DE68912776T2 - Schwefelsäureverfahren und -vorrichtung. - Google Patents

Schwefelsäureverfahren und -vorrichtung.

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Schwefelsäure in hauptsächlich senkrechtstehenden Rohren aus einem säurebeständigen Material, normalerweise Glas, wobei Schwefelsäuredämpfe kondensiert werden. Es ist Aufgabe der Erfindung zu sichern, dass Tröpfchen von Schwefelsäure (Säurenebel) in einem Spezialfilter aufgefangen werden. Die kondensierte Schwefelsäure läuft durch die Rohre nach unten und wird nahe deren Bodenenden aufgesammelt. Die Erfindung betrifft ferner eine zur Benutzung im Verfahren vorgesehene Vorrichtung.
  • Das Verfahren ist besonders für die Beseitigung von Schwefeldioxyd bei Röstverfahren und von Kesseln und Kraftwerken stammenden Rauchgasen geeignet, zwecks Wiederherstellung des Gehalts an Schwefeloxyden im Gas in Form von konzentrierter Schwefelsäure, aber es ist auch zur Erzeugung von Schwefelsäure von bis zu 10% Schwefeloxyde enthaltenden Gasen geeignet.
  • Anlagen der im Prinzip vorliegenden, allgemeinen Art zur Entschwefelung und gleichzeitigen Entfernung von NOx aus Rauchgasen sind u.a. von P. Schoubye in Dansk Kemi (Dänische Chemie) 11, 1985, 327-330, und P. Schoubye et al in "Processing and Utilization of High Sulfur Coals II", Chugh et al (Ed.), Elsevier 1987, sowie in der US Patentanmeldung Nr. 924 621 beschrieben.
  • Die Rohre weisen typisch einen Innendurchmesser von 25-60 mm und eine effektive Kühllänge von 120-150 mal den inneren Rohrdurchmesser auf. Die Anzahl solcher Rohre hängt von der Grösse der betreffenden Anlage ab. Für ein Kraftwerk mit einem Effekt von 300 MW beträgt die Anzahl der Rohre ungefähr 60.000.
  • Es ist seit langem bekannt gewesen, dass durch Abkühlen und Kondensieren von Schwefelsäuredämpfen in Luft und in luftenthaltendem wässrigen Dampf (Wasserdampf) ein Schwefelsäure-Nebel, d.h. ein Aerosol von äusserst kleinen Tropfen von Schwefelsäure, gebildet wird. In der US Patentschrift Nr. 2 017 676 ist vorgeschlagen worden der Bildung des Säurenebels entgegenzuwirken, durch Kühlen eines Gases enthaltend SO&sub3;, H&sub2;SO&sub4; und H&sub2;O in senkrechtstehenden, schmalen Keramikrohren, die von einer Schicht Sand umgeben sind, um das Abkühlen des Gases zu verzögern, sowie einem äusseren Metallrohr, wobei das Kühlmittel, vorzugsweise Wasser, mit der Aussenfläche der Metallrohre in Berührung ist. Auf diese Weise erhält man lediglich Schwefelsäure mit schwacher Konzentration, sind das von den Rohren oben ausgestossene Gas enthält mehr Säurenebel als der gegenwärtige Umweltschutz zulässt.
  • In der DK Patentschrift Nr. 145457 (entsprechend US Nr. 4 348 373) ist ein Verfahren zur Erzeugung von konzentrierter Schwefelsäure aus SO&sub3; und einem Überschuss von H&sub2;O enthaltenden Gasen beschrieben. Das Gas wird abgekühlt, und die Schwefelsäure in einem Absorptionsturm mit Füllkörpern in zwei Stufen kondensiert und konzentriert. In der unteren Stufe wird das Speisegas in Gegenstrom mit der kondensierten Säure, deren Konzentration dabei erhöht wird, nach oben geleitet. In der darauffolgenden Stufe wird der Schwefelsäuredampf in Schwefelsäure, die durch die Füllkörper enthaltende Schicht rückgefuhrt wird, absorbiert. Der Inhalt von Schwefelsäurenebel wird mittels einer bestimmten Temperaturregulierung niedrig gehalten, bei welcher Temperatur die Rückführsäure vom Turm beseitigt wird. Gemäss dieser Patentschrift wird der restliche Säurenebel in einen nach der Absorptionzone angebrachten Aerosol-Filter beseitigt. Der Filter ist ein "low velocity"-Filter, der bei einer linearen Geschwindigkeit unter 1 1 m/sek. und einem Druckfall von etwa 20-30 mbar arbeitet.
  • Die dänische Patentanmeldung Nr. 1361/82 (entsprechend der GB Patentschrift Nr. 2 117 368) beschreibt ein in der Beschreibung beschriebenes Verfahren zur Erzeugung von Schwefelsäure in einem Schwefelsäureturm. Der Turm ist als ein rohrförmiger Wärmeaustauscher mit zwei waagrechten Rohrplatten und einem Bündel senkrechter, säurebeständiger Rohre, die in eine Einlaufkammer unter der unteren Rohrplatte verlaufen, aufgebaut.
  • Das bekannte Verfahren ist, wie die vorliegende Erfindung, am besten mit Hinweis auf die Zeichnungen beschrieben, von welchen Fig. 1 den aktuellen Stand der Technik darstellt.
  • Auf den Zeichnungen zeigen
  • Fig. 1 schematisch eine Vorrichtung zur Ausübung des in der GB Patentschrift Nr. 2 117 368 beschriebenen und beanspruchten Verfahrens,
  • Fig. 2 schematisch eine Versuchsvorrichtung, in welcher Versuche gemäss der vorliegenden Erfindung durchgeführt worden sind,
  • Fig 3 und 4 zwei verschiedene Ausführungsformen von Aerosolfiltern zur Verwendung bei dem erfindungsgemässen Verfahren, und
  • Fig. 5 Kurven, die den Schwefelsäure-Taupunkt für Gase mit 1 bzw. 2 ppm Schwefelsäuredampf als eine Funktion des Inhalts von Wasserdampf im Gas anzeigen.
