DE19941567A1 - Neue flüssigkristalline Verbindungen - Google Patents

Neue flüssigkristalline Verbindungen

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DE19941567A1
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Werner Binder
Joachim Krause
Harald Hirschmann
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Merck Patent GmbH
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Abstract

Die Erfindung betrifft neue flüssigkristalline Verbindungen, enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder deren Spiegelbild M'' DOLLAR F1 worin m 1, 2 oder 3 ist, weiterhin ein Verfahren zur Herstellung von neuen flüssigkristallinen Verbindungen, enthaltend ein Strukturelement der Formel M' oder M'', die Verwendung dieser flüssigkristallinen Verbindungen zur Herstellung flüssigkristalliner Polymere und Polymernetzwerke und als Komponenten flüssigkristalliner Medien, sowie flüssigkristalline Medien, Polymere und Polymernetzwerke, enthaltend diese Verbindungen und deren Verwendung in optischen Elementen oder für Dekorationszwecke.

Description

Die Erfindung betrifft neue flüssigkristalline Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder deren Spiegelbild M"
worin m 1, 2 oder 3 ist.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen umfassen niedermolekulare, insbesondere monomere, als auch oligomere oder polymere Verbindungen. Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur Herstellung von neuen flüssigkristallinen Verbindungen enthaltend ein Strukturelement der Formei M' oder M", sowie, im Falle von oligomeren und polymeren erfindungsgemäßen Verbindungen, deren Ausgangsstoffe. Ferner betrifft die Erfindung die Verwendung von erfindungsgemäßen flüssigkristallinen Verbindungen enthaltend ein Strukturelement M' oder M" zur Herstellung flüssigkristalliner Oligomere, Polymere und Polymernetzwerke oder als Komponenten flüssigkristalliner Medien, flüssigkristalline Medien, Oligomere, Polymere und Polymerneizwerke enthaltend diese Verbindungen, sowie deren Verwendung in optischen Elementen oder für Dekorationszwecke.
Es ist bekannt, daß die Zwischenglieder Z', die in Flüssigkristallen der allgemeinen Struktur R'-Z'-A'-Z'-A'-Z'-A'-Z'-R' oder vergleichbaren Strukturen die Ringelemente A' untereinander oder mit den Endgruppen R' verbinden, die Eigenschaften des Flüssigkristalls je nach der chemischen Natur dieses Zwischengliedes unterschiedlich beeinflussen können.
Bisher bekannte Zwischenglieder sind beispielsweise Ester-, Ethylen-, Ethenylen-, Ethinylen-, Azo-, Azoxy-, Methylenoxy-, Difluorethenylen-, n-Butylen- oder Schiff-Basen-Gruppen; das einfachste Zwischenglied ist die Einfachbindung.
Der Erfindung lag nun die Aufgabe zugrunde, neue stabile flüssigkristalline oder mesogene Verbindungen bereitzustellen, die insbesondere für die Verwendung als Komponenten flüssigkristalliner Medien und zur Herstellung flüssigkristalliner Polymere geeignet sind.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sollten insbesondere vorteilhafte Eigenschaften, wie einen hohen Klärpunkt, einen breiten flüssigkristallinen Phasenbereich und vorteilhafte Werte für die dielektrische Anisotropie und die Doppelbrechung, aufweisen bzw. in den erfindungsgemäßen Medien und Polymeren induzieren.
Es wurde nun gefunden, daß das Strukturelement M
sowie dessen Spiegelbild als Zwischenglied in Flüssigkristallen eine mesogene oder mesogenitätsfördernde Wirkung zeigt.
So führt das Strukturelement M als Zwischenglied in Flüssigkristallen im Vergleich zu entsprechenden Derivaten mit bekannten Zwischengliedern, insbesondere mit einer Einfachbindung als Zwischenglied, allgemein zu einer vergleichsweisen Erhöhung des Klärpunktes, der dielektrischen Anisotropie Δε und der Doppelbrechung Δn.
Das Strukturelement M kann ein- oder mehrfach hintereinander als mesogenes Zwischenglied in bekannte und unbekannte Flüssigkristallstrukturen eingebaut werden. Es kann Ringgruppen untereinander und/oder mit Endgruppen verbinden. Eine oder mehrere Strukturelemente M können auch durch bereits bekannte Zwischenglieder wie oben aufgeführt verbunden sein.
Erfindungsgemäße Flüssigkristalle enthaltend ein oder mehrere Strukturelemente M können als Komponenten flüssigkristalliner Medien verwendet werden, insbesondere für Flüssigkristallanzeigen, die auf dem Prinzip der verdrillten Zelle, dem Guest-Host-Effekt, dem Effekt der Deformation aufgerichteter Phasen oder der statischen oder dynamischen Streuung beruhen, weiterhin in cholesterischen oder ferroelektrischen Flüssigkristaüanzeigen oder IPS- (in plane switching), Polymergel- oder PDLC-Anzeigen (polymer dispersed liquid crystal displays).
Erfindungsgemäße Verbindungen, die eine reaktive oder polymerisationsfähige Gruppe enthalten, können außerdem zur Herstellung von flüssigkristallinen Oligomeren und Polymeren, Polymernetzwerken oder Polymerfilmen verwendet werden. Ferner können erfindungsgemäße oligomere und polymere Verbindungen enthaltend ein Strukturelement M' oder M" direkt in Form von Netzwerken oder Filmen hergestellt werden.
Die oben genannten Polymere bzw. Polymerfilme eignen sich z. B. zur Verwendung in elektrooptischen Anzeigen, optischen Polarisations- oder Kompensationsfilmen, Orientierungsschichten, Farbfiltern oder holographischen Elementen, in photovernetzbaren Klebern, zugfesten Fasern, flüssigkristallinen Pigmenten, Farbmitteln oder Kosmetika, diagnostischen Anwendungen, als Sicherheitsmarkierungen, sowie in der nichtlinearen Optik und optischen Datenspeicherung.
Erfindungsgemäße Verbindungen mit einem oder mehreren chiralen Strukturelementen eignen sich zur Verwendung als Dotierstoffe.
Acryloxyacrylate mit dem Strukturelement -COO-CH=CH-COO- werden in T. Wakabayashi et al., Tetrahedron Lett. 36, 5585 (1995) und L. A. Miller, C. A. 61, 9405 h, 1964 beschrieben, es findet sich dort allerdings kein Hinweis auf flüssigkristalline Verbindungen.
Gegenstand der Erfindung sind somit flüssigkristalline Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder deren Spiegelbild M"
worin m 1, 2 oder 3 ist.
Besonders bevorzugt sind erfindungsgemäße Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M", die mindestens eine polymerisationsfähige Gruppe aufweisen.
Ferner bevorzugt sind oligomere und polymere erfindungsgemäße Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M".
Weiterhin bevorzugt sind erfindungsgemäße Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M", die mindestens eine chirale Gruppe aufweisen.
Weiterhin bevorzugt sind erfindungsgemäße Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M", die mindestens eine chromophore Gruppe aufweisen.
Die erfindungsgemäßen flüssigkristallinen Verbindungen sind vorzugsweise ausgewählt aus Formel I
R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-Z3-(A3)c-Z4-(A4)d-Z5-R2 I
worin die einzelnen Reste folgende Bedeutung besitzen
A1 bis A4 jeweils unabhängig voneinander -A-(Z-B)e-, ein zweibindiges chirales Strukturelement G2 oder eine zweibindige chromophore Gruppe T2,
A und B jeweils unabhängig voneinander 1,4-Phenylen, worin auch ein oder zwei CH-Gruppen durch N ersetzt sein können, trans-1,4-Cyclohexylen, worin auch eine oder zwei CH2- Gruppen durch O und/oder S ersetzt sein können, trans- 1,4-Cyclohexenylen, 1,4-Bicyclo(2,2,2)octylen, Naphthalin- 2,6-diyl, Piperidin-1,4-diyl, Decahydronaphthalin-2,6-diyl, 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin-2,6-diyl, Cyclobutan-1,3-diyl, oder wobei in diesen Gruppen auch 1 bis 4 H-Atome durch F, Cl, CN, NO2 oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch F oder Cl substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkanoyl mit 1 bis 7 C- Atomen ersetzt sein können,
Z jeweils unabhängig voneinander -N = N-, -N = N(O)-, -CH=N-, -COO-, -OCO-, -CH2CH2-, -(CH2)4-, -OCH2-, -CH2O-, -CX1 = CX2-, -CH2-CH=CH-CH2-, -CH=CH-COO-, -OOC-CH=CH-, -C∼C-, -C∼C-COO-, -OOC-C∼C-COO- oder eine Einfachbindung,
e 0, 1 oder 2,
Z1 bis Z5 jeweils unabhängig voneinander eine der für Z angegebenen Bedeutungen, M' oder M",
a, b, c und d jeweils unabhängig voneinander 0, 1 oder 2, wobei die Summe a+b+c+d von 0 verschieden sein muß,
R1 H, F, Cl, CN, NO2, NCS, geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 25 C-Atomen, worin auch ein eine oder mehrere CH2-Gruppen durch -O-, -S-, -NH-, -N(CH3)-, -CO-, -COO-, -OCO-, -OCO-O-, -S-CO-, -CO-S-, -CH=CH- oder -C∼C- so ersetzt sein können, daß O- und/oder S-Atome nicht direkt miteinander verknüpft sind, und worin auch ein oder mehrere H-Atome durch OH, NH, COOH, F, Cl, CH3, OCH3, CN, CF3 oder -C∼C- ersetzt sein können, ein einbindiges chirales Strukturelement G1, eine einbindige chromophore Gruppe T1 oder P-(Sp-X)n-,
R2 jeweils unabhängig eine der für R1 genannten Bedeutun­ gen, -(O)q-CX1=CX2X3 oder, im Falle einer Verknüpfung mit einem nichtaromatischen Ring, auch = CX1X2 oder
wobei q 0 oder 1 ist und X1, X2 und X3 jeweils unabhängig voneinander H oder F bedeuten,
P CH∼C-COO-, CH2=CW-COO-, WCH=CH-O-,
CH2=CH-Phenyl-(O)k-, N=C=O-, H2N-, HO-, HOOC- oder HS-, wobei W H, CH3 oder Cl und k 0 or 1 ist,
Sp eine Spacergruppe mit bis zu 20 C-Atomen,
X -O-, -S-, -CO-, -COO-, -OCO-, -OCO-O-, -S-CO-, -CO-S- oder eine Einfachbindung, und
n 0 oder 1,
