WO2016091240A1 - Verfahren zur gewinnung von hexachlordisilan aus in prozessabgasströmen enthaltenen gemischen von chlorsilanen - Google Patents

Verfahren zur gewinnung von hexachlordisilan aus in prozessabgasströmen enthaltenen gemischen von chlorsilanen Download PDF

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Definitions

  • Siemens process as well as other CVD processes of microelectronics using chlorosilanes, the hydrogenation of silicon tetrachloride to produce trichlorosilane or the trichlorosilane synthesis of metallurgical silicon, for example, produce such process gases.
  • the low-boiling components are used in one or more distillation steps
  • Chlorosilane mixture with components having a boiling point> 57 ° C (b ei 1013.25 mbar).
  • This chlorosilane mixture contains Si 2 Cl 6 (hexachlorodisilane) and further partially hydrogenated chlorodisilanes having the general formula
  • Hexachlorodisilane is an important starting material in microelectronics.
  • the compound is, inter alia, precursor in CVD deposition for high-purity silicon nitride, silicon oxide or silicon carbide layers.
  • Hexachlorodisilane plays an important role in transistor fabrication in memory chips. Low-temperature epitaxy becomes epitaxial silicon layers
  • Another method describes the reaction with chlorine gas, which leads, according to EP 2036859 B1, to cleavage of the silicon-silicon bond and thus the high-quality disilanes having the general formula Si x HyCl 2 x + 2 y, where x is 2 and y equal to 1-5 is to be destroyed.
  • the aim of this reaction is to convert the disilane to silicon tetrachloride and return it back to the material cycle in order to increase the material yield.
  • Pentachlorodisilane mixtures of organotitrogen or phosphorus compounds described The objective of the applicants is complete decomposition of the listed disilanes to trichlorosilane, silicon tetrachloride and solid polychlorosilane.
  • the present invention is therefore based on the object to provide a method which is a separation of Hexachlordisilans with high yields from the described chlorosilane mixtures, which in the thermal reaction of hydrogen with monosilanes of the general formula Si x HyCl 2 x + 2-y, where x equals 1 and y equals 0 - 2, is available.
  • the object is achieved by a method for obtaining
  • the reaction is carried out in a batch or in a continuous process.
  • a further advantageous embodiment of the method is that the catalyst to inorganic, such as Al 2 0 3 , Si0 2 or organic, such as co-polymer of styrene and divinylbenzene, solids immobilized, dispersed or in a mixture of
  • Chlorosilanes dissolved is used.
  • Quaternary amines / ammonium salts of general formula II :
  • the organic radicals may be linear or branched
  • the chlorosilane mixture is mixed with silicon tetrachloride, which advantageously leads to an increase in yield.
  • a further embodiment is characterized in that after the catalytic conversion of the chlorosilane mixture, the distillative separation of the
  • Reaction mixture takes place or the catalytic reaction takes place during a reactive distillation.
  • the advantages here are in particular the lower equipment costs and the better energy balance. Increase the temperature, then catalytically
  • alkylated or arylated tertiary amines such as trimethylamine
  • alkylated or arylated tertiary amines which have groupings such as dimethylamino groups, heterocyclic nitrogen compounds (azines), pyridine groups or nitriles or quaternary amines, with trimethylammonium chloride groups on one
  • organic carrier material such as e.g. a copolymer of styrene and divinylbenzene or on an inorganic support material, e.g. Silica, are immobilized.
  • the heterogeneous catalyst is used in the form of pellets containing a
  • the catalyst still has sufficient stability at at least 100 ° C., is insoluble and substantially does not tend to split off the amine.
  • the catalytically active functional groups are easily accessible.
  • tertiary alkylamines such as:
  • Trimethylamine which are soluble in the system one and have a significantly lower boiling point than that of hexachlorodisilane, so that a good separation is guaranteed.
  • chlorosilane mixtures having proportions of chlorosilanes of the general formula Si x HyCl 2X + 2 .y, where x is 2 and y is 0-5, of
  • the catalytic conversion of the chlorosilane mixture leads mainly to the formation of hexachlorodisilane and higher boiling silicon compounds, which a particularly clean separation of Hexachlordisilan allows.
  • hexachlorodisilane can be separated from the exhaust gases of the processes described with low equipment costs and low costs, without additional safety risks, in high purity. This is achieved by means of the selective catalytic reaction of partially hydrogenated chlorodisilane moieties in the chlorosilane mixture, having the general formula Si x HyCl 2 x + 2 -y- where x is 2 and y is 0-5.
  • Hexachlorodisilane from mixtures of chlorosilanes in a process exhaust gas 1 process exhaust gases, after conversion into the liquid phase by
  • a fraction 7.2 contains the target product hexachlorodisilane Si 2 Cl 6 and the distillation bottom 7.3 contains a mixture of higher-boiling silicon compounds having> 2 silicon atoms in the
  • the chlorosilane mixture from the separation region 4 is catalytically reacted during the distillation by means of a reactive distillation 6.
