WO2009154063A1 - 鱗片状ガラス及び被覆鱗片状ガラス - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to scaly glass and coated scaly glass that can be used by blending, for example, in resin compositions, paints, inks (inks), cosmetics, etc., and exhibiting excellent color tone and gloss.
  • the strength and dimensional accuracy of the resin molded body obtained from the resin composition can be improved.
  • scale-like glass is mix
  • This scaly glass comes to exhibit a metallic color when its surface is coated with a metal, and the scaly glass exhibits an interference color due to interference of reflected light by coating the surface of the scaly glass with a metal oxide. It becomes like this. That is, the glass flakes coated with a metal film or metal oxide film are suitably used as a luster pigment. Bright pigments using such glass flakes are preferably used in applications where color tone and gloss are important, such as paints and cosmetics.
  • the glass flakes are produced by, for example, inflating a molten glass substrate into a balloon shape with a blow nozzle to form a hollow glass film, and pulverizing the hollow glass film with a pressure roller.
  • the glass flakes have excellent meltability and good moldability, have an appropriate temperature-viscosity characteristic, and have a devitrification temperature lower than the working temperature. Desired.
  • the working temperature is a temperature at which the viscosity of the glass is 100 Pa ⁇ s (1000 P).
  • the devitrification temperature is a temperature at which crystals start to grow in the molten glass substrate and begin to grow.
  • the working temperature is 1300 ° C. or lower because the glass flakes are difficult to be formed particularly when the working temperature is too high.
  • the thermal damage which the manufacturing apparatus of a melting kiln or scale-like glass receives becomes small, the lifetime of a melting kiln or a manufacturing apparatus can be extended.
  • the glass flakes may be subjected to a high temperature treatment.
  • the glass flakes or the coated glass flakes are blended in a paint, and may be used for applications such as baking painting and subjected to high temperature treatment. Therefore, sufficient heat resistance is also required for the glass flakes.
  • a soda lime glass generally used as a so-called plate glass composition contains a large amount of an alkali metal oxide and has insufficient heat resistance.
  • the coating film and coating film require acid resistance, alkali resistance, etc., and scaly glass requires high chemical durability.
  • Patent Document 1 the content of silicon dioxide (SiO 2 ), the total content of silicon dioxide and aluminum oxide (Al 2 O 3 ), the total of magnesium oxide (MgO) and calcium oxide (CaO). content and suggested a total specified glass flake content of sodium oxide and lithium oxide (Li 2 O) (Na 2 O) and potassium oxide (K 2 O).
  • Patent Document 2 the content of silicon dioxide, the total content of magnesium oxide and calcium oxide, the total content of lithium oxide, sodium oxide, and potassium oxide, and the content of titanium dioxide (TiO 2 ) were specified. A flaky glass was proposed.
  • silicon dioxide and aluminum oxide are components that form a skeleton of glass. If the content of silicon dioxide and aluminum oxide is not sufficient, the glass transition temperature does not increase and heat resistance is insufficient. Moreover, since silicon dioxide tends to improve acid resistance and aluminum oxide tends to deteriorate acid resistance, the balance between silicon dioxide and aluminum oxide is important. Magnesium oxide and calcium oxide are components that favorably adjust the devitrification temperature and viscosity of the glass.
  • Patent Documents 1 and 2 describe that the content of aluminum oxide is preferably 5% or less.
  • the content of aluminum oxide is 3.20% by mass or less in Patent Document 1.
  • Patent Document 2 it is 4.84% by mass or less.
  • the content of silicon dioxide is set excessively compared with the content of aluminum oxide. For this reason, there existed a problem that the heat resistance of scale-like glass was insufficient and chemical durability, such as water resistance, also deteriorated.
  • the total content of lithium oxide, sodium oxide, and potassium oxide (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 13% by mass or more.
  • the content of (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 13% by mass or more, particularly when the content of Na 2 O is large, there is a problem that the heat resistance of the glass flakes is insufficient. .
  • An object of the present invention is to provide glass flakes and coated glass flakes having improved heat resistance and chemical durability.
  • the present inventors have intensively studied on a suitable glass composition of scaly glass.
  • a suitable glass composition of scaly glass As a result, by controlling the content of silicon dioxide (SiO 2 ) and aluminum oxide (Al 2 O 3 ) and the total content of alkali metal oxides (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O), The present invention was completed by finding that scaly glass having improved durability (particularly acid resistance) and ease of molding was obtained.
  • the scaly glass according to the first aspect of the present invention is expressed in mass%, 65 ⁇ SiO 2 ⁇ 70, 5 ⁇ Al 2 O 3 ⁇ 15, 1 ⁇ MgO ⁇ 10, 10 ⁇ CaO ⁇ 25, 0.1 ⁇ (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) ⁇ 4 It is formed from the glass substrate which is the composition of this.
  • the temperature difference ⁇ T obtained by subtracting the devitrification temperature from the working temperature of the glass substrate is 0 to 200 ° C.
  • the glass substrate has a glass transition temperature of 580 to 800 ° C.
  • ⁇ W which is an index of acid resistance of the glass substrate, is 0.05 to 0.8 mass%.
  • the coated flaky glass according to one aspect of the present invention comprises the flaky glass according to the first aspect and a coating mainly comprising a metal or a metal oxide that covers the surface of the flaky glass.
  • the glass substrate forming the scaly glass according to the first aspect of the present invention is set so as to satisfy 65 ⁇ SiO 2 ⁇ 70 and 5 ⁇ Al 2 O 3 ⁇ 15. For this reason, the contents of silicon dioxide and aluminum oxide are sufficiently ensured, the function of forming a glass skeleton by silicon dioxide and aluminum oxide can be sufficiently expressed, the glass transition temperature is high, and the meltability is good. Acid resistance and water resistance can be increased. Further, the contents of magnesium oxide and calcium oxide are set to 1 ⁇ MgO ⁇ 10 and 10 ⁇ CaO ⁇ 25. For this reason, the devitrification temperature and viscosity at the time of glass formation can be made favorable, maintaining the heat resistance of glass.
  • the total amount of lithium oxide, sodium oxide and potassium oxide is set to 0.1 ⁇ (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) ⁇ 4. For this reason, the glass transition temperature of a glass substrate can be raised and heat resistance can be made favorable. According to the glass substrate having the above composition, the heat resistance and chemical durability of the glass flakes can be improved.
  • the temperature difference ⁇ T obtained by subtracting the devitrification temperature from the working temperature of the glass substrate is 0 to 200 ° C., the devitrification at the time of glass formation can be suppressed, and more uniform scaly glass can be obtained.
  • the heat resistance of the glass flakes can be improved.
  • ⁇ W which is an index of acid resistance of the glass substrate, is 0.05 to 0.8% by mass, the acid resistance of the glass flakes can be increased.
  • the coated glass flakes in which the surface of the glass flakes is coated with a coating containing a metal or a metal oxide as a main component can develop a metal color, an interference color, or the like.
  • (A) is a perspective view which shows typically the scale-like glass in embodiment
  • (b) is a top view which shows scale-like glass.
  • Sectional drawing which shows covering scale-like glass typically.
  • composition of the glass substrate that forms the scaly glass of the present embodiment is set as follows, expressed in mass%.
  • SiO 2 is silicon dioxide (silicic acid)
  • Al 2 O 3 is aluminum oxide (alumina)
  • MgO magnesium oxide
  • CaO calcium oxide
  • Li 2 O lithium oxide
  • Na 2 O sodium oxide
  • K 2 O means potassium oxide.
  • FIG. 1A is a perspective view showing the scaly glass 10
  • FIG. 1B is a plan view showing the scaly glass 10.
  • the average thickness t of the glass flakes 10 of this embodiment is 0.1 to 15 ⁇ m.
  • the aspect ratio (average particle diameter a / average thickness t) of the glass flakes 10 is 2 to 1000. Therefore, the glass flakes 10 are flaky particles.
  • composition of the glass flake 10 the method for producing the glass flake 10
  • physical properties of the glass flake 10 the coated glass flakes and the uses (resin composition, paint, ink composition and cosmetic) will be described in this order.
  • SiO 2 Silicon dioxide
  • the main component means a component having the largest content.
  • SiO 2 is a component that adjusts the devitrification temperature and viscosity when forming glass while maintaining the heat resistance of the glass, is also a component improving the acid resistance.
  • the content of SiO 2 is 65% by mass or less, the devitrification temperature is excessively increased, and it becomes difficult to form the glass flakes 10 and the acid resistance of the glass flakes 10 is also deteriorated.
  • the content of SiO 2 exceeds 70% by mass, the melting point of the glass becomes too high, and it becomes difficult to uniformly melt the raw material.
  • the lower limit of SiO 2 is larger than 65% by mass
  • the upper limit of SiO 2 is 70% by mass or less, preferably 69% by mass or less, more preferably 68% by mass or less, and most preferably 67% by mass or less. Therefore, the range of the content of SiO 2 is selected from any combination of these upper and lower limits, and is preferably greater than 65% by mass and not greater than 67% by mass, for example.
  • B 2 O 3 Diboron trioxide
  • B 2 O 3 is a component that forms a glass skeleton, and is also a component that adjusts the devitrification temperature and viscosity during glass formation.
  • the content of the B 2 O 3 is preferably 0 ⁇ B 2 O 3 ⁇ 6 .
  • the upper limit of B 2 O 3 is preferably 6% by mass or less, more preferably less than 2% by mass, particularly preferably less than 1% by mass, and most preferably not substantially contained.
  • Aluminum oxide (Al 2 O 3 ) is a component that forms the skeleton of the glass flake 10, and is also a component that adjusts the devitrification temperature and viscosity during glass formation while maintaining heat resistance.
  • Al 2 O 3 is a component that improves water resistance, while it is also a component that deteriorates acid resistance.
  • Al 2 O 3 is less than 5% by mass, the devitrification temperature and viscosity cannot be adjusted sufficiently, or the water resistance cannot be improved sufficiently.
  • the content of Al 2 O 3 exceeds 15% by mass, the melting point of the glass becomes too high, and it becomes difficult to melt the raw material uniformly, and the acid resistance is also deteriorated.
  • the lower limit of Al 2 O 3 is 5% by mass or more, preferably 6% by mass or more, more preferably 8% by mass or more, and most preferably 10% by mass or more.
  • the upper limit of Al 2 O 3 is 15% by mass or less, preferably 13% by mass or less, and more preferably less than 12% by mass. Therefore, the range of the content of Al 2 O 3 is selected from any combination of these upper and lower limits, but is preferably 6 to 13% by mass, for example.
  • MgO, CaO Magnesium oxide (MgO) and calcium oxide (CaO) are components that adjust the devitrification temperature and viscosity during glass formation while maintaining the heat resistance of the glass.
  • the content of MgO is 1 ⁇ MgO ⁇ 10.
  • the content of MgO is less than 1% by mass, a sufficient effect for adjusting the devitrification temperature and the viscosity cannot be obtained.
  • the content of MgO exceeds 10% by mass, the devitrification temperature rises too much, and it becomes difficult to form the scaly glass 10. Therefore, the lower limit of MgO is 1% by mass or more, and preferably 2% by mass or more.
  • the upper limit of MgO is 10% by mass or less, preferably 8% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, and most preferably 4% by mass or less. Accordingly, the range of the content of MgO is selected from any combination of these upper and lower limits, but is preferably 2 to 8% by mass, for example.
  • the content of CaO is 10 ⁇ CaO ⁇ 25.
  • the lower limit of CaO is 10% by mass or more, preferably 12% by mass or more, more preferably 14% by mass or more, and most preferably greater than 15% by mass.
  • the upper limit of CaO is 25% by mass or less, preferably 23% by mass or less, more preferably 21% by mass or less, and most preferably 20% by mass or less. Therefore, the range of the CaO content is determined by any combination of these upper and lower limits, but is preferably 14 to 21% by mass, for example.
  • SrO Strontium oxide
  • SrO Strontium oxide
  • the upper limit of SrO is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, still more preferably 2% by mass or less, and most preferably not substantially contained.
  • BaO Barium oxide
  • BaO is a component that adjusts the devitrification temperature and viscosity during glass formation.
  • BaO is also a component that deteriorates the acid resistance of the glass.
  • BaO is not essential, but you may use it as a component for adjusting the devitrification temperature and viscosity at the time of glass formation.
  • the upper limit of BaO is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, still more preferably 2% by mass or less, and most preferably not contained.
  • Zinc oxide (ZnO) is a component that adjusts the devitrification temperature and viscosity during glass formation. On the other hand, since ZnO is easily volatilized, it may be scattered during melting. When the content of ZnO exceeds 10% by mass, the fluctuation of the component ratio due to volatilization becomes remarkable, making it difficult to manage the content in the glass. Accordingly, the upper limit of ZnO is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, still more preferably 2% by mass or less, and most preferably not substantially contained.
  • Alkali metal oxides (Li 2 O, Na 2 O, K 2 O) are components that adjust the devitrification temperature and viscosity during glass formation.
  • the total content of alkali metal oxides (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.1 ⁇ (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) ⁇ 4.
  • (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is less than 0.1% by mass, the melting point of the glass becomes too high, and it becomes difficult to uniformly melt the raw material, and the glass flake 10 is formed. Becomes difficult.
