WO2022196298A1 - ヒートシール性樹脂組成物、ヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器 - Google Patents

ヒートシール性樹脂組成物、ヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器 Download PDF

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孝一 西嶋
重則 中野
雅巳 佐久間
博樹 ▲高▼岡
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Dow Mitsui Polychemicals Co Ltd
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    • C09J2467/00—Presence of polyester
    • C09J2467/006—Presence of polyester in the substrate

Definitions

  • the present invention relates to heat-sealable resin compositions, heat-sealing materials, packaging materials, lid materials and packaging containers.
  • Packaging containers are widely used as containers for food, pharmaceuticals, etc.
  • Various types of heat sealing materials have been proposed and put into practical use for hermetically sealing these packaging containers with lids.
  • a heat sealing material for example, a resin composition containing an ethylene-vinyl ester copolymer is known.
  • Patent Document 1 discloses 10-50 parts by weight of an ethylene-vinyl acetate copolymer (A) having a vinyl acetate content of 3-15% by weight.
  • Patent Document 2 it is composed of 68 to 90% by weight of ethylene residue units and 3 to 32% by weight of vinyl acetate residue units, and has a melt flow rate of 1 to 40 g/10 minutes as measured by JIS K 6924-1.
  • Ethylene-vinyl acetate copolymer (A) 50 to 92% by weight, 50 to 94% by weight of ethylene residue units, 0 to 40% by weight of vinyl acetate residue units, and 1.2 to 50% by weight of vinyl alcohol residue units
  • Patent Document 3 ethylene-unsaturated ester copolymer (A): 20 to 45% by weight, polyethylene wax (B) grafted with styrene monomer: 3 to 45% by weight, and a melting point of 40 ° C. or higher Wax (C) having a Saybolt universal viscosity of 20 to 300 seconds at less than 80° C. and 120° C.: 30 to 70% by weight, and the total weight of the wax (B) and the wax (C) is 50 to 80% %, hot melt compositions have been proposed.
  • silicone-coated amorphous polyethylene terephthalate hereinafter also referred to as "si-APET"
  • si is used while maintaining the transparency of the heat sealing material.
  • the present disclosure has been made in view of the above, and a heat-sealable resin composition capable of producing a heat-sealing material having excellent transparency and excellent peel strength against APET and si-APET, and this heat-sealing
  • An object of the present invention is to provide a heat-sealing material, a packaging material, a lid material, and a packaging container obtained from a flexible resin composition.
  • the tackifier resin (B) is a heat-sealable resin composition containing an alicyclic hydrocarbon resin (B1) and an aromatic hydrocarbon resin (B2).
  • the content of the tackifying resin (B) is 1% by mass or more and 50% by mass or less when the total mass of the resin components contained in the heat-sealable resin composition is 100% by mass
  • ⁇ 3> The heat-sealing resin composition according to ⁇ 1> or ⁇ 2>, wherein the aromatic hydrocarbon resin (B2) has a softening point of 70°C or higher and 140°C or lower.
  • Mass ratio (B2/( The heat-sealable resin composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein B1+B2)) is from 0.05 to 0.8.
  • the content of the ethylene-vinyl ester copolymer (A) is 50% by mass or more and 95% by mass or less when the total mass of the resin components contained in the heat-sealable resin composition is 100% by mass.
  • ⁇ 6> The mass ratio (B/(A+B)) of the content of the tackifying resin (B) to the total content of the ethylene-vinyl ester copolymer (A) and the tackifying resin (B) is 0.
  • the heat-sealable resin composition according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5> which is 05 or more and 0.5 or less.
  • the haze of the resulting packaging material is measured with a haze meter in accordance with JIS K 7136:2000.
  • a packaging material comprising a substrate layer and a heat seal layer provided on one surface of the substrate layer and containing the heat seal material according to ⁇ 8>.
  • a packaging container comprising: a container body having an opening; and the lid material according to ⁇ 10> for covering the opening of the container body.
  • a heat-sealing resin composition capable of producing a heat-sealing material having excellent transparency and excellent peel strength to APET and si-APET, and obtained from this heat-sealing resin composition Heat seals, packaging, lids and packaging containers can be provided.
  • ⁇ in a numerical range means including the numbers before and after " ⁇ ".
  • upper or lower limits described in a certain numerical range may be replaced with upper or lower limits of other numerical ranges described step by step.
  • upper or lower limits described in a certain numerical range may be replaced with values shown in Examples.
  • the amount of each component in the composition refers to the constituent units of the multiple substances present in the composition unless otherwise specified. means.
  • (meth)acrylic acid means acrylic acid and methacrylic acid.
  • the total mass of the resin components includes the ethylene/vinyl ester copolymer (A), the ethylene/unsaturated carboxylic acid ester copolymer (B), the tackifying resin (C), and optionally other means the total mass of the resin.
  • the heat-sealable resin composition of the present disclosure contains an ethylene-vinyl ester copolymer (A) and a tackifying resin (B), and the vinyl ester contained in the ethylene-vinyl ester copolymer (A)
  • the content of structural units derived from is 8% by mass or more with respect to the total structural units of the copolymer constituting the ethylene-vinyl ester copolymer (A), and the tackifying resin (B) is It contains an alicyclic hydrocarbon resin (B1) and an aromatic hydrocarbon resin (B2).
  • the heat-sealing resin composition used as the heat-sealing material for the lid material to be adhered to the container body includes an ethylene-vinyl ester copolymer (A) and a tackifying resin (B). I was looking into the composition.
  • the silicone-coated amorphous polyethylene terephthalate (si-APET) Adhesion of the heat sealing material was not sufficient.
  • the aromatic hydrocarbon resin (B2) is used as the tackifying resin (B) contained in the heat-sealing resin composition, the heat-sealing material has insufficient adhesiveness to si-APET and is transparent. However, it was difficult to produce a heat sealing material with excellent properties.
  • a heat-sealable resin composition containing a tackifying resin (B) containing a family hydrocarbon resin (B2) it has excellent transparency and excellent peel strength against APET and si-APET. It was found that a heat sealing material can be produced.
  • the heat-sealing resin composition of the present disclosure is preferably used for producing a heat-sealing material for a container body composed of, for example, amorphous polyethylene terephthalate (APET), polypropylene, polyester, polycarbonate, polyvinyl chloride, or the like. It is more preferably used for making a heat sealing material in a container body composed of silicone-coated amorphous polyethylene terephthalate (si-APET).
  • APET amorphous polyethylene terephthalate
  • si-APET silicone-coated amorphous polyethylene terephthalate
  • the heat-sealable resin composition of the present disclosure contains an ethylene/vinyl ester copolymer (A).
  • the ethylene-vinyl ester copolymer (A) is not particularly limited as long as it is a copolymer containing structural units derived from ethylene and structural units derived from vinyl ester.
  • the ethylene-vinyl ester copolymer (A) may be used singly or in combination of two or more.
  • Examples of the ethylene/vinyl ester copolymer (A) include ethylene/vinyl acetate copolymer, ethylene/vinyl propionate copolymer, ethylene/vinyl butyrate copolymer, ethylene/vinyl stearate copolymer, and the like. mentioned. Among them, an ethylene/vinyl acetate copolymer is preferable.
  • the ethylene-vinyl ester copolymer (A) may be a copolymer consisting only of structural units derived from ethylene and structural units derived from vinyl ester, and may contain structural units derived from monomers other than ethylene and vinyl ester. It may be a copolymer containing
  • Examples of monomers other than ethylene and vinyl esters include unsaturated hydrocarbons such as propylene, butene, 1,3-butadiene, pentene, 1,3-pentadiene and 1-hexene; oxides such as vinyl sulfate and vinyl nitrate; Halogen compounds such as vinyl chloride and vinyl fluoride, vinyl group-containing primary and secondary amine compounds, carbon monoxide, sulfur dioxide and the like.
