DE2810032A1 - Verfahren zur herstellung von substituierten dichlorsilanen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von substituierten dichlorsilanen

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DE2810032A1 DE19782810032 DE2810032A DE2810032A1 DE 2810032 A1 DE2810032 A1 DE 2810032A1 DE 19782810032 DE19782810032 DE 19782810032 DE 2810032 A DE2810032 A DE 2810032A DE 2810032 A1 DE2810032 A1 DE 2810032A1
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
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    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/12Organo silicon halides
    • C07F7/14Preparation thereof from optionally substituted halogenated silanes and hydrocarbons hydrosilylation reactions

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Description

HOFFMANN · ΈΧΤίΛύ & PARTNER
PATENTANWÄLTE
DR. ING. E. HOFFMANN (1930-1976) - D I PL.-I N G. W. EITLE . D R. RER. NAT. K. HO FFMAN N · D I PL.-I NG. W. LEH N
DIPL.-ING. K. FOCHSLE · DR. RER. NAT. B. HANSEN ARABELLASTRASSE 4 (STERN HAUS) · D-8000 MDNCH EN 81 · TELEFON (089) 911087 · TELEX 05-29619 (PATHE)
30 354 o/wa
CHISSO CORPORATION, OSAKA. / JAPAN
Verfahren zur Herstellung von substituierten Dichlorsilanen
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung eines mono-substituierten Dichlorsilans, das nachfolgend als RHSiCl„ bezeichnet wird.
Mit der Entwicklung der Siliconharz-Industrie in der jüngeren Zeit, ist ein Bedürfnis für Siliconharze mit spezifischen Eigenschaften entstanden und damit zusammenhängend werden hierfür Monomere für neue Siliconharze benötigt. Besonders
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wichtig sind bifunktionelle Monomere (die nachfolgend als Monomere abgekürzt werden). Es werden solche Monomere benötigt, die zwei verschiedene organische Reste haben und solche, die langkettige organische Reste haben. Infolgedessen ist es ausserordentlich wichtig, Verbindungen vom Typ RHSiCl9 als Zwischenprodukte hierfür herzustellen.
Für die Herstellung von Verbindungen vom Typ RHSiCl2 wurden Grignard-Verfahren, nämlich Umsetzungen zwischen Trichlorsilan (HSiCl3) und RMgX (worin R Methyl, Äthyl, Butyl, Amyl oder Phenyl und X ein Halogen bedeutet) verwendet, aber bei diesen Verfahren erhält man R HSiCl., (x ist eine ganze Zahl von 1 bis 3), als Mischung von drei Arten von Verbindungen und deshalb ist diese Verfahrensweise weniger geeignet zur Herstellung von RHSiCIp alleine, wobei auch die Kompliziertheit der Stufen, wie auch die Gefahr, die durch die Verwendung eines Lösungsmittels, wie Äther und dergleichen auftritt, zu berücksichtigen ist. RHSiCl9 kann auch durch eine Nebenreaktion des Rochow-Verfahrens erhalten werden, aber auch hier besteht der Nachteil in der Schwierigkeit der Abtrennung von den anderen Produkten und die Herstellung ist auf solche Verbindungen beschränkt, bei denen man von Chloriden von verhältnismässig leicht zugänglichen Kohlenwasserstoffen, die eine Methylgruppe, Phenylgruppe als R ausgehen kann.
Deshalb wurden intensive Forschungen betrieben, um die vorstehend genannten Schwierigkeiten zu überwinden und um ein technisch sehr vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von RHSiCl9 aus Dichlorsilan herzustellen.
In der Vergangenheit sind schon zahlreiche Untersuchungen
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vorgenommen wurden, um Trichlorsilan (HSiCl3) einzusetzen, jedoch sind kaum Untersuchungen hinsichtlich der Verwendbarkeit von Dichlorsilan (HpSiCl2) gemacht worden.
