DE2936362C2 - - Google Patents

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Description

Es ist bekannt, Palladium-Kohle-Katalysatoren herzustellen. Sie werden seit mehr als 50 Jahren in der organischen Chemie eingesetzt. Für ihre Herstellung sind verschiedene Methoden angewendet worden, z. B. Reduktionsmethoden mit Wasserstoff, Hydrazin, Formaldehyd, Formiat, Na-Naphthalid, LiAlH₄ und NaBH₄ oder Fällungsmethoden mit NaOH, Na₂CO₃ und NaHCO₃ oder Imprägnierung mit PdCl₂, H₂PdCl₄, Pd(NH₃)₂Cl₂, Pd-acetylacetonat, Bis-II-Allylpalladium und die Zersetzung des Palladium(O)-Dibenzalaceton- Komplexes.
Aus der DE-AS 25 30 759 ist auch ein Verfahren von Palladium- Trägerkatalysatoren bekannt, bei dem aus der Palladiumsalzlösung in Anwesenheit von Kohlenstoff durch Alkali das Palladium in Form eines Oxids bzw. Hydroxids gefällt und auf den Träger aufgebracht wird. Die Zugabe von Palladiumsalzlösung und Alkali erfolgt gleichzeitig, aber getrennt.
Es wurde nun gefunden, daß man bei der Herstellung eines Palladium-Kohlekatalysators durch Zugabe einer Palladiumsalzlösung zu in einem Sauerstoffgruppen enthaltendem organischen Lösungsmittel suspendiertem Kohlenstoff unter Rühren, Waschen und Trocknen des abgetrennten Produkts einen besonders aktiven Katalysator erhält, wenn die Zugabe in einer Wasserstoffatmosphäre erfolgt, wobei das Palladium durch Reduktion auf den Kohlenstoff abgeschieden wird.
Durch die erfindungsgemäße Reduktion des Palladiums in einer Wasseratmosphäre wird dieses als Metall und somit in besonders feiner Verteilung auf dem suspendierten Träger ausgeschieden.
Als Lösungsmittel kann man beim erfindungsgemäßen Verfahren Methanol verwenden. Die Reduktion wird bei Normaldruck oder erhöhtem Druck, vorzugsweise bei 1 bis 10 bar, durchgeführt. Als Kohlenstoff-Träger kann pulverförmige Aktivkohle, Ruß oder Graphit verwendet werden.
Die erfindungsgemäß hergestellten Pd-Kohlekatalysatoren zeichnen sich gegenüber den bekannten Katalysatoren durch stark erhöhte Aktivität aus, die hervorgerufen wird durch eine besonders geringe Pd-Kristallitgröße und durch gleichmäßige Verteilung des Palladiums im Trägermaterial.
Die erfindungsgemäß hergestellten Katalysatoren können besonders vorteilhaft für Suspensionsverfahren eingesetzt werden und sind vorzugsweise für Hydrierungen geeignet, aber auch für die hydrierende Spaltung, Isomerisierungen, die Dehydrierung, die Aromatisierung und für Oxidationen.
Wegen des hohen Preises der Palladium-Kohle-Katalysatoren bestand die Aufgabe, immer aktivere und selektivere Katalysatoren mit immer höherer Lebensdauer herzustellen. Insbesondere bestand die Aufgabe, Synthesen, die mit kommerziellen Katalysatoren bei hohem Druck ablaufen, bei Niederdruck durchzuführen.
Ein weiteres Ziel war es, die Katalysator-Herstellung in einer Stufe durchzuführen, d. h. ohne Vorprodukte herzustellen oder den Katalysator einer Nachbehandlung, z. B. Reduktion oder Aktivierung, zu unterziehen. Um eine wirtschaftliche Fertigung zu gewährleisten, sollten auch keine teuren Reduktionsmittel oder aufwendige Apparatekonstruktionen verwendet werden. Erfindungsgemäß erreicht man die Reduktion von Palladiumsalzen in einer wäßrigen Suspension des Trägers mit Wasserstoff als Reduktionsmittel. Man geht dabei so vor, daß man zur Erzielung kleinster Palladiumteilchen den Träger in einer Suspension zusammen mit überschüssigem Reduktionsmittel vorlegt und dann das Palladiumsalz zugibt. Das durch die Reduktion entstehende Palladium scheidet sich sofort auf dem Träger ab. Besonders gute Ergebnisse wurden beim Einsatz von Palladiumnitrat erzielt.
Überraschenderweise gelang es durch Einsatz organischer Lösungsmittel mit hoher Löslichkeit für Wasserstoff und niedriger Oberflächenspannung und Viskosität die Aktivität der Katalysatoren erheblich zu steigern und kommerzielle Katalysatoren deutlich zu übertreffen.
Das erfindungsgemäße Verfahren verwendet mit Wasser mischbare Lösungsmittel, die neben den genannten Eigenschaften den Vorteil bieten, sich mit den zugegebenen wäßrigen Palladiumsalzlösungen zu mischen. Ferner läßt sich in diesem Fall nach der Fertigstellung des Katalysators das Lösungsmittel problemlos mit Wasser auswaschen. Diese Bedingungen werden besonders von organischen Lösungsmitteln, die eine oder mehrere Sauerstoff-Funktionen im Molekül enthalten, erfüllt. Geeignet sind daher niedere Alkohole und Ketone, wie Aceton und Methyläthylketon, zyklische oder offenkettige Äther, wie Dioxan, Tetrahydrofuran und Glykol- bzw. Diglykoläther, ferner Dimethylformamid und Morpholin. Auch Gemische organischer Lösungsmittel und von org. Lösungsmitteln mit Wasser können eingesetzt werden. Als bestes Lösungsmittel erwies sich Methanol.
