JP6980652B2 - 多層繊維複合体 - Google Patents

Description

本発明は、多層複合体、多層複合体を生成するためのプロセス、およびそのような多層複合体を備える電子デバイスの筐体用の筐体パーツに関する。

近年では、特に、モバイル電子デバイス（例えば、モバイル電話、ラップトップまたはタブレット）の分野において、今まで以上に軽量化且つ薄型化されたデバイスを生産することがトレンドとなってきた。このためには、デバイススクリーンおよびエレクトロニクスを保護するために、とりわけ機械的安定性が高いことを必須とする、極めて軽量、且つ薄型の筐体を、同時に開発する必要がある。そのような目的に合うように、例えば、マグネシウムアルミニウム合金が、今や先行技術として確立されるようになった。金属合金製の筐体の利点は、軽量でしかも機械的安定性が高いことにある。更になお、そのような金属筐体はまた、消費者から見て美しく、且つ高級市場向けであるとも知覚される。対照的に、従来のプラスチック製筐体は、かなり大衆市場向けであり、機械的特性という観点から金属合金に競合できないこともまた、消費者に了解されている。しかしながら、従来のプラスチック製筐体は、複合型のエネルギー集約プロセスにて高コストの原材料から生成する必要のあることから、生産コストが高くつくことに関連する深刻な不利益が伴う。省資源という観点からも、先行技術において用いられた金属合金用の等価品質の置換材料を開発することが所望される。

この背景に対して引き続き、光学的、色調的、触覚的、および機械的特性が、金属合金製の筐体に類似する一方で、生産のための対費用効果が比較的高い、代替的な軽量材料を開発することに対するニーズが存在している。

本明細書中で先に説明した先行技術から進んで、本発明の目的は、金属的な外観、金属音、金属的な触覚、ならびに金属に類似の機械的特性を有し、且つ電子デバイス筐体用の筐体材料として好適である新規な材料を提供することにある。しかも、この目的に合うように、材料は、軽量で且つ生産のための対費用効果が高くなければならない。材料の表面が、できるだけ円滑で視覚に訴えることが、更に所望される。

この目的は、本発明に従い、多層複合体を介して達成されるものであり、この多層複合体は、少なくとも３つの重畳した繊維複合体プライ（２つの外側繊維複合体プライ、および少なくとも１つの内側繊維複合体プライとして、相互に対して画定されたプライ）を備える。
（ａ）これら少なくとも３つの繊維複合体プライの各々は、エンドレス繊維を備え、
− 各プライ内のエンドレス繊維が、単方向に整列配置され、且つ
− ポリカーボネート系プラスチックの中に埋め込まれていて、ポリカーボネートが、ホモポリカーボネートまたはコポリカーボネートから選択され、
（ｂ）内側繊維複合体プライは、実質的に同じ配向を有し、且つそれらの配向が外側繊維複合体プライを基準にして３０°〜９０°回転し、繊維複合体材料のプライの配向は、そのプライ内に存在する単方向に整列配置された繊維の配向によって決まる。

独立請求項１の特徴を組み合わせることによって、結果的に、金属的な外観、金属音、および金属的な触覚、ならびに金属に類似の機械的特性によって特徴付けられる材料が得られることは、驚異的な発見であった。そのうえ、本発明による多層複合体は、費用対効果が高い状態で生産できるという利点を有し、その原材料にプラスチックが用いられているため、極めて軽量である。しかも、本発明による多層複合体は、良好な塗工性およびバック射出成形性を特徴としている。そのうえ、本発明による多層複合体は、例えば、筐体パーツの成形は、多層複合体の熱成形により、特に容易、且つ柔軟に遂行できるという利点を有する。

多層複合体の表面のオプティクスおよび平滑性を改善するため、本発明による多層複合体の２つの外側繊維複合体プライの総和対全ての内側繊維複合体プライの総和の厚さ比率が、０．３〜０．６５、好ましくは０．３５〜０．５８、特に、好ましくは０．３９〜０．５である場合に、同様に、有利であることが立証されてきた。実用試験によって、これらの多層複合体の多層複合体の表面の波形が低減し、表面のオプティクス改善、平滑性、および被覆性改善に関連することが明らかにされてきた。特に、外側繊維複合体プライのうち少なくとも１つの表面は、平方平均波形（Ｗｑ）が１０．５μｍ未満、好ましくは１０．０μｍ未満、特に、好ましくは９．５μｍ未満、および／または算術平均波形（Ｗａ）が８．５μｍ未満、好ましく８．０μｍ未満、特に、好ましくは７．５μｍ未満、および／または計算長さ（Ｗｔ）に対する波形プロファイルの全高が６０．０μｍ未満、好ましくは５８．０μｍ未満、特に、好ましくは５６．０μｍ未満である。

本発明は更には、本発明による多層複合体を生成するプロセスを提供し、また、多層複合体を含んでなる電子デバイスの筐体内に使用もしくは採用するのに適した筐体パーツも提供する。

先行技術において繊維複合体は、主として、軽量材料、例えば、自動車産業、造船業、航空宇宙産業、スポーツ産業および建設業に用いられることが見出されてきた。プラスチック系の繊維複合体は通常、主な構成要素として、プラスチックマトリックスの中に埋め込まれている繊維充填材を備える。

先行技術において採用された繊維複合体用プラスチックマトリックス材料は、特に、熱硬化性熱可塑性プラスチック、例えば、尿素ホルムアルデヒド樹脂もしくはエポキシ樹脂、または熱可塑性プラスチック、例えば、ポリアミド、ポリプロピレンまたはポリエチレンである。

対照的に、ポリカーボネートを繊維複合体用プラスチックマトリックス材料として使用することがあまり多くないことは、はっきり見て取れる。繁用されている熱可塑性プラスチックと比べて、ポリカーボネートは、葡匐傾向が殆ど無いため、一定の応力下にあるときに亀裂する傾向があるという不利な点を有する。これは、エンドレス繊維を備える繊維複合体に使用する場合にとりわけ、非常に問題がある。これは、なぜかというと、プラスチックマトリックス中にエンドレス繊維を備える繊維複合体が、エンドレス繊維に起因して、一定の応力下にあるためである。それゆえ、ポリカーボネートは実際に、エンドレス繊維を備えるそのような繊維複合体に対応したプラスチックマトリックスとして、今に至るまで従属的役割だけを演じてきた。しかしながら、原則として、ポリカーボネートの適用分野を、複合体材料を含むように広範化することが所望される。なぜなら、ポリカーボネートは、他の慣例的な熱可塑性プラスチック（例えば、ポリアミドまたはポリプロピレン）と比べて、硬化中の体積収縮率が低いからである。ポリカーボネートは更に、熱変形温度が高い。厳密に言うと、ポリカーボネート系プラスチックをエンドレス繊維用プラスチックマトリックスとして、独立請求項１の更なる特徴を組み合わせて使用することによって、結果的に、特に顕著な金属的な触覚、およびオプティクスを呈する、本発明による多層複合体が得られる。このことは、驚異的な発見であった。

先行技術は、多様な繊維複合体、および繊維複合体を生産するためのプロセスを開示している。ＷＯ２０１３／０９８２２４Ａ１には、プラスチック含浸の広幅繊維バンド形態の繊維複合体、および広幅繊維バンドのセクションから得ることができる多層複合体構造を生成するプロセスが記載されている。熱硬化性プラスチックおよび熱可塑性プラスチックは両方とも、プラスチックマトリックスとして用いることができる。ＤＥ１０２０１２２０００５９Ａ１には、プラスチックマトリックスとして熱可塑性プラスチックを有する繊維強化多層複合体が記載されている。しかしながら、光学的、色調的、触覚的および機械的特性という観点から、金属合金製筐体の特性をより良好に近似することが懸念される場合、先行技術から公知の多層複合体に対し、改良を施す必要性が大きい。

本発明との関連において、「複合体」とは、既に架橋されていて且つ室温で流動性を失う、仕上げ加工済のプラスチック製品を備えるものとして理解すべきである。

本発明との関連において、「エンドレス繊維」という用語は、当業者にも公知である短繊維または長繊維を区別する用語として理解される。エンドレス繊維は概ね、繊維複合体プライの全長にわたって延在する。「エンドレス繊維」という用語は、これらの繊維が、個々の繊維複合体プライの生成中に、ロール上に巻き付けられ、巻き戻されて、プラスチックに含浸され、その結果、ロールの時折の破損もしくは切り替えを節減するという事実から導き出される用語であり、前記繊維の長さは典型的に、生成された繊維複合体プライの長さに実質的に対応する。