In einigen Literaturstellen, wie Chemical Abstracts (abgekürzt nachfolgend als CA. bezeichnet), Band 53, S. 21747 (1959), CA., Band 55, S. 14310 (1961), Journal of Chemical Society, S. 447 (1957), wird die Herstellung von RHSiCl2 aus Dichlorsilan und einem Olefin (Hydrosilierung eines Olefins mit Dichlorsilan)' (worin R eine organische Restgruppe ist, die gebildet wird durch Kombination eines Wasserstoffatoms mit einem Molekül eines Olefins), beschrieben/ aber bei diesen Verfahren, bei denen ein Chlorplatinsäurekatalysator, T*-Strahlen, Ultraviolettstrahlen oder ein Pt-C-Katalysator und dergleichen verwendet werden, erhält man RHSiCl2 nur als Nebenprodukt von RRSiCl2 oder in Mischung mit RRSiCl3. Diese Verfahren haben also den Nachteil, dass man RHSiCl2 nicht selektiv in guten Ausbeuten erhalten kann, dass die Abtrennung des Produktes schwierig ist und dass auch die Abtrennung des Katalysators nach der Umsetzung nicht einfach ist, und dass auch höhere Reaktionstemperaturen benötigt werden. Deshalb ist es schwierig, diese Verfahren technisch zur Herstellung von RHSiCl2 allein mit guten Ausbeuten zu realisieren.
In neuerer Zeit werden Siliconharze mit speziellen Eigenschaften vom Markt gefordert und Monomere mit unterschiedlichen R-Gruppen in RRSiCl2 werden deshalb notwendig und daher ist die Bedeutung der Herstellung von RHSiCl2 als Zwischenprodukt für dieses Monomere im Ansteigen.
Ein Ziel der Erfindung iste es, ein Verfahren zur Herstellung
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281003?
von RHSiCl2 aufzuzeigen, bei dem dieses Produkt selektiv und in höheren Ausbeuten aus Dichlorsilan und unter Vermeidung der Probleme des Standes der Technik erhalten werden kann.
Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von RHSiCl2 ist dadurch gekennzeichnet, dass man Dichlorsilan H2SiCl2 mit einer Verbindung mit einer Doppelbindung in c^-Stellung, dargestellt durch die Formel R1R11C=CH2, worin R1 und R" Wasserstoff, Alkyl mit 1 -bis 18 Kohlenstoffatomen oder eine Phenylgruppe bedeuten und gleich oder verschieden sein können, in Gegenwart eines Katalysators,ausgewählt aus der Gruppe bestehend bus 1 .einem homogenen Komplex eines Übergangsmetalls (8. Gruppe des periodischen Systems) und einer Phosphin-Verbindungurd2. Rutheniumchlorid umsetzt.
Das Übergangsmetall des homogenen Komplexes aus einem Übergangsmetall und einer Phosphin-Verbindung ist ein Metall der 8. Gruppe des periodischen Systems, wobei Ruthenium, Rhodium, Palladium, Nickel und Platin bevorzugt werden. Der Katalysator ist ein Komplex, welcher einen Liganden enthält, der durch die allgemeine Formel X (PR?) ausgedrückt wird, worin R Phenyl (nachfolgend abgekürzt mit Ph), Aryl, Alkyl oder Aralkyl bedeutet; X Halogen, Wasserstoff, Carbonyl, eine Siliziumverbindung und/oder eine aromatische Verbindung bedeutet und η und m ganze Zahlen sind, die in folgendem Verhältnis zueinander stehen n=O - 4, M=2 - 4 und 3=n + m=7. Als Übergangsmetall-Phosphinverbindung-Komplex kann beispielsweise erwähnt werden RhH(PPh3)4, RhH(CO)(PPh3)3, RhCl(CO)(PPh3) RhCl(PPh3)3, RuCl2(PPh3)3, RuHCl(PPh3)3^CgH6_/, RuHCl(PPh3)3~ C6H5CH3, RuH3(PPh3)3/Si(OCH3)3_7, RuH3(PPh3)3^Si(OCH3)2Ph7,
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RuH(PPh3)3^Si(C2H5)2Cl7, RuH2(PPh3)4, NiCl3 (PPh3)2, PdCl3(PPh3) Pd(PPh3)4, Pt(PPh3J4.
