JPS63186740A - 写真感光材料用包装材料に用いる着色マスターバッチ用樹脂組成物 - Google Patents
写真感光材料用包装材料に用いる着色マスターバッチ用樹脂組成物Info
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- JPS63186740A JPS63186740A JP62015983A JP1598387A JPS63186740A JP S63186740 A JPS63186740 A JP S63186740A JP 62015983 A JP62015983 A JP 62015983A JP 1598387 A JP1598387 A JP 1598387A JP S63186740 A JPS63186740 A JP S63186740A
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- C08J3/226—Compounding polymers with additives, e.g. colouring using masterbatch techniques using a polymer as a carrier
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- C08J2323/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Derivatives of such polymers
- C08J2323/02—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Derivatives of such polymers not modified by chemical after treatment
- C08J2323/10—Homopolymers or copolymers of propene
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
- C08J2423/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Derivatives of such polymers
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
写真感光材料用遮光性包装材料、例えば遮光性のマがノ
ン、カートリッジ、ディスク、明室装填用遮光容器、フ
ィルム・９トローネ用容器、カメラボディー等の各容器
、遮光性防湿袋等とか、ＶＴＲ用！ツクックス、磁気テ
ープカートリツー）（ビデオ用、オーディオ用）、フロ
ッピーディスク用ジャケット、フロッピーディスクヵー
トリッゾ、８■ピデオマガゾン等の磁気材料用着色包装
材料などには一般に遮光性物質や着色顔、染料を添加し
たポリオレフィン樹脂あるいは？リオレフィン含有樹脂
組成物が用いられている。利用されているポリオレフィ
ン樹脂はポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ
スチレン樹脂などである。
ン、カートリッジ、ディスク、明室装填用遮光容器、フ
ィルム・９トローネ用容器、カメラボディー等の各容器
、遮光性防湿袋等とか、ＶＴＲ用！ツクックス、磁気テ
ープカートリツー）（ビデオ用、オーディオ用）、フロ
ッピーディスク用ジャケット、フロッピーディスクヵー
トリッゾ、８■ピデオマガゾン等の磁気材料用着色包装
材料などには一般に遮光性物質や着色顔、染料を添加し
たポリオレフィン樹脂あるいは？リオレフィン含有樹脂
組成物が用いられている。利用されているポリオレフィ
ン樹脂はポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ
スチレン樹脂などである。
本発明はこのような包装材料に使用される着色マスター
パッチ用樹＠組成物に関するものである。
パッチ用樹＠組成物に関するものである。
従来、これらの包装材料を製造する方法としては、ポリ
オレフィン樹脂やポリオレフィン樹脂組成物の粉末、ペ
レット、溶融液又は粉末と４レツトの混合物に粉末状あ
るいは粒状の遮光性物質又は着色顔、染料をトライブレ
ンドするコン・！ランド着色法が広く採用されてきた。
オレフィン樹脂やポリオレフィン樹脂組成物の粉末、ペ
レット、溶融液又は粉末と４レツトの混合物に粉末状あ
るいは粒状の遮光性物質又は着色顔、染料をトライブレ
ンドするコン・！ランド着色法が広く採用されてきた。
このトライブレンド後は押出機に供給され、そこで溶融
混練してストランド状に押し出され、切断してペレット
として成形加工に供されていた。ところが、特に微粉付
着や異物混入が製品の品質を致命的に損なう写真感光材
料業界においてはフン・ぐウンド着色樹脂を製造する際
の顔料等の微粉による作業環境汚染への対策が容易でな
く、着色ベレットは購入せざるを得なかった。本発明者
はこの着色ベレットが高価であるところから他法を導入
するべく種々検討の結果マスターパッチ法に着目するに
至った（例えば特開昭６１−１７９７３８号公報）。
混練してストランド状に押し出され、切断してペレット
として成形加工に供されていた。ところが、特に微粉付
着や異物混入が製品の品質を致命的に損なう写真感光材
料業界においてはフン・ぐウンド着色樹脂を製造する際
の顔料等の微粉による作業環境汚染への対策が容易でな
く、着色ベレットは購入せざるを得なかった。本発明者
はこの着色ベレットが高価であるところから他法を導入
するべく種々検討の結果マスターパッチ法に着目するに
至った（例えば特開昭６１−１７９７３８号公報）。