  • In dem aus der GB Patentschrift Nr. 2 117 368 bekannten Verfahren (siehe Fig. 1) wird ein heisser Gasstrom mit einer Temperatur von 240-330ºC und bis zu 10% Vol/Vol SO&sub3; und 50% H&sub2;O (Vol.-%), und worin das Verhältnis (Vol.-% H&sub2;O)/Vol.-% SO&sub3;) > 1 ist, von einer Kammer 2 in Richtung nach oben durch säurebeständige Rohre 7 geführt. Die säurebeständigen Rohre 7 werden aussen mit Luft derart gekühlt, dass die Schwefelsäure als ein auf der Innenseite der Rohre nach unten laufender Flüssigkeitsfilm kondensiert. Die Kühlluft wird durch die Vorrichtung im Prinzip im Gegenstrom zu dem schwefelsäurehaltigen Gas in den Rohren geführt, d.h. die bei 12 eingeführte Kühlluft wird sektionsweise in nach unten gehender Richtung von oben im Gegenstrom hinter den Rohren durch eine Anzahl Sektionen,die durch waagrechte Leitplatten 9 getrennt sind, geleitet. Um ein Bilden grosser Mengen von Säurenebel in dem die Rohre verlassendem Gas zu verhindern, wird vorgeschrieben, dass die Temperatur (TA&sub2;) der Kühlluft, die den Turm verlässt, die Bedingung
  • (4) TA&sub2; > 125 + 6 α + β + 0,2 (T&sub1;-Td) ºC
  • erfüllen muss, in welcher α die Konzentration in Vol.-% von SO&sub3; + H&sub2;SO&sub4;-Dampf im Speisegas zum Turm, β die Konzentration in Vol.-% von Wasserdampf in demselben Speisegas, T&sub1; die Temperatur desselben Speisegases, in ºC angegeben; Td der Taupunkt des Schwefelsäuredampfes in demselben Speisegas, in ºC angegeben, ist.
  • In Fig. 1 gibt das Bezugszeichen 1 ein Einlaufrohr mit einer säurebeständigen Auskleidung an. Der Rohrteil 7 zwischen unteren und oberen Rohrplatten 5 und 10 ist die Kondensationszone, und der Innendurchmesser der Rohre ist typisch 25-50 mm; diese sind aus einem Material mit einer Wärmeleitungsfähigkeit von mindestens 0,5 kcal/(m.h.ºC), in Praxis aus Glas mit einer Leitungsfähigkeit von etwa 1,1 kcal/(m.h.ºC) hergestellt. Kühlluft wird via einem Einlauf 12 eingelassen, Ablaufgas von den Rohren verlässt die Vorrichtung durch eine Leitung 15 über eine gemeinsame Kammer 16. Die Kühlluft wird durch Leitplatten 9 abwechselnd in Querrichtung und nach unten gehender Stromrichtung zu den Ausgangsöffnungen 13, 14 geleitet, welche nach Bedarf geöffnet oder geschlossen werden können. T&sub2; ist die Ausgangstemperatur des Gases von den Rohren.
  • Das aus der GB Patentschrift Nr. 2 117 368 (DK Anmeldung Nr. 1361/82) bekannte Verfahren bringt verschiedene, darin besprochene Vorteile mit sich, im Vergleich zu dem Verfahren der US 4 348 373; der wichtigste Vorteil ist, dass die durch Kühlung des Gases freigegebene Wärme und die Kondensation der Schwefelsäure zum Vorerwärmen von Luft oder Gas benutzt wird, während diese bedeutende Menge von Wärme in dem Verfahren nach der US 4 348 373 in Kühlwasser verlorengegangen ist.
  • Mittlerweile gibt es auch einige Mängel.
  • Erstens können bei Anwendung des erwähnten Verfahrens keine Konzentrationen von Säurenebel (Tröpfchen von Schwefelsäure) unter etwa 25 ppm H&sub2;SO&sub4; (109 mg H&sub2;SO&sub4;/Nm³) mit Rohren mit einem inneren Durchmesser (nachstehend abgekurzt i.d.) von ungefähr 30 mm oder mehr erzielt werden, während man Rohre mit einem inneren Durchmesser von 35-40 mm und einem äusseren Durchmesser (nachstehend abgekürzt o.d.) von 40-45 mm, insbesondere in grossen Anlagen, bevorzugt. Bei Wiedergabe der in der Tabelle der Patentschrift angegebenen Messungen hat es sich ferner gezeigt, dass der Gehalt von Säurenebel nach den Glasrohren manchmal doppelt so hoch sein kann als wie in der Tabelle angegeben, unter sonst denselben Versuchsbedingungen.
  • Zweitens steigt der Inhalt von Schwefelsäuretropfen im Abgangsgas, wenn die lineare Gasgeschwindigkeit in den Rohren von 5 m/sek., wie in der Beschreibung genannt ist, auf z.B. 8 m/sek. erhöht wird, gleichzeitig damit, dass bei Rohren von 36 mm i.d. die Rohrlänge auf 6 m erhöht wird, um eine für die erforderlichen Werte von T&sub2; und TA&sub2; notwendige Wärmeaustauschoberfläche zu erhalten. Eine solche Erhöhung der Belastung eines jeden Rohres von 36 mm i.d. von etwa 9 Nm³/h Speisegas auf z.B. 17 m³/h ist sehr wünschenswert, da der Preis eines in Fig. 1 gezeigten Turms im grossen und ganzen nur von der Anzahl der Rohre im Turm und damit dem gesamten Querschnittsareal des Turms abhängt, während die Extrakosten für Verlängerung der Rohre und Erhöhung der Gasbelastung eines jeden Rohres sehr gering sind.
  • Drittens hat es sich erwiesen, dass der Inhalt von Säurenebel im Abgangsgas von den Rohren steigt, wenn der Inhalt von Schwefelsäuredampf im Speisegas bis unter 1 Vol.-% H&sub2;SO&sub4; reduziert wird. Bei 0,1 Vol.-% H&sub2;SO&sub4; und darunter wird somit der grösste Teil des Inhalts von Schwefelsäure im Gas mit dem Abgangsgas in Form von Tröpfchen ausgestossen, auch wenn die Temperaturbedingungen nach Formel (4) eingehalten werden. Da das Verfahren nach der GB Patentschrift Nr. 2 117 368 von grosser Bedeutung ist, insbesondere für Entschwefelung von Rauchgasen (siehe US Patentanmeldung Nr. 924 621), ist es wichtig dieses auf eine solche Weise zu verbessern, dass das Abgangsgas Schwefelsäuretröpfchen in Mengen unter etwa 40 mg H&sub2;SO&sub4;/Nm³ (entsprechend ungefähr 9 ppm H&sub2;SO&sub4;) enthält, was mit Hinblick auf Umweltschutz normalerweise als Maximum festgesetzt ist.