Weiterhin wird Rutheniumchlorid,vorzugsweise in Form von RuCl3"3H2O verwendet- RuCl3-3H2O wird in einem Reaktionssystem durch ^siH-Gruppen unter Ausbildung eines Komplexes niedriger Wertigkeit (Ligand ist ein Olefin oder ein Hydrosilan) reduziert und man nimmt an, dass es die gleiche Wirkungsweise hat wie der vorerwähnte Komplex.
Als Verbindung mit einer Doppelbindung in <jO-Stellung, wie sie gemäss der Erfindung verwendet wird, kann beispielsweise Äthylen, Propylen, Buten, Penten, Hexen, Octen, Decen, Dodecen, Tetradecen, Hexadecen, Octadecen, Styrol, <j(/-Methylstyrol und dergleichen erwähnt werden.
Die Reaktionstemperatur beim erfindungsgemässen Verfahren liegt im Bereich zwischen Raumtemperatur und 20O0C. Vorzugsweise liegt die Temperatur im Bereich von Raumtemperatur bis 110 C.
Die Reaktionszeit kann im Bereich von 0,1 bis 60 Stunden, je nach der Katalysatorkonzentration der Reaktionstemperatur variieren.
Die Umsetzung kann bei Atmosphärendruck oder unter Überdruck durchgeführt werden.
Die Katalysatorkonzentration liegt im Bereich von 1 bis 10 Mol.%, bezogen auf das Dichlorsilan, vorzugsweise im Bereich von 1 bis 10 Mol.%. Falls erforderlich kann Dichlorsilan und einer Verbindung mit einer Doppelbindung in oO-Stellung in jedem Verhältnis umgesetzt werden.
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Das erfindungsgemässe Herstellungsverfahren kann in jeder Art von Vorrichtungen für eine absatzweise, kontinuierliche oder halbkontinuierliche Verfahrensweise durchgeführt werden. Beispielsweise sei ein Verfahren erwähnt, bei dem verflüssigtes Dichlorsilan, eine Verbindung mit einer Doppelbindung in cC-Stellung und ein Katalysator in einen Reaktor gegeben werden, der dann verschlossen und erhitzt wird, unter Ausbildung von RHSiCl2, das nach der Umsetzung abdestilliert wird, oder ein Verfahren, bei dem kontinuierlich einem eine Katalysatorlösung enthaltenden Reaktor Dichlorsilan und eine Verbindung mit einer Doppelbindung in cL-Stellung zugeführt wird aus einer Richtung und ein Produkt aus der anderen Richtung abgezogen und in eine Destillationskolonne eingeführt wird, wobei RHSiCl2 vom Kopf der Kolonne abfliesst und eine Katalysatorlösung in noch flüssigem Zustand in den Reaktor zurückgeführt wird, um den Katalysator im Umlauf zu halten. Eine weitere Verfahrensweise besteht darin, dass man einen Katalysator auf einen Träger in Form einer Festschicht aufbringt, durch welche Dichlorsilan und eine Verbindung mit einer Doppelbindung in oL-Stellung zur Erzielung der Umsetzung geschickt wird.
Das wesentliche Merkmal bei der Herstellung von RHSiCl2 gemäss der Erfindung ist darin zu sehen, dass Dichlorsilan, das bisher fast nie verwendet worden ist, als technisches Rohprodukt eingesetzt werden kann und dass zahlreiche Arten von RHSiCl2 hergestellt werden können. Ein weiteres Merkmal ist die Tatsache, dass RHSiCl2 allein aus Dichlorsilan in ausserordentlich hoher Ausbeute hergestellt werden kann und insbesondere, dass RSiCl2 und RRSiCl2 nicht bei Temperaturen zwischen Raumtemperatur und 110 C gebildet wird,
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d.h. dass die Umsetzung selektiv und nahezu ohne Bildung von Nebenprodukten verläuft. Das erfindungsgeraässe Verfahren hat weiterhin den Vorteil, dass keine Abtrennstufe für den Katalysator erforderlich ist, sondern dass RHSiCl? durch einfache Destillation erhalten werden kann und dass der Katalysator wiederverwendet werden kann, ohne zuvor gereinigt zu werden. Deshalb ist das erfindungsgemässe Verfahren ein ausserordentlich vorteilhaftes technisches Herstellungsverfahren. Darüber hinaus können nach dem erfindungsgemässen Verfahren neue RHSiCl2-Verbindungen, wie 2-Phenyläthylhydrodichlorsilan und 2-Phenylpropylhydrodichlorsilan, hergestellt werden.