  • the lower limit of (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 0.1% by mass or more, preferably 1% by mass or more, more preferably 1.5% by mass or more, and most preferably 2% by mass or more.
  • the upper limit of (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is 4% by mass or less, preferably less than 3.5% by mass, and more preferably 3% by mass or less.
  • the range of (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is selected from any combination of these upper and lower limits, but is preferably 1 to 3.5% by mass, for example.
  • Lithium oxide (Li 2 O) is not essential, it is desirable to use as a component for adjusting the devitrification temperature and viscosity when forming glass. Since it has the effect of lowering the melting point of the glass, the glass raw material can be easily melted uniformly by containing it. In addition, Li 2 O has an effect of lowering the working temperature, so that the glass flakes 10 are easily formed. On the other hand, when the content of Li 2 O exceeds 4% by mass, the glass transition temperature is lowered and the heat resistance of the glass is deteriorated. Moreover, the working temperature becomes too low with respect to the devitrification temperature, and it becomes difficult to form the glass flakes 10.
  • the lower limit of Li 2 O is preferably 0% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, further preferably 0.5% by mass or more, and most preferably 1% by mass or more.
  • the upper limit of Li 2 O is preferably 4% by mass or less, more preferably 3% by mass or less, and still more preferably less than 2% by mass.
  • the range of Li 2 O is selected from any combination of these upper and lower limits, but is preferably 0.1 to 3% by mass, for example.
  • the lower limit of Na 2 O is preferably 0% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, and further preferably 0.2% by mass or more.
  • the upper limit of Na 2 O is preferably 4% by mass or less, more preferably 3% by mass or less, still more preferably less than 2% by mass, and most preferably 1% by mass or less.
  • any combination of these upper and lower limits is selected. For example, it is preferably 0.1% by mass or more and less than 2% by mass.
  • Potassium oxide (K 2 O) is not essential, but it is desirable to use it as a component for adjusting the devitrification temperature and viscosity during glass formation.
  • the lower limit of K 2 O is preferably 0% by mass or more, and more preferably 0.1% by mass or more.
  • the upper limit of K 2 O is preferably 4% by mass or less, more preferably 3% by mass or less, still more preferably less than 2% by mass, and most preferably 1% by mass or less.
  • the content of K 2 O is selected from any combination of these upper and lower limits, but is preferably 0.1% by mass or more and less than 2% by mass, for example.
  • Titanium dioxide (TiO 2 ) is a component that improves the meltability of the glass, the chemical durability of the glass flake 10 and the ultraviolet absorption characteristics. Accordingly, TiO 2 is not an essential component, but is preferably included as a component for adjusting the meltability of glass and the chemical durability and optical properties of the glass flake 10. However, when the content of TiO 2 exceeds 5% by mass, the devitrification temperature of the glass is excessively increased, and it becomes difficult to form the scaly glass 10. Therefore, the lower limit of Ti 2 O is preferably 0% by mass or more, and more preferably 0.1% by mass or more. The upper limit of TiO 2 is preferably 5% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, and still more preferably less than 1% by mass.
  • ZrO 2 Zirconium oxide
  • ZrO 2 Zirconium oxide
  • Such ZrO 2 is not an essential component, but may be used as a component for adjusting the devitrification temperature, viscosity, and chemical durability during glass formation.
  • the upper limit of ZrO 2 is preferably 5% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, and further preferably 1% by mass or less. More preferably, ZrO 2 is not substantially contained.
  • iron (Fe) in glass exists in a state of Fe 2+ or Fe 3+ .
  • Fe 3+ is a component that enhances the ultraviolet absorption characteristics of the glass flake 10
  • Fe 2+ is a component that enhances the heat ray absorption characteristics. Therefore, iron (Fe) is not an essential component, but may be included as a component for adjusting the optical properties of the glass flake 10. Moreover, even if iron (Fe) is not intentionally included, it may be inevitably mixed with industrial raw materials. On the other hand, when the content of iron (Fe) increases, the scaly glass 10 is markedly colored. This coloring may not be preferable in applications where the color tone and gloss of the glass flake 10 are regarded as important.
  • the upper limit of iron (Fe) is preferably 5% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, further preferably 0.5% by mass or less, and particularly preferably 0.1% by mass or less in terms of Fe 2 O 3.
  • sulfur trioxide (SO 3 ) is not an essential component, it may be included as a fining agent. When a sulfate raw material is used, it may be contained at a content of 0.5% by mass or less.
  • fluorine (F) Since fluorine (F) is easily volatilized, there is a possibility that the fluorine (F) may be scattered at the time of melting, and it is difficult to control the content in the glass. Therefore, it is preferable that F is not substantially contained.
  • the lower limit of (SiO 2 —Al 2 O 3 ) is preferably greater than 50% by mass, more preferably 51% by mass or more, still more preferably 52% by mass or more, and most preferably greater than 53% by mass.
  • the upper limit of (SiO 2 —Al 2 O 3 ) is preferably 60% by mass or less, more preferably 59% by mass or less, still more preferably 58% by mass or less, and most preferably 57% by mass or less.
  • the range of the content of (SiO 2 —Al 2 O 3 ) is selected from any combination of these upper and lower limits, and is, for example, 52 to 58% by mass.
  • substantially not containing a substance means that the substance is not intentionally included unless, for example, it is inevitably mixed with an industrial raw material.
  • the content is preferably less than 0.1% by mass, more preferably 0.05% by mass or less, and particularly preferably 0.03% by mass or less.
  • the glass substrate that forms the scaly glass 10 in the present embodiment includes SiO 2 , Al 2 O 3 , MgO, and CaO as essential components, and further Li 2 O, Na 2 O, and K 2 O. contains at least one selected from the group consisting of, SrO optionally, BaO, ZnO, TiO 2, ZrO 2 and iron oxide (FeO or Fe 2 O 3), also contain sO 3 and the like Good.
  • the scale-like glass 10 of this embodiment can be manufactured, for example using the manufacturing apparatus shown in FIG. As shown in FIG. 4, the glass substrate 21 having the glass composition melted in the refractory furnace 20 is swelled into a balloon shape by the gas 23 fed into the blow nozzle 22, and becomes a hollow glass film 24. By pulverizing the obtained hollow glass film 24 with a pair of pressing rollers 25, the scale-like glass 10 is obtained.
  • the scale-like glass 10 of this embodiment can be manufactured also using the manufacturing apparatus shown, for example in FIG.
  • the glass substrate 21 having the molten glass composition poured into the rotating cup 26 flows out radially from the upper edge of the rotating cup 26 by centrifugal force, and is annularly arranged vertically. The air is sucked through the gap between the plates 27 and introduced into the annular cyclone collector 28. While passing through the gap between the annular plates 27, the glass substrate 21 is cooled and solidified in the form of a thin film, and further crushed into fine pieces, whereby the glass flake 10 is obtained.
  • the temperature when the viscosity of the molten glass is 100 Pa ⁇ s (1000 P) is called the working temperature and is the most suitable temperature for forming the glass flake 10.
  • the working temperature is preferably 1100 ° C. or higher, and more preferably 1150 ° C. or higher.
  • the working temperature is preferably 1300 ° C. or lower, more preferably 1280 ° C. or lower, and further preferably 1260 ° C. or lower.
  • the devitrification temperature is about 1100 to 1250 ° C. In the present specification, devitrification refers to white turbidity caused by crystals formed and grown in the molten glass substrate 21. In the glass produced from such a molten glass substrate 21, a crystallized lump may exist, which is not preferable as the glass flake 10.
  • ⁇ T is preferably 0 ° C. or higher, more preferably 20 ° C. or higher, further preferably 40 ° C. or higher, and most preferably 50 ° C. or higher.
  • ⁇ T is 200 ° C. or less, it is preferable because the glass composition can be easily adjusted, more preferably ⁇ T is 180 ° C. or less, and particularly preferably 150 ° C. or less.
  • the scaly glass 10 has higher heat resistance as the glass transition temperature (glass transition point, Tg) is higher, and is less likely to be deformed with respect to processing involving high-temperature heating. If the glass transition temperature is 560 ° C. or higher, there is little possibility that the shape of the flaky glass 10 changes in the step of forming a coating mainly containing a metal or metal oxide on the surface of the flaky glass 10. Moreover, the glass flakes 10 or the coated glass flakes can be blended in a paint and suitably used for applications such as baking painting. If it is a glass composition prescribed
  • the glass transition temperature of the glass flakes 10 is preferably 580 ° C. or higher, more preferably 600 ° C. or higher, and further preferably 620 ° C. or higher.
  • the upper limit of the glass transition temperature is preferably about 800 ° C.
  • the glass flake 10 of this embodiment is excellent in chemical durability such as acid resistance, water resistance, and alkali resistance. Therefore, the scale-like glass 10 of this embodiment can be used suitably for uses, such as a resin molding, a coating material, cosmetics, and ink.
  • the acid resistance index is such that the glass substrate forming the glass flake 10 is crushed and passes through the auxiliary mesh sieve 710 ⁇ m and the standard mesh sieve 590 ⁇ m specified in JIS Z 8801, but not through the standard mesh sieve 420 ⁇ m.
  • the glass powder is taken in the same gram quantity as the specific gravity of the glass, and the mass reduction rate ⁇ W when immersed in 100 mL of a 10% by mass sulfuric acid aqueous solution at 80 ° C. for 72 hours is used. It shows that acid resistance is so high that this mass reduction rate (DELTA) W is low.
  • This measuring method is based on “Optical Glass Chemical Durability Measuring Method (Powder Method) 06-1975” of Japan Optical Glass Industry Association Standard (JOGIS).
  • 10 mass% sulfuric acid aqueous solution is used instead of the 0.01N (mol / L) nitric acid aqueous solution used with the measuring method of JOGIS.
  • the temperature of sulfuric acid aqueous solution shall be 80 degreeC, and the liquid quantity is 100 mL instead of 80 mL in the measuring method of JOGIS.
  • the processing time is 72 hours instead of 60 minutes in the measuring method of JOGIS.
  • the glass substrate forming the scale-like glass 10 is a glass sample produced by melting a normal glass raw material.
  • the acid resistance of the glass in the above index is preferably a small value.
  • mass reduction rate (DELTA) W shows a large value, the corrosion resistance of the anticorrosion lining material in an acidic environment becomes low. Accordingly, the mass reduction rate ⁇ W is preferably 0.8% by mass or less, more preferably 0.5% by mass or less, further preferably 0.3% by mass or less, and most preferably 0.2% by mass or less.
  • the lower limit of the mass reduction rate ⁇ W is usually about 0.05% by mass.
  • the coated flaky glass 12 is produced by forming the above-mentioned flaky glass 10 as a core and forming a coating 11 containing a metal or a metal oxide as a main component on the surface thereof. Can do.
  • the coating 11 is preferably formed substantially from at least one of a metal and a metal oxide.
  • the form of the film 11 may be any of a single layer, a mixed layer, or a multilayer.
  • the coating 11 is formed of at least one metal selected from the group consisting of silver, gold, platinum, palladium, and nickel.
  • the film 11 is formed of at least one metal oxide selected from the group consisting of titanium oxide, aluminum oxide, iron oxide, cobalt oxide, zirconium oxide, zinc oxide, tin oxide, and silicon dioxide.
  • titanium dioxide having high refractive index and transparency and good interference color development and iron oxide capable of developing characteristic interference colors are preferable.
  • the film 11 may be a laminated film including a first film mainly containing metal and a second film mainly containing metal oxide.
  • the film 11 may be formed on the entire surface of the glass flake 10 serving as the core, or the film 11 may be formed on a part of the surface of the glass flake 10.
  • the thickness of the coating 11 can be appropriately set depending on the application.
  • a method for forming the coating 11 on the surface of the glass flake 10 any method such as a generally known method can be employed.
  • a known method such as a sputtering method, a sol-gel method, a CVD method (chemical vapor deposition method), an LPD method, or a liquid phase deposition method in which an oxide is deposited on the surface from a metal salt can be employed.
  • the LPD method Liquid Phase Deposition Method
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view for explaining an example in which the glass flake 10 is blended with a paint and applied to the surface of the substrate 13. As shown in FIG. 3, the glass flakes 10 or the coated glass flakes 12 are dispersed in the resin matrix 15 of the coating film 14.
  • Resin compositions, paints, ink compositions and cosmetics can be appropriately selected and used depending on the application as long as they are generally known.
  • the mixing ratio of the scaly glass 10 and these materials can also be set as appropriate.
  • the method of mixing the scaly glass 10 and these materials can be applied as long as it is a generally known method. For example, when the glass flakes 10 or the coated glass flakes 12 are blended in the paint, a thermosetting resin, a thermoplastic resin, or a curing agent can be appropriately selected and blended with the base material resin.
  • thermosetting resin is not particularly limited, and is an acrylic resin, polyester resin, epoxy resin, phenol resin, urea resin, fluorine resin, polyester-urethane curing resin, epoxy-polyester curing resin, acrylic-polyester resin, Examples thereof include acrylic-urethane curable resins, acrylic-melamine curable resins, and polyester-melamine curable resins.
  • thermoplastic resin is not particularly limited.
  • the curing agent is not particularly limited, and examples thereof include polyisocyanate, amine, polyamide, polybasic acid, acid anhydride, polysulfide, trifluoroboric acid, acid dihydrazide, and imidazole.