  • Das Verfahren zur Beseitigung des Säurenebels (der Schwefelsäuretropfen) nach den Rohren, das im Prinzip aus der DK Patentschrift Nr. 145457 (US 4 348 373) bekannt ist, besteht in Filtrieren des Abgases in einem Aerosolfilter, der für alle Glasrohre des in Fig. 1 gezeigten Turms gemeinsam ist. Der restliche Inhalt von Säurenebel nach der Kondensation der Schwefelsäuredämpfe in einem beladenen Turm wird in einem "low velocity"- Aerosol-Filter beseitigt. Solche Aerosol-Filter werden typisch in gewöhnlichen Schwefelsäureanlagen und zur Beseitigung von Tröpfchen, die kleiner als 1 um sind, benutzt. Ein "low velocity"-Filter besteht normalerweise aus Fiberdrähten oder Filamenten mit einem Durchmesser unter 0,05 mm, und dieser Filter wird bei einer linearen Gasgeschwindigkeit unter 1 m/sek. benutzt und verursacht Druckverluste über 20-30 mbar. Die Verwendung eines solchen Aerosol-Filters zum Reinigen des Gases von den Rohren würde wegen der Grösse des Filters und auch aufgrund des extra Druckverlustes Nachteile mit sich führen. Ausserdem könnte die im Filter abgeschiedene Säure mit einer Stärke von etwa 75% H&sub2;SO&sub4; in Praxis nicht zu den Rohren rückgeführt und in diesen verteilt werden. Dies würde zwei weitere bedeutende Nachteile mit sich führen, nämlich erstens, dass die im Filter abgeschiedene Säure (die bei der Behandlung von mageren Gasen (Rauchgasen) den grössten Teil der Säurenproduktion ausmachen würde) mit Hilfe einer separaten Anlage bis zu 93-96% H&sub2;SO&sub4; konzentriert werden müsste, und zweitens, dass es schwierig sein würde die Rohre von Schmutz rein zu halten, der sonst mit der durch die Rohre zurückfliessenden Schwefelsäure ausgespült wird.
  • Es ist Aufgabe der Erfindung ein Verfahren zuwegezubringen, mit welchem den vorhin beschriebenen Nachteilen bei den aus der DK Patentschrift Nr. 145457 und der GB Patentschrift Nr. 2 117 368 bekannten Verfahren abgeholfen wird.
  • Es hat sich überraschenderweise gezeigt, dass Säurenebel, d.h. Säuretröpfchen im Gas beim Auslauf der Rohre bis zu einem H&sub2;SO&sub4;-Gehalt von unter 40 mg pro Nm³ entfernt werden können, mit einem auf jedem Rohr angebrachten verhältnismässig kleinen "high velocity"-Aerosolfilter von Filamenten oder Fibern mit einem Durchmesser von 0,05-0,5 mm, bei Gasgeschwindigkeiten von 2-6 m/sek. (berechnet auf dem aktuellen Druck und ohne Korrektion des vom Filter absorbierten Volumens), bei einem Druckverlust durch den Filter zwischen 2 und 20 mbar, häufig zwischen 4 und 10 mbar, unter der Voraussetzung, dass folgende Temperaturbedingungen erfüllt sind:
  • (1) TA&sub2; > TA2* = Td - 30 - 10α ºC
  • (2) T&sub2; < T2*
  • (3) T&sub2; - TA&sub1; < 90ºC (vorzugsweise < 85ºC)
  • worin Td, T&sub2; und &alpha; die vorstehend angegebenen Bedeutungen haben, TA&sub1; und TA&sub2; die Eingangstemperatur bzw. Ausgangstemperatur der Kühlluft, TA2* eine berechnete, durch Gleichung (1) ermittelte Temperatur, und T2* die Temperatur ist, bei welcher der H&sub2;SO&sub4;-Dampfdruck dem 2 ppm H&sub2;SO&sub4;-Dampf in dem die Rohre verlassenden Gas entspricht. Alle Temperaturen sind in ºC angegeben, und T2* liegt normalerweise zwischen 100 und 125ºC, abhängig vom H&sub2;O-Partialdruck im Gas, wie in Fig. 5 angegeben. Die abgeschiedene Schwefelsäure fliesst in das Rohr zurück und verlässt das Rohr nahe des Bodens in Form von konzentrierter Schwefelsäure.
  • Wenn diese Bedingungen mit Hinblick auf die Eingangs- und Ausgangstemperaturen nicht erfüllt sind, kann Säurenebel mit den einfachen Hochgeschwindigkeits-Aerosolfiltern nicht entfernt werden.
  • Die Erfindung betrifft somit ein Verfahren zum Kondensieren von Schwefelsäuredämpfen und Aufsammeln von Schwefelsäuretropfen in hauptsächlich senkrechten, säurebeständigen Rohren, von Gasen enthaltend 0,01-10 Vol.-% H&sub2;SO&sub4;-Dampf und 0-50 Vol.-% H&sub2;O-Dampf, bei welchem Verfahren das schwefelsäurehaltige Gas bei einer Temperatur von 0-100ºC über dem Schwefelsäuretaupunkt dieses Gases von unten zu den Rohren geführt wird, und unter der aufwärts Strömung in den Rohren auf eine Ausgangstemperatur T&sub2; gekühlt wird, die niedriger ist als die Temperatur, bei welcher der H&sub2;SO&sub4;-Dampfdruck ungefähr 2 x 10&supmin;&sup6; Bar in Gleichgewicht mit dem beim Auslauf der Rohre oben herrschenden Wasserdampf-Partialdruck ist, wobei die Rohre aussen mit einem im wesentlichen im Gegenstrom zu dem schwefelsäurehaltigen Gas strömenden gasförmigen Medium gekühlt werden, und durch die Rohre nach unten strömende Schwefelsäure während des Kühlens kondensiert wird.
  • Das erfindungsgemässe Verfahren ist gekennzeichnet durch: (i) Erhitzen des gasförmigen Mediums während des Kühlens von einer Zuleitungstemperatur T&sub1; von 0-50ºC auf eine Ausgangstemperatur TA&sub2;ºC bei Erfüllung der Bedingungen der Gleichungen (1) und (3) (siehe Seite 8), in denen Td der in ºC angegebene Schwefelsäuretaupunkt des zu den Rohren geleiteten schwefelsäurehaltigen Gases ist, und das Vol.-% von H&sub2;SO&sub4; ist, berechnet auf der Annahme, dass SO&sub3; vollständig hydratisiert ist, und ii) Leiten des jedes Rohr verlassenden Gases mit einer Gasgeschwindigkeit von 1-7 m/sek. durch einen Hochgeschwindigkeits-Aerosolfilter, der in gasdichter Verbindung auf jedem Rohr oben montiert ist und Filamente oder Fiber mit einem Durchmesser von 0,05 bis 0,5 mm umfasst, welche Fiber oder Filamente in einer solchen Menge, Schichtendicke und Konfiguration gegenwärtig sind, dass der Druckverlust durch den Filter zwischen 2 und 20 mbar ist.
