JP2003253093A - 封止用エポキシ樹脂組成物および電子部品装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ノンハロゲンかつノンアンチモンで、成形
性、耐リフロー性、耐湿性および高温放置特性等の信頼
性を低下させずに難燃性が良好な封止用エポキシ樹脂組
成物、およびこの樹脂組成物により封止した素子を備え
た電子部品装置を提供する。 【解決手段】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、（Ｅ）複合金属
水酸化物、（Ｆ）重量平均分子量が４，０００以上の直
鎖型酸化ポリエチレン、（Ｇ）炭素数５〜３０のα−オ
レフィンと無水マレイン酸との共重合物を炭素数５〜２
５の一価のアルコールでエステル化した化合物、を必須
成分とする封止用エポキシ樹脂組成物、およびこの封止
用エポキシ樹脂組成物により封止された素子を備えた電
子部品装置。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、エポキシ樹脂組成
物、特にノンハロゲンかつノンアンチモンで難燃性であ
り、ＶＬＳＩの封止用に好適な封止用エポキシ樹脂組成
物、およびこの組成物で封止した素子を備えた電子部品
装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子
部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面か
ら樹脂封止が主流となり、封止用の樹脂組成物の中で
は、エポキシ樹脂組成物が広く用いられている。この理
由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱
性、機械特性、インサート品との接着性等の諸特性にバ
ランスがとれているためである。これらの封止用エポキ
シ樹脂組成物の難燃化は主にテトラブロモビスフェノー
ルＡのジグリシジルエーテル等のブロム化樹脂と酸化ア
ンチモンの組み合わせにより行われてきた。近年、環境
保護の観点からダイオキシン問題に端を発し、デカブロ
ムをはじめとするハロゲン化樹脂やアンチモン化合物に
規制の動きがあり、封止用エポキシ樹脂組成物について
もノンハロゲン化（ノンブロム化）およびノンアンチモ
ン化の要求が出てきている。また、プラスチック封止Ｉ
Ｃの高温放置特性にブロム化合物が悪影響を及ぼすこと
が知られており、この観点からもブロム化樹脂量の低減
が望まれている。

【０００３】そこで、ブロム化樹脂や酸化アンチモンを
用いずに難燃化を達成する手法としては、赤リンを用い
る方法（特開平９−２２７７６５号公報）、リン酸エス
テル化合物を用いる方法（特開平９−２３５４４９号公
報）、ホスファゼン化合物を用いる方法（特開平８−２
２５７１４号公報）、金属水酸化物を用いる方法（特開
平９−２４１４８３号公報）、金属水酸化物と金属酸化
物を併用する方法（特開平９−１００３３７号公報）、
フェロセン等のシクロペンタジエニル化合物を用いる方
法（特開平１１-２６９３４９号公報）、アセチルアセ
トナート銅等の有機金属化合物を用いる方法（加藤寛、
機能材料、１１（６）、３４（１９９１））等のハロゲ
ン、アンチモン以外の難燃剤を用いる方法、充填剤の割
合を高くする方法（特開平７−８２３４３号公報）等が
試みられている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、封止用
エポキシ樹脂組成物に赤リンを用いた場合は耐湿性の低
下の問題、リン酸エステル化合物やホスファゼン化合物
を用いた場合は可塑化による成形性の低下や耐湿性の低
下の問題、金属水酸化物や金属酸化物を用いた場合は離
型性や流動性の低下の問題、充填剤の割合を高くした場
合は流動性の低下の問題がそれぞれある。また、アセチ
ルアセトナート銅等の有機金属化合物を用いた場合は、
硬化反応を阻害し成形性が低下する問題がある。以上の
ようにこれらノンハロゲン、ノンアンチモン系の難燃剤
では、いずれの場合もブロム化樹脂と酸化アンチモンを
併用した封止用エポキシ樹脂組成物と同等の成形性、信
頼性を得るに至っていない。本発明はかかる状況に鑑み
なされたもので、特に環境対応の観点から要求されるノ
ンハロゲンかつノンアンチモンで、成形性、耐リフロー
性、耐湿性および高温放置特性等のＶＬＳＩの封止用に
好適な信頼性を低下させずに難燃性が良好な封止用エポ
キシ樹脂組成物、およびこの樹脂組成物により封止した
素子を備えた電子部品装置を提供しようとするものであ
る。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記の課題
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、複合金属水酸
化物および特定の離型剤成分を配合した封止用エポキシ
樹脂組成物により上記の目的を達成しうることを見い出
し、本発明を完成するに至った。

【０００６】すなわち、本発明の封止用エポキシ樹脂組
成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬
化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、（Ｅ）複合金属水酸化
物、（Ｆ）重量平均分子量が４，０００以上の直鎖型酸
化ポリエチレン、および（Ｇ）炭素数５〜３０のα−オ
レフィンと無水マレイン酸との共重合物を炭素数５〜２
５の一価のアルコールでエステル化した化合物、を必須
成分とすることを要旨とする。

【０００７】特に、（Ｆ）成分および（Ｇ）成分の少な
くとも一方が、（Ａ）成分の一部または全部と予備混合
されているのが好ましい。

【０００８】また、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物
は、（Ｅ）複合金属水酸化物が下記組成式（I）で示さ
れる化合物であるのが好ましい。

【化２】 ｍ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｎ(Ｍ² _cＯ_d)・ｈ(Ｈ₂Ｏ) （I） （ここで、Ｍ¹およびＭ²は互いに異なる金属元素を示
し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｍ、ｎおよびｈは正の数を示
す。）

【０００９】また、組成式（I）中のＭ¹とＭ²が同一と
ならないようにＭ¹が第３周期の金属元素、IIＡ族のア
ルカリ土類金属元素、IVＢ族、IIＢ族、VIII族、ＩＢ
族、IIIＡ族およびIVＡ族に属する金属元素から選ば
れ、Ｍ²がIIIＢ〜IIＢ族の遷移金属元素から選ばれるの
が好ましい。ここで、該Ｍ¹がマグネシウム、カルシウ
ム、アルミニウム、スズ、チタン、鉄、コバルト、ニッ
ケル、銅および亜鉛から選ばれ、該Ｍ²が鉄、コバル
ト、ニッケル、銅および亜鉛から選ばれるのが好まし
い。Ｍ¹がマグネシウムで、Ｍ²が亜鉛又はニッケルであ
ること、組成式（I）中のＭ¹ _aＯ_bおよびＭ² _cＯ_dのモル
比ｍ／ｎが９９／１〜５０／５０であることが、より好
ましい。

【００１０】また、（Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型
エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含
有エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロ
ペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹
脂およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂の少なくと
も１種を含有すること、（Ｂ）硬化剤がビフェニル型フ
ェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロ
ペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型
フェノール樹脂およびノボラック型フェノール樹脂の少
なくとも１種を含有することが好ましい。

