JPS61281106A - 非晶性芳香族系ランダム共重合体及びその用途 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、新規な非晶性芳香族系ランダム共重合体及び
その用途に関する。さらに詳細には、ポリエチレンテレ
フタレートなどのポリエステルに配合することにより、
核剤ないしは結晶化促進剤として優れた効果を有する非
晶性芳香族系ランダム共重合体に関する。

〔従来の技術〕 従来、ポリエチレンテレフタレートなどのエチレンテレ
フタレートを主構成単位とする実質上線状のポリエステ
ルは、剛性、耐熱性、ガスバリヤ−性などの性質が優れ
ており、フィルム、シート、積層体、容器などの種々の
形状の成形用途の素材として利用されているが、結晶化
速度が遅く、高速成形ができないという欠点がある。そ
こで、該ポリエステルの結晶化速度を向上させるために
成形金型温度を上げるなどの手段も採用されているが、
樹脂の熱劣化や成形品に反りが生じるなどの欠点もある
。そのため該ポリエステルの結晶化速度を向上させ、曲
げ剛性などの機械的特性や耐熱性を向上させる目的で、
当該ポリエステルに種々の添加剤を配合する方法に関し
ては著しい数の提案がなされている。たとえば、これら
の方法としては、タルク、珪藻上、マグネシアなどの無
機化合物を配合する方法、脂肪族又は芳香族カルボン酸
の金属塩を配合する方法、エチレン・（メタ）アクリル
酸共重合体の部分中和物、スチレン・　（メタ）アクリ
ル酸共重合体の部分中和物などのイオン性重合体を配合
する方法、不飽和ポリエステル、ポリアミド、ポリカー
ボネート、ワックス、オレフィン系ワックス又はこれら
の変性ワックス、ポリエチレングリコール、ポリエポキ
シ化合物などの種々の重合体を配合する方法が提案され
いおり、またこれらの二種以上の配合剤を併用する技術
、あるいはこれらの配合剤とポリエステル用可塑剤を併
用する技術な２”に関して著しい提案がなされている。

しかし、これらのいずれの処方のポリエステル組成物か
らなる成形体は結晶化速度、機械的特性、耐熱性、耐熱
色相などのいずれの性能にも優れているものは極めて少
ない。

従来、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル
の前述の物性を改善するための配合剤としてイオン性重
合体を使用する処方が特公昭４５−２６２２５号公報、
特公昭５５−４７０５８号公報、ｉ公開５５−４７０５
９号公報、特開昭５６−１４５９４３号公報、特開昭５
６−１４５１４５号公報、特開昭５６−１２７６５５号
公報、特開昭５７−１６２号公報、特開昭５７−１９２
４４９号公報、特開昭５７−１９２４５０号公報、特開
昭５８−６３７４４号公報、特開昭５６−１９２４７号
公報、特開昭５７−８２４１号公報、特開昭５７−９８
５５４号公報、特開昭５７−１０２９４７号公報、特開
昭５７−２００４４１号公報、特開昭５８−７６４４８
号公報、特開昭５５−７１７５０号公報、特開昭５２−
８４２４４号公報、特開昭５８−１１８８４８号公報、
特開昭５８−１８７４４７号公報、特開昭５８−２１０
９５７号公報、特開昭５８−２１７５４７号公報などに
提案されている。これらのイオン性重合体の中ではエチ
レン・（メタ）アクリル酸共重合体の中和物を配合した
ポリエステルが成形物の結晶化速度及び機械的特性が優
れていることから現在では広く利用されている。しかし
、このエチレン・　（メタ）アクリル酸共重合体の中和
物を配合したポリエステル組成物は耐熱老化性及び色相
に劣り、結晶化速度に関しても充分であるとは言い難い
。

