WO2022054639A1

WO2022054639A1 - 空間充填材およびその製造方法、ならびに空間充填構造体

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Publication number: WO2022054639A1
Application number: PCT/JP2021/031888
Authority: WO
Inventors: 郷史勝谷; 春菜光森; 了慶遠藤; 将平角振; 亜実吉田
Original assignee: Kuraray Co Ltd
Current assignee: Kuraray Co Ltd
Priority date: 2020-09-08
Filing date: 2021-08-31
Publication date: 2022-03-17
Anticipated expiration: 2023-03-08
Also published as: TW202225285A; JP7695944B2; CN116171340B; KR20230084128A; US12571163B2; EP4212668B1; US20230228035A1; TWI888638B; EP4212668A1; CN116171340A; JPWO2022054639A1; EP4212668A4

Abstract

所定の空間内で充填させたときの空間を補強する強度や被固定材を固定する強度に優れた空間充填材を提供する。空間充填材（１１）は、強化繊維と熱可塑性樹脂とで構成され、前記強化繊維同士が複数の交点を有し、少なくともその交点の一部が熱可塑性樹脂で接着される空間充填材であり、前記強化繊維全体の体積に対する、繊維長／繊維両端の最短距離で規定される湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が２０ｖｏｌ％以上である。空間充填材（１１）は、加熱による前記熱可塑性樹脂の軟化により強化繊維の湾曲が解放されて膨張し、所定の空間（１３）内で充填する。

Description

空間充填材およびその製造方法、ならびに空間充填構造体

関連出願

　本願は、日本国で２０２０年９月８日に出願した特願２０２０－１５０８０７の優先権を主張するものであり、その全体を参照により本出願の一部をなすものとして引用する。

　本発明は、加熱により所定の空間内を充填する空間充填材およびその製造方法、ならびに空間充填材を備える空間充填構造体に関する。

　従来、加熱時に膨張し、シール材として機能する複合材が知られている。例えば、特許文献１（特開２００３－２６２１１６号公報）には、無機短繊維に対して有機質バインダーをスラリーに存在させるか、シート成形した後にスプレー噴霧により添加して一体化してなるシート状の成形体からなり、有機質バインダーの焼失によって成形体の厚み方向に１．３～６倍に膨張して無機短繊維による復元面圧を生じる自動車排気ガス浄化用触媒コンバータのシール材が開示されている。

特開２００３－２６２１１６号公報

　しかしながら、特許文献１のシール材は、有機質バインダーを熱分解により焼失させて無機短繊維の形状の復元により膨張させるシール材であるため、有機質バインダー自体の性能を利用することができず、無機短繊維のみでシールすることとなり、その押圧力が不十分であった。また、有機質バインダーは熱分解により消失するため、大量の分解ガスが発生し、発生した分解ガスを系外へ排出させる必要がある。

　したがって、本発明の目的は、このような従来技術における問題点を解決するものであり、所定の空間内で充填させたときの空間を補強する強度や被固定材を固定する強度に優れた空間充填材を提供するものである。

　上記の課題を解決するために鋭意検討を行った結果、本発明者らは、強化繊維と熱可塑性樹脂とで構成され、強化繊維同士が複数の交点を有し、少なくともその交点の一部が熱可塑性樹脂で接着された空間充填材を製造するにあたり、空間充填材の前駆体材料である複合シートの態様や熱プレスの条件を調整することにより、特定の湾曲度を有する強化繊維が特定量存在する空間充填材を得ることができることを見出した。そして、そのような空間充填材は、熱可塑性樹脂の軟化により強化繊維の湾曲が解放された際の強化繊維の反発力が非常に大きいため、所定の空間内で充填させたときの空間を補強する強度や被固定材を固定する強度に優れることを見出し、本発明を完成させた。

　すなわち、本発明は、以下の態様で構成されうる。
〔態様１〕
　強化繊維と熱可塑性樹脂とで構成され、前記強化繊維同士が複数の交点を有し、少なくともその交点の一部が熱可塑性樹脂で接着される空間充填材であり、前記強化繊維全体の体積に対する、下記式（１）で規定される湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が２０ｖｏｌ％以上（好ましくは３０ｖｏｌ％以上、より好ましくは３５ｖｏｌ％以上、さらに好ましくは４０ｖｏｌ％以上）である、空間充填材。
　湾曲度＝繊維長／繊維両端の最短距離　　（１）
〔態様２〕
　態様１に記載の空間充填材であって、厚さのＣＶ値が０．２以下（好ましくは０．１以下、より好ましくは０．０８以下、さらに好ましくは０．０６以下）である、空間充填材。
〔態様３〕
　態様１または２に記載の空間充填材であって、平均厚さが１０～１０００μｍ（好ましくは２０～５００μｍ、より好ましくは５０～３００μｍ）である、空間充填材。
〔態様４〕
　態様１～３のいずれか一態様に記載の空間充填材であって、下記式（２）で規定される湾曲度の解放率が２０％以上（好ましくは３０％以上、より好ましくは４０％以上、さらに好ましくは５０％以上、さらにより好ましくは６０％以上）である、空間充填材。
　湾曲度の解放率（％）＝
　［（Ｘ－１）－（Ｙ－１）］／（Ｘ－１）×１００　　（２）
（式中、Ｘ：膨張前空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度、Ｙ：無加圧下で加熱膨張させた後の空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度）
〔態様５〕
　態様１～４のいずれか一態様に記載の空間充填材であって、目付のＣＶ値が０．２以下（好ましくは０．１５以下、より好ましくは０．１以下）である、空間充填材。
〔態様６〕
　態様１～５のいずれか一態様に記載の空間充填材であって、前記強化繊維の平均繊維長が３～１００ｍｍ（好ましくは４～８０ｍｍ、より好ましくは５～５０ｍｍ）である、空間充填材。
〔態様７〕
　態様１～６のいずれか一態様に記載の空間充填材であって、空間充填材全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が３～５０ｖｏｌ％（好ましくは５～４５ｖｏｌ％、より好ましくは１０～４０ｖｏｌ％）である、空間充填材。
〔態様８〕
　態様１～７のいずれか一態様に記載の空間充填材であって、空間充填材全重量に対する、熱可塑性樹脂の重量含有率が４０～８５ｗｔ％（好ましくは４５～８２ｗｔ％、より好ましくは５０～８０ｗｔ％、さらに好ましくは５２～７５ｗｔ％）である、空間充填材。
〔態様９〕
　態様１～８のいずれか一態様に記載の空間充填材と、その少なくとも一部に接して一体化された被固定材とを備える、空間充填構造体。
〔態様１０〕
　態様１～８のいずれか一態様に記載の空間充填材を製造する方法であって、
　強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む複合シートを準備する工程と、
　前記複合シートを前記熱可塑性樹脂の軟化点以上に加熱し、厚み方向に圧力をかけて熱プレスする工程と、
　圧力をかけたまま、前記熱可塑性樹脂の軟化点より低い温度まで冷却する工程と、
　を少なくとも備える、空間充填材の製造方法。
〔態様１１〕
　態様１０に記載の製造方法であって、前記複合シートが、強化繊維と熱可塑性繊維とを含む混抄紙である、空間充填材の製造方法。
〔態様１２〕
　態様１１に記載の製造方法であって、前記混抄紙が、強化繊維、熱可塑性繊維および分散剤を含む水性スラリーから形成されている、空間充填材の製造方法。
〔態様１３〕
　態様１２に記載の製造方法であって、前記水性スラリーがさらに増粘剤を含む、空間充填材の製造方法。

　なお、請求の範囲および／または明細書および／または図面に開示された少なくとも２つの構成要素のどのような組み合わせも、本発明に含まれる。特に、請求の範囲に記載された請求項の２つ以上のどのような組み合わせも本発明に含まれる。

　本発明の空間充填材によれば、所定の空間内で充填させたときの空間を補強する強度や被固定材を固定する強度に優れる。

　この発明は、添付の図面を参考にした以下の好適な実施形態の説明から、より明瞭に理解されるであろう。図面は必ずしも一定の縮尺で示されておらず、本発明の原理を示す上で誇張したものになっている。しかしながら、実施形態および図面は単なる図示および説明のためのものであり、この発明の範囲を定めるために利用されるべきものではない。この発明の範囲は添付の請求の範囲によって定まる。
強化繊維の湾曲度を説明するための概念図である。本発明の空間充填材の使用方法の第１の実施態様を説明するための概略断面図であり、膨張前の状態を示す。本発明の空間充填材の使用方法の第１の実施態様を説明するための概略断面図であり、膨張後の状態を示す。本発明の空間充填材の使用方法の第２の実施態様を説明するための概略断面図であり、膨張前の状態を示す。本発明の空間充填材の使用方法の第２の実施態様を説明するための概略断面図であり、膨張後の状態を示す。押抜荷重試験用サンプルの作製を説明するための概略斜視図である。押抜荷重試験用サンプルの作製を説明するための概略断面図である。

＜空間充填材の製造方法＞
　本発明の空間充填材の製造方法は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む複合シートを準備する工程と、前記複合シートを前記熱可塑性樹脂の軟化点以上に加熱し、厚み方向に圧力をかけて熱プレスする工程と、圧力をかけたまま、前記熱可塑性樹脂の軟化点より低い温度まで冷却する工程と、を少なくとも備えていてもよい。特定の湾曲度を有する強化繊維が特定量存在する空間充填材を製造するためには、所望の空間充填材の目付や厚さ等に応じて後述の製造条件を適宜調整する必要があるが、例えば、複合シート中の強化繊維の割合や熱プレスに供する複合シートの枚数、熱プレスの条件等を調整することにより強化繊維の湾曲度を調整することが可能である。

