WO2011126012A1 - 光反射基材用材料、光反射基材およびそれを用いた発光デバイス - Google Patents

光反射基材用材料、光反射基材およびそれを用いた発光デバイス Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a material for producing a light reflecting substrate having high light reflectivity, a light reflecting substrate, and a light emitting device using the same.
  • LEDs and organic EL devices have low power consumption and have recently attracted attention as new lighting devices.
  • a base material or a package material having a high light reflectance is required.
  • an alumina ceramic having a relatively high light reflectance or a base material provided with a light reflecting film made of metal is used.
  • Patent Document 1 discloses a light reflecting substrate obtained by sintering a mixture of glass powder and ceramic powder as a substrate having relatively high light reflectivity.
  • the light reflecting substrate described in Patent Document 1 contains 5% by mass or more of a scatterer selected from a borosilicate glass raw material and alumina, and niobium pentoxide, zirconium oxide, tantalum pentoxide, and zinc oxide.
  • anorthite is precipitated from the borosilicate glass raw material.
  • high light reflectivity is achieved by scattering by three kinds of different crystals of alumina, scatterer, and anorthite.
  • This invention is made
  • the present inventor can easily obtain a light-reflecting substrate having a high light reflectance by using a material obtained by mixing a crystal having a high refractive index characteristic with a glass powder having a specific composition having low reactivity with the crystal. It has been found that it can be manufactured, and is proposed as the present invention.
  • the present invention relates to a substantially light-reflecting substrate material characterized by containing a glass powder and Nb 2 O 5 crystal powder containing no CaO as a composition.
  • the refractive index of glass used for a light reflecting substrate is approximately 1.5 to 1.6.
  • the refractive index of Nb 2 O 5 crystal is 2.33, which is very high among oxide crystals.
  • the glass powder does not substantially contain CaO as a composition, so that the Nb 2 O 5 crystal hardly reacts with the glass powder. Therefore, even when the content of the Nb 2 O 5 crystal is small, it is possible to achieve good light reflection characteristics. Further, since CaO is also a component that tends to lower the weather resistance of glass, the light reflecting base material obtained by using the material of the present invention substantially free of CaO in the glass powder is deteriorated over time. It also has the effect of being difficult.
  • substantially free of CaO means that it is not intentionally added to the glass, and does not mean that unavoidable impurities are completely eliminated. Specifically, it means that the content of CaO including impurities is 0.1% by mass or less.
  • the light reflecting base material of the present invention is characterized in that the content of Nb 2 O 5 crystal powder is 0.3 to less than 5% by mass.
  • the material for a light reflecting substrate of the present invention is characterized in that the glass powder contains at least SiO 2 and B 2 O 3 as a composition.
  • the configuration it tends to lower the refractive index of the glass matrix in the light-reflecting substrate, it is possible to increase the difference in refractive index between the glass matrix and the Nb 2 O 5 crystals. As a result, the reflection at the interface between the two becomes large, and the reflectance of the light reflecting substrate can be increased.
  • the material for a light reflecting substrate of the present invention further includes at least one ceramic powder selected from alumina, quartz, zirconia, titanium oxide, forsterite, cordierite, mullite, and zircon. To do.
  • the material for a light reflecting substrate of the present invention is characterized in that the content of the ceramic powder is 0.1 to 75% by mass.
  • the material for a light reflecting substrate of the present invention is in the form of a green sheet.
  • the present invention relates to a light-reflecting substrate characterized by comprising a sintered body of any one of the above-mentioned materials for light-reflecting substrates.
  • the present invention relates to a light reflecting substrate characterized in that Nb 2 O 5 crystals are dispersed in a glass matrix that does not substantially contain CaO as a composition.
  • the light reflecting substrate of the present invention is characterized in that the average light reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm is 80% or more.
  • the present invention relates to a light emitting device using any one of the light reflecting substrates described above.
  • the light reflecting base material of the present invention comprises glass powder and Nb 2 O 5 crystal powder.
