WO2022149336A1 - 電池及び電池の製造方法 - Google Patents

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Definitions

  • the entire surface from the outer periphery to the center of the main surface of the first current collector in a plan view is restrained by the plate-shaped member, so that the effect of suppressing the elongation of the first current collector can be obtained by the entire first current collector. Can act on. Therefore, deformation such as warpage of the manufactured battery can be further suppressed.
  • the plate-shaped member may be pressed so as to be in contact with the pressing member.
  • the surface roughness Rz of the roughened surface may be 1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less.
  • the first material may contain the second metal.
  • the first metal may be aluminum and the second metal may be copper.
  • the coefficient of thermal expansion of the first material may be smaller than the coefficient of thermal expansion of the first metal.
  • the average maximum width of the plurality of deposits in a plan view may be 10 ⁇ m or less.
  • At least one of the plurality of deposits may be adhered to the end portion of the first current collector in a plan view.
  • the solid electrolyte layer may contain a solid electrolyte having lithium ion conductivity.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view and a plan view showing a schematic configuration of a battery according to the present embodiment.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view of the battery 100 according to the present embodiment
  • FIG. 1B is a plan view of the battery 100 as viewed from above in the z-axis direction. ..
  • FIG. 1 (a) shows a cross section at the position shown by the line Ia-Ia in FIG. 1 (b).
  • FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view and an enlarged plan view of the positive electrode current collector according to the present embodiment.
  • FIG. 2A is an enlarged sectional view of the positive electrode current collector 11
  • FIG. 2B is an enlarged plan view of region II of FIG. 1B.
  • FIG. 2A shows a cross section at the position indicated by the line IIa-IIa in FIG. 2B.
  • the positive electrode active material layer 12 is an example of the first active material layer
  • the negative electrode active material layer 14 is an example of the second active material layer.
  • the plurality of deposits 16 are fine, the illustration is omitted.
  • the plurality of deposits 16 are provided with a dot pattern for the sake of clarity, but the plurality of deposits 16 are not actually provided with a dot pattern. The same applies to the following figures.
  • the shape of the deposit 16 is schematically shown in a disk shape in FIG. 2, but is not particularly limited.
  • the shape of the deposit 16 may be a shape other than the disk shape such as a square disk shape, a columnar shape, a prismatic shape, or a gourd shape. Further, the shape of the deposit 16 may be an indefinite shape composed of a plurality of curved surfaces or a plurality of flat surfaces.
  • the positive electrode active material layer 12 is laminated in contact with one main surface of the positive electrode current collector 11, specifically, the main surface facing the main surface 11a to which a plurality of deposits 16 are attached.
  • the positive electrode active material layer 12 contains at least the positive electrode active material.
  • the positive electrode active material layer 12 is a layer mainly composed of a positive electrode material such as a positive electrode active material.
  • the positive electrode active material is a substance in which metal ions such as lithium (Li) ions or magnesium (Mg) ions are inserted or removed from the crystal structure at a higher potential than that of the negative electrode, and oxidation or reduction is performed accordingly.
  • the type of the positive electrode active material can be appropriately selected according to the type of the battery, and a known positive electrode active material can be used.
  • Examples of the positive electrode active material include compounds containing lithium and a transition metal element, and examples thereof include oxides containing lithium and a transition metal element, and phosphoric acid compounds containing lithium and a transition metal element.
  • Examples of the oxide containing lithium and a transition metal element include LiNi x M 1-x O 2 (where M is Co, Al, Mn, V, Cr, Mg, Ca, Ti, Zr, Nb, Mo).
  • the positive electrode active material layer 12 can improve the lithium ion conductivity in the positive electrode active material layer 12 by mixing the positive electrode active material and other additive materials such as a solid electrolyte in a predetermined ratio, and can also improve the lithium ion conductivity in the positive electrode active material layer 12.
  • the electron conductivity can be improved.
  • a solid electrolyte exemplified as the solid electrolyte of the solid electrolyte layer 15 described later can be used.
  • Examples of the sulfide-based solid electrolyte include Li 2 SP 2 S 5 series, Li 2 S-SiS 2 series, Li 2 SB 2 S 3 series, Li 2 S-GeS 2 series, and Li 2 S-.
  • SiS 2 -LiI series, Li 2S-SiS 2 -Li 3 PO 4 series, Li 2 S-Ge 2 S 2 series, Li 2 S-GeS 2 -P 2 S 5 series, Li 2 S-GeS 2 - ZnS Lithium-containing sulfides such as systems can be used.
  • the material of the solid electrolyte may be composed of agglomerates of particles. Further, the material of the solid electrolyte may be composed of a sintered structure.
  • the thickness of the plate-shaped member 18 may be, for example, a difference of 20% or less from the thickness of the negative electrode current collector 13, and the thickness of the plate-shaped member 18 and the thickness of the negative electrode current collector 13 may be the same. good.
  • the difference between the elongation of the plate-shaped member 18 due to the pressure of the press and the elongation of the negative electrode current collector 13 can be reduced, and as a result, the elongation of the positive electrode current collector 11 constrained by the plate-shaped member 18 can be reduced.
  • the difference from the elongation of the negative electrode current collector 13 can be reduced.
  • a cutting step is performed.
  • the power generation element 30 is cut after the pressing step (step S14).
  • the cutting step specifically, after heating the power generation element 30 to about 50 ° C. or higher and 100 ° C. or lower, the positive electrode current collector 11 is placed on the upper side, and the vicinity of the four outer peripheral sides is placed along each side from the upper side. Cut off vertically with a cutter blade.
  • the battery 100 is obtained.
  • the outer peripheral portion of the pressed power generation element 30 which is liable to be distorted and deformed can be removed, so that the battery 100 with high shape accuracy can be obtained in any shape while the warp is suppressed.
  • the size of the power generation element 30 prepared in the preparation step is increased, a large number of batteries having a high precision shape can be manufactured from a series of manufacturing steps.
  • the battery 100 which is a single battery, thus obtained, a high voltage and / or a large capacity laminated battery can be realized. Details of the stacked battery will be described later.
  • the battery 130 according to the third modification of the embodiment has a plate-shaped member 18 made of a first material in the positive electrode current collector 11 as compared with the battery 100 in the embodiment. The difference is that they are integrated in contact with each other.
  • a plurality of deposits 16 are attached to the main surface 11a of the positive electrode current collector 11 as in the first embodiment, the plurality of deposits 16 are shown in FIG. 7 because they are fine. It is omitted.
  • the embodiment of the plurality of deposits 16 is the same as that of the first embodiment.
  • the bonding interface between the positive electrode current collector 11 and the plate-shaped member 18 is the main surface of the positive electrode current collector 11.
  • a plurality of deposits 16 derived from the plate-shaped member 18 have bitten into 11a.
  • cracks 19 are formed in the positive electrode current collector 11 and the plate-shaped member 18 due to the pressure at the time of pressing. By forming such a crack 19, the stress of the plate-shaped member 18 and the positive electrode current collector 11 with respect to the temperature change and the stress is absorbed.
  • a highly reliable battery 130 capable of suppressing deformation such as warpage can be realized. Further, it functions as a support for the soft positive electrode current collector 11 during processing such as a cutting step, and has an effect of reducing cracks during handling and suppressing a short circuit.
  • the positive electrode current collector 21 has a linear step 22 formed in a convex shape and having a convex width of 1 mm or more in a plan view.
  • the step 22 may be formed in a concave shape.
  • the convex shape is a shape protruding from the flat surface of the current collector
  • the concave shape is a shape recessed from the flat surface of the current collector.
  • the positive electrode current collector 21 has a step 22 and the layer in contact with the surface of the positive electrode current collector 21 on which the step 22 is formed slides out, the slipping layer is stressed by the step 22 and becomes less slippery. As a result, the positional deviation between the positive electrode current collector 21 and the layer in the positive electrode current collector 21 in contact with the surface on which the step 22 is formed is suppressed.
  • the position shift due to the slip of the laminated battery is caused. It is suppressed.
  • the number of deposits 16 to which the plurality of deposits 16 adhere to the positive electrode current collector 21 is, for example, the number on the positive electrode active material layer 12 side of the positive electrode current collector 21.
  • the main surface 21a on the opposite side there are more places other than the place where the step 22 is located than the place where the step 22 is located.
  • a plate-shaped member is placed on the power generation element and pressed, but the present invention is not limited to this.
  • a power generation element may be placed on a plate-shaped member and pressed.
  • the plate-shaped member is placed on the roughened surface so that the main surface of the positive electrode current collector is in contact with the surface.
  • the power generation element is composed of a positive electrode current collector, a positive electrode active material layer, a solid electrolyte layer, a negative electrode active material layer, and a negative electrode current collector.
  • a bonding layer or the like for reducing electric resistance and improving bonding strength may be provided between the layers of the power generation element within a range in which the battery characteristics are acceptable.
  • a plurality of deposits are attached to the positive electrode current collector, but the present invention is not limited to this.
  • the negative electrode current collector contains the first metal and the positive electrode current collector contains a second metal harder than the first metal
  • a plurality of deposits may be attached to the negative electrode current collector. Therefore, of the positive electrode active material layer and the positive electrode current collector and the negative electrode active material layer and the negative electrode current collector, one is the first active material layer and the first current collector, and the other is the second active material layer and the second active material layer. 2 It may be a current collector.