　複合シートは、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含み、熱プレス工程および冷却工程により空間充填材を形成し得る材料であり、さまざまな形態のシートを使用することができる。複合シートとしては、例えば、強化繊維と熱可塑性繊維との混合不織布、または粒子状（または粉粒状）の熱可塑性樹脂が分散した強化繊維の不織布などが挙げられ、好ましくは強化繊維と熱可塑性繊維との混合不織布であってもよい。また、強化繊維および熱可塑性繊維の分布の均一性の観点から、強化繊維と熱可塑性繊維とを含む湿式不織布（例えば、混抄紙、以下、本発明では、湿式抄紙法による混合不織布を混抄紙と称する）であることがより好ましい。

　本発明で用いる強化繊維は、本発明の効果を損なわない限り特に制限されず、有機繊維であってもよく、無機繊維であってもよく、また、単独で、あるいは二種以上を組み合わせて用いてもよい。無機繊維としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、各種セラミック繊維（例えば、炭化ケイ素繊維、窒化ケイ素繊維、シリカ繊維、アルミナ繊維、ジルコニア繊維、ボロン繊維、玄武岩繊維等）、各種金属繊維（例えば、金、銀、銅、鉄、ニッケル、チタン、ステンレス等）等が挙げられる。また、有機繊維としては、ガラス転移温度または融点が強化繊維の交点を接着する熱可塑性樹脂の軟化点より高い限り特に制限されず、例えば、全芳香族ポリエステル系繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、パラ系アラミド繊維、ポリスルホンアミド繊維、フェノール樹脂繊維、ポリイミド繊維、フッ素繊維等が挙げられる。なお、本発明において、軟化点とは、熱可塑性樹脂において、主に熱変形温度を意味し、例えば、荷重たわみ温度（ＪＩＳ　Ｋ　７２０７）であってもよい。特に、非晶性樹脂の場合はそのガラス転移温度を意味する。
　これらのうち、強化繊維の反発力を高くする観点から、ガラス繊維または炭素繊維などの高弾性率の無機繊維を用いるのが好ましい。また、膨張後の空間充填材を含む構造体において絶縁性が要求される用途の場合、絶縁性繊維（例えば、ガラス繊維、窒化ケイ素繊維、シリカ繊維、アルミナ繊維など）であってもよい。

　本発明で用いる強化繊維は非連続繊維であることが好ましく、その平均繊維長は、強化繊維の反発力を高くする観点から、３～１００ｍｍであることが好ましい。より好ましくは４～８０ｍｍ、さらに好ましくは５～５０ｍｍであってもよい。なお、平均繊維長は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明で用いる強化繊維は、強化繊維の反発力を高くする観点から、単繊維の平均繊維径が２～４０μｍであることが好ましい。より好ましくは３～３０μｍ、さらに好ましくは４～２０μｍであってもよい。なお、平均繊維径は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明で用いる強化繊維は、強化繊維の反発力を高くする観点から、単繊維のアスペクト比（平均繊維長／平均繊維径）が１００～５００００であることが好ましい。より好ましくは３００～１００００、さらに好ましくは５００～５０００であってもよい。

　本発明で用いる強化繊維は、強化繊維の反発力を高くする観点から、１０ＧＰａ以上の引張弾性率をもつものが好ましい。より好ましくは３０ＧＰａ以上、さらに好ましくは５０ＧＰａ以上であってもよい。上限に関しては特に制限はないが、１０００ＧＰａ以下であってもよい。なお、引張弾性率は、炭素繊維の場合はＪＩＳ　Ｒ　７６０６、ガラス繊維の場合はＪＩＳ　Ｒ　３４２０、有機繊維の場合はＪＩＳ　Ｌ　１０１３など、それぞれの繊維に合った規格に準拠した方法により測定することができる。

　得られる空間充填材中の強化繊維の湾曲度を調整する観点から、複合シートの全重量に対する、強化繊維の重量含有率が１５～６０ｗｔ％であってもよく、好ましくは１８～５５ｗｔ％、より好ましくは２０～５０ｗｔ％、さらに好ましくは２５～４８ｗｔ％であってもよい。強化繊維の含有率が少なすぎると、強化繊維同士が接することが少なくなるため、強化繊維が湾曲しにくい傾向にある。また、強化繊維の含有率が多すぎると、熱可塑性樹脂の量が少ないため、強化繊維が湾曲した状態で保持できず、強化繊維の湾曲度を調整しにくい傾向にある。

　本発明で用いる熱可塑性樹脂としては、例えば、ビニル系樹脂（ビニル基ＣＨ_２＝ＣＨ－またはビニリデン基ＣＨ_２＝Ｃ＜を有するモノマーから合成されるポリマーまたはその誘導体）；脂肪族ポリアミド系樹脂（ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド１１、ポリアミド１２、ポリアミド６１０、ポリアミド６１２など）、半芳香族ポリアミド系樹脂、全芳香族ポリアミド系樹脂などのポリアミド系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂；ポリテトラフルオロエチレン系樹脂などのフッ素系樹脂；半芳香族ポリイミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、ポリエーテルイミド系樹脂などの熱可塑性ポリイミド系樹脂；ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂などのポリスルホン系樹脂；変性ポリフェニレンエーテル樹脂；ポリエーテルケトン系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン系樹脂、ポリエーテルケトンケトン系樹脂などのポリエーテルケトン系樹脂；ポリカーボネート系樹脂；非晶性ポリアリレート系樹脂；全芳香族ポリエステル系樹脂などの液晶ポリエステル系樹脂；ウレタン系、スチレン系、オレフィン系、塩化ビニル系、エステル系、アミド系の熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は、単独で、あるいは二種以上を組み合わせて用いてもよい。

　また、本発明で用いる熱可塑性樹脂は、膨張後の空間充填材を含む構造体において耐熱性が要求される用途の場合、ガラス転移温度が１００℃以上の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。例えば、ガラス転移温度が１００℃以上である熱可塑性樹脂として、ポリテトラフルオロエチレン系樹脂、熱可塑性ポリイミド系樹脂、ポリスルホン系樹脂、半芳香族ポリアミド系樹脂、ポリエーテルケトン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、液晶ポリエステル系樹脂などが挙げられる。これらのうち、熱可塑性樹脂は、力学特性や成型性の点から、熱可塑性ポリイミド系樹脂（好ましくは、ポリエーテルイミド系樹脂）、ポリエーテルケトン系樹脂（好ましくは、ポリエーテルエーテルケトン系樹脂）、半芳香族ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂およびポリスルホン系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種の熱可塑性樹脂であってもよい。耐熱性が要求される用途においては、熱可塑性樹脂のガラス転移温度は、好ましくは１０５℃以上、さらに好ましくは１１０℃以上であってもよい。なお、上限に関しては特に制限はないが、空間充填材を経済的に使用する観点から、３００℃以下であってもよい。なお、ガラス転移温度は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　また、本発明で用いる熱可塑性樹脂は、本発明の効果を損なわない範囲で、各種添加剤を含んでいてもよい。

　複合シートとして混合不織布を使用する場合、上記熱可塑性樹脂を公知の方法により繊維化した熱可塑性繊維を使用することができる。本発明で用いる混合不織布は、得られる空間充填材中の強化繊維の湾曲度を調整する観点から、混合不織布の全重量に対する、熱可塑性繊維の重量含有率が４０～８５ｗｔ％であってもよく、好ましくは４５～８２ｗｔ％、より好ましくは５０～８０ｗｔ％、さらに好ましくは５２～７５ｗｔ％であってもよい。

　熱可塑性繊維の単繊維繊度は、強化繊維の分散性を良好にする観点から、０．１～２０ｄｔｅｘであることが好ましい。加熱時の膨張応力に優れた空間充填材を得るためには、混合不織布中の強化繊維を斑なく分散させることが望ましい。熱可塑性繊維の単繊維繊度は、より好ましくは０．５～１８ｄｔｅｘ、さらに好ましくは１～１６ｄｔｅｘであってもよい。なお、単繊維繊度は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　熱可塑性繊維の平均繊維長は、強化繊維の分散性を良好にする観点から、０．５～６０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは１～５５ｍｍ、さらに好ましくは３～５０ｍｍであってもよい。なお、平均繊維長は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。なお、その際の繊維の断面形状に関しても特に制限はなく、円形、中空、扁平、あるいは星型等異型断面であってもよい。

　また、熱可塑性繊維としてガラス転移温度が１００℃以上である熱可塑性樹脂からなる繊維を用いる場合、混合不織布は、必要に応じてバインダー成分を含んでいてもよい。混合不織布に対する、バインダー成分の重量含有率は、例えば、１０ｗｔ％以下であってもよい。バインダー成分の形状としては、繊維状、粒子状、液状などであってもよいが、不織布を形成する観点からは、バインダー繊維が好ましい。バインダー成分としては、特に限定されず、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリウレタン系樹脂などが挙げられるが、ポリエステル系樹脂が好ましい。これらのバインダー成分は、得られる空間充填材の熱可塑性樹脂を構成する成分に該当する。バインダー成分が熱可塑性樹脂としてマトリクスの一部となる観点から、熱可塑性繊維と相溶性を有しているバインダー成分を用いることが好ましく、その場合、得られる空間充填材は、マトリクスが一体化しているため、強度に優れる。

　ポリエステル系樹脂は、ジカルボン酸成分のうち、テレフタル酸成分（ａ）とイソフタル酸成分（ｂ）を、その共重合割合（モル比）が（ａ）／（ｂ）＝１００／０～４０／６０（好ましくは９９／１～４０／６０）として含むポリエステル系ポリマーで構成されていてもよい。このようなポリエステル系樹脂を用いることで、良好なバインダー特性により混合不織布の強度を向上させることができるため工程通過性に優れると共に、高温の成形時においての熱分解を抑制できる。また、このようなポリエステル系樹脂は、熱可塑性ポリイミド系樹脂（好ましくは、ポリエーテルイミド系樹脂）と相溶性を有しているため、ポリイミド系樹脂からなる熱可塑性繊維を用いる場合には、バインダー成分として特に好ましい。より好ましくは（ａ）／（ｂ）＝９０／１０～４５／５５であり、さらに好ましくは（ａ）／（ｂ）＝８５／１５～５０／５０である。

