JP7765320B2 - 複合体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、複合体の製造方法に関する。

一方向に配向して配列された複数の強化繊維と、上記強化繊維に含浸された樹脂組成物（マトリクス樹脂）と、を含む薄膜状の繊維強化樹脂（以下、単に「Ｕｎｉ－Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ （ＵＤ）シート」ともいう。）が知られている。ＵＤシートは、軽量かつ強度が高いという特性を有するため、各種補強材等への応用が期待されている。

ＵＤシートを樹脂材の補強材とするときには、ＵＤシートを配置した金型内に樹脂材の材料となる樹脂を射出するインサート成形により、ＵＤシートに補強された樹脂材を得ることができる。しかし、このインサート成形時には、射出された樹脂の流動によりＵＤシートが位置ずれしてしまうという問題がある。上記位置ずれを防止するため、樹脂の射出前にＵＤシートを仮固定しておくことが望ましい。上記仮固定の方法として、特許文献１には、治具による仮固定、両面テープなどの接着剤による仮固定、および負圧を用いた吸引による仮固定などの方法があると記載されている。

特開２０１５－１９３１１８号公報

特許文献１には、治具、接着剤および負圧を用いるＵＤシートの仮固定方法が記載されている。

しかし、治具により仮固定をすると、成形する樹脂の導入時に、タイミングを厳密に制御して治具を取り外す必要が生じる。また、ＵＤシートを縦に仮固定したり、ＵＤシートの仮固定位置が曲面であったりすると、治具の移動のために複雑な移動機構が必要となる。また、接着剤による仮固定は、さほど強力ではないため、成形する樹脂の導入時のＵＤシートの位置ずれを抑制しきれない。さらには、負圧による仮固定は、たとえばＵＤシートに微細な割れ目が生じていたり、仮固定した面が曲面であってＵＤシートが曲面に追従して変形できず端部に隙間が生じていたりすると、成形する樹脂の導入時に上記割れ目から吸引機構の内部に樹脂が入り込んでしまい、この樹脂の除去のための作業が必要となる。

このように、ＵＤシートを仮固定する従来の方法には、装置の複雑化が必要だったり、ＵＤシートの位置ずれを抑制しきれなかったり、仮固定用の機器の内部に成形用の樹脂が入り込んでしまったりする等の問題があった。同様の問題は、ＵＤシート以外の他の強化材を配置した金型内に成形用の樹脂を導入する成形体の製造時や、強化繊維を配置した金型内にマトリクス樹脂を導入する繊維強化樹脂の製造時にも生じていた。

これらの問題に鑑み、本発明は、簡易な装置構成により、また、仮固定用の機器の内部に成形用の樹脂が入り込みにくい構成により、インサート成形時の強化材料の仮固定を実現する、複合体の製造方法を提供することを目的とする。

上記の課題を解決するための本発明の一態様に関する複合体の製造方法は、２個以上のゲートを有する金型の内部の、第１のゲートを覆う位置に強化材料を配置する工程と、前記第１のゲートから第１の樹脂を導入して前記強化材料を仮固定する工程と、前記第１のゲートとは異なる第２のゲートから第２の樹脂を導入して、前記仮固定された強化材料と前記第２の樹脂との複合体を成形する工程と、を有する。

本発明によれば、簡易な装置構成により、また、仮固定用の機器の内部に成形用の樹脂が入り込みにくい構成により、インサート成形時の強化材料の仮固定を実現する、複合体の製造方法が提供される。

図１は、本発明の一実施形態に関する複合体の製造方法の例示的なフローチャートである。 図２Ａは、本実施形態で使用する金型の概略構成を示す模式図であり、図２Ｂは、図２Ａに示す金型の一点鎖線２Ｂ－２Ｂに沿った断面図である。 図３Ａおよび図３Ｂは、金型に強化材料を配置した様子を示す、図２Ａおよび図２Ｂと同様の模式図および断面図である。 図４は、金型を射出成形装置に配置して、強化材料を仮抑えした様子を示す模式図である。 図５は、強化材料を仮固定する様子を示す模式図である。 図６は、第１のノズルを開放したときの第１のゲート近傍（図５中の領域Ａ）の様子を示す模式図である。 図７は、第１のゲートの形状を変化させた変形例における、第１のゲート近傍（図５中の領域Ａ）の様子を示す模式図である。 図８は、複合体を形成する様子を示す模式図である。 図９Ａおよび図９Ｂは、第１の樹脂と第２の樹脂とを別種の樹脂とするときの実施構成を示す模式図である。 図１０Ａおよび図１０Ｂは、第１の樹脂と第２の樹脂とを別種の樹脂とするときの別の実施構成を示す模式図である。

以下、図面を参照しながら、例示的な実施形態について、本発明を説明する。なお、図面の記載は、要部を誇張していたり、不要な要素を省略していたりすることがあり、実施時の実施形態を正確に反映したものではないことに留意すべきである。

図１は、本発明の一実施形態に関する複合体の製造方法の例示的なフローチャートである。本実施形態に関する製造方法は、２個以上のゲートを有する金型の内部の、第１のゲートを覆う位置に強化材料を配置する工程と、上記第１のゲートから第１の樹脂を導入して上記強化材料を仮固定する工程と、上記第１のゲートとは異なる第２のゲートから第２の樹脂を導入して、上記仮固定された強化材料と上記第２の樹脂との複合体を成形する工程と、を有する。

