WO1998050928A1 - Procede de fabrication d'un composant electronique - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an electronic component having a fine multilayer structure, and more particularly, to a method for manufacturing a multilayer multilayer electronic component such as a multilayer ceramic capacitor and a multilayer inductor.
  • a multilayer laminated ceramic capacitor which is the most typical example of a multilayer laminated electronic component
  • a large number of dielectric ceramic layers having internal electrodes are stacked, and the internal electrodes are alternately drawn to the end face of the laminated body.
  • External electrodes are formed on the end faces of the laminate from which these internal electrodes are drawn.
  • multilayer thin ceramic capacitors have been manufactured by laminating extremely thin green sheets having a thickness of 10 im or less. In order to manufacture such a capacitor with good yield, it is necessary to print on such an extremely thin green sheet with high accuracy and to laminate the sheets. In this case, the ceramic green sheet is extremely thin, so when transporting, printing, and laminating it, care must be taken to prevent the green sheet from stretching or distorting.
  • ceramic green sheets are formed by applying a ceramic slurry to a fixed film thickness on a carrier film such as a polyethylene terephthalate film and drying.
  • a carrier film such as a polyethylene terephthalate film
  • a ceramic green sheet formed on a carrier film is punched together with the carrier film, and this peripheral portion is glued to a frame-shaped frame.
  • the frame is set on a printing machine, the electrode pattern is printed on the green sheet, and dried.
  • the dary seat is positioned and printed based on the frame.
  • the green sheet is punched out together with the carrier film inside the frame, and set on the crimping table of the temporary crimping machine.
  • the lowermost green sheet is placed on the temporary crimping table with the carrier film side down, the green sheet is placed thereon with the carrier film side up, and the carrier sheet is peeled off.
  • a pressure is applied to the green sheets laminated from above without leaving the carrier film of the green sheet of the uppermost layer and leaving the carrier film, and temporarily press-bonded.
  • the preliminarily pressure-bonded laminate is placed in a mold and subjected to final pressure bonding.
  • the carrier film attached to the uppermost layer and the lowermost layer of the laminate is peeled off, and a laminate of a plurality of electronic components is completed. It is needless to say that the stacking order of the green sheets in this case is such that the electrode patterns are alternately drawn out to the end face of the multilayer body in each multilayer chip capacitor.
  • the laminate thus laminated is cut into chips for each individual electronic component unit. Further, while exposing the internal electrode from the end face of the chip and barrel-polishing the chip so that cracks are unlikely to occur, the chip is fired in a firing furnace. After that, external electrodes are applied to both ends of the fired chip and baked to complete the multilayer ceramic capacitor.
  • a positioning hole is opened in the ceramic green sheet cut together with the carrier film, and a positioning pin of a transport head is inserted into the positioning hole, and the green sheet cut in a positioned state is inserted. Since the transport frame is held together with the carrier film by the transport head and transported onto a printing table or a laminating table, accurate positioning is performed using only the transport head without using a frame-like frame.
  • the green sheet can be transported together with the carrier tape to a printing table or a laminating table. In addition, since the carrier tape can be held and transported by the transport head, the green sheet does not stretch or warp.
  • 510/035/1985 discloses a microporous sheet made of a polyethylene polymer containing an inorganic filler and a ceramic green for a multilayer porcelain capacitor. It is disclosed for use as a sheet.
  • a method for producing a multilayer ceramic capacitor with high quality and high efficiency from the above-mentioned microporous sheet as a ceramic green sheet and there is no problem with the method using a carrier film. At present, no solution has been reached.
  • the present invention solves the conventional problems of manufacturing a multilayer electronic component such as a multilayer ceramic capacitor or a multilayer inductor using a ceramic sheet formed on a carrier film.
  • An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a multilayer electronic component, which is capable of simplifying a production process and improving a yield with high quality.
  • An electrode layer forming agent is formed on the surface, containing 45 to 80% by volume of inorganic filler, thickness of 25 or less, tensile strength of 3 kg Zmm 2 or more in length, lkg Zmm 2 or more in width, MD direction (A) unwinding the sheet from a wound polyethylene microporous sheet having an elongation of 30% or less, (b) cutting the sheet into a predetermined length, and (c) cutting the sheet. And (d) forming the multilayer body by a cutting step of the laminated body.
  • the method for producing a multilayer laminated electronic component according to the above further comprising (c ′) a step of compressing the laminated body between the (c) laminating step and (d) the cutting step.
  • the method for producing a multilayer laminated electronic component according to the above further comprising (e) a binder removal step and (f) a firing step after the (d) cutting step.
  • FIG. 1 shows the fine polyethylene containing inorganic filler used in the present invention. It is an electron micrograph (magnification: X10,000) viewed from the plane of the perforated sheet.
  • FIG. 2 (FIG. 2) is an electron micrograph (magnification: X 10,000) viewed from a cross section of the microporous sheet.