  • the content of structural units derived from vinyl ester contained in the ethylene-vinyl ester copolymer (A) is, with respect to all structural units of the copolymer constituting the ethylene-vinyl ester copolymer (A), It is 8% by mass or more, and from the viewpoint of the balance between transparency when used as a heat seal material and peel strength against si-APET, it is preferably 8% by mass or more and 46% by mass or less, and 9% by mass or more. It is more preferably 10% by mass or more and 35% by mass or less, even more preferably 12% by mass or more and 30% by mass or less, and 15% by mass or more and 25% by mass or less. Particularly preferably, it is more than 15% by mass and 25% by mass or less, particularly preferably more than 18% by mass and 23% by mass or less, and most preferably 19% by mass or more and 21% by mass or less. preferable.
  • the content of structural units derived from ethylene contained in the ethylene-vinyl ester copolymer (A) is 54 per total structural unit of the copolymer constituting the ethylene-vinyl ester copolymer (A). It is preferably 92% by mass or more, more preferably 58% by mass or more and 91% by mass or less, even more preferably 65% by mass or more and 90% by mass or less, and 70% by mass or more and 88% by mass. It is even more preferably 75% by mass or more and 85% by mass or less, particularly preferably 75% by mass or more and less than 85% by mass, and 77% by mass or more and less than 82% by mass. is extremely preferable, and it is most preferably 79% by mass or more and 81% by mass or less.
  • the ethylene/vinyl ester copolymer (A) may or may not contain structural units derived from monomers other than ethylene and vinyl ester.
  • the content of constituent units derived from monomers other than ethylene and vinyl ester that can be contained in the ethylene-vinyl ester copolymer is the total constituent units of the copolymer constituting the ethylene-vinyl ester copolymer (A). On the other hand, it may be 0% by mass or more and 10% by mass or less, or 0% by mass or more and 5% by mass or less.
  • the melt mass flow rate (MFR; JIS K 7210:1999, 190°C, load 2160 g) of the ethylene-vinyl ester copolymer (A) is preferably 0.1 g/10 minutes to 50 g/10 minutes, and 0.1 g/10 minutes to 50 g/10 minutes. more preferably 5 g/10 min to 30 g/10 min, even more preferably 1 g/10 min to 20 g/10 min, particularly preferably 1.5 g/10 min to 10 g/10 min, Very preferably between 2.0 g/10 min and 5 g/10 min.
  • the content of the ethylene-vinyl ester copolymer (A) contained in the heat-sealable resin composition is 50% by mass or more when the total weight of the resin components contained in the heat-sealable resin composition is 100% by mass. It is preferably 95% by mass or less, more preferably 60% by mass to 90% by mass, and more preferably 70% by mass to 80% by mass from the viewpoint of being able to produce a heat seal material having superior peel strength to APET. % by mass is more preferred.
  • the method for producing the ethylene/vinyl ester copolymer (A) is not particularly limited, and it can be produced by a known method. For example, it can be obtained by radical copolymerization of each polymerization component under high temperature and high pressure. It can be produced by either autoclave method or tubular method. A commercially available ethylene-vinyl ester copolymer (A) may also be used.
  • the heat-sealable resin composition of the present disclosure contains a tackifying resin (B). Furthermore, the tackifier resin (B) contains an alicyclic hydrocarbon resin (B1) and an aromatic hydrocarbon resin (B2). The alicyclic hydrocarbon resin (B1) and the aromatic hydrocarbon resin (B2) may each independently be used singly or in combination of two or more.
  • alicyclic hydrocarbon resin (B1) a resin obtained by polymerizing the diene component in the spent C4-C5 fraction after cyclodimerization, a resin obtained by polymerizing a cyclic monomer such as cyclopentadiene, an aromatic
  • resins obtained by intranuclear hydrogenation of hydrocarbon resins are more preferable.
  • aromatic hydrocarbon resin (B2) examples include C8-C10 vinyl aromatic hydrocarbons such as vinyltoluene, indene, and ⁇ -methylstyrene, resins mainly composed of styrene, isopropenyltoluene, etc., and these C8-C10 vinyl aromatic hydrocarbon, styrene, isopropenyl toluene, resin obtained by copolymerizing with a C4 or C5 mono- or diolefin described later (aliphatic-aromatic copolymer hydrocarbon resin), etc. .
  • C8-C10 vinyl aromatic hydrocarbons such as vinyltoluene, indene, and ⁇ -methylstyrene
  • resins mainly composed of styrene, isopropenyltoluene, etc. examples of the aromatic hydrocarbon resin (B2) include C8-C10 vinyl aromatic hydrocarbons such as vinyltoluene, indene, and ⁇ -methylsty
  • resins mainly composed of ⁇ -methylstyrene and resins mainly composed of styrene are more preferable, and resins mainly composed of ⁇ -methylstyrene are more preferable.
  • "contained as a main component” means that the content of structural units derived from the component exceeds 50% by mass with respect to all structural units of the resin.
  • the heat-sealable resin composition of the present disclosure may contain tackifier resins other than the alicyclic hydrocarbon resin (B1) and the aromatic hydrocarbon resin (B2).
  • tackifier resins include aliphatic hydrocarbon resins, coumarone-indene resins, terpene resins, and rosins.
  • aliphatic hydrocarbon resins include polymers mainly composed of C4 or C5 mono- or diolefins such as 1-butene, isobutylene, butadiene, 1,3-pentadiene, isoprene and piperylene.
  • Terpene-based resins include ⁇ -pinene polymer, ⁇ -pinene polymer, dipentene polymer, terpene-phenol copolymer, ⁇ -pinene-phenol copolymer, hydrogenated terpene resin (hydrogenated terpene resin), and the like. mentioned.
  • Rosins include rosins such as gum rosin, wood rosin, tall oil, and modified products thereof. Modified products include those subjected to modification such as hydrogenation, disproportionation, dimerization, and esterification.
  • the softening point of the alicyclic hydrocarbon resin (B1) is preferably 85° C. or higher and 155° C. or lower, more preferably 100° C. or higher and 145° C. or lower, from the viewpoint of thermal stability and flexibility. More preferably, the temperature is 110°C or higher and 130°C or lower.
  • softening point means ring and ball softening point measured according to JIS K 6863:1994.
  • the softening point of the aromatic hydrocarbon resin (B2) is preferably 70° C. or higher and 140° C. or lower, more preferably 85° C. or higher and 130° C. or lower. °C or higher and 115 °C or lower.
  • the content of the tackifying resin (B) contained in the heat-sealing resin composition is, from the viewpoint of peel strength against APET and si-APET when used as a heat-sealing material, workability of the resin composition, handleability, etc.
  • the total mass of the resin components contained in the heat-sealable resin composition is 100% by mass, it is preferably 1% by mass or more and 50% by mass or less, more preferably 10% by mass or more and 40% by mass or less. It is preferably 15% by mass or more and 30% by mass or less, and further preferably 21% by mass or more and 28% by mass or less.
  • the mass ratio (B2 / (B1 + B2)) is preferably 0.05 or more and 0.8 or less, from the viewpoint of the balance between the transparency when used as a heat seal material and the peel strength against si-APET, and 0.08 or more and 0 0.6 or less, more preferably 0.1 or more and 0.5 or less, particularly preferably 0.2 or more and 0.5 or less, and 0.3 or more and 0.45 or less is highly preferred.
  • the heat-sealing resin composition may or may not contain other tackifying resins.
  • Total content of alicyclic hydrocarbon resin (B1), aromatic hydrocarbon resin (B2) and other tackifying resin (hereinafter also referred to as "total content of tackifying resin (B)").
  • the mass ratio of the content of other tackifying resins may be 0 or more and 0.1 or less. 05 or less.
  • the mass ratio (B/(A+B)) of the content of the tackifying resin (B) to the total content of the ethylene-vinyl ester copolymer (A) and the tackifying resin (B) is preferably 0.05 or more and 0.5 or less, more preferably 0.1 or more and 0.4 or less, and further preferably 0.2 or more and 0.3 or less.