mit der Maßgabe, daß mindestens eine der Gruppen Z1 bis Z5 M' oder M" bedeutet.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von flüssigkristallinen Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M", dadurch gekennzeichnet, daß man
  • a) eine Verbindung enthaltend eine Propinoylgruppe der Formel Ia1
    R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-OOC-C∼CH Ia1
    gegebenenfalls ein- oder mehrmals mit Propiolsäure HC∼C-COOH reagieren läßt, wobei die Carboxylgruppe der Propiolsäure an die C∼C-Dreifachbindung von Ia1 addiert wird, und anschließend das Produkt der Formel Ia
    R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-OOC-CH=CH)m-1-OOC-C∼CH Ia
    mit einer Carbonsäure der Formel Ib
    HOOC-(A3)c-Z4-(A4)d-Z5-R2 Ib
    durch eine Additionsreaktion wie oben beschrieben zu einer Verbindung der Formel I umsetzt, oder
  • b) eine Carbonsäure der Formel Ic1
    R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-COOH Ic1
    gegebenenfalls ein- oder mehrmals mit Propiolsäure reagieren läßt, wobei die Carboxylgruppe von Ic1 an die C∼C- Dreifachbindung der Propiolsäure addiert wird, und anschließend das Produkt der Formel Ic
    R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-(COO-CH=CH)m-1-COOH Ic
    mit einem Propinoylderivat der Formel Id
    HC∼C-COO-(A3)c-Z4-(A4)d-Z5-R2 Id
    durch eine Additionsreaktion wie oben beschrieben zu einer Verbindung der Formel I umsetzt, oder
  • c) eine Hydroxycarbonsäure der Formel Ie
    HO-(A2)b-COOH Ie
    gegebenenfalls ein- oder mehrfach mit Propiolsäure reagieren läßt, wobei durch Addition der Carboxylgruppe von 1e an die C∼C- Dreifachbindung der Propiolsäure das Produkt der Formel Ie1 entsteht, oder durch Veresterung der Hydroxygruppe von Ie mit der -COOH-Gruppe der Propiolsäure das Produkt der Formel Ie2 entsteht, oder durch beide oben genannten Reaktionen das Produkt der Formel Ie3 entsteht,
    HO-(A2)b-COO-(CH=CH-COO)m-1-H Ie1
    H-(C∼C-COO)m-1-O-(A2)b-COOH Ie2
    H-(C∼C-COO)m-1-O-(A2)b-COO-(CH=CH-COO)m-1-H Ie3
    und
    • 1. im Produkt der Formel Ie1 die endständige Säuregruppe mit einem Propinoylderivat der Formel Id oder Iaa
      R1-Z1-(A1)a-OOC-C∼CH Iaa
      umsetzt wie unter a) und b) beschrieben, und die endständige Hydroxygruppe mit einer Carbonsäure der Formel Id oder Icc
      R1-Z1-(A1)a-(COO-CH=CH)b-1-COOH Icc
      verestert, oder
    • 2. im Produkt der Formel Ie2 die endständige Säuregruppe mit einem Propinoylderivat der Formel laa oder Id umsetzt wie unter a) und b) beschrieben, und gegebenenfalls die endständige Propinoylgruppe mit einer Carbonsäure der Formel Ib oder Icc umsetzt wie unter a) und b) beschrieben, oder gegebenenfalls die endständige Hydroxygruppe mit einer Carbonsäure der Formel Icc oder Id verestert, oder
    • 3. mit dem Produkt der Formel Ie3 die unter c1) und c2) beschriebenen Reaktionen durchführt, wobei die Reihenfolge der in c1) bis c3) beschriebenen Reaktionsschritte beliebig gewählt werden kann,
    oder
  • d) eine Dihydroxyverbindung der Formel If
    HO-(A2)b-OH If
    bzw. eine Dicarbonsäure der Formel Ig
    HOOC-(A2)b-COOH Ig
    in der unter a) bis c) beschriebenen Weise gegebenenfalls ein- oder mehrfach mit Propiolsäure reagieren läßt, und anschließend mit einem Propinoylderivat der Formel Iaa oder Id und/oder mit einer Carbonsäure der Formel 1b oder Icc umsetzt,
wobei R1
, R2
, A1
bis A4
, Z1
bis Z5
und a, b, c, d und m die in Formel I angegebene Bedeutung besitzen, und
in den Verbindungen der Formel Ia1, Ia, Ic1 und Ic a+b ≠ 0,
in den Verbindungen der Formel Ib und Id c+d ≠ 0,
in den Verbindungen der Formel Ie, Ie1, Ie2, Ie3, If und Ig b ≠ 0, und
in den Verbindungen der Formel laa und Icc a + 0 gilt.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung von erfindungsgemäßen Verbindungen als Komponenten flüssigkristalliner Medien sowie zur Herstellung flüssigkristalliner Polymere, Polymernetzwerke und Polymerfilme.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein flüssigkristallines Medium mit mindestens zwei flüssigkristallinen Komponenten, dadurch gekennzeichnet, daß es mindestens eine erfindungsgemäße flüssigkristalline Verbindung enthält, sowie eine Flüssigkristallanzeige enthaltend ein solches Medium.
Weiterer Gegenstand der Erfindung sind aus den erfindungsgemäßen Verbindungen hergestellte flüssigkristalline Polymere und Polymernetzwerke sowie die Verwendung der erfindungsgemäßen Verbindungen, Medien und Polymere in Flüssigkristallanzeigen, die auf dem Prinzip der verdrillten Zelle, dem Guest-Host-Effekt, dem Effekt der Deformation aufgerichteter Phasen oder der statischen oder dynamischen Streuung beruhen, weiterhin in cholesterischen oder ferroelektrischen Flüssigkristallanzeigen oder IPS- (in plane switching), Polymergel- oder PDLC-Anzeigen (polymer dispersed liquid crystal displays), elektrooptischen Streuzellen, optischen Polarisations- oder Kompensationsfilmen, Orientierungsschichten, Farbfiltern oder holographischen Elementen, in photovernetzbaren Klebern, zugfesten Fasern, flüssigkristaflinen Pigmenten, Farbmitteln oder Kosmetika, diagnostischen Anwendungen, als Sicherheitsmarkierungen, in der nichtlinearen Optik und optischen Datenspeicherung sowie als Dotierstoffe.
Besonders bevorzugte Verbindungen der Formel I sind solche der Formeln Ia bis Ii
worin R1, R2, Z und e die in Formel I angegebene Bedeutung besitzen,
jeweils unabhängig voneinander
G2 oder T2, und
L1 und L2 jeweils unabhängig voneinander H, F, CN, CI oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch F oder CI substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkanoyl mit 1 bis 7 C- Atomen bedeuten.
Besonders bevorzugt sind Verbindungen der Formeln Ia, Ib, Ic, Id, Ie, If und Ig, insbesondere solche der Formeln Ia, Ib und Ic.
L1 und L2 bedeuten vorzugsweise F, CI, CN, NO2, CH3, C2H5, OCH3, OC2H5, COCH3, COC2H5, CF3, OCF3, OCHF2, OC2F5, insbesondere F, CI, CN, CH3, C2H5, OCH3, COCH3 und OCF3, besonders bevorzugt F, CI, CH3, OCH3 und COCH3.
Im folgenden sind besonders bevorzugte Formeln für die Gruppe
aufgeführt. In diesen Formeln bedeutet Phe 1,4-Phenylen, welches zusätzlich in 2-, 3- und/oder 5-Position durch L1 wie oben angegeben substituiert sein kann. Ferner bedeuten Pyd Pyridin-2,5-diyl, Pyr Pyrimidin-2,5-diyl, Cyc 1,4-Cyclohexylen, welches auch in 4-Position durch L1 substituiert sein kann und Dio trans-1,3-Dioxan-2,5-diyl. Die Heterocyclen Pyd, Pyr und Dio schließen jeweils auch die möglichen Stellungsisomere ein. Z hat in diesen Formeln eine der in Formel I angegebenen Bedeutungen. Die nachfolgende Liste von bevorzugten Formeln beinhaltet auch deren Spiegelbilder.
-Phe- I 1-1
-Cyc- I 1-2
-Pyd- I 1-3
-Pyr- I 1-4
-Dio- I 1-5
-Phe-Z-Phe- I 2-1
-Cyc-Z-Phe- I 2-2
-Cyc-Z-Cyc- I 2-3
-Phe-Z-Pyd- I 2-4
-Phe-Z-Pyr- I 2-5
-Pyr-Z-Pyd- I 2-6
-Phe-Z-Dio- I 2-7
-Dio-Z-Dio- I 2-8
-Cyc-Z-Dio- I 2-10
-Phe-Z-Phe-Z-Phe- I 3-1
-Cyc-Z-Phe-Z-Phe- I 3-2
-Phe-Z-Cyc-Z-Phe- I 3-3
-Cyc-Z-Cyc-Z-Phe- I 3-4
-Cyc-Z-Phe-Z-Cyc- I 3-5
-Cyc-Z-Cyc-Z-Cyc- I 3-6
-Pyr-Z-Phe-Z-Phe- I 3-7
-Phe-Z-Pyr-Z-Phe- I 3-8
-Pyd-Z-Phe-Z-Phe- I 3-9
-Phe-Z-Pyd-Z-Phe- I 3-10
-Dio-Z-Phe-Z-Phe- I 3-11
-Phe-Z-Dio-Z-Phe- I 3-12
-Phe-Z-Phe-Z-Phe- I 3-13
-Dio-Z-Cyc-Z-Cyc- I 3-14
-Cyc-Z-Dio-Z-Cyc- I 3-15
-Dio-Z-Dio-Z-Cyc- I 3-16
Besonders bevorzugt sind die Teilformeln I 1-1 bis I 1-5 und I 2-1 bis I 2-10, insbesondere die Teilformeln I 1-1, I 1-2, I 2-1, I 2-2, 2-3 und I 2-4.
Z bedeutet in den oben angegebenen bevorzugten Formeln Ia bis Ii und den Teilformeln der Reihen I 1, I 2 und I 3 vorzugsweise -COO-, -OCO-, -CH2CH2-, -OCH2-, -CH2O-, -CH=CH-, -C∼C- oder eine Einfachbindung, insbesondere -COO-, -OCO-, -CH2CH2-, -C∼C- oder eine Einfachbindung.
Sofern Phe substituiertes 1,4-Phenylen bedeutet, so ist dieses vorzugsweise ein- oder mehrfach durch L1 nach einer der oben genannten bevorzugten Bedeutungen substituiert. Es ist bevorzugt 2- oder 3-Fluor-, 2,3-Difluor-, 3,5-Difluor-, 2-oder 3-Chlor-, 2-oder 3- Methyl-, 2,3-Dimethyl-, 2-oder 3-Methoxy-, 2-oder 3-Trifluormethyl-, 2-oder 3-Trifluormethoxy-, 2-oder 3-Methylcarbonyl-, 2-oder 3- Cyano- oder 2,3-Dicyano-1,4-phenylen. Substituertes 1,4- Cyclohexylen ist vorzugsweise 4-Cyano-1,4-cyclohexylen. Bei 1,4- Cyclohexylen ist im allgemeinen die trans-Konfiguration bevorzugt.
Besonders bevorzugt sind Verbindungen der Formel I, worin R1 und R2 jeweils unabhängig voneinander F, Cl, CN oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch Fluor substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkenyl mit bis zu 12 C-Atomen bedeuten.
Z1 bis Z5 bedeuten in den Verbindungen der Formel I besonders bevorzugt jeweils unabhängig voneinander -COO-, -OCO-, -CH2CH2-, -OCH2-, -CH2O-, -CH=CH-, -C∼C- oder eine Einfachbindung.
Besonders bevorzugt sind ferner Verbindungen der Formel I, worin mindestens eine der Gruppen A1 bis A4 eine zweibindige chirale Gruppe G2 bedeutet, sowie Verbindungen, worin R1 und/oder R2 ein einbindige chirale Gruppe G1 bedeuten.
Die chiralen Gruppen G1 und G2 sind vorzugsweise Zuckergruppen, Zuckeralkohole, Zuckersäuren, Milchsäuren, chirale substituerte Glykole, Steroidderivate, Terpenderivate, Aminosäuren oder Sequenzen von wenigen, vorzugsweise 1-5, Aminosäuren.