  • a wound product of a polyethylene microporous sheet containing an inorganic filler is prepared.
  • the wound product is a microporous polyethylene polymer sheet having a thickness of 25 m or less and containing an inorganic filler in an amount of 45% by volume or more and 80% by volume or less.
  • a sheet continuously formed with an area occupancy of 10 to 90% at intervals is a rolled electronic component green sheet wound in a roll form, and the polyethylene in the microporous sheet is: It can have a polyethylene polymer having a molecular weight of 4 X 10 5 to 15 X 10.
  • the method for producing the microporous sheet containing such an inorganic filler is not particularly limited. For example, it can be produced in accordance with the method described in W091 / 01346 (Japanese Translation of PCT International Publication No. 4-1500835). The disclosure of the specification is incorporated herein.
  • the polyethylene polymer in the present invention is basically an ultrahigh molecular weight polyethylene, for example, having a weight average molecular weight of at least 4 ⁇ 10 gZmol, preferably at least 8 ⁇ 10 gZmol.
  • the high molecular weight side is not particularly limited, but may be, for example, 15 ⁇ 10 6 g / mo 1 e or less.
  • the ratio between the weight average molecular weight and the number average molecular weight can take a wide value, but is preferably 10 or less, more preferably 5 or less.
  • the inorganic filler to be contained is selected according to the function of the intended electronic component, and is not particularly limited, but may be any substance or substance that can be sintered by itself. Which mixture was added, for example, S I_ ⁇ 2, A l 2 ⁇ 3, B aT I_ ⁇ 3, Y 2 ⁇ 3 S i 3 N 4 were mixed, the use of S i C a mixture of boron compound Can be.
  • the content of such an inorganic filler is not particularly limited as long as the obtained film-like material maintains its independence, and the larger the better, the better. 8080% by volume, preferably 50-70% by volume. This is approximately equal to 80-98% by weight, preferably 85-95% by weight, when converted to% by weight.
  • microporous polyethylene sheet containing an inorganic filler in the present invention is unstretched or stretched, and preferably uniaxially or biaxially stretched.
  • the elongation ratio is 25 to 400 times, typically biaxially stretched 6 to 20 times long and 6 to 20 times wide.
  • the tensile strength is 3 kg / mm 2 or more, preferably 4 kg / mm 2 or more, more preferably 6 kg Zmm 2 or more in the winding direction (MD direction).
  • MD direction winding direction
  • the tensile strength in the direction (TD direction) perpendicular to the MD direction is not particularly great need, usually 1 k gZmm 2 or more, preferably 1. 5 kg / mm 2 or more.
  • the elongation (elongation at the maximum stress point) is 30% or less in the MD direction, and preferably 20% or less.
  • the TD direction is not particularly limited, but is usually 200% or less, preferably 150% or less.
  • Such an inorganic filler-containing polyethylene microporous sheet of the present invention can have a thickness of 25 m or less, and preferably 13 m or less. These can be heat treated to improve their thermal and / or mechanical properties, with the conditions for such heat treatment being 60-120 ° C, 0:! ⁇ 2.0 hours And under a nitrogen atmosphere.
  • the microstructure of the thus-formed inorganic filler-containing polyethylene microporous sheet is preferably a multilayer nonwoven fabric.
  • the multilayer non-woven fabric When viewed from the plane of the sheet, the multilayer non-woven fabric is as shown in Fig. 1; Although the fibers of m are entangled, when viewed from the cross section of the sheet, as shown in FIG. 2, it is observed that the fibers are formed by stacking several layers. This does not necessarily mean that a nonwoven fabric is formed in advance and then combined in multiple layers.
  • the wound product of the present invention is a wound product in which an electrode layer forming agent (which may be an electrode layer precursor or an electrode layer) is provided on the inorganic filler-containing sheet.
  • an electrode layer forming agent which may be an electrode layer precursor or an electrode layer
  • many such electrode layer formers are known in the art.
  • it is an ink-like or paste-like material containing metal particles with a particle size of 0.03 to 3 tm, and is adjusted to form the layer using a printing method such as screen printing or gravure printing.
  • the layer can be directly formed by a vacuum evaporation method, a sputtering method, or the like.
  • the electrode layer forming agent is continuously formed on the sheet surface at a predetermined interval in the width direction and the length direction of the sheet, and its area occupancy is 10 to 90%. It is desirable that
  • the electrode layer forming agent is an electrode layer precursor
  • post-formation treatment eg, drying
  • the wound product may contain a solvent having a boiling point of 200 ° C or less during the formation process, but the content must be 5.5% by weight or less, preferably 1.0% by weight or less. It is.
  • the present invention provides: (a) a step of unwinding the sheet, (b) a step of cutting the sheet into a predetermined length, (c) a step of laminating the cut sheet,
  • the unwinding tension needs to be 10 kgZm or less.