本発明との関連において、「ポリカーボネート系プラスチック」とは、ポリカーボネート含有率が少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、好ましくは少なくとも７０重量％、特に、少なくとも８０重量％、特に、好ましくは少なくとも９０重量％、とりわけ極めて好ましくは少なくとも９５重量％、特に、少なくとも９７重量％であるプラスチックを意味するものとして理解される。他の方法で表現した場合、本発明との関連において、ポリカーボネート系プラスチックは、５０重量％以下、好ましくは４０重量％以下、好ましくは３０重量％以下、特に、２０重量％以下、特に、好ましくは１０重量％以下、極めて特に、好ましくは５重量％以下、特に、３重量％以下のポリカーボネートとは異なる１種以上のプラスチックをブレンドパートナーとして含む場合がある。

特定の一実施形態において、ポリカーボネート系プラスチックは、実質的に、特に、１００重量％程度までのポリカーボネートからなる。

本明細書中でポリカーボネートに言及した場合、これはまた、種々のポリカーボネートの混合物と了解される。本明細書においてポリカーボネートは、更になお総称として使用され、ゆえに、ホモポリカーボネートおよびコポリカーボネートの両方と了解される。ポリカーボネートは更に、公知の方法で直鎖または分岐状でありうる。

本発明の特定の一実施形態において、ポリカーボネート系プラスチックは、７０重量％、８０重量％、９０重量％程度までの、または実質的に、特に、１００重量％程度までの線形ポリカーボネートからなる。

ポリカーボネートは、公知の方法で、ジフェノール、カルボン酸誘導体、任意選択的に、連鎖停止剤および分岐剤から生成できる。ポリカーボネートの生産に関しては、特に、少なくとも約４０年間にわたって当業者に周知されてきた。ここで、例えば、Schnell, Chemistry and Physics of Polycarbonates, Polymer Reviews, Volume 9, Interscience Publishers, New York, London, Sydney 1964, to D. Freitag, U. Grigo, P.R.Muller, H. Nouvertne, BAYER AG,「Polycarbonates」 Encyclopedia of Polymer Science and Engineering, Volume 11, Second Edition, 1988, pages 648-718、ならびに最後にU. Grigo, K. Kirchner and P.R.Muller「Polycarbonate」 BeckerBraun, Kunststoff-Handbuch, Volume 31, Polycarbonate, Polyacetale, Polyester, Celluloseester, Carl Hanser Verlag Munich, Vienna 1992, pages 117-299を参照のこと。

芳香族ポリカーボネートは、例えば、ジフェノールを、ハロゲン化カルボニル、好ましくはホスゲン、および／または芳香族ジカルボニルジハライド、好ましくはベンゼンジカルボニルジハライドと反応させて、界面プロセスで、連鎖停止剤を任意選択的に使用するか、三官能性もしくは四官能性以上の分岐剤を任意選択的に使用して、生成される。溶融付加重合プロセスで、ジフェノール類（例えば、カルボン酸ジフェニル）との反応によって生成することも、同様に可能である。ポリカーボネートの生成に適したジフェノール類としては、例えば、ヒドロキノン、レゾルシノール、ジヒドロキシビフェニル、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）硫化物、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、α，α’−ビス（ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン；イサチン誘導体由来またはフェノールフタレイン誘導体由来のフタルイミジン、ならびにまた、関連のある環アルキル化、環アリール化および環ハロゲン化化合物が挙げられる。

ジフェノール類としては、例えば、２−アラルキル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミドもしくは２−アリール−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミド類、例えば、２−フェニル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミド、２−アルキル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミド、例えば、２−ブチル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミド、２−プロピル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミド、２−エチル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミドもしくは２−メチル−３，３’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミドを主成分とするフタルイミド類、ならびにまた、窒素にて置換されたイサチンを主成分とするジフェノール類（例えば、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニル−１Ｈ−インドール−２−オンまたは２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニル−１Ｈ−インドール−３−オンを用いることが好ましい。

ジフェノールとしては、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ジメチルビスフェノールＡ、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，４−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼンおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンが好ましい。

特に好ましいジフェノール類は、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンおよびジメチルビスフェノールＡである。

上記および他の好適なジフェノール類は、例えば、ＵＳ−Ａ３０２８６３５、ＵＳ−Ａ２９９９８２５、ＵＳ−Ａ３１４８１７２、ＵＳ−Ａ２９９１２７３、ＵＳ−Ａ３２７１３６７、ＵＳ−Ａ４９８２０１４、およびＵＳ−Ａ２９９９８４６、ＤＥ−Ａ１５７０７０３、ＤＥ−Ａ２０６３０５０、ＤＥ−Ａ２０３６０５２、ＤＥ−Ａ２２１１９５６、およびＤＥ−Ａ３８３２３９６、ＦＲ−Ａ１５６１５１８、研究論文H.Schnell「Chemistry and Physics of Polycarbonates」（Interscience Publishers, New York 1964）、ならびにまた、ＪＰ−Ａ６２０３９１９８６、ＪＰ−Ａ６２０４０１９８６、およびＪＰ−Ａ１０５５５０１９８６に記載されている。

ホモポリカーボネートの事例では１種のジフェノールのみが使用され、コポリカーボネートの事例では２種以上のジフェノールが使用される。

好適なカルボン酸誘導体の例としては、ホスゲンまたはカルボン酸ジフェニルが用いられる。ポリカーボネートの生成に使用できる好適な連鎖停止剤は、モノフェノール類である。好適なモノフェノール類は、例えば、フェノール自体、アルキルフェノール、例えば、クレストール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、クミルフェノールおよびこれらの混合物である。

連鎖停止剤は、直鎖または分岐状、好ましくは非置換のＣ１〜Ｃ３０アルキル基でもしくはｔｅｒｔ−ブチルで一置換または多置換されたフェノール類であることが、好ましい。特に好ましい連鎖停止剤は、フェノール、クミルフェノールおよび／またはｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールである。使用される連鎖停止剤の量は、各々の事例において用いられるジフェノールのモル数を基準にして好ましくは０．１〜５ｍｏｌ％である。連鎖停止剤の添加は、カルボン酸誘導体との反応前、反応中、または反応後に遂行される。

好適な分岐剤は、ポリカーボネートの化学的性質、特に、３つまたは４つ以上のフェノール性ＯＨ基を有することでよく知られている、三官能性もしくは四官能性以上の化合物である。

好適な分岐剤は、例えば、１，３，５−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリ（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノール、２，６−ビス（２−ヒドロキシ−５’−メチルベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）プロパン、テトラ（４−ヒドロキシフェニル）メタン、テトラ（４−（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノキシ）メタンおよび１，４−ビス（（４’，４−ジヒドロキシトリフェニル）メチル）ベンゼンおよび３，３−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジジヒドロインドールである。

任意選択的に使用される分岐剤の量は、各々の事例に用いられたジフェノール類のモル数を基準にして好ましくは０．０５ｍｏｌ％〜３．００ｍｏｌ％である。分岐剤を、初期にジフェノールおよび連鎖停止剤を溶解したアルカリ相水溶液中に充填する場合もあれば、あるいは有機溶媒中に加えて溶解した後で、ホスゲン化する場合もある。エステル交換反応プロセスの事例では、分岐剤をジフェノールと共に用いる。

特に好ましいポリカーボネートは、ホモポリカーボネート類（主成分：ビスフェノールＡ）、ホモポリカーボネート類（主成分：１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン）、ならびにコポリカーボネート類（主成分：２つのモノマー（ビスフェノールＡ、および１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン）である。