ところが、写真感光材料の包装材料としては；１光性の
完全を期するためカー？ンブラック等ノ遮光性物質を犬
１に添加する必要があり、そのためメイン樹脂と同じ樹
脂をマスター・々ツチ製造用に用いていたのではマスタ
ーパッチの製造が容易でなかった。すなわち、遮光性物
質の分散不良により、遮光能力が不足して光力グリが発
生し之りゾツ（塊）発生による外観不良や手触不良の問
題を生じていた。このプツは射出成形時にゲートにつま
って成形障害も起す。さらに、擦傷や押し傷の発生、写
真感光材料に摩擦カブリ、圧力カプリあるいは擦傷を発
生させたりする問題もあった。
完全を期するためカー？ンブラック等ノ遮光性物質を犬
１に添加する必要があり、そのためメイン樹脂と同じ樹
脂をマスター・々ツチ製造用に用いていたのではマスタ
ーパッチの製造が容易でなかった。すなわち、遮光性物
質の分散不良により、遮光能力が不足して光力グリが発
生し之りゾツ（塊）発生による外観不良や手触不良の問
題を生じていた。このプツは射出成形時にゲートにつま
って成形障害も起す。さらに、擦傷や押し傷の発生、写
真感光材料に摩擦カブリ、圧力カプリあるいは擦傷を発
生させたりする問題もあった。
例えば、−リスチレン樹脂７０重を憾とカーゲンゾラク
ク３０重量％の混合物を押出機によって溶融混合してス
トランド状に押出すことを試みたが、樹脂とカーメンブ
ラックとの混合が均一にならず樹脂の伸びが不足しても
ろくなった。その結果、ストランドの引取りが円滑にゆ
かず、頻繁に切断して実用化できなかった。また、低！
度ぼりエチレン樹脂をカーゲンプララ、りで着色する場
合もインフレーションフィルム成形に用いルメルトイン
デ、クスが２．４ｇ／１０分、密度０．９２３１７ｃｍ
３の低密度ポリエチレン樹脂をペースレジンとしてカー
デンブラックｉスターバッチを作成しようとしたが、樹
脂とカーメンブラックとの混合が不均一になりストラン
ドの引取りが円滑にゆかず頻繁に切断してやはり実用化
できなかった。このため高級脂肪酸、金属塩や高級脂肪
酸等金大肴に添加することによりやっとカーメンブラッ
ク濃度が３０″Ｍｔ係前後のマスターパッチ全得ること
が出来るよってなった。しかし、相変らずマスターパ、
チ（レットの溶融が悪く、プッの発生が多いため、厚さ
の小さいフィルムでは実用化困難であるばかりでなく、
厚さの大きなフィルムでも写真感光材料に直接接触する
防湿遮光袋の場合は圧力カプリやスリキズ、摩擦カプリ
等の故障が発生した。
ク３０重量％の混合物を押出機によって溶融混合してス
トランド状に押出すことを試みたが、樹脂とカーメンブ
ラックとの混合が均一にならず樹脂の伸びが不足しても
ろくなった。その結果、ストランドの引取りが円滑にゆ
かず、頻繁に切断して実用化できなかった。また、低！
度ぼりエチレン樹脂をカーゲンプララ、りで着色する場
合もインフレーションフィルム成形に用いルメルトイン
デ、クスが２．４ｇ／１０分、密度０．９２３１７ｃｍ
３の低密度ポリエチレン樹脂をペースレジンとしてカー
デンブラックｉスターバッチを作成しようとしたが、樹
脂とカーメンブラックとの混合が不均一になりストラン
ドの引取りが円滑にゆかず頻繁に切断してやはり実用化
できなかった。このため高級脂肪酸、金属塩や高級脂肪
酸等金大肴に添加することによりやっとカーメンブラッ
ク濃度が３０″Ｍｔ係前後のマスターパッチ全得ること
が出来るよってなった。しかし、相変らずマスターパ、
チ（レットの溶融が悪く、プッの発生が多いため、厚さ
の小さいフィルムでは実用化困難であるばかりでなく、
厚さの大きなフィルムでも写真感光材料に直接接触する
防湿遮光袋の場合は圧力カプリやスリキズ、摩擦カプリ
等の故障が発生した。
本発明の目的は、溶融混線押出し性にすぐれ、使用目的
の各［，１？リオレフインナチユラル樹脂との＠融分散
性て優れ、物理強度低下の少ないそして遮光性物質や着
色顔、染料を高濃度に含有しうる着色マスターパッチ用
樹脂組成慟を提供することにある。
の各［，１？リオレフインナチユラル樹脂との＠融分散
性て優れ、物理強度低下の少ないそして遮光性物質や着
色顔、染料を高濃度に含有しうる着色マスターパッチ用
樹脂組成慟を提供することにある。
本発明者はこのような目的を達成するべくさらに検討を
進めた結果、従来剛性不足や、ブロッキングが大きく、
写真感光材料用遮光性包装材料や磁気材料着色容器に使
用されなかったエチレンエチルアクリレート共重合体樹
脂の特定のものに遮光性物質や着色顔、染料との溶融混
練押出しを試みたところ遮光性物質や着色顔、染料を高
濃度で均一に混練できるばかりでなく得られたマスター
パッチとメイン樹脂との混線性も良好であることｙ５−
リ出１．で本発明を宇片す石に至うか７すなわち、本発
明は、エチルアクリレートｇ分が７重９１以上であって
メルトインデックスが３！ｉ／１０分以上であるエチレ
ンー二チルアクリレート共重合体樹脂を３０〜９５重量
係含み、残余物が遮光性物質もしくは着色顔、染料又は
遮光性物質もしくは着色顔、染料と添加剤である着色マ
スターパッチ用樹脂組成物に関するものである。
進めた結果、従来剛性不足や、ブロッキングが大きく、
写真感光材料用遮光性包装材料や磁気材料着色容器に使
用されなかったエチレンエチルアクリレート共重合体樹
脂の特定のものに遮光性物質や着色顔、染料との溶融混
練押出しを試みたところ遮光性物質や着色顔、染料を高
濃度で均一に混練できるばかりでなく得られたマスター
パッチとメイン樹脂との混線性も良好であることｙ５−
リ出１．で本発明を宇片す石に至うか７すなわち、本発
明は、エチルアクリレートｇ分が７重９１以上であって
メルトインデックスが３！ｉ／１０分以上であるエチレ
ンー二チルアクリレート共重合体樹脂を３０〜９５重量
