WO2015108118A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2015108118A1
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polyvinyl acetal
acetal resin
laminated glass
plasticizer
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達矢 岩本
裕二 内村
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Sekisui Chemical Co Ltd
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between a pair of glass plates.
  • Patent Document 1 discloses an interlayer film that can enhance the sound insulation property of a laminated glass in a high frequency range over a wide temperature range.
  • the intermediate film is laminated on the first surface of the first layer including the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the second layer includes the polyvinyl acetal resin and the plasticizer.
  • a third layer that is laminated on a second surface opposite to the first surface of the first layer and includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer and the third layer.
  • the ratio of the thickness of the first layer to the total thickness of the second layer and the third layer is 0.14 or less.
  • Patent Document 2 discloses an interlayer film that can improve penetration resistance over a wide temperature range.
  • Patent Document 2 describes that the carbon number of an acetal group of a polyvinyl acetal resin is reduced or a coacetal resin using an aldehyde having a small carbon number is used to improve penetration resistance.
  • An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that can enhance the penetration resistance of laminated glass.
  • the polyvinyl acetal resin and the plasticizer are included. If the lower glass transition temperature ° C is X and the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film are the same, the glass transition temperature ° C of the two surfaces on both sides of the intermediate film is X and Provided is an interlayer film for laminated glass in which X is 20 ° C. or more and 50 ° C. or less and Y is (0.043X + 0.83) J / mm 2 or more when the tensile breaking energy J / mm 2 is Y. Is done.
  • the interlayer film for laminated glass has a single-layer structure or a structure of two or more layers.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 31.5 mol% or more.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 2 mol% or less.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 68.2 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin included in the first layer is It is higher than the content rate of the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer.
  • the first layer relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin included in the first layer is used.
  • the content of the plasticizer contained in the layer is less than the content of the plasticizer contained in the second layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer.
  • the interlayer film for laminated glass includes a first layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the first layer of the first layer. And the second layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer.
  • the interlayer film for laminated glass includes a first layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the first layer of the first layer.
  • the second layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the second surface side opposite to the first surface of the first layer.
  • a third layer containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the third layer.
  • content of the said plasticizer contained in the said 1st layer with respect to 100 weight part of said polyvinyl acetal resins contained in the said 1st layer is said 1st.
  • the amount of the plasticizer contained in the second layer is less than the content of the plasticizer contained in the second layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer, and the first amount relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer.
  • the content of the plasticizer contained in one layer is less than the content of the plasticizer contained in the third layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin contained in the third layer.
  • the interlayer film for laminated glass includes a first layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the first layer of the first layer. And the second layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the second layer on the surface opposite to the first layer side. And a fourth layer containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer is the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the fourth layer. Higher than the rate.
  • the content of the plasticizer contained in the fourth layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin contained in the fourth layer is Less than the content of the plasticizer contained in the second layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer.
  • the laminated glass member includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above, and the interlayer film for laminated glass is the first laminated glass.
  • a laminated glass is provided that is disposed between a member and the second laminated glass member.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer, and when the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the interlayer film are different, the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the interlayer film. If the lower glass transition temperature ° C is X and the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film are the same, the glass transition temperature ° C of the two surfaces on both sides of the intermediate film is X and the intermediate When the tensile breaking energy J / mm 2 of the film is Y, X is 20 ° C. or more and 50 ° C. or less, and Y is (0.043X + 0.83) J / mm 2 or more. The penetration resistance of the laminated glass using the interlayer film for laminated glass can be enhanced.
  • FIG. 1 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the interlayer film are different, the glass transitions on the two surfaces (first surface and second surface) on both sides of the interlayer film
  • the glass transition temperature of the lower one of the temperatures is X
  • the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film are the same
  • the two surfaces on the both sides of the intermediate film (the first surface and the second surface)
  • the glass transition temperature ° C of the surface) is X
  • the tensile breaking energy J / mm 2 of the intermediate film is Y.
  • the unit of X is ° C.
  • the unit of Y is J / mm 2 .
  • X is 20 ° C. or more and 50 ° C. or less
  • Y is (0.043X + 0.83) J / mm 2 or more.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention satisfies the following formulas (i) and (ii).
  • the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film may be different, and the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film may be the same.
  • the glass transition temperature X ° C. is the glass transition temperature of the two surfaces on both sides of the intermediate film.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-described configuration, the penetration resistance of the laminated glass using the interlayer film can be improved. Moreover, even if the thickness of the intermediate film is reduced or the thickness of the laminated glass using the intermediate film is reduced, sufficiently high penetration resistance can be maintained. When the thickness of each layer in the intermediate film is the same, by providing the above-described configuration in the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the penetration resistance of the laminated glass compared to the case where the above-described configuration is not provided Can increase the sex.
  • the tensile breaking energy YJ / mm 2 satisfies (0.043X + 1.43) J / mm 2 or more. That is, it is preferable that the interlayer film for laminated glass according to the present invention satisfies the following formula (ii ′).
  • the glass transition temperature X ° C. is preferably 23 ° C. or higher, more preferably 25 ° C. or higher, still more preferably 29 ° C. or higher, still more preferably 31 ° C. or higher, particularly preferably 33 ° C. or higher, most preferably 35 ° C. or higher.
  • it is 50 degrees C or less, More preferably, it is 45 degrees C or less, More preferably, it is 43 degrees C or less, Especially preferably, it is 41 degrees C or less, Most preferably, it is 40 degrees C or less.
  • the tensile energy to break YJ / mm 2 is preferably 1.69J / mm 2 or more, preferably 4J / mm 2 or less.
  • both glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film are 20 ° C. or higher and 50 ° C. or lower.
  • both of the glass transition temperatures of the two surfaces on both sides of the intermediate film are preferably 23 ° C. or higher, and preferably 40 ° C. or lower.
  • 1) a method for increasing the aging temperature when producing the polyvinyl acetal resin used in the method for satisfying the above values for the glass transition temperature and the tensile breaking energy YJ / mm 2 .
  • the interlayer film becomes too hard and handling becomes difficult. May be. Therefore, it is preferable to combine at least one of the methods 1) to 3) and the method 4).
  • the tensile breaking energy YJ / mm 2 is measured at 23 ° C. using a tensile tester.
  • Examples of the tensile testing machine include “Tensilon universal testing machine” manufactured by Orientec.
  • FIG. 1 schematically shows a partially cutaway cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass according to a first embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers (laminated structure).
  • the intermediate film 1 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 1 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 1 is opposite to the first layer 2, the second layer 3 disposed on the first surface 2 a side of the first layer 2, and the first surface 2 a of the first layer 2.