  • fraction 6.1 which contains mainly trichlorosilane
  • the catalyst must be separated from the liquid phase prior to further distillation in order then to obtain silicon tetrachloride as a separate fraction 6.2 and hexachlorodisilane as fraction 6.3.
  • a distillation bottoms 6.4 remains from higher-boiling silicon compounds having> 2 silicon atoms in the molecule.
  • Embodiment 1 (Comparative Example)
  • Exemplary embodiment 2 (according to FIG. 1, implementation 5)
  • Embodiment 3 (according to FIG. 1, implementation 5)
  • HCDS hexachlorodisilane
  • HSS higher boiling silicon compounds
  • Exemplary embodiment 5 (according to FIG. 1, implementation 5)
  • HCDS hexachlorodisilane
  • HSS higher boiling silicon compounds
  • Exemplary embodiment 6 (according to FIG. 1, implementation 5)
  • Hexachlorodisilane further higher-boiling silicon compounds.
  • Exemplary embodiment 7 (according to FIG. 1, implementation 5)
  • Diphenylphosphine-functionalized silica (catalyst) at 20 ° C After one week at room temperature, the composition was redetermined (Table 7). The catalyst was filtered off and the mixture was separated by distillation. Three fractions were taken. The third fraction or the bottom contained, in addition to hexachlorodisilane, further higher-boiling silicon compounds. Table 7.
  • TCS trichlorosilane
  • STC silicon tetrachloride
  • TCDS tetrachlorodisilane
  • PCDS pentachlorodisilane
  • HCDS hexachlorodisilane
  • HSS higher-boiling silicon compounds

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Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung von Hexachlordisilan aus in Prozessabgasströmen enthaltenen Gemische von Chlorsilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCl2x+2-y, wobei x = 1 und y = 0 - 3 und x = 2 und y = 0 - 5 ist. Der hier vorliegenden Erfindung liegt deshalb die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzubieten, das eine Abtrennung des Hexachlordisilans mit hohen Ausbeuten aus den beschriebenen Chlorsilangemischen, welche bei der thermischen Umsetzung von Wasserstoff mit Monosilanen der allgemeinen Formel SixHyCl2x+2-y, wobei x gleich 1 und y gleich 0 - 2 ist, anfällt, ermöglicht. Die Lösung der Aufgabe erfolgt mit einem Verfahren zur Gewinnung von Hexachlordisilan aus in Prozessabgasströmen enthaltenen Gemische von Chlorsilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCl2x+2-y, wobei x = 1 und y = 0 - 3 und x = 2 und y = 0 - 5 ist, das dadurch gekennzeichnet ist, dass die Abgasströme oder Anteile davon in die Flüssigphase überführt werden und danach die im Gemisch der Chlorsilane enthaltenen, teilhydrierten Chlordisilane der allgemeinen Formel SixHyCl2x-2y-1 (x = 2, y = 1 - 5), katalytisch zusätzlich zu Hexachlordisilan umgesetzt werden und aus dem entstehenden Gemisch Hexachlordisilan destillativ abgetrennt wird.

Description

Verfahren zur Gewinnung von Hexachlordisilan aus in Prozessabgasströmen enthaltenen Gemischen von Chlorsilanen
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung von Hexachlordisilan aus in Prozessabgasströmen enthaltenen Gemische von Chlorsilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y, wobei x=1 und y=0-3 und x=2 und y=0-5 ist.
Neben Chlordisilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCI X+2-y, wobei x = 1 und y = 0-3 ist, können die Prozessabgasströme auch signifikante Anteile von teilhydrierten Chlordisilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCI2X+2-y, wobei x = 2 und y = 1-5 ist, und geringe Anteile an höhersiedenden Siliciumverbindungen und bei der
Umsetzung mit Wasserstoff Chlorsilane der allgemeinen Formel SixHyCI2X+2.y, wobei x = 1 und y = 0 - 2 ist, enthalten.
Prozesse wie die chemische Gasphasenabscheidung von Silicium aus
Monosilanen, mit der allgemeinen Formel SixHyCI2X+2-yi wobei x = 1 ist und y = 0 -
2 sein kann, wie in der chemischen Gasphasenabscheidung des
Siemensprozesses sowie bei anderen CVD-Prozessen der Mikroelektronik unter der Verwendung von Chlorsilanen, die Hydrierung von Siliciumtetrachlorid mit dem Ziel Trichlorsilan herzustellen oder die Trichlorsilansynthese aus metallurgischen Silicium erzeugen beispielsweise solche Prozessabgase.
Darüber hinaus entstehen solche Abgase auch bei Plasmaumsetzungen (T > 200 °C) von Chlorsilanen, mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y wobei x = 1 und y = 1 -
3 ist, ohne dass Wasserstoff zugegeben wird. Prozesse wie das Erhitzen von
Trichlorsilan in einem Elektrodenbrenner auf > 200°C, wie in DE1 42848B
beschrieben, können diese Prozessabgase liefern.