Beispiel 1
0,89 Mol 1-Hexen und 0,1 Mol.% (bezogen auf Dichlorsilan) eines Katalysators NiCl2 (PPh3)», wurden in einen 500 ml druckfesten Reaktor aus rostfreiem Stahl eingegeben und nach dem Schliessen des Reaktors wurde dieser in einem Trockeneis-Methanol-Bad gekühlt. Nach Zugabe von 0,64 Mol Dichlorsilan durch eine Einlassleitung wurde der Reaktor verschlossen und die Umsetzung wurde unter Rühren auf einem ölbad bei 110 C während 1 Stunde durchgeführt, wobei man n-Hexyldichlorsilan (n-C,H.. -SiHCl-) erhielt. Nach der Umsetzung wurde durch Destillation n-CfiH SiHCl9 mit einem Siedepunkt
on
von 100 bis 102 C/100 mmHg und η von 1,4412 erhalten. Die Ausbeute wird in Tabelle 1 gezeigt. Es wurde kein Nebenprodukt gebildet.
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Beispiele 2 bis 11
Die Verfahrensweise gemäss Beispiel 1 wurde wiederholt unter Veränderung des Katalysators, der Temperatur und der Zeit. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
Vergleichsversuch 1
Die Verfahrensweise gemäss Beispiel 2 wurde wiederholt unter Verwendung von einer H2PtCl,-·6H20-Isopropanol-Lösung als Katalysator. n-CgH1-SiHCl2 wurde in einer Ausbeute von 21 % zusammen mit 29 % Di-n-Hexyldichlorsilan /Tn-C,H. _) „SiCl„ ~/
*" D I j Δ Δ —
erhalten.
Beispiel 12
0,64 Mol Dichlorsilan· und 1,40 Mol 1-Octen und 0,05 Mol% RhCl(PPh-)3 als Katalysator (bezogen auf Dichlorsilan) wurden in einen 500 ml Druckreaktor aus rostfreiem Stahl wie in Beispiel 1 gegeben und der Reaktor wurde verschlossen. Die Umsetzung wurde durchgeführt indem man den Reaktor in ein Ölbad bei einer Temperatur von 1000C 3 Stunden hielt, wobei man n-Octyldichlorsilan Cn-C0H.. „SiHCl„) erhielt. Nach
öl/ Z
der Umsetzung wurde n-CgEL „SiHCl,, mit einem Siedepunkt von 143 bis 144°C/1O mmHg und n^° von 1,4445 durch Destillation erhalten. Die Ausbeute betrug 79 %. Es wurde kein(n-CoH.„)„SiClo
ο I / Z Z.
und kein Nebenprodukt gebildet.
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Vergleichsversuch 2
Unter Verwendung einer H9PtCl,-·6H_0-Isopropanol-Lösung als Katalysator wurde die Verfahrensweise des Beispiels 12 wiederholt. Dabei wurde Dioctyldichlorsilan ^Tn.C„H _)„SiCl2 7 in 70 %-iger Ausbeute ohne Bildung von n-CgH SiHCl„ erhalten.
Beispiel 13
0,57 Mol Dichlorsilan, 1,36 Mol 1-Dodecen und 0,05 Mol.% RhCl(PPh-) als Katalysator wurden hier verwendet und die in Beispiel 12 beschriebene Verfahrensweise wurde wiederholt, wobei man n-Dodecyldichlorsilan (n-C. „H„J-SiHCl9) erhielt. Nach der Umsetzung wurde durch Destillation n-C.. 9H ,.SiHCl9 mit einem Siedepunkt von 164 bis 167 C/30 mmHg und η 1,4511 erhalten. Die Ausbeute betrug 80 % und es wurde kein Cn-C1oH2 SiCl9 und kein Nebenprodukt gebildet.