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Abstract

電池の製造方法は、第１金属を含む第１集電体（１１、２１）、第１活物質層（１２）、固体電解質層（１５）、第２活物質層（１４）、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体（１３）がこの順に積層された発電要素（３０）を準備する準備工程（Ｓ１１）と、前記第１金属よりも硬い第１材料で構成され、粗面化された表面（１８ａ）を有する板状部材（１８）を介して前記発電要素をプレスするプレス工程（Ｓ１２）と、を含み、前記プレス工程では、前記第１集電体の主面（１１ａ）に前記板状部材の前記粗面化された表面（１８ａ）を接触させて前記発電要素（３０）をプレスする。

Description

電池及び電池の製造方法
　本開示は、電池及び電池の製造方法に関する。
　正極活物質層と負極活物質層との間にイオン伝導性を有する固体電解質を含む固体電解質層を配置して、高圧でプレスすることにより、全て固体材料から成る電池、いわゆる全固体電池を構成することができる。このような、全固体電池の積層化に関連する技術として、例えば、特許文献１には、複数の全固体電池を上下に配置して加圧して接合した、多層に積層した電池が開示されている。また、特許文献２には、２つの全固体電池を上下に互いに対称に対向するように配置して高圧でプレスした多積層型の全固体電池が開示されている。
特開２０１８－１８１４５１号公報 特開２０１７－１５７２７１号公報
　従来技術においては、例えば、全固体電池を大判化及び／又は薄型化した場合などに、全固体電池に反り等の変形が発生することがある。そこで、本開示では、変形を抑制できる電池の製造方法等を提供する。
　本開示の一態様に係る電池の製造方法は、第１金属を含む第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体がこの順に積層された発電要素を準備する準備工程と、前記第１金属よりも硬い第１材料で構成され、粗面化された表面を有する板状部材を介して前記発電要素をプレスするプレス工程と、を含み、前記プレス工程では、前記第１集電体の主面に前記板状部材の前記粗面化された表面を接触させて前記発電要素をプレスする。
　本開示の一態様に係る電池は、第１金属を含む第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体がこの順に積層された発電要素と、前記第１集電体の前記第１活物質層側とは反対側の主面に付着し、前記第１金属よりも硬い第１材料で構成される複数の付着物と、を備える。
　本開示によれば、変形を抑制できる電池の製造方法等を提供することができる。
図１は、実施の形態に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。 図２は、実施の形態に係る電池の正極集電体の拡大断面図及び拡大平面視図である。 図３は、実施の形態に係る電池の製造方法のフローチャートである。 図４Ａは、実施の形態に係る電池の製造方法におけるプレス工程を説明するための模式図である。 図４Ｂは、実施の形態に係る電池の製造方法におけるプレス工程でのプレス初期の板状部材及び正極集電体を示す模式図である。 図４Ｃは、実施の形態に係る電池の製造方法におけるプレス工程でのプレス後の板状部材及び正極集電体を示す模式図である。 図５は、実施の形態の変形例１に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。 図６は、実施の形態の変形例２に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。 図７は、実施の形態の変形例３に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。 図８は、実施の形態の変形例４に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。 図９は、実施の形態の変形例５に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。
　（本開示の概要）
　本開示の一態様に係る電池の製造方法は、第１金属を含む第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体がこの順に積層された発電要素を準備する準備工程と、前記第１金属よりも硬い第１材料で構成され、粗面化された表面を有する板状部材を介して前記発電要素をプレスするプレス工程と、を含み、前記プレス工程では、前記第１集電体の主面に前記板状部材の前記粗面化された表面を接触させて前記発電要素をプレスする。
　これにより、大判及び／又は薄型の電池であっても、製造される電池の変形を抑制できる。具体的には、プレス工程におけるプレス時に、第１金属より硬い第１材料で構成される板状部材の粗面化された表面が第１集電体に食い込み、第１集電体が拘束される。このように拘束することにより、プレス工程におけるプレスの圧力による、第１金属より硬い第２金属を含む第２集電体よりも伸びやすい第１集電体の伸びが抑制される。そのため、プレス工程における第１集電体の伸びと第２集電体の伸びとの差が小さくなり、製造される電池の反り等の変形を抑制することができる。
　さらに、第１材料で構成される板状部材は、プレス時の圧力により、粗面化された表面の複数の凸部が分離し、第１集電体の主面に複数の付着物として残留する場合がある。このような硬い付着物の存在により、第１集電体と第２集電体とに電池の温度変化（例えば冷熱サイクル）によって生じる応力の差を緩和できる。これにより、冷熱サイクルによる変形を抑制することができる電池が実現される。
　また、例えば、前記プレス工程では、前記第１集電体の前記主面の全面に前記粗面化された表面を接触させてプレスしてもよい。
　これにより、平面視における第１集電体の主面の外周から中心部までの全面が板状部材により拘束されるため、第１集電体の伸びを抑制する効果を第１集電体全体に作用させることができる。よって、製造される電池の反り等の変形をより抑制することができる。
　また、例えば、前記プレス工程では、前記板状部材がプレス部材と接するようにプレスしてもよい。
　これにより、プレスするためのプレス部材による力が直接板状部材に伝わるため、板状部材による第１集電体の拘束力を高めることができる。
　また、例えば、前記電池の製造方法は、前記プレス工程ののちに、前記発電要素から前記板状部材を剥離する剥離工程を含んでもよい。
　これにより、電池の発電に寄与しない板状部材が除去されるため、電池の体積エネルギー密度を高めることができる。
　また、例えば、前記電池の製造方法は、前記プレス工程ののちに、前記発電要素を切断する切断工程を含んでもよい。
　これにより、歪及び変形等が生じやすいプレスされた発電要素の外周部を除去できるため、反りが抑制されて形状精度の高い電池を、任意の形状（すなわち容量）で得ることができる。また、準備工程で準備する発電要素の大きさを大きくした場合には、一連の製造工程から、高精度形状の電池を多数個製造することができる。
　また、例えば、前記粗面化された表面は、前記粗面化された表面と接触させる前記第１集電体の主面よりも粗くてもよい。
　これにより、プレス工程において、板状部材の粗面化された表面が第１集電体の主面に食い込みやすくなる。
　また、例えば、前記粗面化された表面の表面粗さＲｚは、１μｍ以上１０μｍ以下であってもよい。
　これにより、プレス工程で、板状部材の粗面化された表面によって、第１集電体が破損されることを抑制しつつ、板状部材によって第１集電体を効果的に拘束できる。
　また、例えば、前記第１材料は、金属を含んでもよい。
　これにより、板状部材の凸部が第１集電体に残留しても、第１集電体における電気伝導を阻害しにくくなる。
　また、例えば、前記第１材料は、前記第２金属を含んでもよい。
　これにより、板状部材と第２集電体との硬さの差が小さくなるため、板状部材に拘束された第１集電体の伸びと、第２集電体との伸びとの差を小さくできる。
　また、例えば、前記第１金属は、アルミニウムであり、前記第２金属は、銅であってもよい。
　このような、硬さの差が大きいアルミニウムと銅とがそれぞれ第１集電体と第２集電体とに含まれる場合でも、電池の反り等の変形を抑制できる。
　また、例えば、前記第１材料の熱膨張係数は、前記第１金属の熱膨張係数よりも小さくてもよい。
　これにより、固体電解質層及び活物質層を緻密化させるためにプレス工程において加温した場合でも、板状部材の方が、第１集電体よりも熱膨張量が小さくなり、伸びようとする第１集電体を拘束する効果を高めることができる。
　また、本開示の一態様に係る電池は、第１金属を含む第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体がこの順に積層された発電要素と、前記第１集電体の前記第１活物質層側とは反対側の主面に付着し、前記第１金属よりも硬い第１材料で構成される複数の付着物とを備える。
　これにより、例えば、電池に温度変化（例えば冷熱サイクル）が作用したときに、異なる材料を含む第１集電体と第２集電体との熱膨張量差等に起因する応力の差を、第１集電体に付着した硬い付着物の存在により緩和できる。よって、反り等の変形を抑制できる電池が実現される。
　また、例えば、前記複数の付着物の平面視における平均の最大幅は、１０μｍ以下であってもよい。
　これにより、電池に冷熱サイクル等の温度変化があっても、付着物のサイズが小さいため、構造欠陥の発生が抑制される。
　また、例えば、前記第１材料は、前記第２金属を含んでもよい。
　これにより、例えば、第２集電体と同じ材料を用いて複数の付着物を第１集電体に付着させることができるため、容易に電池を製造できる。
　また、例えば、前記第１集電体における前記複数の付着物が付着した主面は、前記第２集電体の前記第２活物質層側とは反対側の主面よりも粗くてもよい。
　これにより、柔らかい第１集電体における複数の付着物が付着した主面の凹凸構造で表面積を増大させることにより、冷熱サイクルによる応力が、分散及び吸収されて低減されるため、電池の構造欠陥及び反り等の変形を抑制でき、耐熱衝撃性が向上する。
　また、例えば、前記第１金属は、アルミニウムであり、前記第２金属は、銅であってもよい。
　これにより、硬さの差が大きいアルミニウムと銅とがそれぞれ第１集電体と第２集電体とに含まれる場合でも、電池の反り等の変形を抑制できる。
　また、例えば、前記複数の付着物のうち少なくとも１つの付着物は、平面視における前記第１集電体の端部に付着していてもよい。
　これにより、硬い付着物で第１集電体の側壁が被覆されるため、短絡の原因の一つとなる、側壁部の第１集電体での切断又は研磨加工時のバリの発生等を抑制できることとなり、電池の短絡を抑制できる。
　また、例えば、前記第１集電体は、凸状又は凹状に形成された、１ｍｍ以上の凸又は凹の幅を有する平面視でライン状の段差を少なくとも１つ有してもよい。
　これにより、段差によって第１集電体の主面の平坦面が分割される。そのため、第１集電体における段差の形成された主面と接する層に硬化応力等の応力が発生する場合、段差の凸部又は凹部、及び、分割された各平坦面の存在により、応力が分散されるために、応力が緩和される。その結果、第１集電体と第１集電体における段差が形成された面に接する層との接合部における剥離及び反り等の変形が抑制される。また、段差の平面視における凸又は凹の幅が１ｍｍ以上であるため、第１集電体における段差が形成された面に接する層に発生する応力が分散されやすくなる。
　また、例えば、前記段差は凸状に形成されており、前記第１集電体において前記複数の付着物が付着する単位面積当たりの数は、前記第１集電体の前記第１活物質層側とは反対側の主面のうち、前記段差が位置する箇所よりも、前記段差が位置する箇所以外の箇所の方が多くてもよい。
　これにより、段差が形成されてない第１集電体の薄い箇所に、硬い付着物が多く付着するため、変形しやすい第１集電体の薄い箇所への応力を付着物によって効果的に緩和できる。