  • Die Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung zur Ausübung des beschriebenen Verfahrens. Die Vorrichtung umfasst ein oder mehrere Bündel im wesentlichen senkrechtstehender Rohre aus einem säurebeständigen Material, wobei jedes Rohr am Boden mit einem Gaseinlauf, oben mit einem Gasauslauf und in der Nähe des unteren Endes mit einem Säureausgang versehen ist, wobei die durch die Kühlzone verlaufenden Rohre eine Länge entsprechend 120 bis 250 Mal dem inneren Rohrdurchmesser aufweisen und oben mit Einlauf bzw. am Boden mit Auslauf für ein zum Gas in den Rohren entgegengesetzt strömendes gasförmiges Kühlmedium versehen sind; gemäss der Erfindung weist jedes Rohr einen inneren Rohrdurchmesser von 25-60 mm auf und ist mit einem mit dem oberen Rohrende in gasdichter Verbindung stehenden Hochgeschwindigkeits-Aerosolfilter ausgestattet, welcher Fiber oder Filamente mit einem Durchmesser von 0,05-0,5 mm umfasst, die in einer solchen Menge, Schichtendicke und Konfiguration gegenwärtig sind, um zu sichern, dass der Druckverlust durch den Filter bei einer Gasgeschwindigkeit von 1-7 m/sek. zwischen 2 und 20 mbar ist.
  • In den Rohren für die erfindungsgemässe Vorrichtung kann zur Verbesserung des Wärmeübertragungswertes innen ein Strang eines säurebeständigen Materials mit einem Durchmesser von 2-7 mm angebracht sein, der in die Form einer Spirale mit einem äusseren Durchmesser von 90-100% des inneren Durchmessers des Rohres und einer Steigung von 20-200 mm pro Windung aufgerollt ist.
  • Zur Erläuterung der Erfindung sind eine Reihe von Versuchen in der in Fig. 2 gezeigten Versuchsanlage durchgeführt worden. Diese enthält nur ein Rohr und hat eine Kapazität zur Behandlung von bis zu 20 Nm³/h schwefelsäurehaltigem Gas, das erzeugt wird, indem Raumluft mittels eines Bläsers 20 eingenommen wird, die Luft in einem elektrischen Heizer 22 erwärmt und mit Wasserdampf und SO&sub2;-Gas zur gewünschten Gaszusammensetzung gemischt wird. Das Gasgemisch wird in einem elektrischen Heizer 24 zusätzlich bis auf 420ºC erhitzt, wonach es durch einen katalytischen Reaktor 26 geleitet wird, wo ca. 96% des Gasinhaltes von SO&sub2; mit Hilfe eines Schwefelsäurekatalysators bekannter Art, der als wirksame Bestandteile Vanadium und Kalium enthält, zur Bildung von SO&sub3; oxydiert wird. Daraufhin wird das Gas in einem Wärmeaustauscher 28 bis auf etwa 250ºC (T&sub1;) abgekühlt, bevor es in einen Schwefelsäurekondensator, der aus einem einzelnen, 6 m langen Glasrohr mit einem i.d. von 36 mm und o.d. von 40 mm besteht, eingeleitet wird. In den obersten 5,4 m der Länge des Glasrohres ist das Rohr von einem grösseren Rohr 32 umschlossen, durch welches Kühlluft von einem Bläser 34 geleitet wird, wodurch der Gasstrom im Rohr 30 in Gegenstrom mit dem Luftstrom in dem äusseren Rohr gekühlt wird. Dass äussere Rohr ist mit 100 mm Mineralwolle isoliert. Die Kühlluft kann durch eines einer Mehrzahl von Ventilen 36, 38, 40 und 42 eingeführt werden, wobei die gekühlte Zone auf 5,4, 4,95, 4,55 bzw. 4,05 m eingestellt werden kann. Die Strömungsbedingungen für die Kühlluft sind derart, dass der Wärmeübertragungswert (hv) auf der Aussenseite des Rohres derselbe wie in einem entsprechenden Rohr in einer Industrieanlage ist, wo die Kühlluft das Rohrbündel im Querstrom mit typisch 6 Sektionen und im Gegenstrom. wie in Fig. 1 gezeigt passiert. Der Übertragungswert ist typisch 70 W/m²/ºC auf der Aussenseite des Rohres und 30 W/m²/ºC auf der Innenseite, während der Wärmeleitungswiderstand in der Glaswand unbedeutend ist.
  • Wie erwähnt, wird der Wärmeübertragungswert im Rohr verbessert, wenn das Rohr die ganze Länge hindurch eine durch einen Strang gebildete Spirale mit einer Dicke von 2-7 mm, einem o.d., der gleich oder etwas unter dem i.d. des Rohres ist, sowie einer passenden Steigung enthält. Grund für die Verbesserung ist, dass die Spirale die Turbulenz des durch das Rohr strömenden Gases erhöht, ohne die Menge von Säurenebel zu erhöhen und ohne ein Zurückfliessen der Säure durch das Rohr nach unten zu verhindern. Die Spirale ermöglicht somit ein erhöhtes Gasdurchlaufen im Rohr ohne Zunahme der Länge des Rohres. In den Versuchen wurde eine Spirale mit einem o.d. von 35 mm und einer Steigung von 120 mm pro Windung benutzt.
  • Bei anderen Versuchen hat es sich gezeigt, dass das Einsetzen von anderen turbulenzfördernden Mitteln in das Rohr, wie etwa einer Kette, Schraube oder Spirale, mit wesentlich kleinerem Quermass als der Innendurchmesser des Rohres zu einem erhöhten Entweichen von Säurenebel durch den Filter 44 oben im Rohr 30 führt, weshalb sich solche Mittel nicht zur Verbesserung des Wärmeübertragungswertes in den Rohren eignen.
  • Die Versuche wurden mit zwei verschiedenen Filtertypen 44, die in den Ansprüchen 2 bis 4 näher gekennzeichnet sind, durchgeführt. Ersterwähnter Filter ist in Fig. 3 gezeigt und wird nachstehend als Filter Typ A bezeichnet, während der andere Filter in Fig. 4 gezeigt ist und Filter Typ B genannt wird.