Vergleichsversuch 3
Eine Katalysatorlösung aus H9PtCl,-· 6H90-Isopropanol wurde verwendet und die in Beispiel 13 beschriebene Verfahrensweise wurde durchgeführt. Man erhielt kein n-C.. 9H9[-SiHCl9, sondern Di-n-dodecyldichlorsilan /Tn-C 2H95)2SiCl2_/ wurde in 70 %-iger Ausbeute erhalten.
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Tabelle
CD OO U>
Beispiel Katalysator Mol,% Tempera
tur
(0C)
Zeit
(h)
Ausbeute % * 97 0
i
j
1 Komplexverbindung
**
0,1 110 1 99 0
2 NiCl9 (PPh,), 0,08 1QO 2 91 0
3 Pt(PPh3)4 0,1 100 3
4 RuH2(PPh3)4 94 0
RuH3(PPh3)3- 0,1 90 4
5 /Si(OMe)0 7 97 0
RuH3(PPh3)3- 0,1 100 2 99 1
6 ^Si(OMe)2Ph7 ~f 0,1 120 15 91 6
7 RuHCl (PPH3) 3ZCgH6J 0,1 170 15 96 1
8 PdCl2(PPh3)2 0,1 120 15 96 2
9 RuCl2(PPh3J3 0,1 140 1 92 2
10 RhH(PPh3)4 0,1 130 8 99 0
11 RhCl(CO)(PPh3)2 0,1 100 1
RhCl(PPH3)3
R ^ C6H13
** Me = CH,
Ph = Phenyl
Beispiel 14
14,6 mmol Dichlorsilan, 34,0 mmol 1-Buten, 0,8 Mol.% (bezogen auf Dichlorsilan) RhCl(PPh3) als Katalysator und 1 ml Mesitylen als Lösungsmittel wurden in einen Druckreaktor aus rostfreiem Stahl, wie in Beispiel 1, eingeführt und der Reaktor wurde verschlossen. Die Umsetzung wurde auf einem Ölbad bei 1000C 3 Stunden durchgeführt, wobei man n-Butyldichlorsilan (n-C.Hq-SiHCl2) erhielt. Nach der Umsetzung wurden durch Destillation in 81 %-iger Ausbeute 11,8 mmol n-C4HgSiHCl2 mit einem Siedepunkt von 129 bis 130°C und einem n^° = 1,4272 erhalten. Es wurde kein Di-n-butyldichlorsilan erhalten.
Beispiel 15
56,4 mmol Dichlorsilan, 57,7 mmol· 1-Octadecen und 0,07 Mol.% (bezogen auf Dichlorsilan) RhCln(PPh-)- als Katalysator wurden wie in Beispiel 1 in einen Druckreaktor aus rostfreiem Stahl eingeführt und dieser wurde verschlossen. Die Umsetzung wurde auf einem Ölbad bei 130C während 25 Stunden durchgeführt, wobei man n-Octadexyldichlorsilan (n-C, 0H__SiHCl0) er-
I ο J / £
hielt. Nach der Umsetzung wurden durch Vakuumdestillation 47,9 mmol n-C. „Ho-,SiHCln mit einem Siedepunkt von 187 bis
Io J/ ~_ Δ
188,5°C/2 mmHg und nj: = 1,4599 erhalten. Die Ausbeute betrug 85 %. Es wurde kein Di-n-octadecyldichlorsilan gebildet.
Beispiel 16
In einen rostfreien Reaktor wurden 0,03 Mol Dichlorsilan,
- 15 -
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0,06 Mol Isobuten und 0,12 Mol.% (bezogen auf Dichlorsilan) RhCl(PPh3)., als Katalysator, sowie 1 ml Mesitylen als Lösungsmittel eingefüllt und der Reaktor wurde wie in Beispiel 1 beschrieben versiegelt. Die Umsetzung wurde 20 Stunden auf einm Ölbad bei 100 C durchgeführt, wobei man Isobutylchlorsilan ^TCH3)2CHCH2SiHCl2_7 erhielt. Nach der Umsetzung wurden durch Destillation in 80 %-iger Ausbeute 0,024 Mol (CH3)2~ CHCH2SiHCl2 mit einem Siedepunkt von 120 bis 1300C erhalten.