Besonders bevorzugte Gruppen G2 sind Zuckerderivate wie beispielsweise Glucose, Mannose, Galactose, Fructose, Arabinose, Dextrose; Zuckeralkohole wie beispielsweise Sorbit, Mannit, Galactilo, oder deren Anhydroderivate wie beispielsweise lsosorbid (1,4 : 3,6-Dianhydro-D-sorbid); Zuckersäuren wie beispielsweise Gluconsäure, Gulonsäure, Ketogulonsäure; chirale substituierte Glykolreste wie beispielsweise Mono- oder Oligoethylen- oder propylenglykole, worin eine oder mehrere CH2-Gruppen durch Alkyl oder Alkoxy substituiert sind; Aminosäuren wie beispielsweise Alanin, Valin, Phenylglycin oder Phenylalanin, oder Sequenzen von 1 bis 5 dieser Aminosäuren.
Besonders bevorzugte Gruppen G1 sind Steroidderivate wie beispielsweise Cholesteryl- oder Cholsäurereste; Terpenderivate wie beispielsweise Menthyl, Neomenthyl, Campheyl, Pineyl, Terpineyl, Isolongifolyl, Fenchyl, Carreyl, Myrthenyl, Nopyl, Geraniyl, Linaloyl, Neryl, Citronellyl, Dihydrocitronellyl; Zuckersäurereste; Milchsäurereste oder einbindige Derivate der oben genannten Strukturelemente G2.
Weitere besonders bevorzugte Verbindungen der Formel I sind solche, worin mindestens eine der Gruppen A1 bis A4 eine zweibindige chromophore Gruppe T2 bedeutet, sowie Verbindungen, worin R1 und/oder R2 eine einbindige chromophore Gruppe T1 bedeuten.
Die chromophore Gruppe T2 ist vorzugsweise ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Farbstoffe wie beispielsweise Azo- Triphenylmethan-, Anthrachinon-, Cyanin-, Pyrrolo[3,4]pyrrol-, Indigo-, Fluorescein-, Rhodanin-, Thionin-, Oxazol-, Benzimidazol- oder Perylenfarbstoffe.
Die chromophore Gruppe T1 ist vorzugsweise ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Farbstoffe wie beispielsweise die einbindigen Derivate der für T2 genannten Farbstoffe.
Falls R1 oder R2 in den Verbindungen der Formel I einen Alkylrest und/oder einen Alkoxyrest bedeuten, so kann dieser geradkettig oder verzweigt sein. Vorzugsweise ist er geradkettig, hat 2, 3, 4, 5, 6 oder 7 C-Atome und bedeutet demnach bevorzugt Ethyl, Propyl, Butyl, Pentyl, Hexyl, Heptyl, Ethoxy, Propoxy, Butoxy, Pentoxy,. Hexoxy oder Heptoxy, ferner Methyl, Octyl, Nonyl, Decyl, Undecyl, Dodecyl, Tridecyl, Tetradecyl, Pentadecyl, Methoxy, Octoxy, Nonoxy, Decoxy, Undecoxy, Dodecoxy, Tridecoxy oder Tetradecoxy.
Oxaalkyl bedeutet vorzugsweise geradkettiges 2-Oxapropyl ( = Methoxymethyl), 2- ( = Ethoxymethyl) oder 3-Oxabutyl ( = 2-Methoxyethyl), 2-, 3- oder 4-Oxapentyl, 2-, 3-, 4- oder 5-Oxahexyl, 2-, 3-, 4-, 5- oder 6-Oxaheptyl, 2-, 3-, 4-, 5-, 6- oder 7-Oxaoctyl, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- oder 8-Oxanonyl, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7-, 8- oder 9-Oxadecyl.
Falls R1 oder R2 einen Alkylrest bedeuten, in dem eine CH2-Gruppe durch -CH=CH- ersetzt ist, so kann dieser geradkettig oder verzweigt sein. Vorzugsweise ist er geradkettig und hat 2 bis 10 C-Atome. Er bedeutet demnach besonders Vinyl, Prop-1-, oder Prop-2-enyl, But-1-, 2- oder But-3-enyl, Pent-1-, 2-, 3- oder Pent-4-enyl, Hex-1-, 2-, 3-, 4- oder Hex-5-enyl, Hept-1-, 2-, 3-, 4-, 5- oder Hept-6-enyl, Oct-1-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6- oder Oct-7-enyl, Non-1-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- oder Non-8-enyl, Dec-1-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7-, 8- oder Dec-9-enyl.
Besonders bevorzugte Alkenylgruppen sind C2-C7-1E-Alkenyl, C4-C7-3E-Alkenyl, C5-C7-4-Alkenyl, C6-C7-5-Alkenyl und C7-6- Alkenyl, insbesondere C2-C7-1 E-Alkenyl, C4-C7-3E-Alkenyl und C5-C7-4-Alkenyl. Beispiele besonders bevorzugter Alkenylgruppen sind Vinyl, 1 E-Propenyl, 1 E-Butenyl, 1 E-Pentenyl, 1 E-Hexenyl, 1 E-Heptenyl, 3-Butenyl, 3E-Pentenyl, 3E-Hexenyl, 3E-Heptenyl, 4-Pentenyl, 4Z-Hexenyl, 4E-Hexenyl, 4Z-Heptenyl, 5-Hexenyl, 6-Heptenyl und dergleichen. Gruppen mit bis zu 5 Kohlenstoffatomen sind im allgemeinen bevorzugt.
Falls R1 oder R2 einen Alkylrest bedeuten, in dem eine CH2-Gruppe durch -O- und eine durch -CO- ersetzt ist, so sind diese bevorzugt benachbart. Somit beinhalten diese eine Acyloxygruppe -CO-O- oder eine Oxycarbonylgruppe -O-CO-. Vorzugsweise sind diese geradkettig und haben 2 bis 6 C-Atome.
Sie bedeuten demnach besonders Acetyloxy, Propionyloxy, Butyryloxy, Pentanoyloxy, Hexanoyloxy, Acetyloxymethyl, Propionyloxymethyl, Butyryloxymethyl, Pentanoyloxymethyl, 2-Acetyloxyethyl, 2-Propionyloxyethyl, 2-Butyryloxyethyl, 3-Acetyloxypropyl, 3-Propionyloxypropyl, 4-Acetyloxybutyl, Methoxycarbonyl, Ethoxycarbonyl, Propoxycarbonyl, Butoxycarbonyl, Pentoxycarbonyl, Methoxycarbonylmethyl, Ethoxycarbonylmethyl, Propoxycarbonylmethyl, Butoxycarbonylmethyl, 2-(Methoxycarbonyl)ethyl, 2-(Ethoxycarbonyl)ethyl, 2-(Propoxy­ carbonyl)ethyl, 3-(Methoxycarbonyl)propyl, 3-(Ethoxycarbonyl)propyl, 4-(Methoxycarbonyl)-butyl.
Falls R1 oder R2 einen Alkylrest darstellen, in dem zwei oder mehr CH2-Gruppen durch -O- und/oder -CO-O- ersetzt sind, so kann dieser geradkettig oder verzweigt sein. Vorzugsweise ist er verzweigt und hat 3 bis 12 C-Atome. Er bedeutet demnach besonders Bis- carboxy-methyl, 2,2-Bis-carboxy-ethyl, 3,3-Bis-carboxy-propyl, 4,4-Bis-carboxy-butyl, 5,5-Bis-carboxy-pentyl, 6,6-Bis-carboxy-hexyl, 7,7-Bis-carboxy-heptyl, 8,8-Bis-carboxy-octyl, 9,9-Bis-carboxy-nonyl, 10,10-Bis-carboxy-decyl, Bis-(methoxycarbonyl)-methyl, 2,2-Bis- (methoxycarbonyl)-ethyl, 3,3-Bis-(methoxycarbonyl)-propyl, 4,4-Bis- (methoxycarbonyl)-butyl, 5,5-Bis-(methoxycarbonyl)-pentyl, 6,6-Bis- (methoxycarbonyl)-hexyl, 7,7-Bis-(methoxycarbonyl)-heptyl, 8,8-Bis- (methoxycarbonyl)-octyl, Bis-(ethoxycarbonyl)-methyl, 2,2-Bis- (ethoxycarbonyl)-ethyl, 3,3-Bis-(ethoxycarbonyl)-propyl, 4,4-Bis- (ethoxycarbonyl)-butyl, 5,5-Bis-(ethoxycarbonyl)-hexyl.
Falls R1 oder R2 einen einfach durch CN oder CF3 substituierten Alkyl- oder Alkenylrest bedeutet, so ist dieser Rest vorzugsweise geradkettig. Die Substitution durch CN oder CF3 ist in beliebiger Position.
Falls R1 oder R2 einen mindestens einfach durch Halogen substituierten Alkyl- oder Alkenylrest bedeuten, so ist dieser Rest vorzugsweise geradkettig und Halogen ist vorzugsweise F oder CI. Bei Mehrfachsubstitution ist Halogen vorzugsweise F. Die resultierenden Reste schließen auch perfluorierte Reste ein. Bei Einfachsubstitution kann der Fluor- oder Chlorsubstituent in beliebiger Position sein, vorzugsweise jedoch in ω-Position. Beispiele für besonders bevorzugte geradkettige Gruppen mit endständigem Fluor sind Fluormethyl, 2-Fluorethyl, 3-Fluorpropyl, 4-Fluorbutyl, 5-Fluorpentyl, 6-Fluorhexyl und 7-Fluorheptyl. Andere Positionen des Fluors sind jedoch nicht ausgeschlossen.
Verbindungen der Formel I mit verzweigten Flügelgruppen R1 oder R2 können gelegentlich wegen einer besseren Löslichkeit in den üblichen flüssigkristallinen Basismaterialien von Bedeutung sein, insbesondere aber als chirale Dotierstoffe, wenn sie optisch aktiv sind. Smektische Verbindungen dieser Art eignen sich als Komponenten für ferroelektrische Materialien.
Verbindungen der Formel I mit SA-Phasen eignen sich beispielsweise für thermisch adressierte Displays.
Bevorzugte chirale verzweigte Reste R1 bzw. R2 sind 2-Butyl (=1- Methylpropyl), 2-Methylbutyl, 2-Methylpentyl, 3-Methylpentyl, 2- Ethylhexyl, 2-Propylpentyl, 2-Octyl, insbesondere 2-Methylbutyl, 2- Methylbutoxy, 2-Methylpentoxy, 3-Methylpentoxy, 2-Ethylhexoxy, 1- Methylhexoxy, 2-Octyloxy, 2-Oxa-3-methylbutyl, 3-Oxa-4- methylpentyl, 4-Methylhexyl, 2-Nonyl, 2-Decyl, 2-Dodecyl, 6- Methoxyoctoxy, 6-Methyloctoxy, 6-Methyloctanoyloxy, 5- Methylheptyloxycarbonyl, 2-Methylbutyryloxy, 3-Methylvaleroyloxy, 4-Methylhexanoyloxy, 2-Chlorpropionyloxy, 2-Chloro-3- methylbutyryloxy, 2-Chloro-4-methylvaleryloxy, 2-Chloro-3- methylvaleryloxy, 2-Methyl-3-oxapentyl, 2-Methyl-3-oxahexyl, 1- Methoxypropyl-2-oxy, 1-Ethoxypropyl-2-oxy, 1-Propoxypropyl-2-oxy, 1-Butoxypropyl-2-oxy, 2-Fluorooctyloxy, 2-Fluorodecyloxy.
