WO2016010043A1 - 紫外線発光装置用接着剤および紫外線発光装置 - Google Patents

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伊藤　昌宏
百紀 畑中
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Definitions

  • the present invention relates to an adhesive used in an ultraviolet light emitting device using ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm as a light source, and an ultraviolet light emitting device using the adhesive.
  • LEDs light emitting diodes
  • a substrate a light emitting chip mounted on the surface of the substrate, a frame-shaped support base disposed on the substrate so as to surround the light emitting chip, and an opening of the support base above the light emitting chip are blocked.
  • the optical member a lens, a translucent window, etc.
  • An optical member used in an LED that emits ultraviolet light having a wavelength of 400 nm or less is required to have transparency and light resistance to ultraviolet light having a wavelength of 400 nm or less. Therefore, quartz is usually used as the material for the optical member. However, since quartz has a high glass transition temperature and is difficult to injection mold, it is molded into a lens shape by laser processing. For this reason, the optical member made of quartz has poor productivity.
  • a technique using a polymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure for an optical member such as a lens has been proposed (for example, Patent Documents 1 and 2).
  • a polymer having a fluorinated alicyclic structure has a lower melting temperature than quartz and is excellent in processability such as melt molding. Moreover, it is excellent in transparency and light resistance to ultraviolet rays having a wavelength of 400 nm or less.
  • Patent Document 2 proposes that a fluoropolymer that is a homopolymer selected from a specific group A or a copolymer from groups B, C, and D is used as a component of the adhesive composition.
  • Patent Document 3 an adhesive containing a polymer obtained by cyclopolymerization of perfluoroallyl vinyl ether or a polymer obtained by cyclopolymerization of perfluorobutenyl vinyl ether is used for laminating quartz lenses. Yes.
  • the adhesive portion formed from the adhesive described in Patent Document 2 has insufficient adhesion to the optical member, and there is a concern that the optical member may be peeled off from the support base or the like. Further, since the fluoropolymer has —CH 2 — in the main chain, it has insufficient light resistance and heat resistance against ultraviolet rays having a wavelength of 400 nm or less. When exposed to light or heat having a wavelength of 400 nm or less for a long time, deterioration and decomposition occur, and there is a concern about corrosion and damage of peripheral equipment due to acidic decomposition gas such as HF. In the adhesive described in Patent Document 3, according to the present inventors, the adhesion may be insufficient depending on the type of optical element or optical member.
  • the present invention can adhere a member made of a polymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure, which is used in an ultraviolet light emitting device having an ultraviolet ray having a wavelength of 200 to 400 nm as a light source, with excellent adhesion and is exposed to the ultraviolet ray and heat. It is an object of the present invention to provide an adhesive for an ultraviolet light emitting device in which the adhesiveness is not easily lowered.
  • a member made of a polymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure is bonded with excellent adhesiveness using ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm as a light source, and the adhesiveness of the member is maintained even when exposed to the ultraviolet light or heat.
  • Another object of the present invention is to provide an ultraviolet light emitting device that is not easily lowered.
  • the present invention provides an adhesive for an ultraviolet light emitting device and an ultraviolet light emitting device having the following configurations [1] to [14].
  • An adhesive for forming an adhesive portion of the following ultraviolet light-emitting device, from any of the following adhesive (A) or the following adhesive (B) containing a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure The adhesive characterized by becoming.
  • Ultraviolet light emitting device a light emitting element that generates ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm, an optical member that transmits ultraviolet light generated from the light emitting element, and an adhesive formed by an adhesive that bonds the light emitting element and the optical member.
  • the fluoropolymer is a fluoropolymer having a reactive functional group at a side chain or a main chain terminal and having no hydrogen atom bonded to a carbon atom except a portion having the reactive functional group.
  • the adhesive according to any one of [4].
  • the fluoropolymer having a glass transition temperature of 30 to 100 ° C. has the unit (a) and the unit (b) represented by the following formula (b), and the unit (a) and the unit ( The adhesive according to any one of [9] to [12], which is a fluoropolymer having a total content of b) of 50 to 100 mol% based on the total of all units.
  • R f is a good perfluoroalkylene group which may have an etheric oxygen atom
  • X is COOH, COOR, SO 2 F, SO 3 R , or SO 3 H
  • R is 1 carbon atoms ⁇ 5 alkyl groups.
  • An ultraviolet light emitting device having a light emitting element that emits ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm and an optical member that transmits ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm, The ultraviolet light-emitting device, wherein the light-emitting element and the optical member are bonded together by an adhesive portion formed of the adhesives [1] to [13].
  • the adhesive for an ultraviolet light emitting device of the present invention adheres a member made of a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure, which is used in an ultraviolet light emitting device having an ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm as a light source, with excellent adhesion.
  • the adhesiveness is not easily lowered even when exposed to the ultraviolet rays or heat.
  • a member made of a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure is bonded with excellent adhesion, and the adhesion of the member is maintained even when exposed to ultraviolet rays or heat having a wavelength of 200 to 400 nm. It is hard to decline.
  • a “unit” of a polymer indicates a constituent part of the polymer derived from the monomer, formed by polymerization of the monomer.
  • the unit may be a unit directly formed by a polymerization reaction, or a unit in which a part of the structure of the unit is converted into another structure by chemically converting a polymer obtained by the polymerization reaction. Also good.
  • the “fluorinated aliphatic ring structure” means an aliphatic ring structure in which a fluorine atom or a fluorine-containing group is bonded to at least a part of carbon atoms constituting the main skeleton of the ring.
  • fluorine-containing group examples include a perfluoroalkyl group, a perfluoroalkoxy group, and ⁇ CF 2 .
  • a substituent other than a fluorine-containing group may be bonded to a part of carbon atoms constituting the main skeleton of the ring.
  • “Aliphatic ring structure” means a saturated or unsaturated ring structure having no aromaticity.
  • An “etheric oxygen atom” is one oxygen atom (—C—O—C—) present between carbon and carbon atoms.
  • the “perfluoroalkyl group” is a group in which all hydrogen atoms of the alkyl group are substituted with fluorine atoms.
  • the “perfluoroalkylene group” is a group in which all hydrogen atoms of the alkylene group are substituted with fluorine atoms.
  • Perfluoropolymer refers to a fluorine-containing polymer having no hydrogen atom bonded to a carbon atom.
  • Glass transition temperature (hereinafter also referred to as “T g ”) means an intermediate glass transition temperature (T mg ) measured according to JIS K 7121: 2012 edition.
  • T g Glass transition temperature
  • T mg intermediate glass transition temperature measured according to JIS K 7121: 2012 edition.
  • the compound represented by the formula (1) is also referred to as “compound (1)”
  • the unit represented by the formula (1) is also referred to as “unit (1)”. The same applies to compounds, units and the like represented by other formulas.
  • the adhesive of the present invention is an adhesive for forming an adhesive part of the following ultraviolet light emitting device, and includes the following adhesive (A) or the following adhesive (B) containing a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure.
  • An adhesive comprising any one of the following.
  • Ultraviolet light emitting device a light emitting element that generates ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm, an optical member that transmits ultraviolet light generated from the light emitting element, and an adhesive formed by an adhesive that bonds the light emitting element and the optical member.
  • Adhesive (B) an adhesive containing the fluoropolymer and an ultraviolet blocking agent.
  • Examples of the light emitting element include an LED element, a semiconductor laser, a low pressure mercury lamp, a high pressure mercury lamp, a metal halide lamp, and a xenon lamp.
  • Examples of the optical member include a lens, an optical fiber, a light transmission window, a prism, a light guide plate, a resin fiber, an optical mirror, and a diffraction grating.
  • the optical member is preferably made of a fluoropolymer, or at least the surface in contact with the adhesive portion is made of a fluoropolymer.
  • the surface portion in contact with the adhesive portion of the light emitting element may also be made of a fluoropolymer.
  • Such a fluoropolymer forming a light emitting element or an optical member is hereinafter referred to as “polymer (I)”.
  • the surface of the light emitting element and the surface of the optical member that are in contact with the adhesive portion are composed of various parts.
  • a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure is preferable from the viewpoint of excellent optical characteristics and affinity with an adhesive portion.
  • the adhesive (A) is a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure, and has a polymer having a glass transition temperature of 30 to 100 ° C. (hereinafter also referred to as “polymer (II)”).
  • the adhesive (A) may further contain components other than the polymer (II) and the ultraviolet blocking agent, if necessary.
  • the adhesive (A) may further contain a solvent as necessary.
  • Adhesive (A) when baked at T g above the temperature of the polymer in the adhesive (A) (II), the polymer in the adhesive (A) (II) is lower the viscosity, the light-emitting device or the light emitting member It penetrates into the irregularities on the surface, and an anchor effect is obtained.
  • a reactive functional group such as a carboxy group or an alkoxycarbonyl group is introduced at the end of the main chain of a polymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure to enhance the adhesion to other materials.
  • These reactive functional groups are effective in improving the initial adhesion, but are decomposed when exposed to ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm, and the adhesion improving effect by the reactive functional groups is lost.
  • the adhesive (A) is in close contact with a member made of another material by a physical action such as an anchor effect, it is excellent even when the reactive functional group is decomposed by ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm. Adhesion is maintained.
  • Polymer (II) As the polymer (II), a polymer having the following unit (a) and the following unit (b) is preferable. You may have further units (henceforth "unit (c)") other than unit (a) and unit (b) as needed.
  • unit (c) the affinity with the surface of the optical member made of the polymer (I) described later is excellent. Since the polymer (II) has the unit (b), the reactive functional group in the polymer (II) chemically reacts with the material forming the light emitting element or the light emitting member. Therefore, excellent initial adhesion can be obtained between the light emitting element and the optical member.
  • the polymer (II) is preferably a perfluoropolymer except for the presence of reactive functional groups that enhance adhesion.
  • the unit constituting the polymer (II) is a perfluoromonomer (that is, a fluorine-containing monomer having no hydrogen atom bonded to a carbon atom) except for a unit based on a monomer having a reactive functional group. ) -Based units (hereinafter also referred to as “perfluoro units”).
  • a unit based on a fluorine-containing monomer having a reactive functional group may not have a hydrogen atom bonded to a carbon atom except for the reactive functional group portion (for example, X in the unit (b)). preferable.
  • the reactive functional group will be described in detail later.
  • the unit (a) is a unit having a fluorine-containing aliphatic ring structure.
  • the unit (a) is preferably a perfluoro unit.
  • the fluorine-containing aliphatic ring in the fluorine-containing aliphatic ring structure may have a carbocyclic structure in which the ring skeleton is composed of only carbon atoms, and the ring skeleton includes hetero atoms including atoms other than carbon atoms (heteroatoms). It may have a ring structure. Examples of the hetero atom include an oxygen atom and a nitrogen atom.
  • the number of atoms constituting the ring skeleton of the fluorinated aliphatic ring is preferably 4 to 7, particularly preferably 5 or 6. That is, the aliphatic ring is preferably a 4- to 7-membered ring, particularly preferably a 5- or 6-membered ring.
  • the fluorine-containing aliphatic ring structure in the unit (a) may constitute the main chain of the polymer (II) or may be contained in a side group. It is preferable to constitute the main chain of the polymer (II) from the viewpoint of excellent mechanical strength and chemical stability of the bonded portion.
  • the fluorine-containing aliphatic ring structure “constitutes the main chain” means that at least one of the carbon atoms constituting the ring skeleton of the fluorine-containing aliphatic ring structure is a carbon atom constituting the polymer main chain. Means.
  • two carbon atoms derived from the polymerizable double bond constitute the main chain of the polymer, in other words, one of the carbon atoms constituting the ring of the fluorine-containing aliphatic ring structure or two adjacent atoms are 1 It means a carbon atom derived from one polymerizable double bond.
  • the unit (a) is formed by addition polymerization of a monoene monomer, two carbon atoms derived from a polymerizable double bond constitute a main chain, and the two Are two adjacent carbon atoms of the ring skeleton, or one of the two carbon atoms is a carbon atom of the ring skeleton.
  • the unit (a) when the unit (a) is formed by cyclopolymerizing a diene monomer, a total of 4 carbon atoms derived from two polymerizable double bonds constitute the main chain. 2 to 4 of the 4 carbon atoms are carbon atoms constituting the ring skeleton.
  • those in which the fluorinated aliphatic ring structure constitutes the main chain include units formed by cyclopolymerization of diene-based fluorinated monomers, units based on cyclic fluorinated monomers, etc. Is mentioned.
  • the diene fluorine-containing monomer is a monomer having two polymerizable double bonds and a fluorine atom.
  • the unit (a) is formed by cyclopolymerization.
  • a vinyl group, an allyl group, an acryloyl group, and a methacryloyl group are preferable.
  • some or all of the hydrogen atoms bonded to the carbon atoms may be substituted with fluorine atoms.
  • the diene fluorine-containing monomer the following compound (ma1) is preferable.
  • Q is a C 1-6 perfluoroalkylene group in which a part of the fluorine atom may be substituted with a halogen atom other than the fluorine atom and may have an etheric oxygen atom.
  • the carbon number of the perfluoroalkylene group in Q is 1 to 6, preferably 1 to 5, and particularly preferably 1 to 3.
  • the perfluoroarlen group is preferably linear or branched, particularly preferably linear.
  • a part of fluorine atoms may be substituted with a halogen atom other than fluorine atoms.
  • halogen atoms other than fluorine atoms include chlorine atoms and bromine atoms.
  • the perfluoroalkylene group may have an etheric oxygen atom.
  • Q is preferably a perfluoroalkylene group having an etheric oxygen atom.
  • the etheric oxygen atom in the perfluoroalkylene group may be present at one end of the perfluoroalkylene group, may be present at both ends of the perfluoroalkylene group, It may exist between carbon atoms. From the viewpoint of cyclopolymerizability, it is preferably present at one end of the perfluoroalkylene group.
  • Q is preferably a group represented by the following formula (q-1) or the following formula (q-2). -(CR 1 R 2 ) h- (q-1) -(CR 3 R 4 ) i O (CR 5 R 6 ) j- (q-2) (However, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 and R 6 are each independently a fluorine atom, a chlorine atom, a trifluoromethyl group or a trifluoromethoxy group.
  • H is 2 to 4)
  • a plurality of R 1 and R 2 may be different from each other, i and j are each an integer of 0 to 3, i + j is an integer of 1 to 3, and i is 2 or 3
  • the plurality of R 3 and R 4 may be different from each other.
  • the plurality of R 5 and R 6 may be different from each other.
  • h is preferably 2 or 3
  • R 1 and R 2 are preferably all fluorine atoms or all but one or two are preferably fluorine atoms. It is preferable that i is 0 and j is 1 or 2, and it is preferable that R 5 and R 6 are all fluorine atoms or all but one or two are fluorine atoms.
  • the cyclic fluorine-containing monomer includes a fluorine-containing aliphatic ring, a monomer having a polymerizable double bond between carbon atoms constituting the fluorine-containing aliphatic ring, a fluorine-containing aliphatic ring, Examples thereof include a monomer having a polymerizable double bond between a carbon atom constituting the fluorinated aliphatic ring and a carbon atom outside the fluorinated aliphatic ring.
  • the cyclic fluorine-containing monomer the following compound (ma2) or compound (ma3) is preferable.
  • X 1 , X 2 , X 3 , X 4 , Y 1 and Y 2 are each independently a fluorine atom, a perfluoroalkyl group in which an etheric oxygen atom may be interposed, or an etheric oxygen atom.
  • X 3 and X 4 may be bonded to each other to form a ring.
  • the number of carbon atoms of the perfluoroalkyl group in X 1 , X 2 , X 3 , X 4 , Y 1 and Y 2 is preferably 1 to 7, more preferably 1 to 5. ⁇ 4 are particularly preferred.
  • the perfluoroalkyl group is preferably linear or branched, and particularly preferably linear.
  • a trifluoromethyl group, a pentafluoroethyl group, a heptafluoropropyl group and the like are preferable, and a trifluoromethyl group is particularly preferable.
  • Examples of the perfluoroalkoxy group in X 1 , X 2 , X 3 , X 4 , Y 1 and Y 2 include those in which an oxygen atom (—O—) is bonded to the perfluoroalkyl group, and a trifluoromethoxy group is particularly preferred. preferable.