  • Der Filter Typ A besteht aus einem zylindrischen Glasrohr, nachstehend als Filterpatrone 50 bezeichnet, mit einem Innendurchmesser von 46 mm und einer Länge von 200 mm. Die Filterpatrone 50 weist unten einen Halsteil 52 mit einem Aussendurchmesser von 40 mm auf; sie ist mittels einer äusseren, dichtschliessenden Polytetrafluoräthylen-Muffe 54 mit dem Glasrohr 30, das denselben Aussendurchmesser aufweist, verbunden. Der Druckverlust durch die Filterpatrone wird mittels eines durch die Muffe geführten Seitenrohres 56 gemessen. In der Filterpatrone ist ein Filtermedium 58 angebracht; dieses besteht aus Filamenten eines Fluorcarbon-Polymers mit einer Dicke von 0,3 mm und ist zu einer Bahn mit einer Breite von etwa 160 mm gestrickt, welche zusammengerollt wird, um in die Patrone zu passen. Die Rolle hat denselben Durchmesser wie der der Innendurchmesser der Filterpatrone. Das Filament-Material macht etwa 7% des Volumens der Rolle aus. Wenn sich die im Gas befindlichen Schwefelsäuretröpfchen durch die Rolle nach oben bewegen, werden die Tröpfchen gefangen und zu grossen Tröpfchen agglomeriert, die im Gegenstrom mit dem Gas nach unten und weiter nach unten in das Glasrohr fliessen.
  • Filter Typ B ist, wie in Fig. 4 gezeigt, ein Radiaalfilter, bestehend aus einem perforierten Zylinder 60 aus säurebeständigem Material, mit einem o.d. von etwa 24 mm und einer Länge der perforierten Zone von 40 mm. Um den Zylinder sind zehn Schichten von gewebtem Filtertuch 72 aus Fibern oder Filamenten mit einem Durchmesser von 0,1 mm gewickelt. Die Strömungsfläche im Filter kann von einer Maximumfläche von etwa 30 cm² (berechnungsmässig auf den Aussenfläche des Zylinders bezogen) mittels eines inwendig im Zylinder dicht schliessenden Propfens 64, der in eine Höhe eingestellt wird, die einen Teil der Perforationen des Zylinders sperrt und die gewünschte Strömungsfläche freigibt, reduziert werden. Im folgenden verweisen die Bezeichnungen B1 und B2 auf eine im Radialfilter freigelegte Strömungsfläche von 26 cm² bzw. 13 cm². Der perforierte Zylinder ist in ein Gehäuse 66 mit einem Innendurchmesser von etwa 52 mm montiert, das in dem unteren Teil mittels eines dicht schliessenden Bodens 60 an den Zylinder 60 angeschlossen ist, durch welchen Boden ein Kanal oder eine Leitung 70 geführt wird, zum Wegdränen der abfiltrierten Säure in das Glasrohr, wobei die Säure durch den Gasstrom zur Oberfläche des Filters getrieben wird.
  • Der Druckverlust &Delta;p durch den Filter kann mit den bekannten, nachstehend gezeigten Formeln berechnet werden, vorausgesetzt, dass die lineare Gasgeschwindigkeit v durch den Filter, die Fiber- oder Filamentdicke d und die Länge 1 der Filterschicht (Typ A) oder der Anzahl n von Filtertuch-Schichten (Typ B) in der Strömungsrichtung bekannt sind:
  • (5) Typ A: &Delta;p = 3 x 10&supmin;³ x v1,2 x 1/d mbar
  • (6) Typ B: &Delta;p = 3,5 x 10&supmin;&sup5; x v 1,2 x n/d mbar
  • Das erfindungsgemässe Verfahren wird nachstehend anhand einiger Beispiele erläutert:
  • Beispiel 1
  • Typische Versuchsergebnisse mit den zwei Filtertypen sind in den Tabellen 1, 2 und 3 zusammengefasst: das Speisegas zu den Rohren enthielt 0,1% H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O (oder 25%), 1% H&sub2;SO&sub4; + 8% H&sub2;O bzw. 6% H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O. Die Konzentrationen geben die nominelle Zusammensetzung bei vollständiger Hydratisierung von SO&sub3; in H&sub2;SO&sub4; an. Die Hydratisierungsreaktion
  • SO&sub3; + H&sub2;O = H&sub2;SO&sub4; (Dampf)
  • ist unter den Versuchsbedingungen immer im Gleichgewicht und bei Temperaturen unter 250ºC sozusagen ganz nach rechts verschoben.
  • Die Versuchsergebnisse 1-1 bis 1-6 in Tabelle 1 (0,1% H&sub2;SO&sub4; plus 7% H&sub2;O im Speisegas) zeigen, dass der Inhalt von Schwefelsäuretröpfchen in der Gasphase vor dem Filter nahezu konstant ist und 60-80% des SO&sub3;-Inhalts im Speisegas entspricht, wenn TA&sub2; bei konstanten Werten von T&sub1;, T&sub2; und TA&sub1; von 194ºC auf 124ºC gesenkt wird, und die Länge der Kühlzone von 5,4 m auf 4,05 m gekürzt und der Kühlluftstrom gleichzeitig erhöht wird, um T&sub2; konstant auf 100ºC zu halten. Der Filter A fängt bis zu einem Wert von TA&sub2; von etwa 160ºC 98-99% dieser Tröpfchen auf, während der Inhalt von H&sub2;SO&sub4; im Abgangsgas von Filter A drastisch steigt, von 8-10 ppm bei Werten von TA&sub2; so niedrig wie 170ºC, bis etwa 40 ppm bei TA&sub2; = 151ºC, 200 ppm bei 138ºC und 400 ppm bei TA&sub2; = 124ºC; bei diesem TA&sub2;-Wert scheint der Filter praktisch nicht imstande zu sein die Säuretröpfchen von der Gasphase zu entfernen. Die Versuche 1-7 und 1-8 zeigen, dass der TA&sub2;-Wert der kritische Wert ist, der bestimmt, ob der Säurenebel im Filter abgeschieden werden kann. Bei diesen Versuchen wird TA&sub2; bis unter 155ºC gesenkt, durch ein Erhöhen des Kühlluftstromes in Versuch 1-8 bzw. Senken von T&sub1; auf 230ºC in Versuch 1-7; dieser Kühlstrom bewirkt auch, dass der Säurenebel durch den Filter dringt.