  • the sheet thus unwound is cut to a predetermined length by a cutting means, preferably using a sharp blade, preferably in a sliding motion. At this time, of course, the cutting must be performed in consideration of the electrode layer pattern.
  • the cut sheets are laminated.
  • the patterns of the electrode layers of each cutting sheet must be positioned and laminated so as to have a predetermined positional relationship with each other.
  • the conditions of the laminating step (c) are performed at a temperature of 40 to 150 ° C., preferably 60 to 120 ° C., at a pressure of 0.5 to 1 OMPa, and preferably at 1 to 4 MPa for 2 to 10 seconds. This pressing may be performed for each lamination, or may be performed after lamination to some extent or all.
  • an ineffective layer When laminating sheets, a layer without electrodes (ineffective layer) is laminated above and below the laminated part of the effective layer including electrodes.
  • This ineffective layer can be used by previously laminating it by a necessary thickness, or it can be formed by laminating one layer at a time.
  • the laminate is dried at a temperature of 40 to 80 ° C., preferably 55 to 65 ° C. in the air or a nitrogen atmosphere, and the laminate can be subjected to a compression step (c ′).
  • the compression is carried out at a temperature of 100 to 200 ° C., preferably 150 to 170 ° C., a pressure of 1 to 80 MPa, preferably 3 to 50 MPa, and a time of 1 to 10 minutes.
  • each laminated electronic component or its precursor is formed in consideration of the electrode layer pattern.
  • the multilayered electronic component precursor obtained above can be subjected to a binder removal step (e) for removing polyethylene and a firing step (f) of an inorganic filler.
  • the debinding step is preferably performed in the absence of oxygen, for example, in a nitrogen atmosphere at a temperature of 350 to 550 ° C. for 10 to 150 hours.
  • the decomposition and combustion reaction of the binder may occur rapidly at a specific temperature.Thus, conduct a thermal analysis of the multilayered electronic component precursor in advance to investigate changes in weight due to heating, etc. It is desirable to determine the heating pattern of the binder removal process.
  • polyethylene is thermally decomposed at around 450 ° C.
  • the heating rate is reduced to 0 ° C. and finally heated to 500 ° C.
  • the conditions of the subsequent firing step vary depending on the inorganic filler used, but the point is that the inorganic filler may be sintered to form an integrated inorganic phase.
  • This step is the same as the step conventionally performed in the manufacturing process of the Sekisai ceramic capacitor 1, and the conventional conditions and the like can be used as it is.
  • the firing temperature varies greatly depending on the ceramic powder used, so it is necessary to determine the optimum conditions for each ceramic powder as in the conventional method.
  • the obtained film After being sent to an extruder and extruded at 170 ° C., the obtained film was quenched in water, and the solvent was removed by drying. Then, the obtained film was biaxially stretched at 125 ° C at a stretching ratio of 10 times in the machine direction and 10 times in the transverse direction to obtain an inorganic filler-containing porous film.
  • an electrode pattern of a conductive paste was formed on the surface by offset printing.
  • the pattern was a unit of 7 mm x 2 mm, with a 6 mm x lmm rectangular conductive paste electrode printing section in the center, and was continuously printed on the film surface.
  • the area occupancy of the electrode was 43%.
  • the conductive paste contained a metal component of AgZPd, and the applied amount after drying was 3 mg / cm 2 .
  • the electrode-printed film was wound up into a roll at a winding density of 5 g / cm 3 .
  • the film was cut out to a predetermined length while being pulled out from the roll, and laminated while shifting the electrode pattern by a half pitch.
  • the number of effective layers is 25, and the last part is a film with no electrode printed.
  • This laminate was heated and compressed at 150 ° C. and 40 MPa. After cutting the laminated film to the size of the capacitor, it was heated and fired to obtain a laminated ceramic capacitor.
  • the thickness of the effective layer was about 4 / xm, and the capacitance was 0.48. The results are shown in Table 1.
  • Examples 2 and 3 and Comparative Examples 1 and 2 A multilayer ceramic capacitor was obtained in the same manner as in Example 1 except that the size of the electrode was changed. The results are shown in Table 1.
  • Example 1 Same as Example 1 except that So 1 ufi 11 registered trademark (manufactured by DSM Slutech, Netherlands: ceramic powder TAM262L, thickness after firing: 10 wm) was used as a polyethylene film containing barium titanate. A multilayer ceramic capacitor was obtained. The results are shown in Table 1.
  • Example 1 the calculated capacitance was obtained in proportion to the area occupied by the electrodes.
  • Example 4 since the effective layer thickness was large, the capacity was reduced accordingly.
  • Comparative Example 1 the capacity was reduced by half compared to the value estimated from the occupied area. This is because the effective electrode area was reduced due to misalignment during lamination.