Verbindungen der Formel I enthaltend achirale verzweigte Gruppen R1 oder R2 können auch als Cokomponenten in flüssigkristallinen Medien beispielweise zur Unterdrückung der Kristallisationsneigung von Bedeutung sein. Verzweigte Gruppen dieser Art enthalten in der Regel nicht mehr als eine Kettenverzweigung. Bevorzugte achirale verzweigte Gruppen sind beispielsweise Isopropyl, Isobutyl (=Methylpropyl), Isopentyl (=3-Methylbutyl), Isopropoxy, 2- Methylpropoxy und 3-Methylbutoxy.
Erfindungsgemäße Verbindungen, die eine oder mehrere polymerisationsfähige Gruppe tragen, welche gegebenenfalls über eine Spacergruppe mit dem mesogenen Molekülteil verbunden sind, sind ebenfalls bevorzugt, insbesondere Verbindungen der Formel I, worin mindestens einer der Reste R1 und R2 P-(Sp-X)n bedeutet.
Die polymerisationsfähige Gruppe P bedeutet vorzugsweise Acryl, Methacryl, Chloracryl, Vinyl, Vinyloxy, Styryl, Styryloxy oder Epoxy, insbesondere Acryl, Methacryl, Vinyloxy oder Epoxy.
Als Spacergruppe Sp kommen alle für diesen Zweck bekannten Gruppen in Betracht. Sp is vorzugsweise eine geradkettige oder verzweigte Alkylen-(d. h. zweibindige Alkyl-)gruppe mit 1 bis 20 C- Atomen, besonders bevorzugt mit 1 bis 12 C-Atomen, worin auch eine oder mehrere nicht benachbarte CH2-Gruppen durch -O-, -S-, -NH-, -N(CH3)-, -CO-, -O-CO-, -S-CO-, -O-COO-, -CO-S-, -CO-O-, -CH(halogen)-, -CH(CN)-, -CH=CH- oder -C∼C- ersetzt sein können.
Typische Spacergruppen Sp sind beispielsweise -(CH2)o-, -(CH2CH2O)r -CH2CH2-, -CH2CH2-S-CH2CH2- or -CH2CH2-NH-CH2CH2-,worin o 2 bis 12 und r 1 bis 3 bedeuten.
Bevorzugte Spacergruppen Sp sind beispielsweise Ethylen, Propylen, Butylen, Pentylen, Hexylen, Heptylen, Octylen, Nonylen, Decylen, Undecylen, Dodecylen, Octadecylen, Ethylenoxyethylen, Methylenoxybutylen, Ethylen-Thioethylen, Ethylen-N-methyl­ iminoethylen, 1-Methylalkylen, Ethenylen, Propenylen und Butenylen.
Besonders bevorzugt sind erfindungsgemäße Verbindungen der Formel I worin Sp eine Alkyl- oder Alkoxygruppe mit 2 bis 6 C- Atomen bedeutets. Geradkettige Gruppen sind besonders bevorzugt.
In eine weiteren bevorzugte Ausführungsform enthalten die Verbindungen der Formel I mindestens eine chirale Spacergruppe Sp, insbesondere eine chirale Spacergruppe der folgenden Formel:
worin
Q1 und Q2 jeweils unabhängig voneinander Alkylen oder Alkylenoxy mit 1 bis 10 C-Atomen, worin auch ein eine oder mehrere CH2- Gruppen durch -O-, -S-, -NH-, -N(CH3)-, -C0-, -COO-, -OCO-, -OCO-O-, -S-CO-, -CO-S-, -CH=CH- oder -C∼C- so ersetzt sein können, daß O- und/oder S-Atome nicht direkt miteinander verknüpft sind, welches gegebenenfalls auch durch F, CI oder CN ein- oder mehrfach substituiert sein kann,
Q3 Halogen, CN oder von Q1 und Q2 verschiedenes Alkyl or Alkoxy mit 1 bis 4 C-Atomen bedeuten.
In Verbindungen der Formel I worin R1 und R2 gleichzeitig P-(Sp-X)n- bedeuten, können die beiden Spacergruppen Sp und/oder die beiden polymerisationsfähigen Gruppen P gleich oder verschieden sein.
Die Ausbildung des mesogenen Zwischengliedes B und die Darstellung der neuen flüssigkristallinen Verbindungen, die das Zwischenglied B enthalten, erfolgt nach Verfahren, die für nicht flüssigkristalline Analoge beschrieben worden sind, wie z. B. in T. Wakabayashi et al., Tetrahedron Lett. 36, 5585 (1995) und L. A. Miller, C. A. 61, 9405 h, 1964.
Diesen Verfahren entsprechend wird entweder Methylpropionat mit verschiedenen organischen Carbonsäuren in Gegenwart eines gemischten Metallsulfid-Cubantypcluster-Komplexes der Struktur [PdMo3S4(tacn)3CI] [PF6]3 (tacn = 1,4,7-Triazacyclononan) oder Methylpropiolat in Gegenwart schwach basischer (z. B. Pyridin) oder schwach saurer (z. B. Fe-III-acetat) Katalysatoren mit Essigsäure, Benzoesäure, Acrylsäure, 2-Naphthalincarbonsäure oder 9- Fluorencarbonsäure im Sinne einer Michaeladdition zu den entsprechenden Acyloxyacrylaten umgesetzt.
Diese Transformation gelingt nun auch überraschenderweise mit den strukturell komplexeren Carbonsäuren und Propiolaten, die als Schlüsselreaktion zu den erfindungsgemäßen flüssigkristallinen Verbindungen der Formel I führt.
Die Pd/Mo-katalysierte Reaktion führt wegen der milden Reaktionsbedingungen zum Z(cis)-Acyloxyacrylat, das aber durch Erhöhung des Basenzusatzes (z. B. NEt3, Pyridin) und der Temperatur (z. B. von 40°C auf 80°C) in das E(trans)-Isomere umwandelbar ist.
So werden beispielsweise erfindungsgemäße Verbindungen der Formel I, worin Z3 ein Strukturelement M' mit m=1 bedeutet, erhalten, wenn man eine Carbonsäure der Formel Ib mit einem Propiolat der Formel Ia1 gemäß folgendem Schema umsetzt.
Die Darstellung der Vorstufen der Formel Ib gelingt nach klassischen, in der Flüssigkristallchemie bekannten Verfahren. Die Synthese der Propiolsäureester Ia1 erfolgt aus Propiolsäure (Propargylsäure) HC∼C-COOH und den entsprechenden Alkoholen R1-Z1-(A1)a Z2-(A2) b-OH (die wiederum ebenfalls nach klassischen Verfahren darstellbar sind) z. B. mittels Dicyclohexylcarbodümid als wasserentziehendem Mittel.
Verbindungen der Formel I, worin Z3 ein Strukturelement M' mit n = 2 bedeutet, erhält man, wenn man das Propiolat der Formel Ia1 nochmals mit Propiolsäure umsetzt, wobei die Carboxylgruppe der Propiolsäure an die C∼C-Dreifachbindung des Propiolats Ia1 addiert wird, und das dabei entstandene Produkt der Formel Ia2
R1-Z1-(A1)c-Z2-(A2)d-OOC-CH=CH-OOC-C∼CH Ia2
mit der Carbonsäure der Formel 1b wie oben beschrieben zur Reaktion bringt.
Zur Darstellung von Verbindungen der Formel I, worin Z3 ein Strukturelement M' mit n=3 bedeutet, wird das Propiolat der Formel Ia2 in analoger Weise nochmals mit Propiolsäure umgesetzt, und das resultierende Zwischenprodukt mit der Säure der Formel Ib zur Reaktion gebracht.
In Analogie zu den oben beschriebenen Synthesen erfolgt die Herstellung von strukturinversen Verbindungen, worin Z3 ein Strukturelement M" mit m = 1, 2 oder 3 bedeutet, indem man die Reste R1-Z1-(A1)c-Z2-(A2)d- und -(A3)e-Z4-(A4)f-Z5-R2 in den oben beschriebenen Formeln für die Vorstufen und Zwischenprodukte miteinander vertauscht.
Eine andere Möglichkeit zur Synthese der erfindungsgemäßen flüssigkristallinen Verbindungen besteht darin, daß man zunächst z. B. p-Hydroxybenzoesäure mit einem Propiolat z. B. der Formel Ia zum Produkt
umsetzt, die freie Hydroxygruppe des Produkts mit Propiolsäure verestert und das entstehende Produkt anschließend einer weiteren Umsetzung mit dem Propiolat der Formel Ia unterwirft.
In Analogie zur oben beschriebenen Reaktion kann anstelle von p- Hydroxy-benzoesäure beispielsweise auch eine Hydroxycarbonsäure der Formel Ie
HO-(A1)b-COOH Ie
verwendet werden, woraus durch ein- oder mehrfache Umsetzung mit Propiolsäure das Produkt der Formel Ie1, durch Veresterung der. Hydroxygruppe mit Propiolsäure das Produkt der Formel Ie2, oder durch beide oben genannten Reaktionen das Produkt der Formel Ie3 entsteht,
HO-(A2)b-COO-(CH=CH-COO)m-1-H Ie1
H-(C∼C-COO)m-1-O-(A2)b-COOH Ie2
H-(C∼C-COO)m-1-O-(A2)b-COO-(CH=CH-COO)m-1-H Ie3
Aus diese Zwischenprodukten können durch Umsetzung mit Verbindungen der Formeln Ia1, Ib, Ia2 bzw. strukturanalogen Verbindungen in der oben beschriebenen Weise Verbindungen der Formel I hergestellt werden, wobei die Reihenfolge der einzelnen Reaktionsschritte beliebig gewählt werden kann.
Weitere Herstellungsmöglichkeiten von Verbindungen der Formel I ergeben sich aus der Veresterung von Hydrochinon bzw. allgemein Dihydroxyverbindungen der Formel If
HO-(A2)b-OH If
mit Propiolsäure oder Propiolsäurederivaten der Formel Ib, oder durch doppelte Addition von Propiolsäure oder Propiolsäurederivaten der Formel Ia an Terephthalsäure bzw. allgemein an Dicarbonsäuren der Formel Ig
HOOC-(A2)b-COOH Ig
In den oben ausgeführten Reaktionsbeschreibungen besitzen R1, R2, A1 bis A4, Z1 bis Z5 und a, b, c, d und m die in Formel I angegebene Bedeutung.
Die Synthese der erfindungsgemäßen Verbindungen, die polymerisierbare Gruppen tragen, erfolgt prinzipiell wie oben beschrieben. Dabei ist es unter Umständen vorteilhaft, die reaktiven Gruppen -OH, -NH2, -COOH, -CH=CH2 während der Synthese in geschützter Form umzusetzen und danach die Schutzgruppen abzuspalten, oder diese reaktiven Gruppen erst im letzten Reaktionsschritt einzuführen.
Die Verknüpfung des Zwischengliedes M' bzw. M" mit chiralen und chromophoren Gruppen erfolgt ebenfalls analog zu den oben genannten Methoden.
Die oben erwähnten bekannten Methoden z. B. zur Darstellung der Vorstufen der Formel Ib oder zur Einführung und Abspaltung von Schutzgruppen sind in der Literatur (z. B. in den Standardwerken wie Houben-Weyl, Methoden der Organischen Chemie, Georg-Thieme- Verlag, Stuttgart) beschrieben, und zwar unter Reaktionsbedingungen, die für die genannten Umsetzungen bekannt und geeignet sind. Dabei kann man auch von an sich bekannten, hier nicht näher erwähnten Varianten Gebrauch machen.