また、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル
にイオン性重合体としてスチレン・　（メタ）アクリル
酸共重合体の中和物を配合する方法が特公昭４５−２６
２２５号公報に開示されている。しかし、該イオン性共
重合体の構造及び物性に関して何ら具体的な開示は存在
しないし、該イオン性共重合体をポリエステルに配合し
た場合に、いかなる物性のポリエステル組成物が得られ
るかを具体的に示す実施例も認められない。

（発明が解決しようとする問題点〕 本発明者らは、ポリエチレンテレフタレートなどのエチ
レンテレフタタレートを主構成単位とするポリエステル
に配合することにより、結晶化速度、衝撃強度、曲げ強
度、剛性などの機械的特性、耐熱性、及び耐熱色相が共
に優れたポリエステル組成物を与えることのできるイオ
ン性共重合体を検討した結果、特定の構造及び物性を有
する非晶性芳香族系ランダム共重合体が前記目的を達成
し、優れたポリエステル配合剤となることを見い出し、
本発明に到達した。

〔問題点を解決するための手段〕及び〔作用〕本発明に
よれば、スチレン又はその低級アルキル基置換体からな
る芳香族系単量体成分単位（ａｌが５０ないし９９．８
モル％、（メタ）アクリル酸成分単位（ｂｌが０．２な
いし５０モル％、（メタ）アクリル酸塩成分単位（ｃ１
が０４２ないし５０モル％及び（メタ）アクリル酸アル
キル成分単位（ｄｉがＯないし５０モル％から形成され
る実質上線状の非晶性芳香族系ランダム共重合体であっ
て、 （ｉ）ゲルバーミエイションクロマトグラフィー（Ｇ　
Ｐ　Ｃ）で測定した数平均分子量（Ｍｎ）が２０００な
いし３０００００の範囲にあり、分子量分布（軸／Ｍｎ
）が１．２ないし１５の範囲にあること、及び （ｉｉ　）該共重合体中の（メタ）アクリル酸成分単位
（ｂ）の含有率をＸ　モル％、及び（メタ）アクリル酸
塩成分単位（ｃ）の含有率をＸ２モル％とするとき、Ｘ
ｌ　　およびＸ２が一般式 ％式％ なる関係を満足すること、 によって特徴づけられる非晶性芳香族系ランダム共重合
体が提供され、さらには、該非晶性芳香族系ランダム共
重合体からなるポリエステル樹脂用配合剤が提供される
。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体は、スチレン
又は低級アルキル置換スチレンからなる芳香族系単量体
成分単位ｆａ）、（メタ）アクリル酸成分単位（ｂ）及
び（メタ）アクリル酸塩成分単位（ｃ）から形成される
三元共重合体又はスチレン又は低級アルキル基置換スチ
レンからなる芳香族系単量体成分単位（ａ）、（メタ）
アクリル酸成分単位（ｂｌ、（メタ）アクリル酸塩成分
単位（ｃ）及び（メタ）アクリル酸アルキル成分単位ｆ
ｄ）から形成される四元共重合体である。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体を構成する芳
香族系単量体成分単位（ａ）はスチレン又は炭素原子数
４以下の低級アルキル基が置換したスチレンであり、具
体的にはスチレン、α−メチルスチレン、０−ビニルト
ルエン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−ビニルトルエンなど
を例示することができる。また（メタ）アクリル酸成分
単位（ｂｌとしてはアクリル酸又はメタクリル酸を示す
ことができ、（メタ）アクリル酸塩成分単位（ｃ１とし
て具体的には前記（メタ）アクリル酸のアルカリ金属塩
、アルカリ土類金属塩、亜鉛塩などであり、たとえば、
アクリル酸リチウム、アクリル酸ナトリウム、アクリル
酸カリウム、アクリル酸マグネシウム、アクリル酸カル
シウム、アクリル酸バリウム、アクリル酸亜鉛、メタク
リル酸すＩ・リウム、メタクリル酸カリウム、メタクリ
ル酸マグネシウム、メタクリル酸カルシウム、メタクリ
ル酸バリウム、メタクリル酸亜鉛などを例示することが
できる。