  • Der Versuch 1-10 zeigt, dass durch ein Zunehmen des Gasstroms durch das Rohr auf 18 Nm³ der Säurenebelinhalt im Gas vor dem Filter bis auf 90% der Schwefelsäuremenge erhöht wird, wobei der Filter aber die Tröpfchen weiterhin effektiv entfernt. Es sei bemerkt, dass Versuche den Gasstrom weiter auf 22 Nm³/h zu erhöhen, misslungen sind, weil in diesem Fall die Säure nicht nach unten durch das Glasrohr in Gegenstrom mit dem Gas zurückfliessen könnte. Eine Verminderung des Gasstroms auf 9 Nm³/h in den Versuchen 1-11, 1-12 und 1-13 führte zu einem reduzierten Inhalt von Säurenebel vor dem Filter, aber einem etwas höheren Inhalt davon nach dem Filter. Versuch 1-13 ist eine Wiederholung des Versuchs 1-12, bloss mit dem Unterschied, dass die Länge der Filterzone in A verdoppelt wurde, was zu einer Verdopplung des Druckverlustes und mehr als einer Halbierung des Inhalts von Säurenebel nach dem Filter führte. In den Versuchen 1-14 und 1-15 wurde T&sub2; auf 112ºC erhöht, durch ein Erhöhen von TA&sub1; auf 50ºC in 1-14 , und einer Verminderung des Kühlluftstroms in 1-15. In beiden Fällen führte dies zu einer bedeutenden Erhöhung des Säurenebel-Inhalts nach dem Filter, was beweist, dass eine maximale Ausgangstemperatur des Gases ein zusätzliches notwendiges Kriterium ist, um zu sichern, dass der Filter die Säuretröpfchen effektiv entfernen kann. Es sei bemerkt, dass die Entweichung von H&sub2;SO&sub4; in Form von Dampf bei 112ºC nur 3 ppm ist, d.h. dass mehr als 80% der Säureentweichung hier in Form von Säuretröpfchen erfolgt. Fig. 5 gibt die Schwefelsäure-Taupunkttemperatur für Gase mit 1 oder 2 ppm Schwefelssäuredampf als Funktion des H&sub2;O-Inhalts im Gas an.
  • Was die Druckverluste über dem Filter betrifft, sei bemerkt, dass die Filter A und B1 innerhalb der angegebenen Temperaturen den Säurenebel bis zu 8-10 ppm H&sub2;SO&sub4; hinab bei Druckverlust von etwa 8 mbar entfernen, während der Filter B2 - in welchem die lineare Gasgeschwindigkeit 4 m/sek. im Gegensatz zu 2 m/sek. in B1 ist - bis zu 1 ppm H&sub2;SO&sub4; hinab reinigt, bei einem Druckverlust von 18 mbar und sonst unter denselben Betriebsbedingungen. (Wenn unter den angegebenen Temperaturbedingungen gearbeitet wird, wo nur eine kleine Flüssigkeitsmenge im Filter aufgestaut ist, liegen die Druckverluste 10-20% über den gemessenen Druckverlusten, wenn der Filter unter trockenen Bedingungen mit derselben Gasgeschwindigkeit und Temperatur, aber ohne H&sub2;SO&sub4; im Gas arbeitet.)
  • Bei den Versuchen 1-17 und 1-18 wurde die Lufteinlasstemperatur TA&sub1; auf 10ºC und 0ºC gesenkt, gleichzeitig damit, dass man die Auslasstemperatur T&sub1; bei 100ºC festhielt, wodurch der Temperaturunterschied T&sub2; - TA&sub1; von 80ºC auf 90ºC und 100ºC erhöht wurde; der Säurenebelinhalt nach den Aerosolfiltern stieg erheblich an und überstieg bei T&sub2; - TA&sub1; = 100ºC 10 ppm H&sub2;SO&sub4;. Bei Versuch 1-19 wurde T&sub2; auf 80ºC gesenkt während TA&sub2; = 0ºC (durch Erhöhen des Kühlluftstroms) beibehalten wurde, wodurch der Säurenebel nach den Filtern A und B1 auf 10 ppm H&sub2;SO&sub4; fiel: dies zeigt, dass es nicht der absolute Wert von TA&sub1;, sondern der Temperaturunterschied gemäss Bedingung (3) ist, der für die Fähigkeit des Filters den Säurenebel zu entfernen, Bedeutung hat.
  • Tabelle 2 zeigt Versuchsergebnisse mit einem Speisegas enthaltend 1% H&sub2;SO&sub4; plus 7% H&sub2;O. Bei sämtlichen Messungen mit Speisegas in einer Menge von 14 Nm³/h war der Säurenebelinhalt im Gas vor dem Filter 500-1000 ppm H&sub2;SO&sub4;. Die Filter A, B1 und B2 entfernten die Säuretröpfchen auf dieselbe Weise wie in den in Tabelle 1 beschriebenen Versuchen, mit dem Unterschied, dass der kritische Wert von TA&sub2; um etwa 170ºC zu sein scheint, was der Tatsache entspricht, dass TA2* gemäss Formel (1) auf 172ºC berechnet ist.
  • Tabelle 3 zeigt Versuchsergebnisse mit einem Speisegas enthaltend 6% SO&sub3; plus 13% H&sub2;O. Aus den Versuchen 3-1 bis 3-6 ist ersichtlich, dass TA&sub2; über ungefähr 175ºC sein muss, damit die Filter A und B1 den Säurenebelinhalt vor dem Filter von 500-1000 ppm bis unter 10 ppm H&sub2;SO&sub4; entfernen können. Auch scheint, dass der Säurenebel bei einer niedrigeren linearen Geschwindigkeit und einem niedrigeren Druckverlust effektiv entfernt werden könnte, als es mit einem Speisegas mit 0,1% H&sub2;SO&sub4; der Fall ist.
  • Eine Erhöhung von Wasserdampf im Gas ermöglicht, dass beim Auslauf des Glasrohres mit einer höheren Temperatur T&sub2; gearbeitet werden kann. Dies geht aus den Versuchen 1-21 und 1-22 in Tabelle 1 hervor. Dort ermöglicht eine Erhöhung des H&sub2;O-Inhalts im Speisegas auf 25% ein Erhöhen der Ausgangstemperatur auf 120-125ºC, ohne zu riskieren, dass der H&sub2;SO&sub4;-Inhalt im Abgangsgas etwa 10 ppm übersteigt (in Übereinstimmung mit Bedingung (2) und dem in Fig. 5 abgelesenen Schwefelsäuretaupunkt Td für ein Gas enthaltend 2 ppm H&sub2;SO&sub4;-Dampf und dem H&sub2;O- Partialdruck im Abgangsgas). Dementsprechend ist aus den Versuchen 3-11 und 3-12 in Tabelle 3 ersichtlich, dass eine Erhöhung des H&sub2;O-Inhalts im Speisegas auf 25%, wobei 19% H&sub2;O im Ausgangsgas vorhanden ist, mit sich führt, dass T&sub2; auf etwa 120ºC in Übereinstimmung mit Bedindung (2) erhöht werden kann. Gleich den Versuchen 1-17 und 1-18 zeigt Versuch 3-8, dass der H&sub2;SO&sub4;-Inhalt im Gas nach den Filtern mit erhöhtem Temperaturunterschied T&sub2;-TA&sub1; zunimmt, obwohl die Wirkung hier in Versuchen mit einem starken Gas schwächer zu sein scheint als bei mageren Gasen mit Mengen von H&sub2;SO&sub4; im Eingangsgas in Höhe von 0,1%.