コポリカーボネートも同様、更にまた使用できる。これらのコポリカーボネート類を生成するには、使用されたジフェノールの総量を基準にして１〜２５重量％、好ましくは２．５重量％〜２５重量％、特に、好ましくは２．５重量％〜１０重量％、ヒドロキシアリールオキシ末端基を有するポリオルガノシロキサンを用いることが可能である。これらは、公知の（ＵＳ３４１９６３４、ＵＳ−ＰＳ３１８９６６２、ＥＰ０１２２５３５、ＵＳ５２２７４４９）、本文献中の公知の方法により生成できる。同様に、ポリオルガノシロキサン含有のコポリカーボネートも好適である。ポリオルガノシロキサン含有のコポリカーボネートの生産は、例えば、ＤＥ−Ａ３３３４７８２に記載されている。

ポリカーボネートは、単独で存在する場合もあれば、またはポリカーボネートの混合物として存在する場合もある。また、ポリカーボネートまたはポリカーボネートの混合物を、ポリカーボネートとは異なる１種以上のプラスチックと共に、ブレンドパートナーとして使用することも可能である。

用いられる可能性のあるブレンドパートナーとしては、ポリアミド、ポリエステル類、特に、ポリブチレンテレフタル酸塩およびポリエチレンテレフタル酸塩、ポリラクチド、ポリエーテル、熱可塑性ポリウレタン、ポリアセタール、フルオロポリマー、特に、ポリフッ化ビニリデン、ポリエーテルスルホン、ポリオレフィン、特に、ポリエチレンおよびポリプロピレン、ポリイミド、ポリアクリル酸塩、特に、ポリ（メチル）メタクリル酸塩、ポリフェニレンオキシド、硫化ポリフェニレン、ポリエーテルケトン、ポリアリールエーテルケトン、スチレンポリマー、特に、ポリスチレン、スチレンコポリマー、特に、スチレンアクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリルブタジエンスチレンブロックコポリマーおよびポリ塩化ビニルが挙げられる。

任意選択的に添加物中に存在する他の慣例的な添加物は、最高１０．０重量％、好ましくは０．１０〜８．０重量％、特に、好ましくは０．２〜３．０重量％である。

この群には、難燃剤、ドリップ防止剤、熱安定剤、離型剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、静電気防止剤、光学増白剤、光散乱剤、着色剤、例えば、無機顔料、カーボンブラックおよび／または染料などの顔料類、ならびにポリカーボネートに対して慣例的な量の無機充填材が含まれる。これらの添加物は、個々に添加される場合もあれば、またはさもなければ混合物中に添加される場合もある。

そのような添加物は、ポリカーボネートの事例において添加されるのが一般的であり、例えば、ＥＰ−Ａ０８３９６２３、ＷＯ−Ａ９６／１５１０２、ＥＰ−Ａ０５００４９６、または「Plastics Additives Handbook」Hans Zweifel, 5th Edition 2000, Hanser Verlag, Munichに記載されている。

多層複合体は、本発明との関連において、繊維複合体材料の少なくとも３つの重畳プライを備える。

「繊維複合体」とは、プラスチックマトリックスの中に埋め込まれているエンドレス繊維を備える複合体を意味するものとして、本発明に従って理解すべきである。本発明の好ましい実施形態において、多層複合体は、表面に相互結合された少なくとも３つの重畳した繊維複合体プライを備える。

本発明の多層複合体からなる繊維複合体プライは、それぞれのプライの内部にて単方向に整列配置されたエンドレス繊維を備え、且つポリカーボネート系プラスチック内に埋め込まれている。これらのエンドレス繊維は、特に、実質的に繊維複合体プライの全長にわたって延在する。

本発明の特定の一実施形態において、多層複合体からなる繊維複合体プライはいずれも、フェース・ツー・フェースで結合され、エンドレス繊維は、それぞれのプライの内部にて単方向に整列配置され、ポリカーボネート系プラスチックに埋め込まれている。本実施形態において、更に材料プライは、任意選択的に繊維複合体プライ同士の間に存在する場合がある。

繊維複合体プライに加えて、本発明による多層複合体はまた、１つ以上の更なるプライを備える場合がある。本明細書中で、繊維複合体プライにおいて用いられるプラスチックマトリックスとは同一の場合もあればまたは異なる場合もある、更なるプラスチック製プライの例が言及されることがある。これらのプラスチックプライはまた、特に、本発明に従って提供されるエンドレス繊維とは異なる充填材を備える場合がある。本発明による多層複合体はまた、更になお、接着プライ、織布プライ、不織布プライまたは表面増強プライ、例えば、コーティング層を備える場合がある。これらの更なるプライは、内側および外側の繊維複合体プライ間に、複数の内側繊維複合体プライおよび／または外側繊維複合体プライのうちの一方もしくは両方の上に、存在する場合がある。しかしながら、外側繊維複合体プライおよび少なくとも１つの内側繊維複合体プライが相互結合され、結果として、それら外側プライと内側プライとの間に更なるプライが存在しないことが、好ましい。実用試験により、本発明による多層複合体は、そのような更に介入された材料プライ無しでさえも、有利な機械的特性および金属的な触覚、ならびにオプティクスを呈することが明らかにされてきた。本発明の更なる実施形態において、多層複合体の全ての繊維含有プライは、本発明による繊維複合体プライであり、ポリカーボネート系プラスチック内に埋め込まれたそれぞれのプライの内部にて単方向に整列配置されたエンドレス繊維を備える。多層複合体また、それぞれのプライの内部にて単方向に整列配置されたエンドレス繊維を備えるポリカーボネート系プラスチック内に埋め込まれた、本発明による繊維複合体プライのみから構成され、１つ以上の表面増強プライ、例えば、コーティング層は任意選択的に、外側繊維複合体プライのうちの一方もしくは両方の上部に存在しうる。

本発明との関連において、多層複合体が、６つ、好ましくは５つ、特に４つ、特に好ましくは３つの内側繊維複合体プライを備える場合、有利であることが立証されてきた。しかしながら、本発明による多層複合体はまた、２つまたは７つ以上（例えば、７、８、９、１０または１１以上）の内側繊維複合体プライを備える場合がある。

個々の繊維複合体プライは、実質的に同一であるかまたは異なる構築体および／もしくは配向を有しうる。

本発明との関連において、繊維複合体プライの「実質的に同一の構築体」は、化学組成、繊維体積含有率および層厚さを含む群からの少なくとも１つの特徴は同一であることを意味するものとして理解される。

「化学組成」とは、繊維複合体のプラスチックマトリックスの化学組成および／またはエンドレス繊維の化学組成を意味するものとして理解される。

本発明の好ましい実施形態において、外側繊維複合体プライは、組成、繊維体積含有率、および層厚さという観点から、実質的に同一の構築体を有する。

本発明による「外側プライ」は、プライの内部にて単方向に整列配置されたエンドレス繊維を備え、ポリカーボネート系プラスチックに埋め込まれていて、各々の事例において、多層複合体の他の繊維複合体プライに対して最も外側の繊維複合体プライを意味するものとして理解される。ゆえに、本発明との関連において、「内側プライ」は、２つの外側プライ同士の間に位置する全ての繊維複合体プライのことを言う。１つ以上の更なる材料プライ、例えば、１つ以上のプラスチックプライ、対向層／ベニヤ層および／またはコーティング層は、外側繊維複合体プライの外部に位置しうることは、本発明の範囲内に明示的に含まれる。

本発明との関連において、「単方向」は、エンドレス繊維は、実質的に単方向に整列配置された（すなわち、同方向の長さにおける）点であり、ゆえに、同じ走行方向を有することを意味するものとして理解される。この文脈において「実質的に単方向」とは、繊維の走行方向における偏差としては、最高５％が可能であることを意味するものとして理解される。しかしながら、繊維走行方向における偏差は、顕著に３％未満であることが好ましく、顕著に１％未満であることが特に好ましい。

本発明による好適なエンドレス繊維の例は、ガラス繊維、カーボン繊維、玄武岩繊維、アラミド繊維、液晶ポリマー繊維、硫化ポリフェニレン繊維、ポリエーテルケトン繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維、ポリエーテルイミド繊維およびこれらの混合物である。ガラス繊維またはカーボン繊維の使用は、特に実用的であることが立証されてきた。

本発明の特に好ましい実施形態において、採用された繊維は、カーボン繊維である。

エンドレス繊維（特に、カーボン繊維）を使用するための本発明の或る実施形態では、この繊維の弾性係数が、２４０ＧＰａ超、好ましくは２４５ＧＰａ超、特に、好ましくは２５０ＧＰａ以上であれば、特に実用的であることが立証されてきた。そのようなカーボン繊維は、パイロフィルという商標名で、三菱レイヨン株式会社から市販されている。実用試験により明らかにされたように、これらのカーボン繊維は、本発明による繊維複合体プライを供給する処理中の、特に良好な展延性により特徴付けられる。