さらに、（メタ）アクリル酸アルキル成分単位（ｄ）は
前記（メタ）アクリル酸のアルキルエステルであり、具
体的にはアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリ
ル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸オクチル
、アクリル酸ステアリル、メタクリル酸メチル、メタク
リル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブ
チル、メタクリル酸オクチル、メタクリル酸ステアリル
などを例示することができる。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体は、スチレン
又は低級アルキル基置換スチレンからなる芳香族系単量
体成分単位（ａ）が５０ないし９９．８モル％、好まし
くは、６０ないし９７モル％の範囲であり、（メタ）ア
クリル酸成分単位（ｂ）が０．２ないし５０モル％、好
ましくは３ないし４０モル％の範囲、（メタ）アクリル
酸塩成分単位（ｃｌが０．２ないし５０モル％、好まし
くは３ないし４０モル％の範囲であり、（メタ）アクリ
ル酸アルキル成分単位（ｄ）が０ないし５０モル％、好
ましくはＯないし４０モル％の範囲である。該非晶性芳
香族系ランダム共重合体の各構成成分の組成が前記範囲
を外れた場合には、いずれの場合にも該非晶性芳香族系
ランダム共重合体を配合したポリエステル組成物の前記
性能が低下するようになる。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体のゲルパーミ
エイションクロマトグラフィー（Ｇ　Ｐ　Ｃ）で測定し
た数平均分子量（Ｍｎ）は１０００ないし３０００００
、好ましくは２０００ないし２０００００、さらに好ま
しくは４５００ないし１０００００の範囲にあり、分子
量分布は１．２〜１５、好ましくは１．５ないし１０．
さらに好ましくは２ないし４の範囲にある。該非晶性芳
香族系ランダム共重合体の数平均分子量又は分子量分布
が前記範囲を外れた場合には、いずれの場合にも該非晶
性芳香族系ランダム共重合体を配合したポリエステル組
成物の前記性能が低下するようになる。

本発明の芳香族系ランダム共重合体はＸ線回折法あるい
は示差走査型熱量計（Ｄ　Ｓ　Ｃ）法によると非晶性で
あって融点を有さない。該共重合体の軟化点は通常は１
５０ないし２６０°ｃ１好ましくは１９０ないし２４０
℃の範囲である。該非晶性芳香族系ランダム共重合体が
結晶性である場合には、該非晶性芳香族系ランダム共重
合体を配合したポリエステル組成物の前記性能が低下す
るようになる。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体中の（メタ）
アクリル酸成分単位（ｂ）の含有率をＸｌ　　モル％と
し、（メタ）アクリル酸塩成分単位（ｃ）の含有率をＸ
２モル％とすると、本発明の非晶性芳香族系ランダム共
重合体は一般式 ％式％ なる関係を満足する。該非晶性芳香族系ランダム共重合
体が前記関係を充足しない場合には、該非晶性芳香族系
ランダム共重合体を配合したポリエステル組成物は前記
性能が低下するようになる。

さらに、本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体の溶
媒可溶性〔常温の溶剤中で１６時間攪拌後に溶解した量
をｇ　／　（１００ｍｆ熔剤）で溶剤た値〕はメタノー
ルに対しては通常２ないし２０ｇ／１００　ｄ、好まし
くは３ないし１５　ｇ　／　１００ｗｆ、水に対しては
通常０．１　ｇ　／　１００＊ｆ以下の範囲である。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体は、以下に示
す方法によって製造することができる。

すなわち、前記スチレンは低級アルキル基置換スチレン
からなる芳香族単量体成分（ａ）、前記（メタ）アクリ
ル酸成分（ｂｌ及び必要に応じて前記（メタ）アクリル
酸エステル成分Ｃｄ）からなる単量体混合物を、水中に
分散剤及び重合開始剤の存在下に懸濁させ、通常５０な
いし１００℃の温度で攪拌下に共重合が実施される。共
重合反応の際の単量体混合物の水に対する割合は、水１
００重量部に対して通常は１０ないし５０重量部、好ま
しくは１５ないし４０重量部の範囲である。分散、剤と
してはゼラチン、ポリアクリル　酸、ポリアクリル酸Ｎ
ａ、ポリビニルアルコールが好適に使用され、その使用
割合は水１００重量部に対して通常は０．１ないし２．
０重量部、好ましくは０．２ないし１．５重量部の範囲
である。