  • Comparative Example 2 the yield at cutting was reduced. This is because, in the pattern of Comparative Example 2, the gap between the electrodes was only 0.1 mm or less due to the misalignment during lamination, and even the slight misalignment at the time of cutting could disturb the electrode printed part. Because there are many.

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Description

明 細 書 電子部品の製造方法 従来の技術
本発明は微細な多層構造を有する電子部品の製造方法に関し、 更に詳細に は多層積層セラミックコンデンサ一や多層積層ィンダク夕一等の多層積層型 電子部品の製造方法に関する。
背景技術
多層積層型電子部品の最も代表的な例である多層積層セラミックスコンデ ンサ一は、 内部電極を有する誘電体セラミック層が多数積み重ねられ、 内部 電極が積層体の端面に交互に引き出されている。 そしてこれらの内部電極が 引き出された積層体の端面に、 外部電極が形成されている。
多くの回路部品が小型化される中で、 このような多層積層セラミックコン デンサ一についても、 小型化、 大容量化が要求されている。 このような背景 の中で、 厚さ 1 0 i m以下の極めて薄いグリーンシートを積層して多層積層 セラミックコンデンサ一を製造することが行われるようになった。 このよう なコンデンサーを歩留り良く製造するためには、 前記のような極めて薄いグ リーンシートに精度良く印刷し、 これを積層する技術が必要である。 この場 合、 セラミックグリーンシートが極端に薄いので、 それを搬送し、 印刷し、 積層する際に、 同グリーンシートが伸びたり歪んだりしないよう、 その取扱 いに慎重を要する。
従来、 セラミックグリーンシートは、 ポリエチレンテレフ夕レートフィル ム等のキヤリアフィルム上にセラミックスラリーを一定の膜厚に塗布し、 乾 燥して形成される。 薄いセラミックグリーンシートについては、 前記のよう
：形成した後、 それを同キャリアフィルムごと所 定の大きさに打ち抜き、 キャリアフィルムごと枠状体に貼り付け、 その後の 印刷、 積層工程等を行う、 いわゆる 「枠貼り法」 が開発されている。
この枠貼り法は、 キヤリアフィルム上に形成されたセラミックグリーンシ —トをキヤリアフィルムごと打ち抜き、 この周辺部を額枠状のフレームに糊 付けする。 そして、 このフレームを印刷機にセットし、 グリーンシート上に 電極パターンを印刷し、 乾燥する。 ここでは、 フレームを基準としてダリ一 ンシ一卜が位置決めされ、 印刷される。 その後、 フレームの内側でグリーン シートをキヤリアフィルムごと打ち抜き、 これを仮圧着機の圧着台上にセッ トする。 このとき、 最も下の層のグリーンシートは、 キャリアフィルム側を 下にして前記仮圧着台の上に載せ、 その上にキャリアフィルム側を上にして グリーンシートを載せ、 キャリアシートを剥す。 これを順次所定の層数だけ 繰り返した後、 最も上の層のグリーンシートのキャリアフィルムを剥さず、 残したまま、 その上から積層されたグリーンシートに圧力を加え、 仮圧着す る。 その後、 仮圧着された積層体を金型に入れ、 本圧着する。 その後、 積層 体の最上層と最下層に張り付いているキャリアフィルムを剥離し、 電子部品 複数個単位の積層体が完成する。 なお、 この場合のグリーンシートの積層順 序は、 個々の積層チップコンデンサ一において、 その電極パターンが積層体 の端面に交互に引き出されるように積層されるのは言うまでもない。
このようにして積層された積層体は、 個々の電子部品単位毎にチップ状に 切り分ける。 さらに、 このチップの端面から内部電極を露出させると共に、 クラックが入り難いようにチップをバレル研磨した後、 焼成炉に入れて焼成 する。 その後、 焼成したチップの両端面に外部電極を塗布し、 焼き付けるこ とにより、 積層セラミックコンデンサーが完成する。
しかしながら前述のような 「枠貼り法」 では、 キャリアフィルムごと裁断 したグリーンシートをフレームに貼り付ける工程が必要であり、その際には、 フレームへの糊着けやその糊を乾燥する作業等も必要であり、 面倒な工程を 経なければならない。 さらに、 使用するフレームを固定するためにラックが 必要であること、 そして、 これらフレームは消耗品であることから、 ラン二 ングコス卜が高くなると言う問題点があった。 特公平 7— 9 3 2 3 1号公報 にはこのような従来の 「枠貼り法」 の欠点に鑑み、 フレームを使用せず、 従 つて面倒な枠貼りを行なわず、 正確な位置合わせのもとに、 グリーンフィル ムの印刷と積層が行なえるグリーンシートの印刷積層方法とその装置が開示 されている。