なお、本明細書において、複合体とは、強化材料が配置された金型内に樹脂を流入し、その後に樹脂を固化させて得られる、強化材料と樹脂とが一体化された物品を意味する。強化材料は、複合体の表面に配置されることが好ましいが、複合体の内部に配置されていてもよい。

［第１工程：強化材料の配置］
本工程では、２個以上のゲートを有する金型の内部の、第１のゲートを覆う位置に強化材料を配置する。

図２Ａは、本実施形態で使用する金型の概略構成を示す模式図であり、図２Ｂは、図２Ａに示す金型の一点鎖線２Ｂ－２Ｂに沿った断面図である。図２Ａおよび図２Ｂに示すように、金型１００は、第１のゲート１１０および第２のゲート１２０を有する。第１のゲート１１０および第２のゲート１２０は、いずれも金型１００を貫通してキャビティ面１３０に開口した貫通孔であり、射出装置からの溶融樹脂を金型１００のキャビティ面１３０側に導入するためのゲートとして作用する。

第１のゲート１１０および第２のゲート１２０の位置は特に限定されない。後述するように、第１のゲート１１０は第１の樹脂の導入により強化材料を仮固定するために用い、第２のゲート１２０は第２の樹脂の導入により複合体を作製するために用いる。そのため、第１のゲート１１０は、複合体のうち強化材料が配置される位置に設けられることが好ましい。第２のゲート１２０は、第１のゲート１１０を覆う位置に強化材料を配置したときに、強化材料により覆われない位置に設けられることが好ましい。

本工程では、金型１００のキャビティ面１３０の、第１のゲート１１０を覆う位置に、強化材料２００を配置する。図３Ａおよび図３Ｂは、金型１００に強化材料２００を配置した様子を示す、図２Ａおよび図２Ｂと同様の模式図および断面図である。強化材料２００は、本実施形態において作製される複合体のうち強化材料による補強を行うべき位置に応じた、キャビティ面１３０の一部に、配置される。強化材料２００の形状は特に限定されない。本実施形態では、強化材料２００はＵＤシートである。

このとき、キャビティ面１３０に配置された強化材料２００を仮抑えすることが好ましい。仮抑えは、次の工程で強化材料２００を仮固定するまでの間、強化材料２００の位置ずれを生じなくするものであればよく、たとえば抑え棒のような治具によって強化材料２００をキャビティ面１３０に対して押さえつければよいし、接着剤（両面テープを含む）によって強化材料２００をキャビティ面１３０に貼り付けてもよい。なお、次の工程における第１の樹脂の導入は、強化材料２００に接した樹脂の流動を伴わないものであるので、次の工程における仮固定よりも小さい力で仮抑えすれば十分であり、そのため上記治具や接着剤による仮抑え程度で十分である。

なお、図３Ａおよび図３Ｂでは、平面状のキャビティ面１３０の上に水平に強化材料２００を配置している。しかし、強化材料２００を配置する面は平面ではなく、曲面であることもある。また、金型を縦置きに配置する射出成形装置を用いるときは、射出成形装置に配置したときにキャビティ面１３０は水平ではなくなることもある。このような、射出成形装置に配置された金型１００のキャビティ面１３０が非水平となるときには、キャビティ面１３０に配置された強化材料２００は位置ずれを生じやすいため、強化材料２００を仮抑えすることが望ましい。

図４は、金型１００を射出成形装置４００に配置して、強化材料２００を仮抑えした様子を示す模式図である。

射出成形装置４００は、金型を縦置きに配置する縦型の射出成形装置であり、配置された金型１００のキャビティ面１３０は、非水平（鉛直方向向き）な部位になっている。なお、射出成形装置４００は、樹脂を溶融混練して押し出す混練装置４１０と、混練装置４１０から押し出された樹脂を流通させる流路４２２が形成されたマニホールド４２０と、第１のゲート１１０に第１の樹脂を導入する第１のノズル４３２および第２のゲート１２０に第２の樹脂を射出する第２のノズル４３４を有する固定盤４３０と、第１のノズル４３２を開閉する第１の開閉機構４４２および第２のノズル４３４を開閉する第２の開閉機構４４４（本実施形態ではいずれもバルブゲート）と、を有する。なお、射出成形装置４００は、キャビティを形成するための可動コアを有するが、本工程ではまだキャビティを形成しなくてもよいので、図４には可動コアは示していない。なお、本工程では第１のノズル４３２および第２のノズル４３４はいずれも解放されていない。

図４では、治具としての抑え棒４５０により、第１のゲート１１０とは反対側から強化材料２００を、キャビティ面１３０側（第１のゲート１１０側）に押し付けて、強化材料２００を仮抑えしている。本実施形態において、抑え棒４５０の強化材料２００を押し付ける面の大きさは、強化材料２００のキャビティ面１３０を向いた面の表面積よりも大きく、強化材料２００の全体をキャビティ面１３０に押し付けることができる。ただし、抑え棒４５０の大きさはこれに限定されず、より小さくてもよい。ただし、次の工程における、強化材料２００の端部からの第1の樹脂の漏れを抑制する観点からは、抑え棒４５０の強化材料２００を押し付ける面の大きさは、第１のゲート１１０の開口部の大きさよりも大きいことが好ましい。なお、仮抑えの方法がこれに限定されないことは、上述した通りである。