  • a third layer 4 disposed on the second surface 2b side.
  • the second layer 3 is laminated on the first surface 2 a of the first layer 2.
  • the third layer 4 is laminated on the second surface 2 b of the first layer 2.
  • the first layer 2 is an intermediate layer.
  • the second layer 3 and the third layer 4 are, for example, protective layers, and are surface layers in the present embodiment.
  • the first layer 2 is disposed between the second layer 3 and the third layer 4 and is sandwiched between them. Therefore, the intermediate film 1 has a multilayer structure in which the second layer 3, the first layer 2, and the third layer 4 are
  • the surface 3a opposite to the first layer 2 side of the second layer 3 is preferably a surface on which laminated glass members are laminated.
  • the surface 4a opposite to the first layer 2 side of the third layer 4 is preferably the surface on which the laminated glass member is laminated.
  • the other layer include a layer containing a thermoplastic resin such as polyvinyl acetal resin, and a layer containing polyethylene terephthalate.
  • the first layer 2 preferably includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer
  • the second layer 3 includes a polyvinyl acetal resin and It is preferable that a plasticizer is included
  • the third layer 4 preferably includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the intermediate film 1 contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer. That is, in the intermediate film 1, at least one of the first layer 2, the second layer 3, and the third layer 4 includes a polyvinyl acetal resin.
  • FIG. 2 schematically shows the interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention in a partially cutaway sectional view.
  • the intermediate film 31 shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 31 is a first layer.
  • the intermediate film 31 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 31 is an intermediate film for laminated glass.
  • the interlayer film 31 includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • FIG. 3 schematically shows the interlayer film for laminated glass according to the third embodiment of the present invention in a partially cutaway sectional view.
  • the intermediate film 1A shown in FIG. 3 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers (laminated structure).
  • the intermediate film 1A is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 1A is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 1A is opposite to the first layer 2, the second layer 3 disposed on the first surface 2a side of the first layer 2, and the first layer 2 side of the second layer 3.
  • the second layer 3 is laminated on the first surface 2 a of the first layer 2.
  • the fourth layer 5 is laminated on the surface 3 a of the second layer 3.
  • the second layer 3 is an intermediate layer.
  • the first layer 2 and the fourth layer 5 are, for example, protective layers, and are surface layers in this embodiment.
  • the second layer 3 is disposed between the first layer 2 and the fourth layer 5 and is sandwiched. Therefore, the intermediate film 1A has a multilayer structure in which the fourth layer 5, the second layer 3, and the first layer
  • the surface 5a of the fourth layer 5 opposite to the second layer 3 side is preferably a surface on which laminated glass members are laminated.
  • the surface (second surface) 2b opposite to the second layer 3 side of the first layer 2 is preferably a surface on which laminated glass members are laminated.
  • the fourth layer 5 and the second layer 3, and the second layer 3 and the first layer 2 are preferably laminated directly.
  • the other layer include a layer containing a thermoplastic resin such as polyvinyl acetal resin, and a layer containing polyethylene terephthalate.
  • the fourth layer 5 preferably contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the intermediate film 1A includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer. That is, in the intermediate film 1A, at least one of the fourth layer 5, the second layer 3, and the first layer 2 contains a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film may be a single-layer interlayer film including only the first layer, or may be a multilayer interlayer film for laminated glass including the first layer.
  • the intermediate film includes at least the first layer and the second layer.
  • the intermediate film includes or does not include the third layer.
  • the intermediate film includes the fourth layer. Provided or not provided).
  • the intermediate film may include the first layer, the second layer, and the third layer.
  • the intermediate film may include the first layer, the second layer, and the fourth layer.
  • the second layer 3 and the third layer 4 are laminated one by one on both surfaces of the first layer 2. It is only necessary that the second layer is disposed on the first surface side of the first layer. Even if the second layer is disposed on the first surface side of the first layer and the third layer is not disposed on the second surface side of the first layer. Good. However, the second layer is disposed on the first surface side of the first layer, and the third layer is disposed on the second surface side of the first layer. It is preferable. By disposing the third layer on the second surface side of the first layer, the handleability of the intermediate film and the penetration resistance of the laminated glass are further enhanced. Furthermore, the adhesiveness with respect to a laminated glass member etc. can be adjusted with the surface of the both sides of an intermediate film. In addition, when the said 3rd layer does not exist, the adhesiveness with respect to the laminated glass member of the outer surface of the said 2nd layer of an intermediate film can be adjusted.
  • the fourth layer 5 and the first layer 2 are laminated one by one on both surfaces of the second layer 3.
  • the fourth layer 5 may be the same layer as the first layer 2 or a similar layer.
  • the penetration resistance of the intermediate film can be further enhanced.
  • the first layer is the outermost layer of the intermediate film, it is not necessary to increase the glass transition temperature of the second layer, so that an intermediate film having high penetration resistance and sound insulation can be obtained.
  • the first layer preferably includes a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (1)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (2)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (3)).
  • the fourth layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (4)).
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different.
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (4) may be the same or different.
  • Each of the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), the polyvinyl acetal resin (3) and the polyvinyl acetal resin (4) may be used alone or in combination of two or more. May be.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, more preferably 1000 or more, more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, preferably 3000 or less, more preferably 2700 or less, and further Preferably it is 2400 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is particularly preferably 1500 or more and 3000 or less.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, more preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, aldehydes having 1 to 10 carbon atoms are preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferable
  • propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferable
  • n-butyraldehyde is still more preferable.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • Each content (hydroxyl group amount) of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (4) is preferably 31.5 mol% or more, more preferably 32 mol% or more, and further preferably 32.5. It is at least mol%, preferably at most 40 mol%, more preferably at most 39 mol%.
  • the hydroxyl group content is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased, and the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (4) is 31.5 mol% or more, the penetration resistance of the laminated glass is effectively increased.
  • the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated. Since the penetration resistance of the laminated glass is further increased and the handling of the interlayer film is further facilitated, the respective hydroxyl group contents (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (4). Is preferably at least 33.5 mol%, more preferably at least 34 mol%, preferably at most 38 mol%, more preferably at most 37 mol%, still more preferably at most 36 mol%.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 28 mol% or more, more preferably 28.5 mol% or more, preferably 31 mol% or less, more preferably It is 30.5 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 16 Mol% or more, more preferably 18 mol% or more, still more preferably 20 mol% or more, particularly preferably 22 mol% or more, preferably 31 mol% or less, more preferably 29 mol% or less, still more preferably 27 mol% or less. Especially preferably, it is 25 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3).