更なるプライは、外側繊維複合体プライの上に適用することが可能であり、例えば、これらのプライは、更なる繊維複合体プライ、プラスチックプライ、またはコーティング層であってもよく、外側繊維複合体プライの上に適用することが可能な繊維複合体プライは、プライの内部にて単方向に整列配置され且つポリカーボネート系プラスチックに埋め込まれたエンドレス繊維が含まれないことは、本発明の範囲内に包含される。

本発明の特定の一実施形態において、少なくとも３つの繊維複合体プライは、実質的に対称的に整列配置され、２つの外側繊維複合体プライは、化学組成、繊維体積含有率および層厚さを含む群からの１つの特徴という観点で、実質的に同一の構築体を有する。

本発明との関連において、「実質的に対称的」とは、多層複合体の繊維複合体プライが、実質的に同一の構築体を有し、化学組成、繊維体積含有率および層厚さを含む群からの少なくとも１つの特徴、好ましくは全ての特徴という観点から、繊維複合体プライに並行に延在しているミラー平面の周りに、２つの外側繊維複合体プライで外向きに区切られた多層複合体の厚さの半分を意味するものとして理解される。

本発明の好ましい実施形態において、少なくとも３つの繊維複合体プライは、実質的に対称的に整列配置され、２つの外側繊維複合体プライは、化学組成、繊維体積含有率および層厚さを含む群からの全ての特徴という観点から、実質的に同一の構築体を有する。本発明の更に特に好ましい実施形態において、少なくとも３つの繊維複合体プライは、対称的に整列配置され、２つの外側繊維複合体プライは、同一の構築体を有する。

本発明の好ましい実施形態において、多層複合体は、総厚さが０．５〜２ｍｍ、好ましくは０．８〜１．８ｍｍ、特に、０．９〜１．２ｍｍである。実用試験により明らかにされてきたように、本発明による多層複合体は、これらの薄い厚さでさえも、優れた機械的特性を達成しうる。

全ての内側繊維複合体プライの総和が、総厚さ２００μｍ〜１２００μｍ、好ましくは４００μｍ〜１０００μｍ、特に、好ましくは５００μｍ〜７５０μｍであれば、特に有利なことが立証されてきた。

本発明との関連において、２つの外側繊維複合体プライの各々の厚さがそれぞれ１００〜２５０μｍ、好ましくは１２０μｍ〜２３０μｍ、特に、好ましくは１３０μｍ〜１８０μｍであれば、更になお有利である。

本発明との関連において、特に良好な結果が確立される。本発明による多層複合体が、２つの外側繊維複合体プライの総和対全ての内側繊維複合体プライの総和の厚さ比率は、０．３〜０．６５、好ましくは０．３５〜０．５８、特に、好ましくは０．３９〜０．５でありうる。これは、機械的特性という観点から、驚異的な発見であった。上述した多層複合体の２つの外側プライの総和対全ての内側プライの総和の厚さ比率は、この厚さ比率を有さない多層複合体と比べて、機械的特性が更に改良されたことを示すことが、意外にも見出された。とりわけ、例えば、上述の厚さ比率では、実験パーツに記載の方法に従って０°および９０°の両方の測定で、十分に高い弾性係数を呈する多層複合体（電子デバイス用の筐体パーツとして使用した場合）を得ることが可能である。

本発明の特定の一実施形態において、繊維複合体プライは、繊維体積含有率が、≧３０ｖｏｌ％および≦６０ｖｏｌ％、好ましくは≧３５ｖｏｌ％および≦５５ｖｏｌ％、特に、好ましくは≧３７ｖｏｌ％および≦５２ｖｏｌ％である。繊維体積含有率が３０ｖｏｌ％未満の場合、結果として得られる繊維複合体は、点荷重下に置かれたときに機械的特性が最適下限となることがしばしばであり、すなわち、繊維複合体が、点荷重に十分に耐えられなくなり、幾つかの事例では、穿刺する可能性もある。同様に、繊維体積含有率が６０ｖｏｌ％を超えると、結果的に、繊維複合体の機械的特性が劣化する。いかなる特定の科学理論にも拘束されるものではないが、この理由は、繊維が、含浸中に適度に湿潤しなくなる可能性があり、そのような高い繊維体積含有率では、空気含有物の増大、繊維複合体における表面欠陥の発生率の上昇につながると思われることである。

本発明の一実施形態において、外側繊維複合体プライは、繊維体積含有率が、５０ｖｏｌ％以下、好ましくは４５ｖｏｌ％以下、特に、４２ｖｏｌ％以下である。

本発明の特定の一実施形態において、外側繊維複合体プライは、繊維体積含有率が、少なくとも３０ｖｏｌ％、好ましくは少なくとも３５ｖｏｌ％、特に、少なくとも３７ｖｏｌ％である。

本明細書において上述したように、繊維体積含有率に対するこれらの上限および下限は、特に有利な機械的特性に関連する。

本発明の更に特定の実施形態において、外側繊維複合体プライは、繊維複合体プライの総体積を基準にして少なくとも１つの内側繊維複合体プライに比べて、繊維の体積含有率が低い。

内側繊維複合体プライの繊維体積含有率は、繊維複合体プライの総体積を基準にして４０〜６０ｖｏｌ％、好ましくは４５〜５５ｖｏｌ％、特に、好ましくは４８〜５２ｖｏｌ％でありうる。

「Ｖｏｌ％」とは、この文脈において、繊維複合体プライの総体積を基準にした体積分率（％ｖ／ｖ）を意味するものとして理解される。

内側繊維複合体プライ同士の配向が同じであり、且つ外側繊維複合体プライを基準にした配向が９０°回転する場合に、特に実用的であることが立証されてきた。しかしながら、また、内側プライが外側プライを基準にして３０°、４０°、５０°、６０°、７０°または８０°回転することが想像できる。各々の事例において、この配向は、列挙されたガイド値から±５°、好ましくは±３°、特に、好ましくは±１°変移しうる。

本発明による多層複合体の繊維複合体プライは、当業者に公知の繊維複合体を生成するための慣例的プロセスで生成できる。

機械的特性および表面平滑性という観点から、特に良好な結果が確立されるのは、以下の生成プロセスを使用した場合である。本発明の好ましい実施形態において、多層複合体の繊維複合体プライは、圧力剪断振動を印加し、プラスチックのガラス遷移温度を超える温度になるまで予備加熱されたエンドレス繊維バンドに、溶融ポリカーボネート系プラスチックを塗布することによって生成される場合がある。そのような生産プロセスは、ＤＥ１０２０１１００５４６２Ｂ３に記載されている。

このようにして生成された繊維複合体プライはポリカーボネート系であり、それゆえ、応力亀裂を生じ易いプラスチックが使用されているにもかかわらず、空気含有物の比率が特に低く、且つ機械的特性が極めて良好であることにより特徴付けられる。これは、驚異的な発見であった。そのようにして生成された繊維複合体プライから得ることができる本発明による多層複合体は、特に、点荷重に関して、金属的な触覚およびオプティクスを呈するだけでなく、極めて良好な機械的特性も呈する。

本発明による多層複合体の少なくとも３つの繊維複合体プライは、好ましくは、本質的に空隙を含まず、特に、本質的に空気含有物を含まない。

一実施形態において、「本質的に空隙が無い」とは、本発明による多層複合体の少なくとも３つの繊維複合体プライの空隙率は、２ｖｏｌ％未満、特に１ｖｏｌ％未満、特に、好ましくは０．５ｖｏｌ％未満であることを意味するものとして理解される。