【００１１】さらに、本発明は、上記のいずれかの封止
用エポキシ樹脂組成物で封止された素子を備えた電子部
品装置を要旨とする。

【００１２】

【発明の実施の形態】まず、本発明の封止用エポキシ樹
脂組成物の必須成分について説明する。本発明において
用いられる（Ａ）エポキシ樹脂は、封止用エポキシ樹脂
組成物に一般に使用されているもので特に制限はない。
たとえば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オル
ソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニル
メタン骨格を有するエポキシ樹脂をはじめとするフェノ
ール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコ
ール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノ
ール類および／又はα−ナフトール、β−ナフトール、
ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアル
デヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベ
ンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基
を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて
得られるノボラック樹脂をエポキシ化したノボラック型
エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、
ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテル（ビスフェ
ノール型エポキシ樹脂）；アルキル置換又は非置換のビ
フェノール等のジグリシジルエーテル（ビフェニル型エ
ポキシ樹脂）；スチルベン型エポキシ樹脂；ハイドロキ
ノン型エポキシ樹脂；フタル酸、ダイマー酸等の多塩基
酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジ
ルエステル型エポキシ樹脂；ジアミノジフェニルメタ
ン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリ
ンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹
脂；ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂
のエポキシ化物（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹
脂）；ナフタレン環を有するエポキシ樹脂（ナフタレン
型エポキシ樹脂）；フェノール・アラルキル樹脂、ナフ
トール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹
脂のエポキシ化物；トリメチロールプロパン型エポキシ
樹脂；テルペン変性エポキシ樹脂；オレフィン結合を過
酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹
脂；脂環族エポキシ樹脂；硫黄原子含有エポキシ樹脂；
トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等が挙げられる。こ
れらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いても
よい。

【００１３】中でも、耐リフロー性の観点からはビフェ
ニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂および
硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましく、硬化性の観点か
らはノボラック型エポキシ樹脂が好ましく、低吸湿性の
観点からはジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂が好ま
しく、耐熱性および低反り性の観点からはナフタレン型
エポキシ樹脂およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂
が好ましい。上記のビフェニル型エポキシ樹脂、スチル
ベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、ノボ
ラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキ
シ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂およびトリフェニル
メタン型エポキシ樹脂の好ましい７種のエポシキ樹脂か
ら、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組み合わ
せて用いてもよいが、これらの配合量はエポキシ樹脂全
量に対して合せて５０重量％以上とすることが好まし
く、６０重量％以上がより好ましく、８０重量％以上が
さらに好ましい。

【００１４】ビフェニル型エポキシ樹脂としてはたとえ
ば下記一般式（II）で示されるエポキシ樹脂等が挙げら
れ、スチルベン型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一
般式（III）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられ、硫
黄原子含有エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式
（IV）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。

【化３】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁸は水素原子および炭素数１〜１０の
置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが
同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示
す。）

【化４】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁸は水素原子および炭素数１〜１０の
置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが
同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示
す。）

【化５】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁸は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一
でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）

【００１５】上記一般式（II）で示されるビフェニル型
エポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´−ビス
（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル又は４，４
´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，
５，５´−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポ
キシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４´−ビフェノー
ル又は４，４´−（３，３´，５，５´−テトラメチ
ル）ビフェノールとを反応させて得られるエポキシ樹脂
等が挙げられる。中でも４，４´−ビス（２，３−エポ
キシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチル
ビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。

【００１６】上記一般式（III）で示されるスチルベン
型エポキシ樹脂は、原料であるスチルベン系フェノール
類とエピクロルヒドリンとを塩基性物質存在下で反応さ
せて得ることができる。この原料であるスチルベン系フ
ェノール類としては、たとえば３−ｔ−ブチル−４，
４′−ジヒドロキシ−３′，５，５′−トリメチルスチ
ルベン、３−ｔ−ブチル−４，４′−ジヒドロキシ−
３′，５′，６−トリメチルスチルベン、４，４´−ジ
ヒドロキシ−３，３´，５，５´−テトラメチルスチル
ベン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジ−ｔ−ブ
チル−５，５´−ジメチルスチルベン、４，４´−ジヒ
ドロキシ−３，３´−ジ−ｔ−ブチル−６，６´−ジメ
チルスチルベン等が挙げられ、中でも３−ｔ−ブチル−
４，４′−ジヒドロキシ−３′，５，５′−トリメチル
スチルベン、および４，４´−ジヒドロキシ−３，３
´，５，５´−テトラメチルスチルベンが好ましい。こ
れらのスチルベン型フェノール類は単独で用いても２種
以上を組み合わせて用いてもよい。

【００１７】上記一般式（IV）で示される硫黄原子含有
エポキシ樹脂の中でも、Ｒ¹〜Ｒ⁸が水素原子、置換又は
非置換の炭素数１〜１０のアルキル基および置換又は非
置換の炭素数１〜１０のアルコキシ基から選ばれるエポ
キシ樹脂が好ましく、Ｒ²、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁷が水素原
子で、Ｒ¹、Ｒ³、Ｒ⁶およびＲ⁸がアルキル基であるエポ
キシ樹脂がより好ましく、Ｒ²、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁷が水
素原子で、Ｒ¹およびＲ⁸がメチル基で、Ｒ³およびＲ⁶が
ｔ−ブチル基であるエポキシ樹脂がさらに好ましい。こ
のような化合物としては、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ(新日
鐵化学社製商品名)等が市販品として入手可能である。

【００１８】これら３種のエポキシ樹脂はいずれか１種
を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい
が、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ
樹脂全量に対して合わせて２０重量％以上とすることが
好ましく、３０重量％以上がより好ましく、５０重量％
以上とすることがさらに好ましい。

【００１９】ノボラック型エポキシ樹脂としては、たと
えば下記一般式（V）で示されるエポキシ樹脂等が挙げ
られる。

【化６】 （ここで、Ｒは水素原子および炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０
の整数を示す。） 上記一般式（V）で示されるノボラック型エポキシ樹脂
は、ノボラック型フェノール樹脂にエピクロルヒドリン
を反応させることによって容易に得られる。中でも、一
般式（V）中のＲとしては、メチル基、エチル基、プロ
ピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の
炭素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ
基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のア
ルコキシル基が好ましく、水素原子又はメチル基がより
好ましい。ｎは０〜３の整数が好ましい。上記一般式
（V）で示されるノボラック型エポキシ樹脂の中でも、
オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好まし
い。ノボラック型エポキシ樹脂を使用する場合、その配
合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に
対して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量
％以上がより好ましい。

【００２０】ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂とし
ては、たとえば下記一般式（VI）で示されるエポキシ樹
脂等が挙げられる。

【化７】 （ここで、Ｒ¹およびＲ²は水素原子および炭素数１〜１
０の置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独
立して選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６
の整数を示す。） 上記式（VI）中のＲ¹としては、たとえば、水素原子、
メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロ
ピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリ
ル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキ
ル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アル
キル基等の炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭
化水素基が挙げられ、中でもメチル基、エチル基等のア
ルキル基および水素原子が好ましく、メチル基および水
素原子がより好ましい。Ｒ²としては、たとえば、水素
原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イ
ソプロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル
基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン
化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基
置換アルキル基等の炭素数１〜１０の置換又は非置換の
一価の炭化水素基が挙げられ、中でも水素原子が好まし
い。ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を使用する場
合、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ
樹脂全量に対して２０重量％以上とすることが好まし
く、３０重量％以上がより好ましい。

【００２１】ナフタレン型エポキシ樹脂としてはたとえ
ば下記一般式(VII)で示されるエポキシ樹脂等が挙げら
れ、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂としてはたとえ
ば下記一般式(VIII)で示されるエポキシ樹脂等が挙げら
れる。

【化８】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ³は水素原子および置換又は非置換の
炭素数１〜１２の一価の炭化水素基から選ばれ、それぞ
れ全てが同一でも異なっていてもよい。ｐは１又は０
で、ｈ、ｍはそれぞれ０〜１１の整数であって、（ｈ＋
ｍ）が１〜１１の整数でかつ（ｈ＋ｐ）が１〜１２の整
数となるよう選ばれる。ｉは０〜３の整数、ｊは０〜２
の整数、ｋは０〜４の整数を示す。） 上記一般式(VII)で示されるナフタレン型エポキシ樹脂
としては、ｈ個の構成単位およびｍ個の構成単位をラン
ダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合
体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック
共重合体が挙げられ、これらのいずれか１種を単独で用
いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【化９】 （ここで、Ｒは水素原子および炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは１〜１０
の整数を示す。）