  • an etheric oxygen atom (—O—) may be interposed between carbon atoms of the perfluoroalkyl group or perfluoroalkoxy group.
  • X 1 is preferably a fluorine atom.
  • X 2 is preferably a fluorine atom, a trifluoromethyl group or a perfluoroalkoxy group having 1 to 4 carbon atoms, particularly preferably a fluorine atom or a trifluoromethoxy group.
  • X 3 and X 4 are each independently preferably a fluorine atom or a perfluoroalkyl group having 1 to 4 carbon atoms, particularly preferably a fluorine atom or a trifluoromethyl group.
  • X 3 and X 4 may be bonded to each other to form a ring.
  • the number of atoms constituting the ring skeleton of the ring is preferably 4 to 7, and more preferably 5 to 6.
  • Y 1 and Y 2 are each independently preferably a fluorine atom, a C 1-4 perfluoroalkyl group or a C 1-4 perfluoroalkoxy group, particularly preferably a fluorine atom or a trifluoromethyl group. preferable.
  • Preferable specific examples of compound (ma2) include compounds (ma21) to (ma25).
  • Preferable specific examples of compound (ma3) include compounds (ma31) to (ma32).
  • the unit (a) is preferably at least one selected from the group consisting of the following units (a1) to (a6).
  • the following units (a1) to (a4) are units formed by cyclopolymerization of the compound (ma1), and at least one of the following units (a1) to (a4) is generated by cyclopolymerization of the compound (ma1) To do.
  • a unit having a structure in which the number of atoms constituting the ring skeleton of the aliphatic ring is 5 or 6 is easily generated. A polymer containing two or more of these units may be produced.
  • the compound (ma1) a compound (ma1) having a structure in which the number of atoms constituting the ring skeleton including the atoms in Q in the following units (a1) to (a4) is 5 or 6 is used.
  • the following unit (a5) is a unit formed from the compound (ma2)
  • the following unit (a6) is a unit formed from the compound (ma3).
  • the polymer (II) when the light emitting element and the optical member are bonded, the polymer (II) has excellent affinity with the surface of the optical member made of the polymer (I) described later, and the polymer (II) From the viewpoint of excellent chemical stability, a unit formed by cyclopolymerization of a diene fluorine-containing monomer is preferred.
  • the unit (a) of the polymer (II) may be one type or two or more types.
  • the unit (b) is a unit represented by the following formula (b).
  • R f is a good perfluoroalkylene group which may have an etheric oxygen atom
  • X is COOH, COOR, SO 2 F, SO 3 R , or SO 3 H
  • R is 1 carbon atoms ⁇ 5 alkyl groups.
  • the perfluoroalkylene group for R f is preferably linear or branched.
  • the perfluoroalkylene group preferably has 2 to 10 carbon atoms, more preferably 2 to 7 carbon atoms, and particularly preferably 2 to 5 carbon atoms.
  • the perfluoroalkylene group may have an etheric oxygen atom. In this case, the number of etheric oxygen atoms in the perfluoroalkylene group may be 1 or 2 or more.
  • Specific examples of R f include the following.
  • the alkyl group of R in COOR and SO 3 R is preferably linear or branched.
  • the alkyl group is preferably an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, and particularly preferably a methyl group.
  • X is preferably COOCH 3 , SO 2 F, COOH, or SO 3 H.
  • the unit (b) is preferably one in which —O—R f —X in the formula is any of the following: -OCF 2 CF (CF 3) OCF 2 CF 2 COOCH 3, -OCF 2 CF 2 CF 2 COOCH 3 , —OCF 2 CF (CF 3 ) OCF 2 CF 2 SO 2 F, -OCF 2 CF 2 CF 2 COOH, -OCF 2 CF (CF 3) OCF 2 CF 2 CF 2 COOCH 3, -OCF 2 CF (CF 3) OCF 2 CF 2 SO 3 H.
  • the unit (b) of the polymer (II) may be one type or two or more types.
  • the unit (b) can be formed by polymerizing CF 2 ⁇ CF—O—R f —X.
  • the unit (c) is a unit other than the unit (a) and the unit (b).
  • the unit (c) is not particularly limited as long as it is based on a monomer copolymerizable with the monomer forming each of the unit (a) and the unit (b).
  • a unit based on a monomer having a polymerizable double bond and a reactive functional group (excluding the unit (b)) (hereinafter also referred to as “unit (c1)”), tetrafluoroethylene, etc.
  • the total content of the unit (a) and the unit (b) in the polymer (II) is 50 to 100 mol% with respect to the total of all units constituting the polymer (II), and 75 to 100 mol%. Is preferred, with 85 to 100 mol% being particularly preferred. If the total content of the unit (a) and the unit (b) is not less than the lower limit of the above range, the polymer (II) has an affinity with the surface of the member made of the polymer (I) and is formed from an adhesive. Excellent adhesion between the bonded portion and the member made of polymer (I).
  • the molar ratio (a / b) between the unit (a) and the unit (b) in the polymer (II) is preferably 70/30 to 99/1, particularly preferably 80/20 to 99/1.
  • T g tends to be within the outlined polymer (II).
  • a / b is not less than the lower limit of the above range, when the light emitting element and the optical member are bonded, the polymer (II) has excellent affinity with the surface of the member made of the polymer (I), Adhesion between the adhesive portion formed from the adhesive and the member made of polymer (I) is excellent.
  • a / b is not more than the upper limit of the above range, the initial (immediately after bonding) adhesion is more improved when a member made of a material other than polymer (I) (metal, alloy, etc.) is bonded. Excellent.
  • Reactive functional group When reactive functional groups are baked, they react with other molecules (metals, alloys, etc.) between polymers with reactive functional groups, or with chemical bonds (hydrogen bonds, covalent bonds). It means a group having reactivity capable of forming a bond and the like.
  • the reactive functional group include a carboxy group, an acid halide group, an alkoxycarbonyl group, a carbonyloxy group, a carbonate group, a sulfo group, a phosphono group, a hydroxy group, a thiol group, and a silanol group.
  • the polymer (II) has at least a reactive functional group derived from the unit (b) (X in —O—R f —X).
  • the polymer (II) may or may not have other reactive functional groups other than those derived from the unit (b).
  • the other reactive functional group may be bonded to the main chain terminal of the polymer (II) and may be included in the side group. For example, when the unit (c1) is included, another reactive functional group is included in the side group.
  • T g II The T g (hereinafter also referred to as “T g II ”) of the polymer (II) is 30 to 100 ° C., preferably 40 to 95 ° C., and particularly preferably 60 to 90 ° C. If T g II is equal to or less than the upper limit of the above range, the bonded portion has excellent tackiness.
  • the viscosity of the adhesive is lowered by baking (for example, baking at 100 ° C. or higher) when a member made of polymer (I) or another material is bonded, and the adhesive penetrates into the irregularities on the surface of the member. An anchor effect is obtained for adhesion between the members.
  • the above-mentioned member and the adhesive portion have excellent adhesion. Since the adhesion is due to a physical action (tackiness, anchor effect), the adhesion is unlikely to deteriorate even when exposed to ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm. If T g II is not less than the lower limit of the above range, it has sufficient heat resistance and heat cycle resistance required for members constituting an ultraviolet light emitting device such as an LED. For example, even under a high temperature condition of 80 ° C. or higher or a heat cycle condition of ⁇ 40 to 80 ° C., the bonded portion is difficult to melt and the bonded member is difficult to peel off.
  • T g II is preferably not more than T g of polymer (I) (hereinafter also referred to as “T g I ”), and (T g I ⁇ 50 ° C.) above T g I or less, and particularly preferably less (T g I -50 °C) or (T g I -10 °C). If T g II is equal to or less than T g I , when adhering the light emitting element and the optical member, the polymer (II) has excellent affinity with the surface of the member made of the polymer (I), and the adhesive portion and the polymer Excellent adhesion to the member made of (I).
  • T g II can be adjusted by the content of the unit (b) in the polymer (II), the type of the unit (a), and the like. For example, T g II tends to decrease as the content of unit (b) increases.
  • the unit (a) is the unit (a1) or the unit (a2) and the case where the unit (a3) is the unit (a3)
  • the unit (a) is the unit (a1) or the unit (a2)
  • T g II tends to be low.
  • the mass average molecular weight of the polymer (II) is preferably 10,000 to 150,000, more preferably 30,000 to 130,000, and particularly preferably 30,000 to 120,000.
  • the average molecular weight of the polymer (II) is measured by gel permeation chromatography.
  • the content of the polymer (II) in the adhesive (A) is preferably 50% by mass or more, more preferably 70% by mass or more, particularly preferably 80% by mass or more based on the solid content in the adhesive (A). . If the content of the polymer (II) is not less than the above lower limit, the polymer (II) has excellent affinity with the surface of the member made of the polymer (I) when the light emitting element and the optical member are bonded. The adhesion between the adhesive part and the member made of polymer (I) is excellent.
  • the upper limit of the ratio of the polymer (II) to the solid content in the adhesive (A) is not particularly limited, and may be 100% by mass.
  • the solid content concentration of the adhesive (A) may be appropriately set according to the method of applying the adhesive, the thickness of the coating film to be formed, etc., preferably 1 to 30% by mass, and preferably 1 to 20% by mass. % Is particularly preferred.
  • Components other than the polymer (II) and the ultraviolet blocking agent are not particularly limited as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • SiO 2 for increasing the refractive index .
  • examples thereof include sols such as ZrO 2 and TiO 2 , aminosilanes and epoxysilanes for improving adhesiveness. Any of these may be used alone or in combination of two or more.
  • Components other than the polymers (I) to (III), the solvent, and the ultraviolet blocking agent are also referred to as “other components” hereinafter. Content of the other component in material (A) can be suitably set according to the kind of other component in the range which does not impair the effect of this invention.
  • solvent As the solvent in the material (A), a solvent that dissolves at least the polymer (II) is used.
  • the solvent that dissolves the polymer (II) functions as a dispersion medium for dispersing the ultraviolet blocking agent. You may have.
  • the solvent include protic solvents and aprotic solvents.
  • the “protic solvent” is a solvent having a proton donating property.
  • An “aprotic solvent” is a solvent that does not have proton donating properties.
  • protic solvent examples include the following protic non-fluorinated solvents and protic fluorinated solvents.
  • 2-Protic fluorine-containing solvents such as fluorine-containing alcohols such as 2- (perfluorooctyl) ethanol, fluorine-containing carboxylic acids, amides of fluorine-containing carboxylic acids, and fluorine-containing sulfonic acids.
  • aprotic solvent examples include the following aprotic non-fluorinated solvents and aprotic fluorinated solvents.
  • Polyfluoroaromatic compounds such as 1,4-bis (trifluoromethyl) benzene, polyfluorotrialkylamine compounds such as perfluorotributylamine, polyfluorocycloalkane compounds such as perfluorodecalin, and perfluoro (2-butyltetrahydrofuran)
  • Aprotic fluorine-containing solvents such as polyfluorocyclic ether compounds, perfluoropolyethers, polyfluoroalkane compounds, hydrofluoroethers (HFE);
  • solvents may be used alone or in combination of two or more. In addition to these, a wide range of compounds can be used.
  • an aprotic fluorine-containing solvent is preferable because the polymer (II) has a high solubility and is a good solvent.
  • a solvent that dissolves a member to be bonded such as a member made of polymer (I), as the solvent. Thereby, the adhesiveness between this member and an adhesion part is more excellent.
  • the boiling point of the solvent is preferably from 65 to 220 ° C., particularly preferably from 70 to 220 ° C., since a uniform coating film is easily formed when the adhesive (1) is applied.
  • the content of the solvent is set according to the solid content concentration of the adhesive (A).
  • the adhesive material (A) can be prepared by obtaining the polymer (II) or a solution thereof and mixing other components, a solvent and the like as necessary.
  • the polymer (II) or a solution thereof may be used as long as a desired product is commercially available, and may be produced from various raw material compounds by an appropriate method such as polymerization.
  • the polymer (II) can be produced according to the production method described in Japanese Patent No. 2526641.
  • the adhesive (B) includes a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure (hereinafter, the fluoropolymer contained in the adhesive (B) is also referred to as “polymer (III)”) and an ultraviolet blocking agent. It is an adhesive.
  • the adhesive (B) contains an ultraviolet blocking agent, the deterioration or decomposition of the polymer (III) due to ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm and the accompanying decrease in adhesion are less likely to occur.
  • the adhesive (B) contains the polymer (III) and the ultraviolet blocking agent
  • the adhesive part is made of the polymer (I) used for the ultraviolet light emitting device using the ultraviolet light having a wavelength of 200 to 400 nm as a light source. It can adhere
  • the reason for the above effect is that since the polymer (III) has a fluorine-containing aliphatic ring structure, the polymer (III) has excellent affinity with the surface of the member made of the polymer (I), and the wavelength from the light source of the ultraviolet light emitting device is 200 to 400 nm. UV rays are absorbed and / or reflected by the UV blocking agent, so the amount of UV rays irradiated to the polymer (III) is reduced, and the degradation of the main chain and reactive functional groups of the polymer (III) by UV rays is suppressed. And the like.
  • the adhesive (B) may further contain components other than the polymer (III) and the ultraviolet blocking agent, if necessary.
  • the adhesive (B) may further contain a solvent as necessary.
  • the polymer (III) has a fluorine-containing aliphatic ring structure.
  • the polymer (III) is preferably a perfluoropolymer except for the reactive functional group portion.
  • the fluorinated alicyclic structure include those similar to the fluorinated alicyclic structure in the unit (a) of the polymer (II).
  • the polymer (III) include a fluoropolymer having the unit (a).
  • the unit (a) is preferably a unit having a fluorinated aliphatic ring structure in the main chain, particularly a unit formed by cyclopolymerization of a diene-based fluorinated monomer, and a unit based on a cyclic fluorinated monomer. preferable.
  • the diene fluorine-containing monomer and the cyclic fluorine-containing monomer are the same as those described in the description of the unit (a), and preferred embodiments are also the same.
  • the polymer (III) may have, for example, the aforementioned unit (b) and unit (c) in addition to the unit (a).
  • the proportion of the unit (a) is 50 mol% with respect to the total of all the units constituting the polymer (III). The above is preferable, 75 mol% or more is more preferable, and 100 mol% is particularly preferable.
  • the proportion of the unit (a) is preferably at least 20 mol%, preferably 40 mol%, based on the total of all units constituting the polymer (III). The above is more preferable, and 100 mol% is particularly preferable.
  • a polymer obtained by copolymerization of a diene fluorine-containing monomer and a cyclic fluorine-containing monomer is considered as a polymer having units based on the cyclic fluorine-containing monomer.
  • the polymer (III) preferably has a reactive functional group.
  • the adhesive (B) bonds a member made of the polymer (I) and a member made of a material other than the polymer (I), or when the polymer (I) has a reactive functional group, the polymer (III ) Has a reactive functional group, it reacts with the reactive functional group of another material or polymer (I), and more excellent adhesion is obtained.
  • the adhesive (B) contains an ultraviolet blocking agent, the reactive functional group is hardly decomposed by ultraviolet rays, and the effect of the reactive functional group is easily exhibited over a long period of time. Examples of the reactive functional group include those described above.
  • the reactive functional group is at least selected from the group consisting of carboxy group, acid halide group, alkoxycarbonyl group, carbonyloxy group, carbonate group, sulfo group, phosphono group, hydroxy group, thiol group, silanol group and alkoxysilyl group.
  • One is preferable, and a carboxy group or an alkoxycarbonyl group is particularly preferable.
  • the reactive functional group may be bonded to the main chain terminal of the polymer (III) or may be included in the side group. When it is contained in the side group, a polymer containing the unit (b) in the polymer (II) is preferable.
  • the same as the polymer (II) can be mentioned. From the viewpoint of easy production, it is preferably bonded to the end of the main chain.
  • a reactive functional group is contained at the main chain terminal, a polymer obtained by using a compound having a reactive functional group as a polymerization initiator or a chain transfer agent is preferable.