  • the above-mentioned various thermosetting resins or thermoplastic resins can be used for base material resin.
  • the ink composition include writing instrument inks such as various ballpoint pens and felt pens, and printing inks such as gravure inks and offset inks, and can be applied to any ink composition.
  • the vehicle constituting the ink composition serves to disperse the pigment and fix the ink to the paper.
  • the vehicle is composed of resins, oil and solvent.
  • Vehicles for writing instrument inks include acrylic resins, styrene-acrylic copolymers, polyvinyl alcohol, polyacrylic acid salts, acrylic monomer-vinyl acetate copolymers, polysaccharides produced by microorganisms such as xanthan gum, and guar gum. Examples include water-soluble plant polysaccharides. Further, examples of the solvent include water, alcohol, hydrocarbon, ester and the like.
  • Vehicles for gravure inks are resins such as gum rosin, wood rosin, tall oil rosin, lime rosin, rosin sell, maleic acid resin, polyamide resin, vinyl resin, nitrocellulose, cellulose acetate, ethyl cellulose, chlorinated rubber, cyclized rubber, ethylene-acetic acid
  • resins such as gum rosin, wood rosin, tall oil rosin, lime rosin, rosin sell, maleic acid resin, polyamide resin, vinyl resin, nitrocellulose, cellulose acetate, ethyl cellulose, chlorinated rubber, cyclized rubber, ethylene-acetic acid
  • examples thereof include a vinyl copolymer resin, a urethane resin, a polyester resin, an alkyd resin, a mixture of resins such as gilsonite, dammar, and shellac, and a water-soluble resin or an aqueous emulsion resin obtained by water-solubilizing the resin.
  • the solvent include hydrocarbon
  • the vehicle for offset ink includes rosin-modified phenolic resin, petroleum resin, alkyd resin, or these dry-modified resins as the resin, and examples of the oil include vegetable oils such as linseed oil, tung oil, and soybean oil. Further, examples of the solvent include n-paraffin, isoparaffin, aromatech, naphthene, ⁇ -olefin, water and the like. Conventional additives such as dyes, pigments, surfactants, lubricants, antifoaming agents, and leveling agents may be appropriately selected and blended with the various vehicle components described above.
  • Cosmetics include a wide range of cosmetics such as facial cosmetics, makeup cosmetics, and hair cosmetics. Among these, it is suitably applied to makeup cosmetics such as foundations, white powder, eye shadows, blushers, makeup bases, nail enamels, eye liners, mascaras, lipsticks, and fancy powders.
  • the glass flake 10 can be appropriately subjected to a hydrophobic treatment.
  • the following five methods can be mentioned as the method of hydrophobizing treatment.
  • Nylon polymethyl methacrylate, polyethylene, various fluororesins [polytetrafluoroethylene resin (PTFE), tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA), tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer ( FEP), tetrafluoroethylene-ethylene copolymer (ETFE), polyvinylidene fluoride (PVDF), polychlorotrifluoroethylene (PCTFE), etc.], a treatment method with a polymer compound such as polyamino acid.
  • PTFE polytetrafluoroethylene resin
  • PFA tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer
  • FEP tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer
  • ETFE tetrafluoroethylene-ethylene copolymer
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • any method other than those described above can be used as long as it is generally applicable to powder hydrophobization treatment.
  • other materials usually used in cosmetics can be appropriately blended with the cosmetic as needed.
  • inorganic powders include talc, kaolin, sericite, muscovite, phlogopite, saucite, biotite, lithia mica, vermiculite, magnesium carbonate, calcium carbonate, diatomaceous earth, magnesium silicate, calcium silicate, aluminum silicate, Examples thereof include barium sulfate, metal tungstate, silica, hydroxyapatite, zeolite, boron nitride, and ceramic powder.
  • organic powder examples include nylon powder, polyethylene powder, polystyrene powder, benzoguanamine powder, polytetrafluoroethylene powder, (distyrenebenzene polymer powder), epoxy resin powder, acrylic resin powder, and microcrystalline cellulose.
  • Pigments are roughly classified into inorganic pigments and organic pigments.
  • Inorganic white pigment Titanium oxide, zinc oxide, etc.
  • Inorganic red pigment Iron oxide (Bengara), iron titanate, etc.
  • Inorganic brown pigment ⁇ iron oxide, etc.
  • Inorganic yellow pigment Yellow iron oxide, ocher, etc.
  • inorganic Black pigments black iron oxide, carbon black, etc.
  • inorganic purple pigments mango violet, cobalt violet, etc.
  • inorganic green pigments cobalt titanate, etc.
  • inorganic blue pigments ultramarine blue, bitumen, etc.
  • examples of the pearl pigment include titanium oxide coated mica, titanium oxide coated bismuth oxychloride, bismuth oxychloride, titanium oxide coated talc, fish scale foil, and colored titanium oxide coated mica.
  • examples of the metal powder pigment include aluminum powder and copper powder.
  • red 201, red 202, red 204, red 205, red 220, red 226, red 228, red 405, orange 203, orange 204, yellow 205, yellow 401 and Blue 404 etc. are mentioned.
  • organic pigments obtained by rakeizing the following dyes are used as extender pigments such as talc, calcium carbonate, barium sulfate, zirconium oxide, and aluminum white. That is, as the dye, Red No. 3, Red No. 104, Red No. 106, Red No. 227, Red No. 230, Red No. 401, Red No. 505, Orange No. 205, Yellow No. 4, Yellow No. 5, Yellow No. 202, Yellow 203, green 3 and blue 1 are listed. Furthermore, examples of the pigment include natural pigments such as chlorophyll and ⁇ -carotene.
  • hydrocarbons As hydrocarbons, squalane, liquid paraffin, petrolatum, microcrystalline wax, okezolite, ceresin, myristic acid, palmitic acid, stearic acid, oleic acid, isostearic acid, cetyl alcohol, hexadecyl alcohol, oleyl alcohol, 2-ethyl Cetyl hexanoate, 2-ethylhexyl palmitate, 2-octyldodecyl myristate, neopentyl glycol di-2-ethylhexanoate, glycerol tri-2-ethylhexanoate, 2-octyldodecyl oleate, isopropyl myristate, tris
  • Examples include glycerol isostearate, tricoconut oil fatty acid glycerol, olive oil, avocado oil, beeswax, myristyl myristate, mink oil,
  • esters such as silicone oil, higher fatty acids and oils, and oily components such as higher alcohols and waxes.
  • organic solvents such as acetone, toluene, butyl acetate, and acetate, resins such as alkyd resin and urea resin, and plasticizers such as camphor and acetyltributyl citrate can be used.
  • ultraviolet absorbers, antioxidants, preservatives, surfactants, humectants, fragrances, water, alcohols, thickeners and the like can be mentioned.
  • this cosmetic is not particularly limited, and examples thereof include powder, cake, pencil, stick, ointment, liquid, emulsion, and cream. The effect exhibited by the above embodiment is described collectively below.
  • the composition of the glass substrate forming the flaky glass 10 is set to 65 ⁇ SiO 2 ⁇ 70 and 5 ⁇ Al 2 O 3 ⁇ 15. Content of silicon dioxide and aluminum oxide is sufficiently ensured, silicon dioxide and aluminum oxide can fully express the function of forming a glass skeleton, glass transition temperature is high, meltability is good, acid resistance and Water resistance can be increased. Further, the total content of lithium oxide, sodium oxide and potassium oxide is 0.1 ⁇ (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) ⁇ 4, thereby favorably adjusting the devitrification temperature and viscosity during glass formation. be able to.
  • magnesium oxide and calcium oxide are set to 1 ⁇ MgO ⁇ 10 and 10 ⁇ CaO ⁇ 25. For this reason, the devitrification temperature and viscosity at the time of glass formation can be made favorable, maintaining the heat resistance of glass.
  • the heat resistance and chemical durability of the glass flake 10 can be improved.
  • By being excellent in heat resistance deformation when the glass flakes 10 are heated to a high temperature can be suppressed.
  • it is excellent in acid resistance while being able to apply the scaly glass 10 to the anticorrosion lining material in an acidic environment, for example, as a base material of the film formed by the liquid phase method using an acidic solution Useful.
  • the working temperature can be controlled to a relatively low temperature, the glass flake 10 can be easily formed.
  • the temperature difference ⁇ T obtained by subtracting the devitrification temperature from the working temperature of the glass substrate forming the glass flake 10 is 0 to 200 ° C., devitrification at the time of glass formation can be suppressed and more uniform.
  • the scaly glass 10 can be obtained.
  • the acid resistance of the glass flakes 10 can be improved when the glass transition temperature of the glass substrate forming the glass flakes 10 is 580 to 800 ° C. -The acid resistance of the glass flakes can be increased when ⁇ W, which is an acid resistance index of the glass substrate forming the glass flakes 10, is 0.05 to 0.8% by mass.
  • the surface of the glass flakes 12 is covered with a film 11 whose main component is a metal or metal oxide. Based on the coating 11, a metal color, an interference color or the like can be developed. Accordingly, the coated scale-like glass 12 can be suitably used as a bright pigment.
  • Examples 1 to 20 and Comparative Examples 1 to 5 Batches of glass bodies were prepared for each of Examples and Comparative Examples by blending ordinary glass raw materials such as silica sand so as to have the compositions shown in Tables 1 to 3. Each batch was heated to 1400-1600 ° C. using an electric furnace and melted, and maintained for about 4 hours until the composition became uniform. Thereafter, the molten glass substrate was poured out on an iron plate and gradually cooled to room temperature in an electric furnace to obtain a glass sample.
  • the thermal expansion coefficient was measured using a commercially available dilatometer (Rigaku Corporation, thermomechanical analyzer, TMA8510), and the glass transition temperature was determined from the thermal expansion curve. Further, the relationship between the viscosity and the temperature was examined by a normal platinum ball pulling method, and the working temperature was obtained from the result.
  • the platinum ball pulling method is a method of measuring the relationship between the load (resistance) and the gravity and buoyancy acting on the platinum ball when the platinum ball is immersed in molten glass and pulling the platinum ball at a constant speed. This is a method of measuring the viscosity by applying the Stokes law, which shows the relationship between the viscosity and the falling speed when the particles of particles settle in the fluid.
  • a glass sample is pulverized, glass that passes through a standard mesh sieve 1.0 mm specified in JIS Z 8801 and that does not pass through a standard mesh sieve 2.8 mm is placed in a platinum boat, and a temperature gradient (900 to 1400 ° C)
  • the devitrification temperature was determined from the maximum temperature of the electric furnace corresponding to the appearance position of the crystal. In order to compensate for variations in temperature behavior depending on the location in the electric furnace, the temperature behavior at a predetermined location in the electric furnace was measured in advance. A glass sample was placed in the predetermined place, and the devitrification temperature was measured.
  • Tables 1 to 3 The glass compositions in Tables 1 to 3 are all values expressed in mass%.
  • ⁇ T is a temperature difference obtained by subtracting the devitrification temperature from the working temperature as described above.
  • ⁇ W is an index of acid resistance as described above, and the glass sample is crushed and passes through the auxiliary mesh sieve 710 ⁇ m and the standard mesh sieve 590 ⁇ m specified in JIS Z 8801, and does not pass through the standard mesh sieve 420 ⁇ m.
  • the glass powder was measured in the same weight as the specific gravity of the glass and expressed in terms of a mass reduction rate when immersed in 100 mL of a 10% by mass sulfuric acid aqueous solution at 80 ° C. for 72 hours.
  • the glass of Comparative Example 1 has a conventional plate glass composition, and the total content of SiO 2 , Al 2 O 3 , CaO and the alkali metal oxide (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is Out of range.
  • the glass of Comparative Example 2 is a conventional C glass, and the total content of Al 2 O 3 , CaO and alkali metal oxide (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is outside the scope of the present invention.
  • the glass of Comparative Example 3 is a conventional E glass, and the contents of SiO 2 and MgO are outside the scope of the present invention.
  • the glass of Comparative Example 4 has a SiO 2 content outside the scope of the present invention.
  • the total content of alkali metal oxides (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is outside the scope of the present invention.
  • the glass transition temperatures of the glasses of Examples 1 to 20 were 635 to 682 ° C. This indicates that these glasses have excellent heat resistance.
  • the working temperature of these glasses was 1232-1288 ° C. This is a suitable temperature for producing the scaly glass 10.
  • ⁇ T (working temperature ⁇ devitrification temperature) of these glasses was 45 to 122 ° C. This is a temperature difference that does not cause devitrification in the manufacturing process of the glass flakes 10.
  • the mass reduction rate ⁇ W which is an index of acid resistance in the glasses of Examples 1 to 20, was 0.10 to 0.28 mass%. This indicated that the scaly glass 10 had good acid resistance.
  • Comparative Example 2 the content of Al 2 O 3 , CaO and the total content of alkali metal oxides (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) is outside the scope of the present invention.
  • the temperature is as low as 549 ° C. and is inferior in heat resistance.
  • Comparative Example 3 the content of SiO 2 and MgO is outside the range of the present invention, so the mass reduction rate ⁇ W is as large as 7.40% by mass, and the acid resistance is poor.