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (4) is preferably higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2), the polyvinyl acetal The absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3), the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (4), and the polyvinyl acetal resin (
  • Each of the absolute values of the difference from the hydroxyl group content in 2) is preferably 0.5 mol% or more, more preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the resin (3) and the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (4) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) are: Each is preferably 8.5 mol% or less.
  • the first layer is the outermost layer, and at least the first layer and the second layer are laminated.
  • the first layer is the outermost layer
  • the first layer is laminated on the first surface of the second layer
  • the first layer of the second layer is More preferably, the fourth layer is laminated on the surface (second surface) opposite to the layer (first surface) side.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (4) is preferably higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2), the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (4), and the polyvinyl is preferably 5 mol% or more, more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9 mol% or more, particularly preferably 9.5 mol%.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2), the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (4), and the polyvinyl When the absolute value of the difference from the hydroxyl group content of the acetal resin (2) is not less than the above lower limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced, and when it is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced. Become.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be determined, for example, by measuring according to JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (4) is preferably 0.3 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, and still more preferably 0. 0.8 mol% or more, preferably 8 mol% or less, more preferably 5 mol% or less, still more preferably 2 mol% or less, and particularly preferably 1.8 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the mechanical strength of the interlayer film is further increased.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.3 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 2 mol% or less, more preferably. Is 1.8 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) exceeds 5 mol%. 6 mol% or more, more preferably 7 mol% or more, further preferably 30 mol% or less, and more preferably 25 mol% or less.
  • the degree of acetylation is obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which acetal groups are bonded and the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded from the total amount of ethylene groups of the main chain, It is a value indicating the mole fraction obtained by dividing by the percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetal group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (4) is preferably 61.5 mol% or more, more preferably 61.7 mol. % Or more, more preferably 62 mol% or more, preferably 68.2 mol% or less, more preferably 68 mol% or less, still more preferably 67 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is 68.2 mol% or less, the penetration resistance of the laminated glass is effectively increased.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 67 mol% or more, more preferably 67.2 mol% or more. , Preferably 71.7 mol% or less, more preferably 71.5 mol% or less.
  • degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) exceeds 5 mol%. Is preferably 6 mol% or more, more preferably 7 mol% or more, preferably 30 mol% or less, and more preferably 25 mol% or less.
  • the above-mentioned degree of acetalization is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetal groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain as a percentage.
  • the degree of acetalization can be calculated by a method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement according to ASTM D1396-92 JIS K6728 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (4) preferably have a degree of acetylation of less than 5 mol%, More preferably, it is less than 5 mol%, the hydroxyl group content is 20 mol% or more and 40 mol% or less, the degree of acetylation is 3 mol% or less, and the hydroxyl group content is 20 mol%. % Or more and 40 mol% or less is more preferable, the degree of acetylation is 3 mol% or less, and the hydroxyl group content is particularly preferably 25 mol% or more and 35 mol% or less.
  • the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) are respectively a polyvinyl acetal resin (B1) and an acetal having an acetylation degree of 5 mol% or more.
  • a polyvinyl acetal resin (B2) having a degree of conversion of 68 mol% or more, or a polyvinyl acetal resin (B3) obtained by acetalizing the polyvinyl alcohol with an aldehyde having 6 or more carbon atoms is preferable.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (B1) is 5 mol% or more, the layer containing the polyvinyl acetal resin (B) can contain more plasticizer. Therefore, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (B1) is more preferably 7 mol% or more, further preferably 10 mol% or more, particularly preferably 12 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol%. Hereinafter, it is more preferably 26 mol% or less, particularly preferably 24 mol% or less.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (B2) is 68 mol% or more, the layer containing the polyvinyl acetal resin (B2) can contain more plasticizer. Therefore, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (B2) is more preferably 70 mol% or more, further preferably 72 mol% or more, particularly preferably 74 mol% or more, most preferably 76 mol% or more, preferably 88 mol% or less. More preferably, it is 86 mol% or less, More preferably, it is 84 mol% or less, Most preferably, it is 82 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the polyvinyl acetal resin (B3) is obtained by acetalizing the polyvinyl alcohol with an aldehyde having 6 or more carbon atoms, the glass transition temperature of the intermediate film including the layer containing the polyvinyl acetal resin (B3) can be easily obtained. Can be lowered.
  • the aldehyde having 6 or more carbon atoms include 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, n-nonylaldehyde, and n-decylaldehyde, and these are preferably used.
  • the first layer preferably includes a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the fourth layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (4)).
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • the plasticizer (1), the plasticizer (2), the plasticizer (3), and the plasticizer (4) may be the same or different. As for the said plasticizer, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. . Of these, organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer is preferably triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. More preferred is triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and even more preferred is triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • GGH triethylene glycol di-2-ethylbutyrate
  • triethylene glycol di-2-ethylpropanoate More preferred is triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and even more preferred is triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • Content of the plasticizer (1) relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1) (hereinafter sometimes referred to as content (1)) and the plasticizer relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (4)
  • the content of (4) (hereinafter sometimes referred to as content (4)) is preferably 20 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, preferably 35 parts by weight or less, more preferably 30 parts. Less than parts by weight.
  • the transparency of the interlayer film is further enhanced and the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the penetration resistance of the laminated glass is effectively increased.
  • the content of (3) (hereinafter sometimes referred to as content (3)) is preferably 37 parts by weight or more, more preferably 38 parts by weight or more, preferably 42 parts by weight or less, more preferably 41 parts by weight. Less than parts by weight.
  • content (2) and the content (3) are each equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content (2) and the content (3) are each not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (2) and the content (3) are each preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, and particularly preferably 60 parts by weight or more.
  • the amount is preferably 65 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 90 parts by weight or less, particularly preferably 85 parts by weight or less, and most preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (1) is preferably smaller than the content (2).
  • the content (4) is preferably smaller than the content (2).
  • the content (1) is preferably less than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the content (4) and the content (2) is preferably 2 parts by weight or more, more preferably 5 parts by weight or more, and still more preferably 8 parts by weight or more. is there.
  • the absolute value of the difference from the amount (2) is preferably 40 parts by weight or less, more preferably 30 parts by weight or less, particularly preferably 25 parts by weight or less, and most preferably 22 parts by weight or less.
  • the first layer, the second layer, the third layer, and the fourth layer are respectively an antioxidant, an ultraviolet shielding agent, a light stabilizer, a flame retardant, an antistatic agent, and a pigment as necessary.