Bei den an sich bekannten industriell üblichen Verfahrensschritten werden in einer oder mehreren Destillationsschritten die leichtsiedenen Komponenten
(Siedetemperaturen < 57 °C bei 1013,25 mbar) der genannten Prozessabgase teilweise oder gänzlich abgetrennt. Im Destillationssumpf verbleibt ein
Chlorsilangemisch mit Komponenten einer Siedetemperatur > 57 °C ( b ei 1013,25 mbar). Dieses Chlorsilangemisch enthält Si2CI6 (Hexachlordisilan) sowie weitere teilhydrierte Chlordisilane mit der allgemeinen Formel
SixHyCI2X+2-y, wobei x gleich 2 und y gleich 1 - 5 ist. Hexachlordisilan stellt in der Mikroelektronik einen wichtigen Ausgangsstoff dar. Die Verbindung ist unter anderem Precursor in der CVD-Abscheidung für hochreine Siliciumnitrid-, Siliciumoxid- oder Siliciumcarbidschichten. Weiterhin spielt
Hexachlordisilan bei der Transistorherstellung in Speicherchips eine wichtige Rolle. Mittels Niedrigtemperaturepitaxie werden epitaktische Silicium-Schichten
abgeschieden.
Bisher bestand die Schwierigkeit aufgrund der sehr ähnlichen Siedepunkte von Hexachlordisilan und weiteren teilhydrierten Chlordisilanen eine reine Fraktion von Hexachlordisilan (S^C^) zu gewinnen. Dazu ist eine energetisch und technisch aufwändige Destillation mit einer hohen Trennstufenzahl erforderlich, wie in EP 1264798 beschrieben. Die resultierenden Ausbeuten an Hexachlordisilan sind gering und lassen sich nur durch die Chlorierung der teilhydrierten Chlorsilane durch einen zusätzlichen Chlorierungsschritt mit dem Chlorierungsmittel Chlor erhöhen. Der Einsatz von Chlor erhöht den apparativen und Sicherheitsaufwand.
Bisherige Verfahrensweisen zielten insbesondere darauf ab die Chlordisilane mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y, wobei x gleich 2 und y gleich 0-5 ist, die zumeist als unerwünschte Nebenprodukte in den Verfahren auftreten, zu zerstören. Die reine Hydrolyse dieser Komponenten führte nachteiligerweise zu hochreaktiven Feststoffen. Aus diesem Grund gestaltet sich die Vernichtung dieser
hochsiedenden Komponenten schwierig. Eine Vernichtung dieser Chlorsilane wird in EP 2544795 B1 und US 2009/0104100 A1 beschrieben.
Ein anderes Verfahren beschreibt die Umsetzung mit Chlorgas, die nach EP 2036859 B1 dazu führt, dass die Silicium-Silicium-Bindung gespalten und somit die hochwertigen Disilane mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y, wobei x gleich 2 und y gleich 1-5 ist, zerstört werden. Ziel dieser Reaktion ist es die Disilane zu Siliciumtetrachlorid umzuwandeln und wieder in den Stoffkreislauf zurückzuführen, um so die Stoffausbeute zu erhöhen.
In DE 3503262 A1 wird die katalytische Umsetzung von Hexachlordisilan/
Pentachlordisilan-Gemischen an Organistickstoff- oder -phosphorverbindungen beschrieben. Die Zielstellung der Antragsteller ist vollständige Zersetzung der aufgeführten Disilane zu Trichlorsilan, Siliciumtetrachlorid und festem Polychlorsilan. Der hier vorliegenden Erfindung liegt deshalb die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzubieten, das eine Abtrennung des Hexachlordisilans mit hohen Ausbeuten aus den beschriebenen Chlorsilangemischen, welche bei der thermischen Umsetzung von Wasserstoff mit Monosilanen der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y, wobei x gleich 1 und y gleich 0 - 2 ist, anfällt, ermöglicht.
Die Lösung der Aufgabe erfolgt mit einem Verfahren zur Gewinnung von
Hexachlordisilan aus in Prozessabgasströmen enthaltenen Gemische von
Chlorsilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y. wobei x = 1 und y = 0 - 3 und x = 2 und y = 0 - 5 ist, das dadurch gekennzeichnet ist, dass die Abgasströme oder Anteile davon in die Flüssigphase überführt werden und danach die im Gemisch der Chlorsilane enthaltenen, teilhydrierten Chlordisilane der allgemeinen Formel SixHyCl2x-2 -i (x = 2, y = 1 - 5), katalytisch zusätzlich zu Hexachlordisilan umgesetzt werden und aus dem entstehenden Gemisch Hexachlordisilan destillativ abgetrennt wird.
Vorteilhafte Weiterbildungen sind in den Unteransprüchen angegeben.
