pt bzw. Ti gebildet ist.
9. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement ein Solarzellenmodul ist, bei dem mehrere Dünnschicht- Solarzellen mit je einer mit Ag dotierten Chalkopyrit-Schicht integriert serienverschaltet sind.
10. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement eine Photodiode mit einer mit Ag dotierten Chalkopyritschicht ist.
11. Verfahren zur Herstellung einer Chalkopyritschicht einer Struktur CuAB2 auf einem Substrat, umfassend die Schritte:
Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat,
Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht,
darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und
danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
12. Verfahren nach. Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Konzentration der Ag- und der Cu-Schicht bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu) eingestellt wird.
13. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Cu-Precursor-Schicht in einer Dicke zwischen 300 nm und 800 nm und die A-Precursor-Schicht in einer solchen Dicke aufgebracht wird, dass sich ein Atomverhältnis Cu : A von 0,85 bis 2,5 ergibt.
14. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass als Komponente A in CuAB2 Indium verwendet wird.
15. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass für die Chalkogenisierung ein RTP-Verfahren durchgeführt wird.
16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass im RTP-Verfahren mittels Lampenheizung ein Temperaturgradient in der Aufheizphase zwischen 2°C/s und 40°C/s und anschließend eine konstante Temperatur zwischen 100°C und 700°C über einen Zeitraum bis 10 min eingestellt wird.
17. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass für die Chalkogenisierung ein CTP-Verfahren durchgeführt wird.
18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass im CTP-Verfahren mittels Ofenheizung ein Temperaturgradient in der Aufheizphase zwischen 50°C/min und 400°C/min und eine konstante Temperatur zwischen 100°C und 700°C über einen Zeitraum bis 60 min eingestellt wird.
19. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 11 bis 18 zur Herstellung einer Dünnfilm-Solarzelle, dadurch gekennzeichnet, dass auf einem Glassubstrat ein Mo-Rückseitenkontakt mit einer Dicke von 0,2 µm bis 2 µm und darauf eine Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm, eine Cu-Precursorschicht mit einer Dicke zwischen 300 nm und 800 nm und eine In-Precursorschicht mit einer solchen Dicke abgeschieden wird, dass sich ein Cu : In-Atomverhältnis von 0,85 bis 2,5 ergibt, anschließend ein Sulfurisierungsprozess in elementarem Schwefel oder einem schwefelhaltigen Gas durchgeführt wird und abschließend das im Sulfurisierungsprozess im Überschuss entstandene CuS weggeätzt und eine leitende ZnO- Fensterschicht für den Heteroübergang und darauf ein Ni/Al-Kontakt aufgebracht wird.
20. Verfahren nach Anspruch 19 zur Herstellung eines mehrere Dünnfilm-Solarzellen aufweisendes Solarmoduls, dadurch gekennzeichnet, dass die leitende ZnO-Fensterschicht als letzte Schicht in dem Verfahren aufgebracht wird.
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