　また、例えば、前記固体電解質層は、リチウムイオン伝導性を有する固体電解質を含んでもよい。
　これにより、変形を抑制できる小型大容量の電池を実現できる。
　以下、実施の形態について図面を参照しながら具体的に説明する。
　なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも包括的又は具体的な例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置及び接続形態などは、一例であり、本開示を限定する主旨ではない。また、以下の実施の形態における構成要素のうち、独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。
　また、本明細書において、平行などの要素間の関係性を示す用語、及び、矩形などの要素の形状を示す用語、並びに、数値範囲は、厳格な意味のみを表す表現ではなく、実質的に同等な範囲、例えば数％程度の差異をも含むことを意味する表現である。
　また、各図は、必ずしも厳密に図示したものではない。各図において、実質的に同一の構成については同一の符号を付し、重複する説明は省略又は簡略化する。
　また、本明細書及び図面において、ｘ軸、ｙ軸及びｚ軸は、三次元直交座標系の三軸を示している。各実施の形態では、ｚ軸方向を電池の厚み方向としている。また、本明細書において、「厚み方向」とは、各層が積層された面に垂直な方向のことである。つまり、各積層が積層される方向は、各層の厚み方向である。
　また、本明細書において「平面視」とは、電池における積層方向に沿って電池を見た場合を意味し、本明細書における「厚み」とは、電池及び各層の積層方向の長さである。
　また、本明細書において「内側」及び「外側」などにおける「内」及び「外」とは、電池における積層方向に沿って電池を見た場合における内、外のことである。
　また、本明細書において、電池の構成における「上」及び「下」という用語は、絶対的な空間認識における上方向（鉛直上方）及び下方向（鉛直下方）を指すものではなく、積層構成における積層順を基に相対的な位置関係により規定される用語として用いる。また、「上方」及び「下方」という用語は、２つの構成要素が互いに間隔を空けて配置されて２つの構成要素の間に別の構成要素が存在する場合のみならず、２つの構成要素が互いに密着して配置されて２つの構成要素が接する場合にも適用される。
　また、本明細書において、「主面」とは、各構成要素の厚み方向と垂直な方向の表面のことである。
　（実施の形態）
　［電池の構成］
　まず、本実施の形態に係る電池について説明する。
　図１は、本実施の形態に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。具体的には、図１の（ａ）は、本実施の形態に係る電池１００の断面図であり、図１の（ｂ）は、電池１００をｚ軸方向上側から見た平面視図である。図１の（ａ）には、図１の（ｂ）のＩａ－Ｉａ線で示される位置での断面が示されている。図２は、本実施の形態に係る正極集電体の拡大断面図及び拡大平面視図である。具体的には、図２の（ａ）は、正極集電体１１の拡大断面図であり、図２の（ｂ）は、図１の（ｂ）の領域ＩＩの拡大平面視図である。図２の（ａ）には、図２の（ｂ）のＩＩａ－ＩＩａ線で示される位置での断面が示されている。
　図１及び図２に示されるよう、電池１００は、厚みの薄い直方体構造を有する。電池１００は、第１金属を含む正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、第１金属よりも硬い第２金属を含む負極集電体１３がこの順に積層された発電要素３０と、正極集電体１１の正極活物質層１２側とは反対側の主面１１ａに付着し、第１金属よりも硬い第１材料で構成される複数の付着物１６とを備える。正極集電体１１は、第１集電体の一例であり、負極集電体１３は、第２集電体の一例である。また、正極活物質層１２は、第１活物質層の一例であり、負極活物質層１４は、第２活物質層の一例である。なお、図１においては、複数の付着物１６は、微細なため図示が省略されている。また、図２において、複数の付着物１６には、わかりやすさのために、ドットの模様が付されているが、実際に複数の付着物１６にドットの模様が付されているわけではない。以降の図においても同様である。
　発電要素３０は、例えば、正極集電体１１と、正極集電体１１に接して配置される正極活物質層１２と、負極集電体１３と、負極集電体１３に接して配置される負極活物質層１４と、正極活物質層１２と負極活物質層１４との間に配置され、固体電解質を含む固体電解質層１５とを有する。正極活物質層１２及び負極活物質層１４は、正極集電体１１と負極集電体１３との間に配置されている。
　正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４及び負極集電体１３は、例えば、それぞれ、平面視で矩形である。正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４及び負極集電体１３の平面視での形状は、特に制限されず、円形、楕円形又は多角形等の矩形以外の形状であってもよい。
　なお、本明細書において、正極集電体１１及び負極集電体１３を総称して、単に「集電体」と称する場合がある。また、本明細書において、正極活物質層１２及び負極活物質層１４を総称して、単に「活物質層」と称する場合がある。
　正極集電体１１は、主成分として第１金属を含み、例えば、第１金属で構成される。負極集電体１３は、主成分として第２金属を含み、例えば、第２金属で構成される。正極集電体１１に用いられる第１金属と負極集電体１３に用いられる第２金属とは、第１金属よりも第２金属が硬い関係の金属が用いられればよい。集電体には、例えば、ステンレス、ニッケル、アルミニウム、鉄、チタン、銅、パラジウム、金及び白金、又は、これらの２種以上の合金などからなる箔状体若しくは板状体などが用いられる。本明細書において、硬さは、例えばヤング率であり、ヤング率が大きいほど硬く、ヤング率が小さいほど柔らかい。第２金属のヤング率は、例えば、第１金属のヤング率より１５％以上大きく、第１金属のヤング率より３０％以上大きくてもよい。
　なお、集電体の材料の硬さ、例えばヤング率等の弾性率は、ビッカース硬度の測定と同じように、剛体の圧子を当てて、その痕跡の大小関係の比較から、硬さの相対関係を比較できる。集電体の材料の硬さは、例えば、金属組成がわかれば見積もり可能だが、電池断面の各部位に圧子を同じ力で押しあてて凹みの状態から比較できる。
　本実施の形態では、例えば、第１金属にアルミニウムが用いられ、第２金属に銅が用いられる。アルミニウムのヤング率は、例えば、約７０×１０９Ｐａであり、アルミニウムの熱膨張係数は、例えば、約２４×１０－６／Ｋである。また、銅のヤング率は、例えば、約１２０×１０９Ｐａであり、銅の熱膨張係数は、例えば、約１６×１０－６／Ｋである。このような、硬さ及び熱膨張係数の差が大きいアルミニウムと銅とがそれぞれ正極集電体１１と負極集電体１３とに含まれる場合でも、本実施の形態に係る電池１００の構成又は後述する製造方法を用いることにより、電池１００の反り等の変形を抑制できる。
　集電体の材料は、製造プロセス、使用温度、及び、使用圧力で溶融及び分解しないこと、並びに、集電体にかかる電池動作電位及び導電性を考慮して適宜選択されてよい。また、集電体の材料は、要求される引張強度及び耐熱性に応じても選択されうる。
　集電体の厚さは、例えば、１０μｍ以上、１００μｍ以下の範囲内であるが、１０μｍ未満でも製造プロセスのなかでの取り扱いや、電流量などの特性面やその信頼性を満たす範囲で使用できる。集電体には、例えば、一般的な粗面化された表面を有する金属箔が用いられる。粗面化された表面の表面粗さＲｚ（最大高さ）は、例えば、１μｍ以上１０μｍ以下である。集電体に粗面化された表面を有する金属箔が用いられる場合、例えば、粗面化された表面は活物質層と接する。これにより、活物質層を構成する活物質等に粗面化された表面が食い込み、アンカー効果によって集電体と活物質層との接合強度が高められる。
　正極集電体１１の正極活物質層１２と接する主面とは反対側の主面１１ａには、複数の付着物１６が埋め込まれて、複数の付着物１６が直接固着している。複数の付着物１６はそれぞれ、一部が露出している。正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａは、例えば、負極集電体１３の負極活物質層１４側とは反対側の主面よりも粗い。例えば、負極集電体１３の上記主面の表面粗さＲｚは０μｍ以上０．５μｍ以下であるのに対し、正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａの表面粗さＲｚは、１μ以上５μｍ以下である。正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａにおいて、凸部は、主に複数の付着物１６が、正極集電体１１に直接固着して付着した箇所であり、凹部は、主に正極集電体１１が露出した箇所である。
　複数の付着物１６は、例えば、後述する電池１００の製造方法に用いられる第１材料で構成される板状部材１８から剥離した部分である。そのため、付着物１６は、第１材料で構成される。第１材料は、例えば、主成分として金属を含む。第１材料は、例えば、金属で構成される。これにより、付着物１６が正極集電体１１における電気伝導を阻害しにくくなる。金属としては、ステンレス、ニッケル、アルミニウム、鉄、チタン、銅、パラジウム、金及び白金、又は、これらの２種以上の合金等が挙げられる。
　また、第１材料は、主成分として第２金属を含んでいてもよく、第２金属で構成されていてもよい。これにより、例えば、負極集電体１３と同じ材料を用いて複数の付着物１６を正極集電体１１に付着させることができるため、容易に電池１００を製造できる。
　付着物１６の形状は、図２には模式的に円盤状で示されているが、特に制限されない。付着物１６の形状は、角盤状、円柱状、角柱状又は瓢箪状等の円盤状以外の形状であってもよい。また、付着物１６の形状は、複数の曲面又は複数の平坦面で構成される不定形状であってもよい。
　複数の付着物１６の平面視における平均の最大幅は、例えば、１０μｍ以下である。これにより、付着物１６のサイズが小さくなり、電池１００に冷熱サイクル等の温度変化があっても、構造欠陥の発生が抑制される。平面視における最大幅は、例えば、最大のフェレ径である。
　複数の付着物１６は、島状に、正極集電体１１の主面１１ａに分散している。複数の付着物１６の厚みの平均値又は中央値は、例えば、正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａの表面粗さＲｚの値以下、例えば５μｍ以下である。なお、複数の付着物１６は、一部が重なり合って連続していてもよい。
　このような構成により、柔らかい第１金属で構成される正極集電体１１の主面１１ａに島状に多数固着している第１金属よりも硬い付着物１６に起因する凹凸構造により、電池１００の冷熱サイクルで生じる応力を分散及び吸収させることができる。また、硬い成分の付着物１６の存在により、正極集電体１１と、第１金属よりも硬い第２金属を含む負極集電体１３との上記応力の差を緩和できる。このような作用効果により、電池１００の変形等が抑制され、熱衝撃及び冷熱サイクルへの耐久性が向上する。
　また、正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａの凹凸構造により、例えば、導体ペーストなどを正極集電体１１の主面１１ａに塗布した場合に、表面エネルギーが分散するため、表面張力の影響が低減されて塗布膜の濡れ性が向上する。これにより、塗布膜厚み及び塗布パターン形状の精度が向上する。そのため、導体ペーストなどを用いて電池１００を別の電池と接合させた場合、接合界面の均一化、側壁への塗布膜の滲み出しの抑制、及び、硬化応力による反りや構造欠陥の抑制等の効果が得られる。このため、電池１００を積層することで、高い信頼性の積層型の電池を形成できる。