  • the polymer (III) is preferably a polymer having a reactive functional group and a unit formed by cyclopolymerization of a diene fluorine-containing monomer, and formed by cyclopolymerization of a diene fluorine-containing monomer.
  • a polymer having a reactive functional group at the main chain terminal is particularly preferred.
  • T g of the polymer (III) is preferably 30 ⁇ 180 ° C.. As described in the polymer (II), from the viewpoint of excellent tackiness and anchor effect, 30 to 100 ° C is more preferable, 40 to 95 ° C is more preferable, and 60 to 90 ° C is particularly preferable.
  • the ultraviolet blocking agent is an additive having one or both of a function of absorbing ultraviolet light and a function of reflecting ultraviolet light. It does not specifically limit as a ultraviolet blocker, A well-known thing can be used.
  • at least one selected from the group consisting of inorganic particles and organic particles is preferable.
  • the average particle size of the ultraviolet blocking agent is preferably from 0.01 to 5 ⁇ m, particularly preferably from 0.01 to 3 ⁇ m.
  • the inorganic particles include metal particles, metal oxide particles, metal nitride particles, metal carbide particles, carbon allotrope, glass particles, ceramic particles, and complex oxide particles.
  • Specific examples include Al particles, AlN particles, Al 2 O 3 particles, Ag particles, Au particles, BN particles, BaTiO 3 particles, Bi 2 O 3 particles, CeO 2 particles, CoO particles, Cr particles, CrO 3 particles, Cu particles, CuO particles, Dy 2 O 3 particles, Er 2 O 3 particles, Eu 2 O 3 particles, Fe particles, Fe 2 O 3 particles, Fe 2 O 5 particles, Gd 2 O 3 particles, Ho 2 O 3 particles , In 2 O 3 particles, ITO particles, La 2 O 3 particles, Lu 2 O 3 particles, MgO particles, Mn 3 O 4 particles, Mo particles, Nd 2 O 3 particles, Ni particles, NiO particles, Pd particles, Pr 6 O 11 particles, Pt particles, Sc 2 O 3 particles, Si particles, SiC particles, Si 3 N 4 particles, SiO 2 particles, Sm 2 O 3 particles, Sn particles,
  • organic particles examples include resin particles. Specific examples include polytetrafluoroethylene (PTFE) particles, polyphenylene sulfide particles, polyamideimide particles, polyethersulfone particles, epoxy particles, nylon particles, polymethacrylate particles, and the like. Any one of these particles may be used alone, or two or more thereof may be used in combination. Among the above, carbon black, PTFE particles, TiO 2 particles, SiO 2 particles, ZnO particles, and ZrO 2 particles are preferable.
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • the content of the ultraviolet blocking agent in the adhesive (B) varies depending on the type of the ultraviolet blocking agent, but is preferably 0.1 to 20% by mass with respect to the polymer (III), % By mass is more preferable, and 0.1 to 10% by mass is particularly preferable.
  • the content of the ultraviolet blocking agent is not less than the lower limit of the above range, the light resistance of the bonded portion is excellent.
  • the content of the ultraviolet blocking agent is not more than the upper limit of the above range, the initial adhesiveness of the bonded portion, the surface flatness of the adhesive and the like are excellent.
  • the total content of the polymer (III) and the ultraviolet blocking agent in the material (B) is preferably 50% by mass or more, more preferably 70% by mass or more, based on the solid content in the adhesive (B). A mass% or more is particularly preferred. If the total content of the polymer (III) and the ultraviolet blocking agent is not less than the above lower limit value, the member and the adhesive portion have excellent adhesion.
  • the upper limit of the total ratio of the polymer (III) and the ultraviolet blocking agent to the solid content in the adhesive (B) is not particularly limited, and may be 100% by mass. It can set suitably according to content of the other component mix
  • the solid content of the adhesive (B) is the total amount of the polymer (III), the ultraviolet blocking agent, and other components.
  • Examples of other components include the same components as those in the first embodiment. Content of the other component in an adhesive agent (B) can be suitably set according to the kind of other component in the range which does not impair the effect of this invention.
  • solvent As the solvent in the adhesive (B), a solvent that dissolves at least the polymer (III) is used.
  • the solvent that dissolves the polymer (III) may have a function as a dispersion medium for dispersing the ultraviolet blocking agent.
  • a solvent the thing similar to the solvent in a 1st aspect is mentioned, A preferable aspect is also the same.
  • the content of the solvent is set according to the solid content concentration of the adhesive (B).
  • the solid content concentration of the material (B) may be appropriately set according to the method of applying the adhesive, the thickness of the coating film to be formed, and the like, preferably 1 to 30% by mass, particularly 1 to 20% by mass. preferable.
  • the adhesive (B) can be prepared by mixing the polymer (III) or a solution thereof, an ultraviolet blocking agent, and other components, a solvent and the like as necessary.
  • the polymer (III) or a solution thereof may be used as long as a desired product is commercially available, and may be produced from various raw material compounds by an appropriate method such as polymerization.
  • the polymer (III) can be produced according to the production method described in Japanese Patent No. 2526641.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of an ultraviolet light emitting device in the present invention.
  • the ultraviolet light emitting device 10 of this example includes a light emitting element 1, a lens (optical member) 9 made of polymer (I), and an adhesive portion 11 that bonds the light emitting element 1 and the lens 9.
  • the light-emitting element 1 includes a substrate 3, an LED die 5 that generates ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm, and a frame-shaped support base 7.
  • the LED die 5 is mounted on the surface of the substrate 3.
  • the support base 7 is disposed on the substrate 3 so as to surround the LED die 5.
  • the lens 9 is disposed above the LED die 5 so as to be separated from the LED die 5 and close the opening of the support base 7.
  • a space S for accommodating the LED die 5 is formed by the substrate 3, the support base 7, and the lens 9.
  • Examples of the substrate 3 include a printed wiring board and a lead frame.
  • the wavelength of ultraviolet rays generated by the LED die 5 is 200 to 400 nm, preferably 200 to 370 nm. The shorter the wavelength of ultraviolet light, the higher the utility of the present invention.
  • Examples of the material of the LED die 5 include GaAs, AIN, AlGaN, and AlInGaN.
  • the support base 7 has a side wall portion 7a and a top surface portion 7b. An opening 7c is formed in the top surface portion 7b. At the upper end of the inner wall of the side wall portion 7a, a groove 7d is formed over the entire circumference. An adhesive portion 11 is provided in the groove 7d.
  • Materials for the support 7 include Kovar (Ni—Co alloy), Cu—Zn based copper alloy, Cu—Fe based copper alloy, Cr—Zr based copper alloy, alloys such as stainless steel, and metals such as Cu, Al, and Ni. , Ceramics such as alumina, and glass. Of these, alloys, ceramics, and Al are preferable in terms of light weight and excellent durability.
  • the lens 9 includes a bullet-shaped lens body 9a having a dome shape on the top surface and a flat bottom surface, and a collar portion 9b provided on the entire peripheral surface of the lower end portion of the lens body 9a.
  • the width of the flange portion 9b (the width in the direction perpendicular to the surface of the substrate 3) is substantially the same as the width of the groove 7d of the support base 7.
  • the diameter of the lens body 9a is the same as or slightly smaller than the diameter of the opening 7c of the support base 7.
  • the diameter of the flange 9b is larger than the diameter of the opening 7c of the support base 7 and the inner diameter of the side wall 7a. The size is smaller than that.
  • the lens 9 when the lens 9 is inserted into the opening 7c from the lower side of the opening 7c of the support base 7, the upper surface of the flange portion 9b is in contact with the lower surface of the top surface portion 7b.
  • the end of the flange portion 9 b is in contact with the adhesive portion 11, and is fixed to the support base 7 by the adhesive portion 11.
  • the adhesion part 11 is formed from the adhesive agent of this invention.
  • the ultraviolet light emitting device 10 is obtained by the following procedure. First, an adhesive is applied to the position of the groove 7d of the support base 7, and is dried as necessary. Next, the lens 9 is inserted into the opening 7c from the lower side of the opening 7c of the support base 7, and the flange 9b is brought into contact with the dried adhesive, and baked in that state. Thereby, the dried adhesive becomes the bonding part 11, and the support base 7 and the lens 9 are bonded by the bonding part 11. Next, the ultraviolet light emitting device 10 is obtained by arranging the support 7 to which the lens 9 is bonded on the substrate 3 on which the LED die 5 is mounted.
  • a well-known coating method can be utilized.
  • a spin coating method, a potting method, an ink jet method, a spray method, and the like can be given.
  • a well-known drying method can be utilized. Examples thereof include heating, vacuum, and combined use of heating and vacuum.
  • the baking temperature for bonding the support 7 and the lens 9 is typically a temperature equal to or higher than the T g of the polymer in the adhesive, and is higher than T g I and the T g of the polymer in the adhesive.
  • T g above temperature of preferably the square, T g I and T g + 50 ° C. or higher temperatures higher of T g of the polymer in the adhesive is particularly preferred.
  • the upper limit of the baking temperature is not particularly limited, in that the lens 9 are hardly degraded, T g + 100 ° C. or less preferably higher of the T g I and T g of the polymer in the adhesive, T g I and adhesion Of the T g of the polymer in the agent, the higher T g + 80 ° C. or less is particularly preferable.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating another example of the ultraviolet light emitting device according to the present invention.
  • the ultraviolet light emitting device 20 of this example includes a light emitting element 21, an optical fiber (optical member) 29, and an adhesive portion 31 that bonds the light emitting element 21 and the optical fiber 29.
  • the light-emitting element 21 includes a substrate 23, an LED die 25 that generates ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm, and a sealing material 27 made of polymer (I).
  • substrate 23 has the wiring 23a for mounting the LED die
  • the LED die 25 is mounted on the bottom surface of the recess 23b, and the sealing material 27 is filled in the recess 23b.
  • the upper surface of the light emitting element 21 is a flat surface by the sealing material 27.
  • An optical fiber 29 is fixed to the portion of the sealing material 27 on the upper surface of the light emitting element 21 by an adhesive portion 31.
  • Examples of the material of the substrate 23 include kovar, Al, and ceramic.
  • Examples of the material of the wiring 23a include Au, Ag, Al, and Cu.
  • Examples of the material of the optical fiber 29 include quartz, sapphire, perfluoro fluororesin (for example, a polymer in CTX-809S (trade name, manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.) used in the examples).
  • An optical fiber 29 is disposed on the sealing material 27 of the light emitting element 21, the adhesive of the present invention is applied around the lower end of the optical fiber 29, dried as necessary, and then baked to seal it.
  • the stop material 27 and the optical fiber 29 are bonded to obtain the ultraviolet light emitting device 20.
  • the method of applying the adhesive and the method of drying are the same as described above, and the preferred range of baking is also the same as described above.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing another example of the ultraviolet light emitting device in the present invention.
  • the ultraviolet light emitting device 40 of this example includes a light emitting element 41, a light transmitting window (optical member) 49 on a flat plate made of polymer (I), a bonding portion 51 for bonding the light emitting element 41 and the light transmitting window 49, Is provided.
  • the light emitting element 41 includes a substrate 43, a frame 45, and a plurality of LED dies 47 that generate ultraviolet rays having a wavelength of 200 to 400 nm.
  • the LED die 47 is mounted on the surface of the substrate 43.
  • the frame 45 is disposed on the substrate 43 so as to surround the plurality of LED dies 47.
  • An adhesive portion 51 is formed on the upper surface of the frame 45.
  • the translucent window 49 is disposed on the frame 45 so as to close the opening of the frame 45, and is bonded to the frame 45 by the bonding portion 51.
  • the height of the frame 45 is higher than the height of the LED die 47, and the LED die 47 and the light transmission window 49 are separated from each other.
  • a space S for accommodating a plurality of LED dies 47 is formed by the substrate 43, the frame 45, and the transparent window 49.
  • Examples of the material of the substrate 43 and the frame 45 include Al, silicon, ceramics, SiC, GaN, glass, tungsten, molybdenum, and sapphire.
  • the material of the substrate 43 and the frame 45 may be the same or different.
  • LED die 47 the thing similar to the said LED die 5 is mentioned.
  • the adhesive of the present invention is applied to the upper surface of the frame 45 of the light emitting element 41 and dried as necessary.
  • a transparent window 49 is disposed on the frame 45 and baked in a state where it is in contact with the dried adhesive.
  • the dried adhesive becomes the bonding part 51, and the frame 45 and the light transmission window 49 are bonded by the bonding part 51, and the ultraviolet light emitting device 40 is obtained.
  • the method of applying the adhesive and the drying method are the same as described above, and the preferable baking range is also the same as described above.
  • the ultraviolet light-emitting device in this invention is not limited to said example.
  • Each configuration in the above example, a combination thereof, and the like are examples, and the addition, omission, replacement, and other changes of the configuration can be made without departing from the spirit of the present invention.
  • the ultraviolet light emitting device is not limited to that shown in FIGS.
  • the shape of the lens, the optical fiber, and the light transmission window, which are optical members, is not limited to those described above.
  • As the light emitting element an LED element having a configuration other than the light emitting elements 1, 21, 41 may be used.
  • the polymer (I) is preferably a fluoropolymer having a fluorine-containing aliphatic ring structure.
  • the polymer (I) is preferably a perfluoropolymer except for the reactive functional group portion.
  • the fluorinated alicyclic structure include those similar to the fluorinated alicyclic structure in the unit (a) of the polymer (II).
  • the polymer (I) include a polymer having the unit (a).
  • the unit (a) is preferably a unit having a fluorinated aliphatic ring structure in the main chain, particularly a unit formed by cyclopolymerization of a diene-based fluorinated monomer, and a unit based on a cyclic fluorinated monomer. preferable.
  • the diene fluorine-containing monomer and the cyclic fluorine-containing monomer are the same as those described in the description of the unit (a), and preferred embodiments are also the same.
  • the polymer (I) may have, for example, the aforementioned unit (b) and unit (c) in addition to the unit (a).
  • the proportion of the unit (a) is 50 mol% based on the total of all the units constituting the polymer (I). The above is preferable, 75 mol% or more is more preferable, and 100 mol% is particularly preferable.
  • the proportion of the unit (a) is preferably at least 20 mol%, preferably 40 mol%, based on the total of all units constituting the polymer (I). The above is more preferable, and 100 mol% is particularly preferable.
  • the polymer (I) may or may not have a reactive functional group.
  • the reactive functional group include those described above.
  • the reactive functional group may be bonded to the main chain terminal of the polymer (I) or may be contained in a side group.
  • the polymer (I) preferably has no reactive functional group. Therefore, it is preferable that the group bonded to the end of the main chain does not have the above-described units (b) and (c) and is a group other than a reactive functional group (for example, a trifluoromethyl group).
  • the T g of the polymer (I) is preferably 90 ° C. or more, and particularly preferably 100 to 180 ° C.
  • the combination of the adhesive portion and the optical element of the ultraviolet light-emitting device in this embodiment, i.e. in a combination of the polymer (I) and polymer (II) is higher than the T g of the polymer T g polymer of (I) (II) Such a combination is preferable.
  • a light-emitting element including a member made of polymer (I) and an optical member made of polymer (I) may be used as long as the desired one is commercially available, or may be manufactured using polymer (I). Good.
  • the polymer (I) may be used as long as the desired product is commercially available, and may be produced from various raw material compounds by an appropriate method such as polymerization.
  • the polymer (I) can be produced according to the production method described in Japanese Patent No. 2526641.
  • Examples of commercially available polymers (I) include Cytop (registered trademark, manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.).
  • Examples 1 to 10 described later examples 3, 5 to 6 and 8 to 10 are examples, Examples 1 to 2 and 4 are comparative examples, and Example 7 is a reference example.
  • the materials and evaluation methods used in each example are shown below.
  • Optical member (1) The following fluoropolymer (1) is press-molded into a film having a thickness of 200 ⁇ m.
  • Fluoropolymer (1) A homopolymer obtained by cyclopolymerization of perfluoro (3-butenyl vinyl ether) (hereinafter also referred to as “BVE”), wherein the main chain end group is CF 3 .
  • BVE perfluoro (3-butenyl vinyl ether)
  • the fluoropolymer (1) was obtained by removing the solvent of CTX-809S (trade name, manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.).