  • additives such as dyes, adhesive strength modifiers, moisture-proofing agents, fluorescent brighteners and infrared absorbers. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the thickness of the interlayer film for laminated glass according to the present invention is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the heat shielding property, the thickness of the intermediate film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more preferably 1.5 mm or less. is there. When the thickness of the intermediate film is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • the penetration resistance can be improved even if the thickness of the interlayer film is thin. Further, the thinner the interlayer film, the lighter the laminated glass. From the viewpoint of further reducing the weight of the laminated glass while maintaining high penetration resistance, the thickness of the interlayer film is preferably 700 ⁇ m or less, more preferably 600 ⁇ m or less.
  • each thickness of the first layer and the fourth layer is preferably 0.14 T or more, more preferably 0.16 T or more, preferably 0.72 T. Below, more preferably 0.67T or less.
  • the total thickness of the fourth layer and the first layer Is preferably 0.8T or more, more preferably 0.84T or more, preferably 0.96T or less, more preferably 0.94T or less.
  • the thicknesses of the second layer and the third layer are preferably 0.14 T or more, more preferably 0.16 T. As mentioned above, Preferably it is 0.43T or less, More preferably, it is 0.42T or less. Moreover, the bleeding out of a plasticizer can be suppressed as each thickness of a said 2nd layer and a said 3rd layer is more than the said minimum and below the said upper limit.
  • the total thickness of the second layer and the third layer Is preferably 0.28 T or more, more preferably 0.33 T or more, preferably 0.86 T or less, more preferably 0.84 T or less.
  • the bleed-out of a plasticizer can be suppressed as the total thickness of the second layer and the third layer is not less than the lower limit and not more than the upper limit.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer, and the second layer, the third layer, It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are included, and it is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition. Since the production efficiency of the intermediate film is excellent, it is preferable that the same polyvinyl acetal resin is contained in the fourth layer and the first layer, and the fourth layer and the first layer It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are included, and it is more preferable that the fourth layer and the first layer are formed of the same resin composition.
  • the intermediate film 1 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 1 a of the intermediate film 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on a second surface 1 b opposite to the first surface 1 a of the intermediate film 1.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 3 a of the second layer 3 of the intermediate film 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 4 a of the third layer 4 of the intermediate film 1.
  • the laminated glass which concerns on this invention is the 1st laminated glass member, the 2nd laminated glass member, and the intermediate
  • the intermediate film is the intermediate film for laminated glass of the present invention.
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • Each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is a glass plate or a PET film, and the laminated glass is one of the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, netted plate glass, and lined plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass substituted for inorganic glass.
  • the organic glass examples include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • the poly (meth) acrylic resin plate examples include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited.
  • the intermediate film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure, and the first The air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member and the intermediate film is degassed. Thereafter, it is pre-bonded at about 70 to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the degree of butyralization degree of acetalization
  • the degree of acetylation degree of acetylation
  • the content of hydroxyl groups were determined by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It was measured.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol (PVA) is 1700, the hydroxyl group content is 34.4 mol%, the degree of acetylation is 0.8 mol%, the degree of acetalization (degree of butyralization) is 64. They were 8 mol% and a half-value width of 274.8 cm -1 ).
  • the polyvinyl acetal resins B used in Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 were synthesized separately on different days.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol (PVA) is 1700
  • the hydroxyl group content is 30.0 mol%
  • the degree of acetylation is 0.9 mol%.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization) was 69.1 mol%
  • the half-value width was 239.3 cm ⁇ 1 .
  • the glass transition temperatures of the polyvinyl acetal resins B used in Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 were the values shown in Table 2, respectively.
  • Precipitated 20 minutes after the precipitation, 197.8 g of 60 wt% nitric acid was added, heated to 65 ° C., and aged at 67.5 ° C. for 2 hours. Next, the solution was cooled and neutralized, and then the polyvinyl butyral resin was washed with water and dried to obtain a polyvinyl acetal resin AE.
  • composition X for forming the first layer 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin (polyvinyl acetal resin A), 30 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.2 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.2 parts by weight of an antioxidant (BHT) By mixing, the composition X for forming the first layer was obtained.
  • a polyvinyl acetal resin polyvinyl acetal resin A
  • plasticizer 3GO
  • Tinvin 326 an ultraviolet shielding agent
  • BHT antioxidant
  • composition Y for forming the second layer and the third layer 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin (polyvinyl acetal resin B), 40 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.2 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.2 parts by weight of an antioxidant (BHT)
  • a composition Y for forming the second layer and the third layer was obtained.
  • Preparation of interlayer film By co-extruding the composition X for forming the first layer and the composition Y for forming the second layer and the third layer using a co-extruder, the second layer An intermediate film (thickness 500 ⁇ m) having a laminated structure of (thickness 100 ⁇ m) / first layer (thickness 300 ⁇ m) / third layer (thickness 100 ⁇ m) was produced.
  • Laminated glass production The obtained intermediate film (multilayer) was cut into a length of 100 cm and a width of 100 cm. Next, an intermediate film was sandwiched between two pieces of clear glass (length 100 cm ⁇ width 100 cm ⁇ thickness 2 mm), held at 90 ° C. for 30 minutes with a vacuum laminator, and vacuum pressed to obtain a laminate. In the laminated body, the intermediate film portion protruding from the glass was cut off to obtain a laminated glass.
  • Example 2 An interlayer film and a laminated glass were produced in the same manner as in Example 1 except that the type and content of the polyvinyl acetal resin and the type and content of the plasticizer were set as shown in Table 2 below.
  • composition X for forming the first layer and the fourth layer 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin (polyvinyl acetal resin C), 43 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.22 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.22 parts by weight of an antioxidant (BHT)
  • a composition X for forming the first layer and the fourth layer was obtained.
  • composition Y for forming the second layer 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin (polyvinyl acetal resin P), 60 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.3 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.3 parts by weight of an antioxidant (BHT) Mixing was performed to obtain a composition Y for forming the second layer.
  • a polyvinyl acetal resin polyvinyl acetal resin P
  • plasticizer 3GO
  • an ultraviolet shielding agent Tinvin 326
  • BHT antioxidant
  • Preparation of interlayer film By co-extruding the composition X for forming the first layer and the fourth layer and the composition Y for forming the second layer using a co-extruder, the first layer An intermediate film (thickness: 760 ⁇ m) having a laminated structure of (thickness: 330 ⁇ m) / second layer (thickness: 100 ⁇ m) / fourth layer (thickness: 330 ⁇ m) was produced.