Danach erfolgt die Überführung der Abgase in die Flüssigphase durch Kondensation oder Absorption in einem Lösungsmittel und die katalytische Umsetzung wird bei einer Temperatur von 0 bis 100°C und einem Druck bis zu 20 bar durchgeführt.
In einer vorteilhaften Weiterbildung der Erfindung wird die Umsetzung im Batch oder in einem kontinuierlichen Prozess durchgeführt.
Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung des Verfahrens besteht darin, dass der Katalysator auf anorganische, wie Al203, Si02 oder organische, wie Co-Polymer aus Styrol und Divinylbenzol, Feststoffe immobilisiert, dispergiert oder im Gemisch von
Chlorsilanen gelöst eingesetzt wird.
Eine erfinderische Ausgestaltung sieht vor, dass als Katalysatoren folgende
Verbindungen eingesetzt werden:
- primäre, sekundäre, tertiäre Amine der allgemeinen Formel I :
Figure imgf000005_0001
wobei R1 , R2 und R3 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringgröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis Ci0 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Gruppen sind und R1*R2 R3, R1=R2 R3 oder R1=R2=R3 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können,
quartäre Amine/Ammoniumsalze der allgemeinen Formel II:
Figure imgf000005_0002
wobei R1 , R2, R3 und R4 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen und A Halogenide, Pseudohalogenide, Phosphate und Sulfate sind und R1*R2*R3*R4, R1=R2=R3*R4 oder R1=R2*R3*R4 oder R1=R2=R3=R4, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können, heterozyklische Stickstoffverbindungen der allgemeinen Formel III:
Figure imgf000005_0003
(III) mit einer Ringgröße von 4 bis 8,
wobei R1 , R2, R3 und R4 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis Ci0 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen sind und R1 R2 R3 R4, R1=R2=R3*R4 oder R1=R2*R3 R4 oder R1=R2=R3=R4 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können, heterozyklische aromatische Verbindungen (Azine) mit ein bis vier Stickstoff- Atomen im Ring, wie Pyridin, Pyrazin, Triazin und deren Derivate, deren Reste Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen sein können, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können.
- Organophosphorverbindungen, wie primäre, sekundäre, tertiäre Phosphine, der allgemeinen Formel IV
Figure imgf000006_0001
wobei R1 , R2 und R3 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis C10, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen sind und R1 R2 R3, R1=R2*R3 oder R1=R2=R3 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können,
und
. quartäre Phosphine der allgemeinen Formel V
Figure imgf000006_0002
wobei R1, R2, R3 und R4 Wasserstoff-, Alkyl- mit d bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen und A Halogenide, Pseudohalogenide, Phosphate und Sulfate sind und R1 R2#R3*R4, R1=R2=R3*R4 oder R1=R2 R3*R4 oder R1=R2=R3=R4 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können.
In einer Weiterbildung der Erfindung wird dem Chlorsilangemisch Siliciumtetrachlorid zugemischt, was vorteilhafterweise zu einer Ausbeutesteigerung führt.
Eine weitere Ausgestaltung ist dadurch gekennzeichnet, dass nach der katalytischen Umsetzung des Chlorsilangemisches die destillative Trennung des
Reaktionsgemisches erfolgt oder die katalytische Umsetzung während einer reaktiven Destillation erfolgt. Die Vorteile hierbei liegen insbesondere im geringeren apparativen Aufwand und in der besseren Energiebilanz. Die Temperatur zu erhöhen, dann katalytisch
umzusetzen und sofort zu destillieren ist energetisch und technologisch vorteilhafter als die Temperatur zu erhöhen, katalytisch umzusetzen, abzukühlen, wieder aufzuheizen und dann zu destillieren.
Besonders vorteilhaft werden Katalysatoren wie alkylierte oder arylierte tertiäre Amine, wie Trimethylamin, in homogener Form oder auf anorganischen oder organischen Trägermaterialien immobilisierte alkylierte oder arylierte tertiäre Amine verwendet, welche Gruppierungen wie Dimethylamino-Gruppen, heterocyclische Stickstoffverbindungen (Azine), Pyridin-Gruppen oder Nitrile aufweisen oder quaternäre Amine, mit Trimethylammoniumchlorid-Gruppen, die auf einem
organischen Trägermaterial, wie z.B. einem Copolymer aus Styrol und Divinylbenzol oder auf einem anorganischen Trägermaterial, wie z.B. Siliciumdioxid, immobilisiert sind.
Der heterogene Katalysator wird in Form von Pellets eingesetzt, die eine
Partikelgröße größer als 0,5 mm aufweisen. Ein Feinanteil ist nicht enthalten. Der Katalysator weist noch bei mindestens 100 °C eine hinreichende Stabilität auf, ist nicht löslich und neigt im Wesentlichen zu keiner Aminabspaltung. Die katalytisch aktiven funktionellen Gruppen sind gut zugänglich.