Beispiele 17 bis 19
Die Verfahrensweise war die gleiche wie in Beispiel 1, jedoch wurden der Katalysator, die Temperatur und die Zeit geändert. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt.
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Tabelle 2
α» ο co co ca co
Beispiel Katalysator Mol.% Tempera
tur
Zeit
(h)
Ausbeute % * 91
99
99
H -blC12
17 '
18
19
Komplexverbindung 0,1
0,1
0,08
70
70
70
25
15
25
0
0
0
RuH2(PPh3)4
RhCl(PPh3)3
Pt(PPh3J4
* R= C6H13
OD
CD CO
Beispiel 20
In einen 500 ml Druckreaktor aus rostfreiem Stahl wurden 0,61 Mol Dichlorsilan, 0,84 Mol 1-Hexen und 0,2 Mol.% (bezogen auf Dichlorsilan) RuCl-.-3H2O als Katalysator vorgelegt und der Reaktor wurde versiegelt. Die Umsetzung wurde durchgeführt indem man den Reaktor auf ein Ölbad bei einer Temperatur von 80°C 7 Stunden hielt, wobei man n-Hexyldichlorsilan (n-C,H.-HSiCl0) erhielt. Nach der Umsetzung wurde n-C,H._HSiCl
O I J Ζ 0 I J
durch Destillation in einer Ausbeute von 99 % mit einem Siedepunkt von 100 bis 102°C/100 mitiHg erhalten. Es wurde kein Di-n-hexyldichlorsilan /Τη-Ο,Η. )2SiCl2_7 gebildet.
Beispiel 21
Das Verfahren gemäss Beispiel 1 wurde wiederholt mit der Ausnahme, dass 0,08 Mol.% des Katalysators verwendet wurden, Die Ausbeute an n-C,H -HSiCl2 betrug 98 %. Es wurde kein ( n-C6H13J2SiCl2 gebildet.
Vergleichsversuch 4
Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 21 durchgeführt, mit der Ausnahme, dass anstelle von RuCl--3H2O eine H2PtCl6'6H20-Isopropanol-Lösung verwendet wurde. Man erhielt n-CgH13HSiCl2 in 20 %-iger Ausbeute und (n-CgH..,) 2SiCl2 in 80 %-iger Ausbeute.
Vergleichsversuch 5
Das Verfahren gemäss Beispiel 20 wurde wiederholt mit der
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Ausnahme, dass RuCl3-3H2O ersetzt wurde durch
Man erhielt n-CcH. ,.HSiCl0 in 9 %-iger Ausbeute und kein
Vergleichsversuch 6
Das Verfahren gemäss Beispiel 21 wurde wiederholt mit der Ausnahme, dass RuCl
hielt kein Produkt.
Ausnahme, dass RuCl3-BH0O durch PdCl0 ersetzt wurde. Man er
Beispiel 22
5,35 g Dichlorsilan (53,0 mmol), 5,70 g Styrol (54,7 mmol) und als Katalysator 0,0490 g RhCl(PPh3J3 (5,3 χ 10~5 Mol) wurden in ein Reaktionsrohr aus rostfreiem Stahl gegeben und nach dem Verschliessen wurde die Umsetzung durchgeführt, indem man das Reaktionsgefäss in ein Ölbad bei 80 C während 20 Stunden gab, worauf das erhaltene Reaktionsprodukt einer Vakuumdestillation unterworfen wurde unter Gewinnung von 9,5 g (46,3 mmol) des Produktes 2-Phenyläthylhydrodichlorsilan mit einem Siedepunkt von 76 bis 77 C/3 mmHg und n^0 von 1,5199.
Das Infrarotspekturm dieses Produktes wird in Fig. 1 gezeigt. Man erkennt die charakteristische Absorption von Si-H bei 2206 cm und das kernmagnetische Resonanzspektrum dieses Produktes wird in Fig. 2 gezeigt. Dort erkennt man die Protonen Si-H, Si-CH2, Ph-CH2 und Ph- bei den Peaks 5,52 ppm, 1,53 ppm, 2,88 ppm und 7,22 ppm.