なお、強化材料２００の種類は特に限定されず、樹脂部材（延伸シートなどを含む）、繊維強化樹脂、および強化繊維などのいかなる強化材料であってもよい。強化材料２００の形状も特に限定されず、板状、シート状、より厚みのある成形体、あるいは複雑な形状の成形体などのいかなる形状であってもよい。また、強化材料２００が強化繊維であるときは、長繊維および短繊維のいずれであってもよいし、これらの強化繊維は引き揃えられていてもよいし、ランダムに配置されていてもよい。

［第２工程：強化材料の仮固定］
本工程では、第１のゲートを覆う位置に強化材料を配置された金型の、第１のゲートから第１の樹脂を導入して強化材料２００を仮固定する。

図５は、本工程において強化材料を仮固定する様子を示す模式図である。金型１００が配置され、強化材料２００が抑え棒４５０により仮抑えされた状態で、射出成形装置４００の第１のノズル４３２を開放し、第１のノズル４３２から第１のゲート１１０に第１の樹脂を流入させる。図５では、第１の開閉機構４４２であるバルブゲートを構成するバルブピンを後退させて、第１のノズル４３２を開放している。なお、このとき、第２のノズル４３４は開放しない。

図６は、第１のノズル４３２を開放したときの第１のゲート１１０近傍（図５中の領域Ａ）の様子を示す模式図である。なお、理解をしやすくするため、図６では抑え棒４５０は省略している。また、本工程でもまだキャビティを形成しなくてもよいので、図６にも可動コアは示していない。

第１のノズル４３２を開放すると、溶融した第１の樹脂６００が第１のゲート１１０に流入し、第１のゲート１１０の内部を通って強化材料２００に到達する。そして、第１の樹脂６００は、開口部１１０ａにおいて、第１のゲート１１０側から強化材料２００に接触する。

このとき、第１の樹脂６００を混練装置４１０から押し出し、所定の圧力をかけて第１の樹脂６００を第１のゲート１１０の内部に流入させてもよい。一方で、本工程では、比較的短い第１のゲート１１０の内部のみを第１の樹脂６００が移動できればよく、かつ開口部１１０ａにおいて比較的少量の第１の樹脂６００が強化材料２００に接触すればよい。そのため、第１の樹脂６００にかける圧力はさほど大きくなくともよく、たとえば混練装置４１０からの圧力をかけずに、流路４２２の内部における残存圧力によって第１の樹脂６００を第１のゲート１１０に流入させてもよい。このとき、射出成形装置４００の加熱機構（不図示）により金型１００を加熱することが好ましい。

その後、第１のノズル４３２を閉鎖して第１の樹脂６００の導入を停止し、金型１００を加熱しているときは当該加熱も停止して、強化材料２００に接触している第１の樹脂６００を冷却して固化させる。これにより、固化した第１の樹脂６００により強化材料２００を金型１００に対して仮固定することができる。

第１の樹脂６００の固化により強化材料２００が仮固定されたら、前工程で行った強化材料２００の仮押さえを外してもよい。

上記仮固定は、第１のゲート１１０の内部に充填された第１の樹脂６００により強化材料２００を仮固定するものであり、接着剤などによる仮固定と比較して、より大きい力での強化材料２００の仮固定が可能である。また、仮固定は金型１００のキャビティ面１３０側で行い、仮押さえを外した後は、キャビティ内部側（第１のゲート１１０とは反対側）には治具は配置されないので、第２の樹脂の射出成形時に治具を取り外す等の動作が必要なく、また簡易な構成により強化材料２００を仮固定することが可能である。さらには、負圧による仮固定とは異なり、樹脂が装置内部に入り込むおそれがない。

図７は、第１のゲート１１０の形状を変化させた変形例における、第１のゲート１１０近傍（図５中の領域Ａ）の様子を示す模式図である。

第１のゲート１１０は通常、細い管状である。そのため、第１のゲート１１０の開口部１１０ａの面積も小さく、開口部１１０ａにおける強化材料２００と第１の樹脂６００との接触面積も小さい。これに対し、図７に示すように、第１のゲート１１０を、開口部１１０ａにおいて幅広な形状とすることで、開口部１１０ａにおける強化材料２００と第１の樹脂６００との接触面積を大きくして、より強固に強化材料２００を仮固定することもできる。このときの幅広な形状とされた開口部１１０ａの大きさは、強化材料２００の端部からの漏れ出しによる第１の樹脂６００の圧力低下を抑制する観点から、強化材料２００のキャビティ面１３０を向いた面の表面積以下であることが好ましい。

なお、このときの第１のゲート１１０の断面形状は、図７に示すような開口部１１０ａのみが幅広になる形状としてもよいし、第１のゲート１１０の流路幅（断面積）が開口部１１０ａに向けて連続的あるいは段階的に大きくなる形状としてもよい。