係含み、残余物が遮光性物質もしくは着色顔、染料又は
遮光性物質もしくは着色顔、染料と添加剤である着色マ
スターパッチ用樹脂組成物に関するものである。
エチレン−エチルアクリレート共重合体（ＥＥＡ）樹脂
のエチレンとエチルアクリレートとの重合比はエチルア
クリレートが７重量％以上であり、７〜５０１！量係程
度、通常１０〜３０重１毛程度、好ましくは１５〜２５
重瞼壬程度である。また、メルトインデックス（Ｍｌ）
は３Ｆ／１０分以上であり、３〜２（［’／１０分程度
、特に３〜１５ｇ／１０分程度のものが好ましい。ｇＥ
Ａ樹脂の市販品の例としては「Ｎｔｒｃ−６２２０Ｊ、
「ＤＰＤＪ −６１８２Ｊ、１’−ＮＵＣ−６１７０Ｊ
、「ＭＢ−８３０」、「ＷＮ−９３０Ｊ（いずれも商品
名、日本エニカー（株〕製品）などを挙げることができ
る。
のエチレンとエチルアクリレートとの重合比はエチルア
クリレートが７重量％以上であり、７〜５０１！量係程
度、通常１０〜３０重１毛程度、好ましくは１５〜２５
重瞼壬程度である。また、メルトインデックス（Ｍｌ）
は３Ｆ／１０分以上であり、３〜２（［’／１０分程度
、特に３〜１５ｇ／１０分程度のものが好ましい。ｇＥ
Ａ樹脂の市販品の例としては「Ｎｔｒｃ−６２２０Ｊ、
「ＤＰＤＪ −６１８２Ｊ、１’−ＮＵＣ−６１７０Ｊ
、「ＭＢ−８３０」、「ＷＮ−９３０Ｊ（いずれも商品
名、日本エニカー（株〕製品）などを挙げることができ
る。
遮光性物質は可視および紫外線を透過１．ないすべての
物質を含むが、代表的なものを例示すれば原料、粒子サ
イズ、製造方法等の異なる各種カーデンブラック、アル
ミ粉末、アルミ−９−４ト、各種金属粉末、各種金属＃
！維などがある。品質、コスト、遮光能力の点で写真感
光材料の包装用としては各種のカーボンブラックとアル
ミ粉末、アルミペーストより低揮発物質を除去したもの
が望ましい。
物質を含むが、代表的なものを例示すれば原料、粒子サ
イズ、製造方法等の異なる各種カーデンブラック、アル
ミ粉末、アルミ−９−４ト、各種金属粉末、各種金属＃
！維などがある。品質、コスト、遮光能力の点で写真感
光材料の包装用としては各種のカーボンブラックとアル
ミ粉末、アルミペーストより低揮発物質を除去したもの
が望ましい。
写真感光材料の包装材料に使用される代表的な遮光性物
質であるカーボンブラックの原料による分類例をあげる
とがスブラック、オイルファーネスデラ、り、アントラ
センプラ、り、アセチレンブラック、油煙、松煙、アニ
マルブラック、ベジタブルプラ、り等がある。これらの
なかでは遮光性、コスト、物性向上の目的ではファーネ
スカーボンブラックが好ましく、高価であるが帯電防止
効果を有する遮光性物質としてはアセチレンカーボンブ
ラック、ケッチェンカーボンブラックが好ブしい。必要
により前者と後者を必要特性に従ってミックスすること
も好ましい。一方、これらのカーボンブラックの中では
ＰＨ５〜９、平均粒子径１０〜５０．ｍμのものが好ま
しく、特にｐＨ６〜９、平均粒子径１５〜３０ｍμのフ
ァーネスカーボンブラックが好ましい。このよりな−（
及び粒子径のものを使用することによって、カゾリの発
生が少ない、感光度の増減の発生が少ない、遮光能力が
大きい、直鎖状低密度ポリエチレン（Ｌ−Ｉ、ＤＰＥ
）フィルムに添加した場合でもカーボンブラックの塊（
ブッ）やフィッシュアイ等のピンホールが発生しにくい
等の数々の利点を有する包装材料を得ることができる。
質であるカーボンブラックの原料による分類例をあげる
とがスブラック、オイルファーネスデラ、り、アントラ
センプラ、り、アセチレンブラック、油煙、松煙、アニ
マルブラック、ベジタブルプラ、り等がある。これらの
なかでは遮光性、コスト、物性向上の目的ではファーネ
スカーボンブラックが好ましく、高価であるが帯電防止
効果を有する遮光性物質としてはアセチレンカーボンブ
ラック、ケッチェンカーボンブラックが好ブしい。必要
により前者と後者を必要特性に従ってミックスすること
も好ましい。一方、これらのカーボンブラックの中では
ＰＨ５〜９、平均粒子径１０〜５０．ｍμのものが好ま
しく、特にｐＨ６〜９、平均粒子径１５〜３０ｍμのフ
ァーネスカーボンブラックが好ましい。このよりな−（
及び粒子径のものを使用することによって、カゾリの発
生が少ない、感光度の増減の発生が少ない、遮光能力が
大きい、直鎖状低密度ポリエチレン（Ｌ−Ｉ、ＤＰＥ
）フィルムに添加した場合でもカーボンブラックの塊（
ブッ）やフィッシュアイ等のピンホールが発生しにくい
等の数々の利点を有する包装材料を得ることができる。
着色顔、染料は酸化鉄、亜鉛華、弁柄、カドミウム系顔
料、酸化チタン、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、マイ
カ、タルク、クレー等の白ｅｌ料、黄鉛、そのほか公知
の着色顔料、着色染料金広く含む。
料、酸化チタン、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、マイ
カ、タルク、クレー等の白ｅｌ料、黄鉛、そのほか公知
の着色顔料、着色染料金広く含む。
添加剤の種類は問わないが、遮光性物質あるいは着色顔
、染料の均一混合性′ｊｔ高め、また加工機械に対する
摩擦係数の低下の点で滑剤を添加することは好ましい。
、染料の均一混合性′ｊｔ高め、また加工機械に対する
摩擦係数の低下の点で滑剤を添加することは好ましい。
滑剤の代表例を次に示す。
（１） オレイン酸アミド・系滑剤；アーモスリッグ
ＣＰ（ライオン、アクゾ）、ニュートロン（日本糖化〕
ニュートロンＥ−１８（日本種化）、アマイドＯ（日東
化学）、アルフロＥ−１０（日本油脂〕、ダイヤミツド
０−２００ （日本化成）、グイヤミ、ドＧ−２００（
