WO2023188598A1 - ポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ - Google Patents

ポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ Download PDF

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WO2023188598A1
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polypropylene film
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大倉正寿
今西康之
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Toray Industries Inc
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    • C08J2323/00—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Derivatives of such polymers
    • C08J2323/02—Characterised by the use of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Derivatives of such polymers not modified by chemical after treatment
    • C08J2323/10—Homopolymers or copolymers of propene
    • C08J2323/12—Polypropene

Definitions

  • the present invention relates to a polypropylene film that is particularly suitable for use in film capacitors.
  • Polypropylene film is said to have excellent heat resistance and dielectric breakdown voltage as a dielectric material for film capacitors.
  • the film when applied to the above-mentioned fields, the film must have excellent dimensional stability at the operating environment temperature and stable electrical performance (voltage resistance, etc.) in an area 10 to 20 degrees Celsius higher than the operating environment temperature. It is important to demonstrate this. From the viewpoint of heat resistance, it is said that in the future, when considering power semiconductor applications using silicon carbide (SiC), the operating environment temperature will become higher.
  • film capacitors are required to further improve their heat resistance and voltage resistance, and films for film capacitors are required to have improved dielectric breakdown voltage in high-temperature environments exceeding 110°C.
  • the upper limit of the operating temperature of polypropylene film is said to be approximately 110°C, and it is extremely difficult for polypropylene film to stably maintain dielectric breakdown voltage in such a temperature environment. Met.
  • films have been proposed in which processability is improved by coextrusion and co-stretching when forming a laminate of cyclic olefin resin and polypropylene (for example, Patent Documents 2 and 3). Furthermore, a film with improved thermal dimensional stability in a high-temperature environment has been proposed by blending a cyclic olefin resin and a polypropylene resin, forming a film, and biaxially stretching the film (for example, Patent Document 4).
  • Motonobu Kawai “Film capacitor breakthrough, from cars to energy,” Nikkei Electronics, Nikkei BP, September 17, 2012 issue, p. 57-62
  • Patent Document 1 is not a coextrusion laminate but a laminate in which a cyclic olefin resin layer is formed on a polypropylene film by a coating method, the cyclic olefin resin layer easily peels off, and when used as a film capacitor. Its performance and reliability were far from satisfactory.
  • the film of Patent Document 2 also has problems when used as a film capacitor, such as because the base layer of the laminated structure is made of a single cyclic olefin resin, so it is difficult to increase the area stretching ratio, and the voltage resistance in high-temperature environments is insufficient. Its performance and reliability were far from satisfactory.
  • the base layer of the laminated structure is made of a cyclic olefin resin and contains an elastomer to increase the area stretching ratio, but the voltage resistance in a high temperature environment is not satisfactory, and the film capacitor Performance and reliability were also far from satisfactory.
  • the film of Patent Document 4 is a film that is simply a blend of a cyclic olefin resin with a high glass transition temperature and a polypropylene resin, so when the area stretching ratio is increased to make the film thinner, the film may break during the manufacturing process or processing process. Voids may be formed, resulting in insufficient voltage resistance in high-temperature environments, and as a result, performance and reliability when used as film capacitors are far from satisfactory. Furthermore, when stretched at a higher areal stretching ratio, long-term dimensional stability is insufficient, and there is a problem that the risk of deformation when used as a film capacitor increases.
  • the present invention has been developed for film capacitor applications that have excellent withstand voltage characteristics in high-temperature environments, dimensional stability, reliability when used in film capacitors, and workability, and can be used for long periods of time under high temperatures and high voltages.
  • the purpose of the present invention is to provide a polypropylene film suitable for use in, etc.
  • the present inventors have made extensive studies, and have determined that the strength in the main orientation direction measured at 23°C is F(A23), and the strength in the direction perpendicular to the main orientation measured at 23°C is F(B23).
  • F(A23)+F(B23) is 120 MPa or more and 1000 MPa or less
  • the shrinkage rate in the main orientation direction measured at 150°C is -2.0% or more and 3.0% or less
  • the cyclic olefin This led to the invention of a polypropylene film containing a polypropylene resin.
  • the present invention it is possible to provide a polypropylene film suitable for film capacitor applications, etc., which has excellent withstand voltage characteristics and reliability in high-temperature environments, and can be used for long periods of time under high temperatures and high voltages.
  • FIG. 1 A rectangle with a size of 1 ⁇ m x 2 ⁇ m is defined in the cross section FIG. It is an enlarged photograph (magnification: 2,000 times) of cross section X of a polypropylene film according to one embodiment of the present invention (aspect of Example 5).
  • Patent Documents 1 to 4 have a dielectric breakdown voltage in a high-temperature environment, and a withstand voltage in a high-temperature environment when used as a film capacitor. We considered the reasons why the characteristics, reliability, and workability were not sufficient as follows.
  • Patent Document 1 Since the film of Patent Document 1 is an unstretched film laminated by a coating method, it has problems such as delamination between layers in high-temperature environments, insufficient mechanical properties, especially elongation at break, and easy breakage during processing of capacitor elements. It was thought that there would be problems such as a decrease in withstand voltage in the environment. In the films of Patent Documents 2 and 3, assuming voltage resistance in a high-temperature environment, the magnification during longitudinal stretching during film formation is not necessarily sufficient, and the film has a large amount of movable amorphous components, so it is difficult to withstand voltage in a high-temperature environment.
  • the present inventors further investigated, and the strength in the main orientation direction measured at 23°C is F(A23), and the strength in the direction orthogonal to the main orientation measured at 23°C is F(B23).
  • F(A23)+F(B23) is 120 MPa or more and 1000 MPa or less
  • the shrinkage rate in the main orientation direction measured at 150°C is -2.0% or more and 3.0% or less
  • the cyclic olefin type It has been found that the above problems can be solved by using a polypropylene film containing resin.
  • a polypropylene film may be simply referred to as a film.
  • the polypropylene film of the present invention is not a microporous film, it does not have many pores. That is, the polypropylene film of the present invention means a polypropylene film other than a microporous film.
  • a microporous film is a film that penetrates both surfaces of the film, and is measured by the permeation time of 100 ml of air at 23°C and 65% relative humidity using a JIS P 8117 (1998) B type Gurley tester. It is defined as a film having a pore structure with an air permeability of ,000 seconds/100ml or less.
  • the strength in the main orientation direction measured at 23°C is F(A23), and the strength in the direction perpendicular to the main orientation measured at 23°C is F(B23).
  • F(A23)+F(B23) is 120 MPa or more and 1000 MPa or less.
  • F(A23)+F(B23) is preferably 250 MPa or more, more preferably 350 MPa or more, and even more preferably 420 MPa or more.
  • F(A23)+F(B23) is preferably higher from the viewpoint of voltage resistance, but from the viewpoint of feasibility, it is 1000 MPa or less.
  • the strength of the polypropylene film of the present invention at 23°C can be measured by the following procedure. First, a tensile test is performed on a polypropylene film having a rectangular size of 10 mm x 150 mm (measurement direction) under conditions of an initial distance between chucks of 20 mm, a temperature of 23° C., and a tensile speed of 300 mm/min. Next, the strength can be calculated by dividing the load when the polypropylene film breaks by the cross-sectional area of the sample before the test (film thickness x width (10 mm)). The tensile test can be performed using a known tensile tester, and for example, "Tensilon" (registered trademark) UCT-100 manufactured by Orientech Co., Ltd. can be suitably used.
  • the method of increasing F(A23)+F(B23) is not particularly limited, but for example, a method of increasing the stretching ratio in the longitudinal direction and the width direction by performing biaxial stretching when producing a polypropylene film is a method.
  • the stretching may be performed by simultaneous biaxial stretching or sequential biaxial stretching, but from the viewpoint of productivity, sequential biaxial stretching is preferably performed.
  • the longitudinal direction refers to the direction in which the polypropylene film runs during the manufacturing process (corresponding to the winding direction for film rolls), and the width direction refers to the direction perpendicular to the longitudinal direction within the film plane. .
  • F(A23)+F(B23) can also be increased by using a polypropylene resin with high stereoregularity as a raw material.
  • a polypropylene resin with high stereoregularity for example, by using polypropylene with a high mesopentad fraction, it is easy to increase F(A23)+F(B23).
  • the polypropylene film refers to a sheet-like molded product whose main component is polypropylene resin, and the main component is more than 50% by mass and 100% by mass when all components constituting the film are 100% by mass. % or less.
  • the film contains multiple types of components equivalent to polypropylene resin, even if each component is less than 50% by mass, as long as the total of these components exceeds 50% by mass, the polypropylene resin can be used as the main component. It shall be an ingredient.
  • Polypropylene resin refers to a resin that contains propylene units in an amount of more than 50 mol% and 100 mol% or less when the total constituent units constituting the resin are 100 mol%, and does not fall under the category of cyclic olefin resins (described later).
  • the main orientation direction refers to the direction in which polypropylene molecular chain orientation is greatest.
  • the stretching is usually performed in the longitudinal direction and the width direction, and generally, the direction of the main orientation axis is the one with a larger stretching ratio. If the stretching direction (longitudinal direction and width direction) is specified but the magnification is unknown, measure the maximum load until breakage in the tensile test at 23°C described below, and determine the direction with the larger measured value as the main orientation. It can be axial.
  • the main orientation axis direction can be easily specified, but in the case of a film where these are unknown, the main orientation axis direction can be specified by the following method. Specifically, prepare a film, cut it into a rectangle with a length of 50 mm x width of 10 mm with the arbitrary direction facing upward, and define the long side direction of sample ⁇ 1> as 0°. . Next, sample ⁇ 2> of the same size is taken so that the long side direction is rotated 15 degrees to the right from the 0 degree direction. Similarly, the long side direction of the rectangular sample is rotated by 15 degrees, and samples ⁇ 3> to ⁇ 12> are similarly collected.
  • each rectangular sample is set in a tensile testing machine with an initial distance between chucks of 20 mm so that the long side direction is the tensile direction, and a tensile test is performed at a tensile speed of 300 mm/min in an atmosphere at room temperature.
  • the maximum load until the sample breaks is read, and the value divided by the cross-sectional area (film thickness x width) of the sample before the test is calculated as the stress at the maximum point strength.
  • the long side direction of the sample with the maximum value is defined as the main orientation axis of the polypropylene film, and the direction perpendicular to this is defined as the direction perpendicular to the main orientation axis of the polypropylene film.
  • the polypropylene film of the present invention has a shrinkage rate in the main orientation direction measured at 150° C. of -2.0% or more and 3.0% or less.
  • the shrinkage rate is preferably 1.5% or less, more preferably 1.0% or less, even more preferably 0.5% or less, and even more preferably 0.0% or less. It is particularly preferable.
  • the shrinkage rate is 0.0% or less, the smaller the absolute value, the better; from the viewpoint of feasibility, the shrinkage rate is preferably -1.5% or more, and -1.0% or more. It is more preferable that there be.
  • a negative shrinkage rate means that the polypropylene film expands upon heating.
  • the shrinkage rate of the polypropylene film exceeds 3.0%, the polypropylene film tends to shrink in a high temperature environment (e.g. 135°C), which may reduce its reliability when used in a film capacitor. .
  • a method for adjusting the shrinkage rate to -2.0% or more and 3.0% or less for example, a polypropylene resin with stereoregularity and a high melting point (for example, a resin with a high mesopentad fraction and a high melting point, etc.)
  • the preheating temperature immediately before stretching in the width direction after uniaxial stretching in the longitudinal direction is set to 175°C or higher, and the relaxation treatment is performed with a relaxation rate greater than 5% during the heat treatment process after biaxial stretching. This is effective.
  • the polypropylene film of the present invention contains a cyclic olefin resin.
  • the cyclic olefin resin refers to a resin containing 10 mol% or more and 100 mol% or less of cyclic olefin units when the total constituent units constituting the resin are 100 mol%.
  • the cyclic olefin type It corresponds to resin.
  • the polypropylene film has improved voltage resistance in a high-temperature environment due to the high adhesion between the highly heat-resistant cyclic olefin resin and the polypropylene resin. Therefore, a film capacitor using the polypropylene film of the present invention can maintain voltage resistance even when used at high temperatures for a long time, and exhibits excellent reliability.
  • the cyclic olefin resin and the polypropylene resin are mixed in advance, and pre-kneading (hereinafter referred to as , sometimes referred to as a compound).
  • pre-kneading hereinafter referred to as , sometimes referred to as a compound.
  • a short-screw extruder, a twin-screw extruder, etc. can be used for compounding, it is particularly preferable to use a twin-screw extruder from the viewpoint of a good dispersion state and high transparency.
  • the lower limit of the content of the cyclic olefin resin is preferably 1% by mass, more preferably 4% by mass, and still more preferably 7% by mass, based on 100% by mass of all components constituting the film. Mass%.
  • the upper limit is preferably 39% by mass, more preferably 32% by mass, more preferably 25% by mass, more preferably 19% by mass, and even more preferably 14% by mass. % by weight, particularly preferably 9.5% by weight, most preferably 9.0% by weight.
  • the content of the cyclic olefin resin in the polypropylene film is too large, the area stretching ratio may not be increased during stretching, and the voltage resistance in a high temperature environment may decrease. Furthermore, cyclic olefin resins are generally more expensive than polypropylene, and from the economic point of view, it is preferable to reduce their content. On the other hand, if the content of the cyclic olefin resin in the polypropylene film is insufficient, the structural stabilization effect of the cyclic olefin resin will be insufficient, resulting in a decrease in voltage resistance in high-temperature environments and reliability when used as a film capacitor. There are cases.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a developed area ratio Sdr of at least one surface of 0.002% or more and 0.050% or less.
  • Sdr is a parameter that increases as the projections on the surface become denser, and the higher the Sdr, the higher the slipperiness of the polypropylene film surface.