  • the content of the Nb 2 O 5 crystal in the light reflecting base material is preferably 0.3% by mass or more, 1.0% by mass or more, and particularly preferably 1.5% by mass or more.
  • the content of the Nb 2 O 5 crystal is less than 0.3% by mass, it is difficult to obtain sufficient light reflectance.
  • the content of the Nb 2 O 5 crystal is too large, the denseness of the light reflecting substrate is inhibited, which is not preferable.
  • the content of Nb 2 O 5 crystals is preferably less than 5% by mass.
  • the particle size of the Nb 2 O 5 crystal is not particularly limited, but the finer the crystal particle size, the better the light reflectance can be obtained even at a short wavelength near 400 nm, for example.
  • a preferable crystal grain size is 10 ⁇ m or less, 5 ⁇ m or less, and particularly 1 ⁇ m or less.
  • the glass powder in the present invention a glass powder containing substantially no CaO is used.
  • CaO is contained in the glass composition
  • at least SiO 2 and B 2 O 3 are contained as a composition, the refractive index of the glass matrix can be easily lowered, and the difference in refractive index between the glass matrix and the Nb 2 O 5 crystal can be increased. As a result, the reflection at the interface between the two becomes large, and the reflectance of the light reflecting substrate can be increased.
  • glass powder examples include SiO 2 —B 2 O 3 —Al 2 O 3 glass, SiO 2 —B 2 O 3 —R 2 O (R is any one of Li, Na, and K). And the like).
  • the composition is in mass%, SiO 2 30 to 70%, BaO 10 to 40%, B 2 O 3 2 to 20%, Al 2 O 3 2 to Those containing 20% are preferred.
  • the reason for limiting the glass composition as described above is as follows.
  • SiO 2 is a component that enhances chemical durability.
  • the content of SiO 2 is preferably 30 to 70%, 40 to 70%, particularly 45 to 60%.
  • the content of SiO 2 is less than 30%, the weather resistance tends to be remarkably deteriorated.
  • the content of SiO 2 is more than 70%, melting tends to be difficult.
  • BaO is a component for lowering the liquidus temperature and adjusting the meltability.
  • the BaO content is preferably 10 to 40%, 10 to 30%, particularly preferably 15 to 30%.
  • the content of BaO is less than 10%, the melting temperature becomes too high.
  • there is more content of BaO than 40% it will become easy to devitrify.
  • B 2 O 3 is a component that improves the meltability and lowers the liquidus temperature.
  • the content of B 2 O 3 is preferably 2 to 20%, 2 to 15%, particularly 4 to 13%.
  • the content of B 2 O 3 is less than 2%, not only the meltability is inferior, but also the liquidus temperature becomes high and the glass tends to devitrify during molding.
  • the content of B 2 O 3 is more than 20%, the weather resistance tends to decrease.
  • Al 2 O 3 is a component that improves meltability and weather resistance.
  • the content of Al 2 O 3 is preferably 2 to 20%, particularly 2.5 to 18%. When the content of Al 2 O 3 is less than 2%, the meltability tends to decrease. On the other hand, when the content of Al 2 O 3 is more than 20%, devitrification easily occurs.
  • SiO 2 —B 2 O 3 —R 2 O (R is at least one of Li, Na, and K) -based glass in mass% as a composition, SiO 2 40 to 75%, B 2 O 3 10 to 30 %, R 2 O containing 0.5 to 20% is preferable.
  • the reason for limiting the glass composition as described above is as follows.
  • SiO 2 is a glass network former.
  • the content of SiO 2 is preferably 40 to 75%, particularly 50 to 70%. If the content of SiO 2 is less than 40%, vitrification becomes difficult. On the other hand, when the content of SiO 2 is more than 75%, melting tends to be difficult.
  • B 2 O 3 is a component that improves the meltability.
  • the content of B 2 O 3 is preferably 10 to 30%, particularly preferably 15 to 25%. When the content of B 2 O 3 is less than 10%, melting becomes difficult. On the other hand, when the content of B 2 O 3 is more than 30%, the weather resistance tends to decrease.