【００２２】これら２種のエポキシ樹脂はいずれか１種
を単独で用いても両者を組み合わせて用いてもよいが、
その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂
全量に対して合わせて２０重量％以上とすることが好ま
しく、３０重量％以上がより好ましく、５０重量％以上
とすることがさらに好ましい。

【００２３】本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤
は、封止用エポキシ樹脂組成物に一般に使用されている
もので特に制限はない。たとえば、フェノール、クレゾ
ール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビ
スフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノー
ル等のフェノール類および／又はα−ナフトール、β−
ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類
とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアル
デヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下
で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノー
ル樹脂；フェノール類および／又はナフトール類とジメ
トキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェ
ニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフ
トール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹
脂；フェノール類および／又はナフトール類とジシクロ
ペンタジエンから共重合により合成される、ジシクロペ
ンタジエン型フェノールノボラック樹脂、ナフトールノ
ボラック樹脂等のジシクロペンタジエン型フェノール樹
脂；テルペン変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノ
ール樹脂；トリフェニルメタン型フェノール樹脂等が挙
げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わ
せて用いてもよい。

【００２４】中でも、難燃性の観点からはビフェニル型
フェノール樹脂が好ましく、耐リフロー性および硬化性
の観点からはアラルキル型フェノール樹脂が好ましく、
低吸湿性の観点からはジシクロペンタジエン型フェノー
ル樹脂が好ましく、耐熱性、低膨張率および低そり性の
観点からはトリフェニルメタン型フェノール樹脂が好ま
しく、硬化性の観点からはノボラック型フェノール樹脂
が好ましく、これらのフェノール樹脂の少なくとも１種
を含有していることが好ましい。

【００２５】ビフェニル型フェノール樹脂としては、た
とえば下記一般式(IX)で示されるフェノール樹脂等が挙
げられる。

【化１０】 上記式(IX)中のＲ¹〜Ｒ⁹は全てが同一でも異なっていて
もよく、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、
ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素数１
〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポ
キシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル
基、フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数６〜
１０のアリール基、および、ベンジル基、フェネチル基
等の炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、中でも
水素原子とメチル基が好ましい。ｎは０〜１０の整数を
示す。上記一般式(IX)で示されるビフェニル型フェノー
ル樹脂としては、たとえばＲ ¹〜Ｒ⁹が全て水素原子であ
る化合物等が挙げられ、中でも溶融粘度の観点から、ｎ
が１以上の縮合体を５０重量％以上含む縮合体の混合物
が好ましい。このような化合物としては、ＭＥＨ−７８
５１（明和化成株式会社製商品名）が市販品として入手
可能である。ビフェニル型フェノール樹脂を使用する場
合、その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全
量に対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０
重量％以上がより好ましく、６０重量％以上がさらに好
ましい。

【００２６】アラルキル型フェノール樹脂としては、た
とえばフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラ
ルキル樹脂等が挙げられ、下記一般式(X)で示されるフ
ェノール・アラルキル樹脂が好ましく、一般式(X)中の
Ｒが水素原子で、ｎの平均値が０〜８であるフェノール
・アラルキル樹脂がより好ましい。具体例としては、ｐ
−キシリレン型フェノール・アラルキル樹脂、ｍ−キシ
リレン型フェノール・アラルキル樹脂等が挙げられる。
これらのアラルキル型フェノール樹脂を用いる場合、そ
の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対
して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％
以上がより好ましい。

【化１１】 （ここで、Ｒは水素原子および炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０
の整数を示す。）

【００２７】ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂と
しては、たとえば下記一般式(XI)で示されるフェノール
樹脂等が挙げられる。

【化１２】 （ここで、Ｒ¹およびＲ²は水素原子および炭素数１〜１
０の置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独
立して選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６
の整数を示す。） ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂を用いる場合、
その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に
対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量
％以上がより好ましい。

【００２８】トリフェニルメタン型フェノール樹脂とし
ては、たとえば下記一般式(XII)で示されるフェノール
樹脂等が挙げられる。

【化１３】 （ここで、Ｒは水素原子および炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは１〜１０
の整数を示す。） トリフェニルメタン型フェノール樹脂を用いる場合、そ
の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対
して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％
以上がより好ましい。

【００２９】ノボラック型フェノール樹脂としては、た
とえばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラッ
ク樹脂、ナフトールノボラック樹脂等が挙げられ、中で
もフェノールノボラック樹脂が好ましい。ノボラック型
フェノール樹脂を用いる場合、その配合量は、その性能
を発揮するために硬化剤全量に対して３０重量％以上と
することが好ましく、５０重量％以上がより好ましい。

【００３０】上記のビフェニル型フェノール樹脂、アラ
ルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェ
ノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂およ
びノボラック型フェノール樹脂は、いずれか１種を単独
で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよいが、そ
の配合量は硬化剤全量に対して合わせて６０重量％以上
とすることが好ましく、８０重量％以上がより好まし
い。

【００３１】（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤との当
量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数に対す
る硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の水酸基数／エポ
キシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限はないが、そ
れぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜２の範
囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．３がより
好ましい。成形性および耐リフロー性に優れる封止用エ
ポキシ樹脂組成物を得るためには０．８〜１．２の範囲
に設定されることがさらに好ましい。

【００３２】本発明において用いられる（Ｃ）硬化促進
剤は、封止用エポキシ樹脂組成物に一般に使用されてい
るもので特に制限はないが、たとえば、１，８−ジアザ
−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，５−ジ
アザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５、６−ジブチ
ルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウ
ンデセン−７等のシクロアミジン化合物およびこれらの
化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，
５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメ
チルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、
２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノ
ン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェ
ニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾ
フェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合
物を付加してなる分子内分極を有する化合物、ベンジル
ジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミ
ノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノ
ール等の３級アミン類およびこれらの誘導体、２−メチ
ルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェ
ニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類およ
びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフ
ェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス
（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフ
ィン、フェニルホスフィン等のホスフィン化合物および
これらのホスフィン化合物に無水マレイン酸、上記キノ
ン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等の
π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する
リン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニ
ルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボ
レート、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフ
ェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテトラフェニル
ボレート等のテトラフェニルボロン塩およびこれらの誘
導体等が挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を
組み合わせて用いてもよい。中でも、硬化性および流動
性の観点からは、ホスフィン化合物およびホスフィン化
合物とキノン化合物との付加物が好ましく、トリフェニ
ルホスフィン等の第三ホスフィン化合物およびトリフェ
ニルホスフィンとキノン化合物との付加物がより好まし
い。第三ホスフィン化合物を用いる場合にはキノン化合
物をさらに含有することが好ましい。また、保存安定性
の観点からは、シクロアミジン化合物とフェノール樹脂
との付加物が好ましく、ジアザビシクロウンデセンのフ
ェノールノボラック樹脂塩がより好ましい。

【００３３】（Ｃ）成分の硬化促進剤の配合量は、硬化
促進効果が達成される量であれば特に制限されるもので
はないが、封止用エポキシ樹脂組成物に対して０．００
５〜２重量％が好ましく、０．０１〜０．５重量％がよ
り好ましい。０．００５重量％未満では短時間での硬化
性に劣る傾向があり、２重量％を超えると硬化速度が速
すぎて良好な成形品を得ることが困難になる傾向があ
る。