日本化成）等 （２） エルカ酸アミド系滑剤；アルフローＰ−１０
（日本油脂）等 （３） ステアリン酸アミド系滑剤；アルフローＳ−
１０（日本油脂〕、ニュートロン２（日本種化〕、ダイ
ヤミツド２００（日本化成〕等（４） ビス脂肪酸ア
ルＰ系滑剤；ビスアマイド（日本化成）、ダイヤミツド
２００ビス（日本化成）、アーモワックスＥＢＳ （ラ
イオンアクゾ）等 （５） シリコン系滑剤；各種グレードのジメチルポ
リシロキサン、カルゲキシル変性ゾメチルポリシロキサ
ン等 （信越シリコーン、東しシリコーン２日本ユニカー、ダ
ウコウニング〕等 （６） アルキルアミン系滑剤；エレクトロストリ。
ＣＰ（ライオン、アクゾ）、ニュートロン（日本糖化〕
ニュートロンＥ−１８（日本種化）、アマイドＯ（日東
化学）、アルフロＥ−１０（日本油脂〕、ダイヤミツド
０−２００ （日本化成）、グイヤミ、ドＧ−２００（
日本化成）等 （２） エルカ酸アミド系滑剤；アルフローＰ−１０
（日本油脂）等 （３） ステアリン酸アミド系滑剤；アルフローＳ−
１０（日本油脂〕、ニュートロン２（日本種化〕、ダイ
ヤミツド２００（日本化成〕等（４） ビス脂肪酸ア
ルＰ系滑剤；ビスアマイド（日本化成）、ダイヤミツド
２００ビス（日本化成）、アーモワックスＥＢＳ （ラ
イオンアクゾ）等 （５） シリコン系滑剤；各種グレードのジメチルポ
リシロキサン、カルゲキシル変性ゾメチルポリシロキサ
ン等 （信越シリコーン、東しシリコーン２日本ユニカー、ダ
ウコウニング〕等 （６） アルキルアミン系滑剤；エレクトロストリ。
・々−ＴＳ−２（花王石鹸）等
添加剤は滑剤に限定されるものではなく公知のあらゆる
もののなかから選択できる。添加剤の代表例を次に示す
。
もののなかから選択できる。添加剤の代表例を次に示す
。
（添加剤種類） （代 表 例）（１）
可ｆｆｉ剤：フタル酸エステル、グリコールエステル、
脂肪酸エステル、リン酸エス テル等 （２）安定剤；鉛系、カドミウム系、亜鉛系、アルカリ
土類金属系、有機スズ系等 （３）帯電防止剤；陽イオン活性剤、アニオン活性剤、
非イオン活性剤１両面活性剤等 （４） 難燃剤；燐酸エステル、ノ・ロダン化燐酸エ
ステル、ハロダン化物、無機物、含樽 ポリオール等 （５）充填剤；アルミナ、カオリンクレー、炭酸カルシ
ウム、マイカ、タルク、酸化チ タン、シリカ等 （６） 補強剤；がラスロービング、金属繊維、がラ
ス繊維、がラスミルドファイバー。
可ｆｆｉ剤：フタル酸エステル、グリコールエステル、
脂肪酸エステル、リン酸エス テル等 （２）安定剤；鉛系、カドミウム系、亜鉛系、アルカリ
土類金属系、有機スズ系等 （３）帯電防止剤；陽イオン活性剤、アニオン活性剤、
非イオン活性剤１両面活性剤等 （４） 難燃剤；燐酸エステル、ノ・ロダン化燐酸エ
ステル、ハロダン化物、無機物、含樽 ポリオール等 （５）充填剤；アルミナ、カオリンクレー、炭酸カルシ
ウム、マイカ、タルク、酸化チ タン、シリカ等 （６） 補強剤；がラスロービング、金属繊維、がラ
ス繊維、がラスミルドファイバー。
炭素線維等
（７）着色剤；無機顔料（Ａｔ＃ Ｆｅ２Ｏ２，ＴｌＯ
２，ＺｎｏｔＣｄＳ等〕、有機顔料〔カーゼン〕。
２，ＺｎｏｔＣｄＳ等〕、有機顔料〔カーゼン〕。
染料等
（８）発泡剤；無機発泡剤（炭咳アンモニア、重炭酸ソ
ーダ）、有機発泡剤〔ニトロソ 系、アゾ系〕等 （９）加硫剤、加硫促進剤、促進助剤等αＱ 劣化防止
剤；紫外線吸収剤、酸化防止剤、金属不活性化剤、過酸
化物分解剤等 （１］）造核剤；各種有機造核剤、各１無機造核剤（２
） 力、プリング剤；シラン系、チタネート系。
ーダ）、有機発泡剤〔ニトロソ 系、アゾ系〕等 （９）加硫剤、加硫促進剤、促進助剤等αＱ 劣化防止
剤；紫外線吸収剤、酸化防止剤、金属不活性化剤、過酸
化物分解剤等 （１］）造核剤；各種有機造核剤、各１無機造核剤（２
） 力、プリング剤；シラン系、チタネート系。
クロム系、アルミニウム系等
（ト）各種の熱可塑性樹脂、デム等
本発明の樹脂組成物は以上述べた各成分のうちｇｇＡ樹
脂ｔ−３０〜９５重量係含む。残余物はすべてが遮光性
物質あるいは着色類、染料であってもよく、また、さら
に添加剤が加わっていてもよい。
脂ｔ−３０〜９５重量係含む。残余物はすべてが遮光性
物質あるいは着色類、染料であってもよく、また、さら
に添加剤が加わっていてもよい。
上記滑剤を添加する場合には０．０１〜２重９４程度が
適当である。添加量が０．０１重１幅未満になると成形
性が悪化して成形が困難になジ、又スベリが悪く加工工
程でトラブルが多く発生する。一方、添加量が２．０重
量係を越えるとベトッキが大きくなり、デミが付着しや
すくなる。かつスクリュースリップ等のために樹脂チャ
ーノ時間が長くかかり成形サイクルも長くなる。フィル
ム成形では厚薄ムラが大きくなり製造が困難である、可
塑性を向上させるために、ステアリン酸やオレイン駿等
の高級脂肪酸を使用する場合２重量幅以上を添加する場
合もあるが、たかだか１０重ｔ＝ｇ以下である。この着
色マスターパッチ用樹脂組成物のＭＩはメイン樹脂より
大きいほうがよい。
適当である。添加量が０．０１重１幅未満になると成形
性が悪化して成形が困難になジ、又スベリが悪く加工工
程でトラブルが多く発生する。一方、添加量が２．０重
量係を越えるとベトッキが大きくなり、デミが付着しや
すくなる。かつスクリュースリップ等のために樹脂チャ
ーノ時間が長くかかり成形サイクルも長くなる。フィル
ム成形では厚薄ムラが大きくなり製造が困難である、可
塑性を向上させるために、ステアリン酸やオレイン駿等
の高級脂肪酸を使用する場合２重量幅以上を添加する場
合もあるが、たかだか１０重ｔ＝ｇ以下である。この着
色マスターパッチ用樹脂組成物のＭＩはメイン樹脂より