  • Beispiel 2
  • Versuche mit Filamentdicken von 0,05 mm, 0,1 mm, 0,2 mm und 0,5 mm in dem in Fig. 3 gezeigten Filtertyp, d.h. Typ A, in einem zusammengerollten, gestrickten Strumpf ergaben folgende Ergebnisse: Mit einem Filament einer Dicke von 0,05 mm kann die abfiltrierte Säure bei Gasgeschwindigkeiten über etwa 1,5 m /sek. nicht vom Filter zurück und hinab in das Glasrohr laufen, sondern wird im Filter aufgestaut, was bedeutet, dass sie nicht verwendet werden kann. Mit einem Filament einer Dicke von 0,1 mm geschieht bei Gasgeschwindigkeiten von 2-3 m/sek. dasselbe, und bei einer Filamentdicke von 0,2 mm kann die Säure bei Gasgeschwindigkeiten über etwa 5 m/sek. nicht zurückfliessen. Bei niedrigeren Gasgeschwindigkeiten werden die Säuretröpfchen zu einer Konzentration unter 5-10 ppm H&sub2;SO&sub4; bei Druckverlusten unter 10-20 mbar und einer Breite der zusammengerollten Bahn strumpfgestrickten Filamentmaterials von 160 mm abfiltriert, vorausgesetzt, dass die in (1), (2) und (3) angegebenen Temperaturbedindungen erfüllt sind; mit einem Filament von 0,5 mm besteht kein Risiko des Aufstauens der Flüssigkeit im Filter, aber es war erforderlich zwei 120 mm breite Rollen in die Filterpatrone einzusetzen, um eine Menge unter 10 ppm Säure im Abgangsgas zu erhalten; ausserdem schien der Säurenebelinhalt nach dem Filter bei 0,1% SO&sub3; und denselben Betriebsbedindungen und Druckverlusten wie die Messungen in Tabelle 1 einige ppm höher zu sein. Aus den Versuchen ist zu schliessen, dass Filamentdicken von 0,2-0,4 mm die meist geeigneten für den Zweck der Erfindung sind.
  • Beispiel 3
  • Ausser den in den Tabellen 1, 2 und 3 angegebenen Versuchen, die mit Textilstoff einer Faserndicke von 0,1 mm im Radialströmungsfilter B durchgeführt worden sind, wurden Versuche mit Faserndicken von 0,05 mm, 0,2 mm und 0,3 mm durchgeführt. Die Versuche zeigten, dass der Druckverlust über Filtern aus Drahtgewebe mit Faserndicke von 0,05 mm unstabil war. Insbesondere in Verbindung mit Änderung der Betriebsbedingungen konnte der Druckverlust zeitweise mit einem Faktor 2-3 ansteigen. Aus Drähten hergestelltes Filtertuch über 0, 2 mm Faserndicke erforderte, damit man einen ausreichenden Grad von Säurenebel-Entfernung innerhalb der in (1), (2) und (3) angegebenen Parameter erhielt, entweder so grosse lineare Gasgeschwindigkeiten im Filter, dass der Druckverlust bedeutend höher wurde als in den Tabellen 1, 2 und 3, angegeben, oder dass mehr als 10 Schichten Filtertuch im Radialfilter benutzt werden mussten; aus praktischen Gründen ist mit dem gegebenen (optimalen) Abstand zwischen den Rohren im Rohrenbündel im Glasrohrturm hiefür kein Platz vorhanden.
  • Industrielle Nutzung der Erfindung
  • Es ist zu erwarten, dass die vorliegende Erfindung industriell von Bedeutung sein wird, insbesondere zur Entfernung von Schwefeldioxyd von Röstverfahren und Rauchgasen von Kraftwerken, besonders mittelgrosser und grosser Anlagen. Es kann damit gerechnet werden, dass mit der Erfindung die Luftverschmutzung in Industriebereichen erheblich reduziert werden kann. Ein besonderer Vorteil ist, dass das Schwefeldioxyd in den Speisegasen als hochkonzentrierte Schwefesäure mit hoher Reinheit rückgewonnen wird. Tabelle 1 Versuche mit Speisegas enthaltend 1000 ppm H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O. Td = 185ºC. TA2* = 155ºC (siehe Gleichung (1)) T2* (Taupunkt für 2 ppm H&sub2;SO&sub4; und 7% H&sub2;O) = 109ºC. Versuche mit 1000 ppm H&sub2;SO&sub4; + 25% H&sub2;O im Speisegas. Td = 192ºC. T2* = 124ºC. Versuch Nr. Speisestrom Nm³/h Kühlzone m ppm H&sub2;SO&sub4; vor Filter Tabelle 1 (Fortsetzung) Versuche mit Speisegas enthaltend 1000 ppm H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O. Td = 185ºC. TA2* = 155ºC (siehe Gleichung (1)) T2* (Taupunkt für 2 ppm H&sub2;SO&sub4; und 7% H&sub2;O) = 109ºC. Versuche mit 1000 ppm H&sub2;SO&sub4; + 25% H&sub2;O im Speisegas. Td = 192ºC. T2* = 124ºC. ppm H&sub2;SO&sub4; nach Filter Gasgeschwindigkeit m/s &Delta;p, mbar durch Filter Versuch Nr. Tabelle 2 Versuche mit Speisegas mit 1% H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O. Td = 220ºC. TA2* = 172ºC (Gleichung (1)). T2* = 109ºC. Versuch Nr. Speisestrom Nm³/h Kühlzone m Tabelle 2 (Fortsetzung) &Delta;p, mbar durch Filter vor Filter nach Filter Versuch Nr. Tabelle 3 Versuche mit Speisegas mit 6% H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O. Td = 265ºC. TA2* = 175ºC. T2* = 109ºC. Versuche mit 6% H&sub2;SO&sub4; und 25% H&sub2;O im Speisegas. Td = 170ºC. T2* = 124ºC. Versuch Nr. Speisestrom Nm³/h Kühlzone m ppm H&sub2;SO&sub4; vor Filter Tabelle 3 (Fortsetzung) Versuche mit Speisegas mit 6% H&sub2;SO&sub4; + 7% H&sub2;O. Td = 265ºC. TA2* = 175ºC. T2* = 109ºC. Versuche mit 6% H&sub2;SO&sub4; und 25% H&sub2;O im Speisegas. Td = 170ºC. T2* = 124ºC. ppm H&sub2;SO&sub4; nach Filter Gasgeschwindigkeit m/s &Delta;p, mbar, durch Filter Versuch Nr.