  • R 2 O is a component that improves the meltability.
  • the content of R 2 O is 0.5 to 20%, preferably 3 to 15%. When the content of R 2 O is less than 0.5%, the meltability tends to deteriorate significantly. On the other hand, when the content of R 2 O is more than 20%, the weather resistance tends to be lowered.
  • any glass composition in addition to the above components, P 2 O 5 , MgO, BaO, SrO, ZnO, ZrO 2 , or other oxide components, halide components, and nitride components should be included. Can do. However, the content of these other components is preferably limited to 20% or less in total.
  • the average particle diameter D 50 of the glass powder is not particularly limited, it becomes easier too large light reflectance and mechanical strength of the light reflective substrate is lowered, 15 [mu] m or less, more preferably 7 ⁇ m or less. Meanwhile, the average particle diameter D 50 of the glass powder increases the the production cost is too small, 0.5 [mu] m or more, and particularly preferably 1.5 ⁇ m or more.
  • ceramic powder as a filler in addition to the Nb 2 O 5 crystal.
  • ceramic powder include alumina, quartz, zirconia, titanium oxide, forsterite, cordierite, mullite, and zircon, and these can be used alone or in admixture of two or more.
  • the content of the ceramic powder is preferably 0.1 to 75% by mass, 2 to 75% by mass, particularly 20 to 50% by mass in the material for the light reflecting substrate.
  • the content of the ceramic powder is less than 0.1% by mass, it is difficult to obtain the effect of increasing the mechanical strength and light reflectance of the light reflecting substrate.
  • the content of the ceramic powder exceeds 75% by mass, a large number of pores are generated in the light reflecting substrate, and the mechanical strength and the light reflectance are liable to be lowered.
  • the light reflecting base material of the present invention is formed by dispersing Nb 2 O 5 crystals in a glass matrix that does not substantially contain CaO as a composition.
  • the light reflecting base material of the present invention is plate-shaped, It can be produced by preforming into various shapes such as a sheet shape and a block shape and then firing.
  • a green sheet (tape) molding method for example, a green sheet (tape) molding method, a slip casting method, a screen printing method, a mold pressing method, an aerosol deposition method, a spin coating method, a die coating method, and the like.
  • the green sheet molding method is a method of forming a slurry by adding a resin binder, a plasticizer and a solvent to a raw material powder containing glass powder and Nb 2 O 5 crystal powder, and molding a sheet such as a doctor blade.
  • This is a method for producing a green sheet (tape) using a machine.
  • this method for example, when a ceramic laminated circuit board having a light reflection function is manufactured by laminating green sheets, a circuit is formed inside the board or an electric via is formed to form a metal material having high thermal conductivity. It is also easy to embed or form a heat dissipation path using thermal vias.
  • the screen printing method is a method in which a resin binder and a solvent are added to an inorganic powder and kneaded to produce a paste with a certain degree of viscosity, and a film is formed on the surface of the substrate using a screen printing machine. According to this method, a light reflecting portion having a specific pattern can be easily formed on the substrate surface. Further, by adjusting the paste viscosity, the screen thickness, the number of times of printing, etc., a film having a desired thickness of about several microns to several hundred microns can be formed.
  • the average light reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm of the light reflecting substrate of the present invention is preferably 80% or more, 85% or more, particularly 88% or more.
  • a light-transmitting functional layer can be provided on the surface of the light reflecting substrate of the present invention.
  • a protective layer against scratches, dirt, and chemical corrosion it is possible to form a protective layer against scratches, dirt, and chemical corrosion, as well as a functional layer that functions as a wavelength filter, light diffusion, and interference layer. It is.
  • the functional layer is not particularly limited, and glass such as silicate glass; metal oxides such as silica, alumina, zirconia, tantalum oxide and niobium oxide; and known resins such as resins such as polymethyl methacrylate, polycarbonate and polyacrylate A material can be used.
  • Table 1 shows examples and comparative examples.