  • Comparative Example 4 since the content of SiO 2 is outside the range of the present invention, the mass reduction rate ⁇ W is as large as 1.64% by mass, and the acid resistance is poor.
  • the glass having a content of SiO 2 , Al 2 O 3 , MgO, CaO and (Li 2 O + Na 2 O + K 2 O) within the scope of the present invention has excellent heat resistance and chemical durability ( Acid resistance) and moldability.
  • a glass flake 10 and a coated glass flake 12 were prepared using the glasses of Examples 1 to 20 and Comparative Example 5. That is, after remelting the glass of each composition with an electric furnace, it was formed into pellets while being cooled. This pellet was put into the production apparatus shown in FIG. 4 to produce a glass flake 10 having an average thickness of 0.5 to 1 ⁇ m. The average thickness of the glass flakes was measured by measuring the thickness of the glass flakes from the cross section of 100 glass flakes using an electron microscope (Keyence Corporation, Real Surface View Microscope, VE-7800). Obtained on average.
  • Example 21 to 40 From the glass flakes 10 having the compositions of Examples 1 to 20 produced as described above, the coated glass flakes 12 of Examples 21 to 40 were produced by the following procedure. First, after scaly glass 10 was pulverized to a predetermined particle size, the surface of scaly glass 10 was coated with titanium dioxide by a liquid phase method.
  • This liquid phase method is a method in which titanium dioxide is deposited on the surface of the glass flake 10 from a metal salt. That is, stannous chloride dihydrate as a metal salt was dissolved in ion-exchanged water, and diluted hydrochloric acid was added to adjust the pH to 2.0 to 2.5. To this solution, the glass flakes 10 were added with stirring, and filtered after 10 minutes.
  • hexachloroplatinic acid hexahydrate was dissolved in ion-exchanged water, and the filtered glass flake 10 was added thereto while stirring, followed by filtration after 10 minutes.
  • a hydrochloric acid solution (35% by mass) was added to ion-exchanged water to obtain a hydrochloric acid acidic solution having a pH of 0.7.
  • the glass flakes 10 were added to this acidic solution while stirring, and the solution temperature was raised to 75 ° C.
  • TiCl 4 titanium tetrachloride
  • sodium hydroxide was added simultaneously so that the pH did not change
  • titanium dioxide The treatment was performed for 2 hours by a method in which TiO 2 ) or a hydrate thereof was deposited on the surface of the glass flake 10. Thereafter, the glass flakes 10 having the film 11 formed on the surface was filtered and dried at 180 ° C. for 2 hours.
  • the coated scaly glass 12 produced in this way was observed with an electron microscope, and it was confirmed that a titanium oxide film 11 was formed on the surface of the scaly glass 10.
  • Examples 41 to 60 From the glass flakes 10 having the compositions of Examples 1 to 20, the coated glass flakes 12 of Examples 41 to 60 were respectively produced by the following procedure. First, after scaly glass 10 was pulverized to a predetermined particle size, the surface of scaly glass 10 was coated with silver by a normal electroless plating method. This normal electroless plating method will be described. First, the scaly glass 10 was pretreated with stannous chloride and hexachloroplatinic acid hexahydrate in the same manner as in Examples 21 to 40. Subsequently, 200 g of silver nitrate and an appropriate amount of aqueous ammonia were added to 10 L of ion-exchanged water to produce a silver solution.
  • the coated scaly glass 12 thus prepared was observed with an electron microscope, and it was confirmed that the silver coating 11 was formed on the surface of the scaly glass 10.
  • the polyester resin compositions of Examples 61 to 80 were produced from the glass flakes 10 having the compositions of Examples 1 to 20 by the following procedure. First, after scaly glass 10 was pulverized to a predetermined particle size, it was mixed with a polyester resin to obtain a polyester resin composition containing scaly glass 10. The polyester resin compositions of Examples 61 to 80 had good dispersibility of the scaly glass 10 and good appearance.
  • the polyester resin composition of Comparative Example 6 was obtained by pulverizing the glass flakes 10 having the composition of Comparative Example 5 to a predetermined particle diameter and then mixing with the polyester resin. Since the scale-like glass 10 of Comparative Example 5 was devitrified, the appearance of this polyester resin composition was not preferable.
  • Examples 81 to 100 The coated glass flakes 12 of Examples 21 to 40 were mixed with epoxy acrylate to obtain vinyl ester paints of Examples 81 to 100 containing the coated glass flakes 12, respectively. This vinyl ester paint had good dispersibility of the coated scale-like glass 12 and good appearance.
  • Example 101 to 120 The coated flaky glass 12 of Examples 21 to 40 was mixed with a foundation which is a facial cosmetic, and the cosmetics of Examples 101 to 120 containing the coated flaky glass 12 were obtained. This cosmetic was good as a cosmetic because the dispersibility of the coated scale-like glass 12 was good.
  • Examples 121 to 140 The coated flaky glass 12 of Examples 21 to 40 was mixed with an ink composition containing a predetermined amount of a colorant, a resin, and an organic solvent, and the ink compositions of Examples 121 to 140 containing the coated flaky glass 12 were mixed. I got each. This ink composition had good dispersibility of the coated scale-like glass 12, and was good as an ink composition.
  • the range of MgO + CaO can be prescribed
  • the alkali metal oxide Li 2 O + Na 2 O + K 2 O
  • cesium oxide Ce 2 O
  • rubidium oxide Rb 2 O
  • etc. which are monovalent alkali metal oxides, can be added.
  • composition of the glass substrate specify the range of two or one component among the alkali metal oxides Li 2 O, Na 2 O and K 2 O, and clarify the range of the components forming the glass skeleton. You can also.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the scaly glass 10 may be a shape in which two main surfaces are parallel to each other, or another shape such as a shape in which the two main surfaces are inclined (tapered). Good.
  • the glass substrate is set so as to satisfy 50 ⁇ (SiO 2 —Al 2 O 3 ) ⁇ 60.
  • the acid resistance of scale-like glass can be improved.
  • the working temperature of the glass substrate is 1100-1300 ° C.
  • the metal as the main component of the coated glass flake is at least one selected from the group consisting of nickel, gold, silver, platinum and palladium.
  • the metal oxide as the main component of the coated glass flake is at least one selected from the group consisting of titanium oxide, iron oxide, cobalt oxide, zirconium oxide, zinc oxide, tin oxide and silicon oxide.
  • a resin composition comprising the scale-like glass or the coated scale-like glass. According to such a resin composition, a resin molded body having improved physical properties such as strength and dimensional accuracy can be obtained.
  • a paint characterized by containing the glass flakes or the coated glass flakes. When comprised in this way, a metallic color and gloss can be provided to the coating film formed from a coating material.
  • An ink composition comprising the glass flakes or the coated glass flakes.
  • a metal color and gloss can be provided to the character, figure, etc. which are formed with an ink composition.