Für die homogene Umsetzung bieten sich tertiäre Alkylamine, wie z.B.:
Trimethylamin, an, die im System löslich sind einen und die einen deutlich niedrigeren Siedepunkt aufweisen als der von Hexachlordisilan, damit eine gute Abtrennung gewährleistet ist.
Erfindungsgemäß werden Chlorsilangemische mit Anteilen von Chlorsilanen der allgemeinen Formel SixHyCI2X+2.y, wobei x gleich 2 und y gleich 0 - 5, von
Prozessabgasstromen aus der Umsetzung von Wasserstoff mit Chlorsilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y, wobei x gleich 1 und y gleich 0 - 2 ist, verarbeitet. Ziel dieser Verarbeitung ist die Gewinnung der hochsiedenden
Komponenten SixHyCI2x+2-y, wobei x > 1 (Siedepunkt > 100 °C, bei 1013,25 mbar), im speziellen Hexachlordisilan (Si2CI6).
Die katalytische Umsetzung des Chlorsilangemisches führt hauptsächlich zur Bildung von Hexachlordisilan sowie höhersiedenden Siliciumverbindungen, was eine besonders saubere Abtrennung des Hexachlordisilan ermöglicht.
Die mit der Erfindung vorteilhafterweise erreichbaren Siedepunktsdifferenzen sind in dem gewonnenen System so gravierend, dass eine Trennung der Komponenten mit geringem technischem und energetischem Aufwand erfolgen kann. Folglich kann die Reinheit der gewonnen Fraktionen erhöht werden. Im Gegensatz zu EP 1264798 A1 erfolgt hier eine vollständige Umsetzung aller teilhydrierten
Chlordisilane. Zusätzlich wird gemäß der Erfindung durch die katalytische
Umsetzung vorteilhafterweise zusätzliches Hexachlordisilan gebildet und somit die Gesamtausbeute erhöht.
Weitere Vorteile der vorliegenden Erfindung sind, dass Hexachlordisilan aus den Abgasen der beschriebenen Prozesse mit geringem apparativen Aufwand und geringen Kosten, ohne zusätzliche Sicherheitsrisiken, in hoher Reinheit abgetrennt werden kann. Dies wird mit Hilfe der selektiven katalytischen Umsetzung von teilhydrierten Chlordisilanenanteilen im Chlorsilangemisch, mit der allgemeinen Formel SixHyCI2x+2-y- wobei x gleich 2 ist und y gleich 0 - 5 sein kann, erreicht.
Mittels der katalytischen Umsetzung wird die Ausbeute von Hexachlordisilan beträchtlich erhöht.
Die Erfindung wird an Hand von Fig.1 , in der in einem Fließschema das
erfindungsgemäße Verfahren schematisch dargestellt ist, und in nachfolgenden Ausführungsbeispielen näher erläutert.
Gemäß Fließschema Fig.1 werden die beim Verfahren zur Gewinnung von
Hexachlordisilan aus Gemischen von Chlorsilanen in einem Prozessabgasbereich 1 anfallenden Prozessabgase, nach Überführung in die flüssige Phase durch
Kondensation in einer destillativen Vortrennung 2 in einen Trennbereich 3 und einen Trennbereich 4 aufgetrennt.
Im Trennbereich 3 sammeln sich hierbei überwiegend Chlorsilane der allgemeinen Formel SixHyCl2x+2-y, (x = 1 , y = 0 - 3) und im Trennbereich 4 ein Gemisch aus SiCU mit Anteilen zwischen 10 und 99 Massen-% und SixHyCl2x+2-y (x = 2, y = 0 - 5) mit Anteilen zwischen 1 und 90 Massen-%.
Die Weiterbehandlung des Gemisches von Chlorsilanen, das im Trennbereich 4 anfällt, erfolgt mit dem Ziel insbesondere Hexachlordisilan anzureichern und abzutrennen.
Erfindungsgemäß wird in einer vorteilhaften Variante des Verfahrens eine
katalytische Umsetzung 5 des Chlorsilangemisches aus dem Trennbereich 4 durchgeführt. Das als Folge der katalytischen Umsetzung 5 entstandene
Reaktionsgemisch wird anschließend in einer destillativen Trennung 7 in drei Fraktionen aufgetrennt. Eine Fraktion 7.1 enthält Chlorsilane der allgemeinen Formel SixHyCI2x-2y-i (x = 1 , y = 0 - 2). Es ist eine Auftrennung der enthaltenen Monosilane für die Rückführung in den Prozesskreislauf denkbar. Eine Fraktion 7.2 enthält das Zielprodukt Hexachlordisilan Si2Cl6 und der Destillationssumpf 7.3 enthält eine Mischung aus höhersiedende Siliciumverbindungen mit >2 Siliciumatomen im
Molekül.