  • the content of Nb 2 O 5 crystals in the light reflecting substrate was calculated from the peak intensity by powder X-ray diffraction.
  • Table 1 shows the results of measuring the light reflectance of the obtained light reflecting substrate.
  • the light reflectance was evaluated by the average light reflectance at a wavelength of 400 to 800 nm measured with a spectrophotometer.
  • the light-reflecting substrates of Examples 1 to 4 had a high reflectance of 82% or more because they contained Nb 2 O 5 crystals with a high refractive index.
  • the light reflective base materials of Comparative Examples 1 and 2 did not contain Nb 2 O 5 crystals, the light reflectance was as low as 78% or less.
  • the comparative example 3 using the glass powder containing CaO as a raw material also had a low light reflectance of 77%.
  • the material for a light reflecting base material of the present invention is suitable for use as a light reflecting base material used in light emitting devices such as LED packages, displays such as organic EL, automobile lighting or general lighting.

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Abstract

　本発明は、高い光反射率を有する光反射基材を容易に製造することができる材料を提供することを目的とする。　本発明にかかる光反射基材用材料は、組成として実質的にＣａＯを含まないガラス粉末とＮｂ２Ｏ５結晶粉末を含むことを特徴とする。

Description

光反射基材用材料、光反射基材およびそれを用いた発光デバイス
　本発明は、高い光反射性を有する光反射基材を製造するための材料、光反射基材およびそれを用いた発光デバイスに関する。
　ＬＥＤや有機ＥＬデバイスは消費電力が小さく、新しい照明用デバイスとして近年注目を集めている。照明用デバイスにおいては、発光体が発する光を有効に利用するため、高い光反射率を有する基材やパッケージ材が必要とされる。例えば、従来のＬＥＤ素子のパッケージ材としては、比較的光反射率の高いアルミナセラミック、あるいはこれに金属からなる光反射膜を設けた基材が用いられている。しかし、自動車用照明、ディスプレイ用照明、一般照明として十分な光量を得るためには、基材やパッケージ材の光反射率をさらに向上させる必要がある。
　当該目的を達成するために、比較的高い光反射性を有する基材として、ガラス粉末とセラミック粉末の混合物を焼結して得られる光反射基材が特許文献１に記載されている。具体的には、特許文献１に記載の光反射基材は、ホウ珪酸ガラス原料とアルミナ、さらに五酸化ニオビウム、酸化ジルコニウム、五酸化タンタル、酸化亜鉛から選択される散乱体を５質量％以上含有し、かつホウ珪酸ガラス原料よりアノーサイトを析出させてなることを特徴としている。このように特許文献１では、アルミナ、散乱体、アノーサイトの三種類の異種結晶による散乱により、高い光反射性を達成している。