繊維複合体プライまたは多層複合体の空隙率は、概ね受け入れ可能と見なされる数種の方法で算出できる。例えば、樹脂灰化試験で、試験試料をオーブンに入れ、例えば、６００°Ｃの温度に３時間曝露させて、繊維を本試験試料内に封入する樹脂を灰化することによって、試験試料の空隙率を算出することもできる。そのようにして曝露された繊維の質量を算出することによって、更なる計算工程後に、本試験試料の空隙率を算出することができる。そのような樹脂灰化試験をＡＳＴＭ Ｄ ２５８４−０８に従って実施することによって、繊維およびポリマーマトリックスの個別重量を算出することができる。本試験試料の空隙率は、更なる工程において、次式１を使用することによって算出できる。
Ｖ_ｆ＝１００×（ρ_ｔ−ρ_ｃ）／ρ_ｔ（式１）
式中、
Ｖ_ｆは、サンプル中の空隙率［％］；
ρ_ｃは、試験試料の密度であり、例えば、液体またはガスピクノメトリによって決まる。
ρ_ｔは、式２に従って算出される本試験試料の理論密度であり、次式
ρ_ｔ＝１／［Ｗ_ｆ／ρ_ｆ＋Ｗ_ｍ／ρ_ｍ］（式２）のとおりである。
ρ_ｍは、ポリマーマトリックスの密度（例えば、適切な結晶性）；
ρ_ｆは、使用された繊維の密度；
Ｗ_ｆは、使用された繊維の重量分率であり、且つ
Ｗ_ｍは、ポリマーマトリックスの重量分率である。

代替的に、ＡＳＴＭ Ｄ３１７１−０９に従って、本試験試料からポリマーマトリックスを化学的に溶解することによって、空隙率を算出できる。樹脂灰化試験および化学的溶解方法は、溶融または化学的処理に対して概ね不活性なガラス繊維として、より好適である。高感度繊維に対する更なる方法は、ＡＳＴＭ Ｄ ２７３４−０９（方法Ａ）に準拠して、繊維および試験試料のポリマー密度により、空隙率を間接的に計算することである。この方法では、ＡＳＴＭ Ｄ ７９２−０８（方法Ａ）に準拠して、当該の密度を算出できる。また、画像処理用プログラム、グリッドテンプレートまたは欠陥計数機能を採用して、従来の顕微鏡検査で算出される、画像記録の空隙率を評価することが可能である。

空隙率を算出するための更なる手段は、ポリマーならびに繊維の公知の坪量および密度に対する、理論上の構成要素の厚さと実際の構成要素の厚さとの間の層厚さ差分を算出することを含む、厚さ差分法である。理論上の構成要素の厚さ計算では、構築体内に空隙が存在しないと、繊維がポリマーで完全に湿潤していることが想定される。厚さ差分を実際の構成要素の厚さに関連付けることによって、空隙率（％）が算出される。これらの厚さは、例えば、マイクロメータで測定することが可能である。この方法では、誤差を最小限に抑えた結果を、好ましくは、複数の個々の層、好ましくは５層以上、特に、好ましくは７層以上およびとりわけ極めて好ましくは９層以上から構成される構成要素に対する空隙率を算出することによって、求めることができる。

上述した全てのプロセスによって、同様な結果が得られる。適切な標準を共試験した際、ここに記載されている空隙率を、実施例にレポートされている厚さ差分法によって求めた。

本発明による多層複合体の３つの繊維複合体プライは、空隙を含まず、特に、空気含有物を含まないことが、とりわけ極めて好ましい。

「エンドレス繊維バンド」とは、一体的に集められた複数のロービングで、それらのロービングが多くのエンドレス繊維の不撚束であることを意味するものとして、本発明に従って理解すべきである。
多層複合体の繊維複合体プライを生成する好ましいプロセスは、特に、
エンドレス繊維バンドを提供し、エンドレス繊維バンドを処理ラインに沿って運搬する工程と、
エンドレス繊維バンドを、ポリカーボネート系プラスチックのガラス遷移温度よりも高い処理温度まで、予備加熱する工程と、
エンドレス繊維バンドの全幅にわたって、エンドレス繊維バンドの一表面上に、溶融ポリカーボネート系プラスチックを塗布する工程と、
ポリカーボネート系プラスチックの塗布後に、バンドの平面に対して垂直に、エンドレス繊維バンドに対し圧力を印加する工程であって、少なくとも１つのプレスラムを用いて圧力印加を遂行し、バンド平面内に振動運動成分を含むプレスラムに対し、且つバンドの走行方向に対して横方向へ、同時的に剪断振動を印加する工程と、
少なくとも圧力剪断振動の印加が停止するまで、エンドレス繊維バンドを、ポリカーボネート系プラスチックのガラス遷移温度を超える処理温度範囲内に保持する工程と、
を含む。

乾燥繊維バンドがポリカーボネート系プラスチックのガラス遷移温度を超える温度である限り、溶融物を塗布した後に、圧力剪断振動が印加された場合、結果として、乾燥繊維バンドの繊維体積構造全体に対してプラスチック溶融物が有効に取り込まれる。エンドレス繊維バンドが３８０°Ｃの温度を超えないことが好ましい。エンドレス繊維バンドの温度は、典型的に１８０°Ｃ〜２６０°Ｃ、好ましくは２００°Ｃ〜２４０°Ｃ、特に好ましくは２１０°Ｃ〜２３０°Ｃ、特に２２０°Ｃである。プラスチックのガラス遷移温度を超える温度になるまで加熱すること、またはプラスチックのガラス遷移温度を超える温度に保持することに言及した場合、これは、プラスチックを完全な溶融状態の温度になるまで加熱することを意味するものとして理解される。プラスチックのガラス遷移温度は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ １７０２５に準拠して算出できる。繊維温度と溶融温度との間の差異、プラスチック溶融に接触した際、エンドレス繊維バンドは、６０°Ｃ〜１２０°Ｃ、好ましくは７０°Ｃ〜１１０°Ｃ、特に、好ましくは８０°Ｃ〜１００°Ｃの範囲内にある。圧力剪断振動の印加によって、乾燥繊維バンド内に依然として存在するガス容積が、効率的に放出される。このプロセスは連続的に実行することが可能である。エンドレス繊維バンドをプラスチックのガラス遷移温度を超える温度に保持することによって、ポリカーボネート系プラスチックは、所望されない凝結を経てから、エンドレス繊維バンド内およびその上に完全に貫通され且つ配分されることが、保証される。これにより、休止間隔中、圧力剪断振動の印加停止後に、プラスチックのガラス遷移温度を超える温度に維持される可能性がある。いったん指示されたプロセス工程が実施された後、生成された含浸エンドレス繊維バンドを、規定された方法で冷却できる。エンドレス繊維バンドは、多様なエンドレス繊維を備える場合がある。圧力剪断振動の印加によって、繊維バンドをプラスチックに十分貫通させることが可能であり、すなわち、良好な含浸、繊維に対する損傷は、発生するにしても殆どない。

多層複合体の繊維複合体プライを生成するプロセスを実行し、それにより、ポリカーボネート系プラスチックをエンドレス繊維バンドに塗布する工程は、周囲の大気圧下でエンドレス繊維バンドを搬送しながら遂行するのが、特に好ましい。そのようなプラスチック塗布によって、加圧チャンバの外部シーリングが、複雑且つ不都合になるのが回避される。

多層複合体の繊維複合体プライを生成するプロセスを実行し、処理ラインに沿って連続的に且つ反復的にプラスチック塗布を遂行した後、結果として、エンドレス繊維バンドのセクションに圧力剪断振動を印加することが、更になお好ましい。また、バンド平面の両側からプラスチック塗布を遂行した後、エンドレス繊維バンドのセクションに圧力剪断振動を印加するプロセスを実行することも可能である。圧力剪断振動を反復的に印加することによって、生産プロセスの効率が増大する。圧力剪断振動を印加するための様々なデバイスの横方向運動成分は、同期化された対向様式にて、すなわち、プッシュプル様式にて制御することが可能である。各々の事例において、乾燥繊維バンドに対し圧力および／または剪断振動が所定の時間間隔にわたって印加されない休憩間隔が、圧力剪断振動を連続的に印加して、標的化された様式で提供される場合がある。処理ライン内に連続的に整列配置された加圧デバイスを介して、両方の側面から圧力剪断振動の印加を行う場合もある。代替的に、両方の側面から、圧力剪断振動を同時的に印加することも可能である。また、発生する横方向運動成分を用いて、同期化された対向様式にて、すなわち、制御されたプッシュプル様式にて、両方の側面から圧力剪断振動の印加を遂行することも可能である。

