EP0383153A1 - Vorrichtung an Behältern mit radioaktiven Abfällen zur Reduktion des Innendrucks durch Wasserstoffbildung - Google Patents

Vorrichtung an Behältern mit radioaktiven Abfällen zur Reduktion des Innendrucks durch Wasserstoffbildung Download PDF

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EP0383153A1
EP0383153A1 EP90102291A EP90102291A EP0383153A1 EP 0383153 A1 EP0383153 A1 EP 0383153A1 EP 90102291 A EP90102291 A EP 90102291A EP 90102291 A EP90102291 A EP 90102291A EP 0383153 A1 EP0383153 A1 EP 0383153A1
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hydrogen
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catalyst
containers
outside
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Rainer Dr. Köster
Manfred Dr. Kelm
Wolfram Pfeifer
Wilhelm Hempelmann
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Karlsruher Institut fuer Technologie KIT
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Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/06—Details of, or accessories to, the containers
    • G21F5/12—Closures for containers; Sealing arrangements
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers

Definitions

  • the present invention relates to a device on containers with radioactive waste for reducing the internal pressure due to hydrogen generated in the waste and for reducing the release of hydrogen from the container.
  • the formation of gases - in particular hydrogen - is in principle possible on the one hand due to the reactions of metallic components with water, and also through the formation of radiolysis gases from cement / bitumen matrix materials.
  • the first formation mechanism is particularly important for high-pressure compacted mixed waste. For intermediate and final storage, the formation / release rates per container and time are limited in order to be able to declare a container as suitable for final storage.
  • Drying the contents of the container e.g. Vacuum drying would be very expensive for high throughputs due to the long drying times of several days, since very expensive systems would need capacity.
  • Boundary condition for this task is to change the state of the conditioning and container technology as little as possible, i.e. to make the greatest possible use of the technical conditions of final storage.
  • the present invention proposes on a device of the type described in the introduction that a catalyst for the oxidation of hydrogen with oxygen from the air to water at storage temperature at a predetermined throughput rate from the interior of the container into a passage opening in the wall of the container or its cover is introduced outside.
  • a catalyst for the oxidation of hydrogen with oxygen from the air to water at storage temperature at a predetermined throughput rate from the interior of the container into a passage opening in the wall of the container or its cover is introduced outside.
  • the device consists essentially of a cup-shaped pot or container 1, which is inserted into an opening 2 of the container wall, the lid 3 of a repository barrel for radioactive waste.
  • a threaded ring 4 is expediently welded to the opening 2, into which the pot 1 is screwed from the outside by means of its external thread 5.
  • the surface between the pot 1 and the lid 3 is sealed by the intermediate seal 6.
  • the interior of the pot 1, in which the catalyst or a catalyst pack 7 is inserted, has a connection opening 8 to the barrel interior 9, in which a gas-permeable sintered metal candle 10 is inserted.
  • the catalyst 7 is covered by a wire mesh, a water vapor-permeable plate 11 or a sintered metal cover.
  • This construction now allows gases to escape from the container or from the waste container shown.
  • the hydrogen formed in the container is now passed through the opening 8 and the sintered metal candle 10 over the catalyst 7, on which the hydrogen is oxidized to water with the oxygen of the outside air at ambient temperature.
  • Systems such as precious metals on inert supports, e.g. Palladium on alumina use.
  • a palladium catalyst with 0.5 percent by weight palladium on an Al2O3 support matrix (catalyst E 221 P / D-0.5% PD) has proven to be suitable.
  • the oxidation product of the hydrogen i.e. water
  • the catalyst in conjunction with the oxygen present in the air in any case avoids the addition of expensive oxidizing agents which, moreover, can easily be consumed by reaction with other components and would therefore no longer be available for H2 oxidation.
  • the new device can be easily integrated into existing or existing container and barrel systems, which is particularly favored by its compact design.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung an Behältern (1) mit radioaktiven Abfällen zur Reduktion des Innendruckes durch in den Abfällen entstehenden Wasserstoff und zur Reduktion der Wasserstoffreisetzung aus dem Behälter (1). Die Vorrichtung besteht aus einem Katalysator (7), der in eine Durchlaßöffnung (2) in der Wandung des Behälters (1) oder seines Deckels (3) eingesetzt ist und der zur Oxidation von Wasserstoff mit Sauerstoff zu Wasser bei Lagertemperatur mit einem vorbestimmten Durchsatz vom Behälterinnenraum nach außen eingebaut ist.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung an Behäl­tern mit radioaktiven Abfällen zur Reduktion des Innendruckes durch in den Abfällen entstehenden Wasserstoff und zur Reduk­tion der Wasserstofffreisetzung aus dem Behälter.