【００３４】本発明において用いられる（Ｄ）無機充填
剤は、吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上および強
度向上のために組成物に配合されるものであり、たとえ
ば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪
酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭
化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリ
ア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタ
イト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこ
れらを球形化したビーズ、ガラス繊維等が挙げられ、こ
れらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いても
よい。中でも、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカ
が、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましく、充填
剤形状は成形時の流動性および金型摩耗性の点から球形
が好ましい。（Ｄ）無機充填剤の配合量は、難燃性、成
形性、吸湿性、線膨張係数低減および強度向上の観点か
ら、封止用エポキシ樹脂組成物に対して６０重量％以上
が好ましく、７０〜９５重量％がより好ましく、７５〜
９２重量％がさらに好ましい。６０重量％未満では難燃
性および耐リフロー性が低下する傾向があり、９５重量
％を超えると流動性が不足する傾向がある。

【００３５】本発明において用いられる（Ｅ）複合金属
水酸化物は難燃剤として作用するもので、本発明の効果
が得られれば特に制限はないが、下記組成式（I）で示
される化合物が好ましい。

【化１４】 ｍ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｎ(Ｍ² _cＯ_d)・ｈ(Ｈ₂Ｏ) （I） （ここで、Ｍ¹およびＭ²は互いに異なる金属元素を示
し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｍ、ｎおよびｈは正の数を示
す。）

【００３６】上記組成式（I）中のＭ¹およびＭ²は互い
に異なる金属元素であれば特に制限はないが、難燃性の
観点からは、Ｍ¹とＭ²が同一とならないようにＭ¹が第
３周期の金属元素、IIＡ族のアルカリ土類金属元素、IV
Ｂ族、IIＢ族、VIII族、ＩＢ族、IIIＡ族およびIVＡ族
に属する金属元素から選ばれ、Ｍ²がIIIＢ〜IIＢ族の遷
移金属元素から選ばれることが好ましく、Ｍ¹がマグネ
シウム、カルシウム、アルミニウム、スズ、チタン、
鉄、コバルト、ニッケル、銅および亜鉛から選ばれ、Ｍ
²が鉄、コバルト、ニッケル、銅および亜鉛から選ばれ
ることがより好ましい。さらに、流動性の観点からは、
Ｍ¹がマグネシウム、Ｍ²が亜鉛又はニッケルであること
が好ましく、Ｍ¹がマグネシウムでＭ²が亜鉛であること
がより好ましい。Ｍ¹ _aＯ_bおよびＭ² _cＯ_dのモル比ｍ／ｎ
は本発明の効果が得られれば特に制限はないが、ｍ／ｎ
が９９／１〜５０／５０であることが好ましい。なお、
金属元素とは、半金属元素といわれるものも含めるもの
とし、非金属元素を除く全ての元素をさす。金属元素の
分類は、典型元素をＡ亜族、遷移元素をＢ亜族とする長
周期型の周期律表（出典：共立出版株式会社発行「化学
大辞典４」１９８７年２月１５日縮刷版第３０刷）に基
いて行った。複合金属水酸化物の市販品としては、例え
ばタテホ化学工業株式会社製商品名エコーマグＺ１０を
入手できる。

【００３７】（Ｅ）複合金属水酸化物の形状は特に制限
はないが、流動性の観点からは、平板状より、適度の厚
みを有する多面体形状が好ましい。複合金属水酸化物
は、金属水酸化物と比較して多面体状の結晶が得られや
すい。（Ｅ）複合金属水酸化物の配合量は特に制限はな
いが、封止用エポキシ樹脂組成物に対して０．５〜２０
重量％が好ましく、０．７〜１５重量％がより好まし
く、１．４〜１２重量％がさらに好ましい。０．５重量
％未満では難燃性が不十分となる傾向があり、２０重量
％を超えると流動性および耐リフロー性が低下する傾向
がある。

【００３８】本発明において用いられる（Ｆ）重量平均
分子量が４，０００以上の直鎖型酸化ポリエチレン（以
下、（Ｆ）成分という。）は、離型剤として働くもので
ある。ここで、直鎖型ポリエチレンとは、側鎖アルキル
鎖の炭素数が主鎖アルキル鎖の炭素数の１０％程度以下
のポリエチレンをいい、一般的には、針入度が２以下の
ポリエチレンとして分類される。また、酸化ポリエチレ
ンとは、酸価を有するポリエチレンをいう。（Ｆ）成分
の重量平均分子量は、離型性の観点から４，０００以上
であることが必要で、接着性、金型・パッケージの汚れ
防止の観点からは３０，０００以下であることが好まし
く、５，０００〜２０，０００がより好ましく、７，０
００〜１５，０００がさらに好ましい。ここで、重量平
均分子量は、高温ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマ
トグラフィ）で測定した値をいう。また、（Ｆ）成分の
酸価は、特に制限はないが、離型性の観点から２〜５０
ｍｇ／ＫＯＨであることが好ましく、１０〜３５ｍｇ／
ＫＯＨがより好ましい。

【００３９】（Ｆ）成分の配合量は、特に制限はない
が、（Ａ）エポキシ樹脂に対して０．５〜１０重量％が
好ましく、１〜５重量％がより好ましい。配合量が０．
５重量％未満では離型性が低下する傾向にあり、１０重
量％を超えると接着性及び金型・パッケージ汚れの改善
効果が不充分となる場合がある。

【００４０】本発明において用いられる（Ｇ）炭素数５
〜３０のα−オレフィンと無水マレイン酸との共重合物
を炭素数５〜２５の一価のアルコールでエステル化した
化合物（以下、（Ｇ）成分という。）も、離型剤として
働くもので、（Ｆ）成分の直鎖型酸化ポリエチレンおよ
び（Ａ）成分のエポキシ樹脂のいずれとも相溶性が高
く、接着性の低下や金型・パッケージ汚れを防ぐ効果が
ある。

【００４１】（Ｇ）成分に用いられる炭素数５〜３０の
α−オレフィンとしては、特に制限はないが、たとえ
ば、１−ペンテン、１−ヘキセン、1−ヘプテン、1−オ
クテン、1−ノネン、1−デセン、1−ウンデセン、1−ド
デセン、1−トリデセン、1−テトラデセン、1−ペンタ
デセン、1−ヘキサデセン、1−ヘプタデセン、1−オク
タデセン、1−ノナデセン、1−エイコセン、1−ドコセ
ン、1−トリコセン、1−テトラコセン、1−ペンタコセ
ン、1−ヘキサコセン、1−ヘプタコセン等の直鎖型α−
オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３，４−ジメチ
ル−ペンテン、３−メチル−１−ノネン、３，４−ジメ
チル−オクテン、３−エチル−１−ドデセン、４−メチ
ル−５−エチル−１−オクタデセン、３，４，５−トリ
エチル−１−１−エイコセン等の分岐型α−オレフィン
等が挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み
合わせて用いてもよい。中でも炭素数１０〜２５の直鎖
型α−オレフィンが好ましく、1−エイコセン、1−ドコ
セン、1−トリコセン等の炭素数１５〜２５の直鎖型α
−オレフィンがより好ましい。