　また、複数の付着物１６のうちの少なくとも１つの付着物１６は、例えば、平面視における正極集電体１１の端部に付着している。第１金属よりも硬い付着物１６が、電池１００の側壁の一部を形成することにより、柔らかい正極集電体１１で発生しやすい、加工時のバリ、伸び及び切断屑（つまり、金属ダスト）等の発生が抑制され、主に側壁における短絡が抑制される。
　正極活物質層１２は、正極集電体１１の一方の主面、具体的には、複数の付着物１６が付着している主面１１ａと対向する主面に接して積層されている。正極活物質層１２は、少なくとも正極活物質を含む。正極活物質層１２は、主に、正極活物質などの正極材料から構成される層である。正極活物質は、負極よりも高い電位で結晶構造内にリチウム（Ｌｉ）イオン又はマグネシウム（Ｍｇ）イオンなどの金属イオンが挿入又は離脱され、それに伴って酸化又は還元が行われる物質である。正極活物質の種類は、電池の種類に応じて適宜選択することができ、公知の正極活物質が用いられうる。
　正極活物質には、リチウムと遷移金属元素とを含む化合物が挙げられ、例えば、リチウムと遷移金属元素とを含む酸化物、及び、リチウムと遷移金属元素とを含むリン酸化合物などが挙げられる。リチウムと遷移金属元素を含む酸化物としては、例えば、ＬｉＮｉｘＭ１－ｘＯ２（ここで、Ｍは、Ｃｏ、Ａｌ、Ｍｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ及びＷのうち少なくとも１つの元素であり、ｘは、０＜ｘ≦１である）などのリチウムニッケル複合酸化物、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）等の層状酸化物及びスピネル構造を持つマンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４、Ｌｉ２ＭｎＯ３、ＬｉＭｎＯ２）などが用いられる。リチウムと遷移金属元素とを含むリン酸化合物としては、例えば、オリビン構造を持つリン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）などが用いられる。また、正極活物質には、硫黄（Ｓ）、硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）などの硫化物を用いることもでき、その場合、正極活物質粒子に、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）などをコーティング、又は、添加したものを正極活物質として用いることができる。なお、正極活物質には、これらの材料の１種のみが用いられてもよいし、これらの材料のうちの２種以上が組み合わされて用いられてもよい。
　上述のとおり、正極活物質層１２は、少なくとも正極活物質を含んでいればよい。正極活物質層１２は、正極活物質と他の添加材料との合剤から構成される合剤層であってもよい。他の添加材料としては、例えば、無機系固体電解質又は硫化物系固体電解質などの固体電解質、アセチレンブラックなどの導電助材、及び、ポリエチレンオキシド又はポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどが用いられうる。正極活物質層１２は、正極活物質と固体電解質などの他の添加材料とを所定の割合で混合することにより、正極活物質層１２内でのリチウムイオン伝導性を向上させることができるとともに、電子伝導性を向上させることができる。固体電解質としては、例えば、後述する固体電解質層１５の固体電解質として例示される固体電解質が用いられうる。
　正極活物質層１２の厚みは、例えば、５μｍ以上３００μｍ以下である。
　次に、負極活物質層１４は、負極集電体１３の一方の主面、具体的には負極集電体１３の正極集電体１１側の主面に接して積層されている。負極活物質層１４は、少なくとも負極活物質を含む。負極活物質層１４は、主に、負極活物質などの負極材料から構成される層である。負極活物質は、正極よりも低い電位で結晶構造内にリチウム（Ｌｉ）イオン又はマグネシウム（Ｍｇ）イオンなどの金属イオンが挿入又は離脱され、それに伴って酸化又は還元が行われる物質をいう。負極活物質の種類は、電池の種類に応じて適宜選択することができ、公知の負極活物質が用いられうる。
　負極活物質には、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、黒鉛炭素繊維若しくは樹脂焼成炭素などの炭素材料、及び、固体電解質と合剤化される合金系材料などが用いられうる。合金系材料としては、例えば、ＬｉＡｌ、ＬｉＺｎ、Ｌｉ３Ｂｉ、Ｌｉ３Ｃｄ、Ｌｉ３Ｓｂ、Ｌｉ４Ｓｉ、Ｌｉ４．４Ｐｂ、Ｌｉ４．４Ｓｎ、Ｌｉ０．１７Ｃ、ＬｉＣ６などのリチウム合金、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）などのリチウムと遷移金属元素との酸化物、酸化亜鉛（ＺｎＯ）及び酸化ケイ素（ＳｉＯｘ）などの金属酸化物などが用いられうる。なお、負極活物質には、これらの材料の１種のみが用いられてもよいし、これらの材料のうちの２種以上が組み合わされて用いられてもよい。
　上述のとおり、負極活物質層１４は、少なくとも負極活物質を含んでいればよい。負極活物質層１４は、負極活物質と他の添加材料との合剤から構成される合剤層であってもよい。他の添加材料としては、例えば、無機系固体電解質又は硫化物系固体電解質などの固体電解質、アセチレンブラックなどの導電助材、及び、ポリエチレンオキシド又はポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどが用いられうる。負極活物質層１４は、負極活物質と固体電解質などの他の添加材料とを所定の割合で混合することにより、負極活物質層１４内でのリチウムイオン伝導性を向上させることができるとともに、電子伝導性を向上させることできる。固体電解質としては、例えば、後述する固体電解質層１５の固体電解質として例示される固体電解質が用いられうる。
　負極活物質層１４の厚みは、例えば、５μｍ以上３００μｍ以下である。
　正極活物質層１２及び負極活物質層１４は、平面視での形状、位置及び大きさが同じである。なお、正極と負極との容量比率の調整によっては、大きさや形状を変えても構わない。
　固体電解質層１５は、正極活物質層１２と負極活物質層１４との間に配置され、正極活物質層１２及び負極活物質層１４に接している。
　固体電解質層１５は、少なくとも固体電解質を含む。固体電解質層１５は、例えば、主成分として固体電解質を含む。固体電解質は、電子伝導性を有さず、イオン導電性を有する公知の電池用の固体電解質であればよい。固体電解質には、例えば、リチウムイオン又は、マグネシウムイオンなどの金属イオンを伝導する固体電解質が用いられうる。固体電解質の種類は、伝導イオン種に応じて適宜選択すればよい。固体電解質には、例えば、硫化物系固体電解質又は酸化物系固体電解質などの無機系固体電解質が用いられうる。硫化物系固体電解質としては、例えば、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５系、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２系、Ｌｉ２Ｓ－Ｂ２Ｓ３系、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２系、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－ＬｉＩ系、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ３ＰＯ４系、Ｌｉ２Ｓ－Ｇｅ２Ｓ２系、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｐ２Ｓ５系、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－ＺｎＳ系などのリチウム含有硫化物が用いられうる。酸化物系固体電解質としては、例えば、Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２－Ｐ２Ｏ５などのリチウム含有金属酸化物、ＬｉｘＰｙＯ１－ｚＮｚなどのリチウム含有金属窒化物、リン酸リチウム（Ｌｉ３ＰＯ４）、及び、リチウムチタン酸化物などのリチウム含有遷移金属酸化物などが用いられうる。固体電解質としては、これらの材料の１種のみが用いられてもよいし、これらの材料のうちの２種以上が組み合わされて用いられてもよい。
　なお、固体電解質層１５は、上記固体電解質に加えて、ポリエチレンオキシド又はポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどを含んでいてもよい。
　固体電解質層１５の厚みは、例えば、５μｍ以上１５０μｍ以下である。
　なお、固体電解質の材料は、粒子の凝集体で構成されてもよい。また、固体電解質の材料は、焼結組織で構成されていてもよい。
　以上の電池１００の構成によれば、反り等の変形の発生を抑制できる優れた性能の全固体電池を実現できる。
　［電池の製造方法］
　次に、本実施の形態に係る電池１００の製造方法の一例を説明する。
　電池１００の製造方法は、例えば、準備工程と、プレス工程と、剥離工程と、切断工程と、を含む。図３は、本実施の形態に係る電池１００の製造方法のフローチャートである。
　（１）準備工程
　まず、電池１００の製造方法では、準備工程が行われる。図３に示されるように、準備工程では、第１金属を含む正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、第１金属よりも硬い第２金属を含む負極集電体１３がこの順に積層された発電要素３０を準備する（ステップＳ１１）。
　準備工程では、例えば、正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、負極集電体１３を積層して発電要素３０を形成することで発電要素３０を準備する。具体的には、まず、正極活物質層１２と負極活物質層１４との印刷形成に用いる各ペーストを作製する。正極活物質層１２及び負極活物質層１４それぞれの合剤に用いる固体電解質原料として、例えば、平均粒子径が約１０μｍであり、三斜晶系結晶を主成分とするＬｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５系硫化物のガラス粉末が、準備される。このガラス粉末としては、例えば、２～３×１０－３Ｓ／ｃｍ程度の高いイオン導電性を有するガラス粉末が、使用されうる。正極活物質として、例えば、平均粒子径が約５μｍであり、層状構造のＬｉ・Ｎｉ・Ｃｏ・Ａｌ複合酸化物（ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）の粉末が、用いられる。上述の正極活物質と上述のガラス粉末とを含有させた合剤を有機溶剤等に分散させた正極活物質層用ペーストが、作製される。また、負極活物質として、例えば、平均粒子径が約１０μｍである天然黒鉛の粉末が、用いられる。上述の負極活物質と上述のガラス粉末とを含有させた合剤を有機溶剤等に分散させた負極活物質層用ペーストが、同様に作製される。
　次いで、正極集電体１１として用いられる材質として、例えば、約３０μｍの厚みのアルミニウム箔が、準備される。また、負極集電体１３として用いられる材質として、例えば、約３０μｍの厚みの銅箔が、準備される。アルミニウム箔及び銅箔としては、例えば、一方の表面が粗面化された箔が用いられる。スクリーン印刷法により、正極活物質層用ペースト及び負極活物質層用ペーストが、それぞれの箔の片方の表面、例えば粗面化された表面上に、それぞれ所定形状、及び、約５０μｍ以上１００μｍ以下の厚みで、印刷される。正極活物質層用ペースト及び負極活物質層用ペーストは、８０℃以上１３０℃以下で乾燥され、３０μｍ以上６０μｍ以下の厚みになる。これにより、正極活物質層１２と負極活物質層１４とがそれぞれ粗面化された表面上に形成された集電体が得られる。以下では正極活物質層１２が形成された正極集電体１１を「正極層」と称し、負極活物質層１４が形成された負極集電体１３を「負極層」と称する場合がある。