  • the Sdr of at least one surface is more preferably 0.005% or more, and even more preferably 0.010% or more.
  • the Sdr of at least one surface is 0.035% or less.
  • the Sdr on both surfaces is 0.002% or more and 0.050% or less, or within the above preferred range. Note that Sdr can be measured and calculated according to ISO25178 (2012), and the details will be described later.
  • the polypropylene film of the present invention can form a dense surface resulting from phase separation.
  • Sdr can be adjusted by adjusting raw materials, lamination ratio, surface layer thickness, and stretching conditions. More specifically, by using a compound resin raw material in which a cyclic olefin resin and a polypropylene resin are pre-kneaded using a twin-screw kneader, or by increasing the ratio, the dispersed diameter of the cyclic olefin resin can be made smaller and its As a result, Sdr can be increased. On the other hand, by increasing the stretching ratio in the longitudinal direction and the width direction, Sdr can be reduced.
  • FIG. 1 shows a rectangle with a size of 1 ⁇ m x 2 ⁇ m defined in the cross section
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing domains of a resin.
  • Reference numerals 1 to 5 in FIG. 1 respectively refer to a part of the cross section Represents a rectangle with a pair of short sides parallel to the thickness direction.
  • the left figure in Figure 1 is a part of cross section X, and the right figure is an enlarged view of a 1 ⁇ m x 2 ⁇ m rectangle defined within cross section (Enlarged view of part).
  • the sea portion is made of polypropylene resin
  • the island portion is made of cyclic olefin resin.
  • a domain of a cyclic olefin resin that passes through a pair of short sides parallel to the thickness direction refers to a domain of a cyclic olefin resin that passes together a pair of short sides parallel to the thickness direction.
  • the 1st, 4th to 6th domains from the top correspond to this, and the 2nd and 3rd domains from the top do not correspond to this, so the "thickness direction and There are four domains of the cyclic olefin resin that pass through the pair of parallel short sides.
  • the cross section of the layer A when the cross section of the layer A is taken along a plane parallel to the main orientation axis direction and the thickness direction, and the cross section X is a cross section, as shown in FIG.
  • the number of domains of the cyclic olefin resin passing through the pair of short sides parallel to the thickness direction is preferably 4 or more, more preferably 6 or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is 100, preferably 20.
  • the cyclic olefin resin By having two or more domains of the cyclic olefin resin passing through a pair of short sides parallel to the thickness direction, the cyclic olefin resin is finely dispersed in a flat shape within the plane, and the cyclic olefin resin is The high thermal stability and high voltage resistance of the polypropylene resin can be reflected in the polypropylene film, and the dielectric breakdown voltage of the polypropylene film in a high-temperature environment can be increased. Furthermore, when such a film is used in a film capacitor, short-circuit damage is less likely to occur even when used for a long time in a high-temperature environment, the voltage resistance of the film capacitor is maintained, and high reliability can be obtained.
  • the method for keeping the number of domains within a suitable range is not particularly limited, but includes setting the filter temperature lower than the extrusion temperature in an extruder that extrudes a resin containing a cyclic olefin resin, and setting the area stretching ratio. It is effective to carry out biaxial stretching so that the ratio is 45 times or more.
  • the polypropylene film of the present invention has a linear polypropylene resin (hereinafter sometimes referred to as polypropylene resin (A)) as a main component from the viewpoint of moldability.
  • polypropylene resin (A) a linear polypropylene resin
  • the lower limit of the number average molecular weight (Mn) of the polypropylene resin (A) is preferably 30,000, more preferably 40,000, and even more preferably 50,000.
  • the upper limit of Mn is preferably 90,000, more preferably 80,000.
  • the mesopentad fraction of the polypropylene resin (A) is preferably 0.960 or more from the viewpoint of heat resistance when formed into a polypropylene film. From the above viewpoint, it is more preferably 0.965 or more, still more preferably 0.970 or more, particularly preferably 0.975 or more, and most preferably 0.980 or more.
  • the mesopentad fraction is an index indicating the stereoregularity of the crystalline phase of polypropylene measured by nuclear magnetic resonance (NMR).
  • NMR nuclear magnetic resonance
  • Polypropylene resins are preferable because the higher the numerical value, the higher the crystallinity and melting point, making them suitable for use at high temperatures.
  • the upper limit of the mesopentad fraction is not particularly specified, it is set to 1.000 from the viewpoint of feasibility.
  • a method of washing the obtained resin powder with a solvent such as n-heptane, a method of selecting a catalyst and/or co-catalyst, and a method of selecting a composition as appropriate. etc. are preferably adopted.
  • the melting point of the polypropylene resin (A) is preferably 160°C or higher.
  • the temperature is more preferably 161°C or higher, further preferably 162°C or higher, particularly preferably 164°C or higher, and most preferably 167°C or higher.
  • the polypropylene resin (A) has a melting point of 160° C. or higher, when it is made into a film, the decrease in voltage resistance in a high-temperature environment is reduced.
  • the melting point of the resin was determined by heating the resin from 30°C to 260°C at a rate of 20°C/min using a differential scanning calorimeter DSC, then lowering the temperature to 30°C at a rate of 20°C/min, and then raising the temperature again from 30°C to 260°C. the melting peak temperature obtained at the time of the test.
  • the vertical axis heat flow (unit: The temperature of the peak with the largest absolute value of mW) is taken as the melting point of the resin.
  • the polypropylene resin (A) is preferably mainly composed of a homopolymer of propylene, in other words, it is preferably homopolypropylene, but propylene containing other unsaturated hydrocarbons as a copolymerization component within the range that does not impair the purpose of the present invention. or a mixture of homopolypropylene and the above copolymer.
  • Copolymerization components contained in the propylene copolymer include, for example, ethylene, 1-butene, 1-pentene, 3-methylpentene-1, 3-methylbutene-1, 1-hexene, 4-methylpentene-1, Examples include 5-ethylhexene-1, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, vinylcyclohexene, styrene, allylbenzene, cyclopentene, norbornene, and 5-methyl-2-norbornene.
  • homopolypropylene herein refers to a resin containing 99.5 mol% or more and 100 mol% or less of propylene units, when the total constituent units constituting the resin are 100 mol%.
  • the amount of copolymerization is preferably less than 1 mol% from the viewpoint of dielectric breakdown voltage and heat resistance.
  • the amount of copolymerization of components other than propylene is less than 1 mol%, it means that the amount of copolymerized units other than propylene units is less than 1 mol% when the total constitutional units of the resin constituting the polypropylene resin (A) are 100 mol%. It means that.
  • the polypropylene resin (A) consists of a polypropylene polymer with a copolymerization amount of less than 1 mol%, or a polypropylene polymer with a copolymerization amount of 1 mol% or more and a homopolypropylene (or a polypropylene with a copolymerization amount of less than 1 mol%).
  • Polymer) is mixed so that the constituent units other than propylene account for less than 1 mol% of the total, the copolymerized amount of the components other than propylene is also considered to be less than 1 mol%.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a dielectric breakdown voltage of more than 325 V/ ⁇ m and less than 900 V/ ⁇ m when measured at 135°C.
  • the lower limit of the dielectric breakdown voltage is more preferably 345 V/ ⁇ m, even more preferably 390 V/ ⁇ m, and particularly preferably 420 V/ ⁇ m.
  • the film dielectric breakdown voltage at 135°C is 325V/ ⁇ m or higher, when used as a film capacitor, it is difficult to cause short-circuit breakdown even when used for a long time in a high-temperature environment, and voltage resistance is maintained, resulting in high reliability. can be obtained.
  • the polypropylene film of the present invention has a thickness of 0.50 ⁇ m or more and 5.5 ⁇ m or less, from the viewpoint that it is particularly suitable for thin heat-resistant film capacitors required for automobile applications (including hybrid car applications) used in high-temperature environments. It is preferable that For the use of the heat-resistant film capacitor, the upper limit is preferably 4.0 ⁇ m or less, more preferably 3.2 ⁇ m or less, in view of the balance between characteristics and film capacitor size due to thinning. Note that the film thickness can be measured with a known micrometer, and the details will be described later.
  • the thickness can be reduced by reducing the slit width of the die, reducing the amount of molten resin composition discharged from the die, increasing the casting take-up speed, and increasing the stretching ratio. and these may be combined as appropriate.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has thickness unevenness in the longitudinal direction of 0.001% or more and 15% or less.
  • a film containing a cyclic olefin resin needs to be stretched at a higher temperature during the manufacturing process than a film not containing the resin.
  • parts are likely to be locally thinned compared to the center thickness.
  • the areas may become a starting point for dielectric breakdown and the withstand voltage may decrease.
  • the thickness unevenness of the polypropylene film By controlling the thickness unevenness of the polypropylene film to 15% or less, the decrease in withstand voltage due to the above mechanism can be reduced, and the withstand voltage when used as a film capacitor can be increased.
  • the thickness unevenness of the polypropylene film is more preferably 12% or less, even more preferably 10% or less, and particularly preferably 6% or less.
  • the thickness unevenness of the polypropylene film is preferably as small as possible, but from the viewpoint of feasibility, it is preferably 0.001% or more.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a shrinkage rate of -2.0% or more and 4.0% or less in the direction perpendicular to the film's main orientation when measured at 150°C.
  • the shrinkage rate is more preferably 2.5% or less, further preferably 2.0% or less, particularly preferably 1.0% or less, and 0.0% or less. Most preferably.
  • the shrinkage rate in the direction perpendicular to the main orientation of the film measured at 150°C to 4.0% or less, capacitors using the polypropylene film of the present invention as a film for film capacitors will not fail when used for a long time at 135°C. Risk can be reduced.
  • the shrinkage rate is 0.0% or less, the smaller the absolute value, the better; from the viewpoint of feasibility, it is -2.0% or more, preferably -1.5% or more, more preferably -1.0. % or more.
  • homopolypropylene with a high mesopentad fraction is used as the polypropylene resin, and when performing biaxial stretching, longitudinal stretching is performed. It is effective to increase the magnification (for example, 4.5 times or more) and to increase the heat treatment temperature after lateral stretching.
  • the layer structure of the polypropylene film of the present invention may be a single layer structure or a laminated structure.
  • the main component is polypropylene resin
  • the A layer is a layer containing a cyclic olefin resin
  • the main component is polypropylene resin.
  • the B layer is a layer containing less cyclic olefin resin than the A layer, it is preferable to have the A layer and the B layer.
  • a layer with a lower content of cyclic olefin resin than layer A means that the amount of cyclic olefin resin in layer A (mass%) is lower than the amount of cyclic olefin resin in layer A when all components constituting layer A are 100% by mass. also refers to a layer with a low content of cyclic olefin resin determined in the same manner.
  • Such embodiments include a structure in which layer B is on one side of layer A (two-layer structure of layer A/layer B), and a structure in which layer B is formed on both sides of layer A (layer B/layer A/layer B).
  • a three-layer structure a structure having a B layer on one side of the A layer, and a C layer having a different resin composition for both the A layer and the B layer on the other side (C layer/A layer/ Examples include a three-layer structure of layer B), a structure of four or more layers in which layer B is the outermost layer on both surfaces of the film, and the like.
  • the composition of the B layer may be the same or different as long as it contains more polypropylene resin than the A layer and has a smaller content of cyclic olefin resin (hereinafter referred to as laminated layer).
  • laminated layer cyclic olefin resin
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a cooling crystallization temperature (Tmc) of 110° C. or higher as measured by differential scanning calorimetry.
  • Tmc cooling crystallization temperature
  • the Tmc of the polypropylene film is more preferably 112°C or higher, and even more preferably 114°C or higher.
  • Methods for increasing the Tmc of the polypropylene film to 110° C. or higher include, but are not particularly limited to, a method of incorporating a crystal nucleating agent that promotes crystallization of polypropylene into the polypropylene film of the present invention.
  • crystal nucleating agents that can be used in the polypropylene film of the present invention include sorbitol-based nucleating agents, nonitol-based nucleating agents, amide-based nucleating agents, aromatic carboxylic acid metal salts, phosphate metal salts, and those having a crosslinked structure.
  • Examples include polypropylene resin and branched polypropylene resin, but it is preferable to use branched polypropylene resin from the viewpoint of suppressing membrane rupture during production due to foreign substances.
  • branched polypropylene refers to polypropylene having one or more side chains having 6 or more carbon atoms in its molecular chain.
  • Branched polypropylene has a nucleating effect that accelerates crystallization when polypropylene resin is melted and solidified.
  • uniform crystallization is promoted, and film formation that involves stretching at high magnification is facilitated while suppressing membrane breakage and void formation during stretching.
  • film formability can be improved when stretching is performed at a high area stretching ratio of 45 times or more.
  • the content of branched polypropylene is preferably 0.01% by mass or more, and 0.1% by mass or more when the mass of the film is 100% by mass. It is more preferably at least 1.0% by mass, even more preferably at least 5.0% by mass.
  • the content of branched polypropylene is preferably 50% by mass or less, more preferably 30% by mass or less, and 10% by mass or less when the mass of the entire film is 100% by mass. It is even more preferable that there be.
  • Lamination methods that can be used in the production of the polypropylene film of the present invention include, for example, a feed block method using coextrusion, a multi-manifold method, and a coating method.
  • coextrusion Lamination methods for example melt coextrusion
  • the upper limit of the ratio of the thickness of layer A to the total thickness of the polypropylene film is preferably 99%, more preferably 95%, from the viewpoint of controlling film formability and surface shape. %, more preferably 90%, most preferably 85%. Further, the lower limit is preferably 10%, more preferably 15%, and still more preferably 20%.
  • the ratio of the thickness of layer A is the thickness of layer B on both surfaces. It can be determined by dividing the thickness of layer A excluding by the thickness of the polypropylene film and expressing it as a percentage.