この印刷積層方法とその装置によれば、 キヤリアフィルムごと裁断したセ ラミックグリーンシートに位置決め用の孔を開設し、 この位置決め孔に搬送 ヘッドの位置決めピンを差込み、 位置決めした状態で裁断されたグリーンシ ートをキャリアフィルムごと搬送へッドで保持し、 印刷台上や積層台上に搬 送するため、 額枠状のフレームを用いずに、 搬送ヘッドだけで正確な位置決 めを行いながら、 グリーンシートをキャリアテープごと印刷台や積層台に搬 送することができる。 しかも、 キャリアテープごと搬送ヘッドで保持し、 搬 送することができるため、 グリーンシートに伸びや歪みを生じさせない。 しかしながら、 上述したセラミックグリーンシートの印刷積層方法と装置 においても、 セラミックグリーンシートの形成はキヤリアフィルムを用いる ものであり、 キャリアフィルム上にセラミックスラリーの塗布 ·乾燥の工程 が必須でありコスト高になっている。 又グリーンシートが薄くなればなる程 該シートを、 亀裂なく伸びや歪みも生じることなく高品位の状態でキャリア フィルムから剥すことが非常に困難になる。 更には、 キャリアフィルムと共 に、 所定の大きさに裁断したグリーンシート毎に、 電極層を印刷しなければ ならず、 印刷毎の印刷剤のロスが大きいなどの問題点を避けられない。 特表平 4一 5 0 0 8 3 5号公報 （W0 9 1 / 0 1 3 4 6 ) には無機充填材 を含有するポリエチレン重合体よりなる微多孔シートを、 多層磁器コンデン サー用のセラミックグリーンシートとして使用することが開示されている。 しかしながら、 上記微多孔シートをセラミックグリーンシートとし、 該シ ートから、 高品位で高効率で、 積層セラミックコンデンサーを作成する方法 については、 何ら記載されておらず、 キャリアフィルムを用いる方法の問題 点の解決にいたっていないのが現状である。
発明が解決しょうとする課題
本発明は、 従来の、 キャリアフィルム上に形成されたセラミックシートを 使用して、 多層積層セラミックコンデンサーや多層積層ィンダク夕一等の多 層積層型電子部品を製造する際の問題点を解消し、 高品位で、 生産工程の簡 易化と歩留の向上を図ることが可能な、 多層積層型電子部品の製造方法を提 供することにある。
発明の開示
表面に電極層形成剤が形成され、 無機充填剤を 4 5〜8 0容量％含有する、 厚さ 2 5 以下の、 引張り強度が縦 3 k g Zmm2以上、 横 l k g Zmm2 以上で、 MD方向の伸度が 3 0 %以下である、 ポリエチレン微多孔シートの 捲回物から、 （a ) 該シートの捲き出し工程、 （b ) 該シートの所定長さへ の裁断工程、 （c ) 裁断されたシートの積層工程及び （d ) 積層体の裁断ェ 程を経て形成することを特徴とする多層積層型電子部品の製造方法であり、 更には
上記 （c ) 積層工程と （d ) 裁断工程の間に、 （c ' ) 積層体の圧縮工程 を有する、 上記の多層積層型電子部品の製造方法であり、 更には
上記 （d ) 裁断工程の後に、 （e ) 脱バインダー工程及び （f ) 焼成工程 を有する、 上記の多層積層型電子部品の製造方法であり、 また
上記製造方法で製造された多層積層型電子部品、 就中、 多層積層型セラミ ックコンデンサーである。
図面の簡単な説明
第 1図 （F i g 1 ) は、 本発明で用いる無機充填材含有ポリエチレン微多 孔シートの平面からみた電子顕微鏡写真 （倍率 X 1 0， 000) である。 第 2図 （F i g 2) は、 上記微多孔シートの断面からみた電子顕微鏡写真 (倍率 X 10， 000) である。
発明を実施するための最良の形態
本発明について更に詳細に説明する。
本発明の多層積層型電子部品の製造方法においては、 先ず無機充填材含有 ポリエチレン微多孔シートの捲回物が用意される。
該捲回物は、 無機充填材を 45容積％以上 80容量％以下含有する厚さ 2 5 m以下のポリエチレン重合体微多孔シートであって、 その表面に、 電極 層 （形成剤） が所定の間隔をもって、 10〜90%の面積占有率で連続的に 形成されたシートが、 ロール状の形態で捲取られている電子部品用グリーン シート捲回物であり、 上記微多孔シートにおけるポリエチレンは、 分子量 4 X 105〜 1 5 X 10 のポリエチレン重合体を有してなることができる。 かかる無機充填材を含有する微多孔シートの製造方法は特に限定されない 力 例えば W09 1/0 1 346 (特表平 4一 500835号） に記載され た方法に準拠して製造することができ、 当該明細書の開示を本明細書に組み 込む。
