DE3586745T2 - 9,11-epoxy-21-hydroxypregnan-derivate. - Google Patents

9,11-epoxy-21-hydroxypregnan-derivate.

Info

Publication number
DE3586745T2
DE3586745T2 DE8888101102T DE3586745T DE3586745T2 DE 3586745 T2 DE3586745 T2 DE 3586745T2 DE 8888101102 T DE8888101102 T DE 8888101102T DE 3586745 T DE3586745 T DE 3586745T DE 3586745 T2 DE3586745 T2 DE 3586745T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
epoxy
acetate
copper
hydroxypregna
dione
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
DE8888101102T
Other languages
English (en)
Other versions
DE3586745D1 (de
Inventor
Joel Edward Huber
Verlan Henry Vanrheenen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Pharmacia and Upjohn Co
Original Assignee
Upjohn Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Upjohn Co filed Critical Upjohn Co
Application granted granted Critical
Publication of DE3586745D1 publication Critical patent/DE3586745D1/de
Publication of DE3586745T2 publication Critical patent/DE3586745T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • C07J5/0046Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond substituted in position 17 alfa
    • C07J5/0061Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond substituted in position 17 alfa substituted in position 16
    • C07J5/0069Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond substituted in position 17 alfa substituted in position 16 by a saturated or unsaturated hydrocarbon group
    • C07J5/0076Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond substituted in position 17 alfa substituted in position 16 by a saturated or unsaturated hydrocarbon group by an alkyl group
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J13/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having a carbon-to-carbon double bond from or to position 17
    • C07J13/005Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having a carbon-to-carbon double bond from or to position 17 with double bond in position 16 (17)
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J51/00Normal steroids with unmodified cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton not provided for in groups C07J1/00 - C07J43/00
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J71/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton is condensed with a heterocyclic ring
    • C07J71/0005Oxygen-containing hetero ring
    • C07J71/001Oxiranes
    • C07J71/0015Oxiranes at position 9(11)