  • the proportion of the A layer is 99% or less, the area stretching ratio in stretching can be sufficiently increased, and a decrease in voltage resistance in a high-temperature environment can be reduced.
  • the proportion of the A layer is 10% or more, the decrease in thermal dimensional stability in a high temperature environment is reduced.
  • the content of the polypropylene resin in the B layer in the polypropylene film of the present invention is 95% by mass or more when the total constituent components of the B layer are 100% by mass. It is preferably 96% by mass or more, still more preferably 97% by mass or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is 100% by mass.
  • the content should be determined based on the total composition of the B layer being 100% by mass from the viewpoint of obtaining high voltage resistance and excellent stretchability. , is preferably 5% by mass or less, more preferably 4% by mass or less, still more preferably 3% by mass or less, particularly preferably 1% by mass or less. Note that it is optional for layer B to contain a cyclic olefin resin, and the lower limit is 0.0% by mass (that is, an embodiment that does not contain a cyclic olefin resin).
  • the content of the cyclic olefin resin in the A layer in the polypropylene film of the present invention is determined from the viewpoint of increasing thermal dimensional stability at high temperatures and reliability when used as a capacitor. %, it is preferably 0.5% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, still more preferably 4% by mass or more, particularly preferably 7% by mass or more.
  • the content of the cyclic olefin resin in the A layer is determined from the viewpoint of making membrane rupture less likely to occur when the area stretching ratio is increased during stretching, when the total constituent components of the A layer are 100% by mass.
  • It is preferably 38% by mass or less, more preferably 34% by mass or less, even more preferably 25% by mass or less, particularly preferably 19% by mass or less, and 9.5% by mass or less. It is particularly preferable that the content be present, and most preferably 9.0% by mass or less.
  • Cyclic olefin monomers that can be used in the production of the cyclic olefin resin used in the polypropylene film of the present invention include monocyclic olefins such as cyclobutene, cyclopentene, cycloheptene, cyclooctene, cyclopentadiene, and 1,3-cyclohexadiene; 2,2,1]hept-2-ene, 5-methyl-bicyclo[2,2,1]hept-2-ene, 5,5-dimethyl-bicyclo[2,2,1]hept-2-ene, 5-Ethyl-bicyclo[2,2,1]hept-2-ene, 5-butyl-bicyclo[2,2,1]hept-2-ene, 5-ethylidene-bicyclo[2,2,1]hept-2-ene 2-ene, 5-hexyl-bicyclo[
  • bicyclo[2,2,1]hept-2-ene (hereinafter referred to as norbornene), tricyclo[4,3,0,12 .5] Tricyclic olefin having 10 carbon atoms such as deca-3-ene (hereinafter referred to as tricyclodecene), tetracyclo[4,4,0,12.5,17.10]dodec-3-ene
  • tricyclodecene Tricyclic olefin having 10 carbon atoms
  • tricyclodecene tetracyclo[4,4,0,12.5,17.10]dodec-3-ene
  • tetracyclic olefin having 12 carbon atoms hereinafter referred to as tetracyclododecene
  • cyclopentadiene or 1,3-cyclohexadiene is preferably used.
  • the cyclic olefin resin can be a resin obtained by polymerizing only the above cyclic olefin monomer (hereinafter sometimes referred to as COP), or a resin obtained by copolymerizing the above cyclic olefin monomer and a chain olefin monomer. Any resin (hereinafter sometimes referred to as COC) may be used.
  • Methods for producing COP include known methods such as addition polymerization of cyclic olefin monomers or ring-opening polymerization. For example, after carrying out ring-opening metathesis polymerization of norbornene, tricyclodecene, tetracyclodecene, and their derivatives, Examples include hydrogenation, addition polymerization of norbornene and its derivatives, and hydrogenation after 1,2-, 1,4-addition polymerization of cyclopentadiene and cyclohexadiene.
  • preferred linear olefin monomers include ethylene, propylene, 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 3-methyl-1-butene, 3-methyl-1-pentene, 3-ethyl-1 -Pentene, 4-methyl-1-pentene, 4-methyl-1-hexene, 4,4-dimethyl-1-hexene, 4,4-dimethyl-1-pentene, 4-ethyl-1-hexene, 3 -Ethyl-1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, 1-tetradecene, 1-hexadecene, 1-octadecene, 1-eicosene and the like.
  • ethylene or propylene can be particularly preferably used from the viewpoint of productivity, cost, and compatibility with polypropylene resin, and these may be used in combination.
  • methods for producing resins obtained by copolymerizing cyclic olefin monomers and chain olefin monomers include known methods such as addition polymerization of cyclic olefin monomers and chain olefin monomers.
  • a preferable method may be a method of bi- or tri-polymerization of norbornene or tetracyclododecene and their derivatives, and ethylene and/or propylene. That is, for example, binary polymerization of a tetracyclododecene derivative and ethylene, or ternary polymerization of norbornene, ethylene, and propylene can be used as preferred methods.
  • the cyclic olefin resin used in the polypropylene film of the present invention is preferably amorphous.
  • the glass transition temperature of the amorphous cyclic olefin resin is preferably 125°C or more and 175°C or less.
  • the glass transition temperature is more preferably 130°C or higher, and even more preferably 135°C or higher.
  • the glass transition temperature is more preferably 160°C or lower, even more preferably 150°C or lower, and particularly preferably 142°C or lower.
  • the glass transition temperature when stretching and subsequent relaxation treatment are performed during the forming process, if the glass transition temperature is designed to be at least 25°C lower than the heat treatment temperature, it will have excellent long-term thermal stability and reliability when used as a film capacitor. It becomes easy to produce a polypropylene film with high properties.
  • the cyclic olefin resin is amorphous, which is obtained when the cyclic olefin resin is heated from 30°C to 260°C at a rate of 20°C/min using a differential scanning calorimeter DSC. Defined as no observed melting peak temperature (Tm).
  • the glass transition temperature of the cyclic olefin resin can be measured as follows according to JIS K7121-1987. Using a differential scanning calorimeter, 3 mg of film or resin was heated from 30°C to 260°C at 20°C/min in a nitrogen atmosphere, then held at 260°C for 5 minutes, and then heated at 20°C/min. The temperature is lowered to 30°C under the following conditions. Furthermore, after holding at 20°C for 5 minutes, the temperature is raised again from 30°C to 260°C at a rate of 20°C/min. From the DSC curve obtained in the reheating process, the glass transition temperature (Tg) is calculated using the following formula.
  • differential scanning calorimeter is not particularly limited as long as it is capable of measurement, and any known one can be used.
  • EXSTAR DSC6220 manufactured by Seiko Instruments, etc. can be used.
  • Glass transition temperature (extrapolated glass transition start temperature + extrapolated glass transition end temperature)/2.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a total light transmittance of 85% or more and 99.9% or less.
  • the total light transmittance is the total light transmittance when light is incident perpendicularly to the film surface, in other words, the total light transmittance in the film thickness direction.
  • the total light transmittance is more preferably 88% or more, still more preferably 91% or more, particularly preferably 94% or more.
  • the upper limit is set at 99.9% from the viewpoint of feasibility. Note that the total light transmittance can be measured using a known haze meter, and the details will be described later.
  • Methods for keeping the total light transmittance within a suitable range include, but are not particularly limited to, pre-kneading the cyclic olefin resin and the polypropylene resin when incorporating the cyclic olefin resin into the polypropylene film; Examples include a method of adding branched polypropylene to the surface layer, a method of forming a laminated structure in which a layer A is sandwiched between layers B (for example, B/A/B), and the like. Further, in addition to the above-described laminated structure, it is also effective to reduce the amount of cyclic olefin resin that occupies the entire polypropylene film in order to increase the total light transmittance.
  • the polypropylene film of the present invention may contain various additives such as organic particles, inorganic particles, crystal nucleating agents, antioxidants, heat stabilizers, chlorine scavengers, slip agents, and antistatic agents within the range that does not impair the purpose of the present invention. , an antiblocking agent, a filler, a viscosity modifier, and an anticoloring agent.
  • antioxidants are phenol-based antioxidants having steric hindrance, and at least one of them is preferably a high-molecular-weight type having a molecular weight of 500 or more.
  • BHT 2,6-di-t-butyl-p-cresol
  • 1,3,5-trimethyl-2,4,6- Tris(3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzyl)benzene for example, "Irganox” (registered trademark) 1330 manufactured by BASF: molecular weight 775.2
  • the total content of high molecular weight antioxidants having a molecular weight of 500 or more is preferably in the range of 0.1 to 1.0 parts by mass based on the total amount of the resin. Too little antioxidant may result in poor long-term heat resistance. Too much antioxidant may adversely affect the capacitor element due to blocking at high temperatures due to bleed-out of the antioxidant.
  • a more preferable total content is 0.2 to 0.7 parts by weight, particularly preferably 0.3 to 0.5 parts by weight, based on the weight of the entire resin.
  • each layer should contain 0.3 to 0.5 parts by mass of a high molecular weight antioxidant with a molecular weight of 500 or more to suppress defects such as fish eyes and achieve high quality and durability. This is preferable from the viewpoint of obtaining voltage performance.
  • the polypropylene film of the present invention may contain resins other than the polypropylene resin (A) and the cyclic olefin resin as long as the object of the present invention is not impaired.
  • resins include vinyl polymer resins including various polyolefin resins, polyester resins, polyamide resins, polyphenylene sulfide resins, polyimide resins, polycarbonate resins, and especially polymethylpentene, syndiotactic resins, etc.
  • Preferred examples include polystyrene.
  • the content of these resins is preferably less than 3% by mass, more preferably 2% by mass or less, still more preferably 1% by mass or less, when the total resin component constituting the polypropylene film is 100% by mass. If the content of the resin other than the polypropylene resin is 3% by mass or more, the influence of the domain interface becomes large, which may lower the dielectric breakdown voltage in a high-temperature environment.
  • the polypropylene film of the present invention is preferably used as a dielectric film for film capacitors, but the type of film capacitor is not limited. Specifically, from the point of view of the electrode structure, it may be a film capacitor wound together with metal foil and film, a metal vapor deposited film capacitor, an oil-immersed film capacitor impregnated with insulating oil, or a film capacitor without any insulating oil. It is also preferably used for unused dry capacitors. However, due to the characteristics of the polypropylene film of the present invention, it is particularly preferably used as a metallized film capacitor. In terms of shape, it does not matter whether it is a winding type or a laminated type.
  • Polypropylene films usually have low surface energy, making it difficult to stably perform metal vapor deposition, so it is preferable to perform surface treatment before vapor deposition in order to improve adhesion with metal films.
  • surface treatment include corona discharge treatment, plasma treatment, glow treatment, flame treatment, and the like.
  • the polypropylene film of the present invention can be obtained by biaxial stretching, heat treatment, and relaxation treatment using raw materials that can provide the above-mentioned properties.
  • the biaxial stretching method can be any of the simultaneous inflation biaxial stretching method, simultaneous tenter biaxial stretching method, and sequential tenter biaxial stretching method.
  • the tenter sequential biaxial stretching method, the tenter simultaneous biaxial stretching method, and the tenter simultaneous biaxial stretching method are effective in controlling the film forming stability, crystalline/amorphous structure, and surface properties of the film, especially the mechanical properties and thermal dimensional stability while increasing the stretching ratio of the present invention. It is preferable to employ an axial stretching method.
  • a resin raw material is diluted or directly melt-extruded onto a support to form an unstretched film.
  • the resin raw material it is preferable to use a compound resin obtained by pre-kneading a cyclic olefin resin and a polypropylene resin (A) in advance.
  • This unstretched film is stretched in the longitudinal direction and then in the width direction, resulting in sequential biaxial stretching. Thereafter, heat treatment and relaxation treatment are performed to produce a biaxially oriented polypropylene film.
  • the present invention will be explained in more detail below, but the present invention is not necessarily interpreted as being limited thereto.
  • the cyclic olefin resin and the polypropylene resin (A) are prepared in advance. It is preferable to mix it with an antioxidant and compound it into a compound resin. Although a short-screw extruder, a twin-screw extruder, etc. can be used for compounding, it is particularly preferable to use a twin-screw extruder from the viewpoint of a good dispersion state and high transparency.
  • the resin temperature during compounding is preferably within the following temperature range. First, the temperature is preferably 300°C or lower, more preferably 280°C or lower. On the other hand, the temperature is preferably 200°C or higher, more preferably 230°C or higher.
  • the content of the cyclic olefin resin in the compound resin is preferably 0.5% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, even more preferably 4% by mass or more, when the entire compound resin component is 100% by mass.
  • the content is particularly preferably 10% by mass or more, more preferably 15% by mass or more from an economical point of view, and even more preferably 25% by mass or more.
  • the content of the cyclic olefin resin in the compound resin is preferably 49% by mass or less, preferably 40% by mass or less, and 36% by mass or less. % or less.
  • the amount of the antioxidant is preferably 0.2 parts by mass or more, more preferably 0.3 parts by mass or more, and even more preferably 0.4 parts by mass or more, based on 100 parts by mass of the compound resin component.
  • the upper limit is 1.0 part by mass.
  • the mesopentad fraction of the polypropylene resin (A) is 0.960 or more because the melting point becomes high and it is suitable for use at high temperatures.
  • the polypropylene resin (A) and the compound resin are supplied to a single-screw extruder, passed through a filtration filter, and then extruded from a slit-shaped mouthpiece.
  • the molten sheet extruded from the slit-shaped die is solidified on a temperature-controlled casting drum (cooling drum) to obtain an unstretched polypropylene film.
  • the temperature of the cooling drum is preferably 10°C or higher, while preferably 110°C or lower.