Weitere Darstellungsmethoden finden sich in den nachfolgenden Beispielen.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen eignen sich auch zur Verwendung als Komponenten flüssigkristalliner Medien. Erfindungsgemäße flüssigkristalline Medien enthalten vorzugsweise neben einer oder mehreren erfindungsgemäßen Verbindungen der Formel I als weitere Bestandteile 2 bis 40, insbesondere 4 bis 30 Komponenten. Ganz besonders bevorzugt enthalten diese Medien neben einer oder mehreren erfindungsgemäßen Verbindungen 7 bis 25 Komponenten. Diese weiteren Bestandteile werden vorzugsweise ausgewählt aus nematischen oder nematogenen (monotropen oder isotropen) Substanzen, insbesondere Substanzen aus den Klassen der Azoxybenzole, Benzylidenaniline, Biphenyfe, Terphenyle, Phenyl- oder Cyclohexylbenzoate, Cyclohexan-carbonsäurephenyl- oder cyclohexylester, Phenyl- oder Cyclohexyl-ester der Cyclo­ hexylbenzoesäure, Phenyl- oder Cyclohexyl-ester der Cyclo­ hexylcyclohexancarbonsäure, Cyclohexyl-phenylester der Benzoesäure, der Cyclohexancarbonsäure, bzw. der Cyclohexyl­ cyclohexancarbonsäure, Phenylcyclohexane, Cyclohexylbiphenyle, Phenylcyclohexylcyclohexane, Cyclohexylcyclohexane, Cyclo­ hexylcyclohexylcyclohexene, 1,4-Bis-cyclohexylbenzole, 4,4'-Bis­ cycio-hexylbiphenyie, Phenyl- oder Cyclohexylpyrimidine, Phenyl- oder Cyclohexylpyridine, Phenyl- oder Cyclohexyldioxane, Phenyl- oder Cyclohexyl-1,3-dithiane, 1,2-Diphenylethane, 1,2-Dicyclohexyl­ ethane, 1-Phenyl-2-cyclohexylethane, 1-Cyclohexyl-2-(4-phenyl­ cyclohexyl)-ethane, 1-Cyclohexyl-2-biphenyiylethane, 1-Phenyl- 2-cyclohexyl-phenylethane, gegebenenfalls halogenierten Stilbene, Benzylphenylether, Tolane und substituierten Zimtsäuren. Die 1,4- Phenylengruppen in diesen Verbindungen können auch fluoriert sein.
Die wichtigsten als weitere Bestandteile erfindungsgemäßer Medien in Frage kommenden Verbindungen lassen sich durch die Formeln 1, 2, 3, 4 und 5 charakterisieren:
R'-L-E-R" 1
R'-L-COO-E-R" 2
R'-L-OOC-E-R" 3
R'-L-CH2CH2-E-R" 4
R'-L-C∼C-E-R" 5
In den Formeln 1, 2, 3, 4 und 5 bedeuten L und E, die gleich oder verschieden sein können, jeweils unabhängig voneinander einen bivalenten Rest aus der aus -Phe-, -Cyc-, -Phe-Phe-, -Phe-Cyc-, Cyc-Cyc-, -Pyr-, -Dio-, -G-Phe- und -G-Cyc- sowie deren Spiegelbilder gebildeten Gruppe, wobei Phe unsubstituiertes oder durch Fluor substituiertes 1,4-Phenyien, Cyc trans-1,4-Cyclohexylen oder 1,4-Cyclohexylen, Pyr Pyrimidin-2,5-diyl oder Pyridin-2,5-diyl, Dio 1,3-Dioxan-2,5-diyl und G 2-(trans-1,4-Cyclohexyl)-ethyl, Pyrimidin-2,5-diyl, Pyridin-2,5-diyl oder 1,3-Dioxan-2,5-diyl bedeuten.
Vorzugsweise ist einer der Reste L und E Cyc, Phe oder Pyr. E ist vorzugsweise Cyc, Phe oder Phe-Cyc. Vorzugsweise enthalten die erfindungsgemäßen Medien eine oder mehrere Komponenten ausgewählt aus den Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5, worin L und E ausgewählt sind aus der Gruppe Cyc, Phe und Pyr und gleichzeitig eine oder mehrere Komponenten ausgewählt aus den Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5, worin einer der Reste L und E ausgewählt ist aus der Gruppe Cyc, Phe und Pyr und der andere Rest ausgewählt ist aus der Gruppe -Phe-Phe-, Phe-Cyc-, -Cyc-Cyc-, -G-Phe- und -G-Cyc-, und gegebenenfalls eine oder mehrere Komponenten ausgewählt aus den Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5, worin die Reste L und E ausgewählt sind aus der Gruppe -Phe-Cyc-, -Cyc-Cyc-, -G-Phe- und -G-Cyc-.
R' und R" bedeuten in einer kleineren Untergruppe der Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5 jeweils unabhängig voneinander Alkyl, Alkenyl, Alkoxy, Alkoxyalkyl, Alkenyloxy oder Alkanoyloxy mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen. Im folgenden wird diese kleinere Untergruppe Gruppe A genannt und die Verbindungen werden mit den Teilformeln 1a, 2a, 3a, 4a und 5a bezeichnet. Bei den meisten dieser Verbindungen sind R' und R" voneinander verschieden, wobei einer dieser Reste meist Alkyl, Alkenyl, Alkoxy oder Alkoxyalkyl ist.
In einer anderen als Gruppe B bezeichneten kleineren Untergruppe der Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5 bedeutet R" -F, -C1, NCS oder -(O)i CH3-(k+l) FkCll, wobei i 0 oder 1 und k+I, 1, 2 oder 3 sind; die Verbindungen, in denen R" diese Bedeutung hat, werden mit den Teilformeln 1b, 2b, 3b, 4b und 5b bezeichnet. Besonders bevorzugt sind solche Verbindungen der Teilformeln 1b, 2b, 3b, 4b und 5b, in denen R" die Bedeutung -F, -Cl, -NCS, -CF3, -OCHF2 oder -OCF3 hat.
In den Verbindungen der Teilformeln 1b, 2b, 3b, 4b und 5b hat R' die bei den Verbindungen der Teilformeln 1a-5a angegebene Bedeutung und ist vorzugsweise Alkyl, Alkenyl, Alkoxy oder Alkoxyalkyl.
In einer weiteren kleineren Untergruppe der Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5 bedeutet R" -CN; diese Untergruppe wird im folgenden als Gruppe C bezeichnet und die Verbindungen dieser Untergruppe werden entsprechend mit Teilformeln 1c, 2c, 3c, 4c und 5c beschrieben. In den Verbindungen der Teilformeln 1c, 2c, 3c, 4c und 5c hat R' die bei den Verbindungen der Teilformeln 1a-5a angegebene Bedeutung und ist vorzugsweise Alkyl, Alkoxy oder Alkenyl.
Neben den bevorzugten Verbindungen der Gruppen A, B und C sind auch andere Verbindungen der Formeln 1, 2, 3, 4 und 5 mit anderen Varianten der vorgesehenen Substituenten gebräuchlich. Alle diese Substanzen sind nach literaturbekannten Methoden oder in Analogie dazu erhältlich.
Die erfindungsgemäßen Medien enthalten neben den Verbindungen der Formel I vorzugsweise eine oder mehrere Verbindungen, welche ausgewählt werden aus der Gruppe A und/oder Gruppe B und/oder Gruppe C. Die Massenanteile der Verbindungen aus diesen Gruppen an den erfindungsgemäßen Medien sind vorzugsweise
Gruppe A: 0 bis 90%, vorzugsweise 20 bis 90%, insbesondere 30 bis 90%
Gruppe B: 0 bis 80%, vorzugsweise 10 bis 80%, insbesondere 10 bis 65%
Gruppe C: 0 bis 80%, vorzugsweise 5 bis 80%, insbesondere 5 bis 50%
wobei die Summe der Massenanteile der in den jeweiligen erfindungsgemäßen Medien enthaltenen Verbindungen aus den Gruppen A und/oder B und/oder C vorzugsweise 5% bis 90% und insbesondere 10% bis 90% beträgt.
Die erfindungsgemäßen Medien enthalten vorzugsweise 1 bis 40%, insbesondere vorzugsweise 5 bis 30% an Verbindungen der Formel I. Weiterhin bevorzugt sind Medien, enthaltend mehr als 40%, insbesondere 45 bis 90% an Verbindungen der Formel I. Die Medien enthalten vorzugsweise 1 bis 5, besonders bevorzugt 2, 3, 4 oder 5 Verbindungen der Formel I.
Die Herstellung der erfindungsgemäß verwendbaren Flüssigkristall­ mischungen erfolgt in an sich üblicher Weise. In der Regel wird die gewünschte Menge der in geringerer Menge verwendeten Komponenten in der den Hauptbestandteil ausmachenden Komponenten gelöst, zweckmäßig bei erhöhter Temperatur. Es ist auch möglich, Lösungen der Komponenten in einem organischen Lösungsmittel, z. B. in Aceton, Chloroform oder Methanol, zu mischen und das Lösungsmittel nach Durchmischung wieder zu entfernen, beispielsweise durch Destillation.
Die Flüssigkristallmedien können auch weitere, dem Fachmann bekannte und in der Literatur beschriebene Zusätze enthalten. Beispielsweise können 0-15% 10 pleochroitische Farbstoffe oder chirale Dotierstoffe zugesetzt werden.
Die Herstellung von flüssigkristallinen Polymeren und Copolymeren aus den erfindungsgemäßen Verbindungen wird durch Polymerisation, Copolymerisation oder polymeranaloge Umsetzung nach bekannten Verfahren durchgeführt.
Bevorzugt sind erfindungsgemäße flüssigkristalline Polymere, Copolymere oder (Co-)Polymernetzwerke, die eine oder mehrere mesogene Gruppen in der Polymerhauptkette aufweisen.
Ferner bevorzugt sind erfindungsgemäße flüssigkristalline Polymere, Copolymere oder (Co-)Polymernetzwerke, die eine oder mehrere mit der Polymerhauptkette verknüpften Seitenketten aufweisen, welche eine oder mehrere mesogene Gruppen enthalten.
Erfindungsgemäße Verbindungen mit einer oder mehreren polymerisationsfähigen Gruppen, insbesondere solche der Formel I, die eine endständige vinyloge CH2=CH-Gruppe oder Epoxygruppe tragen, können z. B. durch radikalische, anionische oder kationische Polymerisation, ggf. zusammen mit geeigneten Comonomeren, nach den bekannten Verfahren zu flüssigkristallinen Seitenkettenpolymeren (co)polymerisiert werden.
Verbindungen, die zwei oder mehr dieser polymerisierbaren Gruppen aufweisen, können direkt zu Polymernetzwerken umgesetzt werden.
Erfindungsgemäße Verbindungen, die als polymerisationsfähige Gruppen z. B. endständige -OH, -COOH oder -NH2-Gruppen tragen, können, ggf. zusammen mit geeigneten Comonomeren, durch Polykondensation zu flüssigkristallinen Hauptkettenpolymeren (co)polymerisiert werden.
Erfindungsgemäße Verbindungen, die als polymerisationsfähige Gruppen z. B. endständige N=C=O- oder HC∼CH-COO-Gruppen tragen, können, ggf. zusammen mit geeigneten Comonomeren, durch Polyaddition zu flüssigkristallinen Hauptkettenpolymeren (co)polymerisiert werden.