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Beispiel 23
5,35 g (53,0 iranol) Dichlorsilan, 6,30 g (53,0 mmol) d, -Methy1-styrol und als Katalysator 0,0502 g (5,43 χ 10~ MoI) RhCl(PPh1.)- wurden in ein Rohr aus rostfreiem Stahl gegeben. Nach dem Verschliessen wurde die Umsetzung durchgeführt indem man das Rohr in einem Ölbad 15 Stunden auf 1000C erhitzte. Nach der Umsetzung wurde die Reaktionslösung einer Vakuumdestillation unterworfen, wobei man 9,0 g (41,1 mmol) des Produktes 2-Phenylpropylhydrodichlorsilan mit einem Siedepunkt von 108 bis iO9°C/5 mmHg und η von 1,5149 erhielt.
Das InfrarotSpektrum dieser Verbindung wird in Fig. 3 gezeigt und man erkennt die charakteristische Absorption von Si-H bei 2205 cm . Das kernmagnetische ResonanzSpektrum wird in Fig. 4 gezeigt, wobei man die Peaks bei 5,28 ppm, 1,54 ppm, 3,13 ppm, 1,35 ppm und 7,19 ppm erkennt, entsprechend
den Signalen der Protonen von Si-H, -CH2-Si, -CH-, -CHg- und -CgH„.
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Claims (8)

PATENTANSPRÜCHE
1. Verfahren zur Herstellung eines monosubstituierten Dichlorsilans, dadurch gekennzeichnet , dass man Dichlorsilan H3SiCl2 mit einer Verbindung mit einer Doppelbindung in (^,-Stellung der Formel R'R"C=CH„, worin R1 und R" Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen oder eine Phenylgruppe bedeuten und gleich oder verschieden sein können, in Gegenwart eines Katalysators, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus (1) einem homogenen Komplex eines Übergangsmetalls (8. Gruppe des periodischen Systems)ind (2) einer Phosphinverbindung und Rutheniumchlorid umsetzt.
2. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass das Übergangsmetall des Komplexes
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ausgewählt ist aus Ruthenium, Rhodium, Palladium, Nickel und/oder Platin.
3. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , driss der Komplex einen Liganden der allgemeinen Formel X (PR?) enthält, worin R° Phenyl, Aryl, Alkyl oder Aralkyl bedeutet, X Halogen, Wasserstoff, Carbonyl, eine Siliziumverbindung und/oder eine aromatische Verbindung bedeutet, und η eine ganze Zahl von O bis 4 ist und m eine ganze Zahl von 2 bis 4 ist, und η und m in der Beziehung 3=n + m—7 stehen.
4. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass der Komplex ausgewählt ist aus der Gruppe RhH(PPh3)4, RhH(CO)(PPh3)3, RhCl(CO)(PPh3)2, RhCl(PPh3J3, RuCl2(PPh3)3, RuHCl(PPh3)3/CgH6_7, RuHCl(PPh3J3C6H5CH3, RuH3(PPh3)3/Si(OCH3)3_/, RuH3(PPh3J3- ^Si(OCH3)2Ph7, RuH(PPh3)3/Si(C2H5)2Cl7, RuH2(PPh3)4, NiCl2(PPh3J2, PdCl3(PPh3J2, Pd(PPh3J4 und Pt(PPh3J4.
5. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass die Umsetzung bei einer Temperatur von Raumtemperatur bis 2000C durchgeführt wird.
6. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass die Umsetzung bei einer Temperatur zwischen Raumtemperatur und 1100C durchgeführt wird.
7. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass der Katalysator in einer Menge
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— 15
von 1 bis 10 Mol, bezogen auf Dichlorsilan, verwendet
wird.
8. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass Rutheniumchlorid als Verbindung der allgemeinen Formel RuCl ·3H„O verwendet wird.
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DE2810032A 1977-03-23 1978-03-08 Verfahren zur Herstellung von monosubstituierten Dichlorsilanen Expired DE2810032C2 (de)

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