大きいほうがよい。
着色マスターパッチは使用目的ナチュラル樹脂の着色の
ために用いるのであり物性変化を最小てするためと着色
コストヲ小さくするために目的とする樹脂着色濃度の３
倍以上にする必要がある。
ために用いるのであり物性変化を最小てするためと着色
コストヲ小さくするために目的とする樹脂着色濃度の３
倍以上にする必要がある。
本発明の着色マスターパッチ用樹脂組成物の製造は従来
公知の１軸又は２軸の押出機で混練する方法により行わ
れるが、加熱ロール法や・々ンパリミキサー等を用いて
もよく、エチレン共重合体樹脂の溶液に遮光物質或は着
色傾斜及びその他必要な添加剤や改質剤を添加混合し、
溶媒を除去する方法等も用いることができる。本発明の
着色マスター・々ツチ樹脂組成物の製造に際して４０重
ｔ４以下のマスターパッチ用樹脂以外のポリオレフィン
系樹脂を添加することが可能である。特に、使用目的ナ
チュラル樹脂をマスター・ぐッチ用樹脂の１部として使
用することにより混線性や着色マスターパッチの分散を
変化できる場合もある。
公知の１軸又は２軸の押出機で混練する方法により行わ
れるが、加熱ロール法や・々ンパリミキサー等を用いて
もよく、エチレン共重合体樹脂の溶液に遮光物質或は着
色傾斜及びその他必要な添加剤や改質剤を添加混合し、
溶媒を除去する方法等も用いることができる。本発明の
着色マスター・々ツチ樹脂組成物の製造に際して４０重
ｔ４以下のマスターパッチ用樹脂以外のポリオレフィン
系樹脂を添加することが可能である。特に、使用目的ナ
チュラル樹脂をマスター・ぐッチ用樹脂の１部として使
用することにより混線性や着色マスターパッチの分散を
変化できる場合もある。
又、生産性（ストランド状だ押し出す時の単位時間の押
出し量）向上の為に粒径の異なるｌ１ＥＡ樹脂を混合し
て用いることも、２種以上のＰＥＡ樹脂を混合すること
も有効である。
出し量）向上の為に粒径の異なるｌ１ＥＡ樹脂を混合し
て用いることも、２種以上のＰＥＡ樹脂を混合すること
も有効である。
本発明のマスターパッチが混練されるナチュラル樹脂（
メイン樹脂〕の例を次に記す。
メイン樹脂〕の例を次に記す。
（１） 低密度ポリエチレン樹脂 （ＬＤＰＥ ）（
２） 中
（ＭＤＰＩＥ ）（３） 高
（ＨＤＰＥ ）（４）直鎖状低密度エ
チレン樹脂 （Ｌ−ＬＤＰＩＥ ）（５） エチレン
・プロピレン共重合体樹脂（ランダムあるいはブロック
共重合体樹脂等）（６） エチレン・ブテン１共重合
体樹脂（７）プロピレン （８） エチレン・プロピレン・ブテン１共重合体樹
脂 （９） ポリブテン−１樹脂 αＱ４！リスチレン樹脂 αめ ポリメチル・メタクリレート樹脂（至） スチレ
／・アクリロニトリル共重合体”ＩＩＩＷａ３ＡＢＳ明
脂 （１４ポリプロピレン樹脂 Ｃ１→ 結晶性プロピレン−α−オレフィン共重合体樹
脂 αＱ 変性ポリプロピレン樹脂 （１乃 〃 ポリエチレン 〃 αｌ、Ｎリグロピレン・無水マレイン酸グラフト共重合
体樹脂 （至）塩素化、ｉ？ ＩＪオレフィン樹脂（主として塩
素化−リエチレン樹脂） （）（ＤＰＥ、 ＬＤＰＥ、
ＰＥコノリマー、アタクチックｐｐ等） 翰 エチレン・酢酸ビニル共重合体樹脂（ＥＶＡ ）（
財） エチレン系アイオノマー樹脂（エチレント不飽和
酸との共重合物を金属で架橋した樹脂）勾 ポリ４−メ
チルにンテンー１樹脂 （イ） エチレン・アクリル唆共重合体樹脂（ＦＡＡ
）％Ｊ エチレン・アクリル酸メチル共重合体樹脂（
ＥＭＡ ） （イ） エチレン・アクリル酸エチル共重合体樹脂（Ｉ
Ａ ） （イ）塩化ビニル・プロピレン共重合体樹脂−エチレン
・ビニルアルコール樹脂 （７）架橋ポリエチレン樹脂（電子線照射架橋、化学的
架橋等） ４ ′ポリイソブチレン＊ 弓旨 ；１ エチレン−塩化ビニル共重合体樹脂（３１）
１．２−ポリブタジェン樹脂本発明のマスターパッチ全
混練して着色した樹脂の用途は問うところではないが、
例えば写真感光材料色装用射出成形品、インフレーショ
ンフィルム及びＴダイによる単層あるいは多層共押し出
しフィルム用として好適である。又、黒色や銀色等に着
色される磁気テープカートリッジ、フロッピーディスク
用のジャケット、家庭電化製品等にも用いることができ
る。
２） 中
（ＭＤＰＩＥ ）（３） 高
（ＨＤＰＥ ）（４）直鎖状低密度エ
チレン樹脂 （Ｌ−ＬＤＰＩＥ ）（５） エチレン
・プロピレン共重合体樹脂（ランダムあるいはブロック
共重合体樹脂等）（６） エチレン・ブテン１共重合
体樹脂（７）プロピレン （８） エチレン・プロピレン・ブテン１共重合体樹
脂 （９） ポリブテン−１樹脂 αＱ４！リスチレン樹脂 αめ ポリメチル・メタクリレート樹脂（至） スチレ
／・アクリロニトリル共重合体”ＩＩＩＷａ３ＡＢＳ明
脂 （１４ポリプロピレン樹脂 Ｃ１→ 結晶性プロピレン−α−オレフィン共重合体樹
脂 αＱ 変性ポリプロピレン樹脂 （１乃 〃 ポリエチレン 〃 αｌ、Ｎリグロピレン・無水マレイン酸グラフト共重合
体樹脂 （至）塩素化、ｉ？ ＩＪオレフィン樹脂（主として塩
素化−リエチレン樹脂） （）（ＤＰＥ、 ＬＤＰＥ、
ＰＥコノリマー、アタクチックｐｐ等） 翰 エチレン・酢酸ビニル共重合体樹脂（ＥＶＡ ）（
財） エチレン系アイオノマー樹脂（エチレント不飽和
酸との共重合物を金属で架橋した樹脂）勾 ポリ４−メ
チルにンテンー１樹脂 （イ） エチレン・アクリル唆共重合体樹脂（ＦＡＡ
）％Ｊ エチレン・アクリル酸メチル共重合体樹脂（
ＥＭＡ ） （イ） エチレン・アクリル酸エチル共重合体樹脂（Ｉ
Ａ ） （イ）塩化ビニル・プロピレン共重合体樹脂−エチレン
・ビニルアルコール樹脂 （７）架橋ポリエチレン樹脂（電子線照射架橋、化学的
架橋等） ４ ′ポリイソブチレン＊ 弓旨 ；１ エチレン−塩化ビニル共重合体樹脂（３１）