　前記ポリエステル系樹脂は、本発明の効果を損なわない限り、テレフタル酸とイソフタル酸以外の少量（例えば、５モル％以下）の他のジカルボン酸成分を、一種または複数種類組み合わせて含んでもよい。
　また、ポリエステル系樹脂を構成するジオール成分としては、エチレングリコールをジオール成分として用いることができるが、エチレングリコール以外の少量（例えば、５モル％以下）の他のジオール成分を、一種または複数種類組み合わせて含んでもよい。

　不織布の製造方法は、特に制限はなく、スパンレース法、ニードルパンチ法、スチームジェット法、乾式抄紙法、湿式抄紙法（ウェットレイドプロセス）などが挙げられる。中でも、生産効率や強化繊維の不織布中での均一分散の面から、湿式抄紙法が好ましい。例えば、湿式抄紙法では、熱可塑性繊維および強化繊維を含む水性スラリーを調製し、ついでこのスラリーを通常の抄紙工程に供すればよい。なお、水性スラリーは、必要に応じて上記のバインダー繊維（例えば、ポリビニルアルコール系繊維などの水溶性ポリマー繊維、ポリエステル系繊維などの熱融着繊維）などを含んでいてもよい。また、不織布の均一性や圧着性を高めるために、スプレードライによりバインダー成分を塗布したり、湿式抄紙工程後に熱プレス工程を加えたりしてもよい。

　湿式抄紙法を用いる場合、得られる空間充填材の厚さや目付の均一性を高める観点から、さらに分散剤を含む水性スラリーを使用してもよい。分散剤としては、強化繊維や熱可塑性繊維を水中に分散させることが可能な公知の分散剤を使用することができ、例えば、ポリアルキレンオキサイド系分散剤、ポリアクリルアミド系分散剤、ポリアクリル酸系分散剤、ウレタン樹脂系分散剤等の高分子型分散剤が挙げられる。

　また、得られる空間充填材の厚さや目付の均一性を高める観点から、さらに増粘剤を含む水性スラリーを使用してもよい。増粘剤としては、アニオン性ポリアクリルアミド、ノニオン性ポリエチレンオキシド等を挙げることができる。中でも増粘剤としては、アニオン性ポリアクリルアミドを用いることが好ましい。カチオン系化合物を添加した際に混合集束繊維束が得られやすくなるためである。

　不織布の目付は、特に限定されるものではないが、５～１５００ｇ／ｍ^２であることが好ましい。より好ましくは１０～１０００ｇ／ｍ^２、さらに好ましくは２０～５００ｇ／ｍ^２であってもよい。

　熱プレス工程では、複合シートを熱可塑性樹脂の軟化点以上に加熱し、厚み方向に圧力をかけて熱プレスしてもよい。厚み方向に加熱加圧することにより、強化繊維同士が接した状態で圧縮されるため、強化繊維を湾曲させることができる。本発明においては、複合シート中の強化繊維と熱可塑性樹脂との含有割合や複合シートの目付や枚数に応じて、後述の熱プレスの条件を調整することにより強化繊維の湾曲度を調整することが可能である。

　熱プレスする方法について特に制限はなく、スタンパブル成型や加圧成型、真空圧着成型、ＧＭＴ成型のような一般的な圧縮成型が好適に用いられる。その時の成型温度は用いる熱可塑性樹脂の軟化点や分解温度に併せて設定すればよい。加熱温度は熱可塑性樹脂の軟化点以上であることが好ましく、例えば、熱可塑性樹脂が結晶性の場合、加熱温度は熱可塑性樹脂の融点以上、（融点＋１００）℃以下の範囲であることが好ましい。また、熱可塑性樹脂が非晶性の場合、加熱温度は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上、（ガラス転移温度＋２００）℃以下の範囲であることが好ましい。なお、必要に応じて、熱プレスする前にＩＲヒーターなどで予備加熱してもよい。

　また、熱プレスする際の圧力も特に制限はないが、通常は０．０５ＭＰａ以上の圧力で行われる。より好ましくは０．１ＭＰａ以上、さらに好ましくは０．５ＭＰａ以上であってもよい。上限は特に限定されないが、３０ＭＰａ程度であってもよい。熱プレスする際の時間も特に制限はないが、長時間高温に曝すと熱可塑性樹脂が劣化してしまう可能性があるので、通常は３０分以内であることが好ましく、より好ましくは２５分以内、さらに好ましくは２０分以内であってもよい。下限は特に限定されないが、１分程度であってもよい。

　熱プレス工程では、上記の複合シートを一枚ないしは複数枚積層して熱プレスすることができ、例えば、複合シートの目付や所望の空間充填材の厚さ等に応じて好ましい条件は異なるが、強化繊維の湾曲度を調整する観点から、上記の複合シートを複数枚（例えば、２～１００枚、好ましくは３～５０枚）重ね合わせた多層体を熱プレスしてもよい。

　また、得られる空間充填材の厚さや密度を調整するために、強化繊維の種類や加える圧力を適宜設定可能である。更には、得られる空間充填材の形状にも特に制限は無く、適宜設定可能である。目的に応じて、仕様の異なる混合不織布などを複数枚積層したり、仕様の異なる混合不織布などをある大きさの金型の中に別々に配置したりして、熱プレスすることも可能である。

　冷却工程では、熱プレス工程における圧力をかけたまま、熱可塑性樹脂の軟化点より低い温度まで冷却することにより、所定の形状を有する空間充填材を得ることができる。圧力をかけた状態で冷却することにより、上記のように熱プレス工程で特定の湾曲度に調整した強化繊維の状態を保持することができ、特定の湾曲度を有する強化繊維が特定量存在する空間充填材を得ることができる。

＜空間充填材＞
　本発明の空間充填材は、強化繊維と熱可塑性樹脂とで構成されている。空間充填材は、本発明の効果を損なわない限り、強化繊維および熱可塑性樹脂以外の物質を含んでいてもよい。前記強化繊維同士が複数の交点を有し、少なくともその交点の一部が熱可塑性樹脂で接着されている。例えば、強化繊維同士は、ランダムに配向した状態で複数の交点を有し、少なくとも強化繊維の交点の一部が熱可塑性樹脂により接着されていてもよく、好ましくは、強化繊維同士の交点を中心として熱可塑性樹脂が水掻き状に存在していてもよく、強化繊維がマトリクスを形成する熱可塑性樹脂中に埋入されていてもよい。このような構造を取る事で、空間充填材の構造強度が向上する。

　本発明の空間充填材は、強化繊維全体の体積に対する、下記式（１）で規定される湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が２０ｖｏｌ％以上である。
　湾曲度＝繊維長／繊維両端の最短距離　　（１）

　図１は、強化繊維の湾曲度を説明するための概念図である。図１に示すように、空間充填材中で、強化繊維は略中央部を中心として弓なり形状を有していると仮定する。この場合、上記式（１）における繊維長とは、繊維の湾曲形状に沿った長さＬを示し、繊維両端の最短距離とは、繊維両端の２点を結ぶ直線の距離Ｌ_０を示す。なお、湾曲した強化繊維としては、図１のように弓なり形状に限定されず、山形の形状でも良いし、波形でも良い。

　本発明において、強化繊維が湾曲していることによる残留応力が、熱可塑性樹脂の流動時の空間充填材の膨張に寄与していることを見出すとともに、１．００４以上の湾曲度を有する強化繊維は反発力が大きいこと、そして、このような状態の強化繊維を特定の割合で有する空間充填材を所定の空間内で充填させた場合、空間を補強する強度や被固定材を固定する強度を向上できることを見出した。本発明の空間充填材は、強化繊維全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は、好ましくは３０ｖｏｌ％以上であってもよく、より好ましくは３５ｖｏｌ％以上、さらに好ましくは４０ｖｏｌ％以上であってもよい。強化繊維全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率の上限は特に限定されないが、例えば、１００％であってもよい。なお、強化繊維の湾曲度は、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材は、所定の空間内で加熱される際に、周囲の熱可塑性樹脂マトリクスの流動により湾曲していた強化繊維が解放されまっすぐな状態に戻ろうとする反発力（復元力）を発現する。その結果、空間充填材は膨張し、外方部材などに対して膨張応力を生じることにより少なくとも厚み方向に充填可能である。本発明の空間充填材では、空間充填材の膨張応力により外方部材に高い押圧力が加えられると同時に、溶融した熱可塑性樹脂マトリクスが外方部材に押し付けられて接着する力も作用させることができる。ここで、膨張応力とは、空間充填材が膨張して空間を囲んでいる外方部材に拘束される際に生じる応力をいう。

　上記のような空間充填材の製造方法において、熱プレスの際に厚み方向に加圧している場合、湾曲していた強化繊維の反発力は厚み方向に発現するため、そのような空間充填材は加熱時に厚み方向に膨張し、膨張応力は厚み方向に生じる。