  • the total content of the ethylene-vinyl ester copolymer (A) and the tackifying resin (B) is 100% of the total mass of the resin components contained in the heat-sealable resin composition.
  • % by mass it is preferably 80% by mass to 100% by mass, more preferably 85% by mass to 100% by mass, even more preferably 90% by mass to 100% by mass, and 95% by mass.
  • % to 100% by mass particularly preferably 98% to 100% by mass, and most preferably more than 99% by mass to 100% by mass or less.
  • the heat-sealable resin composition of the present disclosure includes components other than the ethylene-vinyl ester copolymer (A) and the tackifying resin (B) (hereinafter also referred to as "other components") within a range that does not impair the effects of the present invention. ) may be included.
  • Other components are not particularly limited, and examples thereof include additives, other resins such as thermoplastic resins and thermosetting resins.
  • Additives include, for example, plasticizers, antioxidants, ultraviolet absorbers, antistatic agents, surfactants, colorants, light stabilizers, foaming agents, lubricants, crystal nucleating agents, crystallization accelerators, crystallization Retarders, catalyst deactivators, inorganic fillers, organic fillers, impact modifiers, slip agents, cross-linking agents, cross-linking aids, silane coupling agents, processing aids, release agents, anti-hydrolysis agents, Heat resistant stabilizers, antiblocking agents, antifog agents, flame retardants, flame retardant aids, light diffusing agents, antibacterial agents, antifungal agents, dispersants and the like. Other components may be used singly or in combination of two or more.
  • the haze measured by the following method is preferably less than 6.0%, more preferably 5.0% or less. It is preferably 4.0% or less, and more preferably 4.0% or less.
  • a packaging material of low-density polyethylene (thickness: 22 ⁇ m)/heat-sealable resin composition layer (thickness: 8 ⁇ m).
  • the haze of the resulting packaging material is measured with a haze meter in accordance with JIS K 7136:2000.
  • the lower limit of haze measured by the above method is not particularly limited, and may be, for example, 1.0% or more, or 2.0% or more.
  • the method for preparing the heat-sealable resin composition of the present disclosure is not particularly limited. A method of preparing by dry blending and mixing the tackifying resin (B) containing (B2) and other components added as necessary, and melt-kneading these components with an extruder or the like. and the like.
  • the heat-sealing material of the present disclosure is composed of the aforementioned heat-sealing resin composition of the present disclosure.
  • the heat sealing material of the present disclosure has excellent transparency and excellent peel strength to APET and si-APET. Since the heat sealing material of the present disclosure has excellent peel strength against APET and si-APET, it can be particularly preferably used as a lid material for a container body made of APET or si-APET.
  • the method for manufacturing the heat sealing material is not particularly limited, and includes conventionally known manufacturing methods. Specifically, the press molding method, extrusion molding method, injection molding method, compression molding method, cast molding method, calendar molding method, inflation molding method, and the like can be mentioned.
  • the packaging material of the present disclosure includes a base layer and a heat seal layer provided on one surface of the base layer and containing the heat seal material of the present disclosure described above. Since the packaging material of the present disclosure includes the heat-sealing layer containing the heat-sealing material of the present disclosure, it has excellent transparency and excellent peel strength against APET and si-APET. Therefore, the lid material including the packaging material of the present disclosure can be particularly suitably used as the lid material for the container body.
  • the thickness of the heat seal layer is preferably 5 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the heat seal layer may be a single layer or multiple layers of two or more layers.
  • the heat seal layer may be formed by laminating two or more layers of the heat seal material of the present disclosure, and at least one heat seal material of the present disclosure and another heat seal material More than one layer may be laminated.
  • resins used for heat sealing materials include, for example, low density polyethylene, linear low density polyethylene, polypropylene, ethylene/propylene copolymer, ethylene/acrylic acid copolymer or ionomer thereof, ethylene/methacrylic acid copolymer, Polymers or their ionomers, ethylene/(meth)acrylic acid ester copolymers, ethylene/vinyl ester copolymers, ethylene/vinyl alcohol copolymers, crystalline or amorphous polyester modified products, or multiple copolymers thereof A coalescence, a mixture, etc. are mentioned.
  • the base material layer is a layer provided for the purpose of improving properties such as handleability, mechanical properties, electrical conductivity, heat insulation, heat resistance, and moisture resistance of the packaging material.
  • the substrate layer include paper, nonwoven fabric, metal layer (aluminum foil, etc.), polyester film, nylon film, polyethylene film, polypropylene film, polyamide film, polyimide film, polyvinylidene chloride film, ethylene-vinyl alcohol copolymer. films, aluminum-deposited plastic films, silica-deposited plastic films, alumina-deposited plastic films, amorphous polyethylene terephthalate films, and the like.
  • the substrate layer may be a single layer or a combination of two or more layers.
  • the substrate layer may be uniaxially or biaxially stretched at any rate.
  • the base material layer may be surface-treated.
  • surface treatment include corona treatment, plasma treatment, undercoat treatment, primer coat treatment, and the like.
  • the thickness of the substrate layer is preferably 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, more preferably 2 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, and even more preferably 5 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less.
  • the shape of the base material layer is not particularly limited, and examples thereof include sheet-like and film-like shapes.
  • the packaging material of the present disclosure may be a packaging material consisting only of a base material layer and a heat-sealing layer, and from the viewpoint of imparting various functions to the packaging material, layers other than the base material layer and the heat-sealing layer (hereinafter referred to as (also referred to as "another layer”).
  • Other layers include, for example, a foam layer, a metal layer, an inorganic layer, a gas barrier resin layer, an antistatic layer, a hard coat layer, an adhesive layer, an antireflection layer, and an antifouling layer.
  • Other layers may be a single layer or a combination of two or more layers.
  • the adhesion layer is, for example, a layer provided to enhance adhesion between layers.
  • a method of laminating them When the number of heat-seal layers is two or more, a method of laminating them, a method of laminating a substrate layer and a heat-seal layer, or a method of laminating a substrate layer, a heat-seal layer and other layers include:
  • a known method can be used, and examples thereof include an extrusion lamination method, a co-extrusion inflation method, a co-extrusion T-die method and the like.
  • the packaging material of the present disclosure may be uniaxially or biaxially stretched at any rate.
  • the packaging material of the present disclosure can be made into various shapes.
  • the shape of the packaging material is not particularly limited, and examples thereof include sheet-like and film-like shapes.
  • the packaging material of the present disclosure can be suitably used, for example, as a packaging material used for packaging foods, pharmaceuticals, industrial products, daily necessities, cosmetics, etc., and can be particularly suitably used as a packaging material for food or pharmaceuticals. can.
  • the packaging container of the present disclosure includes, for example, a container body having an opening, and the aforementioned lid material of the present disclosure that covers the opening of the container body.
  • the lid material of the present disclosure has excellent transparency and excellent peel strength to APET and si-APET.
  • Components contained in at least part of the container body having an opening are not particularly limited, and include components such as amorphous polyethylene terephthalate (APET), polypropylene, polyester, polycarbonate, and polyvinyl chloride. Among them, amorphous polyethylene terephthalate (APET) is preferable, and amorphous polyethylene terephthalate (si-APET) coated with silicone is more preferable.
  • APET amorphous polyethylene terephthalate
  • si-APET amorphous polyethylene terephthalate coated with silicone is more preferable.
  • the aforementioned components need only be contained in at least a portion of the container body having the opening, and are preferably contained in the portion that comes into contact with the lid material of the present disclosure. It is more preferable to be included in the part that contacts the material.
  • the packaging container of the present disclosure can be suitably used, for example, as a packaging container used for packaging food, pharmaceuticals, industrial products, daily necessities, cosmetics, etc., and can be particularly suitably used as a packaging container for food or pharmaceuticals. can.