  • Laminated glass production The obtained intermediate film (multilayer) was cut into a length of 100 cm and a width of 100 cm. Next, an intermediate film was sandwiched between two pieces of clear glass (length 100 cm ⁇ width 100 cm ⁇ thickness 2 mm), held at 90 ° C. for 30 minutes with a vacuum laminator, and vacuum pressed to obtain a laminate. In the laminated body, the intermediate film portion protruding from the glass was cut off to obtain a laminated glass.
  • Example 6 to 37 and Comparative Examples 2 to 9 An interlayer film and a laminated glass were produced in the same manner as in Example 1 except that the type and content of the polyvinyl acetal resin and the type and content of the plasticizer were set as shown in Tables 3 to 7 below. .
  • the measurement was performed under the condition of decreasing the temperature from 100 ° C. to ⁇ 10 ° C. at a rate of temperature decrease of 3 ° C./min, and under the conditions of frequency 1 Hz and strain 1%.
  • the peak temperature of the loss tangent was defined as the glass transition temperature Tg (° C.).
  • Tg may be measured using “ARES-G2” manufactured by TAINSTRUMENTS. The measurement was performed under the same conditions as described in the previous paragraph.
  • the intermediate film was cut into a test piece having a width of 10 mm and a length of 8 cm (JIS K6732), and the test piece was attached to a tensile tester at a distance between chucks of 40 mm, a tensile speed of 200 mm / min, and A tensile test was performed at a sampling interval of 20 ⁇ m.
  • the breaking energy Y was determined from the obtained stress-strain curve.
  • the breaking energy Y can be calculated by obtaining the area of the portion surrounded by the stress-strain curve and the X axis. The area can be calculated by the sum of products of the average value of stresses of adjacent data and the distortion value between the adjacent data.
  • the breaking energy Z can be calculated by the product of the breaking energy Y and the cross-sectional area of the test piece.
  • the obtained laminated glass was adjusted to a temperature of ⁇ 18 ° C. ⁇ 0.6 ° C. for 16 hours, and the central part of this laminated glass (length 150 mm ⁇ width 150 mm) was the head Was hit with a 0.45 kg hammer and pulverized until the particle size of the glass was 6 mm or less, and the degree of exposure of the film after the glass was partially peeled was measured.
  • the Pummel value is a value for examining the degree of adhesion between the interlayer film for laminated glass and the glass plate.
  • the laminated glass was adjusted to a temperature of ⁇ 18 ° C. ⁇ 0.6 ° C. for 16 hours.
  • the center part (length 150 mm x width 150 mm) is smashed with a hammer having a head of 0.45 kg and crushed until the particle size of the glass is 6 mm or less. %) And is defined in Table 1. That is, the higher the Pummel value, the higher the adhesive force between the interlayer film and the glass.

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Abstract

　合わせガラスの耐貫通性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
　下記の特許文献１には、合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。この中間膜では、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層及び第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比が０．１４以下である。
　また、下記の特許文献２には、広い温度範囲に渡り耐貫通性を高めることができる中間膜が開示されている。特許文献２では、耐貫通性を高めるために、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数を小さくしたり、炭素数が小さいアルデヒドを用いた共アセタール樹脂を用いたりすることが記載されている。
ＷＯ２０１２／０４３８１６Ａ１ ＷＯ２００６／０３８３３２Ａ１
　近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、合わせガラスの耐貫通性が低くなりやすいという問題がある。
　そこで、従来の中間膜と比較して、耐貫通性がより一層高められた中間膜の開発が求められている。
　本発明の目的は、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。
　本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である、合わせガラス用中間膜が提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層のみを備えるか、又は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備える。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％以上である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２モル％以下である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８．２モル％以下である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。
　本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層とを備える。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。
　本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第２の層の前記第１の層側とは反対の表面に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第４の層とを備える。
　本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
　本発明に係わる合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第４の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記合わせガラス用中間膜が、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に配置されている、合わせガラスが提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上であるので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図３は、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図４は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
　以下、本発明の詳細を説明する。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜において、該中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面（第１の表面と第２の表面）のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面（第１の表面と第２の表面）のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとする。Ｘの単位は℃である。Ｙの単位は、Ｊ／ｍｍ２である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、以下の式（ｉ）及び式（ｉｉ）を満足する。中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度は異なっていてもよく、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度は同一であってもよい。なお、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合には、上記ガラス転移温度Ｘ℃は、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度である。
　２０℃≦Ｘ≦５０℃　・・・式（ｉ）
　Ｙ≧（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２　・・・式（ｉｉ）
　本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上述した構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。また、中間膜の厚みを薄くしたり、中間膜を用いた合わせガラスの厚みを薄くしたりしても、充分に高い耐貫通性を維持することができる。中間膜における各層の厚みが同じである場合に、本発明に係る合わせガラス用中間膜における上述した構成が備えられることで、上述した構成が備えらえていない場合と比べて、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。
　なお、上記式（ｉｉ）を満足すれば、合わせガラスの耐貫通性が高くなることは、本発明者らが行った実験により確認されており、また後述する実施例及び比較例から理解することができる。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２が（０．０４３Ｘ＋１．４３）Ｊ／ｍｍ２以上を満足することが好ましい。すなわち、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、下記式（ｉｉ’）を満足することが好ましい。
　Ｙ≧（０．０４３Ｘ＋１．４３）Ｊ／ｍｍ２　・・・式（ｉｉ’）
　なお、上記式（ｉｉ’）を満足すれば、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることは、本発明者らが行った実験により確認されており、また後述する実施例及び比較例から理解することができる。
　上記ガラス転移温度Ｘ℃は、好ましくは２３℃以上、より好ましくは２５℃以上、更に好ましくは２９℃以上、より一層好ましくは３１℃以上、特に好ましくは３３℃以上、最も好ましくは３５℃以上、好ましくは５０℃以下、より好ましくは４５℃以下、更に好ましくは４３℃以下、特に好ましくは４１℃以下、最も好ましくは４０℃以下である。Ｘが上記の範囲内であると、中間膜の取扱いが容易になる。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２は、好ましくは１．６９Ｊ／ｍｍ２以上、好ましくは４Ｊ／ｍｍ２以下である。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度の双方が２０℃以上、５０℃以下であることが好ましい。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度の双方が好ましくは２３℃以上、好ましくは４０℃以下である。
　上記ガラス転移温度及び上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２を上記の値を満足するようにする方法としては、１）中間膜のガラス転移温度を高くする方法、２）中間膜（特に第１の層）に用いるポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を高くする方法、３）中間膜（特に第１の層）に用いる可塑剤の含有量を少なくする方法、並びに４）中間膜（特に第１の層）に用いるポリビニルアセタール樹脂を製造する際の熟成温度を高くする方法等が挙げられる。上記１）～３）のいずれかの方法のみを用いて、上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２が上記の値を満足するようにする調整すると、中間膜が硬くなりすぎることにより、取扱が困難になることがある。そのため、上記１）～３）の少なくとも１つの方法と、上記４）の方法とを組み合わせることが好ましい。
　上記引張破断エネルギーＹＪ／ｍｍ２は、引張試験機を用いて、２３℃で測定される。引張試験機としては、オリエンテック社製「テンシロン万能試験機」等が挙げられる。
　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
　図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
　図１に示す中間膜１は、２層以上の構造（積層構造）を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
　第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
　なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
　中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第１の層２は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましく、第２の層３は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましく、第３の層４は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。但し、中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。すなわち、中間膜１は、第１の層２、第２の層３及び第３の層４の内の少なくとも１層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。
　図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