Darüber hinaus können erfindungsgemäße Verbindungen, die z. B. eine endständige CH2=CH-, HO-, H2N-, HOOC-, N=C=O-, HC∼CH-COO- oder Epoxy-Gruppe tragen, durch polymeranaloge Umsetzung mit einem entsprechende reaktive Gruppen aufweisenden Polymerrückgrat verknüpft werden.
Aus erfindungsgemäßen Verbindungen, die als polymerisationsfähige Gruppen zwei endständige Propinoylgruppen CH∼C-COO- enthalten, können z. B. durch Polyaddition mit Dicarbonsäuren direkt flüssigkristalline Hauptkettenpolymere hergestellt werden. Hierbei haben sich die oben genannten, z. B. in T. Wakabayashi et al., Tetrahedron Lett. 36, 5585 (1995) und L. A. Miller, C. A. 61, 9405 h, 1964 beschriebenen, Katalysatoren bewährt. In durch Pd/Mo-Katalyse dargestelltem Polymer bildet sich unter milden, nicht isomerisierenden Bedingungen die Gruppe M in der Z- Konfiguration aus.
Analog hierzu können flüssigkristalline Hauptkettenpolymere aus erfindungsgemäßen Verbindungen, die als polymerisationsfähige Gruppen eine endständige Propinoylgruppen CH∼C-COO- und eine endständige HOOC-Gruppe enthalten, durch Polyaddition hergestellt werden.
Ein weiterer Gegenstand der Anmeldung ist somit ein Verfahren zur Herstellung von oligomeren oder polymeren flüssigkristallinen Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M", indem man
  • 1. a*) eine oder mehrere Verbindungen der Formel 1, worin R1 und/oder R2 P-(Sp-X)n- und P jeweils unabhängig voneinander
    CH∼C-COO-, CH2=CW-COO-, WCH=CH-O-,
    oder CH2=CH-Phenyl-(O)k-, wobei W H, CH3 oder Cl und k 0 or 1 ist, bedeuten, gegebenenfalls in Gegenwart von einer oder mehreren weiteren polymerisierbaren Verbindungen, die mindestens eine polymerisationsfähige Gruppe aufweisen, radikalisch, kationisch oder anionisch (co-)polymerisiert,
oder
  • 1. b*) eine oder mehrere Verbindungen der Formel I worin R1 und R2 P-(Sp-X)n- und P jeweils unabhängig voneinander CH∼C-COO-, N=C=O-, H2 N-, HO-, HOOC- oder HS­ bedeuten, gegebenenfalls in Gegenwart von einer oder mehreren weiteren Verbindungen, die mindestens zwei Gruppen aufweisen, welche zur Reaktion mit den oben genannten Gruppen P geeignet sind, durch Polykondensation oder Polyaddition copolymerisiert,
oder
  • 1. c*) eine oder mehrere Verbindungen der Formel I, worin R1 und/oder R2 P-(Sp-X)n- und P jeweils unabhängig voneinander
    CH∼C-COO-, CH2=CW-COO-, WCH=CH-O-,
    CH2=CH-Phenyl-(O)k-, N=C=O-, H2 N-, HO-, HOOC- oder HS-, wobei W H, CH3 oder Cl und k 0 or 1 ist, bedeuten, durch polymeranaloge Umsetzung an eine Polymerhauptkette, wie beispielsweise ein Polyhydrogensiloxan, ein Polyol, eine Polysäure, ein Polyamin oder ein Polyamid addiert, gegebenenfalls in Gegenwart von einer oder mehreren weiteren Verbindungen, die mindestens eine für die polymeranaloge Umsetzung mit den oben genannten Polymerhauptketten geeignete Gruppe aufweisen.
Eine weitere bevorzugte Ausführungsform der Erfindung richtet sich auf oligomere und polymere flüssigkristalline Verbindungen enthaltend mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder M", die aus polymerisierbaren Verbindungen der Formel II hergestellt werden
HC∼C-COO-(Sp-X)n-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-Z3-(A3)c-Z4(A4)d-Z5-R1 II
worin Sp, X, n, A1 bis A4, a, b, c, d und R1 jeweils unabhängig voneinander eine der in Formel I angegebenen Bedeutungen besitzen, und Z1 bis Z5 jeweils unabhängig voneinander eine der für Z in Formel I angegebenen Bedeutungen besitzen, indem man eine oder mehrere Verbindungen der Formel II, worin R1 P-(Sp-X)n und P HOOC- bedeuten, gemäß b*) copolymerisiert, oder eine oder mehrere Verbindungen der Formel II gemäß c*) an eine Polysäure addiert,
oder
  • 1. d*) eine oder mehrere Verbindungen der Formel II, worin R1 P-(Sp- X)n und P HC∼C-COO- bedeuten, mit einer oder mehreren Dicarboxylverbindungen der Formel HOOC-(U)u COOH copolymerisiert, gegebenenfalls in Gegenwart von einer oder mehreren weiteren Verbindungen, die mindestens zwei Gruppen aufweisen, welche zur Reaktion mit den Dicarboxylverbindungen und/oder den Verbindungen der Formel II geeignet sind,
    wobei u 0 oder 1 ist und U jeweils unabhängig voneinander eine zweibindige aliphatische, iso- oder heterocycloaliphatische oder iso- oder heteroaromatische Gruppe bedeutet, die auch substituiert sein kann.
Die Verbindungen der Formel II sind neu und sind ein weiterer Gegenstand der Erfindung.
Besonders bevorzugte Verbindungen der Formel II sind solche der folgenden Unterformeln
HC∼C-COO-(Sp-X)n-Z1-A1-Z2-A2-R1 II-1
HC∼C-COO-(Sp-X)n Z1-A1-Z2-A2-Z3-A3-R1 II-2
HC∼C-COO-(Sp-X)n Z1-A1-Z2-A2-Z3-A3-Z4-A4 II-3
worin Sp, X, n, A1 bis A4, Z1 bis Z4 und R1 die in Formel II angegebene Bedeutung besitzen, insbesondere solche, worin A1, A2, A3 und A4 jeweils unabhängig voneinander
wie sie vorstehend definiert bedeuten.
Besonders bevorzugt sind Verbindungen der Formel II-1, worin -A1-Z2- A2- aus den bevorzugten Formeln I 2-1 bis I 2-10 ausgewählt ist, sowie Verbindungen der Formel II-2, worin -A1-Z2-A2-Z3-A3- aus den bevorzugten Formeln I 3-1 bis I 3-16 ausgewählt ist.
Ferner können erfindungsgemäße Oligomere und Polymere hergestellt werden durch (Co-) Polymerisation einer polymerisierbaren flüssigkristallinen Mischung enthaltend folgende Komponenten
  • A) eine oder mehrere Verbindungen der Formel I mit einer oder mehreren polymerisationsfähigen Gruppen,
  • B) mindestens eine Initiatorkomponente,
  • C) gegebenenfalls eine oder mehrere weitere polymerisierbare mesogene oder nicht mesogene Verbindungen,
  • D) gegebenenfalls eine oder mehrere nicht polymerisierbare mesogene Verbindungen,
  • E) gegebenenfalls einen oder mehrere chirale Dotierstoffe.
Die oben genannten polymerisierbaren flüssigkristallinen Mischungen sind neu und ein weiterer Gegenstand der Erfindung.
Geeignete polymerisierbare mesogene Verbindungen der Komponente C), die als Comonomere zusammen mit den erfindungsgemäßen Verbindungen polymerisiert werden können, sind beispielsweise beschrieben in WO 93/22397; EP 0,261,712; DE 195,04,224; WO 95/22586 oder WO 97/00600. Die darin offenbarten Verbindungen sollen jedoch lediglich als Beispiele dienen, ohne den Gegenstand der vorliegenden Erfindung einzuschränken.
Typische Beispiele für Verbindungen der Formel V sind solche der folgenden Liste, die den Gegenstand der vorliegenden Erfindung weiter veranschaulichen soll, ohne ihn einzuschränken:
In diesen Verbindungen bedeuten x und y jeweils unabhängig voneinander 1 bis 12, B 1,4-Phenylen oder 1; 4-Cyclohexylen, R0 F, Cl, CN oder Alkyl oder Alkoxy mit 1 bis 12 C-Atomen, welches gegebenefalls durch F oder Cl ein- oder mehrfach substituiert ist, und L1 und L2 jeweils unabhängig voneinander H, F, Cl, CN, oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch F oder Cl substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkanoyl mit 1 bis 7 C-Atomen.
Die polymerisierbaren Verbindungen der Formel V können durch an sich bekannte Methoden hergestellt werden, die in Standardwerken der organischen Chemie wie beispielsweise Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Thieme-Verlag, Stuttgart beschrieben sind. Weitere Herstellungsmethoden finden sich z. B. in den oben zitierten Druckschriften WO 93/22397; EP 0 261 712; DE 195,04,224; WO 95/22586 und WO 97/00600.
Die in Komponente A) und C) verwendeten polymerisierbaren Verbindungen sind vorzugsweise mono- oder bifunktionell, d. h. sie besitzen eine oder zwei polymerisierbare funktionelle Gruppen.
Die erfindungsgemäßen polymerisierbaren flüssigkristallinen Mischungen können zusätzlich oder als Alternative zu den chiralen polymerisierbaren Verbindungen auch eine oder mehrere nicht­ polymerisierbare chirale Verbindungen enthalten, welche mesogen oder nicht-mesogen sein können. Hierfür eignen sich beispielsweise kommerziell erhältliche Dotierstoffe, wie z. B. R 811 oder R 1011 (Merck KGaA, Darmstadt).
Die erfindungsgemäßen polymerisierbaren flüssigkristallinen Mischungen können außer den oben genannten Komponenten weitere Komponenten wie beispielsweise Katalysatoren, Sensibilisatoren, Stabilisatoren, co-reaktive Monomere oder oberflächenaktive Substanzen enthalten.
Zur Erhöhung der Vernetzungsdichte bei der Herstellung erfindungsgemäßer flüssigkristalliner Polymernetzwerke enthalten die erfindungsgemäßen Mischungen zusätzlich oder alternativ zu den mesogenen polymerisierbaren Verbindungen vorzugsweise bis zu 20% einer nicht-mesogenen Verbindung mit zwei oder mehreren polymerisierbaren Gruppen (bi- oder multifunktionelle Verbindungen).
Typische Beispiele für bifunktionelle nicht mesogene Verbindungen sind Alkyldiacrylate oder Alkyldimethacrylate mit Alkylgruppen mit 1 bis 20 C-Atomen. Typische Beispiele für multifunktionelle nicht­ mesogene Verbindungen mit sind Trimethylpropantrimethacrylat oder Pentaerythritoltetraacrylat.
Flüssigkristalline Polymere können aus den erfindungsgemäßen polymerisierbaren Mischungen z. B. durch Lösungspolymerisation oder Substanzpolymerisation nach den hierfür bekannten Methoden hergestellt werden.
Beispielsweise kann eine erfindungsgemäße Mischung mittels radikalischer Lösungspolymerisation in einem Lösungsmittel wie Dichlormethan, Tetrahydrofuran oder Toluol in Gegwenwart eines Initiators wie AIBN durch 24-stündiges Erhitzen auf 30 bis 60°C polymerisiert werden.