本発明におけるポリエチレン重合体は基本的には超高分子量ポリエチレン 例えば重量平均分子量が少なくとも 4X 10 gZmo l e、好ましくは少な くとも 8 X 10 gZmo 1 eである。
高分子量側は特に限定しないが例えば 15 X 106g/mo 1 e以下であ ることができる。
重量平均分子量と数平均分子量との比は、 広い値をとることができるが、 好ましくは 10以下、 更に好ましくは 5以下であることができる。
含有させる無機充填材は目的とする電子部品の機能により選定するもので あって、 とくに制限されないが、 それ自体で焼結可能なあらゆる物質もしく 混合物を加えたもの、 例えば、 S i〇2、 A l 2〇3、 B aT i〇3、 Y2〇3を 混合した S i 3N4、ボロン化合物を混合した S i Cを使用することができる。 かかる無機充填材の含有量は、 得られるフィルム状物が自立性を保つ限り 特に制限する必要はなく、 多ければ多いほど良いが、 通常無機充填材含有ポ リエチレン微多孔シートの全体に対し、 45〜80容量％、 好ましくは 50 〜70容量％でぁる。 これは重量％に換算した場合、 80〜98重量％、 好 ましくは 85〜 95重量％に略等しい。
本発明における無機充填材含有ポリエチレン微多孔シートは、 未延伸又は 延伸されたものであり、 好ましくは一軸又は二軸延伸されたものである。 延 伸倍率は 25〜400倍であり、 代表的には縦 6〜20倍 X横 6〜20倍の 二軸延伸されたものである。
また引張り強度は、 捲き取り方向 （MD方向） で、 3 kg/mm2以上、 好 ましくは 4 k g /mm2以上、 より好ましくは 6 k g Zmm2以上である。 M D方向と直交する方向 （TD方向） の引張り強度は特に高い必要はないが、 通常 1 k gZmm2以上、 好ましくは 1. 5 k g /mm2以上である。
また伸度 （最大応力点での伸度） は、 MD方向で 30%以下、 好ましくは 20%以下である。 TD方向は特に限定しないが通常 200 %以下、 好まし くは 150 %以下である。
かかる本発明の無機充填材含有ポリエチレン微多孔シートは、 厚さ 25 m以下であることができ、 好ましくは 13 m以下であることができる。 これらは、 熱的及び/又は機械的特性を改良するための、 熱処理を施され たものであることができ、 かかる熱処理の条件としては 60〜 120°C、 0. ：!〜 2. 0時間、 窒素雰囲気下を挙げることができる。
かくして形成される無機充填材含有ポリエチレン微多孔シートは、 その微 細構造は、 多層不織布状であることが好ましい。 多層不織布状とは、シートの 平面からみた場合、 F i g. 1に示す如く、 略一様に微細な約 0. 03〜 3 mの繊維が交絡しているが、 シートの断面からみた場合 F i g. 2に示す 如く、 いくつかの層の積なりで形成されている如く観察されるものである。 これは必ずしも、 予め不織布を形成した上で、 それを多層に組み合せたもの を意味するものではない。
本発明の捲回物は、 上記無機充填材含有シート上に、 電極層形成剤 （これ は電極層前駆体又は電極層でありうる） が設けられたものの捲回体である。 かかる電極層形成剤は多くのものが当技術分野で公知である。 例えば粒径 0. 03〜3 tmの金属粒子を含有してなる、 インキ状又はペースト状のも のであり、 それを調整し、 スクリーン印刷、 グラビア印刷等の印刷法を用い て該層を形成することもでき、 あるいは、 真空蒸着法、 スパッタリング法等 により直接該層の形成を実施することもできる。 この際、 電極層形成剤はシ ート表面に所定の間隔をもって、 シートの幅方向及び長さ方向に亘つて、 連 続的に形成されることが望ましく且つその面積占有率は 10〜90 %である ことが望ましい。
電極層形成剤が電極層前駆体である場合は、 形成後処理 （例えば乾燥など） することが必要となる。 かくして、 好ましくは捲密度 0. 2〜12 g/cm3 のロール状の形態で捲取ることが必要である。 捲密度が 0. 2 g/cm3未満 では生産性が悪く、 コスト高になる。 一方捲密度が 12 gZ cm3を越えると、 捲締りで、 フィルム表面に形成された電極層に損傷を与えるので好ましくな い。
上記捲回物は、 形成過程で沸点 200°C以下の溶媒を混入する可能性があ るが、 その含有量は 5. 5重量％以下である必要があり、 好ましくは 1. 0 重量％以下である。