【００４２】（Ｇ）成分に用いられる炭素数５〜２５の
一価のアルコールとしては、特に制限はないが、たとえ
ば、アミルアルコール、イソアミルアルコール、ヘキシ
ルアルコール、ヘプチルアルコール、オクチルアルコー
ル、カプリルアルコール、ノニルアルコール、デシルア
ルコール、ウンデシルアルコール、ラウリルアルコー
ル、トリデシルアルコール、ミリスチルアルコール、ペ
ンタデシルアルコール、セチルアルコール、ヘプタデシ
ルアルコール、ステアリルアルコール、ノナデシルアル
コール、エイコシルアルコール等の直鎖型または分岐型
の脂肪族飽和アルコール、ヘキセノール、２−ヘキセン
−１−オール、１−ヘキセン−３−オール、ペンテノー
ル、２−メチル−１−ペンテノール等の直鎖型または分
岐型の脂肪族不飽和アルコール、シクロペンタノール、
シクロヘキサノール等の脂環式アルコール、ベンジルア
ルコール、シンナミルアルコール等の芳香族アルコー
ル、フルフリルアルコール等の複素環式アルコール等が
挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わ
せて用いてもよい。中でも炭素数１０〜２０の直鎖型ア
ルコールが好ましく、炭素数１５〜２０の直鎖型脂肪族
飽和アルコールがより好ましい。

【００４３】本発明の（Ｇ）成分における炭素数５〜３
０のα−オレフィンと無水マレイン酸との共重合物は、
特に制限はないが、たとえば、下記一般式（XIII）で示
される化合物、下記一般式（XIV）で示される化合物等
が挙げられ、市販品としては、１−エイコセン、１−ド
コセンおよび１−トリコセンを原料としたニッサンエレ
クトールＷＰＢ−１（日本油脂株式会社製商品名）が入
手可能である。

【化１５】 （一般式（XIII）および（XIV）で、Ｒは炭素数３〜２
８の一価の脂肪族炭化水素基から選ばれ、ｎは１以上の
整数、ｍは正の数を示す。）上記一般式（XIII）および
（XIV）中のｍは、無水マレイン酸１モルに対しα−オ
レフィンを何モル共重合させたかを示し、特に制限はな
いが、０．５〜１０が好ましく、０．９〜１．１がより
好ましい。

【００４４】（Ｇ）成分の共重合物の製造方法として
は、特に制限はなく、一般的な共重合法を用いることが
できる。反応には、α−オレフィンと無水マレイン酸が
可溶な有機溶媒等を用いてもよい。有機溶媒としては特
に制限はないが、トルエンが好ましく、アルコール系溶
媒、エーテル系溶媒、アミン系溶媒等も使用できる。反
応温度は、使用する有機溶媒の種類によっても異なる
が、反応性、生産性の観点から、５０〜２００℃とする
ことが好ましく、８０〜１２０℃がより好ましい。反応
時間は、共重合物が得られれば特に制限はないが、生産
性の観点から１〜３０時間とするのが好ましく、２〜１
５時間とするのがより好ましく、４〜１０時間とするの
がさらに好ましい。反応終了後、必要に応じて、加熱減
圧下等で未反応分、溶媒等を除去することができる。そ
の条件は、温度を１００〜２２０℃、より好ましくは１
２０〜１８０℃、圧力を１３．３×１０³Ｐａ以下、よ
り好ましくは８×１０³Ｐａ以下、時間を０．５〜１０
時間とすることが好ましい。また、反応には、必要に応
じてアミン系触媒、酸触媒等の反応触媒を加えてもよ
い。反応系のｐＨは、１〜１０程度とするのが好まし
い。

【００４５】（Ｇ）成分の共重合物を炭素数５〜２５の
一価のアルコールでエステル化する方法としては、特に
制限はなく、共重合物に一価のアルコールを付加反応さ
せる等の一般的な方法を用いることができる。共重合物
と一価のアルコールの反応モル比は、特に制限はなく、
任意に設定可能であるが、この反応モル比を調整するこ
とによって親水性の度合いをコントロールすることがで
きるので、目的の封止用エポキシ樹脂組成物に合わせて
適宜設定することが好ましい。反応には、共重合物が可
溶な有機溶媒等を用いてもよい。有機溶媒としては特に
制限はないが、トルエンが好ましく、アルコール系溶
媒、エーテル系溶媒、アミン系溶媒等も使用できる。反
応温度は、使用する有機溶媒の種類によっても異なる
が、反応性、生産性の観点から、５０〜２００℃とする
ことが好ましく、８０〜１２０℃がより好ましい。反応
時間は、特に制限はないが、生産性の観点から１〜３０
時間とするのが好ましく、２〜１５時間とするのがより
好ましく、４〜１０時間とするのがさらに好ましい。反
応終了後、必要に応じて、加熱減圧下等で未反応分、溶
媒等を除去することができる。その条件は、温度を１０
０〜２２０℃、より好ましくは１２０〜１８０℃、圧力
を１３．３×１０³Ｐａ以下、より好ましくは８×１０³
Ｐａ以下、時間を０．５〜１０時間とすることが好まし
い。また、反応には、必要に応じてアミン系触媒、酸触
媒等の反応触媒を加えてもよい。反応系のｐＨは、１〜
１０程度とするのが好ましい。

【００４６】（Ｇ）成分のα−オレフィンと無水マレイ
ン酸との共重合物を一価のアルコールでエステル化した
化合物としては、たとえば、下記の式（ａ）または
（ｂ）で示されるジエステル、および式（ｃ）〜（ｆ）
で示されるモノエステルから選ばれる１種以上を繰り返
し単位として構造中に含む化合物等が挙げられ、式
（ｇ）または（ｈ）で示されるノンエステルを含んでい
てもよい。このような化合物としては、（１）主鎖骨格
が式（ａ）〜（ｆ）のいずれか１種単独で構成されるも
の、（２）主鎖骨格中に式（ａ）〜（ｆ）のいずれか２
種以上をランダムに含むもの、規則的に含むもの、ブロ
ック状に含むもの、（３）主鎖骨格中に式（ａ）〜
（ｆ）のいずれか１種または２種以上と式（ｇ）および
（ｈ）の少なくとも一方とをランダムに含むもの、規則
的に含むもの、ブロック状に含むもの、等が挙げられ、
これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いて
もよい。また、（４）主鎖骨格中に式（ｇ）および
（ｈ）をランダムに含むもの、規則的に含むもの、ブロ
ック状に含むもの、と（５）主鎖骨格が式（ｇ）または
（ｈ）のいずれか単独で構成されるもの、との、いずれ
かまたは両方を含んでいてもよい。

【化１６】

【化１７】

【化１８】 （上記式（ａ）〜（ｈ）で、Ｒ¹は炭素数３〜２８の一
価の脂肪族炭化水素基、Ｒ²は炭素数５〜２５の一価の
炭化水素基から選ばれ、ｍは正の数を示す。）上記式
（ａ）〜（ｈ）中のｍは、無水マレイン酸１モルに対し
α−オレフィンを何モル共重合させたかを示し、特に制
限はないが、０．５〜１０が好ましく、０．９〜１．１
がより好ましい。

【００４７】（Ｇ）成分のモノエステル化率は、（Ｆ）
成分との組み合わせにより適宜選択可能であるが、離型
性の観点から２０％以上とすることが好ましく、（Ｇ）
成分としては式（ｃ）〜（ｆ）で示されるモノエステル
のいずれか１種または２種以上を併せて２０モル％以上
含む化合物が好ましく、３０モル％以上含む化合物がよ
り好ましい。また、（Ｇ）成分の重量平均分子量は、金
型・パッケージ汚れ防止及び成形性の観点から５，００
０〜１００，０００とすることが好ましく、１０，００
０〜７０，０００がより好ましく、１５，０００〜５
０，０００がさらに好ましい。重量平均分子量が５，０
００未満では金型・パッケージ汚れを防ぐ効果が低い傾
向にあり、１００，０００を超えると化合物の軟化点が
上昇し、混練性等に劣る傾向がある。ここで、重量平均
分子量は、ＧＰＣで測定した値をいう。

