WO2022270194A1 - 還元鉄の製造方法 - Google Patents

Abstract

酸化鉄から還元鉄を製造する際に、省エネルギー化の実現およびＣＯ_２排出量の削減が可能となる方途を提案する。酸化鉄を還元炉へ充填する酸化鉄充填工程と、前記還元炉へ還元ガスを吹込む還元ガス吹込み工程と、前記還元炉内で前記還元ガスにより前記酸化鉄を還元する還元工程と、前記還元炉の炉頂から排出される炉頂ガスの一部と水素ガスとからメタンを主成分とするガスを合成するメタン合成工程と、前記メタンガスおよび前記メタン合成工程への供給分を除く炉頂ガスを原料ガスとして、該原料ガスを加熱して前記還元ガスに改質するガス改質工程と、を有する還元鉄の製造方法において、前記還元炉内に吹き込む還元ガスにおける、Ｈ_２およびＣＯの比Ｈ_２／ＣＯの変動に応じて、前記メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ_１と前記ガス改質工程に供給する炉頂ガス中の水蒸気量Ｖｗとを調整して前記酸化鉄の充填工程から前記還元工程に至るプロセスにおける物質収支を制御する。

Description

還元鉄の製造方法

　本発明は、還元鉄の製造方法に関する。

　近年、製鉄所においては、地球環境問題や化石燃料枯渇問題を背景として、省エネルギー化が強く求められている。
　さて、鉄の原料は主に酸化鉄であり、この酸化鉄を還元する、還元プロセスが必須となる。世界的に最も普及している、一般的な還元プロセスは高炉である。この高炉では、羽口においてコークスや微粉炭と熱風（１２００℃程度に加熱した空気）中の酸素が反応し、ＣＯおよびＨ_２ガス（還元ガス）を生成させて、これらの還元ガスにより炉中の鉄鉱石等の還元を行っている。近年の高炉操業技術の向上により、還元材比（溶銑１ｔ製造あたりのコークス、微粉炭の使用量）は５００ｋｇ／ｔ程度まで低減したが、還元材比はすでにほぼ下限に達しており、これ以上の大幅な還元材比の低減は期待できない。

　一方、天然ガスが産出される地域では、竪型の還元炉に酸化鉄原料として焼結鉱、ペレット等の塊成化した鉄鉱石を充填し、水素及び一酸化炭素を含む還元ガスを吹き込んで酸化鉄原料を還元して還元鉄を製造する方法もよく用いられている。この方法では、還元ガスの原料ガスとして天然ガスなどが用いられる。原料ガスは、還元炉の炉頂から排出される炉頂ガスとともに加熱改質装置内で加熱・改質されて還元ガスが生成される。生成された還元ガスは還元炉に吹き込まれ、還元炉の上部から供給される酸化鉄原料と反応し、酸化鉄が還元され、還元鉄となる。製造された還元鉄は還元炉の還元ガスが吹き込まれる位置よりも下部の領域において冷却された後、還元炉下部から排出される。

　なお、酸化鉄の還元に供した後のガスは、還元炉の炉頂から炉頂ガスとして排出され、集塵・冷却ののち、一部は改質ガスの原料として加熱改質装置に送りこまれる。また、残り炉頂ガスは加熱・加熱改質装置の燃料ガスとして用いられる。加熱・加熱改質装置の燃料ガスとして用いられた前記残り炉頂ガスは、系外に排出されるのが一般的である。

　上記の還元鉄製造プロセスとして、例えば特許文献１には、還元炉の排ガスと天然ガスとを改質器にて改質し、主にＣＯとＨ_２ガスからなる還元ガスを生成し、この還元ガスを還元炉に吹込み還元炉内の酸化鉄を還元し、還元鉄を製造することが記載されている。

　また、特許文献２には、コークス炉ガスとＣＯ_２除去した還元炉の炉頂ガスを改質して還元ガスを製造し、それを還元炉に吹き込むことで還元鉄を製造する方法が記載されている。

特開２０１７－８８９１２号公報 特表２０１６－５２９３８４号公報

　特許文献１に記載の還元鉄製造方法では、還元ガス製造のために天然ガスを用いるため、高炉よりは低位ではあるものの、ある程度のＣＯ_２排出が避けられないという、問題がある。