In einer weiteren vorteilhaften Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens wird mittels einer reaktiven Destillation 6 das Chlorsilangemisch aus dem Trennbereich 4 katalytisch während der Destillation umgesetzt. Nach Trennung der Fraktion 6.1 , welche hauptsächlich Trichlorsilan enthält, muss der Katalysator vor der weiteren Destillation von der Flüssigphase abgetrennt werden, um danach Siliciumtetrachlorid als separate Fraktion 6.2 und Hexachlordisilan als Fraktion 6.3 zu gewinnen. Zurück bleibt ein Destillationssumpf 6.4 aus höhersiedenden Siliciumverbindungen mit >2 Siliciumatomen im Molekül.
Ausführungsbeispiel 1 (Vergleichsbeispiel)
Es wurden 767,0 g eines Chlorsilangemisches, welches die Hochsiederfraktion einer Destillation von Abgasen einer Siliciumproduktion entspricht, destillativ aufgetrennt. Es wurden wie folgt aufgelistete Fraktionen gewonnen. Der Sumpf wurde nicht weiter untersucht.
Tabelle 1. Übersicht die Zusammensetzung des Ausgangsgemischs sowie der Fraktionen des Vergleichsbeispiels (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS = Tetrachlordisilan, PCDS = Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlordisilan) Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS
Chlorsilangemisch vor der
788,2 13,0 508,7 0,8 88,9 176,7 Destillation
1. Fraktion (Siedebereich bis
507,8 12,7 495,1
120°C)
2. Fraktion (Siedebereich 120 -
31 ,6 0,8 27,3 3,6 130°C)
3. Fraktion (Siedebereich 130 -
97,0 56,4 40,6 140°C)
4. Fraktion (Siedebereich 140 -
44,6 2,8 41 ,8 140°C)
5. Fraktion (Siedepunkt 144,8 °C) 86,1 86,1
Sumpf 21 ,1
Ausführungsbeispiel 2 (nach Fig.1 , Umsetzung 5)
In einem Dreihalskolben wurden 303,3 g Chlorsilangemisch mit 0,4 g des
Katalysators Amberlyst A21® bei 20 °C versetzt. Nach einer Woche wurde die Zusammensetzung erneut bestimmt (Tabelle 2). Der Katalysator wurde abfiltriert und das Gemisch destillativ aufgetrennt. Es wurden 3 Fraktionen entnommen. Die 3. Fraktion bzw. der Sumpf enthielt neben Hexachlordisilan weitere höhersiedenden Siliciumverbindungen.
Tabelle 2. Übersicht über Zusammensetzungen der Gemische sowie der Fraktionen von Beispiel 1 (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS =
Tetrachlordisilan, PCDS = Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlordisilan und HSS = höhersiedenden Siliciumverbindungen). Zusammensetzung NMR-spektroskopisch bestimmt. Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS HSS
Chlorsilangemisch
vor katalytischer 303,3 5,5 212,8 0,8 33,8 50,4
Umsetzung
Chlorsilangemisch
nach katalytischer 303,3 23,6 224,3 53,3 2,1
Umsetzung
1. Fraktion
(Siedebereich bis 140 219,1 27,0 192,1
°C)
2. Fraktion
55,3 53,4 1 ,9 (Siedepunkt 140 °C)
3. Sumpf 28,9 0,9 28,0
Ausführungsbeispiel 3 (nach Fig. 1 , Umsetzung 5)
In einem Dreihalskolben wurden 20,5 g Amberlyst A21® bei 20 °C mit 1352,3 g (ca. 900 ml) Chlorsilangemisch versetzt. Das Gemisch wurde nach einer Woche NMR- spektroskopisch untersucht. Der Katalysator wurde abfiltriert und das Gemisch destillativ getrennt. Es konnten 232,7 g Hexachlordisilan gewonnen werden (Tabelle 3).
Tabelle 3. Übersicht über Zusammensetzungen der Gemische von Beispiel 2 (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS = Tetrachlordisilan, PCDS =
Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlordisilan und HSS = höhersiedenden
Siliciumverbindungen). Zusammensetzung NMR-spektroskopisch bestimmt.
Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS HSS
Chlorsilangemisch
vor katalytischer 1352,3 24,3 949,3 3,3 150,9 224,5
Umsetzung
Chlorsilangemisch
nach katalytischer 1352,3 122,9 983,1 232,7 13,6
Umsetzung Ausführungsbeispiel 4 (nach Fig.1 , reaktive Destillation 6)
In einer Destillationsapparatur wurden 1344,6 g eines Chlorsilangemischs mit 19,9 g des Katalysators Amberlyst A21® versetzt und auf 45 °C erhitzt. Hierbei wurden 119,9 g Trichlorsilan abgetrennt. Im Anschluss wurde der Katalysator abfiltiert. Aus der restlichen Lösung wurden anschließend 851 ,7 g Siliciumtetrachlorid und 236,8 g Hexachlordisilan destillativ getrennt. Als Sumpf verblieb eine gelbliche Lösung (136,2 g). In dieser Lösung waren weitere 4,0 g Hexachlordisilan enthalten (NMR- spektroskopische Untersuchung). Der Rest wurde höhersiedenden
Siliciumverbindungen zugeordnet (Tabelle 4).