  • the compound resin for the A layer and the polypropylene resin (A) are mixed and fed to a single screw extruder for the inner layer (A layer). Then, the polypropylene resin (A) is supplied to a single screw extruder for the surface layer (layer B). Thereafter, the resin laminated into a three-layer structure of layer B/layer A/layer B is extruded as a molten sheet from a slit-shaped die using a feedblock method using melt coextrusion, and is solidified on a temperature-controlled cooling drum to form an unstretched polypropylene film. get.
  • the temperature of the cooling drum is preferably 10°C or higher. On the other hand, the temperature of the cooling drum is preferably 110°C or lower, more preferably 95°C or lower.
  • the molten sheet can be brought into close contact with the casting drum by any of the following methods: electrostatic application method, adhesion method using the surface tension of water, air knife method, press roll method, underwater casting method, air chamber method, etc.
  • electrostatic application method adhesion method using the surface tension of water
  • air knife method is preferred because it provides good flatness and allows control of surface roughness.
  • the unstretched polypropylene film is biaxially stretched and biaxially oriented.
  • the longitudinal stretching temperature is preferably 100°C or higher, more preferably 120°C or higher, and even more preferably 148°C or higher.
  • the longitudinal stretching temperature is preferably 170°C or lower, more preferably 165°C or lower, and even more preferably 160°C or lower.
  • the stretching ratio in the longitudinal direction is preferably 4.0 times or more, more preferably 4.5 times or more, and even more preferably 5.0 times or more. On the other hand, it is preferably 10 times or less. After stretching in the longitudinal direction, it is cooled to room temperature.
  • the polypropylene film which has been uniaxially stretched in the longitudinal direction, is guided into a tenter while holding both ends in the width direction with clips.
  • the tenter atmosphere temperature (width direction preheating temperature) in the preheating step immediately before stretching in the width direction is set to the stretching temperature in the width direction +5° C. or higher.
  • the temperature in the preheating step is preferably lower than the stretching temperature in the width direction by +15°C, more preferably +12°C or lower, and still more preferably +10°C or lower.
  • the fibril structure highly oriented in the longitudinal direction by uniaxial stretching can be further strengthened, and the dielectric breakdown voltage of the polypropylene film can be increased. Further, after uniaxial stretching, it is preferable to stabilize insufficiently oriented molecular chains by preheating at a high temperature, from the viewpoint of improving thermal dimensional stability.
  • the tenter atmosphere temperature (stretching temperature in the width direction) at which the end of the film is then stretched in the width direction while holding the ends with clips is determined to be reliable when uniformly stretching a cyclic olefin resin with a high glass transition temperature and making it into a film capacitor.
  • the temperature is preferably 150°C or higher, more preferably 155°C or higher, and even more preferably 170°C or higher.
  • the stretching temperature in the width direction is preferably 190°C or lower, more preferably 185°C or lower.
  • the stretching ratio in the width direction is preferably 7.4 times or more, more preferably 8.5 times or more, still more preferably 9.3 times or more, and particularly preferably is 10.0 times or more.
  • the stretching ratio in the width direction is preferably 20.0 times or less, more preferably 17.0 times or less, and even more preferably 15.0 times or less. .
  • the stretching ratio in the width direction is less than 7.4 times, the contribution of the fibril structure that is highly oriented in the longitudinal direction due to uniaxial stretching remains large, so the molecular chains in the film tend to move when evaluating dielectric breakdown voltage at high temperatures.
  • the area stretching ratio is preferably 40.0 times or more.
  • the areal stretching ratio is the longitudinal stretching ratio multiplied by the widthwise stretching ratio.
  • the area stretching ratio is more preferably 40.0 times or more, further preferably 42.0 times or more, particularly preferably 49.0 times or more.
  • the upper limit of the areal stretching ratio is not particularly limited, but from the viewpoint of feasibility, it is 90.0 times in the case of sequential biaxial stretching, and 150 times in the case of simultaneous biaxial stretching.
  • An important point in the present invention is to maintain a high area stretching ratio while reducing the shrinkage rate in the main orientation direction. That is, in the present invention, by increasing the dispersibility of the cyclic olefin resin domains dispersed in the polypropylene resin and performing heat setting at a high temperature after biaxial stretching, microvoids at the domain interface of the cyclic olefin resin can be eliminated. By forming a structure in which the domains spread in the plane without causing generation, and relaxing the tension state of the polypropylene that leads to shrinkage, it is possible to achieve a high area stretching ratio and to lower the shrinkage rate in the main orientation direction.
  • the tenter atmosphere temperature is 165°C to 190°C and 2 to 20% relaxation is applied in the width direction while the clips are held in tension in the width direction.
  • the reliability of the film capacitor can be effectively increased. can.
  • the relaxation treatment rate is preferably 5% or more, more preferably 7% or more, and even more preferably 9% or more.
  • the relaxation treatment is more preferably 18% or less, and even more preferably 15% or less.
  • the film After heat treatment and relaxation treatment, the film is guided outside the tenter, the clips at the edges of the film are released in a room temperature atmosphere, and the edges of the film are slit in a winder process to produce a film product with a thickness of 0.50 ⁇ m or more and less than 5.0 ⁇ m. Wind up the roll. Before winding up the polypropylene film, in order to improve the adhesion of the vapor-deposited metal to the surface to be vapor-deposited, it is preferable to perform a corona discharge treatment in air, nitrogen, carbon dioxide gas, or a mixture thereof.
  • the preheating temperature before stretching in the width direction is the stretching temperature in the width direction +5° C. or more and +15° C. or less
  • simultaneous biaxial stretching may be adopted.
  • the mesopentad fraction of the main component polypropylene resin is 0.960 or more.
  • It has the layer A and the layer B, and the layer B contains branched polypropylene.
  • - Preliminary kneading of cyclic olefin resin and polypropylene resin.
  • the content of the cyclic olefin resin should be 1% by mass or more and 39% by mass or less.
  • the area stretching ratio of biaxial stretching is 40.0 times or more.
  • the stretching ratio in the width direction is higher than the stretching ratio in the longitudinal direction.
  • the preheating temperature before stretching in the width direction is +5 to +15°C.
  • Heat treatment and relaxation treatment must be performed after biaxial stretching.
  • the heat treatment temperature after biaxial stretching is 165°C or higher and the glass transition temperature of the cyclic olefin resin +30°C or higher.
  • the metal film laminate film of the present invention has a metal film on at least one side of the polypropylene film of the present invention.
  • This metal film laminated film can be obtained by providing a metal film on at least one side of the polypropylene film according to the present invention.
  • the method of applying the metal film is not particularly limited, but for example, aluminum or an alloy of aluminum and zinc is vapor-deposited on at least one side of a polypropylene film to form a metal film, such as a vapor-deposited film that becomes an internal electrode of a film capacitor.
  • a method of providing a membrane is preferably used.
  • other metal components such as nickel, copper, gold, silver, and chromium can also be deposited simultaneously or sequentially with aluminum.
  • a protective layer may be provided on the deposited film using oil or the like.
  • the metal film laminated film after forming the metal film, can be annealed or heat treated at a specific temperature, if necessary. Furthermore, for insulation or other purposes, at least one side of the metal film laminate film may be coated with a resin such as polyphenylene oxide.
  • the film capacitor of the present invention uses the metal film laminate film of the present invention. That is, the film capacitor of the present invention has the metal film laminate film of the present invention.
  • the film capacitor of the present invention can be obtained by laminating or winding the metal film laminated film of the present invention described above using various methods.
  • a preferred method for manufacturing a wound film capacitor is as follows.
  • Aluminum is deposited on one side of the polypropylene film under reduced pressure. At that time, the vapor is deposited in a stripe shape having a margin section running in the longitudinal direction. Next, a blade is inserted into the center of each vapor deposition part and the center of each margin part on the surface to make a slit, thereby producing a tape-shaped take-up reel having a margin on one side of the surface. Two tape-shaped take-up reels with a margin on the left or right are wound, one each on the left margin and one on the right margin, overlapping each other so that the vapor-deposited part protrudes beyond the margin in the width direction to form a wound body. get.
  • one side is vapor-deposited in a stripe shape with a margin running in the longitudinal direction
  • the other side is vapor-deposited in a stripe shape with a margin in the longitudinal direction located in the center of the back side vapor deposition area.
  • a blade is inserted into the center of the margin portion of each of the front and back sides to make a slit, thereby producing a tape-shaped take-up reel having a margin on one side of both sides (for example, if there is a margin on the right side of the front side, there is a margin on the left side of the back side).
  • the obtained reel and one undeposited laminated film are stacked and wound so that the metallized film protrudes from the laminated film in the width direction to obtain a wound body.
  • the core material is removed from the wound body produced as described above and pressed, and metallicon is sprayed on both end faces to form external electrodes.
  • One method is to weld a lead wire to a metallicon to create a wound film capacitor.
  • Film capacitors have a wide range of applications, including power control units for electric vehicles such as electric vehicles, hybrid vehicles, and fuel cell vehicles, and electric aircraft such as drones, railway vehicles, solar power generation/wind power generation, and general home appliances.
  • the film capacitor of the present invention can also be suitably used for these applications.
  • polypropylene film of the present invention can be used in various applications such as packaging films, mold release films, process films, sanitary products, agricultural products, construction products, and medical products, and in particular, film processing that involves a heating process. It can be preferably used for various purposes.
  • the film capacitor of the present invention preferably has a capacitance density of 1.1 ⁇ F/cm 3 or more and 18 ⁇ F/cm 3 or less.
  • the polypropylene film of the present invention By using the polypropylene film of the present invention with a thickness of 4.5 ⁇ m or less, it is easy to make the capacitance density of the film capacitor 1.1 ⁇ F/cm 3 or more, and using a polypropylene film with a thickness of 3.5 ⁇ m or less. By doing so, it becomes easy to set the capacitance density of the film capacitor to 1.5 ⁇ F/cm 3 or more.
  • the capacitance density of a film capacitor can be calculated by dividing the element capacitance ( ⁇ F) by the element volume (cm 3 ).
  • the element capacitance can be measured according to JIS C 4908:2007 at a frequency of 1 kHz and an ambient temperature of 23°C.
  • the element volume is the volume of the part where the vapor-deposited film is wound, excluding the exterior material, metallicon, and reel, and can be measured with a known 3D scanner type three-dimensional measuring machine. Details of the method for measuring the capacitance density of a film capacitor will be described later.
  • the film capacitor of the present invention preferably has a withstand voltage of 0.60 kV or more at 135°C.
  • the withstand voltage is more preferably 0.75 kV or more, and even more preferably 1.0 kV or more. Since the polypropylene film of the present invention has the above-mentioned characteristics and has a high withstand voltage at high temperatures, by using it as a dielectric of a film capacitor, the withstand voltage at 135°C can be increased to 0.60 kV or more or above. It becomes easy to set it to a preferable range.
  • the power control unit of the present invention includes the film capacitor of the present invention.
  • a power control unit is a system that manages power in electric vehicles, electric aircraft, etc. that have mechanisms that are powered by electricity. By mounting the film capacitor of the present invention in a power control unit, the power control unit itself can be downsized, heat resistant, and highly efficient, resulting in improved fuel efficiency.
  • the electric vehicle of the present invention has the power control unit of the present invention.
  • an electric vehicle refers to a vehicle having a mechanism driven by electric power, such as an electric vehicle, a hybrid vehicle, or a fuel cell vehicle.
  • the power control unit of the present invention can be miniaturized and also has excellent heat resistance and efficiency, so when an electric vehicle is equipped with the power control unit of the present invention, fuel efficiency can be improved.
  • the electric aircraft of the present invention has the power control unit of the present invention.
  • the electric aircraft refers to an aircraft having a mechanism driven by electric power, such as a manned electric aircraft or a drone.
  • the power control unit of the present invention can be miniaturized and has excellent heat resistance and efficiency, so when an electric aircraft is equipped with the power control unit of the present invention, fuel efficiency can be improved.
  • the packaging material of the present invention is characterized by having the polypropylene film of the present invention.
  • the packaging material of the present invention has excellent structural stability against heat during vapor deposition, and has particularly good water vapor barrier properties and oxygen barrier properties when laminated with transparent vapor deposited layers, so it is easily deteriorated by water vapor and oxygen. It can be suitably used for packaging things.
  • the polypropylene film of the present invention will be explained in more detail with reference to Examples.
  • the polypropylene film of the present invention is not limited to these Examples.
  • the method of measuring the characteristic value and the method of evaluating the effect in the present invention are as follows.
  • the main orientation direction of the film was determined according to the method described above. More specifically, the main orientation direction of the film described in the examples was determined as follows. Note that the direction perpendicular to the main orientation was a direction perpendicular to the main orientation direction within the plane of the film. Examples 1 to 7, Comparative Examples 1, 3, and 4: Because they were produced by sequential biaxial stretching so that the lateral stretching ratio was higher than the longitudinal stretching ratio, the lateral stretching direction was the main orientation direction. Comparative Example 2: Because the film was produced by simultaneous biaxial stretching so that the lateral stretching ratio was higher than the longitudinal stretching ratio, the lateral stretching direction was the main orientation direction. Comparative Example 5: Since the film was not stretched, the main orientation direction was determined by the tensile test method described above.
  • F (A23) and F (B23) A rectangular polypropylene film (width (short side) 10 mm x length (long side) 150 mm) cut out with the film test length direction (main orientation direction or orthogonal direction to the main orientation) as the long side direction was used as a measurement sample.
  • the sample was set in a tensile tester ("Tensilon" (registered trademark) UCT-100 manufactured by Orientec) with an initial distance of 20 mm between chucks, and the film was subjected to a tensile test at a tensile speed of 300 mm/min in a room at 23°C. went.
  • the longitudinal position of the sample was adjusted so that the center of the sample was located near the middle between the chucks.
  • the load applied to the film at the time of sample breakage was read, and the value divided by the cross-sectional area of the sample before the test (film thickness x width (10 mm)) was calculated as strength (unit: MPa).