　また、特許文献２に記載の方法は、製鉄所内で生成されるコークス炉ガスもしくは転炉ガスを用いて還元ガスを製造するものである。ここで、一貫製鉄所においてコークス炉ガスや転炉ガスは加熱炉や焼鈍炉などの下工程の燃料ガスとして不可欠であるため、還元鉄製造プロセスに転用してしまうと、下工程において燃料ガス不足を引き起こすことになる。その結果、結局は下工程の不足ガス補償のために天然ガスを外部供給することになり、ＣＯ_２排出量の削減は実現されずに課題として残るものであった。

　本発明は、上記の現状に鑑みなされたものであって、酸化鉄から還元鉄を製造する際に、省エネルギー化の実現およびＣＯ_２排出量の削減が可能となる方途を提案することを目的とする。

　本発明者らは、省エネルギー化の実現およびＣＯ_２排出量の削減を可能とするために、酸化鉄を還元炉へ充填する酸化鉄充填工程と、還元炉へ還元ガスを吹込む還元ガス吹込み工程と、還元炉内で還元ガスにより酸化鉄を還元する還元工程と、還元炉の炉頂から排出される炉頂ガスの一部と水素ガスとからメタンを合成するメタン合成工程と、メタンガスおよびメタン合成工程への供給分を除く炉頂ガスを原料ガスとして、該原料ガスを加熱して前記還元ガスに改質するガス改質工程と、を有する系を開発した。この系では、炉頂ガスを循環して再利用する。さらに、この系にて実際に安定した操業を実現するには、この系において物質収支が健全であること、すなわち還元炉内に供給される還元ガスにおけるＨ_２およびＣＯの組成比（体積比）Ｈ_２／ＣＯが変動することなく常に所定の設定値に維持されるように、上記した系内のガスをバランスさせることが要求される。

　しかしながら、還元鉄の原料となる酸化鉄（塊成鉱）の品位が変動した場合、炉頂より放出される炉頂ガスの組成が変動するため、上記の物質収支を健全に保つことは困難であった。また、前記メタン合成工程におけるメタン合成装置やガス改質工程における加熱改質装置の連続運転による性能の変化等により、メタン合成装置や加熱改質装置の出側のガス組成が変動することから、還元ガスにおけるＨ_２およびＣＯの比Ｈ_２／ＣＯが変化し、上記の物質収支を健全に保つことは困難であった。

　そこで、本発明者らは、上記した系において物質収支を健全に保つ方途について鋭意究明したところ、還元炉に吹き込む還元ガスの組成変動に応じて、前記メタン合成工程と前記ガス改質工程との間でガスのバランスを適正に保つことが重要であることを新規に知見し、本発明を完成するに到った。

　すなわち、本発明の要旨は、次の通りである。
１．酸化鉄を還元炉へ充填する酸化鉄充填工程と、
　前記還元炉へ還元ガスを吹込む還元ガス吹込み工程と、
　前記還元炉内で前記還元ガスにより前記酸化鉄を還元する還元工程と、
　前記還元炉の炉頂から排出される炉頂ガスの一部と水素ガスとからメタンを主成分とするガスを合成するメタン合成工程と、
　前記メタンガスおよび前記メタン合成工程への供給分を除く炉頂ガスを原料ガスとして、該原料ガスを加熱して前記還元ガスに改質するガス改質工程と、
を有する還元鉄の製造方法であって、
　前記還元炉内に吹き込む還元ガスにおける、Ｈ_２およびＣＯの比Ｈ_２／ＣＯの変動に応じて、前記メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ_１と前記ガス改質工程に供給する炉頂ガス中の水蒸気量Ｖｗとを調整して前記酸化鉄の充填工程から前記還元工程に至るプロセスにおける物質収支を制御する、還元鉄の製造方法。