  • a cosmetic comprising the glass flakes or the coated glass flakes.
  • the glass flakes or the coated glass flakes When comprised in this way, after applying cosmetics to a face etc., favorable color tone and glossiness can be provided.

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Abstract

耐熱性及び化学的耐久性の向上した鱗片状ガラス（１０）は、質量％で表して、６５＜ＳｉＯ２≦７０、５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５、１≦ＭｇＯ≦１０、１０≦ＣａＯ≦２５及び０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４を満たすガラス素地から形成される。ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔＴは、０～２００℃であることが好ましい。ガラス素地のガラス転移温度は、５８０～８００℃であることが好ましい。加えて、鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地の耐酸性の指標であるΔＷは、０．０５～０．８質量％であることが望ましい。

Description

鱗片状ガラス及び被覆鱗片状ガラス
　本発明は、例えば樹脂組成物、塗料、インキ（インク）、化粧料等に配合されて使用され、優れた色調や光沢を発揮することができる鱗片状ガラス及び被覆鱗片状ガラスに関するものである。
　係る鱗片状ガラスは、例えば樹脂組成物（樹脂マトリックス）中に分散させると、該樹脂組成物から得られる樹脂成形体の強度や寸法精度を向上させることができる。また、鱗片状ガラスは、ライニング材として、塗料に配合されて金属やコンクリート表面に塗布される。この鱗片状ガラスは、その表面を金属で被覆することにより金属色を呈するようになり、鱗片状ガラスの表面を金属酸化物で被覆することにより鱗片状ガラスは反射光の干渉による干渉色を呈するようになる。つまり、金属被膜又は金属酸化物被膜で被覆された鱗片状ガラスは、光輝性顔料として好適に利用される。このような鱗片状ガラスを用いた光輝性顔料は、塗料や化粧料等の色調や光沢が重要視される用途において好んで使用されている。
　ところで、鱗片状ガラスは、例えば溶融ガラス素地をブローノズルで風船状に膨らませて中空状ガラス膜とし、この中空状ガラス膜を押圧ローラで粉砕することにより製造される。このような製造工程を勘案すると、鱗片状ガラスは、溶融性に優れていて成形性が良好であること、適正な温度－粘度特性を持つこと、及び作業温度よりも失透温度が低いことが求められる。作業温度は、ガラスの粘度が１００Ｐａ・ｓ（１０００Ｐ）であるときの温度である。また、失透温度は、溶融ガラス素地中に結晶が生成し、成長しはじめるときの温度である。
　温度－粘度特性としては、特に作業温度が高くなり過ぎると鱗片状ガラスが成形し難くなるため、作業温度が１３００℃以下であることが好ましい。ガラスの作業温度が低いほど、ガラス原料を溶融する際の燃料費を節約することができる。また、溶融窯や鱗片状ガラスの製造装置が受ける熱損傷が小さくなるので、溶融窯や製造装置の寿命を延ばすことができる。
　さらに、金属被膜又は金属酸化物被膜を鱗片状ガラスの表面に形成する際に、鱗片状ガラスを高温処理する場合がある。また、鱗片状ガラス又は被覆鱗片状ガラスは塗料に配合され、焼き付け塗装等の用途に用いられ高温処理される場合がある。従って、鱗片状ガラスには十分な耐熱性も要求される。いわゆる板ガラス組成として一般的に用いられているソーダライムガラスは、アルカリ金属酸化物を多量に含有し、耐熱性が十分ではなかった。塗料や化粧料に配合されるという鱗片状ガラスの用途を考慮すると、塗膜や被膜には耐酸性、耐アルカリ性等が必要とされ、鱗片状ガラスには高い化学的耐久性が要求される。
　これらの要求に対し、本願出願人は既に次のような鱗片状ガラスを提案した。例えば、特許文献１では、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）の含有量、二酸化ケイ素と酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）との合計の含有量、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と酸化カルシウム（ＣａＯ）との合計の含有量及び酸化リチウム（Ｌｉ２Ｏ）と酸化ナトリウム（Ｎａ２Ｏ）と酸化カリウム（Ｋ２Ｏ）との合計の含有量を特定した鱗片状ガラスを提案した。
　特許文献２では、二酸化ケイ素の含有量、酸化マグネシウムと酸化カルシウムとの合計の含有量、酸化リチウムと酸化ナトリウムと酸化カリウムとの合計の含有量及び二酸化チタン（ＴｉＯ２）の含有量を特定した鱗片状ガラスを提案した。
特開２００７－１４５６９９号公報 特開２００７－１４５７００号公報
　ところで、二酸化ケイ素及び酸化アルミニウムはガラスの骨格を形成する成分であり、二酸化ケイ素及び酸化アルミニウムの含有量が十分でないとガラス転移温度が高くならず、耐熱性が不足する。また、二酸化ケイ素は耐酸性を向上させる傾向を示し、酸化アルミニウムは耐酸性を悪化させる傾向を示すことから、二酸化ケイ素及び酸化アルミニウムのバランスが重要である。酸化マグネシウム及び酸化カルシウムは、ガラスの失透温度及び粘度を良好に調整する成分である。
　しかしながら、特許文献１及び２には、酸化アルミニウムの含有量が５％以下であることが好ましいと記載されており、実施例では酸化アルミニウムの含有量が特許文献１では３．２０質量％以下であり、特許文献２では４．８４質量％以下である。特許文献１及び２では、二酸化ケイ素の含有量が酸化アルミニウムの含有量に比べて過剰に設定されている。このため、鱗片状ガラスの耐熱性が不足すると共に、耐水性などの化学的耐久性も悪化するという問題があった。
　加えて、特許文献１及び２に記載されている鱗片状ガラスでは、いずれも酸化リチウムと酸化ナトリウムと酸化カリウムの合計の含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が１３質量％以上である。ところが、この（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の含有量が１３質量％以上の場合、特にＮａ２Ｏの含有量が多い場合には、鱗片状ガラスの耐熱性が不足するという問題があった。
　本発明の目的は、耐熱性及び化学的耐久性の向上した鱗片状ガラス及び被覆鱗片状ガラスを提供することにある。
　本発明者らは、上記の目的を達成するために、鱗片状ガラスの好適なガラス組成について鋭意検討を重ねた。その結果、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）及び酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）の含有量、そしてアルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）を制御することにより、耐熱性、化学的耐久性（特に耐酸性）及び成形し易さを向上させた鱗片状ガラスが得られることを見出し、本発明を完成した。
　すなわち、本発明の第１の側面に係る鱗片状ガラスは、質量％で表して、
　　６５＜ＳｉＯ２≦７０、
　　　５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５、
　　　１≦ＭｇＯ≦１０、
　　１０≦ＣａＯ≦２５、
　０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４
の組成であるガラス素地から形成されることを特徴とする。
　一例では、前記ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔＴが０～２００℃である。
　一例では、前記ガラス素地のガラス転移温度が５８０～８００℃である。
　一例では、前記ガラス素地の耐酸性の指標であるΔＷが０．０５～０．８質量％である。
　本発明の一側面に係る被覆鱗片状ガラスは、第１の側面に係る鱗片状ガラスと前記鱗片状ガラスの表面を被覆する、金属又は金属酸化物を主成分とする被膜とを備えることを特徴とする。
　本発明の第１の側面に係る鱗片状ガラスを形成するガラス素地が６５＜ＳｉＯ２≦７０及び５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５を満たすように設定されている。このため、二酸化ケイ素及び酸化アルミニウムの含有量が十分に確保され、二酸化ケイ素と酸化アルミニウムによるガラスの骨格を形成する機能を十分に発現することができ、ガラス転移温度が高く、溶融性が良く、耐酸性や耐水性を高めることができる。また、酸化マグネシウム及び酸化カルシウムの含有量が１≦ＭｇＯ≦１０及び１０≦ＣａＯ≦２５に設定されている。このため、ガラスの耐熱性を維持しつつ、ガラス形成時における失透温度及び粘度を良好にすることができる。その上、酸化リチウム、酸化ナトリウム及び酸化カリウムの合計量が０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４に設定されている。このため、ガラス素地のガラス転移温度を高めて耐熱性を良好にすることができる。以上の組成を有するガラス素地によれば、鱗片状ガラスの耐熱性及び化学的耐久性を向上させることができる。
　ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔＴが０～２００℃である場合、ガラス形成時における失透を抑制することができると共に、より均質な鱗片状ガラスを得ることができる。
　ガラス素地のガラス転移温度が５８０～８００℃である場合、鱗片状ガラスの耐熱性を向上させることができる。
　ガラス素地の耐酸性の指標であるΔＷが０．０５～０．８質量％である場合、鱗片状ガラスの耐酸性を高めることができる。
鱗片状ガラスの表面が金属又は金属酸化物を主成分とする被膜により被覆されている被覆鱗片状ガラスは、被膜により金属色、干渉色などを発色することができる。
（ａ）は実施形態における鱗片状ガラスを模式的に示す斜視図、（ｂ）は鱗片状ガラスを示す平面図。 被覆鱗片状ガラスを模式的に示す断面図。 基材の表面に鱗片状ガラス又は被覆鱗片状ガラスを含む塗膜を形成した状態を示す断面図。 鱗片状ガラスを製造する装置を示す断面図。 鱗片状ガラスを製造する別の装置を示す断面図。
　以下、実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
　本明細書において、組成を示す数値は質量％を表す。本実施形態の鱗片状ガラスを形成するガラス素地の組成は、質量％で表して次のように設定される。
　　６５＜ＳｉＯ２≦７０、
　　　５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５、
　　　１≦ＭｇＯ≦１０、
　　１０≦ＣａＯ≦２５、
　０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４。
　本明細書において、上記ＳｉＯ２は二酸化ケイ素（ケイ酸）、Ａｌ２Ｏ３は酸化アルミニウム（アルミナ）、ＭｇＯは酸化マグネシウム、ＣａＯは酸化カルシウム、Ｌｉ２Ｏは酸化リチウム、Ｎａ２Ｏは酸化ナトリウム及びＫ２Ｏは酸化カリウムを意味する。
　図１（ａ）は鱗片状ガラス１０を示す斜視図及び図１（ｂ）は鱗片状ガラス１０を示す平面図である。図１（ａ）に示すように、本実施形態の鱗片状ガラス１０の平均厚さｔは、０．１～１５μｍである。また、鱗片状ガラス１０のアスペクト比（平均粒子径ａ／平均厚さｔ）は、２～１０００である。従って、鱗片状ガラス１０は、薄片状粒子である。鱗片状ガラス１０の平面形状は図１（ｂ）に示す六角形状のほか、五角形状、八角形状等いずれの形状であってもよい。本明細書において、平均粒子径ａは、鱗片状ガラス１０を図１（ｂ）に示すように平面視したときの面積Ｓの平方根によって定義される（ａ＝Ｓ１／２）。
　次に、鱗片状ガラス１０の組成、鱗片状ガラス１０の製造方法、鱗片状ガラス１０の物性、被覆鱗片状ガラス及び用途（樹脂組成物、塗料、インキ組成物及び化粧料）について順に説明する。
　　　〔鱗片状ガラス１０の組成〕
　鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地の組成について説明する。
　　　（ＳｉＯ２）
　二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）は、鱗片状ガラス１０の骨格となる主成分である。本明細書において、主成分とは、含有量が最も多い成分であることを意味する。また、ＳｉＯ２は、ガラスの耐熱性を保持しながらガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分であり、耐酸性を向上させる成分でもある。このＳｉＯ２の含有量が６５質量％以下の場合には、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス１０を形成することが難しくなると共に、鱗片状ガラス１０の耐酸性も悪化する。ＳｉＯ２の含有量が７０質量％を超える場合には、ガラスの融点が高くなり過ぎて、原料を均一に溶融することが困難になる。
　従って、ＳｉＯ２の下限は、６５質量％より大きく、ＳｉＯ２の上限は、７０質量％以下であり、６９質量％以下が好ましく、６８質量％以下がより好ましく、６７質量％以下が最も好ましい。よって、ＳｉＯ２の含有量の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選ばれ、例えば６５質量％より大きく６７質量％以下であることが好ましい。
　　　（Ｂ２Ｏ３）
　三酸化二ホウ素（Ｂ２Ｏ３）は、ガラスの骨格を形成する成分であり、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分でもある。このＢ２Ｏ３の含有量は、０≦Ｂ２Ｏ３≦６であることが好ましい。Ｂ２Ｏ３の含有量が６質量％を超えると、ガラスを溶融する際に溶融窯や蓄熱窯の炉壁を浸食して窯の寿命を著しく低下させる。従って、Ｂ２Ｏ３の上限は、６質量％以下が好ましく、２質量％未満がより好ましく、１質量％未満が特に好ましく、実質的に含有しないことが最も好ましい。
　　　（Ａｌ２Ｏ３）
　酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）は、鱗片状ガラス１０の骨格を形成する成分であり、耐熱性を保ちながらガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分でもある。また、Ａｌ２Ｏ３は、耐水性を向上させる成分である一方で、耐酸性を悪化させる成分でもある。Ａｌ２Ｏ３が５質量％未満の場合には、失透温度及び粘性の調整を十分に行うことができず、或いは耐水性を十分に改善することができない。一方、Ａｌ２Ｏ３の含有量が１５質量％を超える場合、ガラスの融点が高くなり過ぎて、原料を均一に溶融することが困難になり、耐酸性も悪化する。従って、Ａｌ２Ｏ３の下限は、５質量％以上であり、６質量％以上が好ましく、８質量％以上がより好ましく、１０質量％以上が最も好ましい。Ａｌ２Ｏ３の上限は、１５質量％以下であり、１３質量％以下が好ましく、１２質量％未満がより好ましい。よって、Ａｌ２Ｏ３の含有量の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選ばれるが、例えば６～１３質量％であることが好ましい。
　　　（ＭｇＯ、ＣａＯ）
　酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と酸化カルシウム（ＣａＯ）は、ガラスの耐熱性を保持しつつ、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。このＭｇＯの含有量は、１≦ＭｇＯ≦１０である。ＭｇＯの含有量が１質量％未満の場合には、失透温度及び粘度を調整するのに十分な効果を得ることができない。ＭｇＯの含有量が１０質量％を超える場合には、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス１０を形成することが難しくなる。従って、ＭｇＯの下限は、１質量％以上であり、２質量％以上が好ましい。ＭｇＯの上限は、１０質量％以下であり、８質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましく、４質量％以下が最も好ましい。よって、ＭｇＯの含有量の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選ばれるが、例えば２～８質量％であることが好ましい。