　図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点から、中間膜３１は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含む。
　図３に、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
　図３に示す中間膜１Ａは、２層以上の構造（積層構造）を有する多層の中間膜である。中間膜１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１Ａは、合わせガラス用中間膜である。中間膜１Ａは、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第２の層３の第１の層２側とは反対の表面３ａ側に配置された第４の層５とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第４の層５は、第２の層３の表面３ａに積層されている。第２の層３は、中間層である。第１の層２及び第４の層５は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第２の層３は、第１の層２と第４の層５との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１Ａは、第４の層５と第２の層３と第１の層２とがこの順で積層された多層構造を有する。
　第４の層５の第２の層３側とは反対側の表面５ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第１の層２の第２の層３側とは反対側の表面（第２の表面）２ｂは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
　なお、第４の層５と第２の層３との間、及び、第２の層３と第１の層２との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第４の層５と第２の層３、及び、第２の層３と第１の層２とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
　中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第４の層５は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。但し、中間膜１Ａは、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。すなわち、中間膜１Ａは、第４の層５、第２の層３及び第１の層２の内の少なくとも１層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。
　上記中間膜は、上記第１の層のみの単層の中間膜であってもよく、上記第１の層を含む多層の合わせガラス用中間膜であってもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層とを少なくとも備える中間膜（この中間膜は上記第３の層を備えるか又は備えていない、この中間膜は上記第４の層を備えるか又は備えていない）であってもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とを備えていてもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層と上記第４の層とを備えていてもよい。
　中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。
　中間膜１Ａでは、第２の層３の両面に第４の層５と第１の層２とが１層ずつ積層されている。第４の層５は、第１の層２と同一の層又は類似した層であってもよい。上記第１の層が中間膜の最外層である場合、中間膜の耐貫通性をより一層高くすることができる。更に、上記第１の層を中間膜の最外層とすることにより、上記第２の層のガラス転移温度を高くする必要がなくなるため、耐貫通性及び遮音性が高い中間膜が得られる。
　以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層及び上記第４の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層及び上記第４の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
　（ポリビニルアセタール樹脂）
　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第４の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（４）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（４）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは１０００以上、より好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
　上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の各含有率（水酸基量）は、好ましくは３１．５モル％以上、より好ましくは３２モル％以上、更に好ましくは３２．５モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３９モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の各含有率が３１．５モル％以上であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの耐貫通性をより一層高くし、中間膜の取り扱いがより一層容易になることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の各含有率（水酸基量）は、好ましくは３３．５モル％以上、より好ましくは３４モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２８モル％以上、より好ましくは２８．５モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記第１の層が中間膜の最外層であり、上記第１の層と上記第２の層とが積層されている場合、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率は、好ましくは１６モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２７モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上、及び、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性が高くなる。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは０．５モル％以上、より好ましくは１モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８．５モル％以下である。
　合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性をも高くする観点からは、上記第１の層が最外層であり、かつ少なくとも上記第１の層及び上記第２の層が積層されていることが好ましく、上記第１の層が最外層であり、かつ上記第２の層の第１の表面に上記第１の層が積層されており、かつ上記第２の層の上記第１の層（第１の表面）側とは反対の表面（第２の表面）に上記第４の層が積層されていることがより好ましい。更に、合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５モル％以上、より好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは９．５モル％以上、好ましくは１５モル％以下、より好ましくは１４モル％以下、更に好ましくは１３モル％以下、特に好ましくは１２モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値が上記下限以上であると合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、上記上限以下であると合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の各アセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは８モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下、特に好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは２モル％以下、より好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性を高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、５モル％を超えることが好ましく、６モル％以上であることがより好ましく、７モル％以上であることが更に好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることがより好ましい。
　上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６１．５モル％以上、より好ましくは６１．７モル％以上、更に好ましくは６２モル％以上、好ましくは６８．２モル％以下、より好ましくは６８モル％以下、更に好ましくは６７モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度が６８．２モル％以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６７モル％以上、より好ましくは６７．２モル％以上、好ましくは７１．７モル％以下、より好ましくは７１．５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。合わせガラスの耐貫通性を高くし、かつ、遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、５モル％を超えることが好ましく、６モル％以上であることがより好ましく、７モル％以上であることが更に好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることがより好ましい。
　上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２ＪＩＳ　Ｋ６７２８による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
　合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）に関しては、アセチル化度が５モル％未満であることが好ましく、アセチル化度が５モル％未満であり、かつ、水酸基の含有率が２０モル％以上、４０モル％以下であることがより好ましく、アセチル化度が３モル％以下であり、かつ、水酸基の含有率が２０モル％以上、４０モル％以下であることが更に好ましく、アセチル化度が３モル％以下であり、かつ、水酸基の含有率が２５モル％以上、３５モル％以下であることが特に好ましい。
　合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、アセチル化度が５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ１）、アセタール化度が６８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）、又は、上記ポリビニルアルコールを炭素数６以上のアルデヒドによりアセタール化することにより得られたポリビニルアセタール樹脂（Ｂ３）であることが好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ１）のアセチル化度は５モル％以上であるため、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を含む層は、可塑剤をより多く含むことが可能である。従って、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ１）のアセチル化度はより好まくは７モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）のアセタール化度は６８モル％以上であるため、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）を含む層は、可塑剤をより多く含むことが可能である。従って、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ２）のアセタール化度はより好ましくは７０モル％以上、更に好ましくは７２モル％以上、特に好ましくは７４モル％以上、最も好ましくは７６モル％以上、好ましくは８８モル％以下、より好ましくは８６モル％以下、更に好ましくは８４モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ３）は、上記ポリビニルアルコールを炭素数６以上のアルデヒドによりアセタール化することにより得られるので、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ３）を含む層を備える中間膜のガラス転移温度を容易に低くすることができる。上記炭素数６以上のアルデヒドとしては、例えば、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド及びｎ－デシルアルデヒド等が挙げられ、これらが好適に用いられる。
　（可塑剤）
　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第４の層は、可塑剤（以下、可塑剤（４）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）と上記可塑剤（４）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートであることが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートであることがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートであることが更に好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（４）１００重量部に対する上記可塑剤（４）の含有量（以下、含有量（４）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、好ましくは３５重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（１）及び上記含有量（４）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）及び上記含有量（４）がそれぞれ上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなり、かつ合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記含有量（１）及び上記含有量（４）がそれぞれ３５重量部以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３７重量部以上、より好ましくは３８重量部以上、好ましくは４２重量部以下、より好ましくは４１重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。合わせガラスの遮音性を向上できることから、上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上、最も好ましくは６５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、特に好ましくは８５重量部以下、最も好ましくは８０重量部以下である。
　合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも少ないことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（４）は上記含有量（２）よりも少ないことが好ましい。合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも少ないことが好ましい。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値、並びに上記含有量（４）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは８重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値、並びに上記含有量（４）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下、特に好ましくは２５重量部以下、最も好ましくは２２重量部以下である。
　（他の成分）
　上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層及び上記第４の層はそれぞれ、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