Claims (6)

1. Verfahren zum Kondensieren von Schwefelsäuredämpfen und Aufsammeln von Schwefelsäuretropfen in hauptsächlich senkrechten, säurebeständigen Rohren, von Gasen enthaltend 0,01-10 Vol.-% H&sub2;SO&sub4;-Dampf und 0-50 Vol.-% H&sub2;O- Dampf, bei welchem Verfahren das schwefelsäurehaltige Gas bei einer Temperatur von 0-100ºC über dem Schwefelsäuretaupunkt dieses Gases von unten zu den Rohren geführt wird, und unter der aufwärts Strömung in den Rohren auf eine Ausgangstemperatur T&sub3; gekühlt wird, welche niedriger ist als die Temperatur, bei welcher der H&sub2;SO&sub4;-Dampfdruck ungefähr 2 x 10&supmin;&sup6; Bar in Gleichgewicht mit dem beim Auslauf der Rohre oben herrschenden Wasserdampf-Partialdruck ist, wobei die Rohre aussen mit einem im wesentlichen im Gegenstrom zu dem schwefelsäurehaltigen Gas strömenden gasförmigen Medium gekühlt werden, und durch die Rohre nach unten strömende Schwefelsäure während des Kühlens kondensiert wird, gekennzeichnet durch
(i) Erhitzen des gasförmigen Mediums während des Kühlens von einer Zuleitungstemperatur T&sub1; von 0-50ºC auf eine Ausgangstemperatur TA&sub2;ºC bei Erfüllung der Bedingungen
(1) TA&sub2; > Td - 30 - 10&alpha; ºC und
(3) T&sub2; - TA&sub1; < 90ºC
in denen Td der in C angegebene Schwefelsäuretaupunkt des zu den Rohren geleiteten schwefelsäurehaltigen Gases ist, und das Vol.-% von H&sub2;SO&sub4; ist, berechnet auf der Annahme, dass SO&sub3; vollständig hydratisiert ist, und
(ii) Leiten des jedes Rohr verlassenden Gases mit einer Gasgeschwindigkeit von 1-7 m/sek. durch einen Hochgeschwindigkeits-Aerosolfilter, der in gasdichter Verbindung auf jedem Rohr oben montiert ist und Filamente oder Fiber mit einem Durchmesser von 0,05 bis 0,5 mm umfasst, welche Fiber oder Filamente in einer solchen Menge, Schichtendicke und Konfiguration gegenwärtig sind, un zu sichern, dass der Druckverlust durch den Filter zwischen 2 und 20 mbar ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man einen Filter mit einem im wesentlichen senkrecht stehenden Zylindergehäuse benutzt, worin ein Filtermedium bestehend aus gestricktem Material säurebeständiger Monofilamente mit einer Dicke von 0,2-0,7 mm und einer Maschenweite von 1-10 mm plaziert wird, welches gestrickte Material zu einem zylindrischen Propfen mit einer Höhe von 20-300 mm und einem Querschnittsareal entsprechend einer linearen Gasströmungsgeschwindigkeit von 2-5 m/sek. zusammengerollt oder -gefaltet wird, und das Querschnittsareal des Propfens gleich dem Innenquerschnitt des Gehäuses ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass
(i) ein Filter mit einem im wesentlichen zylindrischen, senkrecht stehenden Gehäuse benutzt wird, worin ein Filtermedium bestehend aus gewebtem Textilstoff säurebeständiger Fiber oder Filamente mit einem Durchmesser von 0,04-0,3 mm plaziert ist, welcher gewebte Textilstoff auf einen perforierten, mit dem Gehäuse koaxialen Zylinder derart aufgewickelt ist, dass das Gas mit einer linearen Geschwindigkeit von 2-6 m/sek. radial durch den aufgewickelten Textilstoff und die Perforationen strömen kann,
(ii) die im Filtermedium kondensierte und die mit dem Gas mitgeführte, bereits vor dem Filter kondensierte Schwefelsäure am Boden des Filtergehäuses aufgesammelt wird, und
(iii) die kondensierte Schwefelsäure von hier durch einen Kanal nach unten zu dem Rohr, in welchem das Gas gekühlt worden ist, geführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3 (i), dadurch gekennzeichnet, dass der Durchmesser der Fiber oder Filamente 0,05-0,2 mm ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Strömungsgeschwindigkeit des schwefelsäurehaltigen Gases in den Rohren 2-6 m/sek., berechnet auf Basis einer theoretischen Gastemperatur von 0ºC, ist.
6. Vorrichtung zur Anwendung bei dem Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, umfassend ein oder mehrere Bündel von Rohren aus säurebeständigem Material, wobei jedes Rohr am Boden mit einem Gaseinlauf, oben mit einem Gasauslauf und in der Nähe des unteren Endes mit einem Säureausgang versehen ist, und die durch die Kühlzone verlaufenden Rohre eine Länge entsprechend 120 bis 250 Mal dem inneren Rohrdurchmesser aufweisen und oben mit Einlauf bzw. am Boden mit Auslauf für ein zum Gas in den Rohren entgegengesetzt strömendes gasförmiges Kühlmedium versehen sind, dadurch gekennzeichnet, dass jedes Rohr einen inneren Rohrdurchmesser von 25-60 mm aufweist und mit einem mit dem oberen Rohrende in gasdichter Verbindung stehenden Hochgeschwindigkeits-Aerosolfilter ausgestattet ist, welcher Fasern oder Filamente mit einem Durchmesser von 0,05-0,5 mm umfasst, die in einer solchen Menge, Schichtendicke und Konfiguration gegenwärtig sind, um zu sichern, dass der Druckverlust durch den Filter bei einer Gasgeschwindigkeit von 1-7 m/sek. zwischen 2 und 20 mbar ist.
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