Eine besonders bevorzugte Methode zur Darstellung flüssigkristalliner Polymere, Polymernetzwerke und Polymergele ist die in-situ-Photopolymerisation von polymerisierbaren Mischungen in Gegenwart von hierzu geeigneten Photoinitiatoren. Hierfür eignen sich besonders erfindungsgemäße Verbindungen, welches eine oder mehrere Acryl-, Methacryl-, Epoxy- oder Vinyloxygruppen aufweisen, insbesondere solche der Formel I und II.
Zu diesem Zweck werden die polymerisierbaren Mischungen vorzugsweise auf ein Substrat aufgebracht, orientiert und durch Bestrahlung z. B. mit UV-Licht photochemisch polymerisiert oder vernetzt. Eine allgemeine Beschreibung dieser Methode findet sich in der Literatur, beispielsweise in D. J. Broer et al., Makromol.Chem. 190, 225Sff. und 3202ff. (1989).
Geeignete Substrate sind beispielsweise Glasplatten oder Plastiksubstrate wie z. B. Filme aus Polyethyleneterephthalat (PET), Polyvinylalkohol (PVA), Polycarbonat (PC) oder Triacetylcellulose (TAC).
Geeignete Initiatoren sind z. B. solche, die bei Erhitzen oder Bestrahlung zu freien Radikalen oder Ionen zerfallen, welche die Polymerisation starten.
Als radikalische Photoinitiatoren eignen sich z. B. die kommerziell erhältlichen Irgacure 651, Irgacure 184, Darocure 1173 oder Darocure 4205 (Ciba Geigy AG), als kationische Photoinitiatoren z. B. UVI 6974 (Union Carbide).
Die erfindungsgemäße polymerisierbare flüssigkristalline Mischung enthält vorzugsweise 0.01 bis 10%, insbesondere 0.05 bis 8%, ganz besonders bevorzugt 0.1 bis 5% einer Initiatorkomponente, vorzugsweise eines UV-Photoinitiators.
Eine einheitliche Orientierung der polymerisierbaren flüssigkristallinen Mischung kann man durch mechanische Kräfte, wie z. B. Scheren, oder durch Anlegen eines elektrischen oder magnetischen Feldes erreichen. In manchen Fällen wird die Mischung bereits beim Auftragen, z. B. durch Aufrakeln, auf das Substrat orientiert. Ferner ist es möglich, zur Erzielung oder Verbesserung der einheitlichen Orientierung der Mischung das Substrat mit einer Orientierungsschicht, bespielsweise aus geriebenem Polyimid oder SiOx, zu versehen, oder die aufgetragene Mischung mit einem zweiten Substrat zu bedecken, wobei zusätzliche Orientierungseffekte oder Scherkräfte auftreten können.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen, Oligomere, Polymere, Copolymere, (Co-) Polymerneizwerke und Mischungen eignen sich zur Verwendung in Flüssigkristallanzeigen, optischen und elektrooptischen Bauelementen, elektrooptischen Streuzellen, optischen Polarisations- oder Kompensationsfilmen, Orientierungsschichten, Farbfiltern oder holographischen Elementen, photovernetzbaren Klebern, zugfesten Fasern, flüssigkristallinen Pigmenten, Farbmitteln oder Kosmetika, diagnostischen Anwendungen, als Sicherheitsmarkierungen, in der nichtlinearen Optik und optischen Datenspeicherung.
Erfindungsgemäße Verbindungen, die eine oder mehrere chirale Gruppen aufweisen, eignen sich z. B. für die Verwendung in thermochromen polymerisierbaren flüssigkristallinen Mischungen, in Sicherheitsmarkierungen, flüssigkristallinen Farbmitteln oder als chirale Dotierstoffe.
Die nachfolgenden Beispiele sollen die Erfindung erläutern, ohne sie zu begrenzen. Sofern nicht anders erläutert, bedeuten vor- und nachstehend alle Prozentangaben Gewichtsprozent; alle Temperaturen sind in Grad Celsius angegeben. Δn bezeichnet die optische Anisotropie und no den ordentlichen Brechungsindex (jeweils bei 589 nm und 20°C). Δε bezeichnet die dielektrische Anisotropie und ε die Dielektrizitätskonstante senkrecht zur Moleküllängsachse.
Außerdem werden folgende Abkürzungen verwendet:
K = kristallin, N = nematisch, S = smektisch, I = isotrop, die Zahlen zwischen diesen Symbolen bezeichnen die Phasenübergangstemperaturen in °C.
DCC = Dicyclohexylcarbodiimid
DMAP = N,N-Dimethylaminopyridin
Beispiel 1 Darstellung von Propiolsäure-4-propylphenylester
Zu einer Lösung von 27,2 g n-Propylphenol, 45,6 g DCC und 0,88 g DMAP in 500 ml Toluol werden unter Kühlung 12,4 ml Propiolsäure zugetropft, so daß die Temperatur maximal 30°C beträgt. Nach Abklingen der stark exothermen Reaktionsphase wird das dunkelbraune Reaktionsgemisch über Nacht gerührt. Anschließend wird mit 4 g Oxalsäure versetzt, 2 Stunden gerührt, vom entstandenen Dicyclohexylharnstoff abgesaugt und einrotiert. Der Rückstand wird mit Toluol über Kieselgel (7729) durch eine Fritte gegeben und einrotiert. Das Rohprodukt (41,8 g, Rohausbeute 100 %) wird direkt weiter umgesetzt.
Beispiel 2 Darstellung von Propiolsäure-4-cyanophenylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 119,1 g 4-Hydroxybenzonitril mit 61,6 ml Propiolsäure in Gegenwart von 227,0 g DCC, 2,2 g DMAP und 20 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 56,1 g Rohprodukt, das direkt weiter umgesetzt wird.
Beispiel 3 Darstellung von Propiolsäure-3-fluor-4-cyanophenylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 27,4 g 2-Fluor-4-hydroxybenzonitril mit 12,4 ml Propiolsäure in Gegenwart von 45,6 g DCC, 0,88 g DMAP und 4 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 29,5 g helle Kristalle, die direkt weiter umgesetzt werden.
Beispiel 4 Darstellung von Propiolsäure-4-cyano-3,5-difluorphenylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 77,6 g 2,6-Difluor-4- hydroxybenzonitril mit 30,8 ml Propiolsäure in Gegenwart von 114 g DCC, 2,2 g DMAP und 10 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 103,6 g Rohprodukt, das direkt weiter umgesetzt wird.
Beispiel 5 Darstellung von Propiolsäure-3,4,5-trifluorphenylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 110,5 g 3,4,5-Trifluorphenol mit 30,8 ml Propiolsäure in Gegenwart von 114 g DCC, 2,2 g DMAP und 10 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 100 g Rohprodukt, das direkt weiter umgesetzt wird.
Beispiel 6 Darstellung von Propiolsäure-4-trifluormethoxyphenylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 53,4 g 4-Trifluormethoxyphenoi mit 18,5 ml Propiolsäure in Gegenwart von 68,4 g DCC, 1,32 g DMAP und 6 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 69 g Rohprodukt, das direkt weiter umgesetzt wird.
Beispiel 7 Darstellung von Propiolsäure-2,3-difluor-4-ethoxyphenylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 91,6 g 2,3-Difluor-4-ethoxyphenol mit 30,8 ml Propiolsäure in Gegenwart von 113,5 g DCC, 1,1 g DMAP und 10 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 116 g Rohprodukt, das direkt weiter umgesetzt wird.
Beispiel 8 Darstellung von Propiolsäure-(trans-4-propyl-)cyclohexylester
In Analogie zu Beispiel 1 werden 28,4 g trans-4-propylcyclohexanol mit 12,4 ml Propiolsäure in Gegenwart von 45,6 g DCC, 0,88 g DMAP und 4 g Oxalsäure umgesetzt. Nach Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 38,3 g Rohprodukt, das direkt weiter umgesetzt wird.
Beispiel 9
16,8 g des Produktes aus Beispiel 1 werden zusammen mit 14,6 g 4- Propylbenzoesäure, 0,9 ml Pyridin und 70 ml Toluol 6 Stunden bei 120°C gerührt. Danach wird auf Raumtemperatur gekühlt und einrotiert. Der Rückstand wird mit Toluol über Kieselgel (7729) gefrittet und das Eluat einrotiert. Das dabei anfallende gelbe Öl wird bei -20°C aus 50 ml Isopropanol und anschließend bei -20°C aus 50 ml Hexan umkristallisiert. Die erhaltenen gelben Kristalle werden nochmals mit Toluol/Heptan 1 : 1 über Kieselgel (7729) gefrittet und einrotiert. Der Rückstand wird bei -20°C im Verhältnis 1 : 3 aus Hexan umkristallisiert. Man erhält Verbindung (9) in einer Ausbeute von 16 g (51% d.Th.). Phasenverhalten: K 57 N 89.2 I; Δε = 7.8; Δn = 0.160.
In Analogie hierzu werden die folgenden Verbindungen hergestellt
In der folgenden Tabelle bedeuten Phe = 1,4-Phenylen, Cyc = trans- 1,4-Cyclohexylen, Phe.F = 3-Fluor-1,4-Phenylen, Phe.F. F = 3,5- Difluor-1,4-phenylen, PheFF = 2,3-Difluor-1,4-phenylen und Chol = Cholesteryl. Alkyl und Alkoxy sind geradkettige Gruppen, soweit nicht anders vermerkt.
Beispiel 10
In Analogie zu Beispiel 9 werden 16,0 g des Produktes aus Beispiel 1 mit 6,4 ml Propionsäure und 0.9 ml Pyridin in 70 ml Toluol umgesetzt. Nach Aufarbeitung wie in Beispiel 9 beschrieben erhält man Verbindung (10) in einer Ausbeute von 4,4 g (20% d.Th.).
Phasenverhalten K 75 N 105.8 I, Δε = 1.54, Δn = 0.139
Beispiel 11
51,1 ml Propiolsäureethylester, 82,1 g 4-Propylbenzoesäure und 5 ml Pyridin werden in 375 ml Toluol 2 Stunden am Rückfluß gekocht und anschließend über Nacht bei 100°C gerührt. Die Reaktionsmischung wird einrotiert und der Rückstand im Verhältnis 1 : 2 aus Isopropanol bei -20°C umkristallisiert. Zur Reinigung wird aus 160 ml Isopropanol umkristallisiert, anschließend mit Toluol über Kieselgel (7729) gefrittet, und nach Einrotieren des Eluats nochmals aus 120 ml Pentan bei -20°C umkristallisiert. Man erhält Verbindung (11) in einer Ausbeute von 63,7 g (49,4% d.Th.).
In Analogie hierzu werden die folgenden Verbindungen hergestellt
In der folgenden Tabelle bedeuten Phe = 1,4-Phenylen, Cyc = trans- 1,4-Cyclohexylen. Alkyl und Alkxoy bedeuten geradkettige Gruppen, soweit nicht anders vermerkt.
Beispiel 12
In Analogie zu Beispiel 11 werden 19,2 g Propiolsäure-4- trifluormethoxyphenylester aus Beispiel 6 mit 19,9 g 4-(4'- Propylphenyl-)benzoesäure und 0,75 ml Pyridin in 70 ml Toluol umgesetzt. Nach Aufarbeitung wie in Beispiel 11 beschrieben erhält man Verbindung (12) in einer Ausbeute von 10,3 g (26,4% d.Th.).
In Analogie hierzu werden die folgenden Verbindungen hergestellt.