　本発明の空間充填材は、加熱時の膨張応力を高くする観点から、空間充填材全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が３～５０ｖｏｌ％であってもよく、好ましくは５～４５ｖｏｌ％、より好ましくは１０～４０ｖｏｌ％であってもよい。なお、空間充填材全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率とは、空間充填材の嵩体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の占める体積の割合を示し、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材は、加熱時の膨張応力を高くする観点から、強化繊維の平均湾曲度が１．００３以上であってもよく、好ましくは１．００４以上、より好ましくは１．００５以上、さらに好ましくは１．００６以上であってもよい。強化繊維の平均湾曲度の上限は、例えば、１．０５以下であってもよく、好ましくは１．０４以下、より好ましくは１．０３以下であってもよい。なお、強化繊維の平均湾曲度は、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材は、加熱時の膨張応力を高くする観点から、空間充填材の全重量に対する、強化繊維の重量含有率が１５～６０ｗｔ％であることが好ましく、より好ましくは１８～５５ｗｔ％、さらに好ましくは２０～５０ｗｔ％、さらにより好ましくは２５～４８ｗｔ％であってもよい。強化繊維の重量含有率が低すぎると、強化繊維同士が接することが少なくなるため、強化繊維が湾曲しにくい傾向にある。また、強化繊維の重量含有率が高すぎると、熱可塑性樹脂の量が少ないため、強化繊維が湾曲した状態で保持できず、強化繊維の湾曲度を調整しにくい傾向にある。

　本発明の空間充填材は、加熱時の膨張応力を高くする観点から、空間充填材の全重量に対する、熱可塑性樹脂の重量含有率が４０～８５ｗｔ％であることが好ましい。より好ましくは４５～８２ｗｔ％、さらに好ましくは５０～８０ｗｔ％、さらにより好ましくは５２～７５ｗｔ％であってもよい。熱可塑性樹脂の量が少ないと溶融熱可塑性樹脂の接着の寄与が小さくなるため、補強力または固定力が不十分となる恐れがある。なお、空間充填材に含まれる熱可塑性樹脂として、複合シートとしての不織布の製造に必要に応じて用いられるバインダー成分を含んでいてもよい。

　本発明の空間充填材は、膨張性および加熱時の膨張応力を高くする観点から、強化繊維と熱可塑性樹脂との体積比（強化繊維：熱可塑性樹脂）は、１０：９０～７０：３０であってもよい。強化繊維に対して熱可塑性樹脂が占める体積比率が小さすぎる場合、所定の空間内で空間充填材が膨張してその空間の壁面（または被固定材）に接触した際に熱可塑性樹脂が接する接触面積が小さくなるため、熱可塑性樹脂の接着により外方部材を補強する強度または被固定材を固定する強度に寄与する応力が不十分となる可能性がある。また、強化繊維に対して熱可塑性樹脂が占める体積比率が大きすぎる場合、強化繊維の存在量が不足し、膨張性が不十分となる可能性がある。強化繊維と熱可塑性樹脂との体積比（強化繊維：熱可塑性樹脂）は、好ましくは１５：８５～６５：３５、より好ましくは２０：８０～６０：４０であってもよい。

　本発明の空間充填材は、膨張性および加熱時の膨張応力を高くする観点から、空隙率（膨張前または使用前）が０．５～７０％であってもよい。膨張前または使用前の空隙率がほとんど存在しない場合、空間充填材内の強化繊維に対して無理な圧縮力がかかることで強化繊維が折損あるいは流動し、加熱時に強化繊維の屈曲が解放されたとしても、その反発力が十分に得られないため、膨張性および加熱時の膨張応力が不十分となる可能性がある。また、膨張前の空隙率が大きすぎる場合、膨張する余地が小さいため、膨張性が不十分となる可能性がある。空隙率（膨張前または使用前）は、好ましくは０．８～６８％、より好ましくは１～６５％、さらに好ましくは１～６０％であってもよい。なお、ここで空隙率とは、空間充填材の嵩体積に対する、空隙の占める体積の割合を示し、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材の平均厚さは、充填させる空間および用途に応じて様々な厚さとすることが可能であり、例えば、０．０１～２０ｍｍの広い範囲から選択可能であるが、狭い隙間に挿入し、精度良く隙間を充填可能とする観点から、１０～１０００μｍであってもよく、好ましくは２０～５００μｍ、より好ましくは５０～３００μｍであってもよい。なお、空間充填材の平均厚さは後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材は、特に空間が狭い隙間（例えば、２０～５０００μｍ程度の厚さの空間）である場合、挿入しやすくするとともに、隙間を精度良く充填可能とするためにはその厚さが均一であることが好ましく、例えば、厚さのＣＶ値が０．２以下であってもよく、より好ましくは０．１以下、さらに好ましくは０．０８以下、さらにより好ましくは０．０６以下であってもよい。なお、空間充填材の厚さのＣＶ値は、測定した厚さの標準偏差の平均厚さに対する割合をいい、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材の平均目付は、充填させる空間および用途に応じて様々な目付とすることが可能であり、例えば、１０～１００００ｇ／ｍ^２の広い範囲から選択可能であるが、狭い空間でも精度良く充填可能とする観点から、１０～５００ｇ／ｍ^２であってもよく、好ましくは２０～４００ｇ／ｍ^２、より好ましくは５０～３００ｇ／ｍ^２であってもよい。なお、空間充填材の平均目付は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材は、空間を精度良く充填可能とする観点から、目付のＣＶ値が０．２以下であってもよく、より好ましくは０．１５以下、さらに好ましくは０．１以下であってもよい。なお、空間充填材の目付のＣＶ値は、測定した目付の標準偏差の平均目付に対する割合をいい、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材の密度は、充填させる空間および用途に応じて様々な密度とすることが可能であるが、０．５～５ｇ／ｃｍ^３であってもよく、好ましくは０．６～４ｇ／ｃｍ^３、より好ましくは０．７～３ｇ／ｃｍ^３であってもよい。なお、空間充填材の密度は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材の形状は、充填させる空間および用途に応じて様々な形状とすることが可能であり、三次元構造を有している立体状も含まれる。立体状の場合、熱膨張する方向を厚み方向とする。狭い隙間に挿入し、精度良く隙間を充填可能とする観点からは、板状であることが好ましい。

　本発明の空間充填材は、下記式（２）で規定される湾曲度の解放率が２０％以上であってもよく、好ましくは３０％以上、より好ましくは４０％以上、さらに好ましくは５０％以上、さらにより好ましくは６０％以上であってもよい。湾曲度の解放率は、空間充填材が熱膨張できる能力をどれくらい有しているかを示す指標となり、上記のような湾曲度の解放率を有する空間充填材は、所定の空間内で充填させたときの空間を補強する強度や被固定材を固定する強度に優れる。湾曲度の解放率の上限は特に限定されないが、例えば、１００％であってもよい。
　湾曲度の解放率（％）＝
　［（Ｘ－１）－（Ｙ－１）］／（Ｘ－１）×１００　　（２）
（式中、Ｘ：膨張前空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度、Ｙ：無加圧下で加熱膨張させた後の空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度を表す。）

　本発明の空間充填材は、厚み方向の最大膨張率が１２０％以上であることが好ましく、より好ましくは１５０％以上、さらに好ましくは１７０％以上、さらにより好ましくは２００％以上であってもよい。厚み方向の最大膨張率の上限は特に限定されないが、７００％であってもよい。厚み方向の最大膨張率が上記のような範囲である場合、補強および／または固定についての強度を十分なものとすることができる。なお、空間充填材の厚み方向の最大膨張率は、無加圧下で加熱膨張させた際の膨張率を示し、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明の空間充填材は、ガスの発生を抑制する観点から、加熱させる際に揮発する揮発性物質（例えば、加熱温度より沸点の低い低分子化合物等）、発泡剤、膨張黒鉛等を実質的に含まないことが好ましく、空間充填材中の揮発性物質の総量は０．５ｗｔ％未満であってもよい。

＜空間充填材の使用方法＞
　本発明の空間充填材の使用方法は、熱可塑性樹脂の軟化点以上で加熱することにより所定の空間内で空間充填材を膨張させる工程を含んでいてもよい。本発明において、所定の空間とは、単一の外方部材に囲まれる空間（隙間）であってもよく、複数の外方部材で形成される空間（隙間）であってもよい。また、空間充填材は、所定の空間を全て充填してもよいし、一部を充填してもよい。

　例えば、本発明の空間充填材の使用方法の第１の実施態様の概略断面図を表す図２Ａおよび図２Ｂに基づいて説明する。図２Ａは、空間充填材１１の膨張前の状態を示し、図２Ｂは、空間充填材１１の膨張後の状態を示す。図２Ａでは、外方部材１２により囲まれる空間１３内に空間充填材１１が挿入されている。図２Ａでは、空間１３は単一の外方部材１２により全体が囲まれて形成されているが、外方部材に全体を囲まれている閉鎖空間である必要はなく、例えば、コの字型のように、一部に開放空間が形成されていてもよい。また、複数の異なる部材により空間が形成されていてもよい。また、空間１３内に複数の空間充填材１１が挿入されていてもよい。なお、図２Ａでは、外方部材１２の一部を示している。

　空間充填材１１を構成する熱可塑性樹脂の軟化点以上で加熱することにより、熱可塑性樹脂が軟化し、それに伴い、熱可塑性樹脂で拘束されていた強化繊維の湾曲が解放され、それにより強化繊維の反発力（復元力）が厚み方向に発現する。そして、空間充填材１１は厚み方向（図２ＡのＺ方向）に不可逆的に膨張し、図２Ｂに示すように、空間１３を充填する。空間１３の壁面には、空間充填材１１の膨張応力により高い押圧力が加えられると同時に、溶融熱可塑性樹脂が外方部材１２に押し付けられて接着することで、外方部材１２が十分に補強される。

　膨張させる工程において、加熱温度は、外方部材や被固定材の耐熱性の制限などが無い限り、特に限定されない。例えば、熱可塑性樹脂の軟化点を基準として、（軟化点＋１０）℃以上であってもよく、好ましくは（軟化点＋３０）℃以上、より好ましくは（軟化点＋５０）℃以上であってもよい。加熱温度の上限は、例えば、（軟化点＋２５０）℃以下、好ましくは（軟化点＋２００）℃以下であってもよく、特に熱可塑性樹脂の劣化を抑制する観点から、（軟化点＋１５０）℃以下であることがより好ましい。