Tabelle 4. Übersicht über Zusammensetzungen der Gemische sowie der Fraktionen von Beispiel 1 (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS =
Tetrachlordisilan, PCDS = Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlordisilan und HSS = höhersiedenden Siliciumverbindungen). Zusammensetzung NMR-spektroskopisch bestimmt.
Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS HSS
Hochsiedergemisch
vor reaktiver 1344,6 24,2 943,8 3,2 150,1 223,3
Destillation
1. Fraktion 119,9 119,9
2. Fraktion 851 ,7 851,7
3. Fraktion 236,8 236,8
Sumpf 136,2 4,2 132
Ausführungsbeispiel 5 (nach Fig.1 , Umsetzung 5)
In einem Dreihalskolben wurden 304 g Chlorsilangemisch mit 0,4 g eines
Dimethylamino-funktionalisierten Siliciumdioxids (Katalysator) bei 20 °C versetzt. Nach einer Woche Rühren bei Raumtemperatur wurde die Zusammensetzung erneut bestimmt (Tabelle 5). Der Katalysator wurde abfiltriert und das Gemisch destillativ aufgetrennt. Es wurden 3 Fraktionen entnommen. Die 3. Fraktion bzw. der Sumpf enthielt neben Hexach lordisilan weitere höhersiedende Siliciumverbindungen.
Tabelle 5. Übersicht über Zusammensetzungen der Gemische sowie der Fraktionen von Beispiel 4 (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS =
Tetrachlordisilan, PCDS = Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlordisilan und HSS = höhersiedenden Siliciumverbindungen). Zusammensetzung NMR-spektroskopisch bestimmt.
Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS HSS
Chlorsilangemisch
vor katalytischer 304,0 5,6 214,4 0,8 33,4 49,8
Umsetzung
Chlorsilangemisch nach
304,0 23,9 223,8 54,1 2,2 katalytischer Umsetzung
1. Fraktion (Siedebereich
219,1 27,2 191 ,9
bis 1 0 °C)
2. Fraktion (Siedepunkt
54,6 54,4 0,2 140 °C)
3. Sumpf 30,3 0,8 29,5
Ausführungsbeispiel 6 (nach Fig.1 , Umsetzung 5)
In einem Dreihalskolben wurden 305,2 g Chlorsilangemisch mit 0,4 g eines Pyridin- funktionalisierten Siliciumdioxids (Katalysator) bei 20 °C versetzt. Nach einer Woche bei Raumtemperatur wurde die Zusammensetzung erneut bestimmt (Tabelle 6). Der Katalysator wurde abfiltriert, und das Gemisch destillativ aufgetrennt. Es wurden 3 Fraktionen entnommen. Die 3. Fraktion bzw. der Sumpf enthielt neben
Hexachlordisilan weitere höhersiedende Siliciumverbindungen.
Tabelle 6. Übersicht über Zusammensetzungen der Gemische sowie der Fraktionen von Beispiel 5 (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS = Tetra- chlordisilan, PCDS = Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlordisilan und HSS = höhersiedenden Siliciumverbindungen). Zusammensetzung NMR-spektroskopisch bestimmt.
Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS HSS
Chlorsilangemisch
vor katalytischer 305,2 5,5 215,1 0,8 33,8 50,0
Umsetzung
Chlorsilangemisch nach
305,2 21,7 224,2 56,2 3,1 katalytischer Umsetzung
1. Fraktion (Siedebereich
218,2 26,9 191 ,3
bis 140 °C)
2. Fraktion (Siedepunkt
56,9 56,8 0,1 140 X)
3. Sumpf 30,1 0,5 29,6
Ausführungsbeispiel 7 (nach Fig.1 , Umsetzung 5)
In einem Dreihalskolben wurden 298,4 g Chlorsilangemisch mit 0,4 g eines
Diphenylphosphin-funktionalisiertes Siliciumdioxids (Katalysator) bei 20 °C versetzt Nach einer Woche bei Raumtemperatur wurde die Zusammensetzung erneut bestimmt (Tabelle 7). Der Katalysator wurde abfiltriert und das Gemisch destillativ aufgetrennt. Es wurden 3 Fraktionen entnommen. Die 3. Fraktion bzw. der Sumpf enthielt neben Hexachlordisilan weitere höhersiedende Siliciumverbindungen. Tabelle 7. Übersicht über Zusammensetzungen der Gemische sowie der Fraktionen von Beispiel 6 (TCS = Trichlorsilan, STC = Siliciumtetrachlorid, TCDS = Tetra- chlordisilan, PCDS = Pentachlordisilan, HCDS = Hexachlord isilan und HSS = höhersiedenden Siliciumverbindungen). Zusammensetzung NMR-spektroskopisch bestimmt.