  • Optical member (2) The following fluoropolymer (2) is press-molded into a film having a thickness of 200 ⁇ m.
  • Fluoropolymer (2) A homopolymer obtained by cyclopolymerization of perfluoroallyl vinyl ether (hereinafter also referred to as “AVE”), wherein the main chain terminal group is COOH.
  • AVE perfluoroallyl vinyl ether
  • Fluoropolymer (2) is obtained by subjecting AVE to cyclopolymerization according to Example 1 of Japanese Patent No. 2526641 and then subjecting the polymer obtained according to Production Example 1 of International Publication No. 2010/032759 to heat treatment. After that, the terminal group was hydrolyzed to COOH.
  • Optical member (3) The following fluoropolymer (3) is press-molded into a film having a thickness of 200 ⁇ m.
  • Optical members (1) to (3) had a high transmittance of 80% or more at a wavelength of 200 to 400 nm.
  • the transmittance was measured with a spectrophotometer UV-3100 (model number, manufactured by Shimadzu Corporation).
  • a low-pressure mercury lamp made by USHIO INC., Model number: SUV-40L
  • SUV-40L made of a fluorescent tube that cuts off a wavelength of 185 nm is adjusted so as to have an illuminance of 10 mW / cm 2. Irradiated for hours. After irradiation, the adhesion was evaluated by the same grid method as the initial adhesion.
  • Heat-resistant The evaluation sample was set up vertically and placed in an 80 ° C. oven for 200 hours for heating. Then, the presence or absence of the detachment
  • a fluoropolymer (5) was produced by the following procedure. 24.5 g of BVE, 3 g of CF 2 ⁇ CF—OCF 2 CF 2 CF 2 COOCH 3 (hereinafter also referred to as “MXM”), and Parroyl IPP (trade name, manufactured by NOF Corporation) as a polymerization initiator 0.04 g was put into an ampule and reacted at 40 ° C. for 24 hours to obtain a fluoropolymer (5).
  • MXM CF 2 ⁇ CF—OCF 2 CF 2 CF 2 COOCH 3
  • the obtained fluoropolymer (5) was dissolved in perfluorotributylamine to a concentration of 4% by mass to obtain an adhesive (c).
  • a fluoropolymer (6) was obtained by reacting in the same manner as in Example 1 except that the amount of BVE was 7.9 g and the amount of MXM was 13 g.
  • the obtained fluoropolymer (6) was dissolved in perfluorotributylamine to a concentration of 4% by mass to obtain an adhesive (d).
  • Carbon black (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, product number: MA-600) was dispersed in the solution produced in Production Example 2 so that the carbon black was 7% by mass with respect to the fluoropolymer to obtain an adhesive (e). .
  • the fluoropolymer (7) was a polymer having a main chain terminal of COOCH 3 (confirmed by IR spectrum analysis), and T g was 108 ° C.
  • the obtained fluoropolymer (7) was dissolved in perfluorotributylamine so as to have a concentration of 4% by mass.
  • carbon black manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, product number: MA-600 was dispersed so that the carbon black was 7% by mass with respect to the fluoropolymer to obtain an adhesive (i).
  • Example 1 An evaluation sample was prepared using the adhesive obtained in each production example, and initial adhesion, light resistance, and heat resistance were evaluated. The results are shown in Table 1. Further, also shown a T g of the fluoropolymer constituting the type and optical members of optical members used in the production of the evaluation samples in each Example in Table 1. In addition, about Example 1 whose evaluation result of initial adhesion was x, light resistance and heat resistance were not evaluated.
  • Examples 3, 5 to 6 and 8 to 10 using the adhesive of the present invention were all excellent in initial adhesion, light resistance and heat resistance.
  • Example 1 using a silane coupling agent generally used for improving adhesion initial adhesion was poor.
  • T g is Example 2 using 100 ° C. greater than the fluoropolymer, light resistance was poor.
  • Example 4 using a polymer with a Tg of 10 ° C was inferior in heat resistance. From the results of Examples 2-4, by changing the ratio of BVE and MXM, it was confirmed that can vary widely with T g.
  • Adhesives example 7 is used a homopolymer of AVE in (f), it is impossible to select the T g.
  • T g is an advantageous effect in terms of such range of selection of the adhesive members spreads.

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Abstract

　波長２００～４００ｎｍの紫外線を光源とする紫外線発光装置に用いられる、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーからなる部材を、優れた密着性で接着でき、前記紫外線や熱に曝されても密着性が低下しにくい紫外線発光装置用接着剤の提供。　紫外線発光装置の接着部を形成するための接着剤であって、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーを含む下記接着剤（Ａ）または下記接着剤（Ｂ）のいずれかからなる、接着剤。　接着剤（Ａ）：前記フルオロポリマーのガラス転移温度が３０～１００℃であり、かつ、紫外線遮断剤を含まない接着剤。　接着剤（Ｂ）：前記フルオロポリマーと紫外線遮断剤とを含む接着剤。

Description

紫外線発光装置用接着剤および紫外線発光装置
　本発明は、波長２００～４００ｎｍの紫外線を光源とする紫外線発光装置に用いられる接着剤および該接着剤を用いた紫外線発光装置に関する。
　近年、波長２００～４００ｎｍの紫外線を放出する発光ダイオード（以下、「ＬＥＤ」ともいう。）が医療用殺菌やセンサー等の用途に使用される。該ＬＥＤとしては、たとえば、基板と、基板表面に実装された発光チップと、基板上に発光チップを囲むように配置された枠状の支持台と、発光チップの上方に支持台の開口を塞ぐように配置された光学部材（レンズ、透光窓等）とを備えるものが知られている。支持台と光学部材とは、通常、接着剤を用いて接着される。
　波長４００ｎｍ以下の紫外線が放出されるＬＥＤに用いられる光学部材には、波長４００ｎｍ以下の紫外線に対する透明性および耐光性が求められる。そのため、光学部材の材料としては通常、石英が用いられる。しかし、石英はガラス転移温度が高く、射出成形が困難なため、レーザ加工でレンズ等の形状に成形される。そのため、石英製の光学部材は生産性が悪い。そこで、含フッ素脂肪族環構造を有するポリマーをレンズ等の光学部材に用いる技術が提案されている（たとえば特許文献１～２）。含フッ素脂肪族環構造を有するポリマーは、石英に比べて溶融温度が低く、溶融成形等の加工性に優れる。また、波長４００ｎｍ以下の紫外線に対する透明性、耐光性にも優れる。
　含フッ素脂肪族環構造を有するポリマーを、光学部材用の接着剤に用いることも提案されている。
　たとえば前記特許文献２では、特定のＡ群から選択されたホモポリマーまたはＢ、Ｃ、Ｄ群からのコポリマーであるフルオロポリマーを接着剤組成物の成分として用いることが提案されている。
　特許文献３では、ぺルフルオロアリルビニルエーテルの環化重合により得られるポリマーやぺルフルオロブテニルビニルエーテルの環化重合により得られるポリマーを含む接着剤が、石英製のレンズの貼り合わせに使用されている。
特許第２５２６６４１号公報 特表２００４－５３６１７１号公報 特開平２－８４４５６号公報
　特許文献２に記載の接着剤から形成される接着部は、光学部材との密着性が不充分であり、光学部材が支持台等から剥離する懸念がある。また、該フルオロポリマーは、主鎖に－ＣＨ２－を有しているため、波長４００ｎｍ以下の紫外線に対する耐光性や耐熱性が不充分である。波長４００ｎｍ以下の光や熱に長期に渡って曝されると、劣化、分解が起こり、ＨＦ等の酸性の分解ガスによる周辺機器の腐食、ダメージが懸念される。
　特許文献３に記載の接着剤においては、本発明者によれば、光学素子や光学部材の種類によっては、密着性が不充分になることがある。
　本発明は、波長２００～４００ｎｍの紫外線を光源とする紫外線発光装置に用いられる、含フッ素脂肪族環構造を有するポリマーからなる部材を、優れた密着性で接着でき、前記紫外線や熱に曝されても密着性が低下しにくい紫外線発光装置用接着剤を提供することを目的とする。
　本発明は、波長２００～４００ｎｍの紫外線を光源とし、含フッ素脂肪族環構造を有するポリマーからなる部材が優れた密着性で接着され、前記紫外線や熱に曝されても前記部材の密着性が低下しにくい紫外線発光装置を提供することを他の目的とする。
　本発明は、以下の［１］～［１４］の構成を有する紫外線発光装置用接着剤および紫外線発光装置を提供する。
　［１］下記紫外線発光装置の接着部を形成するための接着剤であって、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーを含む下記接着剤（Ａ）または下記接着剤（Ｂ）のいずれかからなることを特徴とする接着剤。
　紫外線発光装置：波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生させる発光素子と、前記発光素子から発生する紫外線が透過する光学部材と、前記発光素子と前記光学部材とを接着する、接着剤から形成される接着部と、を備える。
　接着剤（Ａ）：前記フルオロポリマーのガラス転移温度が３０～１００℃であり、かつ、紫外線遮断剤を含まない接着剤。
　接着剤（Ｂ）：前記フルオロポリマーと紫外線遮断剤とを含む接着剤。
　［２］前記接着剤（Ｂ）における前記フルオロポリマーのガラス転移温度が３０～１００℃である、［１］の接着剤。
　［３］前記接着剤（Ｂ）における紫外線遮断剤の含有量が、前記フルオロポリマーに対して０．１～２０質量％である、［１］または［２］の接着剤。
　［４］前記接着剤（Ｂ）における紫外線遮断剤が無機粒子および有機粒子からなる群から選択される少なくとも１種である、［１］～［３］のいずれかの接着剤。
　［５］前記フルオロポリマーが、側鎖または主鎖末端に反応性官能基を有し、該反応性官能基を有する部分を除いて炭素原子に結合した水素原子を有しないフルオロポリマーである、［１］～［４］のいずれかの接着剤。
　［６］前記光学材料が含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーから形成されている、［１］～［５］のいずれかの接着剤。
　［７］前記光学材料中のフルオロポリマーのガラス転移温度が、前記接着剤中のフルオロポリマーのガラス転移温度以上である、［６］の接着剤。
　［８］前記光学材料中のフルオロポリマーのガラス転移温度が１００～１８０℃である、［６］または［７］の接着剤。
　［９］前記含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーが、含フッ素脂肪族環構造を有する単位（ａ）を有するポリマーである、［１］～［８］のいずれかの接着剤。
　［１０］前記単位（ａ）における含フッ素脂肪族環の環を構成する炭素原子の少なくとも１つが、ポリマーの主鎖を構成する炭素原子である、［９］の接着剤。
　［１１］前記単位（ａ）が、炭素原子に結合した水素原子を有しない単位である、［９］または［１０］の接着剤。