２．前記比Ｈ_２／ＣＯの変動が前記比Ｈ_２／ＣＯの値の増加である場合は、前記水蒸気量Ｖｗと前記炉頂ガス量Ｖ_１を減少させる、前記１に記載の還元鉄の製造方法。

３．前記比Ｈ_２／ＣＯの変動が前記比Ｈ_２／ＣＯの値の減少である場合は、前記水蒸気量Ｖｗと前記炉頂ガス量Ｖ_１を増加させる、前記１に記載の還元鉄の製造方法。

４．前記炉頂ガスの発生量Ｖｔに対する、前記メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ_１の比Ｘ（百分率）および、前記炉頂ガスの発生量Ｖｔに対する、前記ガス改質工程に供給する前記原料ガス中の水蒸気量Ｖｗの比Ｙ（百分率）が、下記の式（１）を満足する、前記１から３のいずれかに記載の還元鉄の製造方法。
　ａＸ^２＋ｂＸ＋ｃ≦Ｙ≦１００　…（１）
　　但し、ａ、ｂおよびｃは、還元炉の操業条件によって定まる任意の値である。

　本発明によれば、還元炉の炉頂ガスに外部からＣＯ_２フリーの水素を供給して再生メタンを合成し、その再生メタンを用いて還元ガスを製造するという、炉頂ガスを循環再利用する閉じた系を持つ還元鉄の製造方法において、健全な物質収支の下での操業を安定して実現できる。

一般的なシャフト炉による還元鉄製造プロセスを示す図である。 本発明の還元鉄製造プロセスを示す図である。 還元ガスの組成が変動した際に調整を行う、水蒸気量Ｖｗとメタン合成用の炉頂ガス量Ｖ_１との関係を示す図である。 炉頂ガス量Ｖｔに対する改質工程に供する水蒸気量Ｖｗの百分比率Ｘと、炉頂ガス量Ｖｔに対するメタンガス合成に供するガス量Ｖ_１の百分比率Ｙとの関係について調査した実験結果を示す図である。

　以下、図面を参照して本発明の方法について詳しく説明する。まず、本発明の方法と対比する、従前の還元鉄製造プロセスから順に説明する。
　すなわち、図１は、従前のシャフト型還元炉による還元鉄製造プロセスの構成を示す図である。図１において、符号１は還元炉、１ａは酸化鉄、１ｂは還元鉄、２は還元炉１から排出される炉頂ガス、３は炉頂ガス２に対する除塵装置、４は脱水装置、５は外部から供給される天然ガス、６は空気、７は炉頂ガス２と空気６を加熱または加熱改質して一酸化炭素ガスおよび水素ガスを含む還元ガス８とする加熱改質装置、９は還元炉１へ還元ガスを供給する還元ガス吹込み装置である。

　還元鉄製造プロセスの中心となる還元炉１には、その上部から焼結鉱やペレット等の塊状酸化鉄原料１ａを装入し、徐々に降下させる。そこへ、炉中部から高温の還元ガス８を吹き込むことで酸化鉄原料１ａを還元し、炉下部から還元鉄１ｂを排出する。このとき、炉上部からは主にＣＯ、ＣＯ_２、Ｈ_２、Ｈ_２Ｏを含む炉頂ガス８が排出される。この炉頂ガス８は除塵装置３にて除塵され、一部は原料ガスとして水分調整して加熱改質装置７に送り込まれる。加熱改質装置７では、前述の水分調整された炉頂ガス２とともに炭化水素を含むガス、例えば天然ガス５が供給され、加熱される。加熱改質装置７では改質反応がおこり、主にＣＯおよびＨ_２ガスを含む高温の還元ガス８が生成され、還元炉１に吹き込まれる。また、上記炉頂ガス２のうち残りの部分は、脱水ののち、加熱改質装置７の燃焼室にて加熱用燃料として用いられる。

［実施形態］
　以上の図１に示した従前のプロセスに対して、本発明では、図２に示すように、上記天然ガス５等の外部から供給される炭化水素ガスの代わりに、プロセス内でメタン合成の反応器にて生成した再生メタンを用いる。すなわち、図２に示す還元鉄製造プロセスの構成では、新たに炉頂ガス２と水素１０とからメタンを合成するメタン合成装置１１を設けている。このメタン合成装置１１で生成した再生メタンを加熱改質装置７に供給し、還元ガス８の原料ガスとする。