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

  • Die Erfindung betrifft zwei neue 9,11-Epoxy-21-hydroxypregnanderivate.
  • Aus der US-A-3210341 (Beispiel 9b) ist 9β,11β-Epoxy- 6α-fluor-21-hydroxypregna-1,4,16-trien-3,20-dion-21-acetat bekannt.
  • Die Konjugataddition eines Methylierungsmittels, z. B. eines Methyl-Grignard-Reagenzes, an ein 16-ungesättigtes Steroid unter Bildung des entsprechenden 16α-Methylsteroids ist bekannt (vgl. J.Fried und J.A.Edwards, "Organic Reactions in Steroid Chemistry", Band II, Seite 75, und US-A-3072686).
  • Bei den neuen Verbindungen gemäß der Erfindung handelt es sich um 9β,11β-Epoxy-21-hydroxypregna-4,16-dien-3,20-dion- 21-acetat und 9β,11β-Epoxy-21-hydroxypregna-1,4,16-trien- 3,20-dion-21-acetat.
  • Die erste neue Verbindung eines Fp von 129-130,5ºC erhält man unter Anwendung unkritischer Abänderungen, ausgehend von 21-Hydroxypregna-1,4,9(11),16-tetraen-3,20-dion- 21-acetat (vgl. US-A-2773080) nach dem allgemeinen Verfahren gemäß der US-A-3876633.
  • Die zweite neue Verbindung eines Fp von 163,5-165ºC erhält man ebenfalls unter Anwendung unkritischer Abänderungen, ausgehend von 21-Hydroxypregna-1,4,9(11),16-tetraen-3,20- dion-21-acetat (vgl. US-A-2864834) nach dem allgemeinen Verfahren gemäß der US-A-3876633.
  • Die beiden neuen Verbindungen fallen unter die Formel I der EP-A-0165037 und eignen sich zur Herstellung der in EP-A- 0165037 beschriebenen und beanspruchten Verbindungen.
  • So wird eine erfindungsgemäße Verbindung mit einem Methylierungsmittel und anschließend mit einem Silylierungsmittel zu einem Enolsilan der Formel:
  • worin auf eine Einfach- oder Doppelbindung hinweist und jeder Rest R unabhängig für C&sub1;-&sub4;-Alkyl-oder Phenyl steht, umgesetzt.
  • Das Methylierungsmittel wird aus CH&sub3;Cu, (CH&sub3;)&sub2;CuM mit M gleich Lithium oder Magnesium, CH&sub3;MgQ mit Q gleich Cl, Br oder I und (inkatalytischer Menge) Kupfersalzen ausgewählt. Das bevorzugte Methylierungsmittel ist eine Methyl-Grignard- Verbindung, insbesondere Methylmagnesiumchlorid. Bei dem Kupfersalz kann es sich um ein Kupfer(I)-salz, z. B. Kupfer(I)chlorid, -bromid, -jodid oder -cyanid oder um ein Kupfer(II)salz, wie Kupfer(II)-chlorid, Kupfer(II)-acetat, Kupfer(II)propionat oder einen Komplex hiervon handeln. Beispiele für Kupferkomplexe sind Kupfer(I)-bromiddimethylsulfid, Kupfer(I)chlorid-tris-n-butylphosphin und Kupfer(I)-acetylacetonat. Die Natur des Kupferkomplexes ist nicht kritisch. Es sind Hunderte (oder Tausende) von Kupferkomplexen bekannt, die zu den angegebenen als Äquivalent anzusehen sind. Kupfer(II)acetat oder -propionat wird bevorzugt. Weitere zu den angegebenen Katalysatoren als Äquivalent anzusehende Katalysatoren sind dem Fachmann bekannt (vgl. beispielsweise Alfa Catalog, 1983-1984, Morton Thiokol, Inc., Alpha Products, PO Box 299, 152 Andover Street, Danvers, Mass. 01923, U.S.A.).
  • Für die Methylierungsreaktion geeignete Lösungsmittel sind Tetrahydrofuran, tert.-Butylmethylether und Dimethoxyethan. Die Umsetzung erfolgt bei -50 bis 20ºC, vorzugsweise bei etwa -20ºC. Wenn eine dünnschichtchromatographische Analyse zeigt, daß kein Ausgangsmaterial mehr vorhanden ist (was auf die mögliche Bildung eines Enolatzwischenprodukts hindeutet),wird das Silylierungsmittel zugegeben. Bei dem erhaltenen Produkt handelt es sich um das Enolsilan. Nach Zugabe des Silylierungsmittels wird die Reaktionstemperatur bei -25 bis 25ºC, vorzugsweise bei etwa 0ºC, gehalten.
  • Geeignete Silylierungsmittel sind Bistrimethylsilylacetamid und vorzugsweise diejenigen der Formel (R)&sub3;-Si-E (mit E gleich Cl, Br, I oder NR Rβ, worin Rα und Rβ unabhängig für C&sub1;&submin;&sub5;-Alkyl oder Phenyl stehen oder miteinander zu einem Ring mit oder ohne Sauerstoffatom oder mit einem weiteren Stickstoffatom verbunden sind), insbesondere Trimethylsilylchlorid. Weitere zu den angegebenen Silylierungsmitteln als Äquivalent anzusehende Silylierungsmittel sind dem Fachmann bekannt (vgl. beispielsweise Silicon Compounds, Petrarch Systems, Inc., Bartram Rd. Bristol, PA 19007). Der Einschluß eines Enolatzwischenprodukts zur Bildung eines Δ17(20)-20-(Acetats) ist bekannt (vgl. US-A-4031080 und "Organic Reactions in Steroid Chemistry, Band II, s. oben, S. 76). Bekannte Enolacylate sind zu wenig reaktionsfähig, um selektiv über eine A,B,C-Ringfunktionalität, wie Δ9(11) zu reagieren. Die Enolsilane der angegebenen Formel sind jedoch in überraschender und höchst unerwarteter Weise genügend reaktionsfähig, um mit Elektrophilen ohne Beeinträchtigung des Hauptteils der sonstigen Funktionalität in den A,B,C-Ringen zu reagieren.
  • Zur Veranschaulichung wird ein Gemisch aus 9β,11β- Epoxy-21-hydroxypregna-1,4,16-trien-3,20-dion-21-acetat (7,650 g) und Kupfer(II)-acetat, Monohydrat (400 g) in trockenem Tetrahydrofuran (130 ml) unter Stickstoff verrührt. Die Temperatur wird auf -20ºC eingestellt, worauf 1,1,3,3- Tetramethylharnstoff (5,0 ml) zugegeben wird. Danach wird Methylmagnesiumchlorid (2 M, 16,6 ml) innerhalb von 50 min bei -17 bis -19ºC zutropfen gelassen. Eine dünnschichtchromatographische Analyse zeigt, daß die Grignard-Reaktion vollständig ist. Nachdem das Gemisch 40 min lang bei -19ºC verrührt worden ist, wird das Magnesiumenolat mit Trimethylchlorsilan (3,28 ml) vernichtet. Während des 1-stündigen Verrührens steigt die Temperatur auf 25ºC. Eine dünnschichtchromatographische Analyse zeigt, daß diese Reaktion beendet ist. Danach wird das Gemisch in Toluol (150 ml) und einbasischen Kaliumphosphatpuffer (pH-Wert: 4,3, 10%, 50 ml) eingetragen. Die wäßrige Schicht wird mit Toluol (25 ml) extrahiert und dann verworfen. Die beiden organischen Schichten werden nach und nach mit Wasser (2 · 50 ml) gewaschen, dann vereinigt und zu einem hochsiedenden Rückstand mit dem Δ17(20)-20-Enolsilan eingeengt.