　膨張工程では、空間充填材は、速やかに膨張してもよいが、緩やかに膨張することにより、全体的に均一な構造を有していてもよく、例えば、膨張させるための加熱時間は、例えば１分～１時間程度であってもよく、好ましくは１０～５０分程度であってもよい。

　また、本発明の空間充填材の使用方法は、膨張させる工程に先立って、所定の空間に空間充填材を挿入する工程を含んでいてもよい。

　空間充填材を挿入しやすくするとともに、精度良く空間を充填する観点から、挿入する空間の厚さは、空間充填材の平均厚さの１．０１～４倍の厚さであってもよく、好ましくは１．２～３．５倍、より好ましくは１．５～３倍の厚さであってもよい。

　本発明では、膨張後（充填後）の空間充填材の空隙率が３０～９５％であってもよい。膨張後の空間充填材の空隙率がこの範囲にあることにより、膨張後の空間充填材に通液や通気を十分に施すことが可能となる。例えば、膨張後の空間充填材を含む構造体において冷却する必要がある場合、冷却液を充填後の空間充填材に通液することにより冷却することが可能となる。また、膨張後の空間充填材の空隙率は、好ましくは３５～９０％、より好ましくは４０～８５％であってもよい。なお、膨張後の空間充填材の空隙率は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明では、膨張後（充填後）の空間充填材が連続した多孔質構造を有していてもよい。膨張後の空間充填材の空隙が連通孔である場合、膨張後の空間充填材に通液や通気を十分に施すことが可能となる。

　本発明では、膨張後（充填後）の空間充填材の力学的強度および通液性を良好にする観点から、厚み方向における充填後膨張率が１０１～４００％であってもよく、好ましくは１２０～４００％、より好ましくは１３０～３００％、さらに好ましくは１４０～２５０％であってもよい。なお、厚み方向における膨張率とは、下記式（３）で表される。
　充填後膨張率（％）＝充填後の空間充填材の厚さ（充填する空間の厚さ）（ｍｍ）／充填前の空間充填材の厚さ（ｍｍ）×１００　　（３）

　空間を補強する強度や被固定材を固定する強度を向上する観点から、空間充填材の膨張能力を示す最大膨張率に対する充填後膨張率の割合は、（充填後膨張率－１００）／（最大膨張率－１００）×１００として、１～９０％であってもよく、好ましくは１．５～８５％、より好ましくは２～８３％であってもよい。

　本発明では、膨張を利用して所望の大きさとすることができ、所定の空間の厚さ（膨張後（充填後）の空間充填材の厚さ）は、例えば、０．０２～６００ｍｍの広い範囲から選択可能であるが、狭い隙間を充填する観点から、例えば、２０～５０００μｍであってもよく、好ましくは５０～４０００μｍ、より好ましくは８０～３０００μｍであってもよい。

　本発明では、隙間を精度良く充填可能とする観点から、空間充填材の膨張後の厚さのＣＶ値が０．１以下であってもよく、好ましくは０．０８以下であってもよい。ここで、膨張後の厚さのＣＶ値とは、無加圧下で膨張させた後の空間充填材の厚さのＣＶ値を示し、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

　本発明では、後述の実施例に記載した押抜荷重が、５Ｎ以上であってもよく、好ましくは１０Ｎ以上、より好ましくは１５Ｎ以上、さらに好ましくは２０Ｎ以上であってもよい。押抜荷重の上限は特に限定されないが、例えば、１０００Ｎ程度であってもよい。なお、押抜荷重は後述の実施例に記載した方法により測定される値である。上記の範囲の押抜荷重を示す場合、所定の空間内で充填させたときの空間を補強する強度や被固定材を固定する強度に優れるため、補強材または固定材として有用である。

　また、本発明の空間充填材の使用方法は、熱可塑性樹脂の軟化点以上で加熱することにより所定の空間において空間充填材を膨張させて、被固定材を固定する工程を含んでいてもよい。本発明の空間充填材は、被固定材を固定する固定材として使用してもよい。

　例えば、本発明の空間充填材の使用方法の第２の実施態様の概略断面図を表す図３Ａおよび図３Ｂに基づいて説明する。図３Ａは、空間充填材２１の膨張前の状態を示し、図３Ｂは、空間充填材２１の膨張後の状態を示す。図３Ａでは、外方部材２２により囲まれる空間２３内に２枚の空間充填材２１に挟まれた被固定材２４が、空間充填構造体２５として挿入されている。図３Ａでは、空間２３は単一の外方部材２２により全体が囲まれて形成されているが、外方部材に全体を囲まれている閉鎖空間である必要はなく、例えば、コの字型のように、一部に開放空間が形成されていてもよい。また、複数の異なる部材により空間が形成されていてもよい。また、空間充填材２１は、被固定材２４の両面に１枚ずつ積層されて挿入されているが、積層枚数および挿入箇所は限定されず、被固定材２４の少なくとも一つの面に１枚または複数枚積層されて挿入されていてもよい。被固定材２４の両面に積層されている空間充填材２１は、同一であってもよく、異なっていてもよいが、膨張性の均一性を高める観点から、同一であることが好ましい。なお、図３Ａでは、外方部材２２の一部を示している。

　空間充填材２１を構成する熱可塑性樹脂の軟化点以上で加熱することにより、熱可塑性樹脂が軟化し、それに伴い、熱可塑性樹脂で拘束されていた強化繊維の湾曲が解放され、それにより強化繊維の反発力（復元力）が厚み方向に発現する。そして、空間充填材２１は厚み方向（図３ＡのＺ方向）に不可逆的に膨張し、図３Ｂに示すように、被固定材２４とともに、空間２３を充填する。空間２３の壁面および被固定材２４の両面には、空間充填材２１の膨張応力により高い押圧力が加えられると同時に、溶融熱可塑性樹脂が空間２３の壁面および被固定材２４に押し付けられて接着することで、被固定材２４が十分に固定される。

　また、本発明の空間充填材の使用方法は、膨張させて被固定材を固定する工程に先立って、所定の空間に空間充填材および／または被固定材を挿入する工程を含んでいてもよい。空間充填材および被固定材は、一緒に挿入してもよいし、空間充填材および被固定材のうち一方をまず挿入し、その後もう一方を挿入してもよい。また、空間充填材および被固定材は、あらかじめ一方が挿入されていた所定の空間にもう一方を挿入してもよい。

＜空間充填構造体＞
　本発明の空間充填構造体は、空間充填材と、その少なくとも一部に接して一体化した被固定材とを備えていてもよい。
　空間充填構造体は、例えば、前記空間充填材と被固定材とを融着により一体化してもよい。例えば、前記空間充填材と被固定材とが接するように積層し、加圧などにより空間充填材が膨張するのを抑制しつつ、空間充填材中の前記熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度で加熱する方法により、前記空間充填材と被固定材とを融着させて製造することができる。
　または、空間充填構造体は、空間充填材の製造方法を参照して製造してもよい。例えば、空間充填構造体は、空間充填材を形成するための複合シートと被固定材とが接するように積層し、空間充填材中の前記熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度で加熱しつつ、積層方向に加圧し、さらに、加圧しながら冷却する方法により、前記空間充填材と被固定材とを融着させて製造してもよい。
　または、空間充填構造体は、例えば、空間充填材と被固定材とを接着剤を介して積層して、接着させて製造することができる。この場合、接着剤としては、空間充填材と被固定材とを接着させることができる限り特に限定されず、公知の接着剤を使用することができる。

　本発明の空間充填構造体では、被固定材が前記空間充填材により挟まれていてもよい。空間充填構造体は、被固定材が、対向する少なくとも２方向で空間充填材により挟まれていてもよく、例えば、被固定材の厚み方向で挟まれていてもよく、厚み方向およびそれに直交する方向で挟まれていてもよい。例えば、被固定材が直方体形状である場合に被固定材の厚み方向をＺ方向とすると、前記厚み方向に直交する方向とは、被固定材の所定の一辺に平行で且つＺ方向に直交する方向であるＸ方向（図３Ａ参照）と、このＸ方向およびＺ方向に直交するＹ方向（図３Ａ参照）とを含む。したがって、空間充填構造体は、被固定材の厚み方向であるＺ方向およびＸまたはＹ方向で構成される４方向で挟まれていてもよく、Ｘ方向、Ｙ方向、Ｚ方向で構成される６方向で挟まれていてもよい。また、空間充填構造体では、Ｘ方向、Ｙ方向、Ｚ方向のそれぞれにおいて、空間充填材に対して被固定材が相対する双方向に配設されていてもよいし、いずれか一方向のみに被固定材が配設されていてもよい。

＜空間充填構造体の使用方法＞
　本発明の空間充填構造体の使用方法は、熱可塑性樹脂の軟化点以上で加熱することにより所定の空間において前記空間充填材を膨張させて、被固定材を固定する工程を含んでいてもよい。

　また、本発明の空間充填構造体の使用方法は、膨張させて被固定材を固定する工程に先立って、所定の空間に空間充填構造体を挿入する工程を含んでいてもよい。

　また、本発明の空間充填材は、輸送手段、家電製品、産業機械、建造物などにおいて、部材に囲まれる所定の空間内を充填して、当該部材を補強する空間充填補強材や、当該部材に囲まれる所定の空間内に被固定材を固定する空間充填固定材として有効に用いることができる。
　特に、空間充填材が所定の絶縁特性および／または耐熱性を有する場合、本発明の空間充填材の一態様では、絶縁性および／または耐熱性空間充填材として有用に用いることができる。