また、重合開始剤としでは過酸化ベンゾイル、アゾビス
イソプチロニトル、過酸化ジラウロイルが好適に使用さ
れ、その使用割合は単量体混合物１００重量部に対して
通常は０．１ないし２．０重量部、好ましくは０．２な
いし１．５重量部の範囲である。

重合反応後に生成した共重合体を濾別分離した後、水洗
乾燥することにより共重合体が得られる。該共重合体を
ベンゼン、トルエン、キシレンなどの溶媒に溶解した溶
液に塩基性水溶液を５０ないし１５０℃の温度で水を共
沸除去させながら作用させることにより、該共重合体中
の（メタ）アクリル酸成分単位を部分的に中和すること
によって本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体が生
成する。

その際の中和率は通常は３０ないし１００モル％、好ま
しくは５０ないし７５モル％の範囲で調節ル、かつ該（
メタ）アクリル酸成分単位（ｃ）の含有率が前記の範囲
とすることが必要である。また、共重合反応で得られた
共重合体粉末と塩基との混合物を押出機などで溶融混線
条件下に処理しその際の中和率が前記の範囲となるよう
に調節しかっ（メタ）アクリル酸塩成分単位（ｃ）が前
記範囲となるように中和することによって本発明の非晶
性芳香族系ランダム共重合体が得られる。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体はポリエステ
ル樹脂用配合剤として利用される。本発明の配合剤が配
合されるポリエステル樹脂は、エチレンテレフタレート
を主構成単位とする実質上線状のポリエステルである。

該ポリエステルのうちのエチレンテレフタレート構成単
位の含有量は７０モル％以上、好ましくは８０モル以上
の範囲である。該ポリエステルを構成するジカルボン酸
成分単位としては、テレフタル酸成分単位以外に他の芳
香族系ジカルボン酸成分単位の少量を含有していても差
しつかえない。テレフタル酸成分単位以外の他の芳香族
系ジカルボン酸成分単位として具体的にはイソフタル酸
、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸などを例示するこ
とができる。該ポリエステルを構成するジオール成分単
位としては、エチレングリコール成分単位以外に他のジ
オール成分単位の少量を含有していても差しつかえない
。

エチレングリコール成分単位以外の他のジオール成分単
位として具体的には、プロピレングリコール、１．３−
プロパンジオール、１．４−ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタツール、１．４−ビス（β−ヒドロキシエト
キシ）ベンゼン、１，３−ビス（β−ヒドロキシエトキ
シ）ベンゼン、２．２−ビス（４−β〜ヒドロキシエト
キシフェニル）プロパン、ビス（４−β−ヒドロキシエ
トキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）メタン、２．２−ビス（４−ヒドロキシフェニル
）プロパンなどの炭素原子数が３ないし２０のジオール
成分単位および分子量が３００ないし１００００のポリ
エチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ
テトラメチレングリコールなどのポリアルキリングリコ
ール単位を例示することができる。また該ポリエステル
には、前記芳香族系ジカルボン酸成分単位および前記ジ
オール成分単位の他に必要に応じて多官能性化合物の少
量を含有していても差しつかえない。多官能性化合物成
分単位として具体的には、トリメット酸、トリメラン酸
、ピロメリット酸、３．３’　、５．５’　　−テトラ
カルボキシジフニエルなどの芳香族系多塩基酸、ブタン
テトラカルボン酸などの脂肪系多塩基酸、フロログルシ
ン、１゜２．４．５−テトラヒドロキシベンゼンなどの
芳香族系ポリオール、グリセリン、トリメチロールエタ
ン、ｌ・リメチロールプロパン、ペンタエリスリトール
などの脂肪族系ポリオール、酒石酸、リンゴ酸などのオ
キシポリカルボン酸などを例示することができる。