　［１２］前記単位（ａ）が、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位である、［９］～［１１］のいずれかの接着剤。
　［１３］前記ガラス転移温度が３０～１００℃のフルオロポリマーが、前記単位（ａ）と下式（ｂ）で表される単位（ｂ）とを有し、前記単位（ａ）と前記単位（ｂ）との合計の含有量が、全単位の合計に対し５０～１００モル％であるフルオロポリマーである、［９］～［１２］のいずれかの接着剤。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
 （ただし、Ｒｆは、エーテル性酸素原子を有してもよいペルフルオロアルキレン基であり、Ｘは、ＣＯＯＨ、ＣＯＯＲ、ＳＯ２Ｆ、ＳＯ３ＲまたはＳＯ３Ｈであり、Ｒは、炭素数１～５のアルキル基である。）
　［１４］波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生する発光素子、および、波長２００～４００ｎｍの紫外線が透過する光学部材、を有する紫外線発光装置であって、
　記発光素子と前記光学部材とは、［１］～［１３］の接着剤から形成される接着部で接着されることを特徴とする紫外線発光装置。
　本発明の紫外線発光装置用接着剤は、波長２００～４００ｎｍの紫外線を光源とする紫外線発光装置に用いられる、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマー等からなる部材を、優れた密着性で接着でき、前記紫外線や熱に曝されても密着性が低下しにくい。
　本発明の紫外線発光装置は、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマー等からなる部材が優れた密着性で接着され、波長２００～４００ｎｍの紫外線や熱に曝されても前記部材の密着性が低下しにくい。
本発明における紫外線発光装置の一例を示す概略断面図である。 本発明における紫外線発光装置の他の一例を示す概略断面図である。 本発明における紫外線発光装置の他の一例を示す概略断面図である。
　以下の用語の定義は、本明細書および請求の範囲にわたって適用される。
　ポリマーの「単位」は、単量体が重合することによって形成された、該単量体に由来する、ポリマーの構成部分を示す。単位は、重合反応によって直接形成された単位であってもよく、重合反応によって得られた重合体を化学変換することによって該単位の一部の構造が別の構造に変換された単位であってもよい。
　「含フッ素脂肪族環構造」とは、環の主骨格を構成する炭素原子の少なくとも一部に、フッ素原子またはフッ素含有基が結合している脂肪族環構造を意味する。フッ素含有基としては、ペルフルオロアルキル基、ペルフルオロアルコキシ基、＝ＣＦ２等が挙げられる。該環の主骨格を構成する炭素原子の一部に、含フッ素基以外の置換基が結合していてもよい。
　「脂肪族環構造」とは、芳香族性を有さない飽和または不飽和の環構造を意味する。
　「エーテル性酸素原子」とは、炭素－炭素原子間に１個存在する酸素原子（－Ｃ－Ｏ－Ｃ－）である。
　「ペルフルオロアルキル基」とは、アルキル基の水素原子のすべてがフッ素原子に置換された基である。「ペルフルオロアルキレン基」とは、アルキレン基の水素原子のすべてがフッ素原子に置換された基である。
　「ペルフルオロポリマー」とは、炭素原子に結合した水素原子を有しない含フッ素ポリマーをいう。
　「ガラス転移温度」（以下、「Ｔｇ」ともいう。）とは、ＪＩＳ　Ｋ　７１２１：２０１２年版に準拠して測定される中間点ガラス転移温度（Ｔｍｇ）を意味する。
　本明細書においては、式（１）で表される化合物を「化合物（１）」とも記し、式（１）で表される単位を「単位（１）」とも記す。他の式で表される化合物、単位等についても同様に記す。
〔接着剤〕
　本発明の接着剤は、下記紫外線発光装置の接着部を形成するための接着剤であって、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーを含む下記接着剤（Ａ）または下記接着剤（Ｂ）のいずれかからなることを特徴とする接着剤。
　紫外線発光装置：波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生させる発光素子と、前記発光素子から発生する紫外線が透過する光学部材と、前記発光素子と前記光学部材とを接着する、接着剤から形成される接着部と、を備える。
　接着剤（Ａ）：前記フルオロポリマーのガラス転移温度が３０～１００℃であり、かつ、紫外線遮断剤を含まない接着剤。
　接着剤（Ｂ）：前記フルオロポリマーと紫外線遮断剤とを含む接着剤。
　前記発光素子としては、ＬＥＤ素子、半導体レーザ、低圧水銀灯、高圧水銀灯、メタルハライドランプ、キセノンランプ等が挙げられる。前記光学部材としては、レンズ、光ファイバ、透光窓、プリズム、導光板、樹脂ファイバ、光学ミラー、回折格子等が挙げられる。光学部材は、フルオロポリマーからなるかまたは少なくとも接着部に接する表面はフルオロポリマーからなることが好ましい。発光素子の接着部に接する表面部分もフルオロポリマーからなっていてもよい。発光素子や光学部材を形成するこのようなフルオロポリマーを、以下「ポリマー（Ｉ）」という。
　接着部が接する発光素子の表面および光学部材の表面は種々の部品からなる。該表面を形成する材料としては、光学特性に優れかつ接着部との親和性に優れる点から、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーが好ましい。
（接着剤（Ａ））
　接着剤（Ａ）は、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーであって、ガラス転移温度が３０～１００℃であるポリマー（以下、「ポリマー（ＩＩ）」ともいう。）を有する。接着剤（Ａ）は、必要に応じて、ポリマー（ＩＩ）および紫外線遮断剤以外の成分をさらに含んでもよい。接着剤（Ａ）は、必要に応じて、溶媒をさらに含んでもよい。
　接着剤（Ａ）は、接着剤（Ａ）中のポリマー（ＩＩ）のＴｇ以上の温度でベークすると、接着剤（Ａ）中のポリマー（ＩＩ）が低粘性化し、発光素子または発光部材の表面の凹凸に浸透し、アンカー効果が得られる。
　従来、含フッ素脂肪族環構造を有するポリマーの主鎖末端にカルボキシ基、アルコキシカルボニル基等の反応性官能基を導入することで、他の材料との密着性を高める手法は提案されている。これらの反応性官能基は、初期の密着性の向上には有効であるが、波長２００～４００ｎｍの紫外線に曝されると分解し、反応性官能基による密着性向上効果は失われる。しかし、接着剤（Ａ）にあっては、アンカー効果等の物理的作用によって他の材料からなる部材と密着するため、反応性官能基が波長２００～４００ｎｍの紫外線により分解しても、優れた密着性が維持される。
（ポリマー（ＩＩ））
　ポリマー（ＩＩ）としては、下記単位（ａ）と下記単位（ｂ）とを有するポリマーが好ましい。必要に応じて、単位（ａ）および単位（ｂ）以外の単位（以下、「単位（ｃ）」ともいう。）をさらに有してもよい。ポリマー（ＩＩ）が単位（ａ）を有することで、後述するポリマー（Ｉ）からなる光学部材の表面との親和性に優れる。ポリマー（ＩＩ）が単位（ｂ）を有することで、ポリマー（ＩＩ）中の反応性官能基が発光素子または発光部材を形成する材料と化学反応する。そのため、発光素子と光学部材との間に初期の優れた密着性が得られる。
　ポリマー（ＩＩ）は、接着性を高める反応性官能基の存在を除いて、ペルフルオロポリマーであることが好ましい。したがって、ポリマー（ＩＩ）を構成する単位は、反応性官能基を有する単量体に基づく単位を除いて、ペルフルオロ単量体（すなわち、炭素原子に結合した水素原子を有しない含フッ素単量体）に基づく単位（以下、「ペルフルオロ単位」ともいう。）であることが好ましい。反応性官能基を有する含フッ素単量体に基づく単位についても、その反応性官能基の部分（たとえば、単位（ｂ）におけるＸ）を除いて、炭素原子に結合した水素原子を有しないことが好ましい。
　反応性官能基については後で詳述する。
　＜単位（ａ）＞
　単位（ａ）は、含フッ素脂肪族環構造を有する単位である。
　単位（ａ）はペルフルオロ単位であることが好ましい。
　含フッ素脂肪族環構造における含フッ素脂肪族環は、環骨格が炭素原子のみから構成される炭素環構造のものであってもよく、環骨格に炭素原子以外の原子（ヘテロ原子）を含む複素環構造のものであってもよい。該ヘテロ原子としては酸素原子、窒素原子等が挙げられる。
　含フッ素脂肪族環の環骨格を構成する原子の数は、４～７個が好ましく、５または６個が特に好ましい。すなわち、脂肪族環は４～７員環であることが好ましく、５または６員環が特に好ましい。
　単位（ａ）における含フッ素脂肪族環構造は、ポリマー（ＩＩ）の主鎖を構成してもよく、側基に含まれてもよい。接着部の機械的強度と化学的安定性に優れる点で、ポリマー（ＩＩ）の主鎖を構成することが好ましい。
　含フッ素脂肪族環構造が「主鎖を構成する」とは、含フッ素脂肪族環構造の環骨格を構成する炭素原子のうち、少なくとも１つが、ポリマーの主鎖を構成する炭素原子であることを意味する。重合性二重結合に由来する２個の炭素原子がポリマーの主鎖を構成することより、言い換えれば、含フッ素脂肪族環構造の環を構成する炭素原子の１個または隣接する２個が１つの重合性二重結合に由来する炭素原子であることを意味する。
　たとえば、単位（ａ）が、モノエン系単量体が付加重合することによって形成されたものである場合、重合性二重結合に由来する２個の炭素原子が主鎖を構成し、その２個の炭素原子が環骨格の隣接する２個の炭素原子であるか、または、その２個の炭素原子のうちの１個が環骨格の炭素原子である。また、単位（ａ）が、ジエン系単量体が環化重合することによって形成されたものである場合、２つの重合性二重結合に由来する合計４個の炭素原子が主鎖を構成し、その４個の炭素原子のうちの２～４個が環骨格を構成する炭素原子である。
　単位（ａ）のうち、含フッ素脂肪族環構造が主鎖を構成するものとしては、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位、環状含フッ素単量体に基づく単位等が挙げられる。
　ジエン系含フッ素単量体とは、２個の重合性二重結合およびフッ素原子を有する単量体である。ジエン系含フッ素単量体の場合、環化重合により単位（ａ）が形成される。
　重合性二重結合としては、特に限定されないが、ビニル基、アリル基、アクリロイル基、メタクリロイル基が好ましい。これらの重合性二重結合においては、炭素原子に結合した水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換されていてもよい。
　ジエン系含フッ素単量体としては、下記化合物（ｍａ１）が好ましい。
　　　ＣＦ２＝ＣＦ－Ｑ－ＣＦ＝ＣＦ２　・・・（ｍａ１）。
（ただし、Ｑは、フッ素原子の一部がフッ素原子以外のハロゲン原子で置換されていてもよく、エーテル性酸素原子を有していてもよい炭素数１～６のペルフルオロアルキレン基である。）
　式（ｍａ１）中、Ｑにおけるペルフルオロアルキレン基の炭素数は１～６であり、１～５が好ましく、１～３が特に好ましい。該ペルフルオロアルレン基は、直鎖状または分岐鎖状が好ましく、直鎖状が特に好ましい。
　該ペルフルオロアルキレン基は、フッ素原子の一部がフッ素原子以外のハロゲン原子で置換されていてもよい。フッ素原子以外のハロゲン原子としては、塩素原子、臭素原子等が挙げられる。
　該ペルフルオロアルキレン基は、エーテル性酸素原子を有していてもよい。
　Ｑとしては、エーテル性酸素原子を有するペルフルオロアルキレン基が好ましい。その場合、該ペルフルオロアルキレン基におけるエーテル性酸素原子は、該ペルフルオロアルキレン基の一方の末端に存在していてもよく、該ペルフルオロアルキレン基の両末端に存在していてもよく、該ペルフルオロアルキレン基の炭素原子間に存在していてもよい。環化重合性の点から、該ペルフルオロアルキレン基の一方の末端に存在していることが好ましい。
　Ｑは下式（ｑ－１）および下式（ｑ－２）で表される基が好ましい。
　　－（ＣＲ１Ｒ２）ｈ－　・・・（ｑ－１）
　　－（ＣＲ３Ｒ４）ｉＯ（ＣＲ５Ｒ６）ｊ－　・・・（ｑ－２）
（ただし、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５およびＲ６は、それぞれ独立に、フッ素原子、塩素原子、トリフルオロメチル基またはトリフルオロメトキシ基である。ｈは２～４の整数であって複数のＲ１およびＲ２はそれぞれ異なっていてもよく、ｉおよびｊはそれぞれ０～３の整数であって、ｉ＋ｊは１～３の整数であり、ｉが２または３の場合複数のＲ３およびＲ４はそれぞれ異なっていてもよく、ｊが２または３の場合複数のＲ５およびＲ６はそれぞれ異なっていてもよい。）
　ｈは２または３であることが好ましくＲ１およびＲ２はすべてフッ素原子であるか１つまたは２つを除いてすべてフッ素原子であることが好ましい。ｉは０であってかつｊは１または２であることが好ましく、Ｒ５およびＲ６はすべてフッ素原子であるか１つまたは２つを除いてすべてフッ素原子であることが好ましい。
　化合物（ｍａ１）の具体例としては、下記化合物が挙げられる。
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦＣｌＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＣｌ２ＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＯＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣ（ＣＦ３）２ＯＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ（ＯＣＦ３）ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＣＦ２ＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２、
　ＣＦ２＝ＣＦＣＦ２ＯＣＦ２ＣＦ＝ＣＦ２。
　環状含フッ素単量体としては、含フッ素脂肪族環を含み、該含フッ素脂肪族環を構成する炭素原子間に重合性二重結合を有する単量体、含フッ素脂肪族環を含み、該含フッ素脂肪族環を構成する炭素原子と含フッ素脂肪族環外の炭素原子との間に重合性二重結合を有する単量体等が挙げられる。
　環状含フッ素単量体としては、下記の化合物（ｍａ２）または化合物（ｍａ３）が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 （ただし、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｙ１およびＹ２はそれぞれ独立に、フッ素原子、エーテル性酸素原子が介在してもよいペルフルオロアルキル基、またはエーテル性酸素原子が介在してもよいペルフルオロアルコキシ基であり、Ｘ３およびＸ４は相互に結合して環を形成してもよい。）
　式（ｍａ２）および（ｍａ３）中、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｙ１およびＹ２におけるペルフルオロアルキル基の炭素数は、１～７が好ましく、１～５がより好ましく、１～４が特に好ましい。該ペルフルオロアルキル基は、直鎖状または分岐鎖状が好ましく、直鎖状が特に好ましい。該ペルフルオロアルキル基としては、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、ヘプタフルオロプロピル基等が好ましく、トリフルオロメチル基が特に好ましい。
　Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｙ１およびＹ２におけるペルフルオロアルコキシ基としては、前記ペルフルオロアルキル基に酸素原子（－Ｏ－）が結合したものが挙げられ、トリフルオロメトキシ基が特に好ましい。
　前記ペルフルオロアルキル基またはペルフルオロアルコキシ基の炭素数が２以上である場合、該ペルフルオロアルキル基またはペルフルオロアルコキシ基の炭素原子間にエーテル性酸素原子（－Ｏ－）が介在してもよい。
　式（ｍａ２）中、Ｘ１はフッ素原子であることが好ましい。
　Ｘ２はフッ素原子、トリフルオロメチル基または炭素数１～４のペルフルオロアルコキシ基であることが好ましく、フッ素原子またはトリフルオロメトキシ基が特に好ましい。
　Ｘ３およびＸ４はそれぞれ独立に、フッ素原子または炭素数１～４のペルフルオロアルキル基であることが好ましく、フッ素原子またはトリフルオロメチル基が特に好ましい。
　Ｘ３およびＸ４は相互に結合して環を形成してもよい。前記環の環骨格を構成する原子の数は、４～７個が好ましく、５～６個であることがより好ましい。