　ここで、メタン合成装置１１におけるメタン合成の原料は、外部から供給した水素ガス１０とＣＯ、ＣＯ_２、炭化水素を含むガスを用いる。ＣＯ、ＣＯ_２、炭化水素を含むガスは、製鉄所内で入手可能なガスであれば何でもよいが、例えば、図２に示すように、還元炉１から発生した炉頂ガス２のうち、従前の図１において加熱改質装置７の加熱に用いていた分を、メタン合成を行うメタン合成装置１１に流し込み、再生メタンの原料とする。この系内の炉頂ガス２の流れの変更により、加熱改質装置７に必要な量の再生メタンを合成できる。このとき、加熱改質装置７の加熱用燃料が供給されないため、外部のＣＯ_２フリーの熱源、例えばＣＯ_２フリー電力による外部熱源を代替とすればよい。この方法では、加熱改質装置７の加熱や水素製造にＣＯ_２フリーの電力を用いれば、原理的にはＣＯ_２排出をゼロとすることができる。

　メタン合成装置１１で合成された再生メタンは、脱水されてから除塵および部分脱水を経た炉頂ガス２と混合して加熱改質装置７に供給し、この加熱改質装置７内において主にＨ_２およびＣＯを含むガスに改質し、還元ガス８として還元炉１内に吹き込み還元鉄の製造に供する。

　以上の図２に示す閉じた系での還元鉄の製造プロセスを成立させるに当たって重要となるのは、還元炉に吹き込む還元ガスの組成（比Ｈ_２／ＣＯ）の変動に応じて、前記メタン合成工程と前記ガス改質工程との間でガスのバランスを保つことによって、還元ガスの組成（比Ｈ_２／ＣＯ）の変動を直ちに抑えることである。すなわち、上記したように、原料酸化鉄の品位が変動した場合など、還元炉の炉頂より放出される炉頂ガスの組成が変動する。また、除塵後の炉頂ガスを原料ガスとメタン合成用のガスとに分割する比率は、その後のガス改質工程において還元ガスを生成する際に必要なガス量、すなわちガス改質工程に送り込まれる再生メタンガス量と炉頂ガス中の水蒸気量に応じて変化することから、上記した物質収支を満足するよう各工程におけるガス量を見積もる必要がある。

　そこで、本発明では、前記還元炉内に吹き込む還元ガスにおける比Ｈ_２／ＣＯの変動に応じて、前記メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ_１と前記ガス改質工程に供給する炉頂ガス中の水蒸気量Ｖｗとを調整することによって、上記した健全な物質収支の下で還元鉄を製造するものである。以下に、本発明の方法における、健全な物質収支の下での操業を実現する方途について、詳しく説明する。

　さて、還元炉に吹き込む還元ガス中のＨ_２およびＣＯは、図２に示した還元炉１手前の加熱改質装置７にて、ＣＨ_４とＣＯ_２およびＨ_２Ｏとの反応にて合成される。それぞれの反応は以下の式（ｉ）および（ｉｉ）で表される。
　ＣＨ_４＋ ＣＯ_２ → ２ＣＯ＋２Ｈ_２　　… （ｉ）
　ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｏ →　ＣＯ ＋ ３Ｈ_２  … （ｉｉ）
　式（ｉ）および（ｉｉ）から改質の原料となるガスはＣＨ_４とＣＯ_２およびＨ_２Ｏであることがわかる。これらのうち、Ｈ_２Ｏはガスの冷却による凝縮除去またはＨ_２Ｏ自体をガスに添加することにより、加熱改質装置に供給する量を調整することが可能である。一方、ＣＨ_４は還元炉から排出される炉頂ガスの一部をメタン合成装置に供給することで合成される。上記式（ｉｉ）から、加熱改質装置に供給する水蒸気（Ｈ_２Ｏ）量Ｖｗ［Ｎｍ^３／ｔ］が増えれば、Ｈ_２Ｏと反応させるＣＨ_４の量も増やす必要のあることがわかる。そして、ＣＨ_４の量を増やすためには、還元炉から排出される炉頂ガスからメタン合成装置に供給される炉頂ガス量Ｖ_１［Ｎｍ^３／ｔ］を増やす必要があり、従って、ＶｗとＶ_１は正の関係にある。