　例えば、本発明の空間充填材および空間充填構造体は、モータ（例えば、自動車の駆動用モータ）において、ロータに形成された複数の孔部内に永久磁石（被固定材）を固定するためのモールド材として用いることにより、永久磁石を十分な固定強度で固定することができるとともに、連通孔として存在する空隙に冷却液を通液することによりモータを冷却することが可能であり、絶縁性を付与することも可能である。また、空隙を有しているにもかかわらず固定強度が高いため、空間に占める材料の比率を少なくすることができるため、コストの削減をすることも可能である。

　以下に、実施例に基づき本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらにより何ら制限を受けるものではない。なお、以下の実施例及び比較例においては、下記の方法により各種物性を測定した。

［単繊維繊度］
　ＪＩＳ　Ｌ　１０１５：２０１０「化学繊維ステープル試験方法」の８．５．１のＢ法に準じて、後述の方法で算出した平均繊維長を用いて、単繊維繊度を測定した。

［平均繊維長］
　ランダムに選択した１００本の繊維について、その繊維長を測定し、その測定値の平均値を平均繊維長とした。

［平均繊維径］
　ランダムに選択した３０本の繊維について、顕微鏡観察により繊維径を測定し、その測定値の平均値を平均繊維径とした。

［引張弾性率］
　ガラス繊維（以下、ＧＦと略称することがある）の場合はＪＩＳ　Ｒ　３４２０、炭素繊維（以下、ＣＦと略称することがある）の場合はＪＩＳ　Ｒ　７６０６に準拠し、引張弾性率を測定した。

［熱可塑性繊維のガラス転移温度（Ｔｇ）］
　熱可塑性繊維のガラス転移温度は、レオロジー社製固体動的粘弾性装置「レオスペクトラＤＶＥ－Ｖ４」を用い、周波数１０Ｈｚ、昇温速度１０℃／ｍｉｎで損失正接（ｔａｎδ）の温度依存性を測定し、そのピーク温度から求めた。ここで、ｔａｎδのピーク温度とは、ｔａｎδの値の温度に対する変化量の第１次微分値がゼロとなる温度のことである。

［体積比率］
　空間充填材を構成する強化繊維および熱可塑性樹脂の体積比率は、重量比率を、それぞれの密度により換算して、互いの体積比（強化繊維：熱可塑性樹脂）として算出した。

［目付］
　縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍの空間充填材サンプルを、縦５０ｍｍ、横１５ｍｍの小片８０個に切り出し、全ての小片の重量（ｇ）を計測し、目付（ｇ／ｍ^２）を算出し、全小片の目付の平均値を空間充填材の平均目付（ｇ／ｍ^２）とした。また、全小片の目付の標準偏差を算出し、以下の式より目付のＣＶ値を算出した。
　目付ＣＶ値＝目付標準偏差（ｇ／ｍ^２）／平均目付（ｇ／ｍ^２）

［厚さ］
　縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍの空間充填材サンプルを、縦５０ｍｍ、横１５ｍｍの小片８０個に切り出し、各小片の中央の厚さ（μｍ）をマイクロメータで計測し、全小片の厚さの平均値を空間充填材の平均厚さ（μｍ）とした。また、全小片の厚さの標準偏差を算出し、以下の式より厚さのＣＶ値を算出した。
　厚さＣＶ値＝厚さ標準偏差（μｍ）／平均厚さ（μｍ）

［密度］
　密度は、空間充填材サンプルを縦５０ｍｍ、横１５ｍｍに切り出し、その厚さ（ｃｍ）と重量（ｇ）を計測し、下記式により算出した。
　密度（ｇ／ｃｍ^３）＝重量（ｇ）／（厚さ（ｃｍ）×７．５（ｃｍ^２））

［空隙率］
　ＪＩＳ　Ｋ　７０７５「炭素繊維強化プラスチックの繊維含有率及び空洞率試験」に準拠し、空間充填材の空隙率（％）を算出した。

［湾曲度］
　空間充填材サンプルを縦５０ｍｍ、横１５ｍｍに切り出し、下記条件でＸ線ＣＴ測定して得られた画像を下記の手順で画像解析することにより湾曲度を測定した。
＜Ｘ線ＣＴ測定条件＞
　測定装置：Ｘｒａｄｉａ　５２０　Ｖｅｒｓａ（カールツァイス社製）
　Ｘ線ターゲット：タングステン
　Ｘ線管電圧：１００ｋＶ
　出力：９Ｗ
　対物レンズ：４Ｘ
　ピクセルサイズ：１μｍ／ｐｉｘ
　ビニング：１
　撮像枚数：３２０１枚
　露光時間：６秒／枚

＜画像解析条件＞
　画像解析ソフト：Ａｖｉｚｏ（サーモフィッシャーサイエンティフィック社製）
　Ｘ線ＣＴ測定により得られた空間充填材サンプルの３次元画像を画像解析ソフトウェア上で、０．４０ｍｍ×０．４０ｍｍ×全厚さになるよう画像をカットした後、必要に応じてＮＯＮ－ＬＯＣＡＬ　Ｆｉｌｔｅｒ機能によりノイズを除去した。ＮＯＮ－ＬＯＣＡＬ　Ｆｉｌｔｅｒ機能は以下の条件に設定した。
　Ｓｐａｔｉａｌ　Ｓｔａｎｄａｒｄ　Ｄｅｖｉａｔｉｏｎ値：５
　Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ　Ｓｔａｎｄａｒｄ　Ｄｅｖｉａｔｉｏｎ値：０．２
　Ｓｅａｒｃｈ　ｗｉｎｄｏｗ値：１０
　Ｌｏｃａｌ　Ｎｅｉｇｈｂｏｒｈｏｏｄ値：３
　そして、Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｖｅ　Ｔｈｒｅｓｈｏｌｄｉｎｇ機能で二値化を行い、全ての繊維を抽出した。

　前記０．４０ｍｍ×０．４０ｍｍ×全厚さになるよう画像をカットしたデータ、もしくはＮＯＮ－ＬＯＣＡＬ　Ｆｉｌｔｅｒ処理にてノイズ除去したデータに対し、Ｆｉｂｅｒ　Ｔｒａｃｉｎｇ機能を用いて、以下の設定条件に適合する直径を有する繊維を抽出した。
　Ｃｙｌｉｎｄｅｒ　ＣｏｒｒｅｌａｔｉｏｎのＣｙｌｉｎｄｅｒ　ｌｅｎｇｔｈ値：繊維直径の２．５～３．５倍の間の任意の値
　Ａｎｇｕｌａｒ　Ｓａｍｐｌｉｎｇ値：５
　Ｍａｓｋ　Ｃｙｌｉｎｄｅｒ　Ｒａｄｉｕｓ値：繊維半径＋１～繊維半径＋１３の間の任意の値
　Ｏｕｔｅｒ　Ｃｙｌｉｎｄｅｒ　Ｒａｄｉｕｓ値：繊維半径
　Ｉｎｎｅｒ　Ｃｙｌｉｎｄｅｒ　Ｒａｄｉｕｓ値：０
　Ｔｒａｃｅ　Ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ　ＬｉｎｅｓのＤｉｒｅｃｔｉｏｎ　Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ値：０．１～０．５
　Ｍｉｎｉｍｕｍ　Ｄｉｓｔａｎｃｅ値：繊維半径～繊維直径の間の任意の値

　抽出した各繊維の「Ｔｏｒｔｕｏｓｉｔｙ」を湾曲度とした。抽出した全強化繊維が占める体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率（ｖｏｌ％）を算出した。これを表１における「強化繊維中の湾曲度１．００４以上の割合」とした。

　ＪＩＳ　Ｋ　７０７５「炭素繊維強化プラスチックの繊維含有率及び空洞率試験」に準拠して算出される空間充填材全体の体積に対する全強化繊維の体積含有率に、全強化繊維が占める体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率を掛けることにより、空間充填材全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率（ｖｏｌ％）を算出した。これを表１における「空間充填材中の湾曲度１．００４以上の強化繊維の体積含有率」とした。

　得られた繊維の各湾曲度のデータを用い、下記式により、平均湾曲度を算出した。
　平均湾曲度＝抽出した各繊維の湾曲度の合計／抽出した繊維本数

［膨張性評価］
　実施例および比較例にて得られた空間充填材を、熱可塑性樹脂の軟化点以上の所定の温度に設定した送風定温恒温器（ヤマト科学株式会社製「ＤＮ４１１Ｈ」）中に入れて１０分加熱後、取り出して２５℃まで冷却した。その後、膨張後のサンプルの平均厚さを測定し、加熱前後のサンプルの平均厚さより、下記式を用いて最大膨張率（％）を測定した。
　最大膨張率（％）＝膨張後の空間充填材の平均厚さ（μｍ）／膨張前の空間充填材の平均厚さ（μｍ）×１００

　上述の空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度と同様の算出方法により、膨張後空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度Ｙを算出し、湾曲度の解放率（％）を以下の式により算出した。
　湾曲度の解放率（％）＝
　［（Ｘ－１）－（Ｙ－１）］／（Ｘ－１）×１００
（式中、Ｘ：膨張前空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度、Ｙ：無加圧下で加熱膨張させた後の空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度）