  • Measurements were performed five times each on samples for longitudinal and widthwise measurements, and the strength in the sample length direction was determined as the arithmetic mean value.
  • the strength when the sample length direction was the main orientation direction was F(A23), and the strength when the sample length direction was perpendicular to the main orientation direction was F(B23).
  • the film thickness used for calculating the strength was the value measured in (1) above.
  • Developed area ratio Sdr The developed area ratio was measured and calculated according to ISO25178 (2012). However, the measurement was performed using a scanning white interference microscope "VS1540" (manufactured by Hitachi High-Tech Science Co., Ltd., measurement conditions and device configuration will be described later). In addition, the photographed screen was complemented (completely complemented) using the attached analysis software, and after surface correction using polynomial fourth-order approximation, the surface was processed using a median filter (3 x 3 pixels) and was used as the measured electro-magnetic surface. . Further, the S-Filter Nesting Index of the S-filter was set to 0.445. The measurement was performed on both sides of a film cut into a square shape of 5 cm x 5 cm.
  • the intersection of the diagonals is taken as the first measurement point (point 1), and the positions 1 cm away from the starting point toward each of the four corners are designated as points 2, 3, 4, and 5 in a clockwise direction.
  • the midpoint of the line segment connecting points 2 and 3 is point 6
  • the midpoint of the line segment connecting points 3 and 4 is point 7
  • the midpoint of the line segment connecting points 4 and 5 is point 8
  • the midpoint of the line segment connecting points 5 and 2 was set as point 9, a total of 9 measurement points from point 1 to point 9 were determined, and measurements were taken at each measurement point. From the measurement results, calculate the Sdr of each measurement position according to the above procedure, and calculate the 5 values excluding the 1st and 2nd largest values and the 8th and 9th largest values of the 9 values obtained for each surface.
  • the average value was adopted as the Sdr of the film on the surface.
  • Tables 1-2 and 2-2 for convenience, one side of the film was defined as side 1 and the back side was set as side 2, and the Sdr of
  • ⁇ Measurement conditions and device configuration> Objective lens: 10x Lens barrel: 1x Zoom lens: 1x Wavelength filter: 530nm white Measurement mode: Wave Measurement software: VS-Measure 10.0.4.0 Analysis software: VS-Viewer10.0.3.0 Measurement area: 561.1 ⁇ m x 561.5 ⁇ m Number of pixels: 1,024 x 1,024.
  • HGM-2DP haze meter
  • a polyolefin film was cut out to a size of 6.0 cm x 3.0 cm, and the total light transmittance in the film thickness direction was obtained from the measured value when light was incident perpendicularly to the surface of the polyolefin film. Note that the measurement was performed five times, and the average value was taken as the total light transmittance.
  • Light source halogen lamp 12V, 50W
  • Light receiving characteristics 395-745nm
  • Optical conditions Compliant with JIS-K7105-1981.
  • the dielectric breakdown voltage test 30 times, divide the obtained value by the thickness of the film (measured in (1) above), convert it to V/ ⁇ m, and calculate the maximum value among the measured values (calculated values) at 30 points in total.
  • the dielectric breakdown voltage at 135° C. was taken as the average value of 20 points obtained by removing 5 points from the largest value and 5 points from the smallest value in order from the smallest value.
  • T-shaped margin (longitudinal pitch (period) is adjusted by masking oil) is formed using a vacuum evaporation machine manufactured by ULVAC Co., Ltd., with a membrane resistance of 10 ⁇ /sq and a margin section perpendicular to the longitudinal direction. Vapor deposition was performed using a vapor deposition pattern having a film width of 17 mm and a fuse width of 0.5 mm, and after slitting, a vapor deposition reel with a film width of 50 mm (end margin width 2 mm) was obtained.
  • the capacitor element was wound up using an element winding machine (KAW-4NHB) manufactured by Kaito Seisakusho Co., Ltd., and after applying metallicon, heat treatment was performed at a temperature of 128° C. for 12 hours under reduced pressure. Attach the lead wires and create a capacitor element.
  • KAW-4NHB element winding machine
  • the 10 capacitor elements thus obtained, apply a voltage of 150 VDC to the capacitor elements at a high temperature of 135° C., and after 10 minutes at this voltage, gradually increase the applied voltage in steps at 50 VDC/1 minute.
  • a so-called step-up test was conducted in which the steps were repeated.
  • Films were consistently formed under the conditions described in Examples and Comparative Examples, and the length of the film that could be wound from the start of winding to the time when the film ruptured was recorded three times, and the average value of the three times was recorded.
  • the film formability was evaluated as follows, using the length of the film that can be formed as a film length. A means that it is possible to form a film stably, B and C mean that it is possible to form a film although the yield is reduced, and D means that it is substantially difficult to form a film. If no membrane rupture was observed after winding up the film for 15,000 m, the film length was set at 15,000 m and the next operation was carried out.
  • the length of the film that could be formed was 5,000 m or more and less than 10,000 m.
  • C The length of the film that could be formed was 1000 m or more and less than 5000 m.
  • D The length of the film that could be formed was less than 1000 m.
  • Processability was evaluated according to the following evaluation criteria according to the frequency at which the polypropylene film was broken during slitting after the vapor deposition.
  • “A” means usable
  • "B” and “C” mean usable depending on conditions
  • "D” means poor practical performance and difficult to use.
  • C The number of breaks per slit length of 20,000 m was more than 3 and less than 10.
  • D The number of breaks per slit length of 20,000 m was more than 10.
  • the cyclic olefin resin is dyed blacker than the polypropylene resin.
  • TEM Transmission electron microscope
  • ⁇ Acceleration voltage 100kV
  • Observation magnification 2,000 times A rectangle surrounded by 2 ⁇ m squares with a pair of sides 1 ⁇ m in the thickness direction and 2 ⁇ m in the direction perpendicular to the thickness direction is placed on layer A of the cross-sectional TEM image taken at 2,000 times. The number of domains of the cyclic olefin resin passing through a pair of sides parallel to the thickness direction of the rectangle was counted.
  • Tmc Cooling crystallization temperature of resin and film Measured according to JIS7121-1987.
  • EXSTAR DSC6220 manufactured by Seiko Instruments
  • the peak temperature of the exothermic peak obtained during the temperature cooling process was measured.
  • Tmc cooling crystallization temperature
  • Thickness unevenness in the longitudinal direction Cut out a sample from any location of the polypropylene film to a length of 200 mm in the longitudinal direction and 20 mm in the width direction, and use a contact-type film thickness meter, Lightmatic VL-50A (10.5 mm ⁇ , manufactured by Mitutoyo Co., Ltd.). Measurement was carried out using a carbide spherical probe and a measuring load of 0.06 N). In the longitudinal direction, the thickness was measured at 100 locations at 1 mm intervals in the center of the sample in the width direction. The thickness unevenness was calculated from the following formula using the maximum value, minimum value, and average value of 100 locations in each of the longitudinal and width directions.
  • Thickness unevenness (%) ((maximum thickness - minimum thickness) / average thickness of 100 locations) x 100 (14)
  • Capacitance density of film capacitor The capacitance of 10 capacitor elements was measured using a Keysight Technologies E4980A Precision LCR meter at a frequency of 1 kHz and an ambient temperature of 23°C in accordance with JIS C 4908:2007, and the average of the 10 capacitor elements was The value was taken as the element capacitance. Subsequently, the volume of each capacitor element was measured using a Keyence VL-500 3D scanner type three-dimensional measuring machine, and the volume was defined as the element volume.
  • the capacitance density was calculated for each element according to the following formula, and the average value of the 10 capacitor elements was adopted as the measured value.
  • element volume herein refers to the volume of the portion where the vapor-deposited film was wound, excluding the exterior material, metallicon, and reel.
  • Capacitance density ( ⁇ F/cm 3 ) element capacitance ( ⁇ F)/element volume (cm 3 ).
  • Polypropylene resin 1 A homopolypropylene having a mesopentad fraction of 0.984, a melting point of 168°C, and a melt flow rate (MFR) of 2.2 g/10 min.
  • Polypropylene resin 2 A homopolypropylene having a mesopentad fraction of 0.982, a melting point of 167°C, and a melt flow rate (MFR) of 2.2 g/10 min.
  • Polypropylene resin 3 A homopolypropylene having a mesopentad fraction of 0.972, a melting point of 166°C, and a melt flow rate (MFR) of 2.2 g/10 min.
  • Polypropylene resin 4 Homopolypropylene (“Borclean”® HC300BF from Borealis AG) with a mesopentad fraction of 0.970, a melting point of 166° C. and a melt flow rate (MFR) of 3.3 g/10 min.
  • Branched polypropylene (B1) Branched polypropylene resin (“Daploy”® WB135HMS from Borealis AG) with a melt flow rate (MFR) of 2.4 g/10 min.
  • Antioxidant “IRGANOX” (registered trademark) 1010 manufactured by Ciba Specialty Chemicals.
  • Raw material (A1) The components were mixed so that 69.5 parts by mass of polypropylene resin 1, 30 parts by mass of cyclic olefin resin (C1), and 0.5 parts by mass of antioxidant were mixed in a twin-screw extruder set at 260°C. After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and then chipped to obtain raw material (A1).
  • Raw material (A2-1) The components were mixed such that 69.5 parts by mass of polypropylene resin 2, 30 parts by mass of cyclic olefin resin (C1), and 0.5 parts by mass of antioxidant were used in a twin-screw extruder set at 260°C. After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and chipped to obtain raw material (A2-1).
  • raw material (A2) After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and made into chips to obtain raw material (A2-2).
  • Raw materials (A3) The components were mixed such that 69.5 parts by mass of polypropylene resin 3, 30 parts by mass of cyclic olefin resin (C1), and 0.5 parts by mass of antioxidant were used in a twin-screw extruder set at 260°C. After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and then chipped to obtain a raw material (A3).
  • Raw materials (A4) The components were mixed such that 54.5 parts by mass of polypropylene resin 4, 45 parts by mass of cyclic olefin resin (C1), and 0.5 parts by mass of antioxidant were mixed in a twin-screw extruder set at 260°C. After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and then chipped to obtain a raw material (A4).
  • Raw material (D1) The components were mixed so that 89.5 parts by mass of polypropylene resin 1, 10 parts by mass of branched polypropylene (B1), and 0.5 parts by mass of antioxidant were mixed in a twin-screw extruder set at 260°C. After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and then chipped to obtain raw material (D1).
  • Raw material (D2) The components were mixed so that 89.5 parts by mass of polypropylene resin 2, 10 parts by mass of branched polypropylene (B1), and 0.5 parts by mass of antioxidant were mixed in a twin-screw extruder set at 260°C. After kneading and extruding the strands, the strands were cooled with water and then chipped to obtain raw material (D2).
  • Example 1 The ingredients were mixed so that the raw material (A2-1) was 35 parts by mass, the polypropylene resin 2 was 64.6 parts by mass, and the antioxidant was 0.4 parts by mass, and then put into a uniaxial melt extruder for layer A. supplied.
  • each component was mixed so that the polypropylene resin 2 was 50 parts by mass and the raw material (D2) was 50 parts by mass, and the mixture was supplied to a uniaxial melt extruder for layer B.
  • the three layers of B/A/B are laminated using a feed block with a lamination thickness ratio of 1/10/1 (inner layer relative to the total film thickness).
  • the extrusion amount was adjusted so that the proportion of layer A was 83%), and the molten laminated polymer was discharged from a T-die. Thereafter, the molten sheet was brought into close contact with a casting drum maintained at 90° C. using an air knife, and cooled and solidified to obtain an unstretched polypropylene film.
  • the unstretched polypropylene film was preheated stepwise to 145° C. using a plurality of roll groups, and then passed between rolls kept at a temperature of 155° C. with a difference in circumferential speed, and stretched 5.4 times in the longitudinal direction.
  • the film was guided into a tenter, and while holding both ends of the film width with clips, it was preheated at a transverse direction (TD) preheating temperature of 188°C (6°C higher than the TD stretching temperature), and then TD stretched at 182°C.
  • the film was stretched 10.4 times in the width direction at temperature.
  • heat treatment and relaxation treatment heat treatment was performed at 175°C while giving 10% relaxation in the width direction, and the clip was released by guiding it to the outside of the tenter, and then the film surface (casting drum contact side) was Corona discharge treatment was performed in the atmosphere at a treatment intensity of 2 to obtain a polypropylene film.
  • the evaluation results are shown in Table 1-2.
  • Examples 2 to 5, 8, Comparative Examples 3, 4 Polypropylene was produced in the same manner as in Example 1, except that the raw material formulations were as shown in Tables 1-1 and 2-1, and the film-forming conditions were as shown in Tables 1-2 and 2-2. Got the film. The evaluation results are shown in Tables 1-2 and 2-2. The film thickness was adjusted by increasing or decreasing the discharge rate of the extruder (hereinafter, the same applies to other Examples and Comparative Examples).
  • Example 6 The components were mixed so that the raw material (A3) was 10 parts by mass, the polypropylene resin 2 was 89.6 parts by mass, and the antioxidant was 0.4 parts by mass, and the mixture was supplied to a uniaxial melt extruder. After melting at a temperature of 260°C and removing foreign matter with a sintered filter cut to 80 ⁇ m, the molten polymer was discharged from a T-die, and the molten sheet was brought into close contact with a casting drum maintained at 90°C using an air knife. A polypropylene film consisting only of layer A was obtained in the same manner as in Example 1, except that the mixture was cooled and solidified, and the other film forming conditions were as shown in Table 1-2. The evaluation results are shown in Table 1-2.
  • Example 7 Comparative Examples 1 and 5
  • Example 7 A polypropylene film was produced in the same manner as in Example 6, except that the raw material formulations were as shown in Tables 1-1 and 2-1, and the film-forming conditions were as shown in Tables 1-2 and 2-2. Obtained. The evaluation results are shown in Tables 1-2 and 2-2. Note that Comparative Example 5 was an unstretched film, and the steps of stretching to heat treatment were not performed.