In der folgenden Tabelle bedeuten Phe = 1,4-Phenylen, Cyc = trans- 1,4-Cyclohexylen, Phe.F = 3-Fluor-1,4-Phenylen, Phe.F.F = 3,5- Difluor-1,4-phenylen und PheFF = 2,3-Difluor-1,4-phenylen. Alkyl und Alkoxy sind geradkettige Gruppen, soweit nicht anders vermerkt.

Claims (18)

1. Flüssigkristalline Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß sie mindestens ein Strukturelement der Formel M' oder deren Spiegelbild M" aufweisen
worin m 1, 2 oder 3 ist.
2. Flüssigkristalline Verbindungen nach Anspruch 1 der Formel I
R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-Z3-(A3)c-Z5-(A4)d-Z5-R2 I
worin die einzelnen Reste folgende Bedeutung besitzen
A1 bis A4 jeweils unabhängig voneinander -A-(Z-B)e-, ein zweibindiges chirales Strukturelement G2 oder eine zweibindige chromophore Gruppe T2,
A und B jeweils unabhängig voneinander 1,4-Phenylen, worin auch ein oder zwei CH-Gruppen durch N ersetzt sein können, trans-1,4-Cyclohexylen, worin auch eine oder zwei CH2-Gruppen durch O und/oder S ersetzt sein können, trans-1,4-Cyclohexenylen, 1,4- Bicyclo(2, 2, 2)octylen, Naphthalin-2,6-diyl, Piperidin- 1,4-diyl, Decahydronaphthalin-2,6-diyl, 1,2,3,4- Tetrahydronaphthalin-2,6-diyl, Gyclobutan-1,3-diyl, oder, wobei in diesen Gruppen auch 1 bis 4 H-Atome durch F, Cl, CN, NO2 oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch F oder Cl substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkanoyl mit 1 bis 7 C- Atomen ersetzt sein können,
Z jeweils unabhängig voneinander -N=N-, -N=N(O)-, -CH=N-, -COO-, -OCO-, -CH2CH2-, -(CH2)4-, -OCH2-, CH2O-, -CX1 = CX2-, -CH2-CH=CH-CH2-, -CH=CH-COO-, OOC-CH=CH-, -C∼C-, -C∼C-COO-, -OOC-C∼C- COO- oder eine Einfachbindung,
e 0, 1 oder 2,
Z1 bis Z5 jeweils unabhängig voneinander eine der für Z angegebenen Bedeutungen, M' oder M",
a, b, c und d jeweils unabhängig voneinander 0, 1 oder 2, wobei die Summe a+b+c+d von 0 verschieden sein muß,
R1 H, F, Cl, CN, NO2, NCS, geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 25 C-Atomen, worin auch ein eine oder mehrere CH2-Gruppen durch -O-, -S-, - NH-, -N(CH3)-, -CO-, -COO-, -OCO-, -OCO-O-, -S- CO-, -CO-S-, -CH=CH- oder -C∼C- so ersetzt sein können, daß O- und/oder S-Atome nicht direkt miteinander verknüpft sind, und worin auch ein oder mehrere H-Atome durch OH, NH, COOH, F, Cl, CH3, OCH3, CN, CF3 oder -C∼C- ersetzt sein können, ein einbindiges chirales Strukturelement G1, eine einbindige chromophore Gruppe T1 oder P-(Sp-X)n-,
R2 jeweils unabhängig eine der für R1 genannten Bedeutungen, -(O)q-CX1=CX2X3 oder, im Falle einer Verknüpfung mit einem nichtaromatischen Ring, auch = CX1X2 oder
wobei q 0 oder 1 ist und X1, X2 und X3 jeweils unabhängig voneinander H oder F bedeuten,
P CH∼C-COO-, CH2=CW-COO-, WCH=CH-O-,
CH2=CH-Phenyl-(O)k-, N=C=O-, H2N-, HO-, HOOC- oder HS-, wobei W H, CH3 oder Cl und k 0 or 1 ist,
Sp eine Spacergruppe mit bis zu 20 C-Atomen,
X -O-, -S-, -CO-, -COO-, -OCO-, -OCO-O-, -S-CO-,
CO-S- oder eine Einfachbindung, und n 0 oder 1,
mit der Maßgabe, daß mindestens eine der Gruppen Z1 bis Z5 M' oder M" bedeutet wie in Anspruch 1 angegeben.
3. Verbindungen nach Anspruch 2, ausgewählt aus der Gruppe enthaltend Ia bis Ii
worin R1, R2, Z und e eine der in Formel I angegebenen Bedeutungen besitzen,
jeweils unabhangig voneinander
G2 oder T2, und
L1 und L2 jeweils unabhängig voneinander H, F, CN, Cl oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch F oder Cl substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkanoyl mit 1 bis 7 C- Atomen bedeuten.
4. Verbindungen nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß R1 und R2 jeweils unabhängig voneinander F, Cl, CN oder unsubstituiertes oder ein- oder mehrfach durch Fluor substituiertes Alkyl, Alkoxy oder Alkenyl mit bis zu 12 C-Atomen bedeuten.
5. Verbindungen nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die von M' und M" verschiedenen Brückenglieder Z und Z1 bis Z5 -COO-, -OCO-, -CH2CH2-, -OCH2-, -CH2O-, -C∼C- oder eine Einfachbindung bedeuten.
6. Verbindungen nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie mindestens eine polymerisationsfähige Gruppe enthalten.
7. Verbindungen nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß sie mindestens eine chirale Gruppe enthalten.
8. Verbindungen nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß sie mindestens eine chromophore Gruppe enthalten.
9. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen nach einem der Ansprüche 2 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß man
  • a) eine Verbindung enthaltend eine Propinoylgruppe der Formel Ia1
    R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-OOC-C∼CH Ia1
    gegebenenfalls ein- oder mehrmals mit Propiolsäure HC∼C-COOH reagieren läßt, wobei die Carboxylgruppe der Propiolsäure an die C∼C-Dreifachbindung von Ia1 addiert wird, und anschließend das Produkt der Formel Ia
    R1-Z1-(A1)a-Z2-(A2)b-OOC-CH=CH)m-1-OOC-C∼CH Ia
    mit einer Carbonsäure der Formel Ib
    HOOC-(A3)c-Z4-(A4)d-Z5-R2 Ib
    durch eine Additionsreaktion wie oben beschrieben zu einer Verbindung der Formel I umsetzt,
oder
  • a) eine Carbonsäure der Formel Ic1
    R1-Z1-(A1)a Z2-(A2)b-COOH Ic1
    gegebenenfalls ein- oder mehrmals mit Propiolsäure reagieren läßt, wobei die Carboxylgruppe von Ic1 an die C∼C-Dreifachbindung der Propiolsäure addiert wird, und anschließend das Produkt der Formel Ic
    R1-Z1-(A1)a Z2-(A2)b-(COO-CH=CH)m-1-COOH Ic
    mit einem Propinoylderivat der Formel Id
    HC∼C-COO-(A3)c-Z4-(A4)d-Z5-R2 Id
    durch eine Additionsreaktion wie oben beschrieben zu einer Verbindung der Formel I umsetzt,
oder
  • a) eine Hydroxycarbonsäure der Formel 1e
    HO-(A2)b-COOH Ie
    gegebenenfalls ein- oder mehrfach mit Propiolsäure reagieren läßt, wobei durch Addition der Carboxylgruppe von Ie an die C∼C-Dreifachbindung der Propiolsäure das Produkt der Formel Ie1 entsteht, oder durch Veresterung der Hydroxygruppe von Ie mit der -COOH-Gruppe der Propiolsäure das Produkt der Formel Ie2 entsteht, oder durch beide oben genannten Reaktionen das Produkt der Formel Ie3 entsteht,
    HO-(A2)b-COO-(CH=CH-COO)m-1-H Ie1
    H-(C∼C-COO)m-1-O-(A2)b-COOH Ie2
    H-(C∼C-COO)m-1-O-(A2)b-COO-(CH=CH-COO)m-1-H Ie3
    und
    • 1. im Produkt der Formel Ie1 die endständige Säuregruppe mit einem Propinoylderivat der Formel Id oder Iaa
      R1 -Z1 -(A1)a-OOC-C∼CH Iaa
      umsetzt wie unter a) und b) beschrieben, und die endständige Hydroxygruppe mit einer Carbonsäure der Formel Id oder Icc
      R1-Z1-(A1)a-(COO-CH=CH)b-1-COOH Icc
      verestert, oder
    • 2. im Produkt der Formel Ie2 die endständige Säuregruppe mit einem Propinoylderivat der Formel laa oder Id umsetzt wie unter a) und b) beschrieben, und gegebenenfalls die endständige Propinoylgruppe mit einer Carbonsäure der Formel Ib oder Icc umsetzt wie unter a) und b) beschrieben, oder gegebenenfalls die endständige Hydroxygruppe mit einer Carbonsäure der Formel Icc oder Id verestert, oder
    • 3. mit dem Produkt der Formel Ie3 die unter c1) und c2) beschriebenen Reaktionen durchführt,
  • b) wobei die Reihenfolge der in c1) bis c3) beschriebenen Reaktionsschritte beliebig gewählt werden kann,
oder
  • a) eine Dihydroxyverbindung der Formel If
    HO-(A2)b-OH If
    bzw. eine Dicarbonsäure der Formel Ig
    HOOC-(A2)b-COOH Ig
    in der unter a) bis c) beschriebenen Weise gegebenenfalls ein- oder mehrfach mit Propiolsäure reagieren läßt, und anschließend mit einem Propinoylderivat der Formel laa oder Id und/oder mit einer Carbonsäure der Formel Ib oder Icc umsetzt,
wobei R1, R2, A1 bis A4, Z1 bis Z5 und a, b, c, d und m die in Formel I angegebene Bedeutung besitzen, wobei
in den Verbindungen der Formel Ia1, Ia, Ic1 und Ic a+b ≠ 0,
in den Verbindungen der Formel Ib und Id c+d ≠ 0,
in den Verbindungen der Formel Ie, Ie1, Ie2, Ie3, If und Ig b ≠ 0, und
in den Verbindungen der Formel Iaa und Icc a ≠ 0 gilt.
10. Oligomere oder polymere flüssigkristalline Verbindungen nach Anspruch 1.
11. Verwendung von Verbindungen nach einem der Ansprüche 1 bis 10 als Komponenten flüssigkristalliner Medien.
12. Verwendung von Verbindungen nach einem der Ansprüche 1 bis 10 zur Herstellung von flüssigkristallinen Polymeren oder Polymernetzwerken.
13. Flüssigkristallines Medium mit mindestens zwei flüssigkristallinen Komponenten, dadurch gekennzeichnet, daß es mindestens eine Verbindung nach einem der Ansprüche 1 bis 10 enthält.
14. Verwendung von flüssigkristallinen Verbindungen, Medien und Polymeren oder Polymerneizwerken nach einem der Ansprüche 1 bis 13 in Flüssigkristallanzeigen, optischen und elektrooptischen Bauelementen, elektrooptischen Streuzellen, optischen Polarisations- oder Kompensationsfilmen, Orientierungsschichten, Farbfiltern oder holographischen Elementen, photovernetzbaren Klebern, zugfesten Fasern, flüssigkristallinen Pigmenten, Farbmitteln oder Kosmetika, diagnostischen Anwendungen, als Sicherheitsmarkierungen, in der nichtlinearen Optik und optischen Datenspeicherung oder als Dotierstoffe.
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