　また、上述の空間充填材の厚さＣＶ値と同様の算出方法により、膨張後空間充填材の厚さＣＶ値を算出した。

［押抜荷重］
　押抜荷重試験用サンプルは下記手順にて作製した。図４Ａは押抜荷重試験用サンプルの作製を説明するための概略斜視図であり、図４Ｂは、押抜荷重試験用サンプルの作製を説明するための概略断面図である。
（１）実施例および比較例で得られた空間充填材を、長さ５０ｍｍ、幅１５ｍｍに切り出し、空間充填材サンプルを作製した。
（２）縦２０ｍｍ、横２０ｍｍ、厚さ２．１５ｍｍ、長さ１００ｍｍの中空角材（大）３２ａと、横１５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍ、長さ１００ｍｍの中空角材（小）３２ｂを準備した。ここで、中空角材（大）３２ａに中空角材（小）３２ｂを挿入した時に、中空角材（大）３２ａの内側横面と中空角材（小）３２ｂの外側横面との隙間が所定の高さとなる縦寸法を有する中空角材（小）３２ｂを、各実施例および比較例で準備した。すなわち、中空角材（小）３２ｂの縦寸法は、（中空角材（大）３２ａの内側縦寸法（１５．７ｍｍ）－隙間高さｈ×２）となるように調整した。
（３）図４Ａに示すように、中空角材（大）３２ａの中に中空角材（小）３２ｂを長さ方向に５０ｍｍ挿入した状態で、図４Ｂに示すように、中空角材（大）３２ａの内側横面と中空角材（小）３２ｂの外側横面との隙間の２か所にそれぞれ空間充填材サンプル３１を１枚ずつ挿入し、所定の温度に設定した送風定温恒温器（ヤマト科学株式会社製「ＤＮ４１１Ｈ」）中に入れて２０分加熱後、取り出して２５℃まで冷却することで、空間充填材サンプル３１を充填した。

　充填後膨張率（％）を以下の式により算出した。なお、隙間の高さがすべて埋まり、完全に充填された場合、充填後の空間充填材の平均厚さは各隙間の高さとなる。
　充填後膨張率（％）＝充填後の空間充填材の平均厚さ（μｍ）／充填前の空間充填材の平均厚さ（μｍ）×１００

　また、上述の空間充填材の空隙率と同様の算出方法により、完全に充填された後の空間充填材の空隙率（％）を算出し、充填後空隙率とした。

　得られた押抜荷重試験用サンプルに対して、万能試験機（島津製作所製「ＡＧ－２０００Ａ」）を用いて、圧縮速度２ｍｍ／ｍｉｎで、中空角材（小）のみに荷重を長さ方向にかけ、中空角材（小）を押抜き、ずれが生じ始める時の荷重を押抜荷重（Ｎ）とした。

［参考例１］（ポリエーテルイミド繊維の製造）
　非晶性樹脂であるポリエーテルイミド（以下、ＰＥＩと略称することがある）系ポリマー（サービックイノベイティブプラスチックス製「ＵＬＴＥＭ９００１」）を１５０℃で１２時間真空乾燥した。前記ＰＥＩ系ポリマーを紡糸ヘッド温度３９０℃、紡糸速度１５００ｍ／ｍｉｎ、吐出量５０ｇ／ｍｉｎの条件で丸孔ノズルより吐出し、２６４０ｄｔｅｘ／１２００ｆのＰＥＩ繊維のマルチフィラメントを作製した。得られたマルチフィラメントを１５ｍｍにカットし、ＰＥＩ繊維のショートカットファイバーを作製した。得られた繊維の外観は毛羽等なく良好で、単繊維繊度は２．２ｄｔｅｘ、平均繊維長は１５．０ｍｍであり、ガラス転移温度（非晶性熱可塑性樹脂における軟化点）は２１７℃であり、密度は１．２７ｇ／ｃｍ^３であった。

［参考例２］（ＰＥＴ系バインダー繊維の製造）
　重合反応装置を用い、常法により２８０℃で重縮合反応を行い、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸とイソフタル酸の共重合割合（モル比）が７０／３０、ジオール成分としてエチレングリコール１００モル％からなる、固有粘度（η）が０．８１であるＰＥＴ系ポリマーを製造した。得られたポリマーを、重合装置底部よりストランド状に水中に押し出し、ペレット状に切断した。得られたＰＥＴ系ポリマーを、２７０℃で加熱された同方向回転タイプのベント式２軸押し出し機に供給し、滞留時間２分を経て２８０℃に加熱された紡糸ヘッドに導き、吐出量４５ｇ／分の条件で丸孔ノズルより吐出し、紡糸速度１２００ｍ／分で引き取ることで２６４０ｄｔｅｘ／１２００ｆのＰＥＴ系ポリマーからなるマルチフィラメントを作製した。次いで得られた繊維を５ｍｍにカットした。得られた繊維の外観は毛羽等なく良好で、単繊維繊度は２．２ｄｔｅｘ、平均繊維長は５．０ｍｍ、密度は１．３８ｇ／ｃｍ^３であった。

［参考例３］（ポリカーボネート繊維の製造）
　非晶性樹脂であるポリカーボネート（以下、ＰＣと略称することがある）系ポリマー（三菱エンジニアリングプラスチック製「ユーピロンＳ－３０００」）を１２０℃で６時間真空乾燥した。前記ＰＣ系ポリマーを紡糸ヘッド温度３００℃、紡糸速度１５００ｍ／ｍｉｎ、吐出量５０ｇ／ｍｉｎの条件で丸孔ノズルより吐出し、２６４０ｄｔｅｘ／１２００ｆのＰＣ繊維のマルチフィラメントを作製した。得られたマルチフィラメントを１５ｍｍにカットし、ＰＣ繊維のショートカットファイバーを作製した。得られた繊維の外観は毛羽等なく良好で、単繊維繊度は２．２ｄｔｅｘ、平均繊維長は１５．０ｍｍであり、ガラス転移温度（非晶性熱可塑性樹脂における軟化点）は１５０℃であり、比重は１．２ｇ／ｃｍ^３であった。

［参考例４］（増粘剤の調製）
　パムオール（明成化学工業製）２ｇを水２Ｌに添加し、完全に溶解するまで攪拌する事で、増粘剤を調製した。

［参考例５］（分散剤の調製）
　アルコックスＣＰ－Ｂ１（明成化学工業製）３．７５ｇを２Ｌの水に溶解させたものと、パルセットＨＡ（明成化学工業製）３．７５ｇを２Ｌの水に溶解させたものを分散剤としてそれぞれ調製した。各分散剤を２０ｍＬずつスラリーに添加して使用した。

［実施例１］
　熱可塑性繊維としてＰＥＩ繊維５０ｗｔ％、強化繊維として１３ｍｍのカット長のガラス繊維（日本電気硝子製：平均繊維径１０．５μｍ、比重２．５４ｇ／ｃｍ^３）４５ｗｔ％、およびバインダー繊維としてＰＥＴ系バインダー繊維５ｗｔ％を、水１．５Ｌ、分散剤４０ｍＬ中に投入し、離解機を用いて５４０ｒｐｍで１５００回攪拌し、スラリーを調製した。得られたスラリーに増粘剤６０～８０ｍＬを加え、ウェットレイドプロセスにより目付７８ｇ／ｍ^２の混合不織布（混抄紙）を得た。
　得られた混合不織布を３枚積層し、テストプレス機（北川精機製「ＫＶＨＣ－ＩＩ」）を用いて、積層方向に対して垂直な面に対して３ＭＰａにて加圧しながら、３４０℃で１０分間加熱し、ガラス繊維の間に溶融したＰＥＩ系ポリマー及びＰＥＴ系ポリマーを含浸させた後、加圧を維持したまま、ＰＥＩ系ポリマーのガラス転移温度以下である１５０℃まで冷却し、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは１４４μｍ、厚さＣＶ値は０．０４９、平均目付は２３３．８ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２４、密度は１．６２５ｇ／ｃｍ^３、空隙率は１．４％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は８２．７ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、各種評価を行い、評価結果を表１に示す。なお、膨張性評価における送風定温恒温器の設定温度は２６０℃、押抜荷重試験用サンプル作製時の送風定温恒温器の設定温度は２８０℃、押抜荷重試験用サンプルの隙間高さｈを３００μｍとした。

［実施例２］
　空間充填材の作製工程にて、混合不織布の枚数を１枚としたこと以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは６３μｍ、厚さＣＶ値は０．０６０、平均目付は８１．２ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２４、密度は１．２９３ｇ／ｃｍ^３、空隙率は２１．５％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は８１．５ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、押抜荷重試験用サンプルの隙間高さｈを１００μｍに変更する以外は実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［実施例３］
　混合不織布製造工程において、増粘剤および分散剤を投入しないこと以外は、実施例１と同様にして、混合不織布を作製した。その後、空間充填材の作製工程にて、実施例２と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは８２μｍ、厚さＣＶ値は０．２３０、平均目付は７７．４ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０４５、密度は０．９４２ｇ／ｃｍ^３、空隙率は４２．８％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は７６．１ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例２と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［実施例４］
　空間充填材の作製工程にて、混合不織布の枚数を３０枚としたこと以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは１５００μｍ、厚さＣＶ値は０．０２１、平均目付は２４００ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０１８、密度は１．６００ｇ／ｃｍ^３、空隙率は２．９％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は８３．２ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、押抜荷重試験用サンプルの隙間高さｈを３０００μｍに変更する以外は実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［実施例５］
　強化繊維として１３ｍｍのカット長のガラス繊維（日本電気硝子製：平均繊維径６．５μｍ、比重２．５４ｇ／ｃｍ^３）を用いた以外は実施例２と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは６２μｍ、厚さＣＶ値は０．０３８、平均目付は８１．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２４、密度は１．３０６ｇ／ｃｍ^３、空隙率は２０．７％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は８３．０ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例２と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［実施例６］
　強化繊維として１３ｍｍのカット長のガラス繊維（日本電気硝子製：平均繊維径１３μｍ、比重２．５４ｇ／ｃｍ^３）を用いた以外は実施例２と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは６８μｍ、厚さＣＶ値は０．０５９、平均目付は７９．５ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０３１、密度は１．１６９ｇ／ｃｍ^３、空隙率は２９．０％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は８１．０ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例２と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