  • the obtained unstretched polypropylene film was introduced into a simultaneous biaxial stretching machine, and while holding both ends of the width of the film with clips, it was preheated at 163°C, and then stretched 3.6 times in the longitudinal direction and 8.2 times in the width direction. Simultaneous biaxial stretching. Next, without heat treatment or relaxation treatment, the film was guided outside the simultaneous biaxial stretching machine to release the clips at the ends of the film, and corona discharge treatment was performed in the same manner as in Example 1 to obtain a polypropylene film. The evaluation results are shown in Table 2-2.
  • Comparative example 9 A polypropylene film was obtained in the same manner as in Comparative Example 2, except that the raw material formulation was as shown in Table 2-1, and the film forming conditions were as shown in Table 2-2. The evaluation results are shown in Table 2-2.
  • Example C1 On the surface of the polypropylene film obtained in Example 2 that had been subjected to the corona discharge treatment, aluminum was vapor-deposited with a film resistance of 20 ⁇ /sq using a vacuum evaporator manufactured by ULVAC Co., Ltd. A vapor-deposited film with a vapor deposition pattern having a so-called T-shaped margin (longitudinal pitch (period) of 17 mm, fuse width of 0.5 mm) in which a margin part is provided in a direction perpendicular to the longitudinal direction using masking oil during vapor deposition. A vapor deposited film C1A and a vapor deposited film C1B having no vapor deposition pattern having a T-shaped margin were produced.
  • T-shaped margin longitudinal pitch (period) of 17 mm, fuse width of 0.5 mm
  • the vapor deposition films C1A and C1B were each slit to obtain vapor deposition reels C1A and C1B each having a film width of 50 mm (end margin width 2 mm).
  • the capacitor element is wound using an element winding machine (KAW-4NHB) manufactured by Kaito Seisakusho Co., Ltd. so that the vapor deposition reels C1A and C1B are alternately overlapped so that the element capacitance after finishing the capacitor element is 10 ⁇ F.
  • KAW-4NHB element winding machine
  • heat treatment was performed at a temperature of 128° C. for 12 hours under reduced pressure, and lead wires were attached to complete the capacitor element.
  • Table 3 shows the evaluation results of the obtained capacitor elements. A capacitor element having a high rated voltage while keeping the element size extremely small was obtained.
  • Example C2 Comparative Example C1, Comparative Example C2
  • Example C2 A capacitor element was obtained in the same manner as Example C1, except that the film listed in Table 3 was used.
  • the capacitor element obtained in Example C2 had a high rated voltage while keeping the element size small.
  • the capacitor element obtained in Comparative Example C1 had a high rated voltage, it had a large element size and had poor practical performance.
  • the capacitor element obtained in Comparative Example C2 was small in size, it had a low rated voltage and had poor practical performance.
  • the polypropylene film of the present invention can be widely used in industrial applications such as film capacitor applications, packaging applications, mold release applications, and tape applications. It can be suitably used for film capacitor applications as described below.

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Abstract

本発明は、高温環境での耐電圧特性や信頼性に優れ、高温度・高電圧下で用いられるコンデンサ用途等に好適なポリプロピレンフィルムを提供することを、その課題とする。　２３℃で測定した主配向方向の強度をＦ（Ａ２３）、２３℃で測定した主配向直交方向の強度をＦ（Ｂ２３）としたときに、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）が１２０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であり、１５０℃で測定した主配向方向の収縮率が－２．０％以上３．０％以下であり、かつ環状オレフィン系樹脂を含む、ポリプロピレンフィルム。

Description

ポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ
　本発明は、特にフィルムコンデンサ用途に適して用いられるポリプロピレンフィルムに関する。
　近年、各種電気設備の大半がインバーター化され、それに伴いフィルムコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。特に自動車（電気自動車、ハイブリッドカー用途含む。）等の交通機関、太陽光発電、及び風力発電等の用途では、当該要求を受けてフィルムコンデンサ用フィルムに対し、耐電圧性向上や、生産性及びコンデンサ素子作製における加工適性の維持に加え、一層の薄膜化や耐熱性向上が求められている。
　ポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサ用の誘電体としては耐熱性や絶縁破壊電圧に優れているとされている。一方で、前記の分野への適用に際しては、フィルムが使用環境温度での優れた寸法安定性と、使用環境温度より１０～２０℃高い領域での安定した電気的性能（耐電圧性など）を発揮することが重要である。耐熱性の観点では、将来的に、シリコンカーバイト（ＳｉＣ）を用いたパワー半導体用途を考えた場合、使用環境温度がより高温になるといわれている。
　このような背景から、フィルムコンデンサには耐熱性や耐電圧性のさらなる向上が求められており、フィルムコンデンサ用フィルムには１１０℃を超えた高温環境下での絶縁破壊電圧の向上が求められている。しかしながら、非特許文献１に記載のように、ポリプロピレンフィルムの使用温度上限は約１１０℃といわれており、ポリプロピレンフィルムがこのような温度環境下で絶縁破壊電圧を安定して維持することは極めて困難であった。
　フィルムコンデンサを小型化し、耐熱性を向上させるためには、フィルムの薄膜化および比誘電率の高いフィルムを用いること、フィルムコンデンサ使用環境温度領域を超えるガラス転移温度を有する樹脂成分からなる、またはこのような樹脂成分を含むフィルムを用いることが考えられる。例えば、比誘電率が異なる２種の層を交互に重ね合わせた積層構造とし、一方の層はそのガラス転移温度が１３０℃を超えるような環状オレフィン系樹脂層、もう一方はポリプロピレン層を用いることで、耐熱性と耐電圧性を有しながら大きな静電容量を保つことができる積層体が提案されている（例えば、特許文献１）。
　また、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレンの積層体を形成する際に共押出、共延伸することで加工性を向上したフィルムが提案されている（例えば、特許文献２、３）。さらには、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂をブレンドして製膜及び二軸延伸することによって、高温環境での熱寸法安定性を高めたフィルムが提案されている（例えば、特許文献４）。
特開２０１５－０１２０７６号公報 ＷＯ２０１７／０２２７０６号パンフレット 特開２０１８－０３４５１０号公報 特開２０２０－５２１８６７号公報
河合基伸、「フィルムコンデンサ躍進、クルマからエネルギーへ」、日経エレクトロニクス、日経ＢＰ社、２０１２年９月１７日号、ｐ．５７～６２
　しかしながら、特許文献１のフィルムは共押出積層ではなく、ポリプロピレンフィルム上にコート法で環状オレフィン系樹脂層を形成した積層体であるため、環状オレフィン系樹脂層が剥離しやすく、フィルムコンデンサとしたときの性能と信頼性について十分とは言い難いものであった。
　特許文献２のフィルムも、積層構成の基層部が環状オレフィン系樹脂単体であるため、面積延伸倍率を高めることが困難であり、高温環境での耐電圧性が不足するなど、フィルムコンデンサとしたときの性能と信頼性については十分とは言い難いものであった。
　特許文献３のフィルムも、積層構成の基層部が環状オレフィン系樹脂であり、エラストマーを含有させて面積延伸倍率を高めているが、高温環境での耐電圧性は満足なものではなく、フィルムコンデンサとしたときの性能と信頼性についても十分とは言い難いものであった。
　特許文献４のフィルムは、単にガラス転移温度の高い環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂をブレンドしたフィルムのため、面積延伸倍率を高めて薄膜化した際に製造工程や加工工程で破膜することや、ボイドが形成されて高温環境での耐電圧性が不足することがあり、結果、フィルムコンデンサとしたときの性能と信頼性については十分とは言い難いものであった。さらに高い面積延伸倍率で延伸すると長期間の寸法安定性が不十分で、フィルムコンデンサとして使用したときに形状が変形するリスクが高くなるという課題もあった。
　そこで、本発明は、高温環境での耐電圧特性、寸法安定性、フィルムコンデンサに使用したときの信頼性および加工性に優れ、高温度・高電圧下で長期間使用することができるフィルムコンデンサ用途等に好適なポリプロピレンフィルムを提供することを目的とする。
　本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討を重ね、２３℃で測定した主配向方向の強度をＦ（Ａ２３）、２３℃で測定した主配向直交方向の強度をＦ（Ｂ２３）としたときに、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）が１２０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であり、１５０℃で測定した主配向方向の収縮率が－２．０％以上３．０％以下であり、かつ環状オレフィン系樹脂を含む、ポリプロピレンフィルムを発明するに至った。
　本発明により、高温環境での耐電圧特性や信頼性に優れ、高温度・高電圧下で長期間使用することができるフィルムコンデンサ用途等に好適なポリプロピレンフィルムを提供することができる。
本発明のポリプロピレンフィルムの断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形、及び当該長方形の一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメインを表す模式図である。 本発明の一実施態様（実施例５の態様）に係るポリプロピレンフィルムの断面Ｘの拡大写真（倍率２，０００倍）である。
　本発明者らは、前述の課題を解決するため鋭意検討を重ね、上記特許文献１～４に記載のフィルムが高温環境下において絶縁破壊電圧、並びにフィルムコンデンサとしたときの高温環境での耐電圧特性や信頼性、加工性が十分でない理由について、以下のように考えた。
　特許文献１のフィルムは、コート法で積層した未延伸フィルムであるため、高温環境で層間の剥離を生じること、機械特性、特に破断伸度が不十分でコンデンサ素子加工時に破断し易いこと、高温環境下での耐電圧が低下すること等の問題があると考えた。特許文献２、３のフィルムは、高温環境での耐電圧性を想定すると、いずれもフィルム製膜における縦延伸時の倍率が必ずしも十分ではなく、フィルムに可動非晶成分が多く存在するため高温での絶縁破壊電圧が低くなることに問題があると考えた。特許文献４のフィルムについても、高温環境での耐電圧性を想定すると、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂の混ざり具合が十分でない。そのため、製膜における面積延伸時の倍率を十分に高めようとすると界面にボイドを形成し、高温での絶縁破壊電圧が低くなることが問題となると考えた。また、粗大化したドメイン形成によって滑り性や引張強度が低下し、特にフィルムを薄膜化した際に蒸着、スリット、素子巻き、及びプレス等の加工工程で破断しやすくなることにも問題があると考えた。
　以上の考察を踏まえて、本発明者らはさらに検討を重ね、２３℃で測定した主配向方向の強度をＦ（Ａ２３）、２３℃で測定した主配向直交方向の強度をＦ（Ｂ２３）としたときに、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）が１２０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であり、１５０℃で測定した主配向方向の収縮率が－２．０％以上３．０％以下であり、かつ環状オレフィン系樹脂を含む、ポリプロピレンフィルムとすることにより、上記課題を解決できることを見出した。
　以下、本発明のポリプロピレンフィルムについて具体的に説明する。なお、以下好ましい範囲について上限と下限が別々に記載されている場合、その組み合わせは任意とすることができる。