日本国特開２００９－１６２９５０号公報
　特許文献１に記載の光反射基材のように、焼結温度でガラス中よりアノーサイト（ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）を析出させるには、組成設計が困難である。また、散乱体を５質量％以上と多量に含有しているため、例えばペースト化した際に原料粉末の流動性が損なわれ、グリーンシート成形を行うことが困難になるなど、製造上の問題が生じる。
　本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、高い光反射率を有する光反射基材を容易に製造することができる材料を提供することを目的とする。
　本発明者は、高屈折率特性を有する結晶を、当該結晶と反応性の低い特定組成のガラス粉末と混合してなる材料を用いることにより、高い光反射率を有する光反射基材を容易に製造できることを見出し、本発明として提案するものである。
　すなわち、本発明は、組成として実質的にＣａＯを含まないガラス粉末とＮｂ２Ｏ５結晶粉末を含むことを特徴とする光反射基材用材料に関する。
　一般的に光反射基材に用いられるガラスの屈折率は概ね１．５～１．６である。一方、Ｎｂ２Ｏ５結晶の屈折率は２．３３であり、酸化物結晶のなかでも非常に高い屈折率を有している。そのため、本発明の材料を用いて作製された光反射基材は、ガラス相と結晶相の屈折率差を大きくすることができ、結果として、光反射基材表面での光反射率を著しく向上させることが可能となる。
　組成としてＣａＯを含むガラスにＮｂ２Ｏ５結晶を分散させる場合は、所望の光反射率が得られにくくなる。これは、光反射基材用材料の焼成工程においてＮｂ２Ｏ５結晶がガラス粉末中のＣａＯと反応しやすく、Ｎｂ２Ｏ５結晶がガラス粉末中に多量に溶解してしまうからである。本発明の光反射基材は、ガラス粉末が組成として実質的にＣａＯを含まないため、Ｎｂ２Ｏ５結晶がガラス粉末と反応しにくい。よって、Ｎｂ２Ｏ５結晶の含有量が少ない場合であっても、良好な光反射特性を達成することが可能となる。また、ＣａＯはガラスの耐候性を低下させやすい成分でもあることから、ガラス粉末中にＣａＯを実質的に含まない本発明の材料を用いて得られる光反射基材は、経時的な劣化が生じにくいという効果も奏する。
　なお、本発明において「実質的にＣａＯを含まない」とは、意図的にガラス中に添加しないという意味であり、不可避的不純物まで完全に排除するということを意味するものではない。具体的には、不純物を含めたＣａＯの含有量が０．１質量％以下であることを意味する。
　第二に、本発明の光反射基材用材料は、Ｎｂ２Ｏ５結晶粉末の含有量が０．３～５質量％未満であることを特徴とする。
　第三に、本発明の光反射基材用材料は、ガラス粉末が、組成として少なくともＳｉＯ２とＢ２Ｏ３を含むことを特徴とする。
　当該構成によれば、光反射基材におけるガラスマトリクスの屈折率を低下させやすく、ガラスマトリクスとＮｂ２Ｏ５結晶の屈折率差を大きくすることができる。結果として、両者の界面での反射が大きくなり、光反射基材の反射率を高めることができる。
　第四に、本発明の光反射基材用材料は、さらに、アルミナ、石英、ジルコニア、酸化チタン、フォルステライト、コージエライト、ムライト、ジルコンから選択される少なくとも１種のセラミック粉末を含むことを特徴とする。
　当該構成によれば、光反射基材の機械的強度および光反射率をさらに向上させることが可能となる。
　第五に、本発明の光反射基材用材料は、セラミック粉末の含有量が０．１～７５質量％であることを特徴とする。
　第六に、本発明の光反射基材用材料は、グリーンシート状であることを特徴とする。
　第七に、本発明は、前記いずれかの光反射基材用材料の焼結体からなることを特徴とする光反射基材に関する。
　第八に、本発明は、組成として実質的にＣａＯを含まないガラスマトリクス中にＮｂ２Ｏ５結晶が分散してなることを特徴とする光反射基材に関する。
　第九に、本発明の光反射基材は、波長４００～８００ｎｍにおける平均光反射率が８０％以上であることを特徴とする。
　第十に、本発明は、前記いずれかに記載の光反射基材を用いたことを特徴とする発光デバイスに関する。