  • heat-sealing resin composition heat-sealing material, packaging material, lid material, and packaging container of the present disclosure have been described above, but these are examples of the present invention, and various configurations other than those described above can be adopted. .
  • Example 1 Comparative Examples 1 to 4
  • the packaging material (1) was placed on an APET sheet coated with silicone having a thickness of 0.4 mm (hereinafter also referred to as "silicone-coated APET") under a pressure of 0.2 MPa, a heating temperature of 180°C, and a heating time of 1. It was heat-sealed under the condition of 0 seconds and left at room temperature for 24 hours. After that, both sides of a 15 mm wide test piece cut out from the packaging material were pulled in opposite directions (in a peeling direction of 180°) to obtain the maximum stress.
  • silicone-coated APET silicone having a thickness of 0.4 mm
  • the peel strength of packaging material (1) to silicone-coated APET was evaluated according to the following evaluation criteria. If the evaluation is A, the peel strength to silicone-coated APET is good, and if the evaluation is B, the peel strength to silicone-coated APET is poor. -Evaluation criteria- A: Peel strength is 8 N/15 mm or more B: Peel strength is less than 8 N/15 mm
  • the packaging material (1) was placed on a 0.4 mm-thick APET sheet not coated with silicone (hereinafter also referred to as "silicone-uncoated APET"), with a pressing force of 0.2 MPa, a heating temperature of 180 ° C., a heating time of It was heat-sealed under the condition of 1.0 second and left at room temperature for 24 hours. After that, both sides of a 15 mm wide test piece cut out from the packaging material were pulled in opposite directions (in a peeling direction of 180°) to obtain the maximum stress.
  • the peel strength of packaging material (1) against silicone-uncoated APET was evaluated according to the following evaluation criteria. If the evaluation is A, the peel strength to silicone-uncoated APET is good, and if the evaluation is B, the peel strength to silicone-uncoated APET is poor. -Evaluation criteria- A: Peel strength is 8 N/15 mm or more B: Peel strength is less than 8 N/15 mm
  • the transparency of the packaging material (2) was evaluated according to the following evaluation criteria. -Evaluation criteria- A: Haze is less than 6.0% B: Haze is 6.0% or more
  • the packaging material using the heat-sealable resin composition of Example 1 was excellent in peel strength to silicone-coated APET, peel strength to silicone-uncoated APET, and transparency.
  • the packaging materials using the heat-sealable resin compositions of Comparative Examples 1 to 4 at least one of the peel strength against silicone-coated APET, the peel strength against silicone-uncoated APET, and transparency was poor. rice field. From the above, it was confirmed that the heat-sealable resin composition according to the present embodiment can realize a packaging material excellent in peel strength to silicone-coated APET, peel strength to silicone-uncoated APET, and transparency.

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Abstract

エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、粘着付与樹脂（Ｂ）と、を含み、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）に含まれるビニルエステルに由来する構成単位の含有率が、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して８質量％以上であり、前記粘着付与樹脂（Ｂ）は、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）と、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）とを含むヒートシール性樹脂組成物。

Description

ヒートシール性樹脂組成物、ヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器
　本発明は、ヒートシール性樹脂組成物、ヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器に関する。
　食品、医薬品等の容器として包装容器が広く使用されている。そしてこれら包装容器を蓋材で密封シールするためのヒートシール材として従来から種々のものが提案され、実用化されている。このようなヒートシール材としては、例えばエチレン・ビニルエステル共重合体を含む樹脂組成物が知られている。
　このようなエチレン・ビニルエステル共重合体を含む樹脂組成物に関する技術として、特許文献１では、酢酸ビニル含量が３～１５重量％であるエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）１０～５０重量部、酢酸ビニル含量８～２５重量％であるエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ｂ）１０～５０重量部、および粘着付与剤樹脂（Ｃ）５～４０重量部（（Ａ），（Ｂ）及び（Ｃ）の合計は１００重量部）を含み、エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）の酢酸ビニル含量とエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ｂ）の酢酸ビニル含量の差が３～２０重量％、エチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）の酢酸ビニル含量はエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ｂ）の酢酸ビニル含量より小さいものであることを特徴とする容器の蓋材シーラント用接着剤が提案されている。
　また、特許文献２では、エチレン残基単位６８～９０重量％、酢酸ビニル残基単位３～３２重量％からなり、ＪＩＳ　Ｋ　６９２４－１で測定したメルトフローレイトが１～４０ｇ／１０分であるエチレン－酢酸ビニル共重合体（Ａ）５０～９２重量％、エチレン残基単位５０～９４重量％、酢酸ビニル残基単位０～４０重量％、ビニルアルコール残基単位１．２～５０重量％からなるエチレン－酢酸ビニル共重合体ケン化物（Ｂ）３～３０重量％、及び粘着付与剤（Ｃ）５～２０重量％（（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計は１００重量％）を含み、ＪＩＳ　Ｋ　６９２４－１で測定したメルトフローレイトが１～１００ｇ／１０分であるポリエチレンテレフタレート用シーラント接着剤が提案されている。
　さらに、特許文献３では、エチレン－不飽和エステル共重合体（Ａ）：２０～４５重量％、スチレンモノマーがグラフトされたポリエチレンワックス（Ｂ）：３～４５重量％、及び、融点が４０℃以上８０℃未満、１２０℃におけるセイボルトユニバーサル粘度が２０～３００秒であるワックス（Ｃ）：３０～７０重量％を含み、前記ワックス（Ｂ）と前記ワックス（Ｃ）との合計が５０～８０重量％である、ホットメルト組成物が提案されている。
特開２０１８－７６３９８公報 特開２０１７－１３２８５１公報 特開２０１７－１４９８５０公報