  • Bei einer großen Anzahl schwach- und mittelradioaktiver Ab­fallgebinde ist prinzipiell die Bildung von Gasen - insbeson­dere Wasserstoff - einerseits aufgrund der Reaktionen metalli­scher Komponenten mit Wasser, als auch durch die Bildung von Radiolysegasen aus Zement/Bitumenmatrixmaterialien möglich. Der erste Bildungsmechanismus ist insbesondere bei hochdruck­kompaktierten Mischabfällen wichtig. Für die Zwischen- und Endlagerung sind die Bildungs-/Freisetzungsraten pro Behälter und Zeit limitiert um ein Gebinde als endlagerfähig deklarie­ren zu können.
  • Bisher bekannte Problemlösungen sind die Bregrenzung der spe­zifischen Aktivität, bzw. bei den kompaktierten Mischabfällen wird eine sorgfältige Sortierung der Rohabfälle, bzw. sogar eine langandauernde, und damit sehr kostenaufwendige Vakuum­trocknung vorgeschlagen.
  • Eine perfekte Sortierung der in die Behälter einzubringenden Abfälle, die zu einer vollständigen Vermeidung von Wasser füh­ren soll, ist technisch nicht machbar, d.h. ein Feuchtigkeits­ausschluß ist grundsätzlich nicht gewährleistet. Daher ist die Reaktion von vielen relevanten Metallen, wie z.B. Eisenbasis­legierungen mit Wasser unter allen hier vorkommenden Tempera­tur- und Druckbedingungen thermodynamisch möglich: Z.B.
    - die sogen. Schikorr-Reaktion
    3Fe + 4H₂O = Fe₃O₄ + 4H₂
  • Eine Trocknung des Behälterinhaltes z.B. eine Vakuumtrocknung wäre für hohe Durchsätze wegen der langen Trocknungszeiten von mehreren Tagen sehr kostspielig, da dafür sehr teure Anlagen Kapazität benötigt würde.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es nun, zum einen den durch Wasserstoff entstehenden Überdruck in den Behältern bzw. Gebinden zu reduzieren bzw. auf Null zurückzuführen und dabei aber jedoch die Wasserstofffreisetzungsrate gleichzeitig dra­stisch zu reduzieren. Randbedingung für diese Aufgabenstellung ist jedoch den Stand der Konditionierungs- und Behältertechnik möglichst wenig zu verändern, d.h. von den technischen Bege­benheiten der Endlagerung möglichst weitgehenst Gebrauch zu machen.
  • Zur Lösung dieser Aufgabe schlägt nun die vorligende Erfindung an einer Vorrichtung der eingangsbeschriebenen Art vor, daß in eine Durchlaßöffnung der Wandung des Behälters oder seines Deckels ein Katalysator zur Oxidation von Wasserstoff mit Sau­erstoff aus der Luft zu Wasser bei Lagertemperatur mit einer vorbestimmten Durchsatzrate vom Behälterinnenraum nach außen eingebracht ist. Eine besonders vorteilhafte Ausbildung dieser Katalysatoranordnung ist aus den Merkmalen zu entnehmen, die in den Merkmalen der Patentansprüche 2 und 3 angegeben sind.
  • Weitere Einzelheiten der vorligenden Erfindung werden im fol­genden anhand der Figur näher erläutert:
  • Gemäß der Figur besteht die Vorrichtung im wesentlichen aus einem napfförmigen Topf bzw. Behälter 1, der in eine Öffnung 2 der Behälterwandung, dem Deckel 3 eines Endlagerfasses für ra­dioaktive Abfälle eingesetzt ist. Zweckmäßigerweise ist dazu an die Öffnung 2 von innen her ein Gewindering 4 angeschweißt, in den der Topf 1 von außen her mittels seines Außengewindes 5 eingeschraubt ist. Die Abdichtung der Fläche zwischen Topf 1 und Deckel 3 erfolgt durch die dazwischenliegende Dichtung 6.
  • Der Innenraum des Topfes 1, in den der Katalysator bzw. eine Katalysatorpackung 7 eingesetzt ist, weist eine Verbindungs­öffnung 8 zum Faßinnenraum 9 auf, in welche eine gasdurchläs­sige Sintermetallkerze 10 eingesetzt ist. Zu dem Außenraum 12 hin ist der Katalysator 7 durch ein Drahtnetz, eine wasser­dampfdurchlässige Platte 11 oder einen Sintermetalldeckel ge­deckt.
  • Diese Konstruktion ermöglicht nun das Entweichen von Gasen aus dem Behälter bzw. aus dem dargestellten Abfallfaß. Der im Be­hälter gebildete Wasserstoff wird nun durch die Öffnung 8 und die Sintermetallkerze 10 über den Katalysator 7 geleitet, an welchem der Wasserstoff mit dem Sauerstoff der Außenluft bei Umgebungstemperatur zu Wasser oxidiert wird. Verwendung als Katalysator finden Systeme wie Edelmetalle auf inetem Träger, z.B. Palladium auf Aluminiumoxyd Verwendung. Bei Versuchen hat sich dabei ein Palladiumkatalysator mit 0,5 Gewichtsprozent Palladium auf einer Al₂O₃-Trägermatrix (Katalysator E 221 P/D-­0,5 % PD) als geeignet erwiesen.
  • Durch die Oxidation außerhalb des Behälters wird nun das Oxi­dationsprodukt des Wasserstoffs d.h Wasser, von einer erneu­ten Reaktion ausgeschlossen. Der Katalysator in Verbindung mit dem ohnehin vorhandenen Sauerstoff in der Luft vermeidet die Zugabe von teuren Oxidationsmitteln die sich im übrigen leicht durch Reaktion mit anderen Komponenten verbrauchen kön­nen und damit nicht mehr für die H₂-Oxidation verfügbar wären.
  • Die neue Vorrichtung kann leicht in bestehende bzw. vorhandene Container- und Faßsysteme integriert werden, was insbesondere durch ihre kompakte Bauweise begünstigt wird.
    • Bezugszeichenliste:
    • 1 Topf
    • 2 Öffnung
    • 3 Faßdeckel
    • 4 Gewindering
    • 5 Außengewinde
    • 6 Dichtung
    • 7 Katalysatorpackung
    • 8 Verbindungsöffnung
    • 9 Faßinnenraum
    • 10 Sintermetallkerze
    • 11 durchlässige Platte
    • 12 Außenraum