本発明は、 上記説明した捲回物から、 （a)該シートの捲き出し工程、 （b) 該シートの所定長さへの裁断工程、 （c) 裁断されたシートの積層工程及び
(d) 積層体の裁断工程を経て多層積層型電子部品を製造する方法である。 好ましくは、 上記 （c) 積層工程と （d) 裁断工程の間に、 （c ' ) 積層 体の圧縮工程を介在せしめ、更に好ましくは上記（d)裁断工程の後に、 （e) 脱バインダー工程及び （f) 焼成工程を存在させる。
該シートの捲き出し工程は、 通常の捲回物から捲き出す方法を利用するこ とができるが、 捲き出しの張力は 10 k gZm以下にする必要がある。
かくして捲き出されたシートは、 例えば鋭利な刃を用いた、 好ましくはス ライディングモーションの切断手段で所定長さに裁断する。 この際、 当然の ことながら、 電極層のパ夕一ンを考慮した裁断を行わねばならない。
次いで裁断されたシートを積層する。 この際、 各裁断シートの電極層のパ ターンは、 相互に所定の位置関係になるように位置決めして積層されねばな らない。 この積層工程 （c) の条件は温度 40〜 150°C好ましくは 60〜 120°C、 圧力 0. 5〜 1 OMP a、 好ましくは 1〜4MP aで、 2〜10 秒間加圧して行う。 この加圧は各積層の度に実施してもよいが、 ある程度又 は全部積層してから実施してもよい。
シートを積層するにあたり、 電極を含む有効層の積層部分の上下に、 電極 を含まない層 （無効層） を積層する。 この無効層は、 あらかじめ必要厚さ分 事前に積層したものを使用することもできるし、 1層ずつ積層しで形成する こともできる。
次いで、 40〜80°C、 好ましくは 55〜65°Cの温度で、 大気中もしく は窒素雰囲気下乾燥させ、 上記積層体を圧縮工程 （c ' ) に付すことができ る。 圧縮の条件は、 温度 100〜200°C、 好ましくは 150〜170°Cで、 圧力 1〜 80 M P a、 好ましくは 3〜 50 M P a、 時間 1〜 10分で実施さ れる。
次いで、 かくして得られた圧縮積層体を裁断工程 （d) に付す。 この裁断 工程では、 電極層パターンを考慮した各積層型電子部品又はその前駆体が形 成される。 本発明において、 上記で得られた多層積層型電子部品前駆体は、 次いで、 ポリエチレンを除去する脱バインダー工程 （e ) 及び無機充填材の焼成工程 ( f ) に付することができる。
脱バインダー工程は、 好ましくは酸素が存在しない条件、 例えば窒素雰囲 気中、 3 5 0〜5 5 0 °Cの温度で 1 0〜1 5 0時間実施する。
脱バインダー工程では、 特定の温度で急速にバインダ一の分解 ·燃焼反応 が生じることがあるので、 事前に該多層積層型電子部品前駆体を熱分析にか けて、 加熱による重量変化等を調査して脱バインダ一工程の加熱パターンを 決定することが望ましい。 ポリエチレンを窒素雰囲気中で除去する場合は、 4 5 0 °C前後でポリエチレンが熱分解をおこすため、 例えば 4 3 0〜4 7
0 の加熱速度を遅くして最終的に 5 0 0 °Cまで加熱することなどが行われ る。
次の焼成工程は、 使用する無機充填材によりその条件は異なるが、 要は無 機充填材が焼結して一体化した無機物相を形成すればよい。
例えば B a T i〇3の場合、 9 0 0〜1 4 0 0 °C、 好ましくは 1 1 0 0〜
1 3 0 0 °C、 0 . 5〜5 0時間、 好ましくは 1〜1 0時間実施する。 もちろ ん無酸素雰囲気が好ましい。
この工程は、 積犀セラミックコンデンサ一の製造工程において、 従来から 実施されてきた工程と同一の工程であり、 従来の条件等がそのまま使用でき る。 焼成の温度については使用するセラミック粉により、 条件が大きく異な るため、 各セラミック粉毎に最適条件を決定する必要があることは従来方と 同じである。
かくして得られた焼成物に、 標準的な夕一ミネーシヨン技術を用いて外部 電極を付けることにより、 多層積層型電子部品が形成される。
実施例
以下実施例をあげて本発明をさらに詳述するが本発明はこれら実施例に限 定されるものではない。
実施例 1
1 0容量部の超高分子ポリエチレン ひ ィゼックス · ミリオン登録商標 340M：三井石油化学工業製、 分子量 Mw〜 3. 3 X 1 06) を 30容量部 のデカリンに加え懸濁液 Aを得た。 一方、 チタン酸バリウム 30容量部をデ カリン 60容量部に加え、 更にサンドミルで分散処理して懸濁液 Bを得た。 この A、 B 2種類の懸濁液を、 最終的な容量比でポリマー：溶剤：チタン酸 バリウムが 1 0 ： 90 ： 30となるように混合し、 この混合液をダイのつい た 2軸スクリュー押出し機に送り、 170°Cで押出し後、 得られたフィルム を水中で急冷し、 乾燥により溶媒を除去した。 ついで得られたフィルムを 1 25°Cで縦方向に 10倍、 横方向に 10倍の延伸比で 2軸延伸し、 無機フィ ラ一含有多孔性フィルムを得た。