　式（ｍａ３）中、Ｙ１およびＹ２はそれぞれ独立に、フッ素原子、炭素数１～４のペルフルオロアルキル基または炭素数１～４のペルフルオロアルコキシ基が好ましく、フッ素原子またはトリフルオロメチル基が特に好ましい。
　化合物（ｍａ２）の好ましい具体例として、化合物（ｍａ２１）～（ｍａ２５）が挙げられる。
　化合物（ｍａ３）の好ましい具体例として、化合物（ｍａ３１）～（ｍａ３２）が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　単位（ａ）としては、下記単位（ａ１）～（ａ６）からなる群から選択される少なくとも１種が好ましい。
　下記単位（ａ１）～（ａ４）は化合物（ｍａ１）の環化重合により形成された単位であり、化合物（ｍａ１）の環化重合により下記単位（ａ１）～（ａ４）の少なくとも１種が生成する。その際、下記単位（ａ１）～（ａ４）のうち、脂肪族環の環骨格を構成する原子の数が５または６個となる構造の単位が生成しやすい。それらの単位の２種以上が含まれるポリマーが生成することもある。言い換えれば、化合物（ｍａ１）としては、下記単位（ａ１）～（ａ４）における、Ｑ中の原子を含めた環骨格を構成する原子の数が５または６個となる構造の化合物（ｍａ１）が好ましい。
　下記単位（ａ５）は化合物（ｍａ２）から形成された単位であり、下記単位（ａ６）は化合物（ｍａ３）から形成された単位である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　単位（ａ）としては、発光素子と光学部材とを接着する際に、ポリマー（ＩＩ）が、後述するポリマー（Ｉ）からなる光学部材の表面との親和性に優れる点、およびポリマー（ＩＩ）の化学的安定性に優れる点で、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位が好ましい。
　ポリマー（ＩＩ）が有する単位（ａ）は１種でも２種以上でもよい。
　＜単位（ｂ）＞
　単位（ｂ）は、下式（ｂ）で表される単位である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
 （ただし、Ｒｆは、エーテル性酸素原子を有してもよいペルフルオロアルキレン基であり、Ｘは、ＣＯＯＨ、ＣＯＯＲ、ＳＯ２Ｆ、ＳＯ３ＲまたはＳＯ３Ｈであり、Ｒは、炭素数１～５のアルキル基である。）
　式（ｂ）中、Ｒｆにおけるペルフルオロアルキレン基は、直鎖状または分岐鎖状が好ましい。該ペルフルオロアルキレン基の炭素数は、２～１０が好ましく、２～７がより好ましく、２～５が特に好ましい。
　該ペルフルオロアルキレン基はエーテル性酸素原子を有していてもよい。この場合、ペルフルオロアルキレン基中のエーテル性酸素原子の数は、１個でもよく２個以上でもよい。
　Ｒｆの具体例としては、下記のものが挙げられる。
　－ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２－、
　－ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２－、
　－ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２－、
　－ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２－。
　ＣＯＯＲ、ＳＯ３ＲにおけるＲのアルキル基は、直鎖状または分岐鎖状が好ましい。該アルキル基は、炭素数１～６のアルキル基が好ましく、メチル基が特に好ましい。
　Ｘとしては、ＣＯＯＣＨ３、ＳＯ２Ｆ、ＣＯＯＨ、ＳＯ３Ｈが好ましい。
　単位（ｂ）としては、式中の－Ｏ－Ｒｆ－Ｘが下記のいずれかであるものが好ましい。
　－ＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２ＣＯＯＣＨ３、
　－ＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＯＯＣＨ３、
　－ＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ、
　－ＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＯＯＨ、
　－ＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＯＯＣＨ３、
　－ＯＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）ＯＣＦ２ＣＦ２ＳＯ３Ｈ。
　ポリマー（ＩＩ）が有する単位（ｂ）は１種でも２種以上でもよい。
　単位（ｂ）は、ＣＦ２＝ＣＦ－Ｏ－Ｒｆ－Ｘを重合させることにより形成できる。
　＜単位（ｃ）＞
　単位（ｃ）は、単位（ａ）および単位（ｂ）以外の他の単位である。
　単位（ｃ）としては、単位（ａ）単位（ｂ）それぞれを形成する単量体と共重合可能な単量体に基づくものであればよく、特に限定されない。たとえば、重合性二重結合と反応性官能基とを有する単量体に基づく単位（ただし、単位（ｂ）を除く。）（以下、「単位（ｃ１）」ともいう。）、テトラフルオロエチレン等の含フッ素オレフィンに基づく単位、含フッ素ビニルエーテルに基づく単位等が挙げられる。
　重合性二重結合としては、ＣＦ２＝ＣＦ－、ＣＦ２＝ＣＨ－、ＣＨ２＝ＣＦ－、ＣＦＨ＝ＣＦ－、ＣＦＨ＝ＣＨ－、ＣＦ２＝Ｃ＜、－ＣＦ＝ＣＦ－等が挙げられる。
　単位（ｃ）としては、単位（ｃ１）を除いて、ペルフルオロ単位であることが好ましい。単位（ｃ１）の場合は、その反応性官能基の部分を除いて、炭素原子に結合した水素原子を有しないことが好ましい。
　＜組成＞
　ポリマー（ＩＩ）中の単位（ａ）と単位（ｂ）との合計の含有量は、ポリマー（ＩＩ）を構成する全単位の合計に対して５０～１００モル％であり、７５～１００モル％が好ましく、８５～１００モル％が特に好ましい。単位（ａ）と単位（ｂ）との合計の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、ポリマー（ＩＩ）がポリマー（Ｉ）からなる部材の表面との親和性、および接着剤から形成される接着部とポリマー（Ｉ）からなる部材との密着性に優れる。
　ポリマー（ＩＩ）中の単位（ａ）と単位（ｂ）とのモル比（ａ／ｂ）は、７０／３０～９９／１であることが好ましく、８０／２０～９９／１が特に好ましい。ａ／ｂが前記範囲内であれば、ポリマー（ＩＩ）のＴｇが後述の範囲内となりやすい。また、ａ／ｂが前記範囲の下限値以上であれば、発光素子と光学部材とを接着する際に、ポリマー（ＩＩ）が、ポリマー（Ｉ）からなる部材の表面との親和性に優れ、接着剤から形成される接着部とポリマー（Ｉ）からなる部材との間の密着性が優れる。また、ａ／ｂが前記範囲の上限値以下であれば、ポリマー（Ｉ）以外の他の材料（金属、合金等）からなる部材を接着する場合に、初期（接着直後）の密着性がより優れる。
　＜反応性官能基＞
　反応性官能基は、ベーク等を行った際に、反応性官能基を有するポリマーの分子間、または該ポリマー以外の他の物質（金属、合金等）と反応して化学結合（水素結合、共有結合等）を形成し得る反応性を有する基を意味する。
　反応性官能基としては、たとえば、カルボキシ基、酸ハライド基、アルコキシカルボニル基、カルボニルオキシ基、カーボネート基、スルホ基、ホスホノ基、ヒドロキシ基、チオール基、シラノール基等が挙げられる。
　ポリマー（ＩＩ）は、反応性官能基として少なくとも、単位（ｂ）に由来するもの（－Ｏ－Ｒｆ－ＸにおけるＸ）を有する。
　ポリマー（ＩＩ）は、単位（ｂ）に由来するもの以外の他の反応性官能基を有してもよく、有しなくてもよい。他の反応性官能基は、ポリマー（ＩＩ）の主鎖末端に結合していてもよく、側基に含まれてもよい。たとえば前出の単位（ｃ１）を有する場合、他の反応性官能基を側基に含むものとなる。
　＜Ｔｇ＞
　ポリマー（ＩＩ）のＴｇ（以下、「Ｔｇ ＩＩ」ともいう。）は、３０～１００℃であり、４０～９５℃が好ましく、６０～９０℃が特に好ましい。
　Ｔｇ ＩＩが前記範囲の上限値以下であれば、接着部が優れたタック性を有する。また、ポリマー（Ｉ）や他の材料からなる部材を接着する際のベーク（たとえば１００℃以上のベーク）で接着剤の粘性が下がり、部材の表面の凹凸に接着剤が浸透し、接着部と部材との間の接着にアンカー効果が得られる。これらタック性やアンカー効果により、前記の部材と接着部とが優れた密着性を有する。該密着性は物理的作用（タック性、アンカー効果）によるものであるため、波長２００～４００ｎｍの紫外線に曝された場合でも密着性が低下しにくい。
　Ｔｇ ＩＩが前記範囲の下限値以上であれば、ＬＥＤ等の紫外線発光装置を構成する部材に求められる耐熱性や耐ヒートサイクル性を充分に有する。たとえば８０℃以上の高温条件下や－４０～８０℃のヒートサイクル条件下でも、接着部が溶融しにくく、接着している部材が剥離しにくい。
　Ｔｇ ＩＩは、前記の範囲内であることに加えて、ポリマー（Ｉ）のＴｇ（以下、「Ｔｇ Ｉ」ともいう。）以下であることが好ましく、（Ｔｇ Ｉ－５０℃）以上Ｔｇ Ｉ以下がより好ましく、（Ｔｇ Ｉ－５０℃）以上（Ｔｇ Ｉ－１０℃）以下が特に好ましい。Ｔｇ ＩＩがＴｇ Ｉ以下であれば、発光素子と光学部材とを接着する際に、ポリマー（ＩＩ）が、ポリマー（Ｉ）からなる部材の表面との親和性に優れ、接着部とポリマー（Ｉ）からなる部材との間の密着性に優れる。
　Ｔｇ ＩＩは、ポリマー（ＩＩ）中の単位（ｂ）の含有量、単位（ａ）の種類等によって調整できる。たとえば単位（ｂ）の含有量が多いほど、Ｔｇ ＩＩが低くなる傾向がある。単位（ａ）が単位（ａ１）や単位（ａ２）である場合と、単位（ａ３）である場合とを比べると、単位（ａ）が単位（ａ１）や単位（ａ２）である場合の方が、Ｔｇ ＩＩが低くなる傾向がある。
　＜分子量＞
　ポリマー（ＩＩ）の質量平均分子量は、１万～１５万が好ましく、３万～１３万がより好ましく、３万～１２万が特に好ましい。ポリマー（ＩＩ）の質量平均分子量が前記範囲の下限値以上であれば、接着部の機械的強度に優れ、上限値以下であれば、溶媒への溶解性に優れる。
　ポリマー（ＩＩ）の平均分子量は、ゲル透過クロマトグラフィにより測定される。
　接着剤（Ａ）中のポリマー（ＩＩ）の含有量は、接着剤（Ａ）中の固形分に対して５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上が特に好ましい。ポリマー（ＩＩ）の含有量が前記の下限値以上であれば、発光素子と光学部材とを接着する際に、ポリマー（ＩＩ）が、ポリマー（Ｉ）からなる部材の表面との親和性に優れ、接着部とポリマー（Ｉ）からなる部材との間の密着性に優れる。
　接着剤（Ａ）中の固形分に対するポリマー（ＩＩ）の割合の上限は特に限定されず、１００質量％であってもよい。任意に配合される紫外線遮断剤以外の成分等の含有量に応じて適宜設定できる。
　なお、接着剤（Ａ）の固形分濃度は、接着剤の塗布方法、形成しようとする塗膜の厚さ等に応じて適宜設定すればよく、１～３０質量％が好ましく、１～２０質量％が特に好ましい。
（他の成分）
　ポリマー（ＩＩ）および紫外線遮断剤以外の成分としては、本発明の効果を損なわないものであれば特に限定されない。たとえば、屈折率を上げるためのＳｉＯ２。ＺｒＯ２、ＴｉＯ２等のゾル、接着性を向上するためのアミノシランやエポキシシラン等が挙げられる。これらはいずれか１種を単独で用いてもよく２種以上を併用してもよい。
　なお、ポリマー（Ｉ）～（ＩＩＩ）、溶媒および紫外線遮断剤以外の成分を、以下、「他の成分」ともいう。
　材料（Ａ）中の他の成分の含有量は、本発明の効果を損なわない範囲で、他の成分の種類に応じて適宜設定できる。
（溶媒）
　材料（Ａ）における溶媒としては、少なくともポリマー（ＩＩ）を溶解する溶媒が用いられる。材料（Ａ）が紫外線遮断剤として無機粒子および有機粒子からなる群から選択される少なくとも１種を含む場合、ポリマー（ＩＩ）を溶解する溶媒は、紫外線遮断剤を分散する分散媒としての機能を有してもよい。
　溶媒としては、プロトン性溶媒、非プロトン性溶媒等が挙げられる。「プロトン性溶媒」とは、プロトン供与性を有する溶媒である。「非プロトン性溶媒」とは、プロトン供与性を有さない溶媒である。
　プロトン性溶媒としては、以下に示すプロトン性非含フッ素溶媒、プロトン性含フッ素溶媒等が挙げられる。
　メタノール、エタノール、１－プロパノール、イソプロピルアルコール、１－ブタノール、２－ブタオール、ｔ－ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、１－オクタノール、２－オクタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコール、乳酸メチル等のプロトン性非含フッ素溶媒。
　２－（ペルフルオロオクチル）エタノール等の含フッ素アルコール、含フッ素カルボン酸、含フッ素カルボン酸のアミド、含フッ素スルホン酸等のプロトン性含フッ素溶媒。
　非プロトン性溶媒としては、以下に示す非プロトン性非含フッ素溶媒、非プロトン性含フッ素溶媒等が挙げられる。
　ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、デカリン、アセトン、シクロヘキサノン、２－ブタノン、ジメトキシエタン、モノメチルエーテル、酢酸エチル、酢酸ブチル、ジグライム、トリグライム、プロピレングリコールモノメチルエーテルモノアセテート（ＰＧＭＥＡ）、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（ＤＭＡ）、Ｎ－メチルピロリドン、テトラヒドロフラン、アニソール、ジクロロメタン、ジクロロエタン、クロロホルム、四塩化炭素、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、メシチレン、テトラリン、メチルナフタレン等の非プロトン性非含フッ素溶媒。
　１，４－ビス（トリフルオロメチル）ベンゼン等のポリフルオロ芳香族化合物、ペルフルオロトリブチルアミン等のポリフルオロトリアルキルアミン化合物、ペルフルオロデカリン等のポリフルオロシクロアルカン化合物、ペルフルオロ（２－ブチルテトラヒドロフラン）等のポリフルオロ環状エーテル化合物、ペルフルオロポリエーテル、ポリフルオロアルカン化合物、ハイドロフルオロエーテル（ＨＦＥ）等の非プロトン性含フッ素溶媒。
　これらの溶媒は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。またこれらの他にも広範な化合物が使用できる。
　これらのうち、ポリマー（ＩＩ）の溶解に用いる溶媒としては、ポリマー（ＩＩ）の溶解度が大きく、良溶媒である点で、非プロトン性含フッ素溶媒が好ましい。
　溶媒として、ポリマー（Ｉ）からなる部材等の、接着しようとする部材を溶解する溶媒を用いることも好ましい。これにより、該部材と接着部との間の密着性がより優れる。
　溶媒の沸点は、接着剤（１）を塗布した際に均一な塗膜を形成しやすいことから、６５～２２０℃が好ましく、７０～２２０℃が特に好ましい。
　溶媒の含有量は、接着剤（Ａ）の固形分濃度に応じて設定される。
（接着剤（Ａ）の調製方法）
　接着剤材料（Ａ）は、ポリマー（ＩＩ）またはその溶液を得て、必要に応じて他の成分、溶媒等を混合することにより調製できる。
　ポリマー（ＩＩ）またはその溶液は、所望のものが市販されていればそれを用いてもよく、各種原料化合物から重合等の適当な方法により製造してもよい。たとえば、特許第２５２６６４１号公報等に記載された製造方法に準じてポリマー（ＩＩ）を製造できる。
（接着剤（Ｂ））
　接着剤（Ｂ）は、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマー（以下、接着剤（Ｂ）中に含まれる該フルオロポリマーを「ポリマー（ＩＩＩ）」ともいう。）と紫外線遮断剤とを含む接着剤である。接着剤（Ｂ）が紫外線遮断剤を含むと、波長２００～４００ｎｍの紫外線によるポリマー（ＩＩＩ）の劣化や分解、それに伴う密着性の低下がより生じにくい。接着剤（Ｂ）がポリマー（ＩＩＩ）と紫外線遮断剤を含むことで、接着部が波長２００～４００ｎｍの紫外線を光源とする紫外線発光装置に用いられるポリマー（Ｉ）からなる部材を、他の材料からなる部材やポリマー（Ｉ）からなる他の部材に対し、優れた密着性で接着できる。また、該密着性が、波長２００～４００ｎｍの紫外線や高温（たとえば５０～９０℃）に曝されても低下しにくく、耐光性や耐熱性にも優れる。
　上記の効果を奏する理由として、含フッ素脂肪族環構造を有するためにポリマー（ＩＩＩ）がポリマー（Ｉ）からなる部材の表面との親和性に優れ、紫外線発光装置の光源からの波長２００～４００ｎｍの紫外線が紫外線遮断剤によって吸収および／または反射されるために、ポリマー（ＩＩＩ）に照射される紫外線の量が少なくなり、紫外線によるポリマー（ＩＩＩ）の主鎖や反応性官能基の分解が抑制されること等が挙げられる。