　近年、食品包装市場において篏合蓋タイプの容器から、蓋材を容器本体へヒートシールにより接着するタイプの容器への切替えが進んでいる。容器本体としてはポリエチレン、ポリスチレンなどが広く一般に使用されている。また、容器本体として非晶性ポリエチレンテレフタレート（以下、「ＡＰＥＴ」とも称する。）も注目されている。しかしながら、従来のヒートシール材では、ヒートシール材の透明性を維持したまま、容器本体であるＡＰＥＴに対して十分な剥離強度を得ることは困難であった。また、ＡＰＥＴに対するヒートシール材の剥離強度を上げようとすると、ヒートシール材の透明性が損なわれてしまうという問題点があった。この問題は、特にシリコーンが塗布された非晶性ポリエチレンテレフタレート（以下、「ｓｉ－ＡＰＥＴ」とも称する。）を容器本体に用いた場合に顕著であり、ヒートシール材の透明性を維持したままｓｉ－ＡＰＥＴに対して十分な剥離強度を示すヒートシール材が求められていた。
　本開示は上記に鑑みてなされたものであり、透明性に優れ、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有するヒートシール材を製造可能なヒートシール性樹脂組成物、並びにこのヒートシール性樹脂組成物から得られるヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器を提供することを目的とする。
　前記課題を解決するための具体的な手段には、以下の態様が含まれる。
＜１＞　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、
　粘着付与樹脂（Ｂ）と、
　を含み、
　前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）に含まれるビニルエステルに由来する構成単位の含有率が、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して８質量％以上であり、
　前記粘着付与樹脂（Ｂ）は、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）と、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）とを含むヒートシール性樹脂組成物。
＜２＞　前記粘着付与樹脂（Ｂ）の含有率が、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に１質量％以上５０質量％以下である＜１＞に記載のヒートシール性樹脂組成物。
＜３＞　前記芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の軟化点が７０℃以上１４０℃以下である＜１＞又は＜２＞に記載のヒートシール性樹脂組成物。
＜４＞　前記脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び前記芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の合計含有量に対する前記芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の含有量の質量比（Ｂ２／（Ｂ１＋Ｂ２））が０．０５以上０．８以下である＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載のヒートシール性樹脂組成物。
＜５＞　前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）の含有率が、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に５０質量％以上９５質量％以下である＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載のヒートシール性樹脂組成物。
＜６＞　前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）及び前記粘着付与樹脂（Ｂ）の合計含有量に対する前記粘着付与樹脂（Ｂ）の含有量の質量比（Ｂ／（Ａ＋Ｂ））が０．０５以上０．５以下である＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載のヒートシール性樹脂組成物。
＜７＞　下記方法により測定されるヘイズが６．０％未満である＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載のヒートシール性樹脂組成物。
（方法）
　４０ｍｍφの３種３層キャスト成形機を用いて、共押し出し加工を行う低密度ポリエチレン（密度＝９１７ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝２３ｇ／１０分）を加工温度２００℃、前記ヒートシール性樹脂組成物を加工温度２００℃で、加工速度３０ｍ／分、エアナイフでのキャスト成形で積層し、低密度ポリエチレン（厚さ２２μｍ）／ヒートシール性樹脂組成物層（厚さ８μｍ）の包装材を得る。次いで、得られた前記包装材のヘイズをＪＩＳ　Ｋ　７１３６：２０００に準拠してヘイズメーターにより測定する。
＜８＞　＜１＞～＜７＞のいずれか１つに記載のヒートシール性樹脂組成物により構成されたヒートシール材。
＜９＞　基材層と、前記基材層の一方の面に設けられた＜８＞に記載のヒートシール材を含むヒートシール層と、を備える包装材。
＜１０＞　＜９＞に記載の包装材を含む蓋材。
＜１１＞　開口を有する容器本体と、前記容器本体の前記開口に蓋をする＜１０＞に記載の蓋材と、を備える包装容器。
＜１２＞　前記容器本体の少なくとも一部が非晶性ポリエチレンテレフタレートを含む＜１１＞に記載の包装容器。
＜１３＞　前記容器本体の少なくとも一部が、シリコーンが塗布された非晶性ポリエチレンテレフタレートを含む＜１１＞又は＜１２＞に記載の包装容器。
　本開示によれば、透明性に優れ、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有するヒートシール材を製造可能なヒートシール性樹脂組成物、並びにこのヒートシール性樹脂組成物から得られるヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器を提供することができる。
　以下、本開示の一例である実施形態について説明する。本開示は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
　なお、本開示において、数値範囲における「～」は、「～」の前後の数値を含むことを意味する。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合は、特に断らない限り、組成物中に存在する該複数の物質の構成単位を意味する。
　本開示において、（メタ）アクリル酸は、アクリル酸及びメタクリル酸を意味する。
　本開示において、樹脂成分の全質量は、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）、エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ｂ）、粘着付与樹脂（Ｃ）及び必要に応じて含まれるその他の樹脂の合計質量を意味する。
〔ヒートシール性樹脂組成物〕
　本開示のヒートシール性樹脂組成物は、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、粘着付与樹脂（Ｂ）と、を含み、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）に含まれるビニルエステルに由来する構成単位の含有率が、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して８質量％以上であり、前記粘着付与樹脂（Ｂ）は、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）と、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）とを含む。
　近年、食品包装市場において篏合蓋タイプの容器から、蓋材を容器本体へヒートシールにより接着するタイプの容器への切替えが進んでいる。本発明者らは、容器本体に接着させる蓋材のヒートシール材として用いるヒートシール性樹脂組成物として、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、粘着付与樹脂（Ｂ）と、を含む樹脂組成物を検討していた。
　しかし、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる粘着付与樹脂（Ｂ）として、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）を用いた場合、シリコーンが塗布された非晶性ポリエチレンテレフタレート（ｓｉ－ＡＰＥＴ）に対するヒートシール材の接着性が充分でなかった。さらに、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる粘着付与樹脂（Ｂ）として、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）を用いた場合、ｓｉ－ＡＰＥＴに対するヒートシール材の接着性が充分でなく、かつ透明性に優れるヒートシール材の作製が困難であった。
　また、粘着付与樹脂（Ｂ）として脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）を組み合わせることも検討したが、これらを組み合わせた場合であってもｓｉ－ＡＰＥＴに対するヒートシール材の接着性及びヒートシール材の優れた透明性を両立させることができない場合があった。
　本発明者らは以上を考慮し、ビニルエステルに由来する構成単位の含有率が特定の範囲であるエチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）を含む粘着付与樹脂（Ｂ）と、を含むヒートシール性樹脂組成物を用いることで、透明性に優れ、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有するヒートシール材を製造可能であることを見出した。
　本開示のヒートシール性樹脂組成物は、例えば、非晶性ポリエチレンテレフタレート（ＡＰＥＴ）、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル等によって構成される容器本体におけるヒートシール材の作製に用いられることが好ましく、シリコーンが塗布された非晶性ポリエチレンテレフタレート（ｓｉ－ＡＰＥＴ）によって構成される容器本体におけるヒートシール材の作製に用いられることがより好ましい。
　以下、本開示のヒートシール性樹脂組成物に含まれる各成分について説明する。
＜エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）＞