　また、本明細書において、以下ポリプロピレンフィルムを単にフィルムと称する場合がある。なお、本発明のポリプロピレンフィルムは、微多孔フィルムではないので、多数の空孔を有していない。すなわち、本発明のポリプロピレンフィルムとは、微多孔フィルム以外のポリプロピレンフィルムを意味する。ここで微多孔フィルムとは、フィルムの両表面を貫通し、ＪＩＳ　Ｐ　８１１７（１９９８）のＢ形ガーレー試験器を用いて、２３℃、相対湿度６５％にて、１００ｍｌの空気の透過時間で５，０００秒／１００ｍｌ以下の透気性を有する孔構造を有するフィルムと定義する。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、高温環境下での耐電圧の観点から、２３℃で測定した主配向方向の強度をＦ（Ａ２３）、２３℃で測定した主配向直交方向の強度をＦ（Ｂ２３）としたときに、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）が１２０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である。上記観点から、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）は、２５０ＭＰａ以上であることが好ましく、３５０ＭＰａ以上であることがより好ましく、４２０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。本発明のポリプロピレンフィルムは、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）を１２０ＭＰａ以上とすることで、可動非晶成分を低減させ、高温でも高い耐電圧性を発現させることができる。Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）は耐電圧性の観点から高ければ高いほど好ましいが、実現可能性の観点から、１０００ＭＰａ以下である。
　本発明のポリプロピレンフィルムの２３℃における強度は、以下の手順で測定することができる。先ず、１０ｍｍ×１５０ｍｍ（測定方向）の長方形サイズのポリプロピレンフィルムについて、初期チャック間距離２０ｍｍ、温度２３℃、引張速度３００ｍｍ／分の条件で引張試験を行う。次いで、ポリプロピレンフィルムが破断したときの荷重を、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除することによって強度を算出することができる。なお、引張試験は公知の引張試験機により行うことができ、例えば、オリエンテック製“テンシロン”（登録商標）ＵＣＴ－１００等を好適に用いることができる。
　Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）を高くする方法は特に限定されるものではないが、例えば、ポリプロピレンフィルムを製造する際に二軸延伸を行い、長手方向と幅方向の延伸倍率を高くする方法が挙げられる。延伸は同時二軸延伸で行ってもよいし、逐次二軸延伸で行ってもよいが、生産性の観点から逐次二軸延伸で行うことが好ましい。ここで長手方向とは、製造工程においてポリプロピレンフィルムが走行する方向（フィルムロールにおいては、巻き方向がこれに相当する。）をいい、幅方向とはフィルム面内で長手方向に直交する方向をいう。また、原料として立体規則性の高いポリプロピレン樹脂を用いることでもＦ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）を高くすることができる。例えば、メソペンタッド分率が高いポリプロピレンを用いることでＦ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）を高くすることが容易となる。
　ここで、ポリプロピレンフィルムとは、ポリプロピレン樹脂を主成分とするシート状の成形体をいい、主成分とは、フィルムを構成する全成分を１００質量％としたときに、５０質量％より多く１００質量％以下含まれる成分をいう。なお、フィルム中にポリプロピレン樹脂に相当する成分が複数種含まれる場合は、各々の成分が５０質量％に満たなくとも、これらの成分の合計が５０質量％を超えていれば、ポリプロピレン樹脂を主成分とするものとする。
　ポリプロピレン樹脂とは、樹脂を構成する全構成単位を１００ｍｏｌ％としたときに、プロピレン単位を５０ｍｏｌ％より多く１００ｍｏｌ％以下含む樹脂であって、環状オレフィン系樹脂（後述）に該当しないものをいう。
　以下、本発明のポリプロピレンフィルムにおける主配向方向について説明する。主配向方向とは、ポリプロピレン分子鎖配向の最も大きい方向をいう。ポリプロピレンフィルムの製造において二軸延伸を行う場合は、通常、長手方向と幅方向に延伸を行うが、一般的に、その延伸倍率が大きい方が主配向軸方向となる。延伸方向（長手方向と幅方向）は特定できているが倍率が不明である場合は、後述する２３℃での引張試験で破断するまでの最大荷重を測定し、測定値の大きい方向を主配向軸方向とすることができる。
　上記の通り、延伸方向と延伸倍率が分かれば、容易に主配向軸方向を特定することができるが、これらが不明なフィルムの場合は以下の方法により主配向軸方向を特定することができる。具体的には、フィルムを準備し、任意の方向を上に向けて、長さ５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出しサンプル＜１＞とし、サンプル＜１＞の長辺の方向を０°と定義する。次に、長辺方向が０°方向から右に１５°回転した方向となるように、同サイズのサンプル＜２＞を採取する。以下同様に、矩形のサンプルの長辺方向を１５°ずつ回転させ、同様にサンプル＜３＞～＜１２＞を採取する。次に、各矩形のサンプルを引張試験機に、長辺方向が引っ張り方向となるように初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、室温の雰囲気下で引張速度を３００ｍｍ／分として引張試験を行う。このときサンプルが破断するまでの最大荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅）で除した値を最大点強度の応力として算出する。当該値が最大であったサンプルの長辺方向をポリプロピレンフィルムの主配向軸とし、これに直交する方向をポリプロピレンフィルムの主配向軸と直交する方向とする。
　サンプルの幅が５０ｍｍ未満で上記の引張試験を実施できない場合は、広角Ｘ線によるα晶（１１０）面の結晶配向を次のように測定し、下記の判断基準に基づいてフィルム長手および幅方向とする。すなわち、フィルム表面に対して垂直方向にＸ線（ＣｕＫα線）を入射し、２θ＝約１４°（α晶（１１０）面）における結晶ピークを円周方向にスキャンし、得られた回折強度分布の回折強度が最も高い方向をフィルム幅方向および主配向方向とし、それと直交する方向を長手方向および主配向方向と直交する方向とすることもできる。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサに用いたときの信頼性向上の観点から、１５０℃で測定した主配向方向の収縮率が－２．０％以上３．０％以下である。上記観点から前記収縮率は、１．５％以下であることが好ましく、１．０％以下であることがより好ましく、０．５％以下であることがさらに好ましく、０．０％以下であることが特に好ましい。前記収縮率は０．０％以下においては絶対値が小さければ小さいほどよく、実現可能性の観点から前記収縮率は、－１．５％以上であることが好ましく、－１．０％以上であることがより好ましい。なお、収縮率が負の値であることは、加熱によりポリプロピレンフィルムが膨張することを意味する。
　ポリプロピレンフィルムの前記収縮率が３．０％を超えると、高温環境下（例えば１３５℃）でポリプロピレンフィルムが収縮しやすくなるため、フィルムコンデンサに使用したときに、その信頼性が低下する場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、１５０℃の収縮率は以下の方法で測定することができる。先ず、幅１０ｍｍ×長さ２００ｍｍ（測定方向）の試料を切り出し、両端から２５ｍｍの位置に印を付けて試長１５０ｍｍ（ｌ０）とした試験片を取得する。次に、試験片を紙に挟み込み、荷重をかけない状態で１５０℃に保温されたオーブン内で、１５分間加熱する。その後オーブンから試験片を取り出して室温で冷却し、寸法（ｌ１）を測定して下記式にて収縮率を求める。
収縮率＝｛（ｌ０－ｌ１）／ｌ０｝×１００（％）。
　前記収縮率を－２．０％以上３．０％以下とする方法としては、例えば、立体規則性と融点の高いポリプロピレン樹脂（例えば、メソペンタッド分率が高く、かつ融点が高い樹脂ポリプロピレン樹脂等）を使用すること、長手方向に一軸延伸した後の幅方向へ延伸の直前の予熱温度を１７５℃以上にすること、二軸延伸後の熱処理工程中に５％より大きな弛緩率で弛緩処理を施すこと等が効果的である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、環状オレフィン系樹脂を含む。環状オレフィン系樹脂とは、樹脂を構成する全構成単位を１００ｍｏｌ％としたときに、環状オレフィン単位を１０ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下含む樹脂をいう。なお、環状オレフィン単位に相当する構成単位が複数種含まれる樹脂については、各々の環状オレフィン単位が１０ｍｏｌ％に満たなくとも、これらの構成単位の合計が１０ｍｏｌ％を超えていれば、環状オレフィン系樹脂に該当するものとする。
　環状オレフィン系樹脂を含むことでポリプロピレンフィルムは、耐熱性の高い環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂の密着性の高さにより、高温環境での耐電圧性が向上する。そのため、本発明のポリプロピレンフィルムを用いたフィルムコンデンサは、高温で長時間使用しても耐電圧性を維持することができ、優れた信頼性を発揮する。
　本発明のポリプロピレンフィルムでは、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂の分散状態を良くする観点から、予め環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂（必要に応じてさらに酸化防止剤）とを混合し、予備混練（以下、コンパウンドということがある。）することが好ましい。コンパウンドには短軸押出機、二軸押出機などを用いることができるが、良好な分散状態と高い透明性の観点から、特に二軸押出機を用いることが好ましい。環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂の分散状態を均一化することで、環状オレフィン系樹脂の局所的な高濃度化による局所的な耐電圧性の低下を抑制することができる。そのため、ポリプロピレンフィルムをフィルムコンデンサ用途に用いた際に、フィルムコンデンサの信頼性を高くすることができるとともに、１３５℃で長時間使用したときのコンデンサ素子の形状変化を軽減することができる。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、環状オレフィン系樹脂の含有量の下限は、フィルムを構成する全成分を１００質量％としたときに、１質量％が好ましく、より好ましくは４質量％、さらに好ましくは７質量％である。他方、フィルムを構成する全成分を１００質量％としたときに、上限は３９質量％が好ましく、より好ましくは３２質量％、より好ましくは２５質量％、より好ましくは１９質量％、さらに好ましくは１４質量％、特に好ましくは９．５質量％、最も好ましくは９．０質量％である。ポリプロピレンフィルムに占める環状オレフィン系樹脂の含有割合が多過ぎると、延伸時に面積延伸倍率が高められず、高温環境での耐電圧性が低下する場合がある。また、環状オレフィン系樹脂は一般にポリプロピレンより高額であり、経済性の観点からも含量を少なくせしめることが好ましい。一方、ポリプロピレンフィルムに占める環状オレフィン系樹脂の含有割合が不足すると、環状オレフィン系樹脂による構造安定化効果が不十分となり、高温環境での耐電圧性とフィルムコンデンサとしたときの信頼性が低下する場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、加工性の観点から、少なくとも一方の表面の展開面積比Ｓｄｒが０．００２％以上０．０５０％以下であることが好ましい。Ｓｄｒは表面の突起が緻密であるほど高くなるパラメーターであり、Ｓｄｒが高いほどポリプロピレンフィルム表面の滑り性が高くなる。
　すなわち、少なくとも一方の表面のＳｄｒを０．００２％以上とすることで、ポリプロピレンフィルム表面の滑り性が向上するため、ポリプロピレンフィルムをフィルムコンデンサ用の誘電体として加工する工程、例えば蒸着、スリット、素子巻き、プレスなどでの加工性が良好となる。上記観点から、少なくとも一方の表面のＳｄｒが０．００５％以上であることがより好ましく、０．０１０％以上であることがさらに好ましい。
　他方、少なくとも一方の表面のＳｄｒを０．０５０％以下とすることで、ポリプロピレンフィルム表面の滑り性を適度に低くし、巻回体としたときの巻きズレを抑制することが容易となる。上記観点から、少なくとも一方の表面のＳｄｒは０．０３５％以下であることがより好ましい。
　また、加工性と巻回体としたときの品位を両立する観点から、両面においてＳｄｒが０．００２％以上０．０５０％以下、若しくは上記の好ましい範囲であることがより好ましい。なお、Ｓｄｒは、ＩＳＯ２５１７８（２０１２）に準じて測定、算出することができ、その詳細は後述する。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂と環状オレフィン系樹脂を含むことで、相分離に由来する緻密な表面を形成することができる。Ｓｄｒの調整は、原料、積層比、表層厚み、延伸条件の調整により調節することができる。より具体的には、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂とを二軸混練機によって予備混練したコンパウンド樹脂原料を用いることや、その比率を上げることにより、環状オレフィン系樹脂の分散径を小さくし、その結果Ｓｄｒを高くすることができる。一方、長手方向や幅方向の延伸倍率を高くすることで、Ｓｄｒを小さくすることができる。
　以下、本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように１μｍ×２μｍサイズの長方形を定める方法、及び当該長方形の一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメイン数の決定方法について、図面を参照しながら説明する。図１は、本発明のポリプロピレンフィルムの断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形、及び当該長方形の一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメインを表す模式図である。図１における符号１～５はそれぞれ順に、断面Ｘの一部、海部分、島部分（ドメイン）、断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形、厚み方向と平行な一対の短辺を表す。図１の左図が断面Ｘの一部、右図が断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形の拡大図（図１左図の破線部の拡大図）である。なお、本発明のポリプロピレンフィルムにおいては、海部分がポリプロピレン樹脂、島部分が環状オレフィン系樹脂となる。
　断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように１μｍ×２μｍサイズの長方形を定めるにあたっては、当該長方形の底辺は海部分に設定するものとし、底辺と対向する辺上にドメインが位置する場合は、これは無いものと見なして個数としてはカウントしないこととする（図１の例においてはこのようなドメインは存在しない。）。
　ここで「厚み方向と平行な一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメイン」とは、厚み方向と平行な一対の短辺を共に通過する環状オレフィン系樹脂のドメインをいう。すなわち、図１の例（右図）においては上から１、４～６番目のドメインがこれに該当し、上から２、３番目のドメインはこれに該当しないため、当該例における「厚み方向と平行な一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメイン」は４つとなる。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、主配向軸方向及び厚み方向に平行な面で前記Ａ層を切断した断面を断面Ｘとしたときに、前記断面Ｘ内に、図１に示すように、一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形において、前記一対の短辺を通過する前記環状オレフィン系樹脂のドメインが２個以上存在することが好ましい。本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、厚み方向と平行な一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメインは好ましくは４個以上、より好ましくは６個以上である。上限は特に限定しないが、１００個、好ましくは２０個とするものである。