Claims (3)

1. Die Verbindung 9β,11β-Epoxy-21-hydroxypregna-4,16-dien- 3,20-dion-21-acetat oder 9β,11β-Epoxy-21-hydroxypregna- 1,4,16-trien-3,20-dion-21-acetat.
2. Verfahren zur Herstellung von 9β,11β-Epoxy-20,21-dihydroxy- 16α-methylpregna-4,17(20)-dien-3-on-21-acetat oder 9β,11β- Epoxy-20,21-dihydroxy-16α-methylpregna-1,4,17(20)-trien- 3-on-21-acetat durch Umsetzen der entsprechenden Verbindung von Anspruch 1 mit einem Methylierungsmittel und Abfangen des Produkts in Form des entsprechenden 20-Si(R)&sub3;substituierten Enolsilans, worin jeder Rest R unabhängig für C&sub1;&submin;&sub4;-Alkyl oder Phenyl steht, durch Umsetzen mit einem geeigneten Silylierungsmittel.
3. Verfahren nach Anspruch 2, worin das Methylierungsmittel aus CH&sub3;Cu, (CH&sub3;)&sub2;CuM mit M gleich Li oder Mg, oder CH&sub3;MgQ mit Q gleich Cl, Br oder I, besteht.
DE8888101102T 1984-06-11 1985-06-10 9,11-epoxy-21-hydroxypregnan-derivate. Expired - Fee Related DE3586745T2 (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US61898684A 1984-06-11 1984-06-11
US06/724,380 US4704455A (en) 1984-06-11 1985-04-18 16α-methylatedΔ17(20)-corticoids

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE3586745D1 DE3586745D1 (de) 1992-11-12
DE3586745T2 true DE3586745T2 (de) 1993-03-18

Family

ID=27088379

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE8585304101T Expired - Lifetime DE3579754D1 (de) 1984-06-11 1985-06-10 16 alpha-methyl-steroide und ihre herstellung.
DE8888101102T Expired - Fee Related DE3586745T2 (de) 1984-06-11 1985-06-10 9,11-epoxy-21-hydroxypregnan-derivate.