　次いで、上述の固体電解質原料のガラス粉末を含有させた合剤を有機溶剤等に分散させた固体電解質層用ペーストが、作製される。正極層及び負極層それぞれの活物質層の面上に、メタルマスクを用いて、上述の固体電解質層用ペーストが、例えば、約１００μｍの厚みで、印刷される。その後、固体電解質層用ペーストが印刷された正極層及び負極層は、８０℃以上１３０℃以下で、乾燥される。
　次いで、正極層の正極活物質層１２上に印刷された固体電解質層１５と、負極層の負極活物質層１４上に印刷された固体電解質層１５とが、互いに接して対向するようにして、積層される。これにより、正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４及び負極集電体１３がこの順に積層された発電要素３０が形成される。
　なお、準備工程では、正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、負極集電体１３がこの順で積層された発電要素３０を準備できれば、上述の異なる方法で発電要素３０が形成されていてもよい。例えば、正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、負極集電体１３をこの順で順次積層することで発電要素３０を形成してもよい。
　（２）プレス工程
　次に、電池１００の製造方法では、プレス工程が行われる。図４Ａは、電池１００の製造方法におけるプレス工程を説明するための模式図である。図４Ａでは、板状部材１８を介して発電要素３０をプレスする直前の状態が示されている。図４Ｂは、電池１００の製造方法におけるプレス工程でのプレス初期の板状部材１８及び正極集電体１１を示す模式図である。図４Ｃは、電池１００の製造方法におけるプレス工程でのプレス後の板状部材１８及び正極集電体１１を示す模式図である。図４Ｂ及び図４Ｃは、正極集電体１１と板状部材１８との接触界面近傍を示す拡大断面図である。図３及び図４Ａに示されるように、プレス工程では、粗面化された表面１８ａを有し、第１金属よりも硬い第１材料で構成される板状部材１８を介して発電要素３０をプレスする（ステップＳ１２）。また、プレス工程では、正極集電体１１の主面に板状部材１８の粗面化された表面１８ａを接触させて発電要素３０をプレスする。これにより、詳細は後述するが、正極集電体１１が板状部材１８に拘束された状態で、発電要素３０がプレスされる。
　板状部材１８は、例えば、機械的、物理的、電気化学的又は化学的な公知の粗面化処理により表面が粗面化された、第１金属よりも硬い金属で構成される金属箔又は金属板である。板状部材１８は、第１金属よりも硬い第１材料で構成され、粗面化された表面１８ａを有していれる部材であれば、特に制限されない。板状部材１８は、比較的薄い、例えば、厚みが５μｍから１００μｍ程度の箔であってもよく、比較的厚い、例えば、厚みが１００μｍ以上の板であってもよい。また、平面視において、板状部材１８の大きさは、例えば、正極集電体１１の大きさ以上である。なお、板状部材１８は、両方の表面が粗面化されていてもよい。例えば、後述するプレス時に、プレス部材の加圧面と接する表面が粗面化されていると、加圧面との摩擦が増大するため、正極集電体１１を拘束する効果がより高められる。
　プレス工程では、具体的には、まず、正極集電体１１を拘束するための板状部材１８として、片方の表面１８ａが粗面化された銅箔を準備する。銅箔としては、例えば、負極集電体１３に用いた銅箔と同じものが用いられる。これにより、板状部材１８と負極集電体１３との厚み及び硬さが同じになり、後述する反りの発生を効果的に抑制できる。
　そして、図４Ａに示されるように、板状部材１８の粗面化された表面１８ａが発電要素３０の正極集電体１１の主面１１ａに接するように、板状部材１８を発電要素３０に載せる。このとき、例えば、平面視において、正極集電体１１の外周を、板状部材１８が全て覆うように載せる。つまり、正極集電体１１の主面１１ａの全面に粗面化された表面１８ａを接触させる。これにより、板状部材１８によって正極集電体１１の外側への伸び変形を効果的に抑制できる。正極集電体１１の伸びの抑制についての詳細は後述する。
　次いで、上下の加圧金型板４０の間に、例えば、発電要素３０の上側に板状部材１８が配置されるような方向で、板状部材１８が載せられた発電要素３０が、配置される。例えば、そして、板状部材１８と上側の加圧金型板４０との間に、例えば、弾性率５×１０６Ｐａ程度、厚み５０μｍ以上１００μｍ以下の弾性体シート４１が挿入され、板状部材１８に接するように弾性体シート４１が載せられる。加圧金型板４０及び弾性体シート４１は、プレス部材の一例である。このように、プレス工程では、板状部材１８が、弾性体シート４１と接するようにプレスされる。プレス部材は、プレス加工用の部材であり、例えば、電池１００を構成する材料とは異なるプレスに用いる専用部材である。板状部材１８が弾性体シート４１と直接接して押圧されることにより、プレスの力が板状部材１８に直接伝えられる。
　弾性体シート４１は、板状部材１８と接する弾性体シート４１の表面の表面粗さＲｚが１μｍ以上１０μｍ以下程度になるようなエンボス加工がされていてもよい。また、前述したように、弾性体シート４１と接する板状部材１８の表面が粗面化されていてもよい。このように、弾性体シート４１と拘束部材としての板状部材１８とが、互いに接し合う面を粗面化された表面にすることにより、弾性体シート４１と板状部材１８との界面のエアーの排出性が高まる。弾性体シート４１と板状部材１８との界面のエアー残留が抑制されて弾性体シート４１と板状部材１８との密着性も高まるため、拘束効果もより強固となる。
　その後、上下の加圧金型板４０を用いて、板状部材１８が載せられた発電要素３０を、例えば、圧力３００ＭＰａ以上３５０ＭＰａ以下にて５０℃以上８０℃以下に加温しながら、約９０秒間加圧する。
　このようなプレス工程では、図４Ｂに示されるように、プレスが開始されると、第１金属よりも硬い第１材料で構成される板状部材１８における粗面化された表面１８ａの複数の凸部１６ａは、正極集電体１１の主面１１ａに食い込み、複数の凸部１６ａが正極集電体１１に埋まる。正極集電体１１は、負極集電体１３よりも柔らかいため、プレスの圧力により、負極集電体１３よりも厚み方向と垂直な方向へ伸びやすい。しかし、板状部材１８の複数の凸部１６ａが正極集電体１１に食い込んでいることにより、正極集電体１１を拘束し、正極集電体１１が伸びることが抑制される。そのため、プレス後に圧力が解放されても、プレスの圧力による正極集電体１１の伸びと、負極集電体１３との伸びとに差が生じにくい。正極集電体１１の伸びと、負極集電体１３との伸びとの差が大きくなると、反りが発生することになるが、差が生じにくいことにより反りの発生が抑制される。
　粗面化された表面１８ａの表面粗さＲｚは、例えば、正極集電体１１の厚みより小さい範囲内であることにより、十分な拘束の効果が得られる。また、表面１８ａの表面粗さＲｚが正極集電体１１の厚みより小さい範囲内であることにより、プレス時に正極集電体１１の破損を抑制できる。具体的に、表面１８ａの表面粗さＲｚは、例えば、１μｍ以上１０μｍ以下である。これにより、プレス時の正極集電体１１の破損を抑制しつつ、板状部材１８によって正極集電体１１を効果的に拘束できる。
　また、表面１８ａの表面は、例えば、プレス工程で表面１８ａと接触させる正極集電体１１の主面１１ａよりも粗い。これにより、板状部材１８の凸部１６ａが正極集電体１１の主面１１ａに食い込みやすくなる。
　また、本実施の形態では、例えば、板状部材１８を構成する第１材料の熱膨張係数は、第１金属の熱膨張係数よりも小さい。これにより、加温プレスした場合でも、板状部材１８の方が、第１金属を含む正極集電体１１よりも熱膨張量が小さくなり、板状部材１８によって正極集電体１１を拘束する効果を高めることができる。
　また、第１材料の硬さは、例えば、第２金属の硬さとの差が２０％以下であり、第１材料の硬さと第２金属の硬さとは同じであってもよい。硬さは、例えば、ヤング率である。これにより、プレスの圧力による板状部材１８の伸びと、負極集電体１３との伸びとの差を小さくでき、その結果、板状部材１８に拘束された正極集電体１１の伸びと、負極集電体１３との伸びとの差を小さくできる。
　第１材料は、上述のように、例えば、第２金属を含み、第２金属で構成されていてもよい。これにより、板状部材１８と負極集電体１３との硬さの差が小さくなるため、板状部材１８に拘束された正極集電体１１の伸びと、負極集電体１３との伸びとの差を小さくできる。
　また、板状部材１８の厚みは、例えば、負極集電体１３の厚みとの差が２０％以下であり、板状部材１８の厚みと負極集電体１３の厚みとは同じであってもよい。これにより、プレスの圧力による板状部材１８の伸びと、負極集電体１３との伸びとの差を小さくでき、その結果、板状部材１８に拘束された正極集電体１１の伸びと、負極集電体１３との伸びとの差を小さくできる。
　また、凸部１６ａの形状は、特に制限されず、例えば、上述の付着物１６の形状で例示した形状でありうる。
　上述のように、プレス時には、正極集電体１１と板状部材１８との接触界面では、正極集電体１１の主面１１ａに板状部材１８の複数の凸部１６ａが食い込んだ状態となっている。そして、プレスの終了時には、図４Ｃに示されるように、プレス時の高い圧力により、正極集電体１１及び板状部材１８の延性限界を超えた箇所に、亀裂１９が発生している。具体的には、プレス時には、板状部材１８によって正極集電体１１の伸びが抑制されながら、局所的に延性限界を超えた部位には、図４Ｃに模式的に示されるような、例えば、幅０．１μｍから３μｍ程度の層状の亀裂１９が、正極集電体１１と板状部材１８との接触界面の周囲に形成される。一般に、硬い材料ほど延性限界が低い。このため、第１材料は、第１材料（つまり板状部材１８）よりも柔らかい第１金属（つまり正極集電体１１）よりも亀裂を招きやすい。よって、発生する亀裂１９の数及び程度は、正極集電体１１と板状部材１８との硬さの差異に対応して、硬い板状部材１８＞柔らかい正極集電体１１の関係になる。このような層状の亀裂１９が、板状部材１８の表面１８ａ近傍に形成されることで、複数の凸部１６ａは、板状部材１８から分離され、正極集電体１１に埋め込まれた複数の付着物１６となる。
　（３）剥離工程
　次に、電池１００の製造方法では、剥離工程が行われる。図３に示されるように、剥離工程では、プレス工程ののちに、プレス工程でプレスされた発電要素３０から、板状部材１８を剥離する（ステップＳ１３）。具体的には、板状部材１８を、平面視における発電要素３０の角から丁寧にはがすことで、板状部材１８と正極集電体１１とを剥離する。角から対角側方向へ板状部材１８を剥離することにより、図４Ｃに示される正極集電体１１と板状部材１８との接触界面近傍の微細な亀裂１９を主な剥離面としながら、発電要素３０を破損させることなく取り除くことができる。板状部材１８の表面１８ａの複数の凸部１６ａは、プレス後には正極集電体１１の主面１１ａに食い込んで、第１金属よりも硬い第１材料で構成される複数の付着物１６として残留し、複数の付着物１６が正極集電体１１の主面１１ａへ固着される。また、正極集電体１１の主面１１ａ近傍にも亀裂１９が残存する場合もある。
　第１材料は、上述のように、例えば、金属を含み、金属で構成されていてもよい。これにより、凸部１６ａが付着物１６として正極集電体１１に残留しても、正極集電体１１における電気伝導を阻害しにくくなる。
　剥離工程によって、板状部材１８を剥離することにより、発電に寄与しない板状部材１８が除去されるため、電池１００の体積エネルギー密度を高めることができる。
　このようにして、プレス工程及び剥離工程を経ることで、図２に示したように、正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａには、複数の付着物１６で構成される凸部と、正極集電体１１の主面１１ａが露出した凹部とが形成される。層状の亀裂１９も正極集電体１１に少量含まれる可能性もあるが、正極集電体１１の構造的に弱い部位は、板状部材１８と共に剥離されてしまうため、剥離しなかった、強度の高い状態の部位が残存する。