　ＣａＯの含有量は、１０≦ＣａＯ≦２５である。ＣａＯの含有量が１０質量％未満である場合、失透温度及び粘度を十分に調整することができなくなる。ＣａＯの含有量が２５質量％を超える場合、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス１０を形成することが難しくなる。従って、ＣａＯの下限は、１０質量％以上であり、１２質量％以上が好ましく、１４質量％以上がより好ましく、１５質量％より大きいことが最も好ましい。ＣａＯの上限は、２５質量％以下であり、２３質量％以下が好ましく、２１質量％以下がより好ましく、２０質量％以下が最も好ましい。よって、ＣａＯの含有量の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせにより決定されるが、例えば１４～２１質量％であることが好ましい。
　　　（ＳｒＯ）
　酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。一方で、ＳｒＯはガラスの耐酸性を悪化させる成分でもある。ＳｒＯは必須ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用してもよい。しかし、ＳｒＯの含有量が１０質量％を超えると、耐酸性が悪化する。従って、ＳｒＯの上限は１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましく、２質量％以下がさらに好ましく、実質的に含有しないことが最も好ましい。
　　　（ＢａＯ）
　酸化バリウム（ＢａＯ）は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。その一方で、ＢａＯはガラスの耐酸性を悪化させる成分でもある。ＢａＯは、必須ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用してもよい。しかし、ＢａＯの含有量が１０質量％を超えると、耐酸性が悪化する。従って、ＢａＯの上限は、１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましく、２質量％以下がさらに好ましく、実質的に含有しないことが最も好ましい。
　　　（ＺｎＯ）
　酸化亜鉛（ＺｎＯ）は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。その一方で、ＺｎＯは揮発し易いため、溶融時に飛散する可能性がある。ＺｎＯの含有量が１０質量％を超えると、揮発による成分比の変動が顕著となり、ガラス中の含有量を管理し難くなる。従って、ＺｎＯの上限は、１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましく、２質量％以下がさらに好ましく、実質的に含有しないことが最も好ましい。
　　　（Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ）
　アルカリ金属酸化物（Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ）は、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整する成分である。アルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）は、０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４である。（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が０．１質量％未満であるとき、ガラスの融点が高くなりすぎて、原料を均一に溶融することが困難になり、また鱗片状ガラス１０を形成することが難しくなる。他方、（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が４質量％を超えると、ガラス転移温度が低くなり、ガラスの耐熱性が悪くなる。従って、（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の下限は、０．１質量％以上であり、１質量％以上が好ましく、１．５質量％以上がより好ましく、２質量％以上が最も好ましい。（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の上限は、４質量％以下であり、３．５質量％未満が好ましく、３質量％以下がより好ましい。（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選ばれるが、例えば１～３．５質量％が好ましい。
　酸化リチウム（Ｌｉ２Ｏ）は、必須ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用することが望ましい。ガラスの融点を下げる効果があるため、含有させることにより、ガラス原料を均一に溶融し易くなる。また、Ｌｉ２Ｏは、作業温度を下げる効果があるため、鱗片状ガラス１０が形成し易くなる。他方、Ｌｉ２Ｏの含有量が４質量％を超えると、ガラス転移温度が低くなり、ガラスの耐熱性が悪くなる。また、失透温度に対して作業温度が低くなり過ぎて、鱗片状ガラス１０を形成することが難しくなる。従って、Ｌｉ２Ｏの下限は、０質量％以上が好ましく、０．１質量％以上がより好ましく、０．５質量％以上がさらに好ましく、１質量％以上が最も好ましい。Ｌｉ２Ｏの上限は、４質量％以下が好ましく、３質量％以下がより好ましく、２質量％未満がさらに好ましい。Ｌｉ２Ｏの範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選ばれるが、例えば０．１～３質量％が好ましい。
　酸化ナトリウム（Ｎａ２Ｏ）は必須ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用することが望ましい。しかし、Ｎａ２Ｏの含有量が４質量％を超えると、ガラス転移温度が低くなり、ガラスの耐熱性が悪くなる。従って、Ｎａ２Ｏの下限は、０質量％以上が好ましく、０．１質量％以上がより好ましく、０．２質量以上がさらに好ましい。Ｎａ２Ｏの上限は、４質量％以下が好ましく、３質量％以下がより好ましく、２質量％未満がさらに好ましく、１質量％以下が最も好ましい。Ｎａ２Ｏの範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせが選択されるが、例えば０．１質量％以上で２質量％未満が好ましい。
　酸化カリウム（Ｋ２Ｏ）は必須ではないが、ガラス形成時の失透温度及び粘度を調整するための成分として使用することが望ましい。しかし、Ｋ２Ｏの含有量が４質量％を超えると、ガラス転移温度が低くなり、ガラスの耐熱性が悪くなる。従って、Ｋ２Ｏの下限は、０質量％以上が好ましく、０．１質量％以上がより好ましい。Ｋ２Ｏの上限は、４質量％以下が好ましく、３質量％以下がより好ましく、２質量％未満がさらに好ましく、１質量％以下が最も好ましい。Ｋ２Ｏの含有量は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選択されるが、例えば０．１質量％以上で２質量％未満が好ましい。
　
　　　（ＴｉＯ２）
　二酸化チタン（ＴｉＯ２）は、ガラスの溶融性及び鱗片状ガラス１０の化学的耐久性及び紫外線吸収特性を向上させる成分である。従って、ＴｉＯ２は必須成分ではないが、ガラスの溶融性及び鱗片状ガラス１０の化学的耐久性及び光学特性を調整するための成分として含むことが好ましい。しかし、ＴｉＯ２の含有量が５質量％を超えると、ガラスの失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス１０を形成することが難しくなる。従って、Ｔｉ２Ｏの下限は、０質量％以上が好ましく、０．１質量％以上がより好ましい。ＴｉＯ２の上限は、５質量％以下が好ましく、２質量％以下がより好ましく、１質量％未満がさらに好ましい。
　　　（ＺｒＯ２）
　酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）は、ガラス形成時の失透温度、粘度及び化学的耐久性を調整する成分である。係るＺｒＯ２は必須成分ではないが、ガラス形成時の失透温度、粘度及び化学的耐久性を調整するための成分として使用してもよい。しかし、ＺｒＯ２の含有量が５質量％を超えると、ガラスの失透成長を速めるため、しばしば鱗片状ガラス１０を安定して作製することを難しくなる。従って、ＺｒＯ２の上限は、５質量％以下が好ましく、２質量％以下がより好ましく、１質量％以下であることがさらに好ましい。ＺｒＯ２は実質的に含有しないことがさらに好ましい。
　　　（Ｆｅ）
　通常、ガラス中の鉄（Ｆｅ）は、Ｆｅ２＋又はＦｅ３＋の状態で存在する。Ｆｅ３＋は鱗片状ガラス１０の紫外線吸収特性を高める成分であり、Ｆｅ２＋は熱線吸収特性を高める成分である。従って、鉄（Ｆｅ）は必須成分ではないが、鱗片状ガラス１０の光学特性を調整するための成分として含まれていてもよい。また、鉄（Ｆｅ）は、意図的に含ませなくとも、工業用原料により不可避的に混入する場合がある。他方、鉄（Ｆｅ）の含有量が多くなると、鱗片状ガラス１０の着色が顕著になる。この着色は鱗片状ガラス１０の色調や光沢が重要視される用途においては、好ましくないことがある。従って、鉄（Ｆｅ）の上限は、Ｆｅ２Ｏ３換算にて５質量％以下が好ましく、２質量％以下がより好ましく、０．５質量％以下がさらに好ましく、０．１質量％以下が特に好ましく、実質的に含有しないことが最も好ましい。
　　　（ＳＯ３）
　三酸化硫黄（ＳＯ３）は必須成分ではないが、清澄剤として含まれていてもよい。硫酸塩の原料を使用すると、０．５質量％以下の含有量で含まれることがある。
　　　（Ｆ）
　フッ素（Ｆ）は、揮発し易いため、溶融時に飛散する可能性があると共に、ガラス中の含有量を管理し難いという問題もある。従って、Ｆは、実質的に含有しないことが好ましい。
　　　（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）
　鱗片状ガラス１０の耐酸性を重視する場合、鱗片状ガラス１０の耐酸性を向上させるＳｉＯ２の含有量と、耐酸性を悪化させるＡｌ２Ｏ３の含有量の差（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）が重要である。この差は５０＜（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）≦６０であることが好ましい。（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）が５０質量％以下の場合、鱗片状ガラス１０の耐酸性が不十分となる。（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）が６０質量％を超える場合、失透温度が上昇し過ぎて、鱗片状ガラス１０を形成することが困難になる。従って、（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）の下限は、５０質量％より大きいことが好ましく、５１質量％以上がより好ましく、５２質量％以上がさらに好ましく、５３質量％より大きいことが最も好ましい。（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）の上限は、６０質量％以下が好ましく、５９質量％以下がより好ましく、５８質量％以下がさらに好ましく、５７質量％以下が最も好ましい。（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）の含有量の範囲は、これら上限と下限の任意の組み合わせから選択され、例えば５２～５８質量％である。
　本実施形態において、物質を実質的に含有させないとは、例えば工業用原料により不可避的に混入される場合を除き、意図的に含ませないことを意味する。具体的には、好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％以下、特に好ましくは０．０３質量％以下の含有量を意味する。
　以上詳述したように、本実施形態における鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地は、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ及びＣａＯを必須成分とし、さらにＬｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏからなる群より選ばれた少なくとも１種を含有し、必要に応じてＳｒＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２及び酸化鉄（ＦｅＯ又はＦｅ２Ｏ３）、ＳＯ３等を含有していてもよい。
　　　〔鱗片状ガラス１０の製造方法〕
　本実施形態の鱗片状ガラス１０は、例えば図４に示した製造装置を用いて製造することができる。図４に示すように、耐火窯槽２０内で溶融された前記ガラス組成を有するガラス素地２１は、ブローノズル２２に送り込まれたガス２３によって、風船状に膨らみ、中空状ガラス膜２４となる。得られた中空状ガラス膜２４を一対の押圧ローラ２５によって粉砕することにより、鱗片状ガラス１０が得られる。
　また、本実施形態の鱗片状ガラス１０は、例えば図５に示した製造装置を用いても製造することができる。この図５に示すように、回転カップ２６に流し込まれた溶融状態の前記ガラス組成を有するガラス素地２１は、遠心力によって回転カップ２６の上縁部から放射状に流出し、上下に配置された環状プレート２７間の隙間を通って空気流で吸引され、環状サイクロン型捕集機２８に導入される。環状プレート２７間の隙間を通過する間に、ガラス素地２１が薄膜の形で冷却、固化し、さらには微小片に破砕されることにより、鱗片状ガラス１０が得られる。
　　　〔鱗片状ガラス１０の物性〕
　本実施形態の鱗片状ガラス１０の各物性について、以下詳細に説明する。
　　　（温度特性）
　溶融ガラスの粘度が１００Ｐａ・ｓ（１０００Ｐ）のときの温度は、作業温度と呼ばれ、鱗片状ガラス１０の成形に最も適した温度とされている。例えば、図４の製造装置によると、中空状ガラス膜２４の平均厚さすなわち鱗片状ガラス１０の平均厚さは、０．１～１５μｍである。このような薄肉の中空状ガラス膜２４を形成する場合、ガラスの温度低下が著しい。この温度低下のため、中空状ガラス膜２４の可塑性が急激に低下し、引き延ばし難くなる。可塑性の低下により、中空状ガラス膜２４が均一に成長し難くなり、ガラス膜厚にばらつきが発生することがある。そこで、作業温度は、１１００℃以上であることが好ましく、１１５０℃以上であることがより好ましい。
　作業温度が１３００℃を超えると、ガラスの製造装置が、熱による腐食を受け易くなり、装置寿命が短くなることがある。また、作業温度が低いほど、ガラス原料を溶融する際の燃料費を軽減することができる。そこで、作業温度は、１３００℃以下であることが好ましく、１２８０℃以下であることがより好ましく、１２６０℃以下であることがさらに好ましい。失透温度は、１１００～１２５０℃程度である。本明細書において、失透とは、溶融されたガラス素地２１中に生成され成長した結晶により白濁を生じることをいう。このような溶融されたガラス素地２１から作製されたガラス中には、結晶化した塊が存在することがあるので、鱗片状ガラス１０として好ましくない。
　作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔＴが大きいほど、ガラス成形時に失透が生じ難くなり、より均質な鱗片状ガラス１０が高い歩留まりで製造できるようになる。ΔＴが０℃以上のガラスであれば、例えば、図４又は図５の製造装置を用いて、鱗片状ガラス１０を高い歩留まりで製造することができる。従って、ΔＴは０℃以上であることが好ましく、２０℃以上であることがより好ましく、４０℃以上であることがさらに好ましく、５０℃以上であることが最も好ましい。但し、ΔＴが２００℃以下であれば、ガラス組成の調整が容易となるため好ましく、ΔＴが１８０℃以下であればさらに好ましく、１５０℃以下であれば特に好ましい。
　　　（ガラス転移温度）
　鱗片状ガラス１０は、ガラス転移温度（ガラス転移点、Ｔｇ）が高いほど耐熱性が高く、高温加熱を伴う加工に対して変形し難くなる。ガラス転移温度が５６０℃以上であれば、鱗片状ガラス１０の表面に金属又は金属酸化物を主成分とする被膜を形成する工程において、鱗片状ガラス１０の形状が変化するおそれが小さい。また、鱗片状ガラス１０又は被覆鱗片状ガラスを塗料に配合し、焼き付け塗装等の用途に好適に用いることができる。本実施形態で規定したガラス組成であれば、５８０℃以上のガラス転移温度を有するガラスを容易に得ることができる。鱗片状ガラス１０のガラス転移温度は、５８０℃以上であることが好ましく、６００℃以上であることがより好ましく、６２０℃以上であることがさらに好ましい。ガラス転移温度の上限は、８００℃程度であることが好ましい。