第１の樹脂６００は、熱可塑性樹脂であれば特に限定されない。

上記熱可塑性樹脂の例には、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ樹脂）、変性ポリフェニレンエーテル樹脂（変性ＰＰＥ樹脂）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ樹脂）、液晶ポリエステル、ポリアリレート、ポリメチルメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ）などを含むアクリル樹脂、塩化ビニル、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、およびポリ４－メチル－１－ペンテンなどを含むポリオレフィン、これらの変性物である変性ポリオレフィン、ならびにフェノキシ樹脂などが含まれる。上記ポリオレフィンは、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／１－ブテン共重合体、エチレン／プロピレン／ジエン共重合体、エチレン／一酸化炭素／ジエン共重合体、エチレン／（メタ）アクリル酸エチル共重合体、エチレン／（メタ）アクリル酸グリシジル、およびエチレン／酢酸ビニル／（メタ）アクリル酸グリシジル共重合体などを含む共重合体でもよい。

なお、強化材料２００が樹脂部材や繊維強化樹脂などの樹脂を含む材料であるとき、第１の樹脂６００は、強化材料２００が含む樹脂と相溶可能であることが好ましい。なお、本明細書において、「相溶可能」とは、両樹脂を融点以上に加熱混合して２５℃まで冷却した場合に単一相が形成されることを意味する。さらに、両樹脂は同一であることがより好ましい。また、本明細書において、「同一」とは、両樹脂のモノマー組成、ポリスチレン換算値の重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が測定誤差の範囲内で同一であることを意味する。両樹脂が相溶可能、さらには同一であると、両樹脂を融着させて、第１の樹脂６００により強化材料２００をより強力に仮固定させることができる。

［第３工程：複合体の成形］
本工程では、第２のゲートから第２の樹脂を導入して、上記仮固定された強化材料２００と第２の樹脂との複合体を成形する。

図８は、本工程において複合体を形成する様子を示す模式図である。金型１００のキャビティ面１３０と対向する位置に可動コア８１０を配置して、金型１００と可動コア８１０とにより、密閉されたキャビティ８２０を形成する。この状態で、射出成形装置４００の第２のノズル４３４を開放し、第２のノズル４３４から第２のゲート１２０を介して、第２の樹脂をキャビティ８２０内に射出する。図８では、第２の開閉機構４４４であるバルブゲートを構成するバルブピンを後退させて、第２のノズル４３４を開放している。なお、このとき、第１のノズル４３２は開放しない。

このとき、第２の樹脂８００を混練装置４１０から押し出し、所定の圧力をかけて溶融した第２の樹脂８００を第２のゲート１２０からキャビティ８２０の内部に射出する。なお、図８に例示する実施形態では、第１の樹脂６００と第２の樹脂８００とは同一の樹脂である。第２の樹脂８００の温度、圧力、射出時間、射出速度や、金型１００および可動コア８１０の加熱温度、キャビティ８２０内の圧力等は、第２の樹脂８００の種類や、キャビティ８２０の形状およびサイズ等に応じて適宜設定すればよい。

第２の樹脂８００がキャビティ８２０内に十分に充填された後、第２のノズル４３４を閉鎖して第２の樹脂８００の導入を停止し、金型１００および可動コア８１０の加熱も停止して、第２の樹脂８００を冷却して固化させる。これにより、固化した第２の樹脂８００と強化材料２００とを含む複合体を得ることができる。

このとき、強化材料２００を樹脂部材および繊維強化樹脂のようなバルク状の物体として、第２の樹脂８００と強化材料２００とが接合された複合体（インサート成形品）を作製してもよい。また、強化材料２００を強化繊維として、第２の樹脂８００が強化繊維の内部に含浸された複合体（繊維強化樹脂）を作製してもよい。

本実施形態では、前の工程において強化材料２００を第１の樹脂６００により仮固定しているため、本工程で第２の樹脂８００を射出しても、強化材料２００の位置ずれが生じにくい。

第２の樹脂８００は、熱可塑性樹脂であってもよいし、熱硬化性樹脂であってもよい。

上記熱可塑性樹脂の例には、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ樹脂）、変性ポリフェニレンエーテル樹脂（変性ＰＰＥ樹脂）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ樹脂）、液晶ポリエステル、ポリアリレート、ポリメチルメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ）などを含むアクリル樹脂、塩化ビニル、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、およびポリ４－メチル－１－ペンテンなどを含むポリオレフィン、これらの変性物である変性ポリオレフィン、ならびにフェノキシ樹脂などが含まれる。上記ポリオレフィンは、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／１－ブテン共重合体、エチレン／プロピレン／ジエン共重合体、エチレン／一酸化炭素／ジエン共重合体、エチレン／（メタ）アクリル酸エチル共重合体、エチレン／（メタ）アクリル酸グリシジル、およびエチレン／酢酸ビニル／（メタ）アクリル酸グリシジル共重合体などを含む共重合体でもよい。

上記熱硬化性樹脂の例には、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、フラン樹脂、ケトン樹脂、キシレン樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂およびジアリルテレフタレート樹脂などが含まれる。

なお、図８には、第１の樹脂６００と第２の樹脂８００とが同一の樹脂であるときの構成例を示しているが、第１の樹脂６００と第２の樹脂８００とを別種の樹脂としてもよい。

図９Ａおよび図９Ｂは、第１の樹脂６００と第２の樹脂８００とを別種の樹脂とするときの実施構成を示す模式図である。図９Ａおよび図９Ｂに示すように、まず、第１の樹脂６００ａによる強化材料の仮固定を第１の射出成形装置４００ａで行い、金型１００を第２の射出成形装置４００ｂに移動させて、第２の樹脂８００ｂをキャビティに射出して、第１の樹脂６００ａと第２の樹脂８００ａとを別種の樹脂として、本実施形態に関する複合体の作製を行うことができる。