[実施例７]
　混合不織布製造工程において、熱可塑性繊維としてＰＥＩ繊維７５ｗｔ％、強化繊維として１３ｍｍのカット長のガラス繊維（日本電気硝子製：平均繊維径１０．５μｍ、比重２．５４ｇ／ｃｍ^３）１５ｗｔ％、およびバインダー繊維としてＰＥＴ系バインダー繊維５ｗｔ％を用いてスラリーを調製したこと以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは１４５μｍ、厚さＣＶ値は０．０３５、平均目付は２０３．６ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０３１、密度は１．４０４ｇ／ｃｍ^３、空隙率は０．８％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は７２．０ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

[実施例８]
　空間充填材の作製工程にて、熱プレス時に厚さ０．３ｍｍのスペーサーを配置した以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは２９５μｍ、厚さＣＶ値は０．０２０、平均目付は２４５．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２０、密度は０．８３１ｇ／ｃｍ^３、空隙率は４９．５％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は３８．０ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

[実施例９]
　混合不織布製造工程において、熱可塑性繊維としてＰＥＩ繊維５５ｗｔ％、強化繊維として１３ｍｍのカット長の炭素繊維（東邦テナックス製：平均繊維径７μｍ、比重１．８２ｇ／ｃｍ^３）４０ｗｔ％、およびバインダー繊維としてＰＥＴ系バインダー繊維５ｗｔ％を用いてスラリーを調製したこと以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは１６５μｍ、厚さＣＶ値は０．０５２、平均目付は２３５．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２５、密度は１．４２４ｇ／ｃｍ^３、空隙率は１．９％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は８３．１ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

[実施例１０]
　混合不織布製造工程において、熱可塑性繊維としてＰＣ繊維を用いたこと以外は実施例１と同様にして、混合不織布を作製した。
　得られた混合不織布を３枚積層し、テストプレス機（北川精機製「ＫＶＨＣ－ＩＩ」）を用いて、積層方向に対して垂直な面に対して３ＭＰａにて加圧しながら、２８０℃で１０分間加熱し、ガラス繊維の間に溶融したＰＣ系ポリマー及びＰＥＴ系ポリマーを含浸させた後、加圧を維持したまま、ＰＣ系ポリマーのガラス転移温度以下である１３０℃まで冷却し、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは１４２μｍ、厚さＣＶ値は０．０４５、平均目付は２２１．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２３、密度は１．５５６ｇ／ｃｍ^３、空隙率は１．９％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は７９．１ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、膨張性評価における送風定温恒温器の設定温度は１９０℃、押抜荷重試験用サンプル作製時の送風定温恒温器の設定温度は２１０℃とした以外は実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［比較例１］
　空間充填材の作製工程にて、熱プレス時に厚さ０．５ｍｍのスペーサーを配置した以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは５１４μｍ、厚さＣＶ値は０．０８８、平均目付は２３１．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０３０、密度は０．４４９ｇ／ｃｍ^３、空隙率は７２．７％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は１３．９ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、押抜荷重試験用サンプルの隙間高さｈを６００μｍに変更する以外は実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［比較例２］
　空間充填材の作製工程にて、熱プレス時の溶融工程の後、冷却工程に移る際に加圧を維持せずに冷却を行った事以外は実施例１と同様にして、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは４８５μｍ、厚さＣＶ値は０．０７５、平均目付は２３２．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０３１、密度は０．４７８ｇ／ｃｍ^３、空隙率は７１．０％であった。
　得られた空間充填材について、押抜荷重試験用サンプルの隙間高さｈを６００μｍに変更する以外は実施例１と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

［比較例３］
　混合不織布製造工程において、熱可塑性繊維としてＰＥＩ繊維８５ｗｔ％、強化繊維としてガラス繊維（日本電気硝子製：平均繊維径１０．５μｍ、比重２．５４ｇ／ｃｍ^３）１０ｗｔ％、およびバインダー繊維としてＰＥＴ系バインダー繊維５ｗｔ％を用いてスラリーを調製した以外は実施例１と同様にして、混合不織布を作製した。
　得られた混合不織布１枚を、テストプレス機（北川精機製「ＫＶＨＣ－ＩＩ」）を用いて、厚さ７０μｍのスペーサーを配置し、積層方向に対して垂直な面に対して１ＭＰａにて加圧しながら、３４０℃で１０分間加熱し、ガラス繊維の間に溶融したＰＥＩ樹脂を含浸させた後、加圧を維持したまま、ＰＥＩのガラス転移温度以下である１５０℃まで冷却し、空間充填材を作製した。得られた空間充填材の平均厚さは６０μｍ、厚さＣＶ値は０．０２１、平均目付は８０．０ｇ／ｍ^２、目付ＣＶ値は０．０２１、密度は１．３３３ｇ／ｃｍ^３、空隙率は０．７％、強化繊維全体の体積に対する湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率は１８．０ｖｏｌ％であった。
　得られた空間充填材について、実施例２と同様に評価を行い、評価結果を表１に示す。

　表１より、実施例１～１０の空間充填材は、湾曲度が１．００４以上の強化繊維が特定量存在するため、膨張性に優れており、補強または固定する強度（押抜荷重）が５Ｎ以上で高いことがわかる。なお、空間充填材の使用方法として、空間充填材の膨張能力を示す最大膨張率に対して比較的低い膨張率により隙間を充填する方が、より高い膨張応力を発揮することができるためか、実施例８では、最大膨張率１９４％の空間充填材を充填後膨張率１０２％として使用することにより押抜荷重が２３１Ｎと非常に高い固定強度を発揮できていると考えられる。
　さらに、実施例１、２および４～６の空間充填材は、厚さＣＶ値が０．２以下で非常に小さいため、膨張後の厚さＣＶ値が０．１以下であり、隙間を精度よく充填することが可能である。

　一方、比較例１～３は、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の存在量が２０ｖｏｌ％未満であるため、ほとんど膨張せず、補強または固定する強度（押抜荷重）が非常に低い。

　本発明の空間充填材は、輸送手段、家電製品、産業機械、建造物などにおいて、部材に囲まれる所定の空間内を充填するために有用である。例えば、空間充填材は、部材を補強する補強材や、部材に囲まれる所定の空間内に被固定材を固定する固定材として用いることができる。さらに、本発明の空間充填材は、モータ（例えば、自動車の駆動用モータ）において、ロータに形成された複数の孔部内に永久磁石（被固定材）を固定するためのモールド材として用いることができる。

　以上のとおり、図面を参照しながら本発明の好適な実施例を説明したが、当業者であれば、本件明細書を見て、自明な範囲内で種々の変更および修正を容易に想定するであろう。したがって、そのような変更および修正は、請求の範囲から定まる発明の範囲内のものと解釈される。

　１・・・強化繊維
　１１，２１・・・空間充填材
　１２，２２・・・外方部材
　１３，２３・・・空間
　２４・・・被固定材
　２５・・・空間充填構造体
　３１・・・空間充填材サンプル
　３２ａ・・・中空角材（大）
　３２ｂ・・・中空角材（小）
　Ｌ・・・繊維長
　Ｌ_０・・・繊維両端の最短距離
　ｈ・・・隙間高さ

Claims

　強化繊維と熱可塑性樹脂とで構成され、前記強化繊維同士が複数の交点を有し、少なくともその交点の一部が熱可塑性樹脂で接着される空間充填材であり、前記強化繊維全体の体積に対する、下記式（１）で規定される湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が２０ｖｏｌ％以上である、空間充填材。
　湾曲度＝繊維長／繊維両端の最短距離　　（１）
　請求項１に記載の空間充填材であって、厚さのＣＶ値が０．２以下である、空間充填材。
　請求項１または２に記載の空間充填材であって、平均厚さが１０～１０００μｍである、空間充填材。
　請求項１～３のいずれか一項に記載の空間充填材であって、下記式（２）で規定される湾曲度の解放率が３０％以上である、空間充填材。
　湾曲度の解放率（％）＝［（Ｘ－１）－（Ｙ－１）］／（Ｘ－１）×１００　　（２）
（式中、Ｘ：膨張前空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度、Ｙ：無加圧下で加熱膨張させた後の空間充填材中の強化繊維の平均湾曲度）
　請求項１～４のいずれか一項に記載の空間充填材であって、目付のＣＶ値が０．２以下である、空間充填材。
　請求項１～５のいずれか一項に記載の空間充填材であって、前記強化繊維の平均繊維長が３～１００ｍｍである、空間充填材。
　請求項１～６のいずれか一項に記載の空間充填材であって、空間充填材全体の体積に対する、湾曲度が１．００４以上の強化繊維の体積含有率が３～５０ｖｏｌ％である、空間充填材。
　請求項１～７のいずれか一項に記載の空間充填材であって、空間充填材全重量に対する、熱可塑性樹脂の重量含有率が４０～８５ｗｔ％である、空間充填材。
　請求項１～８のいずれか一項に記載の空間充填材と、その少なくとも一部に接して一体化された被固定材とを備える、空間充填構造体。
　請求項１～８のいずれか一項に記載の空間充填材を製造する方法であって、
　強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む複合シートを準備する工程と、
　前記複合シートを前記熱可塑性樹脂の軟化点以上に加熱し、厚み方向に圧力をかけて熱プレスする工程と、
　圧力をかけたまま、前記熱可塑性樹脂の軟化点より低い温度まで冷却する工程と、
　を少なくとも備える、空間充填材の製造方法。
　請求項１０に記載の製造方法であって、前記複合シートが、強化繊維と熱可塑性繊維とを含む混抄紙である、空間充填材の製造方法。
　請求項１１に記載の製造方法であって、前記混抄紙が、強化繊維、熱可塑性繊維および分散剤を含む水性スラリーから形成されている、空間充填材の製造方法。
　請求項１２に記載の製造方法であって、前記水性スラリーがさらに増粘剤を含む、空間充填材の製造方法。