　本発明の光反射基材用材料は、ガラス粉末とＮｂ２Ｏ５結晶粉末を含んでなるものである。
　光反射基材用材料中におけるＮｂ２Ｏ５結晶の含有量は、０．３質量％以上、１．０質量％以上、特に１．５質量％以上であることが好ましい。Ｎｂ２Ｏ５結晶の含有量が０．３質量％未満であると、十分な光反射率が得られにくい。一方、Ｎｂ２Ｏ５結晶の含有量が多すぎると、光反射基材の緻密性が阻害されるため好ましくない。また、原料粉末をスラリー化した際に流動性が低下しやすく、グリーンシート成形が困難になるおそれがある。したがって、Ｎｂ２Ｏ５結晶の含有量は５質量％未満であることが好ましい。
　Ｎｂ２Ｏ５結晶の粒径については特に制限はないが、結晶粒径が微細であるほど、例えば４００ｎｍ付近の短波長においても良好な光反射率を得ることができる。一方、結晶粒径が大きくなるほどガラスマトリクスとの界面が少なくなり、光反射率が低下してしまう。このような観点から、好ましい結晶粒径は１０μｍ以下、５μｍ以下、特に１μｍ以下である。
　本発明におけるガラス粉末には、組成としてＣａＯを実質的に含まないものが使用される。ガラス組成中にＣａＯを含むと、既述の理由から所望の光反射率が得られにくくなる。一方、組成として少なくともＳｉＯ２とＢ２Ｏ３を含有すると、ガラスマトリクスの屈折率を低下させやすく、ガラスマトリクスとＮｂ２Ｏ５結晶の屈折率差を大きくすることができる。結果として、両者の界面での反射が大きくなり、光反射基材の反射率を高めることができる。
　本発明において使用可能なガラス粉末としては、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３系ガラス、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ｒ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋのいずれか１種以上）系ガラス等が挙げられる。
　ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ａｌ２Ｏ３系ガラスとして、組成として質量％で、ＳｉＯ２　３０～７０％、ＢａＯ　１０～４０％、Ｂ２Ｏ３　２～２０％、Ａｌ２Ｏ３　２～２０％を含有するものが好ましい。
　上記のようにガラス組成を限定した理由は以下の通りである。
　ＳｉＯ２は化学的耐久性を高める成分である。ＳｉＯ２の含有量は３０～７０％、４０～７０％、特に４５～６０％であることが好ましい。ＳｉＯ２の含有量が３０％より少ないと、耐候性が著しく悪化する傾向がある。一方、ＳｉＯ２の含有量が７０％より多いと、溶融が困難になる傾向がある。
　ＢａＯは液相温度を低下させ、溶融性を調整するための成分である。ＢａＯの含有量は１０～４０％、１０～３０％、特に１５～３０％であることが好ましい。ＢａＯの含有量が１０％より少ないと、溶融温度が高くなりすぎる。一方、ＢａＯの含有量が４０％より多いと、失透しやすくなる。
　Ｂ２Ｏ３は溶融性を向上させ、液相温度を低下させる成分である。Ｂ２Ｏ３の含有量は２～２０％、２～１５％、特に４～１３％であることが好ましい。Ｂ２Ｏ３の含有量が２％より少ないと、溶融性に劣るだけでなく、液相温度が高くなり成形時に失透しやすくなる。一方、Ｂ２Ｏ３の含有量が２０％より多いと、耐候性が低下する傾向がある。
　Ａｌ２Ｏ３は溶融性、耐候性を改善する成分である。Ａｌ２Ｏ３の含有量は２～２０％、特に２．５～１８％であることが好ましい。Ａｌ２Ｏ３の含有量が２％より少ないと、溶融性が低下する傾向がある。一方、Ａｌ２Ｏ３の含有量が２０％より多いと、失透しやすくなる。
　ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ｒ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋのいずれか１種以上）系ガラスとして、組成として質量％で、ＳｉＯ２　４０～７５％、Ｂ２Ｏ３　１０～３０％、Ｒ２Ｏ　０．５～２０％を含有するものが好ましい。
　上記のようにガラス組成を限定した理由は、以下の通りである。