　ここで、例えばメタン合成装置の反応率が低下したことに起因してＣＨ_４発生量が減少した状態を考える。この状態で操業を継続すると、加熱改質装置に供給されるＣＨ_４の量も減少するため、還元ガス中のＣＯ量も減少する。その結果、還元ガス中のＨ_２およびＣに占めるＨ_２の割合（Ｈ_２比率）が増加する。上記のとおり、還元炉中に吹き込む還元ガスにおけるＨ_２およびＣＯの組成比（体積比）Ｈ_２／ＣＯは一定に保つ必要があるため、Ｈ_２比率を低下させる必要がある。そのため、上記式（ｉｉ）で示される反応によるＣＯとＨ_２の発生を抑制させるため、加熱改質装置に供給する水蒸気量Ｖｗを減少させ、メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ１を増加させる必要がある。

　また、例えば還元鉄の原料となる酸化鉄塊成鉱の品位が変動したことに起因して炉頂ガスＶｔ中のＣＯ_２濃度が増加した状態を考える。この状態で操業を継続すると、メタン合成装置あるいは加熱改質装置に供給されるＣＯ_２量も増加するため、還元ガス中のＣＯ量も増加する。その結果、還元ガス中のＨ_２およびＣＯに占めるＣＯの割合（ＣＯ比率）が増加する。上記のとおり、還元炉中に吹き込む還元ガスにおけるＨ_２およびＣＯの組成比（体積比）Ｈ_２／ＣＯは一定に保つ必要があるため、Ｈ_２比率を上昇させる必要がある。そのため、上記式（ｉｉ）で示される反応によるＣＯとＨ_２の発生を促進させるため、加熱改質装置に供給する水蒸気量Ｖｗを増加させるメタンともに合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ1を減少させる必要がある。

　なお、これらの操作を行うと還元炉に供給する還元ガス量が変動することになるが、還元ガス量の変動幅が大きすぎると、還元炉の安定操業が難しくなるため、還元ガス量の変化にも注意しておく必要がある。具体的には、還元ガス量の減少量が大きすぎると、生産量の低下と成品性状の低下を招く。一方で還元ガス量の増加量が大きすぎると、炉内のガスの通気抵抗が上昇し、炉内の原料（ペレット）が降下しなくなってしまう。
　以上の不利を回避する適正還元ガス量について発明者が調査した結果、還元ガスの適正な流量は、１５００Ｎｍ^３／ｔ以上３５００Ｎｍ^３／ｔ以下であった。

　さらに、上記した水蒸気量Ｖｗとメタン合成用のガスＶ_１の調整を簡便に行う手法に関して、鋭意検討を行った。
　まず、以上で述べた、還元ガスの組成が変動した際に調整を行う、水蒸気量Ｖｗとメタン合成用の炉頂ガス量Ｖ_１の関係について、図３を用いて説明する。図３は本プロセスにおいて、横軸にＶｗを、縦軸にＶ_１を取った際のＶｗとＶ_１の関係を表す模式図である。先に記したように、Ｖｗが増加に転じた場合、上記した式（ｉｉ）に記す反応によりＨ_２が多量に発生するため、還元ガスの比Ｈ_２／ＣＯを保つには上記した式（ｉ）で示される反応により発生するＣＯの量を増やす必要があるため、Ｖ_１の量が増加する。つまり、水蒸気量の増分ΔＶｗに対するメタン合成用ガスの増分ΔＶ_１の比は急峻となる。一方、水蒸気量Ｖｗが減少に転じた場合、上記した式（ｉｉ）に示す反応に従う多量のＨ_２の発生は抑制されるため、所定の比Ｈ_２／ＣＯの維持に必要なＣＯ量の大きな変動は伴わない。したがって、水蒸気量の増分ΔＶｗに対するメタン合成用ガスの増分ΔＶ_１の比は緩慢となる。すなわち、ＶｗとＶ_１の関係の変化量(微分値)はＶｗの値によって変化することから、ＶｗとＶ_１の関係は非線形的な関数を以て表されることが予想された。