１．２−ポリブタジェン樹脂本発明のマスターパッチ全
混練して着色した樹脂の用途は問うところではないが、
例えば写真感光材料色装用射出成形品、インフレーショ
ンフィルム及びＴダイによる単層あるいは多層共押し出
しフィルム用として好適である。又、黒色や銀色等に着
色される磁気テープカートリッジ、フロッピーディスク
用のジャケット、家庭電化製品等にも用いることができ
る。
本発明の着色マスターパッチ用樹脂組成物は１光性物質
や着色顔、染料を高濃度で均一に分散含有できる。また
、メイン樹脂との混線性も良好である。
や着色顔、染料を高濃度で均一に分散含有できる。また
、メイン樹脂との混線性も良好である。
本発明品Ｉ
エチレン−エチルアクリレート（ＥＥＡ ） ｍ脂（日
本ユニカー（株〕製ＮＵＣ６１７０メルトインデックス
６ ｇ／ｌ ０分、密度０．９３１１ｉ／ａｎ” ｒ
エチルアクリレートコモノマー含４４１８４）６８重
量％に平均粒子径２１ｍμのオイルファーネスカーピン
ブラ、り（三菱化成製→４４Ｂ ）３０重量％とゾメチ
ルポリシロキサンＫＦ−９６信越化学（株）製２重量壬
を２軸押出機（ＰＯＭ ３０ 池貝鉄工製）で押出し
てカービン濃度３０重竜壬の着色マスターパッチ４レツ
ドを作成した。この着色マスターパッチイレット１０重
電部とメイン樹脂として、高圧法分岐状低密度ポリエチ
レン（以後ＬＤＤＥと表示〕樹脂ベレット（日本ユニカ
ーＩｆｆ ＤＦＤ −０１１１メルトインデックス２．
１／１０分、密度０．９２３ Ｅ／ｃｒｓ３） ９０重
１部を配合してカーデンプラ、り濃度が３重量％になる
ように混合してインフレーションフィルム成形機（ｆラ
コー製１００−φリングダイ）を用いて厚さ５０μｍの
インフレーションフィルムを作成した。
本ユニカー（株〕製ＮＵＣ６１７０メルトインデックス
６ ｇ／ｌ ０分、密度０．９３１１ｉ／ａｎ” ｒ
エチルアクリレートコモノマー含４４１８４）６８重
量％に平均粒子径２１ｍμのオイルファーネスカーピン
ブラ、り（三菱化成製→４４Ｂ ）３０重量％とゾメチ
ルポリシロキサンＫＦ−９６信越化学（株）製２重量壬
を２軸押出機（ＰＯＭ ３０ 池貝鉄工製）で押出し
てカービン濃度３０重竜壬の着色マスターパッチ４レツ
ドを作成した。この着色マスターパッチイレット１０重
電部とメイン樹脂として、高圧法分岐状低密度ポリエチ
レン（以後ＬＤＤＥと表示〕樹脂ベレット（日本ユニカ
ーＩｆｆ ＤＦＤ −０１１１メルトインデックス２．
１／１０分、密度０．９２３ Ｅ／ｃｒｓ３） ９０重
１部を配合してカーデンプラ、り濃度が３重量％になる
ように混合してインフレーションフィルム成形機（ｆラ
コー製１００−φリングダイ）を用いて厚さ５０μｍの
インフレーションフィルムを作成した。
本発明品■
本発明品Ｉで作成したカーダン濃度３０重１４のｇＥＡ
樹脂製の着色マスターパッチ（レット１０重ｉ部とメイ
ン樹脂として低圧法直鎖状低密度ポリエチレン（以後Ｌ
−ＬＤＰＥと表示）樹脂（三井石油化学製つルトゼッ
クス２０２１Ｌ メルトインデックス ２．１ｇ／１
０分、密度０．９２２１７ｃｍ３） ９０重ｔチを配合
してカーゲンブラック濃度が３重ｔ４になるように混合
してインフレーションフィルム成形機（グラコー製１０
０ｍφ リングダイ）を用いて厚さ５０μｍのイン７レ
ーシ、ンフイルムヲ作成した〇 従来品■ 本発明品■で着色マスターパッチ用樹脂のＥＥＡ樹脂を
メイン樹脂と同じＬＤＰｇ樹脂（日本ユニカー、１ｌｉ
ｌＤＦＤ−０１１１）を用いた以外は同一樹脂処方の厚
さ５０μｍのインフレーションフィルムを作成した。
樹脂製の着色マスターパッチ（レット１０重ｉ部とメイ
ン樹脂として低圧法直鎖状低密度ポリエチレン（以後Ｌ
−ＬＤＰＥと表示）樹脂（三井石油化学製つルトゼッ
クス２０２１Ｌ メルトインデックス ２．１ｇ／１
０分、密度０．９２２１７ｃｍ３） ９０重ｔチを配合
してカーゲンブラック濃度が３重ｔ４になるように混合
してインフレーションフィルム成形機（グラコー製１０
０ｍφ リングダイ）を用いて厚さ５０μｍのイン７レ
ーシ、ンフイルムヲ作成した〇 従来品■ 本発明品■で着色マスターパッチ用樹脂のＥＥＡ樹脂を
メイン樹脂と同じＬＤＰｇ樹脂（日本ユニカー、１ｌｉ
ｌＤＦＤ−０１１１）を用いた以外は同一樹脂処方の厚
さ５０μｍのインフレーションフィルムを作成した。
本発明品■
本発明品Ｉと同一の着色マスターパッチベレット５重量
％と本発明品■のメイン樹脂に用いたＬ −ＬＤＰＫ樹
脂（三井石油化学製つルトゼックス２０２１Ｌ）２０！
ｔ％、！：プロピレン・エチレンランダムポリプロピレ
ン（以後ＰＰと表示）樹脂（三井石油化学製Ｊ−９５０
Ｄメルトインデックス４０ 、！７／１０分、密度０．
９２０Ｆ／Ｃｎｔ３） ７５劃０を配合してカー？ンブ
ラック濃度が１．５重！＝１になるように混合して雪瞑
■四窮のシートフィルム明室装填用の遮光トレ一台を射
出成形により作成した。
％と本発明品■のメイン樹脂に用いたＬ −ＬＤＰＫ樹
脂（三井石油化学製つルトゼックス２０２１Ｌ）２０！
ｔ％、！：プロピレン・エチレンランダムポリプロピレ
ン（以後ＰＰと表示）樹脂（三井石油化学製Ｊ−９５０
Ｄメルトインデックス４０ 、！７／１０分、密度０．
９２０Ｆ／Ｃｎｔ３） ７５劃０を配合してカー？ンブ
ラック濃度が１．５重！＝１になるように混合して雪瞑
■四窮のシートフィルム明室装填用の遮光トレ一台を射
出成形により作成した。
比較品■
前記ランダムタイプＰＰ樹脂（三井石油化学製Ｊ−９５
０Ｄ ） ７０３１１壬に本発明品■で使用したカーボ
ンブラ、り（三菱化成製〕を３０重ｔｚを２軸押出し機
（ＰＯＭ ３０ 池貝鉄工裂）で押出してカー＆ン濃［
３０重！４の着色マスターパッチペレットを作成した。