　接着剤（Ｂ）は、必要に応じて、ポリマー（ＩＩＩ）および紫外線遮断剤以外の成分をさらに含んでもよい。
　接着剤（Ｂ）は、必要に応じて、溶媒をさらに含んでいてもよい。
（ポリマー（ＩＩＩ））
　ポリマー（ＩＩＩ）は、含フッ素脂肪族環構造を有する。
　ポリマー（ＩＩＩ）は、反応性官能基が存在する場合はその反応性官能基部分を除いて、ペルフルオロポリマーであることが好ましい。
　含フッ素脂肪族環構造としては、ポリマー（ＩＩ）の単位（ａ）における含フッ素脂肪族環構造と同様のものが挙げられる。
　ポリマー（ＩＩＩ）としては、たとえば、前記単位（ａ）を有するフルオロポリマーが挙げられる。単位（ａ）としては、主鎖に含フッ素脂肪族環構造を有する単位が好ましく、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位、環状含フッ素単量体に基づく単位が特に好ましい。
　ジエン系含フッ素単量体、環状含フッ素単量体はそれぞれ、単位（ａ）の説明で挙げたものと同様であり、好ましい態様も同様である。
　ポリマー（ＩＩＩ）は、単位（ａ）以外に、たとえば前述の単位（ｂ）、単位（ｃ）を有していてもよい。
　単位（ａ）としてジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位を有する場合、単位（ａ）の割合は、ポリマー（ＩＩＩ）を構成する全単位の合計に対し、５０モル％以上が好ましく、７５モル％以上がより好ましく、１００モル％が特に好ましい。
　単位（ａ）として環状含フッ素単量体に基づく単位を有する場合、単位（ａ）の割合は、ポリマー（ＩＩＩ）を構成する全単位の合計に対し、２０モル％以上が好ましく、４０モル％以上がより好ましく、１００モル％が特に好ましい。
　なお、ジエン系含フッ素単量体と環状含フッ素単量体との共重合により得られる重合体は、環状含フッ素単量体に基づく単位を有するポリマーとして考える。
　ポリマー（ＩＩＩ）は、反応性官能基を有することが好ましい。
　接着剤（Ｂ）が、ポリマー（Ｉ）からなる部材とポリマー（Ｉ）以外の他の材料からなる部材とを接着する場合や、ポリマー（Ｉ）が反応性官能基を有する場合、ポリマー（ＩＩＩ）が反応性官能基を有すると、他の材料やポリマー（Ｉ）の反応性官能基と反応し、より優れた密着性が得られる。また、接着剤（Ｂ）が紫外線遮断剤を含むため、反応性官能基の紫外線による分解が生じにくく、反応性官能基による効果が長期にわたって発揮されやすい。
　反応性官能基としては、前記と同様のものが挙げられる。
　反応性官能基としては、カルボキシ基、酸ハライド基、アルコキシカルボニル基、カルボニルオキシ基、カーボネート基、スルホ基、ホスホノ基、ヒドロキシ基、チオール基、シラノール基およびアルコキシシリル基からなる群から選ばれる少なくとも１種が好ましく、カルボキシ基またはアルコキシカルボニル基が特に好ましい。
　反応性官能基は、ポリマー（ＩＩＩ）の主鎖末端に結合していてもよく、側基に含まれてもよい。側基に含まれる場合には、前述のポリマー（ＩＩ）中の単位（ｂ）を含むポリマーであることが好ましい。その際、ポリマー（ＩＩＩ）中の単位（ａ）と単位（ｂ）との合計の含有量の好ましい範囲としては、ポリマー（ＩＩ）と同様のものが挙げられる。製造しやすい点からは、主鎖末端に結合していることが好ましい。主鎖末端に反応性官能基が含まれる場合には、重合開始剤または連鎖移動剤として反応性官能基を有する化合物を使用して得られるポリマーであることが好ましい。
　ポリマー（ＩＩＩ）としては、反応性官能基を有しかつジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位を有するポリマーが好ましく、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位からなり、主鎖末端に反応性官能基を有するポリマーが特に好ましい。
　ポリマー（ＩＩＩ）のＴｇは、３０～１８０℃が好ましい。ポリマー（ＩＩ）で説明したように、タック性やアンカー効果に優れる点からは、３０～１００℃がより好ましく、４０～９５℃がさらに好ましく、６０～９０℃が特に好ましい。
（紫外線遮断剤）
　紫外線遮断剤は、紫外線を吸収する機能および紫外線を反射する機能のいずれか一方または両方を有する添加剤である。
　紫外線遮断剤としては、特に限定されず、公知のものを使用できる。接着剤の貯蔵安定性に優れる点では、無機粒子および有機粒子からなる群から選択される少なくとも１種が好ましい。
　無機粒子および有機粒子からなる群から選択される少なくとも１種である場合の紫外線遮断剤の平均粒子径は、０．０１～５μｍが好ましく、０．０１～３μｍが特に好ましい。
　無機粒子としては、金属粒子、金属酸化物粒子、金属窒化物粒子、金属炭化物粒子、炭素同素体、ガラス粒子、セラミクス粒子、複酸化物粒子等が挙げられる。具体例としては、Ａｌ粒子、ＡｌＮ粒子、Ａｌ２Ｏ３粒子、Ａｇ粒子、Ａｕ粒子、ＢＮ粒子、ＢａＴｉＯ３粒子、Ｂｉ２Ｏ３粒子、ＣｅＯ２粒子、ＣｏＯ粒子、Ｃｒ粒子、ＣｒＯ３粒子、Ｃｕ粒子、ＣｕＯ粒子、Ｄｙ２Ｏ３粒子、Ｅｒ２Ｏ３粒子、Ｅｕ２Ｏ３粒子、Ｆｅ粒子、Ｆｅ２Ｏ３粒子、Ｆｅ２Ｏ５粒子、Ｇｄ２Ｏ３粒子、Ｈｏ２Ｏ３粒子、Ｉｎ２Ｏ３粒子、ＩＴＯ粒子、Ｌａ２Ｏ３粒子、Ｌｕ２Ｏ３粒子、ＭｇＯ粒子、Ｍｎ３Ｏ４粒子、Ｍｏ粒子、Ｎｄ２Ｏ３粒子、Ｎｉ粒子、ＮｉＯ粒子、Ｐｄ粒子、Ｐｒ６Ｏ１１粒子、Ｐｔ粒子、Ｓｃ２Ｏ３粒子、Ｓｉ粒子、ＳｉＣ粒子、Ｓｉ３Ｎ４粒子、ＳｉＯ２粒子、Ｓｍ２Ｏ３粒子、Ｓｎ粒子、ＳｎＯ２粒子、ＳｒＴｉＯ３粒子、Ｔａ粒子、Ｔｂ４Ｏ７粒子、Ｔｉ粒子、ＴｉＣ粒子、ＴｉＮ粒子、ＴｉＯ２粒子、Ｔｍ２Ｏ３粒子、Ｗ粒子、ＷＣ粒子、Ｙ２Ｏ３粒子、Ｙｂ２Ｏ３粒子、Ｚｎ粒子、ＺｎＯ粒子、ＺｒＣ粒子、ＺｒＯ２粒子、コバルトブルー、カーボンブラック、カーボンナノファイバー、グラフェン、フラーレン、ゼオライト等が挙げられる。
　有機粒子としては、樹脂粒子等が挙げられる。具体例としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粒子、ポリフェニレンスルフィド粒子、ポリアミドイミド粒子、ポリエーテルスルホン粒子、エポキシ粒子、ナイロン粒子、ポリメタクリル酸エステル粒子等が挙げられる。
　これらの粒子はいずれか１種を単独で用いてもよく２種以上を併用してもよい。
　上記の中では、カーボンブラック、ＰＴＦＥ粒子、ＴｉＯ２粒子、ＳｉＯ２粒子、ＺｎＯ粒子、ＺｒＯ２粒子が好ましい。
　接着剤（Ｂ）中の紫外線遮断剤の含有量は、紫外線遮断剤の種類によっても異なるが、ポリマー（ＩＩＩ）に対して０．１～２０質量％であることが好ましく、０．１～１５質量％がより好ましく、０．１～１０質量％が特に好ましい。紫外線遮断剤の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、接着部の耐光性に優れる。紫外線遮断剤の含有量が前記範囲の上限値以下であれば、接着部の初期の密着性、接着剤の表面平坦性等に優れる。
　材料（Ｂ）中のポリマー（ＩＩＩ）と紫外線遮断剤との合計の含有量は、接着剤（Ｂ）中の固形分に対して５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上が特に好ましい。ポリマー（ＩＩＩ）と紫外線遮断剤との合計の含有量が前記の下限値以上であれば、部材と接着部とが優れた密着性を有する。
　接着剤（Ｂ）中の固形分に対するポリマー（ＩＩＩ）と紫外線遮断剤との合計の割合の上限は特に限定されず、１００質量％であってもよい。任意に配合される他の成分の含有量に応じて適宜設定できる。
　なお、接着剤（Ｂ）の固形分は、ポリマー（ＩＩＩ）と紫外線遮断剤と他の成分との合計量である。
（他の成分）
　他の成分としては、第一の態様における他の成分と同様のものが挙げられる。
　接着剤（Ｂ）中の他の成分の含有量は、本発明の効果を損なわない範囲で、他の成分の種類に応じて適宜設定できる。
（溶媒）
　接着剤（Ｂ）における溶媒としては、少なくともポリマー（ＩＩＩ）を溶解する溶媒が用いられる。ポリマー（ＩＩＩ）を溶解する溶媒は、紫外線遮断剤を分散する分散媒としての機能を有してもよい。
　溶媒としては、第一の態様における溶媒と同様のものが挙げられ、好ましい態様も同様である。
　溶媒の含有量は、接着剤（Ｂ）の固形分濃度に応じて設定される。
　材料（Ｂ）の固形分濃度は、接着剤の塗布方法、形成しようとする塗膜の厚さ等に応じて適宜設定すればよく、１～３０質量％が好ましく、１～２０質量％が特に好ましい。
（接着剤（Ｂ））
　接着剤（Ｂ）は、ポリマー（ＩＩＩ）またはその溶液と、紫外線遮断剤と、必要に応じて他の成分、溶媒等を混合することにより調製できる。
　ポリマー（ＩＩＩ）またはその溶液は、所望のものが市販されていればそれを用いてもよく、各種原料化合物から重合等の適当な方法により製造してもよい。たとえば、特許第２５２６６４１号公報等に記載された製造方法に準じてポリマー（ＩＩＩ）を製造できる。
〔紫外線発光装置〕
　図１は、本発明における紫外線発光装置の一例を示す概略断面図である。
　この例の紫外線発光装置１０は、発光素子１と、ポリマー（Ｉ）からなるレンズ（光学部材）９と、発光素子１とレンズ９とを接着する接着部１１と、を備える。
　発光素子１は、基板３と、波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生するＬＥＤダイ５と、枠状の支持台７と、を備える。
　ＬＥＤダイ５は基板３の表面に実装されている。
　支持台７は、基板３上に、ＬＥＤダイ５を囲むように配置されている。
　レンズ９は、ＬＥＤダイ５の上方にＬＥＤダイ５から離間して、支持台７の開口を塞ぐように配置されている。
　紫外線発光装置１０においては、基板３と支持台７とレンズ９とによって、ＬＥＤダイ５を収容する空間Ｓが形成されている。
　基板３としては、プリント配線基板、リードフレーム等が挙げられる。
　ＬＥＤダイ５が発生する紫外線の波長は２００～４００ｎｍであり、２００～３７０ｎｍが好ましい。紫外線の波長が短いほど、本発明の有用性が高い。
　ＬＥＤダイ５の材質としては、ＧａＡｓ、ＡＩＮ、ＡｌＧａＮ、ＡｌＩｎＧａＮ等が挙げられる。
　支持台７は、側壁部７ａと天面部７ｂとを有する。天面部７ｂには開口７ｃが形成されている。側壁部７ａの内壁の上端には、全周にわたって溝７ｄが形成されている。溝７ｄに接着部１１が設けられている。
　支持台７の材料としては、コバール（Ｎｉ－Ｃｏ合金）、Ｃｕ－Ｚｎ系銅合金、Ｃｕ－Ｆｅ系銅合金、Ｃｒ－Ｚｒ系銅合金、ステンレス等の合金、Ｃｕ、Ａｌ、Ｎｉ等の金属、アルミナ等のセラミックス、ガラス等が挙げられる。これらのうち、軽量かつ耐久性に優れる点で、合金、セラミックス、Ａｌが好ましい。
　レンズ９は、上面がドーム形状で下面が平坦な砲弾型のレンズ本体９ａと、レンズ本体９ａの下端部の周面に全周にわたって設けられた鍔部９ｂとからなる。
　鍔部９ｂの幅（基板３の表面に対して垂直方向における幅）は、支持台７の溝７ｄの幅とほぼ同じである。
　レンズ本体９ａの直径は、支持台７の開口７ｃの直径と同じかわずかに小さい大きさであり、鍔部９ｂの直径は、支持台７の開口７ｃの直径より大きく、かつ側壁部７ａの内径よりも小さい大きさとされている。これにより、支持台７の開口７ｃの下側からレンズ９を開口７ｃに挿入したときに、鍔部９ｂの上面が天面部７ｂの下面と接するようになっている。
　レンズ９は、鍔部９ｂの先端が接着部１１と接しており、接着部１１により支持台７に固定されている。
　この例においては、接着部１１が、本発明の接着剤から形成される。
　たとえば、以下の手順で紫外線発光装置１０が得られる。まず、支持台７の溝７ｄの位置に接着剤を塗布し、必要に応じて乾燥する。次いで、支持台７の開口７ｃの下側からレンズ９を開口７ｃに挿入して鍔部９ｂを、乾燥させた接着剤と接触させ、その状態でベークする。これにより、乾燥させた接着剤が接着部１１となり、接着部１１によって支持台７とレンズ９とが接着される。次いで、レンズ９が接着された支持台７を、ＬＥＤダイ５が実装された基板３上に配置することで、紫外線発光装置１０が得られる。
　接着剤の塗布方法としては、特に限定されず、公知の塗布方法を利用できる。たとえば、スピンコート法、ポッティング法、インクジェット法、スプレー法等が挙げられる。
　塗布後の乾燥方法としては、特に限定されず、公知の乾燥方法を利用できる。加熱、真空、加熱と真空の併用等が挙げられる。
　支持台７とレンズ９とを接着する際のベーク温度は、典型的には、接着剤中のポリマーのＴｇ以上の温度であり、Ｔｇ Ｉおよび接着剤中のポリマーのＴｇのうち高い方のＴｇ以上の温度が好ましく、Ｔｇ Ｉおよび接着剤中のポリマーのＴｇのうち高い方のＴｇ＋５０℃以上の温度が特に好ましい。
　ベーク温度の上限は、特に限定されないが、レンズ９が劣化しにくい点で、Ｔｇ Ｉおよび接着剤中のポリマーのＴｇのうち高い方のＴｇ＋１００℃以下が好ましく、Ｔｇ Ｉおよび接着剤中のポリマーのＴｇのうち高い方のＴｇ＋８０℃以下が特に好ましい。
　図２は、本発明における紫外線発光装置の他の一例を示す概略断面図である。
　この例の紫外線発光装置２０は、発光素子２１と、光ファイバ（光学部材）２９と、発光素子２１と光ファイバ２９とを接着する接着部３１と、を備える。
　発光素子２１は、基板２３と、波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生するＬＥＤダイ２５と、ポリマー（Ｉ）からなる封止材２７とを備える。
　基板２３は、ＬＥＤダイ２５を実装するための配線２３ａと、凹部２３ｂとを有し、配線２３ａは、凹部２３ｂの底面に設けられている。凹部２３ｂの底面にＬＥＤダイ２５が実装され、凹部２３ｂ内に封止材２７が充填されている。発光素子２１の上面は、封止材２７によって平坦面となっている。発光素子２１の上面の封止材２７の部分に、接着部３１によって光ファイバ２９が固定されている。
　基板２３の材質としては、コバール、Ａｌ、セラミック等が挙げられる。
　配線２３ａの材質としては、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｃｕ等が挙げられる。
　ＬＥＤダイ２５としては、前記のＬＥＤダイ５と同様のものが挙げられる。
　光ファイバ２９の材質としては、石英、サファイア、ペルフルオロフッ素樹脂（たとえば実施例で使用のＣＴＸ－８０９Ｓ（商品名、旭硝子社製）中のポリマー）等が挙げられる。
　発光素子２１の封止材２７の上に光ファイバ２９を配置し、光ファイバ２９の下端部の周囲に本発明の接着剤を塗布し、必要に応じて乾燥した後、ベークすることにより、封止材２７と光ファイバ２９とが接着され、紫外線発光装置２０が得られる。
　接着剤の塗布方法よび乾燥方法は前記と同様であり、ベークの好ましい範囲も前記と同様である。
　図３は、本発明における紫外線発光装置の他の一例を示す概略断面図である。
　この例の紫外線発光装置４０は、発光素子４１と、ポリマー（Ｉ）からなる平板上の透光窓（光学部材）４９と、発光素子４１と透光窓４９とを接着する接着部５１と、を備える。
　発光素子４１は、基板４３と、フレーム４５と、波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生する複数のＬＥＤダイ４７とを備える。
　ＬＥＤダイ４７は基板４３の表面に実装されている。フレーム４５は、基板４３上に、複数のＬＥＤダイ４７を囲むように配置されている。フレーム４５の上面に接着部５１が形成されている。透光窓４９は、フレーム４５の上にフレーム４５の開口を塞ぐように配置され、接着部５１によってフレーム４５と接着されている。フレーム４５の高さはＬＥＤダイ４７の高さよりも高く、ＬＥＤダイ４７と透光窓４９は離間している。
　紫外線発光装置４０においては、基板４３とフレーム４５と透光窓４９とによって、複数のＬＥＤダイ４７を収容する空間Ｓが形成されている。
　基板４３およびフレーム４５の材質としては、Ａｌ、シリコン、セラミックス、ＳｉＣ、ＧａＮ、ガラス、タングステン、モリブデン、サファイア等が挙げられる。基板４３とフレーム４５の材質は同一であっても異なっていてもよい。
　ＬＥＤダイ４７としては、前記のＬＥＤダイ５と同様のものが挙げられる。
　発光素子４１のフレーム４５の上面に本発明の接着剤を塗布し、必要に応じて乾燥する。次いで、フレーム４５の上に透光窓４９を配置し、乾燥させた接着剤と接触させた状態でベークする。これにより、乾燥させた接着剤が接着部５１となり、接着部５１によってフレーム４５と透光窓４９とが接着され、紫外線発光装置４０が得られる。
　接着剤の塗布方法および乾燥方法は前記と同様であり、ベークの好ましい範囲も前記と同様である。
　なお、本発明における紫外線発光装置は、上記の例に限定されない。上記の例における各構成およびそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。