圧力剪断振動の印加の周波数は、１Ｈｚ〜４０ｋＨｚの範囲でありうる。圧力剪断振動の印加の振幅は、０．１ｍｍ〜５ｍｍの範囲でありうる。圧力剪断振動の印加の圧力は、０．０１ＭＰａ〜２ＭＰａの範囲でありうる。
本発明は、本発明による多層複合体を生成する方法を更に提供するものであり、この方法は、下記工程を含む。

少なくとも１つの内側繊維複合体プライと、２つの外側繊維複合体プライとを提供する工程であって、圧力剪断振動を印加して、プラスチックのガラス遷移温度を超える温度になるまで予備加熱されたエンドレス繊維バンドに、溶融ポリカーボネート系プラスチックを塗布することによって、個々の繊維複合体プライの生成を遂行する工程と、
外側繊維複合体プライ同士の間に少なくとも１つの内側繊維複合体プライを導入し、内側繊維複合体プライは同じ配向を有し、且つそれらの配向が外側繊維複合体プライを基準にして３０°〜９０°回転する工程と、
層状の繊維複合体プライを、特に、圧力および温度を手段として結合し、多層複合体を供給する工程と、
を含む、多層複合体の生成プロセス。

「層状の繊維複合体プライの結合」とは、層状の繊維複合体プライを物理的に結合する任意のプロセスを意味するものとして、本発明に従って理解すべきである。層状の繊維複合体プライ同士を結合して、多層複合体を供給する工程は、圧力および／または温度の手段によって、例えば、ラミネーションを介して遂行するのが、好ましい。層状の繊維複合体プライ同士を結合して、多層複合体を供給するために用いられる圧力は、５〜１５ｂａｒ、好ましくは７〜１３ｂａｒ、特に、好ましくは８〜１２ｂａｒの範囲でありうる。繊維複合体プライ同士を結合する温度は、８０°Ｃ〜３００°Ｃとすることができる。加熱および冷却ゾーンを用いた結合プロセスが採用されている場合、加熱ゾーン内で、繊維複合体プライ同士を結合する温度が、２２０°Ｃ〜３００°Ｃ、好ましくは２３０°Ｃ〜２９０°Ｃ、特に、好ましくは２４０°Ｃ〜２８０°Ｃになる場合もあれば、冷却ゾーン内で、温度が８０°Ｃ〜１４０°Ｃ、好ましくは９０°Ｃ〜１３０°Ｃ、特に好ましくは１００°Ｃ〜１２０°Ｃになる場合もある。

しかしながら、ラミネーション以外に、接着接合または溶接によって層状の繊維複合体プライ同士を結合することもまた可能である。

好ましい実施形態では、層状の繊維複合体プライ同士を結合することによって、フェース・ツー・フェースで結合された繊維複合体プライが作製される。この文脈において、「フェース・ツー・フェース」は、直接的に相互結合された相互に対向する繊維複合体の２つの隣接プライの表面の少なくとも５０％、好ましくは少なくとも７５％、９０％、９５％、９９％または１００％（「均一」結合）を意味するものとして理解される。結合の度合いは、顕微鏡検査によるセクション内で算出される場合もあれば、またはさもなければ、空洞の有無、例えば、繊維複合体内の空気含有物によって決まる場合もある。
電子デバイスの筐体として使用または筐体に採用するのに適した筐体パーツを生成する工程であって、
ａ）本発明による多層複合体を開始材料として提供する工程と、
ｂ）更なる構成要素を形成し且つ／あるいは構成要素同士を一体的に組み立てて、筐体パーツを供給する工程と、
を実行することを含む、筐体パーツの生成工程。

本発明との関連において、筐体パーツは、電子デバイスの筐体（ＩＴ筐体）に使用または採用される任意のパーツに好適である。本発明との関連において、例えば、筐体パーツは、モバイル電話の裏面、ラップトップの下面、ラップトップのモニター背面、タブレットの裏面などである場合もあれば、またはさもなければ、モバイル電話の裏面、ラップトップの下面、ラップトップのモニター背面、タブレットの裏面などの唯一の構成要素である場合もある。

特定の実施形態において、筐体パーツは、モニター背面（いわゆる「ａカバー」）またはラップトップの下面（いわゆる「ｄカバー」）であるか、あるいはラップトップのモニター背面または下面の構成体である。

本発明による多層複合体の更なる利点は、所望の任意の形状を成形できる。形成工程は、当業者に公知の任意の形成プロセスによって達成できる。そのような形成プロセスは、圧力および／または熱の作用下で遂行できる

本発明によるプロセスの一実施形態では、特に、熱成形することにより、形成工程を熱作用の下で遂行する。

本発明は更に、電子デバイスの筐体内に使用または採用するのに適した筐体パーツを提供する。この筐体パーツは、本発明による多層複合体を備えるか、あるいは本発明による筐体パーツを生成するプロセスを得ることができる。電子デバイスの筐体は、モニター背面またはラップトップの下面であることが好ましい。

本発明は更に、本発明による多層複合体を備える電子デバイス（特に、コンピュータ、モニター、タブレットまたは電話）を提供するか、あるいは筐体パーツを生成するプロセスによって得ることが可能であり、コンピュータはラップトップであることが好ましい。

本発明による多層複合体を、電子デバイスの筐体として、または電子デバイスの筐体内に使用するには、例えば、電子デバイスを落とした場合または意図せず踏みつけた場合の、点荷重に抵抗することが可能でなければならない。本発明による多層複合体は、驚くべきことに、金属的な外観、金属音、および金属ハプティクス（haptics）を有するだけでなく、特に点荷重に対しても特に耐性を示し、これにより、ＩＴ筐体内に用いるのに特に好適となる。

驚くべきことに、本発明による多層複合体は、電子デバイスの筐体に要求される点荷重耐性要件を特に十分に満たすための弾性係数の組み合わせ（０°の方向で５５ＧＰａ超、９０°の方向で２８ＧＰａ超の弾性係数）を有することが見出された。本発明による多層複合体は、好ましくは、弾性係数の組み合わせ（０°の方向に６０ＧＰａ超、９０°の方向に３０ＧＰａ超）を有する。例示的な実施形態に例証されているように、多層複合体の相対的層厚さおよび／または繊維体積含有率を特に調整することによって、この選択ルールを観測できる。

本発明はまた、ポリカーボネート系プラスチックの中に埋め込まれている単方向に整列配置されたエンドレス繊維を備える、繊維複合体プライを提供する。このポリカーボネート系プラスチックは、好ましくは線形ポリカーボネートおよび単方向に整列配置されたエンドレス繊維であり、好ましくは弾性係数が２４０ＧＰａ超である。実用試験によって明らかにされてきたように、そのような繊維複合体プライは、とりわけ更なる処理を受け入れ易く、機械的特性に優れる、本発明による多層複合体を生成できる。

本発明の更なる詳細および利点は、記述（description）および後続の好ましい実施形態を例証した添付図面から明らかである。

図１は、３つの重畳した繊維複合体プライで作製される多層複合体の概略図および斜視図を示すと共に、外側繊維複合体プライに対して内側プライが９０°回転する拡大詳細図を示す。 図２は、内側プライは同じ配向を有し、且つ外側繊維複合体プライに対する配向が９０°回転する、５つの重畳した繊維複合体プライで作製される、多層複合体の概略図および斜視図を示す。 図３ａは、繊維複合体の内側プライ同士が同じ配向を有し、且つ外側繊維複合体プライに対する配向が９０°回転する、６つの重畳した繊維複合体プライで作製される多層複合体の概略図および斜視図を示す。 図３ｂは、本明細書において、３つの重畳した繊維複合体プライで作製される、多層複合体の概略図および斜視図を示す。この図では、内側プライの厚さは２つの外側プライの総和よりも大きい。この内側プライ対２つの外側プライの総和の厚さ比率は、図３ａの多層複合体の全ての内側プライの総和対２つの外側プライの総和の厚さ比率と同じである。 図４は、外側繊維複合体プライは、繊維体積含有率が内側繊維複合体プライよりも低い、３つの重畳した繊維複合体プライで作製される、多層複合体の概略図および斜視図を示す。 図５ａは、３つの重畳した繊維複合体プライおよび外側繊維複合体プライ上の付加的な材料プライから作製される、多層複合体の概略図および斜視図を示す。 図５ｂは、３つの重畳した繊維複合体プライと更に２つの付加的な内側材料プライ、例えば、プラスチック層で作製され、各々の外側繊維複合体プライと内側繊維複合体プライとの間に、更に内側の材料プライが位置する、多層複合体の概略図および斜視図を示す。 図６は、ラップトップの概略図および斜視図を示す。