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE8585304101T Expired - Lifetime DE3579754D1 (de) 1984-06-11 1985-06-10 16 alpha-methyl-steroide und ihre herstellung.

Country Status (5)

Country Link
US (1) US4704455A (de)
EP (2) EP0278319B1 (de)
DE (2) DE3579754D1 (de)
HK (2) HK96993A (de)
HU (1) HU207340B (de)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4990612A (en) * 1984-06-11 1991-02-05 The Upjohn Company 16α-methylation process
WO1987007612A1 (en) * 1986-06-04 1987-12-17 The Upjohn Company 16alpha-METHYLATION PROCESS
US4975536A (en) * 1989-06-02 1990-12-04 The Upjohn Company Conversion of a delta16-steroid to a delta17(20)-20-silyl ether
FR2700548B1 (fr) * 1993-01-20 1995-03-03 Roussel Uclaf Nouveau procédé de préparation de stéroïdes 16 alpha-méthylés.
US6040468A (en) * 1996-10-25 2000-03-21 Alcon Laboratories, Inc. Method of preparing 16α, 17α-dialkylated steroids
US20120178124A1 (en) 2009-01-07 2012-07-12 Mitsubishi Chemical Corporation Sterol side chain-cleaving enzyme protein and use thereof

Family Cites Families (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2864834A (en) * 1957-10-08 1958-12-16 American Cyanamid Co Pregnatetraenes and method of preparing the same
US3072686A (en) * 1958-10-10 1963-01-08 Ciba Geigy Corp 16alpha-alkyl-pregnane compounds and process for their manufacture
US3210341A (en) * 1963-03-29 1965-10-05 Upjohn Co 9, 11-epoxy-6-fluoro-delta4, 16-pregnadienes and products produced therefrom
US3231568A (en) * 1964-02-26 1966-01-25 Smith Kline French Lab Processes and intermediates for preparing 16alpha-methyl corticoids
US3513163A (en) * 1968-02-12 1970-05-19 Searle & Co 21-tri(lower alkyl)-siloxypregnane-3,20-diones
CH529119A (de) * 1968-10-02 1972-10-15 Schering Ag Verfahren zur Herstellung von 17a-Acyloxy-20-keto-steroiden
DE2236115A1 (de) * 1972-07-20 1974-02-07 Schering Ag Verfahren zur herstellung von delta hoch 4.9(11).16 -3.20diketosteroiden
US3876633A (en) * 1973-02-21 1975-04-08 Omni Research Processes and intermediates for 16-substituted corticoid synthesis
GB1536691A (en) * 1975-02-01 1978-12-20 Lark Spa 16-methyl-17-bromo-1,4-pregnadien-21-ol-3,20-dione compounds
NL7607283A (nl) * 1975-07-23 1977-01-25 Merck & Co Inc Werkwijze voor het bereiden van nieuwe pregnaansteroiden.
US4036831A (en) * 1975-10-28 1977-07-19 Steroid Development Company Establishment Trimethyl siloxane steroid intermediates
US4277409A (en) * 1977-03-18 1981-07-07 Roussel Uclaf Preparation of 9α-fluoro-16α-methyl-21-acetoxy-Δ1,4 -pregnadiene-11β-ol-3,20-dione
GB2001990B (en) * 1977-07-16 1982-01-13 Lark Spa Process for the preparation of prednisolone derivatives
US4568492A (en) * 1984-09-14 1986-02-04 The Upjohn Company Δ16-20-Keto steroid conversion to 17α-hydroxy-20-keto steroids