　　　（化学的耐久性）
　本実施形態の鱗片状ガラス１０は、耐酸性、耐水性、耐アルカリ性等の化学的耐久性に優れるものである。そのため、本実施形態の鱗片状ガラス１０は、樹脂成形体、塗料、化粧料、インキ等の用途に好適に使用することができる。
　耐酸性の指標には、鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地を粉砕し、ＪＩＳ　Ｚ　８８０１に規定される補助網ふるい７１０μｍ及び標準網ふるい５９０μｍを通過し、標準網ふるい４２０μｍを通過しない大きさのガラス粉末をガラスの比重と同じグラム数量り取り、８０℃、１０質量％の硫酸水溶液１００ｍＬに７２時間浸漬した場合の質量減少率ΔＷを用いる。この質量減少率ΔＷが低いほど耐酸性が高いことを示す。この測定方法は、日本光学硝子工業会規格（ＪＯＧＩＳ）の「光学ガラスの化学的耐久性の測定方法（粉末法）０６－１９７５」に準拠している。但し、後述する実施例では、ＪＯＧＩＳの測定方法で用いられる０．０１Ｎ（ｍｏｌ／Ｌ）硝酸水溶液の代わりに、１０質量％の硫酸水溶液を用いている。また、硫酸水溶液の温度は８０℃とし、液量は、ＪＯＧＩＳの測定方法における８０ｍＬの代わりに、１００ｍＬとしている。さらに、処理時間は、ＪＯＧＩＳの測定方法における６０分間の代わりに、７２時間としている。鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地とは、通常のガラス原料を溶融して作製したガラスサンプルである。
　鱗片状ガラス１０を含有する塗料等を、酸性環境下における防食ライニング材として用いる場合、上記指標（質量減少率ΔＷ）におけるガラスの耐酸性は、小さい値であることが望ましい。質量減少率ΔＷが大きな値を示す場合には、酸性環境下における防食ライニング材の防食性が低くなる。従って、質量減少率ΔＷは、０．８質量％以下が好ましく、０．５質量％以下がより好ましく、０．３質量％以下がさらに好ましく、０．２質量％以下が最も好ましい。質量減少率ΔＷの下限は、通常０．０５質量％程度である。
　　　〔被覆鱗片状ガラス〕
　図２に模式的に示すように、前述した鱗片状ガラス１０をコアとして、その表面に金属又は金属酸化物を主成分とする被膜１１を形成することにより、被覆鱗片状ガラス１２を製造することができる。この被膜１１は、実質的に、金属及び金属酸化物の少なくとも１種から形成されることが好ましい。被膜１１の形態は、単層、混合層又は複層のいずれであってもよい。
　被膜１１は、具体的には銀、金、白金、パラジウム及びニッケルからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属により形成される。或いは、被膜１１は、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化コバルト、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化スズ及び二酸化ケイ素からなる群より選ばれる少なくとも１種の金属酸化物により形成される。これらの中でも、屈折率及び透明性が高く、干渉色の発色がよい二酸化チタン及び特徴のある干渉色を発色できる酸化鉄が好ましい。
　被膜１１は、金属を主成分とする第１膜と、金属酸化物を主成分とする第２膜とを含む積層膜であってもよい。
　コアとなる鱗片状ガラス１０の表面全体に被膜１１を形成してもよく、鱗片状ガラス１０の表面の一部に被膜１１を形成してもよい。
　被膜１１の厚さは、用途によって適宜設定することができる。また、被膜１１を鱗片状ガラス１０の表面に形成する方法としては、一般的に知られている方法等のどのような方法も採用することができる。例えば、スパッタリング法、ゾルゲル法、ＣＶＤ法（化学蒸着法）、ＬＰＤ法又は金属塩から酸化物をその表面に析出させる液相析出法等、公知の方法を採用することができる。ＬＰＤ法（液相析出法、Liquid Phase Deposition Method）とは、反応溶液から基板などに金属酸化物の薄膜を析出させる方法である。
　　　〔用途（樹脂組成物、塗料、インキ組成物及び化粧料）〕
　鱗片状ガラス１０や被覆鱗片状ガラス１２は、公知の手段により、顔料として又は補強用充填材として、樹脂組成物、塗料、インキ組成物及び化粧料等に配合される。その結果、これらの色調や光沢を高めることができると共に、樹脂組成物、塗料及びインキ組成物においては、寸法精度及び強度等を改善することができる。図３は、この鱗片状ガラス１０を塗料に配合して、基材１３の表面に塗布した例を説明するための模式的な断面図である。この図３に示すように、鱗片状ガラス１０又は被覆鱗片状ガラス１２は、塗膜１４の樹脂マトリックス１５中に分散されている。
　樹脂組成物、塗料、インキ組成物及び化粧料は、一般的に知られているものであれば、用途に応じて適宜選択して用いることができる。また、鱗片状ガラス１０とこれらの材料との混合比も、適宜設定することができる。さらに、鱗片状ガラス１０とこれらの材料との混合方法も、一般的に知られている方法であれば適用することができる。例えば、鱗片状ガラス１０又は被覆鱗片状ガラス１２を塗料中に配合する場合には、母材樹脂に、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂或いは硬化剤を適宜選択して配合することができる。
　熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、フッ素樹脂、ポリエステル－ウレタン硬化系樹脂、エポキシ－ポリエステル硬化系樹脂、アクリル－ポリエステル系樹脂、アクリル－ウレタン硬化系樹脂、アクリル－メラミン硬化系樹脂、ポリエステル－メラミン硬化系樹脂等が挙げられる。
　熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、例えばポリ塩化ビニル、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリエステル、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリブチレン、ポリブチレンテレフタレート又はこれらを形成する単量体を共重合してなる共重合体、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、液晶ポリマー（I型、II型又はIII型）、熱可塑性フッ素樹脂等が挙げられる。
　硬化剤としては、特に限定されず、ポリイソシアネート、アミン、ポリアミド、多塩基酸、酸無水物、ポリスルフィド、三フッ化ホウ素酸、酸ジヒドラジド、イミダゾール等が挙げられる。
　また、鱗片状ガラス１０又は被覆鱗片状ガラス１２を樹脂組成物中に配合する場合には、母材樹脂に前述の各種熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を使用することができる。
　インキ組成物としては、各種ボールペン、フェルトペン等の筆記具用インキ及びグラビアインキ、オフセットインキ等の印刷インキがあるが、いずれのインキ組成物にも適用することができる。インキ組成物を構成するビヒクルは、顔料を分散させ、紙にインキを固着させる働きをする。ビヒクルは、樹脂類、油分と溶剤等から構成される。
　筆記具用インキのビヒクルは、樹脂として、アクリル樹脂、スチレン－アクリル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸塩、アクリル単量体－酢酸ビニル共重合体、ザンサンガム等の微生物産生多糖類、グアーガム等の水溶性植物性多糖類等が挙げられる。さらに、溶剤としては、水、アルコール、炭化水素、エステル等が挙げられる。
　グラビアインキ用ビヒクルは、樹脂として、ガムロジン、ウッドロジン、トール油ロジン、ライムロジン、ロジンエスエル、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂、ビニル樹脂、ニトロセルロース、酢酸セルロース、エチルセルロース、塩化ゴム、環化ゴム、エチレン－酢酸ビニル共重合樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、ギルソナイト、ダンマル、セラック等の樹脂の混合物、前記樹脂を水溶化した水溶性樹脂又は水性エマルション樹脂が挙げられる。さらに、溶剤として、炭化水素、アルコール、エーテル、エステル、水等が挙げられる。
　オフセットインキ用ビヒクルは、樹脂として、ロジン変性フェノール樹脂、石油樹脂、アルキド樹脂、又はこれらの乾性変性樹脂等が挙げられ、油分として、アマニ油、桐油、大豆油等の植物油が挙げられる。さらに、溶剤として、ｎ－パラフィン、イソパラフィン、アロマテック、ナフテン、α－オレフィン、水等が挙げられる。前述の各種ビヒクル成分には、染料、顔料、界面活性剤、潤滑剤、消泡剤、レベリング剤等の慣用の添加剤を適宜選択して配合してもよい。
　化粧料としては、フェーシャル化粧料、メーキャップ化粧料、ヘア化粧料等幅広い範囲の化粧料が挙げられる。これらの中でも、特にファンデーション、粉白粉、アイシャドー、ブラッシャー、化粧下地、ネイルエナメル、アイライナー、マスカラ、口紅、ファンシーパウダー等のメーキャップ化粧料に好適に適用される。
　化粧料の用途に応じて、鱗片状ガラス１０に疎水化処理を適宜施することができる。疎水化処理の方法としては、以下の５つの方法を挙げることができる。
（１）メチルハイドロジェンポリシロキサン、高粘度シリコーンオイル及びシリコーン樹脂等のシリコーン化合物による処理方法。
（２）アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤等の界面活性剤による処理方法。
（３）ナイロン、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレン、各種フッ素樹脂〔ポリテトラフルオロエチレン樹脂（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン－パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン－エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）等〕、ポリアミノ酸等の高分子化合物による処理方法。
（４）パーフルオロ基含有化合物、レシチン、コラーゲン、金属石鹸、親油性ワックス、多価アルコール部分エステル又は完全エステル等による処理方法。
（５）これらを複合した処理方法。
　但し、一般に粉末の疎水化処理に適用できる方法であれば、前述の方法以外でも利用することができる。
　また、この化粧料には、通常化粧料に用いられる他の材料を必要に応じて適宜配合することができる。例えば、無機粉末、有機粉末、顔料や色素、炭化水素、エステル類、油性成分、有機溶媒、樹脂、可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、防腐剤、界面活性剤、保湿剤、香料、水、アルコール、増粘剤等が挙げられる。
　無機粉末としては、タルク、カオリン、セリサイト、白雲母、金雲母、紅雲母、黒雲母、リチア雲母、バーミキュライト、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、ケイソウ土、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、硫酸バリウム、タングステン酸金属塩、シリカ、ヒドロキシアパタイト、ゼオライト、窒化ホウ素、セラミックスパウダー等が挙げられる。
　有機粉末としては、ナイロンパウダー、ポリエチレンパウダー、ポリスチレンパウダー、ベンゾグアナミンパウダー、ポリ四フッ化エチレンパウダー、（ジスチレンベンゼンポリマーパウダー）、エポキシ樹脂パウダー、アクリル樹脂パウダー、微結晶性セルロース等が挙げられる。
　顔料は、無機顔料と有機顔料に大別される。
　無機顔料としては、各種色別に以下のものが挙げられる。無機白色顔料：酸化チタン、酸化亜鉛等、無機赤色系顔料：酸化鉄（ベンガラ）、チタン酸鉄等、無機褐色系顔料：γ酸化鉄等、無機黄色系顔料：黄酸化鉄、黄土等、無機黒色系顔料：黒酸化鉄、カーボンブラック等、無機紫色系顔料：マンゴバイオレット、コバルトバイオレット等、無機緑色系顔料：チタン酸コバルト等、無機青色系顔料：群青、紺青等。
　また、パール調顔料として、酸化チタン被膜雲母、酸化チタン被膜オキシ塩化ビスマス、オキシ塩化ビスマス、酸化チタン被膜タルク、魚鱗箔、着色酸化チタン被膜雲母等が挙げられる。さらに、金属粉末顔料として、アルミニウムパウダー、カッパーパウダー等が挙げられる。
　有機顔料としては、以下のものが用いられる。すなわち、赤色２０１号、赤色２０２号、赤色２０４号、赤色２０５号、赤色２２０号、赤色２２６号、赤色２２８号、赤色４０５号、橙色２０３号、橙色２０４号、黄色２０５号、黄色４０１号及び青色４０４号等が挙げられる。
　また、タルク、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化ジルコニウム、アルミニウムホワイト等の体質顔料に、以下に挙げる染料をレーキ化した有機顔料が用いられる。すなわち、染料としては、赤色３号、赤色１０４号、赤色１０６号、赤色２２７号、赤色２３０号、赤色４０１号、赤色５０５号、橙色２０５号、黄色４号、黄色５号、黄色２０２号、黄色２０３号、緑色３号及び青色１号等が挙げられる。さらに、色素としては、クロロフィル、β－カロテン等の天然色素が挙げられる。
　また、炭化水素としては、スクワラン、流動パラフィン、ワセリン、マイクロクリスタリンワックス、オケゾライト、セレシン、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、イソステアリン酸、セチルアルコール、ヘキサデシルアルコール、オレイルアルコール、２－エチルヘキサン酸セチル、パルミチン酸２－エチルヘキシル、ミリスチン酸２－オクチルドデシル、ジ－２－エチルヘキサン酸ネオペンチルグリコール、トリ－２－エチルヘキサン酸グリセロール、オレイン酸－２－オクチルドデシル、ミリスチン酸イソプロピル、トリイソステアリン酸グリセロール、トリヤシ油脂肪酸グリセロール、オリーブ油、アボガド油、ミツロウ、ミリスチン酸ミリスチル、ミンク油、ラノリン等が挙げられる。
　さらに、シリコーン油、高級脂肪酸、油脂類等のエステル類や、高級アルコール、ロウ等の油性成分が挙げられる。また、アセトン、トルエン、酢酸ブチル、酢酸エステル等の有機溶剤や、アルキド樹脂、尿素樹脂等の樹脂、カンファ、クエン酸アセチルトリブチル等の可塑剤が挙げられる。加えて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、防腐剤、界面活性剤、保湿剤、香料、水、アルコール、増粘剤等が挙げられる。
　この化粧料の形態は特に制限されるものではなく、粉末状、ケーキ状、ペンシル状、スティック状、軟膏状、液状、乳液状、クリーム状等が例示される。
　以上の実施形態によって発揮される効果を以下にまとめて記載する。
　・　本実施形態の鱗片状ガラス１０では、該鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地の組成が、６５＜ＳｉＯ２≦７０及び５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５に設定されている。二酸化ケイ素及び酸化アルミニウムの含有量が十分に確保され、二酸化ケイ素と酸化アルミニウムがガラスの骨格を形成する機能を十分に発現することができ、ガラス転移温度が高く、溶融性が良く、耐酸性や耐水性を高めることができる。さらに、酸化リチウム、酸化ナトリウム及び酸化カリウムの合計の含有量が０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４であることにより、ガラス形成時の失透温度及び粘度を良好に調整することができる。その上、酸化マグネシウム及び酸化カルシウムの含有量が１≦ＭｇＯ≦１０及び１０≦ＣａＯ≦２５に設定されている。このため、ガラスの耐熱性を維持しつつ、ガラス形成時における失透温度及び粘度を良好にすることができる。
　従って、鱗片状ガラス１０の耐熱性及び化学的耐久性を向上させることができる。耐熱性に優れることにより、鱗片状ガラス１０が高温に加熱されたときの変形を抑えることができる。また、耐酸性に優れていることにより、鱗片状ガラス１０を例えば酸性環境下における防食ライニング材に適用することができると共に、酸性溶液を用いた液相法により形成される被膜の基材としても有用である。さらに、作業温度を比較的低温に制御することができるため、鱗片状ガラス１０の形成が容易である。
　・　鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔＴが０～２００℃であることにより、ガラス形成時における失透を抑制することができると共に、より均質な鱗片状ガラス１０を得ることができる。