繊維複合体２，３の３つの重畳プライから作製された多層複合体１の一部分が、図１に示してある。内側繊維複合体プライ２は、外側繊維複合体プライ３に対して９０°回転する。図１の拡大詳細図に示すように、多層複合体プライ２，３の各々は、エンドレス繊維４を備え、これらのエンドレス繊維は、それぞれのプライの内部にて単方向に整列配置され、ポリカーボネート系プラスチック５の中に埋め込まれている。それぞれの繊維複合体プライ２，３の配向は、そのプライ内に存在する単方向に整列配置されたエンドレス繊維４の配向によって決まる。エンドレス繊維４は、多層複合体の全長／幅にわたって延在する。層２，３は、均一に相互結合されている。

多層複合体１（図２）は、５つの重畳した繊維複合体プライ２，３から作製され、内側繊維複合体プライ２は同じ配向を有し、且つ外側繊維複合体プライ３を基準にした配向は、９０°回転する。

多層複合体１（図３ａ）は、６つの重畳した繊維複合体プライ２，３から作製され、内側繊維複合体プライ２は同じ配向を有し、且つ外側繊維複合体プライ３を基準にした配向は、９０°回転する。外側プライ３の個々の各プライの厚さ、および内側プライ２の個々の各プライの厚さが１７０μｍの場合、例えば、２つの外側プライ３の総和対内側プライ２の総和の厚さ比率は、（２・１７０μｍ）／（４・１７０μｍ）＝０．５である。

図３ｂに、内側プライ２の厚さが２つの外側プライ３の総和よりも大きい、３つの重畳した繊維複合体プライ２，３から作製された多層複合体１を示す。外側プライ３の個々の各プライの厚さが１７０μｍで、内側プライ２の厚さが６８０μｍの場合、例えば、２つの外側プライ３の総和対内側プライ２の総和の厚さ比率は、（２・１７０μｍ）／６８０μｍ＝０．５となる。２つの外側プライ３の総和対厚い内側プライ２の厚さ比率（図３ｂ）は、それゆえ、多層複合体１の２つの外側プライ３の総和対４つの内側プライ２の総和の厚さ比率（図３ａ）と同じである。

多層複合体１（図４）は、３つの重畳した繊維複合体プライ２，３から作製され、外側繊維複合体プライ３は、内側繊維複合体プライ２よりも繊維体積含有率が低い。このことは、ここに概略図の形態で図示してあり、外側繊維複合体プライ３におけるエンドレス繊維４の密度は、内側繊維複合体プライ２の繊維密度と比べて低く、且つ外側繊維複合体プライ３中のプラスチック５の比率は、内側繊維複合体プライ２中のプラスチックの比率と比べて相応に高い。

図５ａに、図１に関して記載されているような、付加的な更に外側の材料プライ６、外側繊維複合体プライ３のうちの１つの上に、３つの重畳した繊維複合体プライ２，３から作製された多層複合体１を示す。外側材料プライ６は、例えば１つ以上の繊維不含プラスチックプライおよび／または対向する薄型の（例えば、コーティング層またはベニヤ）を備える場合がある。

図５ｂに、図１に関して記載されているような、３つの重畳した繊維複合体プライ２，３、および２つの付加的な更に内側の材料プライ７から作製された多層複合体１を示す。外側繊維複合体プライ３と内側繊維複合体プライ２との間にはそれぞれ、更なる各内側材料プライ７が位置する。更に内側の材料プライ７は、同一であるかまたは異なる構築体を有する場合があり、例えば、１つ以上の繊維不含プラスチックプライを備える場合がある。

図６に、ラップトップの概略図を示す。モニターｂのモニター背面を形成するラップトップの筐体パーツはまた、当該技術分野において「ａカバー」と呼ばれている。キーボードｃの下面ｄを形成するラップトップの筐体パーツは、典型的に、「ｄカバー」と呼ばれる。ラップトップのモニター背面aおよび下面ｄは、本発明による多層複合体を備える。

以下、実施例を参照しながら、本発明をより詳細に説明する。

１．原材料および試験方法の説明

構成要素Ａ
線形ポリカーボネート類（主成分：ビスフェノールＡ）、溶融体積流量ＭＶＲ６．０ｃｍ^３／１０ｍｉｎ（ＩＳＯ１１３３準拠、試験温度３００°Ｃ、荷重１．２ｋｇ）。

構成要素Ｂ
三菱レイヨン株式会社製パイロフィルＴＲＨ５０の６０Ｍカーボン繊維は、個別のフィラメント径が７μｍ、密度が１．８１ｇ／ｃｍ^３、および張力係数が２５０ＧＰａである。６０，０００個の個別フィラメントが、エンドレススプールとしてロービング内に得られる。

測定方法
実施例を実行／評価する目的に用いる関連パラメータを特定する方法のほか、本発明による汎用の関連パラメータを特定する方法も、本明細書中に以下詳述されている。

厚さおよび厚さ比率の算出
市販のマイクロメータを使用して、結合を遂行した後、結果として、繊維複合体プライおよび多層複合体の厚さを算出した。報告された結果は、別々の位置における５通りの個々の測定値の算術手段であった。

２つの外側繊維複合体プライ対内側繊維複合体プライの総和の厚さ比率は、繊維複合体プライの個別厚さを算出した後、プライ同士を結合して多層複合体を供給することによって、生産過程で算出できる。実用試験で明らかにされてきたように、プライ同士を結合する慣例的なプロセス（例えば、圧力および熱の作用下でのラミネーション）では、圧縮に伴って厚さが薄くなる場合でも、相互に対する厚さの比率が実質的に変更されない。本明細書に記載されている厚さ比率は、プライ同士を結合して多層複合体を供給する前の、生産過程で算出された繊維複合体プライの個々の厚さに関する。

代替的に、仕上げ加工済の多層複合体において、厚さ比率の算出もまた、行うことができる。これは、材料の断面を顕微鏡で検査することによって達成される。繊維複合体の内側プライから２つの外側プライへと変遷した際、繊維の走行方向の配向における変化によって、これらのプライを顕微鏡検査で容易に同定することが可能になる。層厚さを算出するため、外側繊維複合体プライに属する最後のエンドレス繊維と内側繊維複合体プライに属する第１のエンドレス繊維との間の中間にある繊維走行方向によって求められた平面に対して平行に走行する平面を、層境界として使用する。

空隙率の算出
熱間プレスを介して先に結合しておいた本試験試料に関して上述されているように、空隙率を厚さ差分法で求めた。実際の試料厚さの算出を、当該の構成要素にわたって分散された５つの測定点で遂行した。空隙率の計算には、実際のサンプル厚さを５回にわたって個別に算出する算術手段を使用した。

波形パラメータの算出
プロファイラ７．２１制御ソフトウェアおよびＡｐｅｘ ３Ｄ評価ソフトウェアを用いたケーエルエー（ＫＬＡ）テンコールＰ１６＋（商標）インスツルメントを使用して、表面に対する波形パラメータを算出した。

算出された一次プロファイルからの粗さプロファイルと波形プロファイルとの間の微分を、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ １１５６２：１９９８に準拠のデジタルガウスフィルタ（限界波長０．０８ｍｍ）を用いて遂行した。

波形プロファイルは、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ４２８７：２０１０に規定されている、計算長に対する波形プロファイルの算術平均波形（Ｗａ）、平方平均波形（Ｗｑ）、および全高（Ｗｔ）を、計算する目的に使用される。

パラメータを算出するため、センサーの追跡重量２ｍｇ、および供給速度２００μｍ／秒を選択した。各々の事例において、測定距離は３０ｍｍであった。計算長は、測定距離に対応する。