また該ポリエステルには、前記芳香族系ジカルボン酸成
分単位、前記ジオール成分単位、前記多官能性化合物の
他にｐ−ヒドロキシ安息香酸などのオキシカルボン酸化
合物を少量含有していても差しつかえない。

該ポリアルキレンテレフタレートの構成成分の組成は、
テレフタル酸成分単位の含有率が通常は４０ないし５１
モル％、好ましくば４３ないし５０．５モル％の範囲に
あり、テレフタル酸成分単位以外の芳香族系ジカルボン
酸成分単位の含有率が通常は０ないし１０モル％、好ま
しくは０なんし７モル％の範囲にあり、エチレングリコ
ール成分単位の含有率が通常は３５ないし５１モル％、
好ましくは４０ないＬ５０．５モル％の範囲にあり、エ
チレングリコール成分単位以外のジオール成分単位の含
有率が通常は０ないし１５モル％、好ましくはＯないし
１０モル％の範囲および多官能性化合物成分単位の含有
率が通常０ないし１０モル％、好ましくは０ないし８モ
ル％の範囲にある。また、該ポリエステルの極限粘度〔
η〕　（ｐ〜ジクロロェノール溶液中で５０°Ｃで測定
した値）は通常０．４５ないし２．０Ｊ／ｇ、好ましく
は０．５０ないし１．８ｄ７／ｇの範囲であり、融点は
通常は１８０ないし２８０℃、好ましくは２００ないし
２７０℃の範囲であり、ガラス転移温度は通常は４０な
いし１４０’Ｃ，好ましくは５０ないし１２０℃の範囲
である。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体の前記ポリエ
ステルに対する配合割合は、ポリエステル１００車量部
に対して通常は０．１ないし５０ｇ量部、好ましくは０
．５ないし４０ｆ重量部の範囲である。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体からなるポリ
エステル樹脂用配合剤はその効果を招なわない範囲で他
の配合剤と共に併用することができる。たとえば、併用
することのできる他の配合剤として具体的には、各種の
核剤、可塑剤、耐熱安定剤、界面活性剤、増粘剤、難燃
剤、紫外線安定剤、酸化防止剤、離型剤、着色剤、各種
の充填剤などを例示することができる。これらの配合剤
の配合割合は適宜である。また、本発明の非晶性芳香族
系ランダム共重合体からなるポリエステル用配合剤は、
他の各種重合体、たとえばポリオレフィン、オレフィン
系共重合体、これらの変性ポリマー、ポリスチレン、ポ
リアミド、ポリカーボネイト、ポリアセタール、ポリス
ルホン、ポリフェニレンオキシド、フッ素樹脂、シリコ
ーン樹脂、エポキシ樹脂などと共に併用してポリエステ
ル樹脂に配合することもできる。

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体からなるポリ
エステル樹脂用配合剤は、前述の必要に応じて配合され
る成分と共にポリエステルに混合し、従来から周知の方
法に従って溶融混練することができる。

〔発明の効果〕

本発明の非晶性芳香族系ランダム共重合体をエチレンテ
レフタレートを主構成単位とするポリエステルに配合し
たポリエステル組成物は、従来のイオン性重合体を配合
したポリエステル組成物にくらべて結晶化速度、衝撃強
度、曲げ強度、剛性などの機械的特性、耐熱性及び耐熱
色相が優れたポリエステル組成物が得られ、とくに結晶
化速度に優れ、耐熱性及び耐熱色相に優れたポリエステ
ル組成物が得られるという特徴がある。