　また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、該中間膜の厚みが薄くても、耐貫通性を高めることができる。また、中間膜の厚みが薄いほど、合わせガラスを軽量化できる。耐貫通性を高く維持しつつ、合わせガラスをより一層軽量化する観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは７００μｍ以下、より好ましくは６００μｍ以下である。
　中間膜の厚みをＴとする。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層及び上記第４の層の各厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．７２Ｔ以下、より好ましくは０．６７Ｔ以下である。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第４の層と上記第１の層とを備える場合に、上記第４の層と上記第１の層との合計の厚みは、好ましくは０．８Ｔ以上、より好ましくは０．８４Ｔ以上、好ましくは０．９６Ｔ以下、より好ましくは０．９４Ｔ以下である。
　中間膜の柔軟性を高め、中間膜の取扱性を容易にする観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．４３Ｔ以下、より好ましくは０．４２Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．２８Ｔ以上、より好ましくは０．３３Ｔ以上、好ましくは０．８６Ｔ以下、より好ましくは０．８４Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第４の層と上記第１の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第４の層と上記第１の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第４の層と上記第１の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
　（合わせガラス）
　図３に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
　図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜である。
　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　以下の実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　（合成例１）
　ポリビニルアセタール樹脂Ａ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．１モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１７℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１５４ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ａを得た。
　得られたポリビニルアセタール樹脂Ａに関しては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３４．４モル％、アセチル化度０．８モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６４．８モル％、半値幅２７４．８ｃｍ－１）であった。
　（合成例２）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｂ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．１モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１７℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸２４０ｇを添加し、５５℃に加熱し、５８℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを得た。
　なお、実施例１～４及び比較例１で用いたポリビニルアセタール樹脂Ｂはそれぞれ、異なる日に、別々に合成した。実施例１～４及び比較例１で用いたポリビニルアセタール樹脂Ｂのそれぞれに関しては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．０モル％、アセチル化度０．９モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６９．１モル％、半値幅２３９．３ｃｍ－１）であった。但し、実施例１～４及び比較例１で用いたポリビニルアセタール樹脂Ｂのガラス転移温度はそれぞれ、表２に示す値であった。
　（合成例３）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｃ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．３モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６１．２ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、５７℃に加熱し、６０℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｃを得た。
　（合成例４）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｄ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．１モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１５９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｄを得た。
　（合成例５）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｅ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１５９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｅを得た。
　（合成例６）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｆ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６３ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７３ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｆを得た。
　（合成例７）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｇ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１５４ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｇを得た。
　（合成例８）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｈ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６０ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｈを得た。
　（合成例９）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｉ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６１ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｉを得た。
　（合成例１０）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｊ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１５５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｊを得た。
　（合成例１１）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｋ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１５８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、６０℃に加熱し、６６℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｋを得た。
　（合成例１２）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｌ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５７℃に加熱し、６３℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｌを得た。
　（合成例１３）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｍ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６３ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、５４℃に加熱し、６０℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｍを得た。
　（合成例１４）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｎ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６１ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、４０℃に加熱し、４５℃で３時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｎを得た。
　（合成例１５）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｏ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２７００ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９９．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として３５．５重量％塩酸２１ｇを添加し、温度を１４℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６０ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、３５．５重量％塩酸１７２ｇを添加し、４０℃に加熱し、４６℃で３時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｏを得た。
　（合成例１６）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｐ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３３１４ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６３．７ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｐを得た。
　（合成例１７）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｑ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２８８ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７６．７ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｑを得た。
　（合成例１８）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｒ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２７９ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１８１．５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｒを得た。
　（合成例１９）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｓ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２４４ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１９９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｓを得た。
　（合成例２０）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｔ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２９９ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７１．３ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｔを得た。
　（合成例２１）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｕ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２７９ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を８℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１８１．５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｕを得た。
　（合成例２２）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｖ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２７９ｍｌ、平均重合度２３００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１８１．５ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｖを得た。
　（合成例２３）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｗ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２４１８ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９８．５モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸２４．９ｇを添加し、温度を８℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７４．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１０５．８ｇを添加し、５５℃に加熱し、５８℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｗを得た。
　（合成例２４）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｘ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３７４４ｍｌ、平均重合度１７００、けん化度９３．８モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７ｇを添加し、温度を８℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１９９．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４０．３ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｘを得た。
　（合成例２５）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｙ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水２４１８ｍｌ、平均重合度２３００、けん化度９８．５モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸２４．９ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７４．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１０５．８ｇを添加し、５５℃に加熱し、５８℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｙを得た。