　ＳｉＯ２はガラスのネットワークフォーマーである。ＳｉＯ２の含有量は４０～７５％、特に５０～７０％であることが好ましい。ＳｉＯ２の含有量が４０％より少ないと、ガラス化しにくくなる。一方、ＳｉＯ２の含有量が７５％より多いと、溶融が困難になる傾向がある。
　Ｂ２Ｏ３は溶融性を向上させる成分である。Ｂ２Ｏ３の含有量は１０～３０％、特に１５～２５％であることが好ましい。Ｂ２Ｏ３の含有量が１０％より少ないと、溶融が困難になる。一方、Ｂ２Ｏ３の含有量が３０％より多いと、耐候性が低下する傾向がある。
　Ｒ２Ｏは溶融性を向上させる成分である。Ｒ２Ｏの含有量は０．５～２０％、好ましくは３～１５％である。Ｒ２Ｏの含有量が０．５％より少ないと、溶融性が著しく悪化する傾向がある。一方、Ｒ２Ｏの含有量が２０％より多いと、耐候性が低下しやすくなる。
　またいずれのガラス組成においても、上記成分以外に加えて、Ｐ２Ｏ５、ＭｇＯ、ＢａＯ、ＳｒＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２等、あるいはその他の酸化物成分、ハロゲン化物成分、窒化物成分を含有させることができる。ただし、これらの他成分の含有量は、合量で２０％以下に制限することが好ましい。
　ガラス粉末の平均粒径Ｄ５０は特に限定されないが、大きすぎると光反射基材の光反射率や機械的強度が低下しやすくなるため、１５μｍ以下、特に７μｍ以下であることが好ましい。一方、ガラス粉末の平均粒径Ｄ５０が小さすぎると製造コストが増大してしまうため、０．５μｍ以上、特に１．５μｍ以上であることが好ましい。
　なお、光反射基材の機械的強度および光反射率を高めるため、Ｎｂ２Ｏ５結晶以外に、セラミック粉末をフィラーとして含有することが可能である。このようなセラミック粉末としては、アルミナ、石英、ジルコニア、酸化チタン、フォルステライト、コージエライト、ムライト、ジルコンが挙げられ、これらを単独または２種以上を混合して使用することができる。
　セラミック粉末の含有量は、光反射基材用材料中に０．１～７５質量％、２～７５質量％、特に２０～５０質量％であることが好ましい。セラミック粉末の含有量が０．１質量％より少ないと、光反射基材の機械的強度および光反射率を高める効果が得られにくい。一方、セラミック粉末の含有量が７５質量％を超えると、光反射基材中に気孔が多く発生し、かえって機械的強度および光反射率が低下しやすくなる。
　本発明の光反射基材は、組成として実質的にＣａＯを含まないガラスマトリクス中にＮｂ２Ｏ５結晶が分散してなるものであり、例えば本発明の光反射基材用材料を板状、シート状、ブロック状などの種々の形状に予備成形し、その後、焼成することにより作製することができる。
　予備成形法としては様々な方法を選択することができる。例えば、グリーンシート（テープ）成形法、スリップキャスト法、スクリーン印刷法、金型プレス法、エアロゾルディポジション法、スピンコート法、ダイコート法などである。
　グリーンシート成形法は、ガラス粉末およびＮｂ２Ｏ５結晶粉末を含む原料粉末に対して、樹脂バインダー、可塑剤、溶剤を添加して混錬することによりスラリーを作製し、ドクターブレード等のシート成形機を用いて、グリーンシート（テープ）を作製する方法である。この方法によれば、例えばグリーンシートを積層させて光反射機能を有するセラミック積層回路基板を作製する際に、基板内部に回路を形成したり、電気ビアを形成して高熱伝導率の金属材料を埋め込んだり、あるいはサーマルビアによる熱放散経路を形成することも容易である。
　スクリーン印刷法は、無機粉末に対して樹脂バインダー、溶剤を添加して混練してある程度粘度の高いペーストを作製し、スクリーン印刷機を用いて基材表面に膜を形成する方法である。この方法によれば、基材表面に特定パターンの光反射部を容易に形成することができる。また、ペースト粘度、スクリーンの厚み、印刷回数等を調整することにより、数ミクロンから数百ミクロン程度の所望の厚みの膜を形成することができる。
　本発明の光反射基材の波長４００～８００ｎｍにおける平均光反射率は８０％以上、８５％以上、特に８８％以上であることが好ましい。
　なお、本発明の光反射基材の表面には、光透過性の機能層を設けることができる。例えば、光反射基材表面における光反射機能を保持しつつ、傷や汚れ、化学的腐食に対する保護コーティング、さらには波長フィルター、光拡散、干渉層としての機能を有する機能層を形成することが可能である。