Claims (3)

1. Vorrichtung an Behältern mit radioaktiven Abfällen zur Re­duktion des Innendrucks durch in den Abfällen enstehenden Wasserstoff und zur Reduktion der Wasserstoffreisetzung aus dem Behälter, dadurch gekennzeichnet, daß in einer Durchlaßöffnung der Wandung des Behälters oder seines Deckels ein Katalysator zur Oxidation von Wasserstoff mit Sauerstoff zu Wasser bei Lagertemperatur mit einer vorbe­stimmten Durchsatzrate vom Behälterinnenraum nach außen eingebracht ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die fol­genden Merkmale:
a) Der Katalysatorpack (7) sitzt in einem, von außen abge­dichteten Öffnung 2 des Behälterdeckels ein- oder ange­schraubten napfförmigen Topf (1),
b) der dem Behälterinnenraum (9) zugewendete Boden des Topfes (1) weist eine Durchlaßöffnung (8) auf,
c) in die Durchlaßöffnung (8) ist eine gasdurchlässige Sin­termetallkerze (10) eingesetzt,
d) der Katalysatorpack (7) ist an der, der Sintermetall­kerze (10) gegenüberliegenden Seite in dem Topf (1) mit­tels eines Drahtnetzes oder einer wasserdampfdurchlässi­gen Sintermetallplatte (11) abgedeckt.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Palladium-Katalysator mit 0,5 Gewichtsprozent PD auf einer Al₂O₃-Trägermatrix.
EP90102291A 1989-02-11 1990-02-06 Vorrichtung an Behältern mit radioaktiven Abfällen zur Reduktion des Innendrucks durch Wasserstoffbildung Expired - Lifetime EP0383153B1 (de)

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