図１０Ａおよび図１０Ｂは、第１の樹脂６００と第２の樹脂８００とを別種の樹脂とするときの別の実施構成を示す模式図である。図１０Ａおよび図１０Ｂでは、流路４２２ｃａを介して第１のノズル４３２ｃに接続された第１の混練装置４１０ｃａと、流路４２２ｃｂを介して第２のノズル４３４ｃに接続された第２の混練装置４１０ｃｂと、を有する射出成形装置４００ｃを使用する。そして、まず、第２のノズル４３４ｃは閉鎖したまま、第1の開閉機構４４２ｃにより第１のノズル４３２ｃを開放して、第１の混練装置４１０ｃａから供給される第１の樹脂６００ｃによる強化材料の仮固定を行う。次に、第１のノズル４３２ｃは閉鎖したまま、第２の開閉機構４４４ｃにより第２のノズル４３４ｃを開放して、第２の混練装置４１０ｃｂから供給される第２の樹脂８００ｃによる複合体の作製を行う。

強化材料２００が樹脂部材や繊維強化樹脂などの樹脂を含む材料であるときは、第２の樹脂８００は、強化材料２００が含む樹脂と相溶可能であることが好ましく、同一であることがより好ましい。両樹脂が相溶可能、さらには同一であると、両樹脂を融着させて、第２の樹脂８００と強化材料２００との接合強度をより高くすることができる。装置構成を簡略化でき、かつ仮固定の強度向上効果および複合体における接合強度の向上効果のいずれも見込まれることから、第１の樹脂６００および第２の樹脂８００は、いずれも強化材料２００が含む樹脂と同様可能であることが好ましく、同一であることがより好ましい。

金型１００から複合体を取り外した後、必要に応じて、強化材料２００に固着した第１の樹脂６００を除去してもよい。

［強化材料について］
強化材料２００の種類は特に限定されず、樹脂部材(延伸シートなどを含む)、繊維強化樹脂、および強化繊維などのいかなる強化材料であってもよい。これら樹脂および強化繊維の種類は特に限定されず、いかなる材料であってもよい。

たとえば、強化材料２００の重量が比較的大きいときは、接着剤や吸引などの方法では、金型１００内に非水平に配置して仮固定することが難しかったが、本実施形態では、第１の樹脂６００によって、金型の形状や射出成形装置の構成を問わず、仮固定を容易に行うことができる。そのため、治具を使用せずより簡易な構成で複合体を作製することが可能となり、複合体作成時のコスト低減や、複合体の形状設計の自由度の向上などが見込まれる。

また、強化材料２００の重量が比較的小さいとき（たとえば、強化材料２００が強化繊維や延伸シートなどであるとき）は、射出した樹脂による位置ずれが生じやすかったが、本実施形態では、第１の樹脂６００によってより強固に仮固定することができ、位置ずれをより効果的に抑制することができる。また、従来の仮固定における不十分な位置ずれ抑制効果を補うため、たとえば特許文献１では繊維強化樹脂シートに対して上面から溶融樹脂を接触させていたが、本実施形態ではその必要はない。たとえば図８、図９Ｂおよび図１０Ｂに示すように、本実施形態では、キャビティ８２０に射出されたキャビティ８２０内部を流動する第２の樹脂８００を、強化材料２００の横方向から接触（厚み方向の端部に最初に接触）させても位置ずれ抑制効果は十分である。

特に、軽量であるが従来は仮抑えが困難であり、位置ずれが生じやすかった繊維強化樹脂シートを強化材料２００として使用するときに、本発明の効果は顕著である。また、ＵＤシートは、強化繊維の配向方向と強度の発現方向とが密接に関連しているため、わずかな位置ずれ（強化繊維の方向ずれ）が生じただけで、複合体の強化効果の低下が大きく生じることがある。そのため、ＵＤ－シートを強化材料２００として使用するときに、本発明の効果はさらに顕著である。

（ＵＤシートについて）
上記ＵＤシートは、一方向に配向されて配列された複数の強化繊維と、前記複数の強化繊維に含浸されたマトリクス樹脂とを含む繊維強化樹脂のシートである。

上記強化繊維の材料は、特に限定されない。たとえば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、および金属繊維などを、上記強化繊維として用いることができる。これらのうち、力学特性に優れ、かつ成形品をより軽量化できる点から、炭素繊維が好ましい。上記炭素繊維の例には、ＰＡＮ系の炭素繊維、ピッチ系の炭素繊維およびレーヨン系の炭素繊維が含まれる。これらのうち、強度と弾性率とのバランスに優れることから、ＰＡＮ系の炭素長繊が好ましい。

上記炭素繊維は、Ｘ線光電子分光法により測定される炭素繊維の表面の酸素（Ｏ）と炭素（Ｃ）の原子数の比である表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］が、０.０５以上０.５以下であることが好ましく、０.０８以上０.４以下であることがより好ましく、０.１以上０.３以下であることがさらに好ましい。上記表面酸素濃度比が０.０５以上であると、炭素繊維表面に十分な量の官能基を確保して、マトリクス樹脂との接着性をより高めることができる。上記表面酸素濃度比が０．５以下であると、炭素繊維の取扱い性および生産性に優れる。上記表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］は、国際公開第２０１７／１８３６７２号に記載の方法により測定できる。上記表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］は、電解酸化処理、薬液酸化処理および気相酸化処理などを含む公知の方法により制御できるが、電解酸化処理による制御が好ましい。