以下にレポートされているパラメータを、繊維配向に直交する３通りの個別の測定値から平均化した。室温（２３°Ｃ）で測定を行った。

曲げ弾性率
曲げ弾性率５の試験試料を配向（０°、９０°）毎に算出するため、最初に生成された多層複合体シート（ＤｉａカッティングディスクＣＦＫファインブレードを使用したＭｕｔｒｏｎｉｃ Ｄｉａｄｉｓｃ ５２００カットオフ鋸）から調製した。その後、外部マイクロメータを使用して、厳密な試料寸法（幅および厚さ）の算出を行った。ＡＳＴＭＤ７９０−１０法Ａに準じて、本試験を実施した。結果として得られた力距離図の勾配は、曲げ弾性率に対応している。報告された結果は、５通りの個別の測定値の算術手段であった。

繊維体積含有率の算出
本プロセスでは、繊維を一定の濡れ率で熱可塑性溶融に通過させる。ゆえに、繊維複合体プライの繊維体積含有率は、熱可塑性溶融の溶融体積流量における差異、および繊維複合体プライの生成率と生成対象となる繊維複合体プライの断面積との積から計算される。

２．生成および結果

繊維複合体プライの生成
上述の構成要素ＡおよびＢから繊維複合体プライの生成する工程を、ＤＥ１０２０１１００５４６２Ｂ３に記載されているプロセスに従って遂行した。スプレッドロービングから構成される乾燥繊維バンドを約２２０°Ｃの温度になるまで加熱した後、溶融ポリマーを、乾燥繊維バンドの平面の両側に塗布した。いったん圧力剪断振動の印加が遂行された後、繊維複合体プライからなる下記組成物が、エンドレステープとして得られた。

多層複合体の生産

更なる特性評価に使用される多層複合体の試験試料を、下表の配向にある繊維複合体プライの特殊なレイアップによって得た。

レイアップ後、熱間プレス内に、本試験試料を半連続式に相互結合した。表面に印加された成形圧力は、１０ｂａｒであった。加熱ゾーン内の温度を２８０°Ｃ、冷却ゾーン内の温度を１００°Ｃとし、更に、サイクル当たりの送り量を３０ｍｍ、サイクル時間を１０秒として、結合後に、個別テープ試料の厚さを保持して、試験試料を得た。

波形プロファイル測定の結果

比較例（Ｄ，Ｆ）と本発明の実施例（Ｇ〜Ｉ）との比較によって明らかになるように、２つの外側プライの総和対全ての内側プライの総和の厚さ比率が０．６５未満の場合、算術および平方平均波形（Ｗａ，Ｗｑ）に対してだけでなく波形プロファイルの全高（Ｗｔ）に対しても、顕著に低いパラメータが達成されて、オプティクスの向上、平滑性および表面の被覆性の良好化に帰結する。

曲げ弾性率および空隙率の算出結果

本試験から判るように、本発明の多層複合体Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｇ、ＨおよびＩは、９０°の配向および０°の配向の両方にて十分な曲げ弾性率を呈するのに対して、比較対照用の試料Ａ、Ｄ、ＥおよびＦは９０°の配向にて、各事例で曲げ弾性率が過度に低いことを示している。ゆえに、本発明の試料は、多軸荷重（例えば、関連のある構成要素または無作為の表面荷重の降下）に対して確実に耐性を示す。なおさら歴然と判るように、空隙含有率が、生産プロセスによって最小限に抑えられ、且つ試験対象となったいずれも試料においても０．５を下回っている。

１：多層複合体
２：内側繊維複合体プライ
３：外側繊維複合体プライ
４：エンドレス繊維
５：ポリカーボネート系プラスチック
６：更に外側の材料プライ
７：更に内側の材料プライ
ａ：ラップトップモニター背面
ｂ：ラップトップモニター
ｃ：ラップトップキーボード
ｄ：ラップトップ下面

Claims (12)

1. ２つの外側繊維複合体プライ（３）および少なくとも４つの内側繊維複合体プライ（２）として相互に対して画定され、少なくとも６つの重畳した繊維複合体プライ（２，３）を備える多層複合体（１）であって、
   （ａ）これら少なくとも６つの繊維複合体プライ（２，３）の各々が、エンドレス繊維（４）を備え、
   − 前記それぞれのプライ（２，３）内の前記エンドレス繊維（４）が、単方向に整列配置され、且つ
   − ポリカーボネート系プラスチック（５）の中に埋め込まれていて、前記ポリカーボネートが、ホモポリカーボネートまたはコポリカーボネートから選択され、
   （ｂ）内側繊維複合体プライ（２）が、同じ配向を有し、且つ外側繊維複合体プライ（３）を基準にした配向が３０°〜９０°回転し、前記繊維複合体プライ（２，３）の配向が、そのプライ内に存在する単方向に整列配置された繊維（４）の配向によって決まり、
   （ｃ）前記内側繊維複合体プライ（２）の繊維体積含有率が、前記繊維複合体プライの総体積を基準にして４０〜６０ｖｏｌ％であり、
   （ｄ）前記外側繊維複合体プライ（３）の繊維体積含有率が、前記繊維複合体プライの総体積を基準にして３０〜５０ｖｏｌ％であり、
   （ｅ）前記２つの外側繊維複合体プライ（３）の総和対全ての内側繊維複合体プライ（２）の総和の厚さ比率が、０．３５〜０．６５である、多層複合体（１）。
2. 前記少なくとも６つの繊維複合体プライ（２，３）が、対称的に整列配置され、前記２つの外側繊維複合体プライ（３）が、化学組成、繊維体積含有率および層厚さを含む群からの少なくとも１つの特徴という観点で、同一の構築体を有する、請求項１に記載の多層複合体（１）。
3. 前記多層複合体（１）の総厚さが、０．５ｍｍ〜２ｍｍの範囲内にある、請求項１または２に記載の多層複合体（１）。
4. 前記２つの外側繊維複合体プライ（３）の総和対全ての内側繊維複合体プライ（２）の総和の厚さ比率が、０．３５〜０．５８である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の多層複合体（１）。
5. 前記多層複合体（１）が、４〜６つの内側繊維複合体プライ（２）を備える、請求項１〜４のいずれか一項に記載の多層複合体（１）。
6. 内側繊維複合体プライ（２）同士の配向が同じであり、且つ外側繊維複合体プライ（３）を基準にした配向が９０°±５°回転する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の多層複合体（１）。
7. 前記少なくとも６つの繊維複合体プライ（２，３）の空隙率が、２ｖｏｌ％未満である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の多層複合体（１）。
8. 前記エンドレス繊維（４）が、ガラス繊維、カーボン繊維、玄武岩繊維、アラミド繊維、液晶ポリマー繊維、硫化ポリフェニレン繊維、ポリエーテルケトン繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維、ポリエーテルイミド繊維およびこれらの混合物からなる群から選択される、請求項１〜７のいずれか一項に記載の多層複合体（１）。
9. 請求項１〜８のいずれか一項に記載の多層複合体（１）を生成するプロセスであって、
   少なくとも４つの内側繊維複合体プライ（２）と、２つの外側繊維複合体プライ（３）とを提供する工程であって、前記個別の繊維複合体プライの生成が、溶融ポリカーボネート系プラスチックを乾燥繊維バンドに塗布することによって遂行され、前記プラスチックのガラス遷移温度を超えるまで予備加熱し、前記塗布工程が圧力剪断振動の印加下にて遂行され、前記ポリカーボネートが、ホモポリカーボネートまたはコポリカーボネートから選択される、前記提供工程と、
   前記少なくとも４つの内側繊維複合体プライ（２）を前記外側繊維複合体プライ（３）間に導入する工程であって、内側繊維複合体プライ（２）同士の配向が同じであり、且つ外側繊維複合体プライ（３）を基準にした配向が、３０°〜９０°回転する、前記導入工程と、
   前記層状の繊維複合体プライ（２，３）を結合し、前記多層複合体（１）を供給する工程と、を含む、多層複合体（１）の生成プロセス。
10. 電子デバイスまたは電子デバイスの筐体として使用もしくは電子デバイスの筐体内に採用するための筐体パーツであって、請求項１〜８のいずれか一項に記載の多層複合体（１）を備える、電子デバイスまたは筐体パーツ。
11. 前記電子デバイスが、モニター、タブレット、モバイル電話またはコンピュータである、請求項１０に記載の電子デバイス。
12. 前記電子デバイスの筐体が、ラップトップのモニター背面（ａ）または下面（ｄ）である、請求項１０に記載の筐体パーツ。

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