　本開示のヒートシール性樹脂組成物は、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を含む。エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）は、エチレンに由来する構成単位と、ビニルエステルに由来する構成単位とを含む共重合体であれば特に限定されない。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）は、１種単独で使用してもよく、又は、２種以上を併用してもよい。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）としては、例えば、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・プロピオン酸ビニル共重合体、エチレン・酪酸ビニル共重合体、エチレン・ステアリン酸ビニル共重合体等が挙げられる。中でも、エチレン・酢酸ビニル共重合体が好ましい。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）は、エチレンに由来する構成単位及びビニルエステルに由来する構成単位のみからなる共重合体であってもよく、エチレン及びビニルエステル以外のモノマーに由来する構成単位を含む共重合体であってもよい。
　エチレン及びビニルエステル以外のモノマーとしては、例えば、プロピレン、ブテン、１，３－ブタジエン、ペンテン、１，３－ペンタジエン、１－ヘキセン等の不飽和炭化水素、ビニル硫酸、ビニル硝酸等の酸化物、塩化ビニル、フッ化ビニル等のハロゲン化合物、ビニル基含有の１級及び２級アミン化合物、一酸化炭素、二酸化硫黄等が挙げられる。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）に含まれるビニルエステルに由来する構成単位の含有率は、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して、８質量％以上であり、ヒートシール材としたときの透明性と、ｓｉ－ＡＰＥＴに対する剥離強度とのバランスの観点から、８質量％以上４６質量％以下であることが好ましく、９質量％以上４２質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以上３５質量％以下であることがさらに好ましく、１２質量％以上３０質量％以下であることがさらにより好ましく、１５質量％以上２５質量％以下が特に好ましく、１５質量％を超えて２５質量％以下であることがとりわけ好ましく、１８質量％を超えて２３質量％以下であることが極めて好ましく、１９質量％以上２１質量％以下であることが最も好ましい。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）に含まれるエチレンに由来する構成単位の含有率は、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して、５４質量％以上９２質量％以下であることが好ましく、５８質量％以上９１質量％以下であることがより好ましく、６５質量％以上９０質量％以下であることがさらに好ましく、７０質量％以上８８質量％以下であることがさらにより好ましく、７５質量％以上８５質量％以下であることが特に好ましく、７５質量％以上８５質量％未満であることがとりわけ好ましく、７７質量％以上８２質量％未満であることが極めて好ましく、７９質量％以上８１質量％以下であることが最も好ましい。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）はエチレン及びビニルエステル以外のモノマーに由来する構成単位を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。エチレン・ビニルエステル共重合体に含まれ得るエチレン及びビニルエステル以外のモノマーに由来する構成単位の含有率は、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して、０質量％以上１０質量％以下であってもよく、０質量％以上５質量％以下であってもよい。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）のメルトマスフローレート（ＭＦＲ；ＪＩＳ　Ｋ　７２１０：１９９９、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、０．１ｇ／１０分～５０ｇ／１０分であることが好ましく、０．５ｇ／１０分～３０ｇ／１０分であることがより好ましく、１ｇ／１０分～２０ｇ／１０分であることがさらに好ましく、１．５ｇ／１０分～１０ｇ／１０分であることが特に好ましく、２．０ｇ／１０分～５ｇ／１０分であることが極めて好ましい。
　ヒートシール性樹脂組成物に含まれるエチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）の含有率は、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に５０質量％以上９５質量％以下であることが好ましく、ＡＰＥＴに対してより優れた剥離強度を有するヒートシール材を製造可能な観点から、６０質量％～９０質量％であることがより好ましく、７０質量％～８０質量％であることがさらに好ましい。
　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）の製造方法は特に限定されず、公知の方法により製造することができる。例えば、各重合成分を高温及び高圧下でラジカル共重合することによって得ることができる。オートクレーブ法又はチューブラー法のいずれの方法でも製造可能である。また、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）は市販されているものを用いてもよい。
＜粘着付与樹脂（Ｂ）＞
　本開示のヒートシール性樹脂組成物は、粘着付与樹脂（Ｂ）を含む。さらに、粘着付与樹脂（Ｂ）は、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）と、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）とを含む。
　脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）は、それぞれ独立に、１種単独で使用してもよく、又は、２種以上を併用してもよい。
　脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）としては、スペントＣ４～Ｃ５留分中のジエン成分を環化二量体化後重合させた樹脂、シクロペンタジエンなどの環状モノマーを重合させた樹脂、芳香族系炭化水素樹脂を核内水添した樹脂などが挙げられる。これらの中でも、芳香族系炭化水素樹脂を核内水添した樹脂がより好ましい。
　芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）としては、ビニルトルエン、インデン、α－メチルスチレンなどのＣ８～Ｃ１０のビニル芳香族炭化水素、スチレン、イソプロペニルトルエン等を主成分とした樹脂、これらＣ８～Ｃ１０のビニル芳香族炭化水素、スチレン、イソプロペニルトルエンを、後述のＣ４又はＣ５であるモノ又はジオレフィンと共重合して得られる樹脂（脂肪族－芳香族共重合体系炭化水素樹脂）などが挙げられる。これらの中でも、α－メチルスチレンを主成分とした樹脂及びスチレンを主成分とした樹脂がより好ましく、α－メチルスチレンを主成分とした樹脂がさらに好ましい。なお、「主成分とした」とは、樹脂の全構成単位に対して、当該成分に由来する構成単位の含有率が５０質量％を超えることを意味する。
　本開示のヒートシール性樹脂組成物は、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）以外のその他の粘着付与樹脂を含んでいてもよい。その他の粘着付与樹脂としては、脂肪族系炭化水素樹脂、クマロンインデン系樹脂、テルペン系樹脂、ロジン類等が挙げられる。
　脂肪族系炭化水素樹脂としては、１－ブテン、イソブチレン、ブタジエン、１，３－ペンタジエン、イソプレン、ピペリレンなどのＣ４又はＣ５であるモノ又はジオレフィンを主成分とする重合体などが挙げられる。
　テルペン系樹脂としては、α－ピネン重合体、β－ピネン重合体、ジペンテン重合体、テルペン－フェノール共重合体、α－ピネン－フェノール共重合体、水素化テルペン樹脂（水添テルペン樹脂）などが挙げられる。
　ロジン類としては、ガムロジン、ウッドロジン、トール油などのロジン及びその変性物などが挙げられる。変性物としては水素添加、不均化、二量化、エステル化などの変性を施したものが挙げられる。
　脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）の軟化点は、熱安定性及び柔軟性の観点から、８５℃以上１５５℃以下であることが好ましく、１００℃以上１４５℃以下であることがより好ましく、１１０℃以上１３０℃以下であることがさらに好ましい。
　本開示において、軟化点は、ＪＩＳ　Ｋ　６８６３：１９９４に準拠して測定される環球法軟化点を意味する。
　芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の軟化点は、熱安定性及び柔軟性の観点から、７０℃以上１４０℃以下であることが好ましく、８５℃以上１３０℃以下であることがより好ましく、９５℃以上１１５℃以下であることがさらに好ましい。
　ヒートシール性樹脂組成物に含まれる粘着付与樹脂（Ｂ）の含有率は、ヒートシール材としたときのＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対する剥離強度並びに樹脂組成物の加工性、取扱い性等の観点から、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に、１質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上４０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以上３０質量％以下であることがさらに好ましく、２１質量％以上２８質量％以下であることがさらに好ましい。
　ヒートシール性樹脂組成物では、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の合計含有量に対する芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の含有量の質量比（Ｂ２／（Ｂ１＋Ｂ２））は、ヒートシール材としたときの透明性と、ｓｉ－ＡＰＥＴに対する剥離強度とのバランスの観点から、０．０５以上０．８以下であることが好ましく、０．０８以上０．６以下であることがより好ましく、０．１以上０．５以下であることがさらに好ましく、０．２以上０．５以下であることが特に好ましく、０．３以上０．４５以下であることが極めて好ましい。
　ヒートシール性樹脂組成物はその他の粘着付与樹脂を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）及びその他の粘着付与樹脂の合計含有量（以下、「粘着付与樹脂（Ｂ）の全含有量」とも称する。）に対するその他の粘着付与樹脂の含有量の質量比（その他の粘着付与樹脂の含有量／粘着付与樹脂（Ｂ）の全含有量）は、０以上０．１以下であってもよく、０以上０．０５以下であってもよい。