　紫外線発光装置は、図１～３に示すものに限定されない。
　光学部材であるレンズ、光ファイバ、透光窓の形状は前記のものに限定されない。
　発光素子は、発光素子１、２１、４１以外の構成のＬＥＤ素子を用いてもよい。
（発光素子や光学部材を形成するポリマー（Ｉ））
　ポリマー（Ｉ）は、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーが好ましい。
　ポリマー（Ｉ）は、反応性官能基が存在する場合はその反応性官能基部分を除いて、ペルフルオロポリマーであることが好ましい。
　含フッ素脂肪族環構造としては、ポリマー（ＩＩ）の単位（ａ）における含フッ素脂肪族環構造と同様のものが挙げられる。
　ポリマー（Ｉ）としては、たとえば、前記単位（ａ）を有するポリマーが挙げられる。単位（ａ）としては、主鎖に含フッ素脂肪族環構造を有する単位が好ましく、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位、環状含フッ素単量体に基づく単位が特に好ましい。
　ジエン系含フッ素単量体、環状含フッ素単量体はそれぞれ、単位（ａ）の説明で挙げたものと同様であり、好ましい態様も同様である。
　ポリマー（Ｉ）は、単位（ａ）以外に、たとえば前述の単位（ｂ）、単位（ｃ）を有していてもよい。
　単位（ａ）としてジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位を有する場合、単位（ａ）の割合は、ポリマー（Ｉ）を構成する全単位の合計に対し、５０モル％以上が好ましく、７５モル％以上がより好ましく、１００モル％が特に好ましい。
　単位（ａ）として環状含フッ素単量体に基づく単位を有する場合、単位（ａ）の割合は、ポリマー（Ｉ）を構成する全単位の合計に対し、２０モル％以上が好ましく、４０モル％以上がより好ましく、１００モル％が特に好ましい。
　ポリマー（Ｉ）は、反応性官能基を有してもよく、有しなくてもよい。反応性官能基としては、前記と同様のものが挙げられる。
　反応性官能基を有する場合、反応性官能基は、ポリマー（Ｉ）の主鎖末端に結合していてもよく、側基に含まれてもよい。
　波長２００～４００ｎｍの紫外線に対する透明性、耐光性の点では、ポリマー（Ｉ）は反応性官能基を有しないことが好ましい。したがって、前述の単位（ｂ）、単位（ｃ）を有さず、主鎖末端に結合する基が反応性官能基以外の基（たとえばトリフルオロメチル基）であることが好ましい。
　ポリマー（Ｉ）のＴｇは９０℃以上であることが好ましく、１００～１８０℃であることが特に好ましい。本実施態様における紫外線発光装置の光学素子と接着部の組合せ、すなわちポリマー（Ｉ）とポリマー（ＩＩ）の組合せにおいては、ポリマー（Ｉ）のＴｇがポリマー（ＩＩ）のＴｇよりも高くなるように組み合わせることが好ましい。
　ポリマー（Ｉ）からなる部材を備える発光素子や、ポリマー（Ｉ）からなる光学部材は、所望のものが市販されていればそれを用いてもよく、ポリマー（Ｉ）を用いて製造してもよい。ポリマー（Ｉ）は、所望のものが市販されていればそれを用いてもよく、各種原料化合物から重合等の適当な方法により製造してもよい。たとえば、特許第２５２６６４１号公報等に記載された製造方法に準じてポリマー（Ｉ）を製造できる。ポリマー（Ｉ）の市販品としては、サイトップ（登録商標、旭硝子社製）等が挙げられる。
　以下、実施例を示して本発明を詳細に説明する。ただし、本発明は以下の記載によっては限定されない。
　後述の例１～１０のうち、例３、５～６および８～１０が実施例であり、例１～２および４が比較例であり、例７が参考例である。
　各例で使用した材料および評価方法を以下に示す。
（使用材料）
　光学部材（１）：下記フルオロポリマー（１）を、厚さ２００μｍのフィルム状になるようプレス成形したもの。
　フルオロポリマー（１）：ペルフルオロ（３－ブテニルビニルエーテル）（以下、「ＢＶＥ」ともいう。）を環化重合して得られたホモポリマーであって、主鎖末端基がＣＦ３であるポリマー。
　フルオロポリマー（１）は、ＣＴＸ－８０９Ｓ（商品名、旭硝子社製）の溶媒を除去することにより得た。
　光学部材（２）：下記フルオロポリマー（２）を、厚さ２００μｍのフィルム状になるようプレス成形したもの。
　フルオロポリマー（２）：ペルフルオロアリルビニルエーテル（以下、「ＡＶＥ」ともいう。）を環化重合して得られたホモポリマーであって、主鎖末端基がＣＯＯＨであるポリマー。
　フルオロポリマー（２）は、特許第２５２６６４１号公報の実施例１に準じてＡＶＥを環化重合した後、国際公開第２０１０／０３２７５９号の製造例１に準じて得られた重合体に熱処理を行った後、末端基を加水分解してＣＯＯＨとした。
　光学部材（３）：下記フルオロポリマー（３）を、厚さ２００μｍのフィルム状になるようプレス成形したもの。
　フルオロポリマー（３）：２，２－ビストリフルオロメチル－４，５－ジフルオロ－１，３－ジオキソールとテトラフルオロエチレンとの共重合体であるテフロン（登録商標）ＡＦ１６００。テフロン（登録商標）ＡＦ１６００を溶媒に溶解してなるテフロン（登録商標）ＡＦ１６００Ｓ（三井・デュポンフロロケミカル社製）の溶媒を除去することより得た。
　光学部材（１）～（３）は、波長２００～４００ｎｍでの透過率は８０％以上と高かった。なお、該透過率は、分光光度計ＵＶ－３１００（型番、島津製作所社製）により測定した。
（評価方法）
　ガラス転移温度（Ｔｇ）：
　ＪＩＳ　Ｋ　７１２１：２０１２年版に準拠して測定した中間点ガラス転移温度である。
　評価サンプル作成方法：
　スピンコータに３ｃｍ角の基板（材質：コバール）を設置し、毎分１，０００回の回転数で回転させ、基板表面に接着剤を０．５ｍＬ滴下し、１５０℃で１時間ベークして乾燥膜を形成した。次いで、２ｃｍ角に切った光学部材を乾燥膜の上に載せ、１５０℃で２時間ベークした。これにより、基板／接着部／光学部材の層構成の評価サンプルを得た。
　初期密着（碁盤目法）：
　評価サンプル（基板／接着部／光学部材）の光学部材に、Ｃｏｔｅｃ社製クロスカットガイドＣＣＩ－２（型番）を用いてカッターで２ｍｍ×２ｍｍサイズのセルを２５マス切った。その後、該光学部材上にセロテープ（登録商標）（ニチバン社製、型番：ＣＴ－１８）を貼り、剥離する操作を１０回行った。評価サンプルの光学部材面を２０倍光学顕微鏡で観察し、２５マスのうち剥離しなかったマスの数を数えた。
　上記の結果から、剥離しなかったマスの数が２０個以上であった場合を○（良好）、剥離しなかったマスの数が２０個未満であった場合を×（不良）とした。
　耐光性：
　波長１８５ｎｍをカットする蛍光管からなる低圧水銀灯（ウシオ電機社製、型番：ＳＵＶ－４０Ｌ）を、照度１０ｍＷ／ｃｍ２になるよう調整し、評価サンプルの光学部材面に紫外線（波長２５４ｎｍ）を２００時間照射した。照射後、初期密着と同じ碁盤目法で密着性を評価した。
　耐熱性：
　評価サンプルを垂直に立て、８０℃オーブンに２００時間入れて加熱した。その後、光学部材の脱離や位置のずれの有無を目視で確認した。
　光学部材の脱離が起きず、初期（加熱前）と同じ位置であった場合を○（良好）、光学部材の脱離が起きた場合と、脱離が起きなくても初期の位置から１ｍｍ以上ずれた場合を×（不良）とした。
（製造例１）
　３－アミノプロピルトリメトキシシランを濃度０．１質量％になるようにエタノールで希釈して接着剤（ａ）を得た。
（製造例２）
　ＣＴＬ－８０９Ａ（商品名、旭硝子社製）にペルフルオロトリブチルアミンを追加して、フルオロポリマー（４）が濃度４質量％の溶液を調整し、接着剤（ｂ）とした。フルオロポリマー（４）は、前記フルオロポリマー（２）と同様のＢＶＥを環化重合して得られたホモポリマーであって、主鎖末端基がＣＯＯＨであるポリマーであり、Ｔｇは１０８℃であった。
（製造例３）
　特許第２５２６６４１号公報の実施例１１を参照し、以下の手順でフルオロポリマー（５）を製造した。
　ＢＶＥの２４．５ｇと、ＣＦ２＝ＣＦ－ＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＯＯＣＨ３（以下、「ＭＸＭ」ともいう。）の３ｇと、重合開始剤としてパーロイルＩＰＰ（商品名、日本油脂社製）の０．０４ｇとをアンプルに入れ、４０℃で２４時間反応させてフルオロポリマー（５）を得た。フルオロポリマー（５）の組成は、ＢＶＥの環化重合により形成された単位／ＭＸＭに基づく単位＝９／１（モル比）であり、Ｔｇは７３℃であった。
　得られたフルオロポリマー（５）をペルフルオロトリブチルアミンに、濃度４質量％となるように溶解して接着剤（ｃ）を得た。
（製造例４）
　ＢＶＥの量を７．９ｇとし、ＭＸＭの量を１３ｇとした以外は例１と同様に反応を行ってフルオロポリマー（６）を得た。フルオロポリマー（６）の組成は、ＢＶＥの環化重合により形成された単位／ＭＸＭに基づく単位＝４／６（モル比）であり、Ｔｇは１０℃であった。
　得られたフルオロポリマー（６）をペルフルオロトリブチルアミンに、濃度４質量％となるように溶解して接着剤（ｄ）を得た。
（製造例５）
　製造例２で製造した溶液にカーボンブラック（三菱化学社製、品番：ＭＡ－６００）を、カーボンブラックがフルオロポリマーに対して７質量％となるように分散させて接着剤（ｅ）を得た。
（製造例６）
　前記フルオロポリマー（２）をペルフルオロトリブチルアミンに、濃度４質量％となるように溶解して接着剤（ｆ）を得た。
（製造例７）
　製造例２で製造した溶液にＰＴＦＥ微粒子（旭硝子社製、品番：Ｌ１７０Ａ）を、ＰＴＦＥ微粒子がフルオロポリマーに対して７質量％となるように分散させて接着剤（ｇ）を得た。
（製造例８）
　製造例２で製造した溶液にＴｉＯ２微粒子（堺化学工業社製、品番：Ｄ－２６６７）を、ＴｉＯ２微粒子がフルオロポリマーに対して７質量％となるように分散させて接着剤（ｈ）を得た。
（製造例９）
　ＢＶＥの１００ｇと、連鎖移動剤としてメタノールの０．５ｇと、重合開始剤としてパーロイルＩＰＰ（商品名、日本油脂社製）の０．７ｇとをオートクレーブ（耐圧ガラス製）を入れて密閉した。オートクレーブ内で４０℃で２２時間反応させて、ＢＶＥの環化重合体を得た。該重合体の固有粘度は、３０℃のペルフルオロ（２－ブチルテトラヒドロフラン）中で０．２ｄｌ／ｇであった。次に該重合体を熱風循環式オーブン中で、大気雰囲気下にて３００℃で１時間熱処理し、さらにメタノール中に６０℃で２０時間浸漬した。次いで１００℃で２４時間真空乾燥させてフルオロポリマー（７）を得た。フルオロポリマー（７）は、主鎖末端がＣＯＯＣＨ３であるポリマーであり（ＩＲスペクトル分析で確認。）、Ｔｇは１０８℃であった。
　得られたフルオロポリマー（７）をペルフルオロトリブチルアミンに、濃度４質量％となるように溶解した。さらに、カーボンブラック（三菱化学社製、品番：ＭＡ－６００）を、カーボンブラックがフルオロポリマーに対して７質量％となるように分散させて、接着剤（ｉ）を得た。
（例１～１０）
　各製造例で得た接着剤を用いて評価サンプルを作製し、初期密着、耐光性、耐熱性を評価した。結果を表１に示す。また、各例で評価サンプルの作製に用いた光学部材の種類と該光学部材を構成するフルオロポリマーのＴｇを表１に併記する。
　なお、初期密着の評価結果が×であった例１については、耐光性および耐熱性の評価は行わなかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
　本発明の接着剤を使用した例３、５～６および８～１０は初期密着、耐光性、耐熱性が全て優れていた。
　密着性向上のために一般的に用いられているシランカップリング剤を用いた例１は初期密着が悪かった。
　Ｔｇが１００℃超のフルオロポリマーを用いた例２は、耐光性が悪かった。
　Ｔｇ１０℃のポリマーを用いた例４は、耐熱性が劣っていた。
　また、例２～４の結果から、ＢＶＥとＭＸＭとの比率を変化させることで、Ｔｇを幅広く変化させ得ることが確認できた。ＡＶＥのホモポリマーを用いている例７の接着剤（ｆ）では、Ｔｇを選択することができない。幅広いＴｇを選択できることは、接着する部材の選択の幅が広がる等の点で有利な効果である。
　なお、２０１４年７月１５日に出願された日本特許出願２０１４－１４４９７５号の明細書、特許請求の範囲、要約書および図面の全内容をここに引用し、本発明の明細書の開示として、取り入れるものである。
　１　発光素子、３　基板、５　ＬＥＤダイ、７　支持台、７ａ　側壁部、７ｂ　天面部、７ｃ　開口、７ｄ　溝、９　レンズ（光学部材）、９ａ　レンズ本体、９ｂ　鍔部、１０　紫外線発光装置、１１　接着部、Ｓ　空間、２０　紫外線発光装置、２１　発光素子、２３　基板、２３ａ　配線、２３ｂ　凹部、２５　ＬＥＤダイ、２７　封止材、２９　光ファイバ（光学部材）、３１　接着部、４０　紫外線発光装置、４１　発光素子、４３　基板、４５　フレーム、４７　ＬＥＤダイ、４９　透光窓（光学部材）、５１　接着部

Claims (14)

  1. 　下記紫外線発光装置の接着部を形成するための接着剤であって、含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーを含む下記接着剤（Ａ）または下記接着剤（Ｂ）のいずれかからなることを特徴とする接着剤。
    　紫外線発光装置：波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生させる発光素子と、前記発光素子から発生する紫外線が透過する光学部材と、前記発光素子と前記光学部材とを接着する、接着剤から形成される接着部と、を備える。
    　接着剤（Ａ）：前記フルオロポリマーのガラス転移温度が３０～１００℃であり、かつ、紫外線遮断剤を含まない接着剤。
    　接着剤（Ｂ）：前記フルオロポリマーと紫外線遮断剤とを含む接着剤。
  2. 　前記接着剤（Ｂ）における前記フルオロポリマーのガラス転移温度が３０～１００℃である、請求項１に記載の接着剤。
  3. 　前記接着剤（Ｂ）における紫外線遮断剤の含有量が、前記フルオロポリマーに対して０．１～２０質量％である、請求項１または２に記載の接着剤。
  4. 　前記接着剤（Ｂ）における紫外線遮断剤が無機粒子および有機粒子からなる群から選択される少なくとも１種である、請求項１～３のいずれか一項に記載の接着剤。
  5. 　前記フルオロポリマーが、側鎖または主鎖末端に反応性官能基を有し、該反応性官能基を有する部分を除いて炭素原子に結合した水素原子を有しないフルオロポリマーである、請求項１～４のいずれか一項に記載の接着剤。
  6. 　前記光学材料が含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーから形成されている、請求項１～５のいずれか一項に記載の接着剤。
  7. 　前記光学材料中のフルオロポリマーのガラス転移温度が、前記接着剤中のフルオロポリマーのガラス転移温度以上である、請求項６に記載の接着剤。
  8. 　前記光学材料中のフルオロポリマーのガラス転移温度が１００～１８０℃である、請求項６または７に記載の接着剤。
  9. 　前記含フッ素脂肪族環構造を有するフルオロポリマーが、含フッ素脂肪族環構造を有する単位（ａ）を有するポリマーである、請求項１～８のいずれか一項に記載の接着剤。
  10. 　前記単位（ａ）における含フッ素脂肪族環の環を構成する炭素原子の少なくとも１つが、ポリマーの主鎖を構成する炭素原子である、請求項９に記載の接着剤。
  11. 　前記単位（ａ）が、炭素原子に結合した水素原子を有しない単位である、請求項９または１０に記載の接着剤。
  12. 　前記単位（ａ）が、ジエン系含フッ素単量体の環化重合により形成された単位である、請求項９～１１のいずれか一項に記載の接着剤。
  13. 　前記ガラス転移温度が３０～１００℃のフルオロポリマーが、前記単位（ａ）と下式（ｂ）で表される単位（ｂ）とを有し、前記単位（ａ）と前記単位（ｂ）との合計の含有量が、全単位の合計に対し５０～１００モル％であるフルオロポリマーである、請求項９～１２のいずれか一項に記載の接着剤。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （ただし、Ｒｆは、エーテル性酸素原子を有してもよいペルフルオロアルキレン基であり、Ｘは、ＣＯＯＨ、ＣＯＯＲ、ＳＯ２Ｆ、ＳＯ３ＲまたはＳＯ３Ｈであり、Ｒは、炭素数１～５のアルキル基である。）
  14. 　波長２００～４００ｎｍの紫外線を発生する発光素子、および、波長２００～４００ｎｍの紫外線が透過する光学部材、を有する紫外線発光装置であって、
    　記発光素子と前記光学部材とは、請求項１～１３のいずれか一項に記載の接着剤から形成される接着部で接着されることを特徴とする紫外線発光装置。
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