　そこで、本発明者らは、ＶｗとＶ_１の関係を示す非線形的な関数を特定するために、プロセス内の物質収支の数値計算を行った。なお、物質収支の計算は、市販のソフトを用いてシミュレーションを行った。送風ガス流量および送風ガス流量中の比Ｈ_２／ＣＯを設定して炉頂ガス中の組成を計算した後、炉頂ガスから加熱改質装置に供給される水蒸気量Ｖｗを任意に決定した。メタン合成装置にて合成されるメタン量および加熱改質装置にて合成されるＣＯ量およびＨ_２量をそれぞれ計算し、これらの結果から得られた還元ガス中の比Ｈ_２／ＣＯ組成が初期の設定値と等しくなるように供給水蒸気量Ｖｗを逐次変更して計算を行い、この計算による比Ｈ_２／ＣＯが設定した比Ｈ_２／ＣＯと等しくなるまで計算を行った。

　なお、前述のように水蒸気量の増分ΔＶｗに対するメタン合成用ガスの増分ΔＶ_１は図３に示すように水蒸気量Ｖｗの範囲によって急峻であったり緩慢であったりするものの、基本的には正の値を示すものと推定される。したがって水蒸気量の増分ΔＶｗに対するメタン合成用ガスの増分ΔＶ_１の比率、すなわち微分値は下記のように正の値となる。
　　ｄＶ_１／ｄＶｗ　＞０

　上記の式に対して、炉頂ガス量Ｖｔ［Ｎｍ^３／ｔ］に対する水蒸気量Ｖｗの百分率(Ｖｗ／Ｖｔ×１００)をＸ、炉頂ガス量Ｖｔ［Ｎｍ^３／ｔ］に対するメタン合成用の炉頂ガス量（メタン反応装置に供給する炉頂ガス量）Ｖ_１の百分率(Ｖ_１／Ｖｔ×１００)をＹとして、炉頂ガス量Ｖｔに大きな変動がないものとすると、上記の式は以下のように表すことができる。
　　ｄＶ_１／ｄＶｗ　＝　ｄＹ／ｄＸ　＞　０

　微分値ｄＹ/ｄＸの形式は種々の関数が考えられるが、常に正の値を取ること、値に周期性が想定されないこと、図３に示すようにΔＶｗの増分に対するΔＶ_１の増分は徐々に大きくなること、および扱いの簡便性から下記のような一次式で与えられるものとする。
　　ｄＹ／ｄＸ　＝　αＸ＋β（α＞０、β＞０）

　上式を積分することでＹの関数形が得られる。
　　∫（ｄＹ/ｄＸ）ｄＸ　＝∫（αＸ＋β）ｄＸ
　　Ｙ－Ｙ_０　＝α/２Ｘ^２＋βＸ＋γ

　整理すると、Ｙは下記のようにＸの２次関数として表されることが期待される。
　　Ｙ＝aＸ^２＋ｂＸ＋ｃ　（a、b、cは正の定数）

　表１に、還元ガス流量が２２００Ｎｍ^３／ｔ、かつ０．５≦Ｈ_２／ＣＯ≦４の範囲における、上記の計算結果を示す。また、表１に示した計算結果について、炉頂ガス量Ｖｔ［Ｎｍ^３／ｔ］に対する水蒸気量Ｖｗの百分率(Ｖｗ／Ｖｔ×１００)をＸ、炉頂ガス量Ｖｔ［Ｎｍ^３／ｔ］に対するメタン合成用の炉頂ガス量Ｖ_１の百分率(Ｖ１／Ｖｔ×１００)をＹとして整理した結果を図４に示す。

 

　上記のとおり、本プロセスにおける操業範囲は、炉頂ガス量Ｖｔ［Ｎｍ^３／ｔ］に対する水蒸気量Ｖｗの百分率(Ｖｗ／Ｖｔ×１００)をＸとした場合にＸの２次関数として表されると推定される。図４の操業範囲をＸの２次関数としてフィッティングした結果を示す。図４に記載の通り、本プロセスにおいて適切な操業範囲は下記式（１）を用いて特定されることが判明した。
　　ａＸ^２＋ｂＸ＋ｃ≦Ｙ≦１００　…（１）
　式中、ａ、ｂおよびｃは、還元炉の操業条件によって定まる任意の値である。

　例えば、還元ガス温度が６００℃から１２００℃、吹き込み還元ガス量が１５００Ｎｍ^３／ｔから３５００Ｎｍ^３／ｔの条件の操業において適切なａ、ｂ、ｃを求めると、次の通りである。
　０．００２≦ａ≦０．０３８
　２．６≦ｂ≦３．３
　１０≦ｃ≦３４