上記強化繊維は、強化繊維による強度の向上効果を十分に高める観点からは、平均直径が１μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以上１５μｍ以下であることがより好ましく、４μｍ以上１０μｍ以下であることがさらに好ましい。

上記強化繊維の長さは、通常１５ｍｍ以上である。上記強化繊維の長さの下限値は、２０ｍｍ以上が好ましく、１００ｍｍ以上がより好ましく、５００ｍｍ以上がさらに好ましい。上記強化繊維の長さの上限値の最大値は、ＵＤシートの長さの最大値と同じであることが好ましく、例えば５０ｍである。通常、後述の樹脂成形体に用いられるＵＤシートは、ＵＤシートを製造後に所望の長さに裁断されたものが用いられる。そのため、樹脂成形体が含むＵＤシートが含む強化繊維の長さは、上述の長さの最小値によりも小さくなることがあり得る。

上記強化繊維は、集束剤（サイズ剤）により集束された繊維束が開繊されたものであることが好ましい。上記繊維束の単糸数は特に制限されないが、通常は１００本以上３５０,０００本以下であり、１,０００本以上２５０,０００本以下であることが好ましく、５,０００本以上２２０,０００本以下であることがより好ましい。

上記集束剤は、オレフィン系エマルション、ウレタン系エマルション、エポキシ系エマルション、およびナイロン系エマルションなどを含む公知の集束剤であれはよく、これらのうちオレフィン系エマルションが好ましく、エチレン系エマルションまたはプロピレン系エマルションがより好ましい。上記エチレン系エマルションに含まれるエチレン系重合体の例には、エチレン単独重合体、およびエチレンと炭素原子数３以上１０以下のα－オレフィンとの共重合体が含まれる。上記プロピレン系エマルションに含まれるプロピレン系重合体の例には、プロピレン単独重合体、およびプロピレンとエチレンまたは炭素原子数４以上１０以下のα－オレフィンとの共重合体が含まれる。

特に、強化繊維束とマトリクス樹脂との間の接着性をより高める観点からは、上記集束剤は、未変性ポリオレフィンと変性ポリオレフィンとを含むことが好ましい。上記未変性ポリオレフィンは、ホモポリプロピレン、ホモポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体、プロピレン・１－ブテン共重合体、またはエチレン・プロピレン・１－ブテン共重合体であることが好ましい。上記変性ポリオレフィンは、たとえば、未変性ポリオレフィンの重合体鎖に、カルボン酸基、カルボン酸無水物基またはカルボン酸エステル基をグラフト導入し、かつ上記官能基と金属カチオンとの間で塩を形成させたものであればよく、これらのうち、カルボン酸金属塩を含む変性ポリオレフィンであることがより好ましい。

マトリクス樹脂は、熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂を含む樹脂組成物である。マトリクス樹脂は、充填材その他の樹脂成分以外の成分を含んでもよい。

上記熱可塑性樹脂の例には、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂（ＰＰＳ樹脂）、変性ポリフェニレンエーテル樹脂（変性ＰＰＥ樹脂）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ樹脂）、液晶ポリエステル、ポリアリレート、ポリメチルメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ）などを含むアクリル樹脂、塩化ビニル、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、およびポリ４－メチル－１－ペンテンなどを含むポリオレフィン、これらの変性物である変性ポリオレフィン、ならびにフェノキシ樹脂などが含まれる。上記ポリオレフィンは、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／１－ブテン共重合体、エチレン／プロピレン／ジエン共重合体、エチレン／一酸化炭素／ジエン共重合体、エチレン／（メタ）アクリル酸エチル共重合体、エチレン／（メタ）アクリル酸グリシジル、およびエチレン／酢酸ビニル／（メタ）アクリル酸グリシジル共重合体などを含む共重合体でもよい。

上記熱硬化性樹脂の例には、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、フラン樹脂、ケトン樹脂、キシレン樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂およびジアリルテレフタレート樹脂などが含まれる。

これらのうち、第１の樹脂への固着性を高めて仮固定時の安定性を高め、かつ第２の樹脂との接合強度を高める観点、および溶融粘度を低くして仮固定時およびインサート成形時の樹脂漏れを抑制するからは、熱可塑性樹脂が好ましく、極性がより高い樹脂としては、ポリアミド系樹脂およびポリエステル樹脂が好ましく、極性がより低い樹脂としては、ポリオレフィン系樹脂が好ましい。また、コストを低減したり、成形品を軽量化したりする観点からは、ポリプロピレン系樹脂およびポリアミド系樹脂が好ましい。また、上記集束剤により集束された強化繊維との親和性を高める観点から、マトリクス樹脂は、上述した変性ポリオレフィンを含んでいてもよい。

上記ポリプロピレン系樹脂の種類は特に制限されず、プロピレン単独重合体であってもよく、プロピレン系共重合体であってもよく、これらの混合物であってもよい。ポリプロピレン系樹脂の立体規則性も特に限定されず、イソタクチックであっても、シンジオタクチックであっても、アタクチックであってもよい。上記立体規則性は、イソタクチックまたはシンジオタクチックであることが好ましい。