【００４８】（Ｇ）成分の配合量は、特に制限はない
が、（Ａ）エポキシ樹脂に対して０．５〜１０重量％が
好ましく、１〜５重量％がより好ましい。配合量が０．
５重量％未満では離型性が低下する傾向にあり、１０重
量％を超えると耐リフロー性が低下する傾向にある。

【００４９】耐リフロー性や金型・パッケージ汚れの観
点から、本発明における離型剤である（Ｆ）成分および
（Ｇ）成分の少なくとも一方は、本発明のエポキシ樹脂
組成物の調製時に（Ａ）成分のエポキシ樹脂の一部また
は全部と予備混合することが好ましい。（Ｆ）成分およ
び（Ｇ）成分の少なくとも一方を（Ａ）成分と予備混合
すると、これらのベース樹脂中での分散性が上がり、耐
リフロー性の低下や金型・パッケージ汚れを防ぐ効果が
ある。予備混合の方法は、特に制限するものではなく、
（Ｆ）成分および（Ｇ）成分の少なくとも一方が（Ａ）
成分のエポキシ樹脂中に分散されればいかなる方法を用
いてもよいが、たとえば、室温〜２２０℃で０．５〜２
０時間撹拌する等の方法が挙げられる。分散性、生産性
の観点からは、温度を１００〜２００℃、より好ましく
は１５０〜１７０℃、撹拌時間を１〜１０時間、より好
ましくは３〜６時間とすることが好ましい。予備混合す
るための（Ｆ）成分および（Ｇ）成分の少なくとも一方
は、（Ａ）成分の全量と予備混合してもよいが、一部と
予備混合することでも十分な効果が得られる。その場
合、予備混合する（Ａ）成分の量は、（Ａ）成分の全量
の１０〜５０重量％とすることが好ましい。また、
（Ｆ）成分と（Ｇ）成分とのいずれか一方を（Ａ）成分
と予備混合することで、分散性向上の効果が得られる
が、（Ｆ）成分および（Ｇ）成分の両方を（Ａ）成分と
予備混合した方がより効果が高く好ましい。予備混合す
る場合の３成分の添加順序は、特に制限はなく、全てを
同時に添加混合しても、（Ｆ）成分と（Ｇ）成分とのい
ずれか一方を先に（Ａ）成分と添加混合し、その後残り
の成分を添加混合してもよい。

【００５０】本発明の封止用エポキシ樹脂組成物には、
上記必須成分の他、以下のような成分を含むことができ
る。

【００５１】（Ｅ）複合金属水酸化物に加えて、従来公
知のノンハロゲン、ノンアンチモンの難燃剤を必要に応
じて配合することができる。たとえば、赤リン、リン酸
エステル等のリン含有化合物、メラミン、メラミン誘導
体、メラミン変性フェノール樹脂、トリアジン環を有す
る化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等
の窒素含有化合物、シクロホスファゼン等のリンおよび
窒素含有化合物、酸化亜鉛、錫酸亜鉛、硼酸亜鉛、酸化
鉄、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛、ジシクロペン
タジエニル鉄等の金属元素を含む化合物等が挙げられ、
これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて
用いてもよい。

【００５２】また、（Ｆ）成分および（Ｇ）成分に加え
て、従来公知の離型剤を必要に応じて配合することがで
きる。たとえば、カルナバワックス、モンタン酸、ステ
アリン酸、高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸
エステル等のエステル系ワックス、ポリエチレン、酸化
ポリエチレン等の酸化型または非酸化型のポリオレフィ
ン系ワックス等が挙げられ、これらの１種を単独で用い
ても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００５３】本発明の封止用エポキシ樹脂組成物には、
ＩＣ等の半導体素子の耐湿性および高温放置特性を向上
させる観点から、必要に応じてイオントラップ剤をさら
に配合することができる。イオントラップ剤としては特
に制限はなく、従来公知のものを用いることができる
が、たとえば、ハイドロタルサイト類や、マグネシウ
ム、アルミニウム、チタン、ジルコニウムおよびビスマ
スから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これら
を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。中でも、下記組成式(XV)で示されるハイドロタルサ
イトが好ましい。

【化１９】 Ｍｇ_1-XＡｌ_X（ＯＨ）₂（ＣＯ₃）_X/2・ｍＨ₂Ｏ ……(XV) （０＜Ｘ≦０.５、ｍは正の数） イオントラップ剤の配合量は、ハロゲンイオン等の陰イ
オンを捕捉できる十分量であれば特に制限はないが、成
形性、耐湿性および高温放置特性の観点から、（Ａ）エ
ポキシ樹脂に対して０．1〜３０重量％が好ましく、
０．５〜１０重量％がより好ましく、１〜５重量％がさ
らに好ましい。

【００５４】また、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物
には、樹脂成分と無機充填剤との接着性を高めるため
に、必要に応じて、エポキシシラン、メルカプトシラ
ン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、
ビニルシラン等の各種シラン系化合物、チタン系化合
物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニ
ウム系化合物等の公知のカップリング剤を添加すること
ができる。カップリング剤の配合量は、（Ｄ）成分の無
機充填剤に対して０．０５〜５重量％であることが好ま
しく、０．１〜２．５重量％がより好ましい。０．０５
重量％未満ではフレームとの接着性が低下する傾向があ
り、５重量％を超えるとパッケージの成形性が低下する
傾向がある。

【００５５】上記カップリング剤を例示すると、ビニル
トリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル
トリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリ
ロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エ
ポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ
−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリ
シドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ビニルトリ
アセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキ
シシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ
-アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ-アニリノプ
ロピルメチルジメトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒド
ロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、
Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメ
トキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピ
ルジメトキシメチルシラン、Ｎ−（トリメトキシシリル
プロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチル
シリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメ
トキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリ
エトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノ
エチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ
−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジ
シラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプ
ロピルメチルジメトキシシラン等のシラン系カップリン
グ剤、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、
イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）
チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−ア
ミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリ
デシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジ
アリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシ
ル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロ
ホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジ
オクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イ
ソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピル
ジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピ
ルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプ
ロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプ
ロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イ
ソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソ
プロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等
のチタネート系カップリング剤等が挙げられ、これらを
単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００５６】さらに、本発明の封止用エポキシ樹脂組成
物には、その他の添加剤として、カーボンブラック等の
着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム粉末等の応
力緩和剤等を必要に応じて配合することができる。

【００５７】本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、各
種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかなる
手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所
定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合した
後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した
後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。上記し
たように（Ｆ）成分または（Ｇ）成分のいずれか一方を
（Ａ）成分と予備混合する場合の手法は、特に制限はな
く、室温下でミキサー等を用いて混合しても、溶融混合
してもよい。離型性の観点からは（Ａ）成分の硬化点以
上の温度で溶融混合することが好ましい。また、成形条
件に合うような寸法および重量でタブレット化すると使
いやすい。

【００５８】本発明で得られる封止用エポキシ樹脂組成
物により封止した素子を備えた本発明の電子部品装置と
しては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、
配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導
体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の
能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等
の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ
樹脂組成物で封止した、電子部品装置等が挙げられる。
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物を用いて素子を封止
する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般
的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を
用いてもよい。