Das erfindungsgemäße Verfahren läuft vorteilhaft unter Kontrolle der zur Reduktion verbrauchten Wasserstoffmenge ab. Auf diese Weise kann man verfolgen, ob die Reduktion in der üblichen Zeit von 1-5 Stunden verläuft und das Ende der Reduktion genau feststellen. Anschließend werden das Lösungsmittel und alle Verunreinigungen, z. B. Chlorid oder Nitrat, durch Filtration und Auswaschen mit Wasser restlos entfernt und der Katalysator nach üblichen Methoden getrocknet.
Die erhaltenen Katalysatoren zeichnen sich durch eine besonders geringe Pd-Kristallitgröße zwischen 2 und 5 nm aus; damit wird ein Dispersionsgrad von 30 bis 50% und eine Pd-Oberfläche von 120 bis 250 m²/g Pd erreicht.
Weiterhin zeichnen sich die erfindungsgemäß hergestellten Katalysatoren durch eine besonders homogene Verteilung des Palladiums im Trägermaterial aus. Durch die dispergierende Wirkung der Lösungsmittel werden Verklumpungen des Trägermaterials vermieden, das Lösungsmittel dringt zusammen mit der Pallaldiumlösung in die Poren ein und die bevorzugte Abscheidung auf der Oberfläche von Agglomeraten wird vermieden.
Beispiel 1
In einem 2-Liter-Dreihalskolben werden 1 l Methanol und 100 g Aktivkohle (BET-Oberfläche 850 m²/g, engporig) eingefüllt; man füllt durch ausreichendes Spülen den Kolben mit Wasserstoff und heizt die Suspension bis auf 60°C auf. Dann erfolgt innerhalb von 60 Min. die tropfenweise Zugabe von 50 ml Palladiumsalzlösung, die ca. 10% Pd enthält. Nach ca. 4 Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet, der Katalysator wird auf ein geschlossenes Filter übergeführt, trockengesaugt und mehrmals mit Wasser gewaschen. Der Filterkuchen wird bei 150°C getrocknet.
Beispiel 2
Man verfährt wie im Beispiel 1, verwendet Aceton als Lösungsmittel und reduziert bei 55°C.
Beispiel 3
Man verfährt wie im Beispiel 1, verwendet Butanol-(1) als Lösungsmittel und reduziert bei 100°C.
Beispiel 4
Man verfährt wie im Beispiel 1 und verwendet Ruß (BET-Oberfläche 500 m²/g, weitporig) als Trägermaterial.
Vergleichsbeispiel
Man verfährt wie im Beispiel 1 und verwendet Wasser als Lösungsmittel.
Aktivitätsprüfung für Beispiele 1 bis 4 und Vergleichsbeispiel
In einem Rührautoklaven (200 ml Inhalt) werden 110 ml Cyclohexan, 10 ml Benzol und 250 mg Katalysator (5% Pd auf Kohlenstoffträger) eingefüllt. Man hydriert bei 50 bar Wasserstoffdruck und 150°C bis zum Ende der Wasserstoffaufnahme.
Hydrierzeiten für Katalysator
gemäß Beispiel 1 40 Min. gemäß Beispiel 2200 Min. gemäß Beispiel 3240 Min. gemäß Beispiel 4 31 Min. gemäß Vergleichsbeispiel400 Min.
Beispiel 5
Man verwendet einen gemäß Beispiel 1 hergestellten Katalysator und einen kommerziellen Katalysator zur Hydrierung von Nitroanthrachinon in Anisol bei 80°C und 6 bar.
Folgende Hydrierzeiten wurden erhalten:
Katalysator gemäß Beispiel 1 60 Min. kommerzieller Katalysator135 Min.
Beispiel 6
Man verwendet gemäß Beispiel 1 und 4 hergestellte Katalysatoren und einen kommerziellen Katalysator zur Hydrierung von Benzonitril in Anisol bei 1000° und 6 bar.
Folgende Hydrierzeiten wurden erhalten:
Katalysator gemäß Beispiel 151 Min. Katalysator gemäß Beispiel 420 Min. kommerzieller Katalysator74 Min.
Beispiel 7
150 g handelsübliches Citral werden mit 0,4 g eines Pd- Aktivkohle-Katalysators (5% Pd) in einer Lösung von Trimethylamin und Methanol (1 : 2) bei 40°C und 6 bar bis zum Ende der Wasserstoffaufnahme hydriert. Der Gehalt an Citronellal im Destillat wird gaschromatografisch bestimmt.

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung eines Palladium-Kohlekatalysators durch Zugabe einer Palladiumsalzlösung zu in einem Sauerstoffgruppen enthaltendem organischen Lösungsmittel suspendiertem Kohlenstoff unter Rühren, Waschen und Trocknen des abgetrennten Produkts, dadurch gekennzeichnet, daß die Zugabe in einer Wasserstoffatmosphäre erfolgt, wobei das Palladium durch Reduktion auf den Kohlenstoff abgeschieden wird.
2. Verwendung des nach Anspruch 1 hergestellten Katalysators zur Hydrierung und hydrierenden Spaltung organischer Verbindungen.
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