【実施例〕

次に本発明を実施例によって具体的に説明する。

なお、実施例及び比較例において、非晶性芳香族系ラン
ダム共重合体の物性及びポリエステル組成物の成形及び
評価は次の方法で行った。

く軟化点） 非晶性芳香族系ランダム共重合体の軟化点は、柳本製作
所製融点測定装置を用いて、５℃／ｍｉｎの速度で昇温
し、該共重合体の軟化する温度を測定した。

く射出成形〉 乾燥したポリエステル組成物を東芝機械■製射出成形機
モデルｌ５−３５Ｐを用いて、金型温度７０℃の条件で
厚さ０．２ｃｍ、　＠１．２７ｃｍ、長さ６．３５ｃｍ
の短冊状試験片を作製した。

く曲げ試験〉 上記試験片をインストロン社製引張試験機モデル１１２
２を用いて２３°Ｃ１クロスヘツドスピ一ド５ｍｍ／ｍ
ｉｎの条件で行った。

（結晶化速度〉 射出成形試料より切削した厚さ０．２ｃｍ、幅１．２７
Ｃｍ％長さ２ｃｍの短冊状試験片を用いて、デュポン社
製ダイナミックメカニカルアナランザー・モデル９８１
型により、弾性率の温度依存性を測定した。

１００℃での弾性率（Ｅ、。Ｄ）と３０℃での弾性率（
Ｅｌ、）との比Ｅ　ｔｏｏ　／　Ｅ　＊ｏを結晶化速度
を表す指標とした。

実施例１ 攪拌器のついた５００ｍｆ反応器に蒸留水３１２ｍＺ。

分散剤としてポリアクリル酸２．１４ｇ、スチレン６８
．０ｇ、メタアクリル酸１０．０　ｇ、ベンゾイルパー
オキサイド０．７８ｇを順次仕込んだ。１５分間窒素バ
ブリングを行い器内を窒素ガスで置換した後、４００ｒ
ｐｍの攪拌下で昇温し８０”Ｃで６　ｈｒＱ濁重合させ
た。

生成した粒状スチレン・メタクリル酸樹脂を洗浄、親水
、乾燥した。生成ポリマーの収量は、７３．８ｇ（９４
，６％）であった。ＧＰＣ（ＴＨＦ溶媒、４０℃）で測
定した数平均分子量Ｍｎは、３３０００分子量分布Ｍｗ
／ｉｎは２．８であった。また元素分析より求めた生成
ポリマー中のメタクリル酸含量は１５ｍｏ１％であった
。

冷却器を備えた５００■１反応器にこのスチレン・メタ
クリル酸共重合体を６０　ｇ　、　ＣＨＣｌり　２４０
ｍｊ、ＭｅＯＩＩ６０ｍＺを仕込み６０℃に昇温した。

ポリマーが溶解後、Ｎａ０ｌｌを１．８５　ｇ含む水溶
液１０ｍｆを５分かけて滴下し、４時間反応させた。

反応液をヘキサン中に析出させて沈殿ポリマ・−を回収
した。生成ポリマーの収量は５０ｇであった。生成ポリ
マー（試料ｌ）を分析した結果を第１表に示す。元素分
析の結果、メタクリル酸成分のうちの７５％が中和され
Ｎａ塩となっていることがわかった。

次に、ポリエチレンテレフタレート樹脂（〔η）　＝０
．６０ｄｌ／ｇ）　　１００部、前記方法で合成した試
料−１，５部を２０ｍｍ　ｌ押出機（Ｌ／Ｄ＝２８、ダ
ルメージタイプスクリュー）を用いて樹脂温度２６０℃
、スクリュー回転数３Ｏｒｐｍの条件で溶融フレンドし
た。その物性を調べた結果を第２表に示した。

実施例２〜１６ 実施例１と同様の方法によって第１表に示した各種スチ
レン系炭化水素系ポリマー（試料２〜１４）を合成した
。これらのポリマーとポリエチレンテレフタレート樹脂
（〔η）　＝０．６５ｄｌ／ｇ）とを実施例１の方法に
従い、第２表に示した組成のブレンドポリマーを製造し
た。物性を測定した結果を第２表に示した。