【００５９】本発明の電子部品装置としては、具体的に
は、リードフレーム上に半導体素子を固定し、ボンディ
ングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンデ
ィングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ
樹脂組成物を用いてトランスファ成形等により封止して
なる、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＰＬＣＣ（Pla
stic Leaded Chip Carrier）、ＱＦＰ（Quad Flat Pack
age）、ＳＯＰ（SmallOutline Package）、ＳＯＪ（Sma
ll Outline J-lead package）、ＴＳＯＰ（Thin Small
Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Packag
e）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバ
ンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキ
シ樹脂組成物で封止したＴＣＰ（Tape Carrier Packag
e）；配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボン
ディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接
続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイ
リスタ等の能動素子および／又はコンデンサ、抵抗体、
コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂組
成物で封止したＣＯＢ（Chip On Board）モジュール；
ハイブリッドＩＣ；マルチチップモジュール；裏面に配
線板接続用の端子を形成した有機基板の表面に素子を搭
載し、バンプまたはワイヤボンディングにより素子と有
機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用
エポキシ樹脂組成物で素子を封止したＢＧＡ（Ball Gri
d Array）；ＣＳＰ（Chip Size Package）等が挙げられ
る。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ
樹脂組成物は有効に使用できる。

【００６０】

【実施例】次に実施例により本発明を説明するが、本発
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。

【００６１】（離型剤合成例）α−オレフィンと無水マ
レイン酸との共重合物として１−エイコセン、１−ドコ
センおよび１−トリコセンの混合物と無水マレイン酸と
の共重合物（日本油脂株式会社製商品名ニッサンエレク
トールＷＰＢ−１）、一価のアルコールとしてステアリ
ルアルコールを用い、これらをトルエンに溶解して１０
０℃で８時間反応させた後、１６０℃まで段階的に昇温
しながらトルエンを除去し、さらに減圧下１６０℃で６
時間反応させて未反応分を除去し、重量平均分子量３
４，０００、モノエステル化率７０モル％のエステル化
化合物（（Ｇ）成分：離型剤５）を得た。別に、α−オ
レフィンと無水マレイン酸との共重合物としてプロピレ
ンと無水マレイン酸との共重合物（共重合比１／１）を
用いた以外は上記と同様にして、重量平均分子量２３，
０００、モノエステル化率７０モル％のエステル化化合
物（離型剤６）を得た。また、一価のアルコールとして
プロピルアルコールを用いた以外は上記と同様にして、
重量平均分子量２０，０００、モノエステル化率３０モ
ル％のエステル化化合物（離型剤７）を得た。ここで、
重量平均分子量は、溶媒としてＴＨＦ（テトラヒドロフ
ラン）を用いてＧＰＣで測定した値である。

【００６２】（実施例１〜４、比較例１〜１０）（Ａ）
エポキシ樹脂としてエポキシ当量１９２、融点１０５℃
のビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂１：油化シ
ェルエポキシ株式会社製商品名エピコートＹＸ−４００
０Ｈ）、エポキシ当量２１０、軟化点１３０℃のスチル
ベン型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２：住友化学工業株
式会社製商品名ＥＳＬＶ−２１０）、エポキシ当量１９
５、軟化点６５℃のｏ−クレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂（エポキシ樹脂３：住友化学工業株式会社製商品
名ＥＳＣＮ−１９０）、エポキシ当量２４４、融点１１
８℃の硫黄原子含有エポキシ樹脂（エポキシ樹脂４：新
日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ）を用
意した。（Ｂ）硬化剤として水酸基当量１７２、軟化点
７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（硬化剤１：三井
化学株式会社製商品名ミレックスＸＬ−２２５）、水酸
基当量１９９、軟化点８０℃のビフェニル型フェノール
樹脂（硬化剤２：明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７
８５１）を用意した。（Ｃ）硬化促進剤としてトリフェ
ニルホスフィンと１，４−ベンゾキノンとの付加物を、
（Ｄ）無機充填剤として平均粒子径１７．５μｍ、比表
面積３．８ｍ ²／ｇの球状溶融シリカを用意した。難燃
剤として作用する（Ｅ）複合金属水酸化物として、下記
組成式（I）中のＭ¹がマグネシウム、Ｍ²が亜鉛で、ｍ
が７、ｎが３、ｈが１０で、ａ、ｂ、ｃおよびｄがいず
れも１である複合金属水酸化物（タテホ化学工業株式会
社製商品名エコーマグＺ１０）を用意した。

【化２０】 ｍ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｎ(Ｍ² _cＯ_d)・ｈ(Ｈ₂Ｏ) （I） （ここで、Ｍ¹およびＭ²は互いに異なる金属元素を示
し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｍ、ｎおよびｈは正の数を示
す。） また、離型剤として重量平均分子量８，８００、針入度
１、酸価３０ｍｇ／ＫＯＨの直鎖型酸化ポリエチレン
（（Ｆ）成分：離型剤１：クラリアント社製商品名ＰＥ
Ｄ１５３）、重量平均分子量３，６００、針入度１、酸
価１５ｍｇ／ＫＯＨの直鎖型酸化ポリエチレン（離型剤
２：クラリアント社製商品名ＰＥＤ１２１）、重量平均
分子量３，１００、針入度５、酸価２５ｍｇ／ＫＯＨの
分岐型酸化ポリエチレン（離型剤３：クラリアント社製
商品名ＰＥＤ５２２）、重量平均分子量１２，０００、
針入度１の直鎖型非酸化ポリエチレン（離型剤４：クラ
リアント社製商品名ＰＥＤ１９０）、および上記合成例
で得られた離型剤５〜７を用意した。ここで、離型剤１
〜４の重量平均分子量は、溶媒としてオルソジクロロベ
ンゼンを用いて１４０℃で測定した、高温ＧＰＣによる
測定値である。

【００６３】その他の難燃剤として水酸化マグネシウ
ム、三酸化アンチモンおよびエポキシ当量３７５、軟化
点８０℃、臭素含量４８重量％のビスフェノールＡ型ブ
ロム化エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製商品名Ｅ
ＳＢ−４００Ｔ）、その他の離型剤としてモンタン酸エ
ステル（クラリアント社製商品名Ｈｏｅｃｈｓｔ−Ｗａ
ｘ Ｅ）、その他の添加剤としてエポキシシランカップ
リング剤（信越化学工業株式会社製商品名ＫＢＭ４０
３）およびカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品
名ＭＡ−１００）を用意した。これらをそれぞれ表１に
示す重量部で配合し、混練温度８０℃、混練時間１０分
の条件でロール混練を行い、実施例１〜４および比較例
１〜１０の封止用エポキシ樹脂組成物を作製した。な
お、エポキシ樹脂と各離型剤は、ロール混練前に１７０
℃、６時間の条件で予備混合して用いた。

【００６４】

【表１】

【００６５】作製した各実施例および比較例の封止用エ
ポキシ樹脂組成物を、次の各試験により評価した。結果
を表２に示す。なお、封止用エポキシ樹脂組成物の成形
は、トランスファ成形機により、金型温度１８０℃、成
形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で行った。
また、後硬化は１８０℃で５時間行った。

【００６６】（１）難燃性 厚さ１／１６インチの試験片を成形する金型を用いて、
封止用エポキシ樹脂組成物を上記条件で成形して後硬化
を行い、ＵＬ−９４試験法に従って難燃性を評価した。 （２）スパイラルフロー ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて、封止用エポキシ樹脂組成物を上記条件で成
形し、流動距離を求めた。 （３）熱時硬度 封止用エポキシ樹脂組成物を上記条件で直径５０ｍｍ×
厚さ３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちに金型内の成形
品をショアＤ型硬度計を用いて測定した。