Also Published As

Publication number Publication date
EP0165037A3 (en) 1987-01-21
EP0165037A2 (de) 1985-12-18
US4704455A (en) 1987-11-03
HK185395A (en) 1995-12-15
HUT38952A (en) 1986-07-28
EP0278319B1 (de) 1992-10-07
EP0278319A1 (de) 1988-08-17
EP0165037B1 (de) 1990-09-19
HK96993A (en) 1993-09-24
DE3586745D1 (de) 1992-11-12
DE3579754D1 (de) 1990-10-25
HU207340B (en) 1993-03-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0638575B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Diorganodialkoxysilanen
DD245668A1 (de) Verfahren zur herstellung gemischt substituierter phosphatidylcholine und phosphatidylethanolamine
EP0081674B1 (de) Zwischenprodukte, Verfahren zu deren Herstellung und Verfahren zur Herstellung von Cephalosporinen
DE3586745T2 (de) 9,11-epoxy-21-hydroxypregnan-derivate.
DE2916889C2 (de) Verfahren und Zwischenprodukte zur Herstellung von 6α-Halogen-3-Keto-Δ↑1↑↑,↑↑4↑-pregnadienderivaten
DE3872938T2 (de) 17-beta-(cyclopropyloxy)androst-5-en-3-beta-ol-derivate und verwandte verbindungen als c17-20 lyase-inhibitoren.
EP0572489A1 (de) Ausgangsverbindungen zur herstellung von calcitriol sowie dessen abkömmlingen, verfahren zur herstellung dieser ausgangsverbindungen sowie zwischenprodukte für dieses verfahren.
DE3781425T2 (de) Verfahren zur herstellung von alpha,beta-ungesaettigten aldehyden.
DE2809058C2 (de)
EP0008333B1 (de) Alpha-Prop-1-inyl-3-phenoxybenzylalkohole, ihre Herstellung und Verwendung als Zwischenprodukte zur Herstellung von Schädlingsbekämpfungsmitteln
DE69110343T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Prostaglandin-Analogen mit Hilfe von Organozirkoniumderivaten.
DE2509415C2 (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Acyl-3-substituierten Cyclopentan-1-onen, bestimmte 2-Acyl-3-substituierte Cyclopentan-1-one als solche und Arzneimittel, welche die letzteren enthalten
DE2336445C2 (de) Neue Cardenolide, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
DE69406485T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Vitamin-D3-Derivaten und deren Zwischenprodukte
DE69220952T2 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON Mo4S4L6
DE2654668A1 (de) Verfahren zur herstellung von verbindungen des prostaglandintyps und nach diesem verfahren erhaltene produkte
DE1114815B (de) Verfahren zur Herstellung von Ferrocenderivaten
DE1443271C3 (de) Verfahren zur Herstellung eines Gemisches von normalen (I) und Isoenolchloriden (II) von Grisansäuren bzw. dieser einzelnen Verbindungen sowie das normale Enolchlorid der Grisansäure
DE69013693T2 (de) Verfahren zur herstellung von dialkyl-gold(iii)-beta-diketonaten.
DE3850870T2 (de) Methode zur Herstellung von Beta substituiertem Allylsilane.
CH601151A5 (en) Alpha-ethynylbenzhydrols as inducers and inhibitors
SU450405A3 (ru) Способ получени 17 -этинилэстриолов
DE2537406A1 (de) Verfahren zur herstellung von 9,11,15-trihydroxy-13,14-dehydro-prostaglandinen, die dabei erhaltenen produkte und deren pharmazeutische verwendung
DE3311930C2 (de)
AT300842B (de) Verfahren zur Herstellung von Verbindungen, die zwei Carbonylgruppen oder zwei Nitrilgruppen oder eine Nitril- sowie eine Carbonylgruppe enthalten

Legal Events

Date Code Title Description
8364 No opposition during term of opposition
8327 Change in the person/name/address of the patent owner

Owner name: PHARMACIA & UPJOHN CO., KALAMAZOO, MICH., US

8339 Ceased/non-payment of the annual fee