　ヒートシール性樹脂組成物では、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）及び粘着付与樹脂（Ｂ）の合計含有量に対する粘着付与樹脂（Ｂ）の含有量の質量比（Ｂ／（Ａ＋Ｂ））は、０．０５以上０．５以下であることが好ましく、０．１以上０．４以下であることがより好ましく、０．２以上０．３以下であることがさらに好ましい。
　本開示のヒートシール性樹脂組成物では、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）及び粘着付与樹脂（Ｂ）の合計含有率は、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に、８０質量％～１００質量％であることが好ましく、８５質量％～１００質量％であることがより好ましく、９０質量％～１００質量％であることがさらに好ましく、９５質量％～１００質量％であることがさらにより好ましく、９８質量％～１００質量％であることが特に好ましく、９９質量％を超えて１００質量％以下であることがとりわけ好ましい。
＜その他の成分＞
　本開示のヒートシール性樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）及び粘着付与樹脂（Ｂ）以外の成分（以下、「その他の成分」とも称する。）を含んでいてもよい。その他の成分としては特に限定されず、例えば、添加剤、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂等のその他の樹脂等が挙げられる。添加剤としては、例えば、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、界面活性剤、着色剤、光安定剤、発泡剤、潤滑剤、結晶核剤、結晶化促進剤、結晶化遅延剤、触媒失活剤、無機充填剤、有機充填剤、耐衝撃性改良剤、スリップ剤、架橋剤、架橋助剤、シランカップリング剤、加工助剤、離型剤、加水分解防止剤、耐熱安定剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、難燃剤、難燃助剤、光拡散剤、抗菌剤、防黴剤、分散剤等が挙げられる。その他の成分は１種単独で使用してもよく、又は、２種以上を併用してもよい。
＜ヒートシール性樹脂組成物の物性＞
　本開示のヒートシール性樹脂組成物では、ヒートシール材の透明性の観点から、下記方法により測定されるヘイズが６．０％未満であることが好ましく、５．０％以下であることがより好ましく、４．０％以下であることがさらに好ましい。
（方法）
　４０ｍｍφの３種３層キャスト成形機を用いて、共押し出し加工を行う低密度ポリエチレン（密度＝９１７ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝２３ｇ／１０分）を加工温度２００℃、前記ヒートシール性樹脂組成物を加工温度２００℃で、加工速度３０ｍ／分、エアナイフでのキャスト成形で積層し、低密度ポリエチレン（厚さ２２μｍ）／ヒートシール性樹脂組成物層（厚さ８μｍ）の包装材を得る。次いで、得られた前記包装材のヘイズをＪＩＳ　Ｋ　７１３６：２０００に準拠してヘイズメーターにより測定する。
　本開示のヒートシール性樹脂組成物では、上記方法により測定されるヘイズの下限は特に限定されず、例えば、１．０％以上であってもよく、２．０％以上であってもよい。
＜ヒートシール性樹脂組成物の調製方法＞
　本開示のヒートシール性樹脂組成物の調製方法としては特に限定されず、例えば、エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）を含む粘着付与樹脂（Ｂ）と、必要に応じて添加されるその他の成分と、をドライブレンドして混合することにより調製する方法、これらの成分を押出機等で溶融混練することにより調製する方法などが挙げられる。
〔ヒートシール材〕
　本開示のヒートシール材は、前述の本開示のヒートシール性樹脂組成物により構成されている。本開示のヒートシール材は、透明性に優れ、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有する。本開示のヒートシール材は、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有するため、ＡＰＥＴ製又はｓｉ－ＡＰＥＴ製の容器本体の蓋材として特に好適に用いることができる。
　ヒートシール材の製造方法としては特に限定されず、従来公知の製造方法が挙げられる。具体的には、プレス成形法、押出成形法、射出成形法、圧縮成形法、キャスト成形法、カレンダー成形法、インフレーション成形法等が挙げられる。
〔包装材及び蓋材〕
　本開示の包装材は、基材層と、前記基材層の一方の面に設けられた前述の本開示のヒートシール材を含むヒートシール層と、を備える。本開示の包装材は、本開示のヒートシール材を含むヒートシール層を備えるため、透明性に優れ、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有する。そのため、本開示の包装材を含む蓋材は、容器本体の蓋材として特に好適に用いることができる。
　包装材において、ヒートシール層の厚さは、５μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以上１００μｍ以下であることがより好ましい。
　ヒートシール層は単層であっても２層以上の多層であってもよい。ヒートシール層が２層以上である場合、ヒートシール層は、本開示のヒートシール材が２層以上積層されていてもよく、本開示のヒートシール材と他のヒートシール材とがそれぞれ少なくとも１層以上積層されていてもよい。他のヒートシール材に用いられる樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体もしくはそのアイオノマー、エチレン・メタクリル酸共重合体もしくはそのアイオノマー、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン・ビニルエステル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体、結晶性もしくは非晶性ポリエステル変性体、又はこれらの多元共重合体若しくは混合物などが挙げられる。
　基材層は、包装材の取扱い性、機械的特性、導電性、断熱性、耐熱性、防湿性等の特性をより良好にすることを目的として設けられる層である。基材層としては、例えば、紙、不織布、金属層（アルミニウム箔等）、ポリエステルフィルム、ナイロンフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリアミドフィルム、ポリイミドフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、エチレン・ビニルアルコール共重合体フィルム、アル
ミニウム蒸着プラスチックフィルム、シリカ蒸着プラスチックフィルム、アルミナ蒸着プラスチックフィルム、非晶性ポリエチレンテレフタレートフィルム等が挙げられる。基材層は、１層単独であってもよく、２層以上の組み合わせであってもよい。基材層は、任意の率で一軸又は二軸に延伸されたものであってもよい。
　基材層とヒートシール層との接着性を向上させる観点から、基材層に表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、具体的には、コロナ処理、プラズマ処理、アンダーコート処理、プライマーコート処理等が挙げられる。
　基材層の厚さは、１μｍ以上１００μｍ以下が好ましく、２μｍ以上５０μｍ以下がより好ましく、５μｍ以上４０μｍ以下がさらに好ましい。
　基材層の形状は特に限定されず、例えば、シート状、フィルム状等の形状が挙げられる。
　本開示の包装材は、基材層及びヒートシール層のみからなる包装材であってもよく、包装材に様々な機能を付与する観点から、基材層及びヒートシール層以外の層（以下、「その他の層」とも称する。）を備える包装材であってもよい。その他の層としては、例えば、発泡層、金属層、無機物層、ガスバリア性樹脂層、帯電防止層、ハードコート層、接着層、反射防止層、防汚層等が挙げられる。その他の層は、１層単独であってもよく、２層以上の組み合わせであってもよい。
　接着層は、例えば、各層同士の接着性を高めるために設けられる層である。
　ヒートシール層が２層以上の場合にそれらを積層させる方法、基材層とヒートシール層とを積層させる方法、あるいは、基材層とヒートシール層とその他の層とを積層させる方法としては、公知の方法を用いることができ、例えば、押出ラミネーション法、共押出インフレーション法、共押出Ｔダイ法等が挙げられる。
　本開示の包装材は、任意の率で一軸又は二軸に延伸されたものであってもよい。
　押出成形、射出成形、ブロー成形、フィルム成形、シート成形等の成形方法を用いて、本開示のヒートシール性樹脂組成物を成形することにより、本開示の包装材を各種形状とすることができる。
　包装材の形状は特に限定されず、例えば、シート状、フィルム状等の形状が挙げられる。
　本開示の包装材は、例えば、食品、医薬品、工業用品、日用品、化粧品等を包装するために用いられる包装材として好適に用いることができ、食品又は医薬品の包装材として特に好適に用いることができる。
〔包装容器〕
　本開示の包装容器は、例えば、開口を有する容器本体と、前記容器本体の前記開口に蓋をする前述の本開示の蓋材と、を備える。本開示の蓋材は、透明性に優れ、ＡＰＥＴ及びｓｉ－ＡＰＥＴに対して優れた剥離強度を有する。
　開口を有する容器本体の少なくとも一部に含まれる成分としては、特に限定されず、非晶性ポリエチレンテレフタレート（ＡＰＥＴ）、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル等の成分が挙げられる。中でも、非晶性ポリエチレンテレフタレート（ＡＰＥＴ）が好ましく、シリコーンが塗布された非晶性ポリエチレンテレフタレート（ｓｉ－ＡＰＥＴ）がより好ましい。
　前述の成分は、開口を有する容器本体の少なくとも一部に含まれていればよく、本開示の蓋材と接触する部分に含まれていることが好ましく、蓋材の包装材に含まれるヒートシール材と接触する部分に含まれていることがより好ましい。
　本開示の包装容器は、例えば、食品、医薬品、工業用品、日用品、化粧品等を包装するために用いられる包装容器として好適に用いることができ、食品又は医薬品の包装容器として特に好適に用いることができる。
　以上、本開示のヒートシール性樹脂組成物、ヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器について説明したが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
　以下、本開示を実施例によりさらに具体的に説明するが、本開示はその主旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
　ヒートシール性樹脂組成物の調製に用いた成分の詳細は以下の通りである。
＜その他のエチレン・ビニルエステル共重合体＞
ＥＶＡ１：エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＭＦＲ＝７．５ｇ／１０分、エチレンに由来する構成単位の含有率＝９４質量％、酢酸ビニルに由来する構成単位の含有率＝６質量％）