　（４）切断工程
　次に、電池１００の製造方法では、切断工程が行われる。図３に示されるように、切断工程では、プレス工程ののちに、発電要素３０を切断する（ステップＳ１４）。切断工程では、具体的には、約５０℃以上１００℃以下に発電要素３０を加温した後、正極集電体１１を上側にして、外周４辺近傍をそれぞれの辺に沿って、上側からカッター刃で垂直に切り落とす。これにより、電池１００が得られる。このような切断工程により、歪及び変形等が生じやすいプレスされた発電要素３０の外周部を除去できるため、反りが抑制されて形状精度の高い電池１００を、任意の形状で得ることができる。また、準備工程で準備する発電要素３０の大きさを大きくした場合には、一連の製造工程から、高精度形状の電池を多数個製造することができる。
　切断工程において、切断面である電池１００側壁には、付着物１６が、一部露出する。露出した付着物１６は、例えば、切断工程で切断された付着物１６であり、切断時に付着物１６が下側に伸びた成分を含んでいてもよい。
　正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａの凹凸構造により、正極集電体１１と負極集電体１３との熱膨張応力の差異が、分散されて低減され、発電要素３０における温度変化に対する耐久性、反り及び構造欠陥発生が抑制される。このため、一般に切断は、加温して行うことが多く、加温及びそののちの冷却で反る発電要素の場合、切断時に破損を招きやすいが、本実施の形態の製造方法により、このような問題を改善できる効果も得られる。また、切断面上側、つまり正極集電体１１の主面１１ａに硬い付着物１６を付着させた構成は、柔らかい第１金属を含む正極集電体１１のみの場合よりも硬くなるため、切断面に沿って発生する正極集電体１１の伸びが抑制される。さらに、この伸びた部分が切り離されて発生する切断屑も低減されるため、短絡発生が抑制され、高い信頼性の電池１００を得ることができる。
　また、このようにして得られた、単電池である電池１００を多層化することにより、高電圧及び／又は大容量の積層型の電池を実現できる。積層型の電池についての詳細は後述する。
　なお、電池１００の形成の方法及び順序は、上述の例に限られない。上述の製造方法では、正極活物質層用ペースト、負極活物質層用ペースト、固体電解質層用ペーストを印刷により塗布する例を示したが、これに限られない。印刷方法としては、例えば、ドクターブレード法、カレンダー法、スピンコート法、ディップコート法、インクジェット法、オフセット法、ダイコート法、スプレー法などを用いてもよい。
　また、上述のプレス工程では、弾性体シート４１を挿入した後、加圧金型板４０を用いて加圧したが、プレスの方法は、このような方法に限らない。例えば、弾性体シート４１を挿入せずに、発電要素３０及び板状部材１８を加圧金型板４０でプレスしてもよいし、加圧金型板４０の表面に、弾性体シート４１を取り付けてプレスしてもよい。また、プレスの方法は、加圧金型板４０を用いるような平板プレスに限らず、ロールプレスなどの他のプレス方法であってもよい。
　また、上述の剥離工程及び切断工程の少なくとも一方は行われなくてもよい。
　以上のような本実施の形態に係る電池１００の構成及び製造方法と、特許文献１及び特許文献２に記載の電池の構成及び製造方法と、を比較すると、下記の差異がある。
　特許文献１には、複数の全固体電池を上下に配置して加圧した、積層型の電池が開示されている。しかしながら、集電体の粗面化により、上下の単電池の接合界面に空隙を形成させながら一部を嵌合させて接続させたものである。第１金属からなる正極集電体１１の主面１１ａに、第１金属よりも硬い複数の付着物１６を島状に付着形成させた粗い凹凸表面の構造を有する電池１００の構成とは異なる。また、電池１００では、負極集電体１３の負極活物質層１４側とは反対側の主面が粗面化されている必要がない。
　このように、特許文献１には、電池１００の集電体の硬さの関係、及び、集電体主面の特徴に関する構成の開示はない。このため、特許文献１では、単電池を加圧して作製するときに、電池１００の製造方法におけるプレス時の集電体の伸びを抑制する拘束作用は得られない。また、電池１００のように、短絡抑制及び冷熱サイクルへの耐久性向上の効果は得られない。このため、特許文献１に開示された技術では、薄型化及び／又は大判化した電池において反り等の変形及び構造欠陥が発生しやすく、短絡及び冷熱サイクルに対する耐久性課題が顕在化しやすい。したがって、特許文献１のように単電池を重ね合わせて加圧しても、本実施の形態の効果が得られるものではないことは明らかである。
　また、特許文献２には、活物質層側と反対側の集電体主面の粗さが開示されているが、上下に加圧接続される集電体は、同極性であり、集電体の構成材料も同じである。さらに、正極集電体１１の主面１１ａに硬い複数の付着物１６を付着させた構成の記載もない。このような単一材料で構成される集電体同士を重ね合わせて、加圧しても、上下集電体は同様に外周へ伸びて変形するだけであり、本実施の形態の電池１００の製造方法の効果である集電体の拘束効果は得られない。また、集電体に硬い付着物が付着していないため、加工バリによる短絡及び冷熱サイクルに対する耐性向上効果が得られない。また、並列接続の積層電池しか構成できない。
　これらに対して、第１金属を含む正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、第１金属よりも硬い第２金属を含む負極集電体１３がこの順に積層された発電要素３０と、第１金属よりも硬い第１材料で構成される複数の付着物１６を備える電池１００、及び、その製造方法によれば、電池１００の製造時の正極集電体１１の伸び及びバリの発生が抑制され、電池１００の冷熱サイクルに対する耐久性が向上するため、上述のような問題が生じないのは明らかである。また、特許文献１及び特許文献２には、本実施の形態に記載の、第２金属を含む正極集電体１１、正極活物質層１２、固体電解質層１５、負極活物質層１４、及び、第１金属よりも硬い第２金属を含む負極集電体１３がこの順に積層された発電要素３０と、複数の付着物１６とを備える電池１００、及び、その製造方法について、開示も示唆もされていない。
　［変形例１］
　以下では、実施の形態の変形例１について説明する。なお、以下の変形例１の説明において、実施の形態との相違点を中心に説明し、共通点の説明を省略又は簡略化する。
　図５は、実施の形態の変形例１に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。具体的には、図５の（ａ）は、本実施の形態に係る電池１１０の断面図であり、図５の（ｂ）は、電池１１０をｚ軸方向上側から見た平面視図である。図５の（ａ）には、図５の（ｂ）のＶａ－Ｖａ線で示される位置での断面が示されている。
　図５に示されるように、実施の形態の変形例１に係る電池１１０は、実施の形態における電池１００と比較して、発電要素３０が１つの単電池ではなく、単電池である電池１００を上下に直列接続した積層型の電池であることが異なる。なお、実施の形態１と同様に正極集電体１１の主面１１ａには、複数の付着物１６が付着しているが、図５においては、微細なため、複数の付着物１６の図示が省略されている。本変形例においても、複数の付着物１６の態様は、実施の形態１と同様である。
　電池１１０は、複数の電池１００と、複数の電池１００のうちの隣り合う電池１００の間に位置する導電性の接続層１７とを備える。電池１１０は、複数の電池１００が積層された構造を有する。複数の電池１００は、電池１００の上下の向きが同じになるように積層されている。電池１１０が備える電池１００の数は、図示されている例では２つであるが、３つ以上であってもよい。
　上下に隣り合う電池１００では、上側の電池１００の負極である負極集電体１３の平滑な主面に、下側の電池１００の正極である、正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａが接続層１７を介して電気的に接続され、かつ、固定されており、いわゆるバイポーラ電極の構造を有する。
　上下に隣り合う電池１００を接続する接続層１７は、例えば、導電性樹脂で構成される。接続層１７の材料は、隣り合う電池１００の電気的接続と、取り扱い上の強度とを確保できるものであれば、導電性樹脂に限定されない。接続層１７の材料は、例えば、半田などの導体であってもよく、多少導電性が低くても構わない用途であれば、導電性テープの類であってもよい。また、隣り合う電池１００は、接続層１７を介さずに、接合又は溶接等によって直接接続されていてもよい。
　このような構成で、上述の電池１００を直列に複数接続することにより、反り等の変形を抑制できる高電圧及び高エネルギーの積層型の電池１１０を実現できる。
　次に、電池１１０の製造方法について説明する。
　電池１１０の製造においては、まず、実施の形態１に係る電池１００の製造方法により得られた電池１００を複数準備する。次いで、下側の電池１００の複数の付着物１６が付着した正極集電体１１の主面１１ａ上に、導電性樹脂である銀粒子を含む熱硬化性の導体ペーストを、接続層１７として約５μｍの厚みにスクリーン印刷で塗布する。そして、直列接続になるように、上側の電池１００の負極集電体１３が接続層１７に接するように配置して、上側の電池１００を下側の電池１００に載せて、約１０ｋｇ／ｃｍ２で圧着する。このとき、正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａの凹凸構造によって、接続層１７との接合面積の増大により高い接合強度が得られる。また、正極集電体１１に亀裂１９が形成されている場合には、亀裂１９に侵入した導電性樹脂成分のアンカー効果によっても、高い接合強度が得られる。直列接続数を増加するには、このような工程を多層化したい電池１００の数だけ繰り返す。この後、上側の電池１００と下側の電池１００とが、例えば約１ｋｇ／ｃｍ２の圧力で印加された状態で動かないよう保持されながら、約１００℃以上１３０℃以下にて４０分間以上１００分間以下の熱硬化処理を施され、室温まで徐冷される。このように、多層化した電池１１０が得られる。なお、導体ペーストに用いる導電性樹脂には、目的に応じた硬化温度及び導体粒子の導電性樹脂を用いることができる。例えば、薄層の塗布膜を形成したい場合、微細な銀粒子などの導体粒子を含む導電性樹脂、又は、鱗片状の導体粒子を含む導電性樹脂が使用されうる。また、熱硬化時に集電体と合金形成させることを目的に、低融点金属を含有させた導電性樹脂が使用されうる。
　上述の製造方法では、導体ペーストとして、銀の金属粒子を含む熱硬化性の導電性ペーストを例に示したが、これに限らない。導体ペーストとしては、高融点の高導電性金属粒子、低融点の金属粒子及び樹脂を含む熱硬化性の導体ペーストが用いられてよい。高融点の高導電性金属粒子の融点は、例えば４００℃以上である。低融点の金属粒子の融点は、導体ペーストの硬化温度以下であり、例えば、３００℃以下である。高融点の高導電性金属粒子の材料としては、例えば、銀、銅、ニッケル、亜鉛、アルミニウム、パラジウム、金、プラチナ又はこれらの金属を組み合わせた合金が挙げられる。融点が３００℃以下の低融点の金属粒子の材料としては、例えば、スズ、スズ－亜鉛合金、スズ－銀合金、スズ－銅合金、スズ－アルミニウム合金、スズ－鉛合金、インジウム、インジウム－銀合金、インジウム－亜鉛合金、インジウム－スズ合金、ビスマス、ビスマス－銀合金、ビスマス－ニッケル合金、ビスマス－スズ合金、ビスマス－亜鉛合金又はビスマス－鉛合金などが挙げられる。このような低融点の金属粒子を含有する導体ペーストを使用することで、高融点の高導電性金属粒子の融点よりも低い硬化温度であっても、導体ペースト中の金属粒子と、集電体を構成する金属との接触部位において、固相及び液相反応が進行する。それにより、導体ペーストと集電体の主面との界面において、固相及び液相反応により合金化した拡散領域が上記接触部位周辺に形成される。形成される合金の例としては、導電性金属粒子に銀又は銀合金を使用し、集電体に銅を使用した場合には、高導電性合金の銀－銅系合金が挙げられる。さらに、導電性金属粒子と集電体との組み合わせにより、銀－ニッケル合金又は銀－パラジウム合金なども形成されうる。この構成により、導体ペーストと集電体とがより強固に接合される、例えば、冷熱サイクル又は衝撃によって接続層１７と集電体との接合部が剥離してしまうことを抑制する作用効果が得られる。