【００６７】（４）せん断離型性 縦５０ｍｍ×横３５ｍｍ×厚さ０．４ｍｍのクロムめっ
きステンレス板を挿入し、この上に直径２０ｍｍの円板
を成形する金型を用いて、封止用エポキシ樹脂組成物を
上記条件で成形し、成形後直ちに該ステンレス板を引き
抜いて最大引き抜き力を記録した。これを同一のステン
レス板に対して連続で１０回繰り返し、２回目から１０
回目までの引き抜き力の平均値を求めて評価した。

【００６８】（５）耐リフロー性 ８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコーンチップを搭
載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピン
フラットパッケージ（ＱＦＰ）を、封止用エポキシ樹脂
組成物を用いて上記条件で成形、後硬化して作製し、８
５℃、８５％ＲＨの条件で加湿して所定時間毎に２４０
℃、１０秒の条件でリフロー処理を行い、クラックの有
無を観察し、試験パッケージ数（５）に対するクラック
発生パッケージ数で評価した。

【００６９】（６）耐湿性 ５μｍ厚の酸化膜上に線幅１０μｍ、厚さ１μｍのアル
ミ配線を施した６ｍｍ×６ｍｍ×０．４ｍｍのテスト用
シリコーンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍ
ｍ×２．７ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦ
Ｐ）を、封止用エポキシ樹脂組成物を用いて上記条件で
成形、後硬化して作製し、前処理を行った後、加湿して
所定時間毎にアルミ配線腐食による断線不良を調べ、試
験パッケージ数（１０）に対する不良パッケージ数で評
価した。なお、前処理は８５℃、８５％ＲＨ、７２時間
の条件でフラットパッケージを加湿後、２１５℃、９０
秒間のベーパーフェーズリフロー処理を行った。その後
の加湿は０．２ＭＰａ、１２１℃の条件で行った。

【００７０】（７）高温放置特性 ５μｍ厚の酸化膜上に線幅１０μｍ、厚さ１μｍのアル
ミ配線を施した５ｍｍ×９ｍｍ×０．４ｍｍのテスト用
シリコーンチップを、部分銀メッキを施した４２アロイ
のリードフレーム上に銀ペーストを用いて搭載し、サー
モニック型ワイヤボンダにより、２００℃でチップのボ
ンディングパッドとインナリードをＡｕ線にて接続した
１６ピン型ＤＩＰ（Dual Inline Package）を、封止用
エポキシ樹脂組成物を用いて上記条件で成形、後硬化し
て作製して、２００℃の高温槽中に保管し、所定時間毎
に取り出して導通試験を行い、試験パッケージ数（１
０）に対する導通不良パッケージ数で、高温放置特性を
評価した。

【００７１】

【表２】

【００７２】本発明における（Ｅ）複合金属水酸化物、
（Ｆ）重量平均分子量が４，０００以上の直鎖型酸化ポ
リエチレン、および（Ｇ）炭素数５〜３０のα−オレフ
ィンと無水マレイン酸との共重合物を炭素数５〜２５の
一価のアルコールでエステル化した化合物、のいずれか
を含まない比較例１〜９では、せん断離形性に劣り、本
発明の目的を満足しない。また、ブロム化エポキシ樹脂
およびアンチモン化合物を含んだ比較例１０では、耐湿
性および高温放置特性に劣る。これに対して、本発明の
（Ａ）〜（Ｇ）成分を全て含む実施例１〜４では、せん
断離形性、耐湿性および高温放置特性のいずれも良好で
あり、かつ、ＵＬ-９４試験でＶ−０を達成し難燃性に
も優れる。また、スパイラルフロー、熱時硬度、耐リフ
ロー性にも問題がない。

【００７３】

【発明の効果】本発明による封止用エポキシ樹脂組成物
は実施例で示したようにノンハロゲンかつノンアンチモ
ンで難燃化を達成でき、これを用いてＩＣ、ＬＳＩ等の
電子部品を封止すれば成形性が良好であり、耐リフロー
性、耐湿性および高温放置特性等の信頼性にも優れた製
品を得ることができ、その工業的価値は大である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 23:08 23:26） (72)発明者 秋元 孝幸 茨城県つくば市和台48 日立化成工業株式 会社総合研究所内 (72)発明者 片寄 光雄 茨城県つくば市和台48 日立化成工業株式 会社総合研究所内 (72)発明者 渡辺 尚紀 茨城県結城市大字鹿窪1772−１ 日立化成 工業株式会社下館事業所内 Ｆターム(参考） 4J002 BB042 BB093 BB202 CD001 CD031 CD041 CD051 CD061 CD071 CD111 CE001 DE046 DE066 DE096 EE00 EE05 EN00 EU00 EU13 EU18 EW01 EY00 FD01 FD02 FD09 FD13 FD14 FD15 FD16 GQ00 4M109 AA01 BA01 CA21 EA02 EA03 EB02 EB03 EB04 EB07 EB12 EC01 EC03 EC20

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、
   （Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、（Ｅ）複合金属
   水酸化物、（Ｆ）重量平均分子量が４，０００以上の直
   鎖型酸化ポリエチレン、および（Ｇ）炭素数５〜３０の
   α−オレフィンと無水マレイン酸との共重合物を炭素数
   ５〜２５の一価のアルコールでエステル化した化合物を
   必須成分とする封止用エポキシ樹脂組成物。
2. 【請求項２】 （Ｆ）成分および（Ｇ）成分の少なくと
   も一方が、（Ａ）成分の一部または全部と予備混合され
   てなる請求項１記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】 （Ｅ）複合金属水酸化物が下記組成式
   （I）で示される化合物である請求項１、２いずれかに
   記載の封止用エポキシ樹脂組成物。 【化１】 ｍ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｎ(Ｍ² _cＯ_d)・ｈ(Ｈ₂Ｏ) （I） （ここで、Ｍ¹およびＭ²は互いに異なる金属元素を示
   し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｍ、ｎおよびｈは正の数を示
   す。）
4. 【請求項４】 組成式（I）中のＭ¹が第３周期の金属元
   素、IIＡ族のアルカリ土類金属元素、IVＢ族、IIＢ族、
   VIII族、ＩＢ族、IIIＡ族およびIVＡ族に属する金属元
   素から選ばれ、Ｍ²がIIIＢ〜IIＢ族の遷移金属元素から
   選ばれる請求項３記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
5. 【請求項５】 組成式（I）中のＭ¹がマグネシウム、カ
   ルシウム、アルミニウム、スズ、チタン、鉄、コバル
   ト、ニッケル、銅および亜鉛から選ばれ、Ｍ²が鉄、コ
   バルト、ニッケル、銅および亜鉛から選ばれる請求項４
   記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
6. 【請求項６】 組成式（I）中のＭ¹がマグネシウムで、
   Ｍ²が亜鉛又はニッケルである請求項５記載の封止用エ
   ポキシ樹脂組成物。
7. 【請求項７】 組成式（I）中のＭ¹ _aＯ_bおよびＭ² _cＯ_d
   のモル比ｍ／ｎが９９／１〜５０／５０である請求項３
   〜６のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
8. 【請求項８】 （Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型エポ
   キシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エ
   ポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペン
   タジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂お
   よびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂の少なくとも１
   種を含有する請求項１〜７のいずれかに記載の封止用エ
   ポキシ樹脂組成物。
9. 【請求項９】 （Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノール
   樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジ
   エン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノー
   ル樹脂およびノボラック型フェノール樹脂の少なくとも
   １種を含有する請求項１〜８のいずれかに記載の封止用
   エポキシ樹脂組成物。
10. 【請求項１０】 請求項１〜９のいずれかに記載の封止
    用エポキシ樹脂組成物で封止された素子を備えた電子部
    品装置。