ポリプロピレン系樹脂は、未変性ポリプロピレン系樹脂（Ｐ１）であってもよいし、重合体鎖に結合したカルボン酸塩等を含む変性ポリプロピレン系樹脂（Ｐ２）あってもよい、これらの混合物であってもよいが、これらの混合物であることが好ましい。上記混合物は、未変性ポリプロピレン系樹脂（Ｐ１）と変性ポリプロピレン系樹脂（Ｐ２）と質量の合計に対する、未変性ポリプロピレン系樹脂（Ｐ１）の質量比［（Ｐ１）／（Ｐ１＋Ｐ２）］が、８０質量％以上９９質量％以下であることが好ましく、８５質量％以上９８質量％であることがより好ましく、９０質量％以上９７質量％以下であることがさらに好ましい。

上記ポリアミド系樹脂の種類は特に限定されず、公知のポリアミド系樹脂であればよい。上記ポリアミド系樹脂の例には、ポリアミド６、ポリアミド１２、ポリアミド６６、ポリアミド１１、および芳香族系ポリアミドなどが含まれる。これらのうち、ポリアミド６、およびポリアミド１２が好ましい。

上記ポリアミド系樹脂の８０℃、５時間乾燥後ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じて２３０℃、荷重２.１６ｋｇで測定したメルトフローレイト（ＭＦＲ）は、４０ｇ／１０分以上であることが好ましく、４０ｇ／１０分以上４００ｇ／１０分以下であることがより好ましい。ＭＦＲがこの範囲内であると、マトリクス樹脂を強化繊維に十分に含浸させやすい。

上記ポリアミド系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５，０００以上５０，０００以下であることが好ましく、５，０００以上３０，０００以下であることがより好ましい。

マトリクス樹脂は、上記以外の樹脂や、上記強化繊維よりも短い長さの短繊維などの他の成分を含んでいてもよい。

［その他の実施形態］
なお、上述した実施形態は本発明の一例を示すものである。本発明は、その技術思想に基づき、上述した実施形態以外の構成をとり得ることがあることは、当業者に理解可能である。

たとえば、上述の実施形態では、金型は第１のゲートおよび第２のゲートをいずれも１個ずつ有していた。しかし、金型は複数個の第１のゲートを有していてもよいし、複数個の第２のゲートを有していてもよい。たとえば、複合体のうち複数の箇所に強化材料を配置するときは、金型は、これらの強化材料の配置位置に応じた複数個の第１のゲートを有し、これら複数個の第１のゲートにより複数個の強化材料を仮固定することができる。複数個の強化材料を仮固定するとき、これらの強化材料は同一の材料であってもよいし、互いに異なる材料であってもよい。また、強化材料をより強固に仮固定して位置ずれを抑制する観点からは、複数個の第１のゲートを有し、これら複数個の第１のゲートにより１つの強化材料を固定することが好ましい。

また、上述の実施形態では、金型のキャビティ面は平面状であった。しかし、金型のキャビティ面は曲面であってもよいし、複数の平面または曲面が所定の角度で組み合わされた形状であってもよい。

また、上述の実施形態では、強化材料のキャビティ面側の一部に第１の樹脂を接触させていた。しかし、強化材料のキャビティ面側の一部に第１の樹脂を接触させて仮固定してもよい。このようにして、強化材料の表面に第１の樹脂による被膜が形成された複合体を得ることもできる。そして、上記第１の樹脂による被膜を、保護コーティングや、色彩コーティングとすることもできるし、強化繊維の突出を抑止する抑止層とすることもできる。

以下、実施例を参照して本発明を更に具体的に説明するが、本発明の範囲は実施例の記載に限定されない。

１．複合体１の作製（実施例）
ＵＤシート（三井化学株式会社製、ＴＡＦＮＥＸ （「ＴＡＦＮＥＸ」は同社の登録商標））を用いて、下記の方法でポリプロピレンとの複合体を作製した。このＵＤシートは、ポリプロピレンと炭素繊維とを含有するＵＤシートであり、繊維体積分率（Ｖｆ）は５０体積％、厚さは１６０μｍだった。

図２に概要を示す金型を、図４に示すように、型締力が１０００ｔである縦型の射出成形装置に設置した。この金型は、第１のゲートの開口部が内径５ｍｍの円形状であり、第１のゲートと第２のゲートとの間の距離は１３０ｍｍの、特殊な構成を有さない金型であった。

ＵＤシートを１００ｍｍ×１００ｍｍに裁断し、上記金型の、第１のゲートを覆う位置に鉛直方向に配置した。このとき、正方形であるＵＤシートの４つの角部のうち１つに、正方形の頂点が含まれる２０ｍｍ×２０ｍｍの領域を設定し、この領域が第１のゲートの開口部を覆うように、ＵＤシートを金型のキャビティ面に沿って配置した。また、ＵＤシートの４つの角部のうち、第１のゲートの開口部を覆う上記領域に含まれる角部が第２のゲートに最も近くなるようにし、かつ上記領域に含まれる角部と、それと対向する角部と、を結ぶ対角線の延長戦上に第２のゲートが位置されるように、ＵＤシートを配置した。この状態で、上記配置されたＵＤシートを、金型のキャビティ面に対し、治具としての抑え棒により、第１の樹脂の導入時にＵＤシートの位置ずれが生じないように仮抑えした。