　なお、高融点の高導電性金属粒子及び低融点の金属粒子の形状は、球状、鱗片状、針状等、どのような形状のものであってもよい。また、高融点の高導電性金属粒子及び低融点の金属粒子の粒子サイズは、特に限定されない。例えば、粒子サイズの小さい方が、低温度で合金反応や拡散が進行するため、プロセス設計及び電池特性への熱履歴の影響を考慮し、粒子サイズ及び形状が適宜選択される。
　また、熱硬化性の導体ペーストに用いられる樹脂は、結着用バインダーとして機能するものであればよく、さらには印刷性及び塗布性など、採用する製造プロセスによって適当なものが選択される。熱硬化性の導体ペーストに用いられる樹脂は、例えば、熱硬化性樹脂を含む。熱硬化性樹脂としては、例えば、（ｉ）尿素樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂等のアミノ樹脂、（ｉｉ）ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、フェノールノボラック型、脂環式等のエポキシ樹脂、（ｉｉｉ）オキセタン樹脂、（ｉｖ）レゾール型、ノボラック型等のフェノール樹脂、及び、（ｖ）シリコーンエポキシ、シリコーンポリエステル等のシリコーン変性有機樹脂等が挙げられる。樹脂には、これらの材料の１種のみが用いられてもよいし、これらの材料のうちの２種以上が組み合わされて用いられてもよい。
　［変形例２］
　以下では、実施の形態の変形例２について説明する。なお、以下の変形例２の説明において、実施の形態及び実施の形態の変形例１との相違点を中心に説明し、共通点の説明を省略又は簡略化する。
　図６は、実施の形態の変形例２に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。具体的には、図６の（ａ）は、本実施の形態に係る電池１２０の断面図であり、図６の（ｂ）は、電池１２０をｚ軸方向上側から見た平面視図である。図６の（ａ）には、図６の（ｂ）のＶＩａ－ＶＩａ線で示される位置での断面が示されている。
　図６に示されるように、実施の形態の変形例２に係る電池１２０は、変形例１における電池１１０と比較して、上側の電池１００の方向が逆に配置されていることが異なる。これにより、電池１１０では、複数の電池１００は、同極性同士、図６の例では正極同士が対向するようにして接続されており、並列接続した積層型の電池を構成している。なお、実施の形態１と同様に正極集電体１１の主面１１ａには、複数の付着物１６が付着しているが、図６においては、微細なため、複数の付着物１６の図示が省略されている。本変形例においても、複数の付着物１６の態様は、実施の形態１と同様である。
　電池１２０は、複数の電池１００と、複数の電池１００のうちの隣り合う電池１００の間に位置する導電性の接続層１７とを備える。電池１２０は、複数の電池１００が積層された構造を有する。複数の電池１００は、電池１００の上下の向きを積層順で交互に逆転させて積層されている。電池１２０が備える電池１００の数は、図示されている例では２つであるが、３つ以上であってもよい。
　上下に隣り合う電池１００は、それぞれの正極集電体１１における複数の付着物１６が付着した主面１１ａ同士が接続層１７を介して電気的に接続され、かつ、固定されている。
　このように上下に隣り合う電池１００の同極性を対向させて接続させることにより、並列接続を構成することができる。例えば、正極の引き出しには、上下に隣り合う電池１００の接続界面へ挿入される導体、例えば、集電体に使用する銅又はアルミニウムの箔等の取り出しリード、又は、電池１００の外側領域に形成した集電体による引き出しリード端子等が用いられうる。
　このような構成で、上述の電池１００を並列に複数接続することにより、反り等の変形を抑制できる大容量の積層型の電池１２０を実現できる。
　電池１２０は、例えば、複数の電池１００を積層する際の向きを並列接続できるような向きにする点以外は、電池１１０と同様の方法を用いて製造できる。
　なお、上下に隣り合う電池１００の負極集電体１３同士が接続層１７を介して接続されてもよい。
　［変形例３］
　以下では、実施の形態の変形例３について説明する。なお、以下の変形例３の説明において、実施の形態との相違点を中心に説明し、共通点の説明を省略又は簡略化する。
　図７は、実施の形態の変形例３に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。具体的には、図７の（ａ）は、本実施の形態に係る電池１３０の断面図であり、図７の（ｂ）は、電池１３０をｚ軸方向上側から見た平面視図である。図７の（ａ）には、図７の（ｂ）のＶＩＩａ－ＶＩＩａ線で示される位置での断面が示されている。
　図７に示されるように、実施の形態の変形例３に係る電池１３０は実施の形態における電池１００と比較して、正極集電体１１に、第１材料で構成される板状部材１８が接した状態で一体化していることが異なる。なお、実施の形態１と同様に正極集電体１１の主面１１ａには、複数の付着物１６が付着しているが、図７においては、微細なため、複数の付着物１６の図示が省略されている。本変形例においても、複数の付着物１６の態様は、実施の形態１と同様である。
　電池１３０は、板状部材１８を剥離せずに、集電体の一部として残して用いる構成である。つまり、電池１３０は、電池１００の構成に加えて、正極集電体１１の正極活物質層１２側とは反対側の主面１１ａに接する板状部材１８を備える。電池１３０は、例えば、上述の電池１００の製造方法における剥離工程を行わずに電池を製造した場合に得られる電池である。本変形例においては、板状部材１８を構成する第１材料は、金属等の導電性材料で構成される。上述のように第１材料は、主成分として第２金属を含んでいてもよく、第２金属で構成されていてもよい。
　上述の実施の形態に係る電池１００の製造方法の説明で、図４Ｃを用いて説明したように、正極集電体１１と板状部材１８との接合界面は、正極集電体１１の主面１１ａに板状部材１８に由来する複数の付着物１６が食い込んだ状態となっている。また、プレス時の圧力によって、正極集電体１１及び板状部材１８に亀裂１９が形成されている。このような亀裂１９が形成されていることにより、温度変化及び応力に対する、板状部材１８及び正極集電体１１のストレスが吸収される。
　このような構成によっても、反り等の変形を抑制できる高い信頼性の電池１３０を実現できる。また、切断工程などの加工時に、柔らかい正極集電体１１の支持体として機能し、ハンドリング時の割れの低減、及び、短絡を抑制する効果も得られる。
　［変形例４］
　以下では、実施の形態の変形例４について説明する。なお、以下の変形例４の説明において、実施の形態及び実施の形態の変形例１から変形例３との相違点を中心に説明し、共通点の説明を省略又は簡略化する。
　図８は、実施の形態の変形例４に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。具体的には、図８の（ａ）は、本実施の形態に係る電池１４０の断面図であり、図８の（ｂ）は、電池１４０をｚ軸方向上側から見た平面視図である。図８の（ａ）には、図８の（ｂ）のＶＩＩＩａ－ＶＩＩＩａ線で示される位置での断面が示されている。
　図８に示されるように、変形例４に係る電池１４０は、変形例３における電池１３０と比較して、発電要素３０が１つの単電池ではなく、単電池である電池１３０を上下に直列接続した電池であることが異なる。なお、実施の形態１と同様に正極集電体１１の主面１１ａには、複数の付着物１６が付着しているが、図８においては、微細なため、複数の付着物１６の図示が省略されている。本変形例においても、複数の付着物１６の態様は、実施の形態１と同様である。
　電池１４０は、複数の電池１３０と、複数の電池１３０のうちの隣り合う電池１３０の間に位置する導電性の接続層１７とを備える。電池１４０は、複数の電池１３０が積層された構造を有する。複数の電池１３０は、電池１３０の上下の向きが同じになるように積層されている。電池１４０は、変形例３に係る電池１３０を、変形例１と同様の配置及び接続により、直列に接続される積層型の電池として構成したものである。具体的には、上下に隣り合う電池１３０では、上側の電池１３０の負極集電体１３の主面に、下側の電池１３０の正極集電体１１上の板状部材１８の表面が接続層１７を介して電気的に接続され、かつ、固定されている。
　このような構造によっても、反り等の変形を抑制できる高電圧及び高エネルギーの積層型の電池１４０を実現できる。
　なお、複数の電池１３０は、変形例２と同様の配置及び接続により、並列に接続される積層型の電池として積層されてもよい。
　［変形例５］
　以下では、実施の形態の変形例５について説明する。なお、以下の変形例５の説明において、実施の形態及び実施の形態の変形例１から変形例４との相違点を中心に説明し、共通点の説明を省略又は簡略化する。
　図９は、実施の形態の変形例５に係る電池の概略構成を示す断面図及び平面視図である。具体的には、図９の（ａ）は、本実施の形態に係る電池１５０の断面図であり、図９の（ｂ）は、電池１５０をｚ軸方向上側から見た平面視図である。図９の（ａ）には、図９の（ｂ）のＩＸａ－ＩＸａ線で示される位置での断面が示されている。
　図９に示されるように、実施の形態の変形例５に係る電池１５０は、実施の形態における電池１００と比較して、正極集電体１１を有する発電要素３０の代わりに、段差２２が形成された正極集電体２１を有する発電要素３１を備えることが異なる。
　正極集電体２１の正極活物質層１２側とは反対側の主面２１ａには、実施の形態１と同様の付着物１６が付着している。なお、図９においては、微細なため、複数の付着物１６の図示が省略されている。本変形例においても、複数の付着物１６の態様は、実施の形態１と同様である。
　また、正極集電体２１は、凸状に形成された、１ｍｍ以上の凸の幅を有する平面視でライン状の段差２２を有する。なお、段差２２は凹状に形成されていてもよい。また、本明細書において、凸状は、集電体の平坦面から出っ張っている形状であり、凹状は、集電体の平坦面から凹んでいる形状である。
　段差２２は、正極集電体２１の正極活物質層１２側とは反対側の主面２１ａに形成されている。段差２２は、正極集電体２１の平坦面に形成された局所的な段差である。また、図９において、段差２２は、正極集電体２１の長手方向を３分割するように、正極集電体２１の短手方向に沿って２つ形成されている。なお、段差２２が延びる方向は特に制限されない。段差２２の端部は、平面視における正極集電体２１の外周まで延びるように形成されている。具体的には、段差２２の長手方向の端部は、いずれも、平面視において、正極集電体２１の外周と一致する。正極集電体２１の外周は、平面視において、正極集電体２１の輪郭となる箇所である。段差２２は、平面視において、正極集電体２１の中心点に対して点対称に位置しているように２つ形成されている。
　正極集電体２１が段差２２を有することにより、正極集電体２１における段差２２の形成された面と接する層が滑り出す場合に、滑り出す層は、段差２２によって応力がかかるため、滑りにくくなる。その結果、正極集電体２１と、正極集電体２１における段差２２が形成された面に接する層との位置ずれが抑制される。例えば、実施の形態の変形例１及び変形例２のように、正極集電体２１上に接続層１７を介して別の電池が積層される場合など、積層された電池のすべりによる位置ずれが抑制される。さらに、正極集電体２１における段差２２の形成された面と接する層に硬化応力等の応力が発生する場合、段差２２によって正極集電体２１の平坦面が分割されるため、分割された各平坦面に応力が分散されることにより、応力が緩和される。これにより、電池１５０の反り等の変形が抑制される。このことにより、正極集電体２１と接続層１７とが剥離又は変形することを抑制できる。その結果、大判薄層電池の多層化が容易になる。