Massen in g
Bezeichnung
Gesamt TCS STC TCDS PCDS HCDS HSS
Chlorsilangemisch
vor katalytischer 298,4 3,9 213,1 0,4 31 ,4 49,6
Umsetzung
Chlorsilangemisch nach
298,4 24,1 219,1 52,1 3,1 katalytischer Umsetzung
1. Fraktion (Siedebereich
214,7 23,4 191 ,3
bis 140 °C)
2. Fraktion (Siedepunkt
54,3 53,2 0,1 140 °C)
3. Sumpf 29,4 0,5 28,9
Bezugszeichenliste
1 Prozessabgasbereich
2 Vortrennung (destillativ)
3 Trennbereich
4 Trennbereich
5 Umsetzung
6 reaktive Destillation
6.1 Fraktion
6.2 Fraktion
6.3 Fraktion
6.4 Destillationssumpf
7 Destillation
7.1 Fraktion
7.2 Fraktion
7.3 Destillationssumpf

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Gewinnung von Hexachlordisilan aus in Prozessabgasströmen enthaltenen Gemische von Chlorsilanen mit der allgemeinen Formel SixHyCI2X+2-y, wobei x = 1 und y = 0 - 3 und x = 2 und y = 0 - 5 ist,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Abgasströme oder Anteile davon in die Flüssigphase überführt werden und danach die im Gemisch der Chlorsilane enthaltenen, teilhydrierten Chlordisilane der allgemeinen Formel SixHyCl2X-2y-i (x = 2, y = 1 - 5), katalytisch zusätzlich zu
Hexachlordisilan umgesetzt werden und aus dem entstehenden Gemisch
Hexachlordisilan destillativ abgetrennt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1 ,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Überführung der Abgase in die Flüssigphase durch Kondensation oder
Absorption in einem Lösungsmittel erfolgt und die katalytische Umsetzung bei einer Temperatur von 0 bis 100°C und einem Druck bis zu 20 bar durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Umsetzung im Batch oder in einem kontinuierlichen Prozess durchgeführt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, dass
der Katalysator auf anorganische, wie Al203, Si02 oder organische, wie Co-Polymer aus Styrol und Divinylbenzol, Feststoffe immobilisiert, dispergiert oder im Gemisch von Chlorsilanen gelöst eingesetzt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet, dass
als Katalysatoren eingesetzt werden primäre, sekundäre, tertiäre Amine der allgemeinen Formel I
Figure imgf000018_0001
wobei R1 , R2 und R3 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis C10, Cycloalkyl- mit einer Ringgröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis Ci0 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Gruppen sind und R1 R2#R3, R1=R2#R3 oder R1=R2=R3 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können,
quartäre Amine/Ammoniumsalze der allgemeinen Formel II
Figure imgf000018_0002
wobei R1 , R2, R3 und R4 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis Ci0 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen und A Halogenide, Pseudohalogenide, Phosphate und Sulfate sind und R1 R2*R3*R4, R1=R2=R3 R4 oder R1=R2*R3*R4 oder R1=R2=R3=R4, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können,
- heterozyklische Stickstoffverbindungen der allgemeinen Formel III
Figure imgf000018_0003
mit einer Ringgröße von 4 bis 8, wobei R1 , R2, R3 und R4 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis C10, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen sind und R1 R2 R3^R4,
R1=R2=R3*R4 oder R1=R2 R3*R4 oder R1=R2=R3=R4 ist, wobei die
organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können, heterozyklische aromatische Verbindungen (Azine) mit ein bis vier Stickstoff- Atomen im Ring, wie Pyridin, Pyrazin, Triazin und deren Derivate, deren Reste Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis C10, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen sein können, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können.
Organophosphorverbindungen, wie primäre, sekundäre, tertiäre Phosphine, der allgemeinen Formel IV
Figure imgf000019_0001
wobei R1 , R2 und R3 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis Ci0, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen sind und R1*R2;*R3, R1=R2*R3 oder R1 =R2=R3 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können,
und
. quartäre Phosphine der allgemeinen Formel V
Figure imgf000019_0002
wobei R1 , R2, R3 und R4 Wasserstoff-, Alkyl- mit Ci bis C10, Cycloalkyl- mit einer Ringröße von 4 bis 8, Alkenyl- mit Ci bis C10 oder Aryl- mit einer Ringröße von 4 bis 8 Gruppen und A Halogenide, Pseudohalogenide, Phosphate und Sulfate sind und R1*R2*R3 R4, R1=R2=R3*R4 oder R1=R29 R3*R4 oder R1=R2=R3=R4 ist, wobei die organischen Reste linear als auch verzweigt vorliegen können.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, dass
dem Chlorsilangemisch Siliciumtetrachlorid zugemischt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, dass
nach der katalytische Umsetzung des Chlorsilangemisches die destillative Trennung (7) des Reaktionsgemisches erfolgt oder die katalytische Umsetzung während einer reaktiven Destillation (6) erfolgt.
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