　・　鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地のガラス転移温度が５８０～８００℃であることにより、鱗片状ガラス１０の耐酸性を向上させることができる。
　・　鱗片状ガラス１０を形成するガラス素地の耐酸性の指標であるΔＷが０．０５～０．８質量％であることにより、鱗片状ガラスの耐酸性を高めることができる。
　・　被覆鱗片状ガラス１２は、鱗片状ガラス１０の表面が金属又は金属酸化物を主成分とする被膜１１で被覆されている。被膜１１に基づいて金属色、干渉色などを発色することができる。従って、この被覆鱗片状ガラス１２は、光輝性顔料として好適に利用することができる。
　以下、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態をより具体的に説明するが、本発明は実施例に制限されるものではない。
　　　（実施例１～２０及び比較例１～５）
　表１～表３に示した組成となるように、珪砂等の通常のガラス原料を調合して、実施例及び比較例毎にガラス素地のバッチを作製した。各バッチについて、電気炉を用いて１４００～１６００℃まで加熱して溶融させ、組成が均一になるまで約４時間そのまま維持した。その後、溶融したガラス素地を鉄板上に流し出して、電気炉中で常温まで徐冷し、ガラスサンプルを得た。
　このように作製したガラスサンプルについて、市販の膨張計〔（株）リガク、熱機械分析装置、ＴＭＡ８５１０〕を用いて熱膨張係数を測定し、熱膨張曲線からガラス転移温度を求めた。また、通常の白金球引き上げ法により粘度と温度の関係を調べて、その結果から作業温度を求めた。ここで、白金球引き上げ法とは、溶融ガラス中に白金球を浸し、その白金球を等速運動で引き上げる際の負荷荷重（抵抗）と、白金球に働く重力や浮力などの関係を、微小の粒子が流体中を沈降する際の粘度と落下速度の関係を示したストークス（Stokes）の法則に当てはめて粘度を測定する方法である。
　ガラスサンプルを粉砕し、ＪＩＳ　Ｚ　８８０１に規定される標準網ふるい１．０ｍｍを通過し、標準網ふるい２．８ｍｍを通過しない大きさのガラスを白金ボートに入れ、温度勾配（９００～１４００℃）のついた電気炉にて２時間加熱し、結晶の出現位置に対応する電気炉の最高温度から失透温度を求めた。電気炉内の場所による温度挙動のバラツキを補償すべく、電気炉内の所定の場所における温度挙動を予め測定した。その所定の場所にガラスサンプルを置いて、失透温度を測定した。
　これらの測定結果を、表１～表３に示した。表１～表３中のガラス組成は、全て質量％で表示した値である。ΔＴは、前述したように作業温度から失透温度を差し引いた温度差である。ΔＷは、前述したように耐酸性の指標であり、前記ガラスサンプルを粉砕し、ＪＩＳ　Ｚ　８８０１に規定される補助網ふるい７１０μｍ及び標準網ふるい５９０μｍを通過し、標準網ふるい４２０μｍを通過しない大きさのガラス粉末をガラスの比重と同じグラム数量り取り、８０℃、１０質量％の硫酸水溶液１００ｍＬに７２時間浸漬した場合の質量減少率で表される。
　ここで、比較例１のガラスは従来の板ガラス組成であり、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯの含有量及びアルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が本発明の範囲外である。
　比較例２のガラスは従来のＣガラスであり、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯの含有量及びアルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が本発明の範囲外である。
　比較例３のガラスは従来のＥガラスであり、ＳｉＯ２及びＭｇＯの含有量が本発明の範囲外である。
　比較例４のガラスは、ＳｉＯ２の含有量が本発明の範囲外である。
　比較例５のガラスは、アルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が本発明の範囲外である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
 　表１に示したように、実施例１～２０のガラスのガラス転移温度は、６３５～６８２℃であった。これは、これらのガラスが優れた耐熱性能を持つことを示している。これらのガラスの作業温度は、１２３２～１２８８℃であった。これは、鱗片状ガラス１０を作製するのに好適な温度である。これらのガラスのΔＴ（作業温度－失透温度）は、４５～１２２℃であった。これは、鱗片状ガラス１０の製造工程において、失透を生じさせない温度差である。
　実施例１～２０のガラスにおける耐酸性の指標である質量減少率ΔＷは、０．１０～０．２８質量％であった。これは、鱗片状ガラス１０が、良好な耐酸性を持つことを示した。
　その一方、表３に示したように、比較例１ではＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯの含有量及びアルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が本発明の範囲外であることから、このガラスのガラス転移温度は、５５３℃と低く、耐熱性能に劣る。
　比較例２ではＡｌ２Ｏ３、ＣａＯの含有量及びアルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の含有量が本発明の範囲外であることから、このガラスのガラス転移温度は、５４９℃と低く、耐熱性能に劣る。
　比較例３ではＳｉＯ２及びＭｇＯの含有量が本発明の範囲外であることから、その質量減少率ΔＷが７．４０質量％と大きく、耐酸性に劣る。
　比較例４ではＳｉＯ２の含有量が本発明の範囲外であることから、その質量減少率ΔＷが１．６４質量％と大きく、耐酸性に劣る。
　比較例５ではアルカリ金属酸化物の合計含有量（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）が本発明の範囲外であることから、その作業温度は、１３４５℃と高く、１３００℃を超えたためガラスの製造装置が、熱による腐食を受け易く、装置寿命が短くなる結果であった。さらに、このガラスのΔＴ（作業温度－失透温度）は－９℃であり、失透が生じた。
　以上の結果から、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＣａＯ及び（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）の含有量が本発明の範囲内であるガラスは、優れた耐熱性、化学的耐久性（耐酸性）及び成形性を有していた。
　続いて、実施例１～２０及び比較例５のガラスを用い、鱗片状ガラス１０及び被覆鱗片状ガラス１２を作製した。すなわち、各組成のガラスを電気炉で再溶融した後、冷却しつつペレットに成形した。このペレットを図４に示す製造装置に投入して、平均厚さが０．５～１μｍの鱗片状ガラス１０を作製した。鱗片状ガラスの平均厚さは、電子顕微鏡（（株）キーエンス、リアルサーフェスビュー顕微鏡、ＶＥ－７８００）を用い、１００粒の鱗片状ガラスの断面から鱗片状ガラスの厚さを測定し、それらを平均して求めた。
　　　（実施例２１～４０）
　このようにして作製した実施例１～２０の組成をもつ鱗片状ガラス１０から、以下の手順で実施例２１～４０の被覆鱗片状ガラス１２をそれぞれ製造した。まず、鱗片状ガラス１０を粉砕して所定の粒子径とした後、液相法により鱗片状ガラス１０表面を二酸化チタンで被覆した。この液相法は、金属塩から二酸化チタンを鱗片状ガラス１０の表面に析出させる方法である。すなわち、イオン交換水に金属塩として塩化第一スズ・二水和物を溶かし、それに希塩酸を加えてｐＨ２．０～２．５に調整した。この溶液に、鱗片状ガラス１０を撹拌しながら加え、１０分後に濾過した。続いて、イオン交換水にヘキサクロロ白金酸・六水和物を溶かし、そこへ前記濾過した鱗片状ガラス１０を撹拌しつつ投入し１０分後に濾過した。次いで、イオン交換水に塩酸溶液（３５質量％）を加え、ｐＨ０．７の塩酸酸性溶液を得た。この酸性溶液に鱗片状ガラス１０を撹拌しつつ投入し、溶液温度を７５℃まで昇温した。
　さらに、四塩化チタン（ＴｉＣｌ４）溶液をチタン換算で０．２ｇ／分の割合で、前記溶液中に添加し、ｐＨが変化しないように水酸化ナトリウムを同時に加え、中和反応により二酸化チタン（ＴｉＯ２）又はその水和物を鱗片状ガラス１０表面に析出させる方法で２時間処理を行った。その後、表面に被膜１１が形成された鱗片状ガラス１０を濾過し、１８０℃で２時間乾燥させた。このようにして作製された被覆鱗片状ガラス１２を電子顕微鏡で観察し、鱗片状ガラス１０の表面上に酸化チタンの被膜１１が形成されていることを確認した。
　　　（実施例４１～６０）
　実施例１～２０の組成を有する鱗片状ガラス１０から、以下の手順で実施例４１～６０の被覆鱗片状ガラス１２をそれぞれ製造した。まず、鱗片状ガラス１０を粉砕して所定の粒子径とした後、通常の無電解めっき法により鱗片状ガラス１０表面を銀で被覆した。この通常の無電解めっき法について説明する。まず、鱗片状ガラス１０について塩化第一スズとヘキサクロロ白金酸・六水和物による前処理を前記実施例２１～４０と同様に行った。続いて、イオン交換水１０Ｌに硝酸銀２００ｇとアンモニア水を適当量加え、銀液を製造した。この銀液に、前処理を施した鱗片状ガラス１ｋｇを撹拌しつつ投入し、さらに１４質量％の酒石酸ナトリウムカリウム溶液を還元液として添加し、銀を鱗片状ガラス１０表面に被覆した。その後、この鱗片状ガラス１０を濾過し、４００℃で２時間乾燥させた。このようにして、鱗片状ガラス１０の表面に銀の被膜１１を有する被覆鱗片状ガラス１２を得た。
　このようにして作製された被覆鱗片状ガラス１２を電子顕微鏡で観察し、鱗片状ガラス１０の表面に銀の被膜１１が形成されていることを確認した。
　　　（実施例６１～８０及び比較例６）
　実施例１～２０の組成を有する鱗片状ガラス１０から、以下の手順で実施例６１～８０のポリエステル樹脂組成物をそれぞれ製造した。まず、鱗片状ガラス１０を粉砕して所定の粒子径とした後、ポリエステル樹脂と混合し、鱗片状ガラス１０を含有するポリエステル樹脂組成物を得た。実施例６１～８０のポリエステル樹脂組成物は、鱗片状ガラス１０の分散性が良く、外観が良好であった。
　比較例６のポリエステル樹脂組成物は、比較例５の組成の鱗片状ガラス１０を粉砕して所定の粒子径とした後、ポリエステル樹脂と混合して得た。比較例５の鱗片状ガラス１０が失透しているため、このポリエステル樹脂組成物の外観は好ましくなかった。
　　　（実施例８１～１００）
　実施例２１～４０の被覆鱗片状ガラス１２を、エポキシアクリレートと混合し、被覆鱗片状ガラス１２を含有する実施例８１～１００のビニルエステル系塗料をそれぞれ得た。このビニルエステル系塗料は、被覆鱗片状ガラス１２の分散性が良く、外観も良好であった。
　　　（実施例１０１～１２０）
　実施例２１～４０の被覆鱗片状ガラス１２を、フェーシャル化粧料であるファンデーションと混合し、被覆鱗片状ガラス１２を含有する実施例１０１～１２０の化粧料をそれぞれ得た。この化粧料は、被覆鱗片状ガラス１２の分散性が良く、化粧料として良好であった。
　　　（実施例１２１～１４０）
　実施例２１～４０の被覆鱗片状ガラス１２を、着色剤、樹脂及び有機溶剤を所定量配合したインキ組成物と混合し、被覆鱗片状ガラス１２を含有する実施例１２１～１４０のインキ組成物をそれぞれ得た。このインキ組成物は、被覆鱗片状ガラス１２の分散性が良く、インキ組成物として良好であった。
　前記各実施形態を次のように変更することも可能である。
　・　前記ガラス素地の組成として、ＳｉＯ２＋Ａｌ２Ｏ３の範囲を規定し、ガラスの骨格を形成する成分の範囲を明らかにすることもできる。
　・　ガラス素地の組成として、ＭｇＯ＋ＣａＯの範囲を規定し、ガラス形成時の失透温度及び粘度を良好にすることもできる。
　・　アルカリ金属酸化物（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）として、一価のアルカリ金属の酸化物である酸化セシウム（Ｃｅ２Ｏ）、酸化ルビジウム（Ｒｂ２Ｏ）等を加えることができる。
　・　ガラス素地の組成として、アルカリ金属酸化物Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏのうち、２成分又は１成分の範囲を規定し、ガラスの骨格を形成する成分の範囲を明らかにすることもできる。
　・　鱗片状ガラス１０の厚さ方向の断面形状としては、２つの主面が互いに平行な形状であってもよく、２つの主面が傾斜した形状（テーパ状）等の他の形状であってよい。
　次に、前記実施形態より把握できる技術的思想について以下に記載する。
　
　〇　前記ガラス素地が５０＜（ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３）≦６０を満たすように設定されている。このように構成した場合、鱗片状ガラスの耐酸性を向上させることができる。
　〇　ガラス素地の作業温度は、１１００～１３００℃である。このように構成した場合、鱗片状ガラスを形成する際の作業性を向上させることができる。
　〇　被覆鱗片状ガラスの被膜の主成分としての前記金属は、ニッケル、金、銀、白金及びパラジウムからなる群より選ばれた少なくとも１種である。
　〇　被覆鱗片状ガラスの被膜の主成分としての前記金属酸化物は、酸化チタン、酸化鉄、酸化コバルト、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化スズ及び酸化ケイ素からなる群より選ばれた少なくとも１種である
　〇　前記鱗片状ガラス又は前記被覆鱗片状ガラスを含有することを特徴とする樹脂組成物。このような樹脂組成物によれば、強度、寸法精度等の物性の向上した樹脂成形体を得ることができる。
　〇　前記鱗片状ガラス又は前記被覆鱗片状ガラスを含有することを特徴とする塗料。このように構成した場合、塗料より形成される塗膜に金属色や光沢を付与することができる。
　〇　前記鱗片状ガラス又は前記被覆鱗片状ガラスを含有することを特徴とするインキ組成物。このように構成した場合、インキ組成物により形成される文字、図形等に金属色や光沢を付与することができる。
　〇　前記鱗片状ガラス又は前記被覆鱗片状ガラスを含有することを特徴とする化粧料。このように構成した場合、化粧料を顔面等に施した後に良好な色調や光沢を付与することができる。

Claims (7)

  1. 質量％で表して、
    　　６５＜ＳｉＯ２≦７０、
    　　　５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５、
    　　　１≦ＭｇＯ≦１０、
    　　１０≦ＣａＯ≦２５、
    　０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４
    の組成であるガラス素地から形成されることを特徴とする鱗片状ガラス。
  2. 前記ガラス素地の作業温度から失透温度を差し引いた温度差ΔＴが０～２００℃であることを特徴とする請求項１に記載の鱗片状ガラス。
  3. 前記ガラス素地のガラス転移温度が５８０～８００℃であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の鱗片状ガラス。
  4. 前記ガラス素地の耐酸性の指標であるΔＷが０．０５～０．８質量％であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の鱗片状ガラス。
  5. 請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の鱗片状ガラスと、前記鱗片状ガラスの表面を被覆する金属又は金属酸化物を主成分とする被膜とを備えることを特徴とする被覆鱗片状ガラス。
  6. 質量％で表して、
    　　６５＜ＳｉＯ２≦７０、
    　　　５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５、
    　　　１≦ＭｇＯ≦１０、
    　　１０≦ＣａＯ≦２５、
    　０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４
    の組成であるガラス素地を溶融した後、ガラス素地を粉砕することを備える、請求項１に記載の鱗片状ガラスを製造する方法。
  7. 請求項１に記載の鱗片状ガラスを形成するためのガラス素地であって、
    質量％で表して、
    　　６５＜ＳｉＯ２≦７０、
    　　　５≦Ａｌ２Ｏ３≦１５、
    　　　１≦ＭｇＯ≦１０、
    　　１０≦ＣａＯ≦２５、
    　０．１≦（Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ）≦４
    の組成であるガラス素地。
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