この状態で、第１のゲートから、第１の樹脂としてのポリプロピレン（プライムポリマー株式会社製、プライムポリプロＪ１０６Ｇ）を、導入時間１秒間、樹脂温度２６０℃として、射出成形装置内の残存圧力を利用して導入した。なお、このポリプロピレンは、ＵＤシートに含まれるポリプロピレンと融点以上で加熱混合して２５℃まで冷却したときに、単一相が形成される（相溶である）ことを確認していた。射出成形装置のバブルピンを閉じてポリプロピレンの流入を止めた後、２４０秒間放置してポリプロピレンを固化させた。その後、ＵＤシートを仮抑えしていた治具を取り除いた。治具を取り除いたＵＤシートは、金型のキャビティ面から外れず、金型のキャビティ面に仮固定されたことが確認された。

次に、金型を閉じてキャビティを形成し、第２のゲートから、第２の樹脂としてのポリプロピレン（プライムポリマー株式会社製、プライムポリプロＪ１０６Ｇ）を、射出時間２．７秒間、樹脂温度２３０℃、射出速度４０ｍ／ｓ、保圧時間５秒間、保圧圧力２０ＭＰａとして射出した。射出成形装置のバブルピンを閉じてポリプロピレンの流入を止めた後、所定時間放置してポリプロピレンを固化させた。その後、射出成形装置を開けて、ＵＤシートと第２の樹脂とを有する複合体を金型から取り出した。複合体１を確認したところ、ＵＤシートの位置ずれは生じていなかった。

２．複合体２の作製（比較例）
治具を使用せず、ＵＤシートの全周内面を両面テープ（株式会社寺岡製作所製、Ｎｏ．７６０）で金型のキャビティ面に仮固定し、第１のゲートからの第1の樹脂の導入および固化を行わずに、両面テープで仮固定したまま第２のゲートから第２の樹脂を射出し、固化させた。その他の条件は複合体１の作製と同様にして、複合体２を作製した。複合体２を確認したところ、ＵＤシートの位置ずれが生じていた。

本発明によれば、精度がより高いインサート成形をより簡易な構成で行うことができる。本発明は、インサート成形の可能性を広げ、同分野のさらなる普及および発展に寄与すると期待される。

１００ 金型
１１０ 第１のゲート
１１０ａ 開口部
１２０ 第２のゲート
１３０ キャビティ面
２００ 強化材料
４００、４００ａ、４００ｂ、４００ｃ 射出成形装置
４００ａ 第１の射出成形装置
４００ｂ 第２の射出成形装置
４１０、４１０ｃａ、４１０ｃｂ 混練装置
４１０ｃａ 第１の混練装置
４１０ｃｂ 第２の混練装置
４２２、４２２ｃａ、４２２ｃｂ 流路
４２０ マニホールド
４３０ 固定盤
４３２、４３２ｃ 第１のノズル
４３４、４３４ｃ 第２のノズル
４４２、４４２ｃ 第１の開閉機構
４４４、４４４ｃ 第２の開閉機構
４５０ 抑え棒
６００、６００ａ、６００ｃ 第１の樹脂
８００、８００ｂ、８００ｃ 第２の樹脂
８１０ 可動コア
８２０ キャビティ

Claims (8)

1. ２個以上のゲートを有する金型の内部の、第１のゲートの開口部を有する前記金型のキャビティ面に接し、かつ、前記第１のゲートを覆う位置に強化材料を配置する工程と、
   前記第１のゲートから第１の樹脂を導入して前記強化材料を仮固定する工程と、
   前記第１のゲートとは異なる第２のゲートから第２の樹脂を導入して、前記仮固定された強化材料と前記第２の樹脂との複合体を成形する工程と、
   を有する、複合体の製造方法。
2. 前記強化材料は、樹脂を含み、
   前記第１の樹脂は、前記強化材料に含まれる樹脂と相溶可能である、請求項１に記載の複合体の製造方法。
3. 前記強化材料は、樹脂を含み、
   前記第２の樹脂は、前記強化材料に含まれる樹脂と相溶可能である、請求項１または２に記載の複合体の製造方法。
4. 前記強化材料は、樹脂を含み、
   前記第１の樹脂および第２の樹脂はいずれも、前記強化材料に含まれる樹脂と相溶可能である、請求項１～３のいずれか１項に記載の複合体の製造方法。
5. 前記強化材料は、繊維強化樹脂シートである、請求項１～４のいずれか１項に記載の複合体の製造方法。
6. 前記強化材料は、一方向に配向されて配列された複数の強化繊維と、前記複数の強化繊維に含浸されたマトリクス樹脂とを含む繊維強化樹脂シートである、請求項１～５のいずれか１項に記載の複合体の製造方法。
7. 前記強化材料は、強化繊維であり、
   前記成形する工程において、前記第２の樹脂を前記強化繊維に含浸させる、請求項１に記載の複合体の製造方法。
8. 前記第１のゲートは、前記金型のキャビティ面が非水平である部位に配置された、請求項１～７のいずれか１項に記載の複合体の製造方法。