＜エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）＞
ＥＶＡ２：エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＭＦＲ＝３．０ｇ／１０分、エチレンに由来する構成単位の含有率＝９０質量％、酢酸ビニルに由来する構成単位の含有率＝１０質量％）
ＥＶＡ３：エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＭＦＲ＝２．５ｇ／１０分、エチレンに由来する構成単位の含有率＝８１質量％、酢酸ビニルに由来する構成単位の含有率＝１９質量％）
＜脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）＞
粘着付与樹脂１：芳香族系炭化水素樹脂を核内水添した樹脂（荒川化学工業社製、アルコンＡＭ－１、環球法軟化点＝１１５℃）
＜芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）＞
粘着付与樹脂２：α－メチルスチレンを主成分とした樹脂（エア・ブラウン社製、ＳＹＬＶＡＲＥＳ　ＳＡ１００、環球法軟化点＝１００℃）
＜添加剤＞
スリップ剤：エルカ酸アミド（ＥＬＡ、日油株式会社製）
［実施例１、比較例１～４］
＜評価サンプルの作製＞
（１）ヒートシール性樹脂組成物の調製
　表１に示す配合割合で各成分を押出機（６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２８、先端ダルメージフライトスクリュー）にて１６０℃で溶融混練し、各実施例及び各比較例のヒートシール性樹脂組成物を得た。
（２）包装材の作製
　４０ｍｍφ単層キャスト成形機を用いて、上記の各種ヒートシール性樹脂組成物を加工温度２００℃、加工速度２５ｍ／分の押出ラミネート法により溶融膜とし、予め作製したＰＥＴ（厚さ１２μｍ）／ＰＥ（厚さ１５μｍ）の基材上に上記ヒートシール性樹脂組成物を３０μｍ厚で積層し、ＰＥＴ（厚さ１２μｍ）／ＰＥ（厚さ１５μｍ）／ヒートシール性樹脂組成物層（厚さ３０μｍ）の包装材（１）を得た。
　得られた前記包装材（１）について、以下の評価をそれぞれ行った。その結果を表１に示す。
［対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度］
　包装材（１）を、厚さ０．４ｍｍのシリコーンが塗布されたＡＰＥＴシート（以下、「シリコーン塗布ＡＰＥＴ」とも称する。）上に、押圧力０．２ＭＰａ、加熱温度１８０℃、加熱時間１．０秒の条件でヒートシールし、室温で２４時間放置した。その後、前記包装材から切り出した１５ｍｍ幅の試験片の両面を反対方向に（１８０°の剥離方向で）引張り、最大応力を求めた。
　以下の評価基準により包装材（１）の対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度を評価した。評価がＡであれば、対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度は良好であり、評価がＢであれば、対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度は不良である。
－評価基準－
Ａ：剥離強度が８Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ：剥離強度が８Ｎ／１５ｍｍ未満
［対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度］
　包装材（１）を、厚さ０．４ｍｍのシリコーンが塗布されていないＡＰＥＴ（以下、「シリコーン未塗布ＡＰＥＴ」とも称する。）シート上に、押圧力０．２ＭＰａ、加熱温度１８０℃、加熱時間１．０秒の条件でヒートシールし、室温で２４時間放置した。その後、前記包装材から切り出した１５ｍｍ幅の試験片の両面を反対方向に（１８０°の剥離方向で）引張り、最大応力を求めた。
　以下の評価基準により包装材（１）の対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度を評価した。評価がＡであれば、対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度は良好であり、評価がＢであれば、対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度は不良である。
－評価基準－
Ａ：剥離強度が８Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ：剥離強度が８Ｎ／１５ｍｍ未満
［透明性］
　４０ｍｍφの３種３層キャスト成形機を用いて、共押し出し加工を行う低密度ポリエチレン（密度＝９１７ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝２３ｇ／１０分）を加工温度２００℃、上記各種のヒートシール性樹脂組成物を加工温度２００℃で、加工速度３０ｍ／分、エアナイフでのキャスト成形で積層し、低密度ポリエチレン（厚さ２２μｍ）／ヒートシール性樹脂組成物層（厚さ８μｍ）の包装材（２）を得た。
　得られた包装材（２）について、村上色彩社製ヘイズメーターＨＭ－１５０を用いて、ＪＩＳ　Ｋ　７１３６：２０００に準拠してヘイズ（曇り度、単位：％）を測定した。評価がＡであれば、包装材（２）の透明性は良好であり、評価がＢであれば、包装材（２）の透明性は不良である。
　以下の評価基準により包装材（２）の透明性を評価した。
－評価基準－
Ａ：ヘイズが６．０％未満
Ｂ：ヘイズが６．０％以上
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、実施例１のヒートシール性樹脂組成物を用いた包装材は、対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度、対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度及び透明性に優れていた。これに対し、比較例１～４のヒートシール性樹脂組成物を用いた包装材は、対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度、対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度及び透明性の中で少なくとも１つは不良であった。
　以上から、本実施形態に係るヒートシール性樹脂組成物によれば、対シリコーン塗布ＡＰＥＴ剥離強度、対シリコーン未塗布ＡＰＥＴ剥離強度、透明性に優れた包装材を実現できることが確認できた。
　２０２１年３月１８日に出願された日本国特許出願２０２１－０４４９５１号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (13)

  1. 　エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）と、
    　粘着付与樹脂（Ｂ）と、
    　を含み、
    　前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）に含まれるビニルエステルに由来する構成単位の含有率が、前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）を構成する共重合体の全構成単位に対して８質量％以上であり、
    　前記粘着付与樹脂（Ｂ）は、脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）と、芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）とを含むヒートシール性樹脂組成物。
  2. 　前記粘着付与樹脂（Ｂ）の含有率が、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に１質量％以上５０質量％以下である請求項１に記載のヒートシール性樹脂組成物。
  3. 　前記芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の軟化点が７０℃以上１４０℃以下である請求項１又は請求項２に記載のヒートシール性樹脂組成物。
  4. 　前記脂環族系炭化水素樹脂（Ｂ１）及び前記芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の合計含有量に対する前記芳香族系炭化水素樹脂（Ｂ２）の含有量の質量比（Ｂ２／（Ｂ１＋Ｂ２））が０．０５以上０．８以下である請求項１～請求項３のいずれか１項に記載のヒートシール性樹脂組成物。
  5. 　前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）の含有率が、ヒートシール性樹脂組成物に含まれる樹脂成分の全質量を１００質量％とした場合に５０質量％以上９５質量％以下である請求項１～請求項４のいずれか１項に記載のヒートシール性樹脂組成物。
  6. 　前記エチレン・ビニルエステル共重合体（Ａ）及び前記粘着付与樹脂（Ｂ）の合計含有量に対する前記粘着付与樹脂（Ｂ）の含有量の質量比（Ｂ／（Ａ＋Ｂ））が０．０５以上０．５以下である請求項１～請求項５のいずれか１項に記載のヒートシール性樹脂組成物。
  7. 　下記方法により測定されるヘイズが６．０％未満である請求項１～請求項６のいずれか１項に記載のヒートシール性樹脂組成物。
    （方法）
    　４０ｍｍφの３種３層キャスト成形機を用いて、共押し出し加工を行う低密度ポリエチレン（密度＝９１７ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝２３ｇ／１０分）を加工温度２００℃、前記ヒートシール性樹脂組成物を加工温度２００℃で、加工速度３０ｍ／分、エアナイフでのキャスト成形で積層し、低密度ポリエチレン（厚さ２２μｍ）／ヒートシール性樹脂組成物層（厚さ８μｍ）の包装材を得る。次いで、得られた前記包装材のヘイズをＪＩＳ　Ｋ　７１３６：２０００に準拠してヘイズメーターにより測定する。
  8. 　請求項１～請求項７のいずれか１項に記載のヒートシール性樹脂組成物により構成されたヒートシール材。
  9. 　基材層と、前記基材層の一方の面に設けられた請求項８に記載のヒートシール材を含むヒートシール層と、を備える包装材。
  10. 　請求項９に記載の包装材を含む蓋材。
  11. 　開口を有する容器本体と、前記容器本体の前記開口に蓋をする請求項１０に記載の蓋材と、を備える包装容器。
  12. 　前記容器本体の少なくとも一部が非晶性ポリエチレンテレフタレートを含む請求項１１に記載の包装容器。
  13. 　前記容器本体の少なくとも一部が、シリコーンが塗布された非晶性ポリエチレンテレフタレートを含む請求項１１又は請求項１２に記載の包装容器。
PCT/JP2022/007991 2021-03-18 2022-02-25 ヒートシール性樹脂組成物、ヒートシール材、包装材、蓋材及び包装容器 Ceased WO2022196298A1 (ja)

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