　凸状又は凹状に形成された段差２２の平面視での凸又は凹の幅（段差２２の延びる方向と直行する方向の長さ）は、１ｍｍ以上である。以下では、平面視での凸又は凹の幅を、単に「幅」と称する場合がある。また、凸又は凹の段の高さについて、単に「高さ」と称する場合がある。なお、本明細書においては、段差が凹状の形状である場合の段の深さについても、「高さ」と表現する。つまり、高さは、積層方向における正極集電体２１の平坦面からの凸又は凹の長さである。
　段差２２の幅は、２ｍｍ以上であってもよく、４ｍｍ以上であってもよい。また、段差２２が電池１５０の短手方向に沿って形成される場合、段差２２の幅は、電池１５０の長手の長さの１％以上であってもよく、３％以上であってもよい。段差２２の幅の上限は、特に制限されないが、例えば、１５ｍｍ以下、又は、電池１５０の長手の長さの１０％以下である。また、段差２２の高さは、例えば、２μｍ以上であり、６μｍ以上である。また、段差２２の高さは、電池１５０の厚みの１％以上であってもよく、３％以上であってもよい。
　段差２２は、垂直に立ち上がり、垂直に立ち下がる段差である。段差２２は、斜め方向の立ち上がり又は立ち下がりを有する段差であってもよい。また、段差は曲線状の立ち上がり又は立ち下がりを有する段差であってもよい。
　上述のように段差２２の端部は、平面視における正極集電体２１の外周まで延びるように形成されている。つまり、段差２２の端部の少なくとも一方は、正極集電体２１の外周と一致するように配置されている。これにより、電池１５０の側面に、段差２２の端部が露出していることとなる。そのため、段差２２が、正極集電体２１と正極集電体２１における段差２２が形成された面に接する層とを接合する時のエアーの排出経路として働き、正極集電体２１と正極集電体２１における段差２２が形成された面に接する層との密着性が高められる。
　段差２２は、正極集電体２１の上面に２つ形成されている。段差２２の数は、２つに限られず、１つであってもよく、３つ以上であってもよい。また、段差２２による効果と、形成の容易性とを両立する観点からは、段差２２の数は、３つ以下であってもよく、３つであってもよく、２つであってもよい。
　段差２２は、図９に示されるように、平面視において、互いが平行に延びるように複数形成されていてもよい。これにより、段差２２が複数形成されている場合でも、隣り合う段差２２間の距離が一定になる。そのため、正極集電体２１における段差２２の形成された面と接する層に硬化応力等の応力が発生する場合の応力が、段差２２が延びる方向において均一に緩和される。
　また、段差２２は、交差しないように複数形成されてもよい。これにより、正極集電体２１と正極集電体２１の段差２２が形成された面に接する層との接合界面において空気溜まりができにくく、エアーの排出性がより向上する。
　また、段差２２が複数形成される場合、それぞれの段差２２の、幅、高さ及び形成方向が同じであってもよく、幅、高さ及び形成方向のうち少なくとも１つが異なっていてもよい。
　また、正極集電体２１における正極活物質層１２と接している面にも、段差が形成されていてもよい。これにより、正極集電体２１と正極活物質層１２との界面の剥離が抑制される。例えば、正極集電体２１の上面に凸状の段差２２が形成されている場合、正極集電体２１の下面には、凹状の段差が形成されていてもよい。
　電池１５０は、例えば、上述の実施の形態に係る電池１００の製造方法におけるプレス工程において、正極集電体２１を長手方向に３分割するサイズの弾性体シート４１を用いてプレスすることによって製造される。具体的には、段差２２を形成したい箇所を避けるように、弾性体シート４１を板状部材１８に載せてプレスすることを繰り返すことで、段差２２が形成された正極集電体２１が形成される。
　このような製造方法で電池１５０を製造することにより、正極集電体２１において複数の付着物１６が付着する単位面積当たりの数は、例えば、正極集電体２１の正極活物質層１２側とは反対側の主面２１ａのうち、段差２２が位置する箇所よりも、段差２２が位置する箇所以外の箇所の方が多くなる。これにより、段差が形成されてない正極集電体１１の薄い箇所に、硬い付着物１６が多く付着するため、変形しやすい正極集電体１１の薄い箇所への応力を付着物によって効果的に緩和できる。
　（他の実施の形態）
　以上、本開示に係る電池について、実施の形態に基づいて説明したが、本開示は、これらの実施の形態に限定されるものではない。本開示の主旨を逸脱しない限り、当業者が思いつく各種変形を実施の形態に施したものや、実施の形態における一部の構成要素を組み合わせて構築される別の形態も、本開示の範囲に含まれる。
　例えば、上記実施の形態の変形例１、変形例２及び変形例４における電池は、直列接続又は並列接続の積層型の電池であったが、直列接続の積層型の電池と並列接続の積層型の電池とを組み合わせて積層した電池であってもよい。
　また、例えば、上記実施の形態でのプレス工程において、発電要素に板状部材を載せてプレスしたが、これに限らない。プレス工程において、板状部材に発電要素を載せてプレスしてもよい。この場合、板状部材の粗面化された表面に、正極集電体の主面が接触するように載せる。
　また、例えば、上記実施の形態及び各変形例では、板状部材を構成する第１材料は金属を含んでいたがこれに限らない。第１材料は、第１金属よりも硬い材料であればよく、例えば、セラミックス又は金属酸化物等の無機材料であってもよい。
　また、例えば、上記実施の形態及び各変形例では、発電要素は、正極集電体、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層及び負極集電体で構成されていたが、これに限らない。例えば、電池特性が許容される範囲で、電気抵抗の低減及び接合強度の向上等のための接合層等が発電要素の各層の間に設けられていてもよい。
　また、例えば、上記実施の形態及び各変形例では、正極集電体に複数の付着物が付着していたが、これに限らない。負極集電体が第１金属を含み、正極集電体が第１金属よりも硬い第２金属を含む場合には、負極集電体に複数の付着物が付着していてもよい。そのため、正極活物質層及び正極集電体と負極活物質層及び負極集電体とのうち、一方が第１活物質層及び第１集電体であり、他方が第２活物質層及び第２集電体であればよい。
　また、上記の実施の形態及び各変形例は、特許請求の範囲又はその均等の範囲において種々の変更、置き換え、付加、省略などを行うことができる。
　本開示に係る電池は、例えば、各種の電子機器又は自動車などに用いられる全固体電池などの二次電池として利用されうる。
　１１、２１　　正極集電体
　１１ａ、２１ａ　　主面
　１２　　正極活物質層
　１３　　負極集電体
　１４　　負極活物質層
　１５　　固体電解質層
　１６　　付着物
　１６ａ　　凸部
　１７　　接続層
　１８　　板状部材
　１８ａ　　表面
　１９　　亀裂
　２２　　段差
　３０、３１　　発電要素
　４０　　加圧金型板
　４１　　弾性体シート
　１００、１１０、１２０、１３０、１４０、１５０　　電池

Claims (20)

  1. 　第１金属を含む第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体がこの順に積層された発電要素を準備する準備工程と、
    　前記第１金属よりも硬い第１材料で構成され、粗面化された表面を有する板状部材を介して前記発電要素をプレスするプレス工程と、を含み、
    　前記プレス工程では、前記第１集電体の主面に前記板状部材の前記粗面化された表面を接触させて前記発電要素をプレスする、
    　電池の製造方法。
  2. 　前記プレス工程では、前記第１集電体の主面の全面に前記粗面化された表面を接触させてプレスする、
    　請求項１に記載の電池の製造方法。
  3. 　前記プレス工程では、前記板状部材がプレス部材と接するようにプレスする、
    　請求項１又は２に記載の電池の製造方法。
  4. 　前記プレス工程ののちに、前記発電要素から前記板状部材を剥離する剥離工程を含む、
    　請求項１から３のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  5. 　前記プレス工程ののちに、前記発電要素を切断する切断工程を含む、
    　請求項１から４のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  6. 　前記粗面化された表面は、前記粗面化された表面と接触させる前記第１集電体の主面よりも粗い、
    　請求項１から５のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  7. 　前記粗面化された表面の表面粗さＲｚは、１μｍ以上１０μｍ以下である、
    　請求項１から６のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  8. 　前記第１材料は、金属を含む、
    　請求項１から７のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  9. 　前記第１材料は、前記第２金属を含む、
    　請求項１から８のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  10. 　前記第１金属は、アルミニウムであり、
    　前記第２金属は、銅である、
    　請求項１から９のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  11. 　前記第１材料の熱膨張係数は、前記第１金属の熱膨張係数よりも小さい、
    　請求項１から１０のいずれか１項に記載の電池の製造方法。
  12. 　第１金属を含む第１集電体、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、及び、前記第１金属よりも硬い第２金属を含む第２集電体がこの順に積層された発電要素と、
    　前記第１集電体の前記第１活物質層側とは反対側の主面に付着し、前記第１金属よりも硬い第１材料で構成される複数の付着物と、を備える、
    　電池。
  13. 　前記複数の付着物の平面視における平均の最大幅は、１０μｍ以下である、
    　請求項１２に記載の電池。
  14. 　前記第１材料は、前記第２金属を含む、
    　請求項１２又は１３に記載の電池。
  15. 　前記第１集電体における前記複数の付着物が付着した主面は、前記第２集電体の前記第２活物質層側とは反対側の主面よりも粗い、
    　請求項１２から１４のいずれか１項に記載の電池。
  16. 　前記第１金属は、アルミニウムであり、
    　前記第２金属は、銅である、
    　請求項１２から１５のいずれか１項に記載の電池。
  17. 　前記複数の付着物のうち少なくとも１つの付着物は、平面視における前記第１集電体の端部に付着している、
    　請求項１２から１６のいずれか１項に記載の電池。
  18. 　前記第１集電体は、凸状又は凹状に形成された、１ｍｍ以上の凸又は凹の幅を有する平面視でライン状の段差を少なくとも１つ有する、
    　請求項１２から１７のいずれか１項に記載の電池。
  19. 　前記段差は凸状に形成されており、
    　前記第１集電体において前記複数の付着物が付着する単位面積当たりの数は、前記第１集電体の前記第１活物質層側とは反対側の主面のうち、前記段差が位置する箇所よりも、前記段差が位置する箇所以外の箇所の方が多い、
    　請求項１８に記載の電池。
  20. 　前記固体電解質層は、リチウムイオン伝導性を有する固体電解質を含む、
    　請求項１２から１９のいずれか１項に記載の電池。
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