　（合成例２６）
　ポリビニルアセタール樹脂Ｚ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３７４４ｍｌ、平均重合度２３００、けん化度９３．８モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１９９．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４０．３ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂Ｚを得た。
　（合成例２７）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＡ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２９４ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７３．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＡを得た。
　（合成例２８）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＢ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２６７ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１８７．１ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＢを得た。
　（合成例２９）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＣ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２８５ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７８．４ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＣを得た。
　（合成例３０）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＤ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３５２３ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度７５．０モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４５．５ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１４５．９ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４５．３ｇを添加し、６０℃に加熱し、６２．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＤを得た。
　（合成例３１）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＥ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水４４４０ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８５．８モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸５０．２ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６５．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１９７．８ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＥを得た。
　（合成例３２）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＦ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水４４３５ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８２．７モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸５０．２ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１６８．８ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１９７．８ｇを添加し、６５℃に加熱し、６７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＦを得た。
　（合成例３３）
　ポリビニルアセタール樹脂ＡＧ（ＰＶＢ樹脂）の合成：
　攪拌装置を備えた反応器に、イオン交換水３２９２ｍｌ、平均重合度３０００、けん化度８８．２モル％のポリビニルアルコール３００ｇを入れ、攪拌しながら加熱溶解し、溶液を得た。次に、この溶液に触媒として６０重量％硝酸４７．３ｇを添加し、温度を１０℃に調整した後、攪拌しながらｎ－ブチルアルデヒド１７４．７ｇを添加したところ、白色粒子状のポリビニルブチラール樹脂が析出した。析出してから２０分後に、６０重量％硝酸１４４ｇを添加し、５５℃に加熱し、５７．５℃で２時間熟成させた。次いで、溶液を冷却し、中和した後、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルアセタール樹脂ＡＧを得た。
　（実施例１）
　第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ａ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。
　第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ｂ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。
　中間膜の作製：
　第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み１００μｍ）／第１の層（厚み３００μｍ）／第３の層（厚み１００μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み５００μｍ）を作製した。
　合わせガラスの作製：
　得られた中間膜（多層）を、縦１００ｃｍ×横１００ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦１００ｃｍ×横１００ｃｍ×厚み２ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
　（実施例２～４及び比較例１）
　ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、並びに、可塑剤の種類及び含有量を下記の表２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
　（実施例５）
　第１の層及び第４の層を形成するための組成物Ｘの作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ｃ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４３重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２２重量部とを混合し、第１の層及び第４の層を形成するための組成物Ｘを得た。なお、第１の層及び第４の層中のマグネシウム濃度が６０ｐｐｍとなるように、酢酸マグネシウムと２－エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウム：２－エチル酪酸マグネシウム＝５０重量％：５０重量％）を添加した。
　第２の層を形成するための組成物Ｙの作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルアセタール樹脂Ｐ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．３重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．３重量部とを混合し、第２の層を形成するための組成物Ｙを得た。
　中間膜の作製：
　第１の層及び第４の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第１の層（厚み３３０μｍ）／第２の層（厚み１００μｍ）／第４の層（厚み３３０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。
　合わせガラスの作製：
　得られた中間膜（多層）を、縦１００ｃｍ×横１００ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦１００ｃｍ×横１００ｃｍ×厚み２ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
　（実施例６～３７及び比較例２～９）
　ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、並びに、可塑剤の種類及び含有量を下記の表３～７に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
　（評価）
　（１）中間膜の両側の表面のガラス転移温度
　実施例及び比較例における最外層に相当する層の各組成、即ち第１の層、第２の層、第３の層及び第４の層の各組成を有する混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
　また、得られた中間膜を温度２３℃、及び湿度３０％で１ヶ月以上保管した後に、表面層を剥がすことによって単離し、単離された表面層をプレス成型機でプレス成型した成形物のＴｇをＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて測定してもよい。測定は前段落に記載した条件と同じ条件で行った。
　（２）中間膜の引張破断エネルギー
　中間膜を幅１０ｍｍ、長さ８ｃｍの試験片に切断し（ＪＩＳ　Ｋ６７３２）、引張試験機にチャック間距離４０ｍｍで試験片を取り付け、引張速度２００ｍｍ／分、及びサンプリング間隔２０μｍで引張試験を行った。得られた応力―歪み曲線より、破断エネルギーＹを求めた。破断エネルギーＹは応力―歪み曲線とＸ軸で囲まれた部分の面積を求めることによって算出することができる。面積は隣り合うデータの応力の平均値と隣り合うデータ間の歪み値の積の和で計算することができる。破断エネルギーＺは破断エネルギーＹと試験片の断面積の積で計算することができる。
　（３）合わせガラスのパンメル値の測定
　得られた合わせガラスを－１８℃±０．６℃の温度に１６時間調整し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度を測定し、下記表５によりパンメル値を求めた。なお、パンメル値とは、合わせガラス用中間膜とガラス板との接着力の度合いを調べる値であり、合わせガラスを－１８℃±０．６℃の温度に１６時間調整し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度（面積％）により規定した値であり、表１で定義される。すなわち、パンメル値が高いほど、中間膜とガラスとの接着力が高いことを意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　（４）耐貫通性
　得られた合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ　Ｒ３２１２：１９９８に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、４．０ｍ、４．５ｍ、５．０ｍ、５．５ｍ、６．０ｍ、６．５ｍ、及び７．０ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
　結果を下記の表２～７に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　１，１Ａ…中間膜
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　２…第１の層
　２ａ…第１の表面
　２ｂ…第２の表面
　３…第２の層
　３ａ…外側の表面
　４…第３の層
　４ａ…外側の表面
　５…第４の層
　５ａ…外側の表面
　１１…合わせガラス
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１…合わせガラス用中間膜

Claims (18)

  1. 　ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含み、
    　中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が異なる場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度のうち、低い方のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度が同一である場合、中間膜の両側の２つの表面のガラス転移温度℃をＸとし、中間膜の引張破断エネルギーＪ／ｍｍ２をＹとしたときに、Ｘが２０℃以上、５０℃以下であり、Ｙが（０．０４３Ｘ＋０．８３）Ｊ／ｍｍ２以上である、合わせガラス用中間膜。
  2. 　１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層のみを備えるか、又は、
    　ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備える、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３１．５モル％以上である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２モル％以下である、請求項２又は３に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８．２モル％以下である、請求項２～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項２～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項２～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　２層以上の構造を有する中間膜である場合に、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項２～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層とを備える、請求項２～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、
    　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
  13. 　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、
    　前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
  14. 　前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の前記第１の表面側に配置されており、かつ前記ポリビニルアセタール樹脂と前記可塑剤とを含む前記第２の層と、前記第２の層の前記第１の層側とは反対の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第４の層とを備える、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
  15. 　前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１４に記載の合わせガラス用中間膜。
  16. 　前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第４の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１４に記載の合わせガラス用中間膜。
  17. 　前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
    　前記第４の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第４の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１４に記載の合わせガラス用中間膜。
  18. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～１７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記合わせガラス用中間膜が、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に配置されている、合わせガラス。
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