　機能層としては、特に限定されず、ケイ酸系ガラス等のガラス；シリカ、アルミナ、ジルコニア、酸化タンタル、酸化ニオブ等の金属酸化物；ポリメチルメタクリレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート等の樹脂などの公知の材質を用いることができる。
　以下に、実施例によって本発明を説明する。ただし、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　表１は実施例および比較例を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　以下のようにして、実施例および比較例の光反射基材を作製した。まず、表１に示す組成のガラスが得られるように原料粉末を調合し、１４００～１６００℃に保った電気炉中で２時間溶融した。得られたガラス融液を一対の水冷ローラーに流し込み、フィルム状ガラスを得た。続いてフィルム状ガラスをアルミナ製ボールミルにて粉砕し、ガラス粉末（平均粒径Ｄ５０＝３μｍ）とした。
　次に、ガラス粉末に対して各種無機粉末を表１に示す割合で混合した。得られた混合粉末を２０ｍｍφの金型でプレス成型することにより円柱状のペレットを作製し、９５０℃で２時間焼成することにより光反射基材を得た。
　光反射基材中におけるＮｂ２Ｏ５結晶の含有量は、粉末Ｘ線回折によるピーク強度より算出した。
　得られた光反射基材について、光反射率を測定した結果を表１に示す。光反射率は分光光度計により測定した波長４００～８００ｎｍにおける平均光反射率により評価した。
　表１に示すように、実施例１～４の光反射基材は、高屈折率のＮｂ２Ｏ５結晶を含有しているため、８２％以上の高い反射率を有していた。一方、比較例１および２の光反射基材は、Ｎｂ２Ｏ５結晶を含有していないため光反射率が７８％以下と低かった。また、原料にＣａＯを含有するガラス粉末を用いた比較例３も光反射率が７７％と低かった。
　本発明を特定の態様を参照して詳細に説明したが、本発明の精神と範囲を離れることなく様々な変更および修正が可能であることは、当業者にとって明らかである。
　なお、本出願は、２０１０年４月９日付で出願された日本特許出願（特願２０１０－０９０３８５）に基づいており、その全体が引用により援用される。また、ここに引用されるすべての参照は全体として取り込まれる。
　本発明の光反射基材用材料は、ＬＥＤパッケージ、有機ＥＬ等のディスプレイ、自動車用照明あるいは一般照明等の発光デバイスに用いられる光反射基材用途として好適である。

Claims (10)

  1. 　組成として実質的にＣａＯを含まないガラス粉末とＮｂ２Ｏ５結晶粉末を含むことを特徴とする光反射基材用材料。
  2. 　Ｎｂ２Ｏ５結晶粉末の含有量が０．３～５質量％未満であることを特徴とする請求項１に記載の光反射基材用材料。
  3. 　ガラス粉末が、組成として少なくともＳｉＯ２とＢ２Ｏ３を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の光反射基材用材料。
  4. 　さらに、アルミナ、石英、ジルコニア、酸化チタン、フォルステライト、コージエライト、ムライト、ジルコンから選択される少なくとも１種のセラミック粉末を含むことを特徴とする請求項１～３のいずれかに記載の光反射基材用材料。
  5. 　セラミック粉末の含有量が０．１～７５質量％であることを特徴とする請求項４に記載の光反射基材用材料。
  6. 　グリーンシート状であることを特徴とする請求項１～５のいずれかに記載の光反射基材用材料。
  7. 　請求項１～６のいずれかに記載の光反射基材用材料の焼結体からなることを特徴とする光反射基材。
  8. 　組成として実質的にＣａＯを含まないガラスマトリクス中にＮｂ２Ｏ５結晶が分散してなることを特徴とする光反射基材。
  9. 　波長４００～８００ｎｍにおける平均光反射率が８０％以上であることを特徴とする請求項７または８に記載の光反射基材。
  10. 　請求項７～９のいずれかに記載の光反射基材を用いたことを特徴とする発光デバイス。
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