このフィルムを所定の幅にスリツト後、 表面にオフセット印刷法により導 電ペース卜の電極パターンを形成した。 すなわちパターンは 7mmX 2mm を 1つの単位とし、 その中央に 6 mmx lmmの矩形状の導電ペースト電極 印刷部を有し、 フィルムの表面に連続的に印刷された。 この場合の電極の面 積占有率は 43 %であった。 導電ペーストは A gZP dの金属成分を含有し ていて、 乾燥後の塗布量は 3 mg/ cm2であった。
電極印刷されたフィルムは、捲密度 5 g/ cm3でロール状に捲き取った。 次いで該ロールからフィルムを引き出しながら所定の長さに切断し、 電極パ ターンを半ピッチずらしながら積層した。 有効積層数は 25層で最終部は電 極が印刷されていないフィルムを使用した。 この積層品を 1 50°C、 40M p aで加熱圧縮処理した。 積層フィルムをコンデンサーの大きさに切断後、 加熱焼成を行い、 積層セラミックコンデンサーを得た。 有効層の厚みは約 4 /xm、 静電容量は 0. 48 であった。 結果を表 1に記す。
実施例 2、 3及び比較例 1、 2 電極の大きさを変えた以外は、 実施例 1と同様にして積層セラミックコン デンサ一を得た。 結果を表 1に記す。
実施例 4
チタン酸バリウムを含有したポリエチレン製フィルムとして、 S o 1 u f i 1 1登録商標 （オランダ、 DSM S o l u t e c h社製：セラミック粉 TAM262 L、 焼成後の厚み 10 wm) を用いた以外は実施例 1と同様に 積層セラミックコンデンサーを得た。 結果を表 1に記す。
Figure imgf000013_0001
実施例 1〜 3では電極の占有面積に比例して計算通りの静電容量が得られ た。 実施例 4は、 有効層厚みが厚いため、 それに応じて容量が低下した。 比較例 1では、 容量が占有面積より推定される値に比べ半減した。 これは、 積層時のずれにより有効電極面積が減少したためである。
比較例 2では、 切断時の歩留りが低下した。 これは、 比較例 2のパターン では電極間の隙間が、 積層時のずれが加わったこともあり各 0. 1mm以下 しかなく、 切断時のわずかな位置のずれによっても電極印刷部分をそこなう ことが多いためである。

Claims

請 求 の 範 囲
1. 表面に電極層形成剤が形成され、 無機充填剤を 45〜 80容量％含有す る、 厚さ 25 以下の、 弓 I張り強度が縦 3 k g/mm2以上、 横 1 k gZ mm2以上で、 MD方向の伸度が 30%以下である、 ポリエチレン微多孔シ
—卜の捲回物から、 （a) 該シートの捲き出し工程、 （b) 該シートの所 定長さへの裁断工程、 （c) 裁断されたシートの積層工程及び （d) 積層 体の裁断工程を経て形成することを特徴とする多層積層型電子部品の製造 方法。
2. 上記 （c) 積層工程と （d) 裁断工程の間に、 （c ' ) 積層体の圧縮ェ 程を有する、 上記項 1の多層積層型電子部品の製造方法。
3. 上記 （d) 裁断工程の後に、 （e) 脱バインダー工程及び （f) 焼成ェ 程を有する、 上記項 1又は 2の多層積層型電子部品の製造方法。
4. 該シートにおける、 沸点 200°C以下の溶媒の含有量が 5. 5重量％以 下である、 上記項 1〜3の多層積層型電子部品の製造方法。
5. 該 （ c ) 脱バインダ一が、 窒素雰囲気下 25〜500°C、 10〜： L 50 時間の条件下で実施される、 上記項 1〜4の多層積層型電子部品の製造方 法。
6. 該倦回物が、 捲き密度 0. 2〜 12 gZcm3である、 上記項 1〜 5の多 層積層型電子部品の製造方法。
7. 該電子部品が積層コンデンサーである、 上記項 1〜6の多層積層型電子 部品の製造方法。
8. 該ポリエチレン微多孔シートが 60〜120°Cの熱処理を経たものであ る、 上記項 1〜7の多層積層型電子部品の製造方法。
9. 該ポリエチレン微多孔シートが多層不織布状である、 上記項 1〜8の多 層積層型電子部品の製造方法。
10. 該ポリエチレン微多孔シートが主として 0. 03〜3 /xmの繊維状物 から構成されている上記項 1〜 9の多層積層型電子部品の製造方法。
11. 該電極層形成剤が主として粒径 0. 03〜3 /xmの金属粒子を含有し てなる、 上記項 1〜 10の多層積層型電子部品の製造方法。
12. 上記項 1〜1 1の製造方法で製造された多層積層型電子部品、 就中、 多層積層型セラミックコンデンサー。
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