０Ｄ ） ７０３１１壬に本発明品■で使用したカーボ
ンブラ、り（三菱化成製〕を３０重ｔｚを２軸押出し機
（ＰＯＭ ３０ 池貝鉄工裂）で押出してカー＆ン濃［
３０重！４の着色マスターパッチペレットを作成した。
この着色マスターパッチペレット５重を係とメイン樹脂
としてランダムタイプＰＰ樹脂（三井石油化学裏Ｊ−９
５００） ９５重’ｉ ％を配合してカーノンブラック
濃度が１．５重量％になるように混合して本発明品■と
同一のシートフィルム明室装填用遮光トレ一台を射出成
形に上り作成した。
としてランダムタイプＰＰ樹脂（三井石油化学裏Ｊ−９
５００） ９５重’ｉ ％を配合してカーノンブラック
濃度が１．５重量％になるように混合して本発明品■と
同一のシートフィルム明室装填用遮光トレ一台を射出成
形に上り作成した。
比較品■
前記Ｌ−ＬＤＰＥ樹脂（三井石油化学製つルトゼックス
２０２１Ｌ） ６８重ｔ％に前記オイルファーネスカー
ノンブラック（三菱化成製４４Ｂ）３００重遺憾ジメチ
ルポリシロキサン２重遺憾を２軸押出し機（ＰＯＭ ３
０池貝鉄工製〕で押出してカーメン濃度３０重号係の着
色マスター・々ッチ（レッドを作成した。この着色マス
ターパッチベレット５重ｔ％とＬ−ＬＤＰＥ樹脂２０重
［牡ランダムタイプＰＰ樹脂７５重４ｋ ％を混合した
樹脂組成金用いて本発明品■と同一のシートフィルム明
室装填用の遮光トレ一台を作成した。
２０２１Ｌ） ６８重ｔ％に前記オイルファーネスカー
ノンブラック（三菱化成製４４Ｂ）３００重遺憾ジメチ
ルポリシロキサン２重遺憾を２軸押出し機（ＰＯＭ ３
０池貝鉄工製〕で押出してカーメン濃度３０重号係の着
色マスター・々ッチ（レッドを作成した。この着色マス
ターパッチベレット５重ｔ％とＬ−ＬＤＰＥ樹脂２０重
［牡ランダムタイプＰＰ樹脂７５重４ｋ ％を混合した
樹脂組成金用いて本発明品■と同一のシートフィルム明
室装填用の遮光トレ一台を作成した。
本発明品■
エチレン−エチルアクリレート共重合体樹脂（日本ユニ
カー（株）製ＮＵＣ６１７０メルトインデ、ジス６Ｉ！
／１０分、エチルアクリレートコモノマー含有！１８％
）６８重！俤にアルミニウムペースト〔東海金属製）３
０重を俤と高級脂肪酸（ステアリン駿）２重ｔｔ４を２
軸押出し機（ＰＯＭ ３０池貝鉄工製〕で押出してアル
ミニウム濃度が３０重ｉ１％の着色マスターパッチベレ
ットを作成した（但し、加熱、真空乾燥により又は他の
樹脂で濃度をうすめるかをしてミネラルスピリット、水
分等の揮発性分ｉ ０．１重を係以下にしないと発泡以
外に写真感光材料にカプリ、感光度変化等を発生させ使
用不可）。
カー（株）製ＮＵＣ６１７０メルトインデ、ジス６Ｉ！
／１０分、エチルアクリレートコモノマー含有！１８％
）６８重！俤にアルミニウムペースト〔東海金属製）３
０重を俤と高級脂肪酸（ステアリン駿）２重ｔｔ４を２
軸押出し機（ＰＯＭ ３０池貝鉄工製〕で押出してアル
ミニウム濃度が３０重ｉ１％の着色マスターパッチベレ
ットを作成した（但し、加熱、真空乾燥により又は他の
樹脂で濃度をうすめるかをしてミネラルスピリット、水
分等の揮発性分ｉ ０．１重を係以下にしないと発泡以
外に写真感光材料にカプリ、感光度変化等を発生させ使
用不可）。
この着色マスター・々ツチイレットｌＯ重量部とメイン
樹脂としてエチレンとオクテン−１の共重合体樹脂であ
る低圧法直鎖状低密度ポリエチレン樹す旨（出光石油化
学型モアチック０２３８Ｎ メルトインデックス ２．
（［’／１０分、密度０．９２１／儒３）８９．９重［
４，オレイン酸アミド（ライオンアクゾ社製アーモスリ
ップＣＰ）０．１重ｔｉｌｌを配合してアルミニウムペ
ースト製置が３重ｔ４になるように混合して、インフレ
ーション成形機（デラコー製１００嗜φリングダイ）を
用いて厚さ５０μｍのインフレーションフィルムを作成
シた。
樹脂としてエチレンとオクテン−１の共重合体樹脂であ
る低圧法直鎖状低密度ポリエチレン樹す旨（出光石油化
学型モアチック０２３８Ｎ メルトインデックス ２．
（［’／１０分、密度０．９２１／儒３）８９．９重［
４，オレイン酸アミド（ライオンアクゾ社製アーモスリ
ップＣＰ）０．１重ｔｉｌｌを配合してアルミニウムペ
ースト製置が３重ｔ４になるように混合して、インフレ
ーション成形機（デラコー製１００嗜φリングダイ）を
用いて厚さ５０μｍのインフレーションフィルムを作成
シた。
本発明品■
合成ゴム人ポリスチレン樹脂（住友化学（株）製ニスプ
ライト Ｈｆ（４０１メルトインデックス３．７、＠／
１０分〕９８重量％て本発明品Ｉで作成したカーノンブ
ラック着色マスターパッチ（レット２重量幅を配合して
カーボン濃度が０．６重遺憾になるように混合して型紋
圧１５０ｔの射出成形機（住友重機製〕を用いて写真フ
ィルム用スプールを作成した。
ライト Ｈｆ（４０１メルトインデックス３．７、＠／
１０分〕９８重量％て本発明品Ｉで作成したカーノンブ
ラック着色マスターパッチ（レット２重量幅を配合して
カーボン濃度が０．６重遺憾になるように混合して型紋
圧１５０ｔの射出成形機（住友重機製〕を用いて写真フ
ィルム用スプールを作成した。
本発明品■
合成ゴム人ポリスチレン樹脂（住友化学（株）製ニスプ
ライト ＮＡ３０１ メルトインデックス ９Ｉ／１
０分）９８８重遺憾本発明品■で作成したアルミニウム
ペースト２重ｔ＝ｚを配合してアルミニウムイースト濃
度が０．６重遺憾になるように混合して住友重機製型紋
圧１５０ｔの射出成形慢を用いてシングルエイト８ｆｉ
フイルム用マがノンを作成した。
ライト ＮＡ３０１ メルトインデックス ９Ｉ／１
０分）９８８重遺憾本発明品■で作成したアルミニウム
ペースト２重ｔ＝ｚを配合してアルミニウムイースト濃
度が０．６重遺憾になるように混合して住友重機製型紋