比較例１〜７ 実施例１と同様の方法によって第１表に示した各種スチ
レン系炭化水素系ポリマー（試料１５〜１８）を合成し
た。これらのポリマーとポリエチレンテレフタレート樹
脂（〔η］　＝０．６０ｄｌ／　ｇ　）とを実施例１の
方法に従い、第２表に示した組成のブレンドポリマーを
製造した。物性を測定した結果を第２表に示した。

手続補正書（方式） 昭和６０年　７月ＪＯ日 特許庁長官　　宇　賀　道　部　殿 １、事件の表示 昭和６０年特許願第１２１５９３号 ２、発明の名称 非晶性芳香族系ランダム共重合体及びその用途３、補正
をする者 事件との関係　特許出願人 （５８Ｂ）三井石油化学工業株式会社 代表者　竹林省吾 ４、代理人　〒１００ 東京都千代田区霞が関三丁目２番５号 ５、補正命令の日付 ８、補正の内容（訂正願書添付） （ｉｉ廓嘗の表題に「特許願」とあるのを「特許願（特
許法第３８条ただし書の規定による特許出願）」に訂正
する。

（２）願書の「発明者」の欄の前に「２、特許請求の範
囲に記載された発明の数　２」を加入する。

以上

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）スチレン又はその低級アルキル基置換体からなる
   芳香族系単量体成分単位（ａ）が５０ないし９９．８モ
   ル％、（メタ）アクリル酸成分単位（ｂ）が０．２ない
   し５０モル％、（メタ）アクリル酸塩成分単位（ｃ）が
   ０．２ないし５０モル％及び（メタ）アクリル酸アルキ
   ル成分単位（ｄ）が０ないし４０モル％から形成される
   実質上線状の非晶性芳香族系ランダム共重合体であつて
   、 （ｉ）ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
   Ｃ）で測定した数平均分子量 （＠Ｍ＠ｎ）が２０００ないし３０００００の範囲にあ
   り、分子量分布（＠Ｍ＠ｗ／＠Ｍ＠ｎ）が１．２ないし
   １５の範囲にあること、及び （ｉｉ）該共重合体中の（メタ）アクリル酸成アクリル
   酸塩成分単位（ｃ）の含有率をＸ＿２モル％とするとき
   、Ｘ＿１およびＸ＿２が一般式ｙ＝Ｘ＿２−０．３Ｘ＿
   １≦１６ の関係を満足すること、 によつて特徴づけられる非晶性芳香族系ランダム共重合
   体。
2. （２）スチレン又はその低級アルキル基置換体からなる
   芳香族系単量体成分単位（ａ）が５０ないし９９．８モ
   ル％、（メタ）アクリル酸成分単位（ｂ）、が０．２な
   いし５０モル％、（メタ）アクリル酸成分単位（ｃ）が
   ０．２ないし５０モル％及び（メタ）アクリル酸アルキ
   ル成分単位（ｄ）が０ないし５０モル％から形成される
   実質上線状の非晶性芳香族系ランダム共重合体であつて
   、 （ｉ）ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
   Ｃ）で測定した数平均分子量 （＠Ｍ＠ｎ）が１０００ないし３０００００の範囲にあ
   り、分子量分布（＠Ｍ＠ｗ／＠Ｍ＠ｎ）が１．２ないし
   １５の範囲にあること、及び （ｉｉ）該共重合体中の（メタ）アクリル酸成分単位（
   ｂ）の含有率をＸモル％、及び（メタ）アクリル酸塩成
   分単位（ｃ）の含有率をＸ＿２モル％とするとき、Ｘ＿
   １およびＸ＿２が一般式 ｙ＝Ｘ＿２−０．３Ｘ＿１≦１６ の関係を満足すること、 によつて表わされる非晶性芳香族系ランダム共重合体か
   らなるポリエステル樹脂用配合剤。