　以上の通り、操業毎にａ、ｂ、ｃを求めて上記の式（１）に適用すれば、当該操業における水蒸気（Ｈ_２Ｏ）量Ｖｗに対する、加熱改質装置に供給される炉頂ガス量Ｖ_１の適切な範囲が与えられる。そして、この適切な範囲の下でＶｗおよびＶ_１を調整することによって、閉じた循環系において健全な物質収支での還元鉄の製造操業が可能となる。

　以下、実施例について説明する。
　図２に示すところに従って、還元ガスの吹込み量が２２００Ｎｍ^３／ｔ、還元ガス中の組成比（体積比）Ｈ_２／ＣＯの値が２．０の条件で本プロセスの運転を行った。この条件における定常操業時の炉頂ガス中のガス組成（体積）はＨ_２：ＣＯ：ＣＯ_２：Ｈ_２Ｏ＝４８：３０：９：１４であった。還元炉に装入される塊成鉱の品位が低下したところ、還元ガス中の比Ｈ_２／ＣＯの値が２．２に上昇し、すなわちＨ_２比率が増加した。また、成品の到達還元率も操業当初の９１％から８９％まで低下した。そのため、比Ｈ_２／ＣＯの値を２．０に戻すために、加熱改質装置中に投入する水蒸気量Ｖｗを直前の３７４Ｎｍ^３／ｔから３５５Ｎｍ^３／ｔに減じたところ、還元ガス組成が設定値である比Ｈ_２／ＣＯの値が２．０の状態のまま操業を維持することが可能となった。また、成品の到達還元率も操業当初の９１％に戻すことができた。

　１　還元炉
　１ａ　酸化鉄
　１ｂ　還元鉄
　２　炉頂ガス
　３　除塵装置
　４　脱水装置
　５　天然ガス
　６　空気
　７　加熱改質装置
　８　還元ガス
　９　還元ガス吹込み装置
　１０　水素
　１１　メタン合成装置

Claims (4)

1. 　酸化鉄を還元炉へ充填する酸化鉄充填工程と、
   　前記還元炉へ還元ガスを吹込む還元ガス吹込み工程と、
   　前記還元炉内で前記還元ガスにより前記酸化鉄を還元する還元工程と、
   　前記還元炉の炉頂から排出される炉頂ガスの一部と水素ガスとからメタンを主成分とするガスを合成するメタン合成工程と、
   　前記メタンガスおよび前記メタン合成工程への供給分を除く炉頂ガスを原料ガスとして、該原料ガスを加熱して前記還元ガスに改質するガス改質工程と、
   を有する還元鉄の製造方法であって、
   　前記還元炉内に吹き込む還元ガスにおける、Ｈ_２およびＣＯの比Ｈ_２／ＣＯの変動に応じて、前記メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ_１と前記ガス改質工程に供給する炉頂ガス中の水蒸気量Ｖｗとを調整して前記酸化鉄の充填工程から前記還元工程に至るプロセスにおける物質収支を制御する、還元鉄の製造方法。
2. 　前記比Ｈ_２／ＣＯの変動が前記比Ｈ_２／ＣＯの値の増加である場合は、前記水蒸気量Ｖｗと前記炉頂ガス量Ｖ_１を減少させる、請求項１に記載の還元鉄の製造方法。
3. 　前記比Ｈ_２／ＣＯの変動が前記比Ｈ_２／ＣＯの値の減少である場合は、前記水蒸気量Ｖｗと前記炉頂ガス量Ｖ_１を増加させる、請求項１に記載の還元鉄の製造方法。
4. 　前記炉頂ガスの発生量Ｖｔに対する、前記メタン合成工程に供給する炉頂ガス量Ｖ_１の比Ｘ（百分率）および、前記炉頂ガスの発生量Ｖｔに対する、前記ガス改質工程に供給する前記原料ガス中の水蒸気量Ｖｗの比Ｙ（百分率）が、下記の式（１）を満足する、請求項１から３のいずれかに記載の還元鉄の製造方法。
   　ａＸ^２＋ｂＸ＋ｃ≦Ｙ≦１００　…（１）
   　　但し、ａ、ｂおよびｃは、還元炉の操業条件によって定まる任意の値である。
    
    
    

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