圧１５０ｔの射出成形慢を用いてシングルエイト８ｆｉ
フイルム用マがノンを作成した。
これらの各成形品について着色マスターパッチ製造の際
の混練性、このマスターパッチのメイン樹脂との混線性
、成形品の強度及びプッ発生を評価した結果を次表に示
す。
の混練性、このマスターパッチのメイン樹脂との混線性
、成形品の強度及びプッ発生を評価した結果を次表に示
す。
本発明の着色マスターパッチ用樹脂組成物は、特に押出
機による溶融混練押出しが容易で、均一分散されたにレ
ッドにすることが可能で、使用目的ナチュラル樹脂の着
色マスターパッチとして使用する際の計量、混合等、時
に自動計嘴、混合。
機による溶融混練押出しが容易で、均一分散されたにレ
ッドにすることが可能で、使用目的ナチュラル樹脂の着
色マスターパッチとして使用する際の計量、混合等、時
に自動計嘴、混合。
自＠添加等の設備の使用に際しては、詰まりゃ移動ムラ
等を生ずることがなく円滑に作業を行うことができる。
等を生ずることがなく円滑に作業を行うことができる。
また微粉全含まないので作業環境を汚染することがない
。又１種の着色マスターパッチでポリオレフィン系樹脂
であればほとんどのナチュラル樹脂と均一分散が可能で
あり、本発明の着色マスターパッチ用樹脂組成物のペレ
ットを使用して着色した樹脂の成形品（容器及びフィル
ム等を含む）は均一着色され、プッの発生が少なく優れ
た品質である。
。又１種の着色マスターパッチでポリオレフィン系樹脂
であればほとんどのナチュラル樹脂と均一分散が可能で
あり、本発明の着色マスターパッチ用樹脂組成物のペレ
ットを使用して着色した樹脂の成形品（容器及びフィル
ム等を含む）は均一着色され、プッの発生が少なく優れ
た品質である。
Claims (1)
- エチルアクリレート部分が７重量％以上であってメルト
インデックスが３ｇ／１０分以上であるエチレン−エチ
ルアクリレート共重合体樹脂を３０〜９５重量％含み、
残余物が遮光性物質もしくは着色顔、染料又は遮光性物
質もしくは着色顔、染料と添加剤である着色マスターパ
ッチ用樹脂組成物
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62015983A JPH0781011B2 (ja) | 1987-01-28 | 1987-01-28 | 写真感光材料用包装材料に用いる着色マスターバッチ用樹脂組成物 |
| DE3889130T DE3889130T2 (de) | 1987-01-28 | 1988-01-28 | Farbstoffkonzentrat-Zusammensetzung. |
| EP88101268A EP0277598B1 (en) | 1987-01-28 | 1988-01-28 | Masterbatch resin composition for coloring |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62015983A JPH0781011B2 (ja) | 1987-01-28 | 1987-01-28 | 写真感光材料用包装材料に用いる着色マスターバッチ用樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63186740A true JPS63186740A (ja) | 1988-08-02 |
| JPH0781011B2 JPH0781011B2 (ja) | 1995-08-30 |
Family
ID=11903906
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62015983A Expired - Fee Related JPH0781011B2 (ja) | 1987-01-28 | 1987-01-28 | 写真感光材料用包装材料に用いる着色マスターバッチ用樹脂組成物 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0277598B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0781011B2 (ja) |
| DE (1) | DE3889130T2 (ja) |
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-
1987
- 1987-01-28 JP JP62015983A patent/JPH0781011B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1988
- 1988-01-28 DE DE3889130T patent/DE3889130T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1988-01-28 EP EP88101268A patent/EP0277598B1/en not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0781011B2 (ja) | 1995-08-30 |
| EP0277598B1 (en) | 1994-04-20 |
| DE3889130D1 (de) | 1994-05-26 |
| EP0277598A2 (en) | 1988-08-10 |
| DE3889130T2 (de) | 1994-08-04 |
| EP0277598A3 (en) | 1990-05-09 |
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