　厚み方向と平行な一対の短辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメインを２個以上とすることで、面内に環状オレフィン系樹脂がより扁平状に微分散することとなり、環状オレフィン系樹脂の有する高い熱安定性とポリプロピレン樹脂の有する高い耐電圧性をポリプロピレンフィルムに反映させることができ、高温環境下でのポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を高めることができる。さらにこのようなフィルムをフィルムコンデンサに用いると、高温環境で長時間使用してもショート破壊を引き起こし難くなり、フィルムコンデンサの耐電圧性が維持され、高い信頼性を得ることができる。
　前記ドメインの数を好適な範囲に収める方法は特に限定されるものではないが、環状オレフィン系樹脂を含む樹脂を押出する押出機において、フィルターの温度を押出温度より低く設定すること、面積延伸倍率が４５倍以上になるよう二軸延伸を行うことが有効である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、成形性の観点から直鎖状のポリプロピレン樹脂（以下、ポリプロピレン樹脂（Ａ）ということがある。）を主成分とすることがより好ましい。
　ポリプロピレン樹脂（Ａ）の数平均分子量（Ｍｎ）の下限は、３万が好ましく、４万がより好ましく、５万がさらに好ましい。一方、Ｍｎの上限は９万が好ましく、８万がより好ましい。ポリプロピレン樹脂（Ａ）の分子量を上記範囲とすることで、製膜安定性、フィルムの強度、寸法安定性、および耐熱性の悪化を軽減することができる。なお、数平均分子量（Ｍｎ）はゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定することができる。
　ポリプロピレン樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率は、ポリプロピレンフィルムとしたときの耐熱性の観点から、０．９６０以上であることが好ましい。上記観点から、より好ましくは０．９６５以上、さらに好ましくは０．９７０以上、特に好ましくは０．９７５以上、最も好ましくは０．９８０以上である。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標である。ポリプロピレン樹脂は、該数値が高いものほど結晶化度や融点が高くなり、高温での使用に適するため好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではないが、実現可能性の観点から１．０００となる。
　このように立体規則性の高い樹脂を得るには、例えば、ｎ－ヘプタン等の溶媒で得られた樹脂パウダーを洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、組成の選定を適宜行う方法等が好ましく採用される。
　ポリプロピレン樹脂（Ａ）の融点は、１６０℃以上であることが好ましい。より好ましくは１６１℃以上、さらに好ましくは１６２℃以上、特に好ましくは１６４℃以上、最も好ましくは１６７℃以上である。ポリプロピレン樹脂（Ａ）の融点が１６０℃以上であることで、フィルムとした際に高温環境下での耐電圧性の低下が軽減される。
　樹脂の融点は、樹脂を示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温した後、３０℃まで２０℃／ｍｉｎで降温し、再度３０℃から２６０℃まで昇温した際に得られる融解ピーク温度とする。融解ピーク温度が前記温度範囲の中で２つ以上観測される場合や、ショルダーといわれる多段型のピークが観測される場合があるが、このような場合においてはＤＳＣチャートの縦軸熱流（単位：ｍＷ）の絶対値が最も大きいピークの温度を樹脂の融点とする。
　ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、主としてプロピレンの単独重合体からなること、言い換えるとホモポリプロピレンであることが好ましいが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素を共重合成分として含むプロピレンの共重合体を用いても、ホモポリプロピレンと上記共重合体を混合して用いてもよい。プロピレンの共重合体に含まれる共重合成分としては、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチルペンテン－１、３－メチルブテン－１、１－ヘキセン、４－メチルペンテン－１、５－エチルヘキセン－１、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５－メチル－２－ノルボルネンなどが挙げられる。なお、ここでホモポリプロピレンとは、樹脂を構成する全構成単位を１００ｍｏｌ％としたときに、プロピレン単位を９９．５ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下含む樹脂をいう。
　ポリプロピレン樹脂（Ａ）がプロピレン以外の共重合成分を含む場合、その共重合量は、絶縁破壊電圧、耐熱性の点から、１ｍｏｌ％未満とすることが好ましい。ここでプロピレン以外の成分の共重合量が１ｍｏｌ％未満であるとは、ポリプロピレン樹脂（Ａ）を構成する樹脂の全構成単位を１００ｍｏｌ％としたときに、プロピレン単位以外の構成単位が１ｍｏｌ％未満であることを意味する。すなわち、ポリプロピレン樹脂（Ａ）が、共重合量が１ｍｏｌ％未満のポリプロピレン重合体からなる場合や、共重合量が１ｍｏｌ％以上のポリプロピレン重合体とホモポリプロピレン（若しくは共重合量が１ｍｏｌ％未満のポリプロピレン重合体）が、全体に占めるプロピレン以外の構成単位が１ｍｏｌ％未満となるように混合されている場合も、プロピレン以外の成分の共重合量が１ｍｏｌ％未満であるものとする。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、１３５℃で測定した絶縁破壊電圧が３２５Ｖ／μｍを超え９００Ｖ／μｍ以下であることが好ましい。前記絶縁破壊電圧の下限は３４５Ｖ／μｍであることがより好ましく、３９０Ｖ／μｍであることがさらに好ましく、４２０Ｖ／μｍであることが特に好ましい。前記絶縁破壊電圧は高いほど好ましいが、実現性の観点から９００Ｖ／μｍ以下であり、好ましくは５５０Ｖ／μｍ以下である。１３５℃でのフィルム絶縁破壊電圧が３２５Ｖ／μｍ以上である場合には、フィルムコンデンサとしたときに特に高温環境で長時間の使用でもショート破壊を引き起こし難く、耐電圧性が維持され、高い信頼性を得ることができる。
　１３５℃でのフィルム絶縁破壊電圧を、３２５Ｖ／μｍを超えた範囲に制御するには、ポリプロピレン樹脂としてメソペンタッド分率の高いホモポリプロピレンを使用すること、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂とを二軸押出機で予備混練したコンパウンド樹脂原料を希釈またはそのまま溶融押出してシート化すること、二軸延伸を行う際に長手方向の延伸倍率を４．０倍以上とし、かつ、幅方向の延伸倍率を８．５倍以上とし、かつ、面積延伸倍率（長手方向の延伸倍率×幅方向の延伸倍率）を４２倍以上にする逐次二軸延伸とすることが効果的である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である観点から、厚みが０．５０μｍ以上５．５μｍ以下であることが好ましい。上記耐熱フィルムコンデンサ用途としては特性と薄膜化によるフィルムコンデンササイズのバランスから、上限は好ましくは４．０μｍ以下、より好ましくは３．２μｍ以下である。なお、フィルム厚みは公知のマイクロメーターで測定することができ、詳細は後述する。
　フィルム厚みを調整する方法は特に制限されないが、例えば、口金のスリット幅を小さく、口金からの溶融樹脂組成物の吐出量を少なく、キャストの引き取り速度を大きく、延伸倍率を高くすることにより小さくすることができ、これらは適宜組み合わせてもよい。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、長手方向の厚み斑が０．００１％以上１５％以下であることが好ましい。環状オレフィン系樹脂を含有するフィルムは当該樹脂を含有しないフィルムに比べ、製造過程においてより高温で延伸を行う必要がある。その結果、環状オレフィン系樹脂を含有するフィルムにおいては、中心厚みに比べ局所的に薄膜化した箇所が生じやすい。局所的に薄膜化した箇所が存在するフィルムをフィルムコンデンサの誘電体として利用すると、当該箇所が絶縁破壊の起点となって耐電圧が低下することがある。
　ポリプロピレンフィルムの厚み斑を１５％以下とすることにより、上記メカニズムによる耐電圧の低下を軽減し、フィルムコンデンサとしたときの耐電圧を高めることができる。上記観点から、ポリプロピレンフィルムの厚み斑は１２％以下であることがより好ましく、１０％以下であることがさらに好ましく、６％以下であることが特に好ましい。上記観点から、ポリプロピレンフィルムの厚み斑は小さいほど好ましいが、実現可能性の観点から０．００１％以上であることが好ましい。ポリプロピレンフィルムの厚み斑を前記した範囲とする方法は特に制限されないが、例えば、フィルムの縦延伸倍率を後述する好適な範囲で高くする方法や、環状オレフィン系樹脂の含量を後述する好適な範囲で低くせしめる方法が効果的である。なお、これらの方法は適宜組み合わせてもよいが、環状オレフィン樹脂を含有するフィルムでは特に縦延伸倍率を高く設定することが有効である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサ用途に好適に用いる観点から、１５０℃で測定したフィルムの主配向直交方向の収縮率が－２．０％以上４．０％以下であることが好ましい。上記観点から、前記収縮率は、２．５％以下であることがより好ましく、２．０％以下であることがさらに好ましく、１．０％以下であることが特に好ましく、０．０％以下であることが最も好ましい。
　１５０℃で測定したフィルムの主配向直交方向の収縮率を４．０％以下とすることで、本発明のポリプロピレンフィルムをフィルムコンデンサ用フィルムとして用いたコンデンサを１３５℃で長時間使用した際に故障リスクを低減することができる。前記収縮率は０．０％以下においては絶対値が小さければ小さいほどよく、実現性の観点から－２．０％以上であり、好ましくは－１．５％以上、より好ましくは－１．０％以上である。
　前記収縮率を－２．０％以上４．０％以下とする方法としては、例えば、ポリプロピレン樹脂としてメソペンタッド分率の高いホモポリプロピレンを使用すること、二軸延伸を行う際に、長手方向の延伸倍率を高くすること（例えば４．５倍以上）とすること、横延伸後の熱処理温度を高くすること等が効果的である。
　本発明のポリプロピレンフィルムの層構成は単層構成であっても、積層構成であってもよい。但し、フィルムの延伸性、高温環境下の優れた信頼性、および加工性を発現する観点から、ポリプロピレン樹脂を主成分とし、環状オレフィン系樹脂を含む層をＡ層、ポリプロピレン樹脂を主成分とし、Ａ層より環状オレフィン系樹脂の含有量が少ない層をＢ層としたときに、Ａ層とＢ層を有することが好ましい。特に、このような積層構成をとすることで、面積延伸倍率を４５倍以上にせしめながら製膜性を高めることが容易となる。ここで、「Ａ層より環状オレフィン系樹脂の含有量が少ない層」とは、Ａ層を構成する全成分を１００質量％としたときのＡ層における環状オレフィン系樹脂の量（質量％）よりも、同様に求めた環状オレフィン系樹脂の含有量が低い層をいう。
　このような態様の具体例としては、Ａ層の片面にＢ層を有する構成（Ａ層／Ｂ層の２層構成）、Ａ層の両面にＢ層を有する構成（Ｂ層／Ａ層／Ｂ層の３層構成）、Ａ層の片面にＢ層を有し、Ｂ層を有さない方の面にＡ層ともＢ層とも樹脂組成の異なるＣ層を有する構成（Ｃ層／Ａ層／Ｂ層の３層構成）、Ｂ層をフィルム両表面の最外層とする４層以上の構成等が挙げられる。上記観点からは、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層の３層構成やＢ層をフィルム両表面の最外層とする４層以上の構成がより好ましく、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層の３層構成がさらに好ましい。なお、Ｂ層を複数有する場合、Ｂ層の組成は、Ａ層よりもポリプロピレン樹脂を多く含み、環状オレフィン系樹脂の含有量が少ない限り、同一であっても異なっていてもよい（以下、積層構成のポリプロピレンフィルムについては本定義に基づいて「Ａ層」、「Ｂ層」を用いる）。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、高温での耐電圧性の観点から、示差走査熱量測定によって測定される降温結晶化温度（Ｔｍｃ）が１１０℃以上であることが好ましい。上記観点から、ポリプロピレンフィルムのＴｍｃは１１２℃以上であることがより好ましく、１１４℃以上であることがさらに好ましい。ポリプロピレンフィルムのＴｍｃを１１０℃以上とすることで、特に二軸延伸製膜によって本発明のポリプロピレンフィルムを製造する際に延伸前のフィルムが微細な結晶構造を有する構造体となる。そのため、二軸延伸により緻密な突起を形成したポリプロピレンフィルムを得ることができる。これにより、ポリプロピレンフィルムは、高温での耐電圧に優れ、かつ生産性に優れたものとなる。ポリプロピレンフィルムのＴｍｃの上限は、実現性の観点から１５０℃であることが好ましい。
　ポリプロピレンフィルムのＴｍｃを１１０℃以上にする方法としては、特に限定されるものではないが、本発明のポリプロピレンフィルム中に、ポリプロピレンの結晶化を促進する結晶核剤を含有せしめる方法が挙げられる。本発明のポリプロピレンフィルムに使用することができる結晶核剤としては、ソルビトール系核剤、ノニト―ル系核剤、アミド系核剤、芳香族カルボン酸金属塩、リン酸金属塩、架橋構造を有するポリプロピレン樹脂、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂が挙げられるが、異物による生産時の破膜を抑制する観点から、分岐鎖状ポリプロピレン樹脂を用いるのが好ましい。なお、ここで分岐鎖状ポリプロピレンとは、炭素数６以上の側鎖を分子鎖中に１本以上有するポリプロピレンを指す。
　分岐鎖状ポリプロピレンには、ポリプロピレン樹脂を溶融固化させた際に結晶化を早める核剤作用がある。フィルム中に分岐鎖状ポリプロピレンを含有せしめることで、均一な結晶化を促進し、延伸時の破膜やボイドの形成を抑制しながら高倍率での延伸を伴う製膜を行うことが容易になり、特に、４５倍以上の高い面積延伸倍率での延伸をする際の製膜性を高めることができる。
　分岐鎖状ポリプロピレンの含有量は、前記した範囲にＴｍｃを収める観点から、フィルムの質量を１００質量％としたときに、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、１．０質量％以上であることがさらに好ましく、５．０質量％以上であることが特に好ましい。一方で、分岐鎖状ポリプロピレンの含量は、フィルム全体の質量を１００質量％としたときに、５０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。分岐鎖状ポリプロピレンの含量を５０質量％以下に抑えることにより、溶融張力の上昇に伴う押出時の破膜を軽減することができる。
　本発明のポリプロピレンフィルムの製造において用いることができる積層方法としては、例えば、共押出によるフィードブロック方式やマルチマニホールド方式、コーティングによる方法などがあげられるが、生産効率や生産コストの観点から、共押出（例えば溶融共押出）による積層方法が好ましい。
　ポリプロピレンフィルムが積層構成である場合、ポリプロピレンフィルムの全厚みに占めるＡ層の厚みの割合の上限は、製膜性や表面形状を制御する点から、９９％であることが好ましく、より好ましくは９５％、さらに好ましくは９０％、最も好ましくは８５％である。また下限は１０％であることが好ましく、より好ましくは１５％、さらに好ましくは２０％である。Ａ層の厚みの割合は、例えば、ポリプロピレンフィルムがＡ層の両表層にＢ層が直接積層されているＢ層／Ａ層／Ｂ層の３層構成の場合は、両表面のＢ層の厚みを除いたＡ層の厚みをポリプロピレンフィルムの厚みで除して百分率で表すことで求めることができる。Ａ層の割合が９９％以下であることにより延伸における面積延伸倍率を十分に高めることができ、高温環境での耐電圧性低下を軽減できる。他方、Ａ層の割合が１０％以上であることにより、高温環境での熱寸法安定性の低下が軽減される。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおけるＢ層のポリプロピレン樹脂の含有量は、高い耐電圧性と優れた延伸性を得る観点から、Ｂ層の全構成成分を１００質量％としたときに、９５質量％以上が好ましく、より好ましくは９６質量％以上、さらに好ましくは９７質量％以上である。上限は特に限定しないが１００質量％とするものである。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおけるＢ層が環状オレフィン系樹脂を含む場合、その含有量は、高い耐電圧性と優れた延伸性を得る観点から、Ｂ層の全構成成分を１００質量％としたときに、５質量％以下が好ましく、より好ましくは４質量％以下、さらに好ましくは３質量％以下であり、特に好ましくは１質量％以下である。なお、Ｂ層が環状オレフィン系樹脂を含むことは任意であり、下限は０．０質量％（すなわち、環状オレフィン系樹脂を含まない態様）とするものである。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおけるＡ層の環状オレフィン系樹脂の含有量は、高温での熱寸法安定性を高め、コンデンサとして使用したときの信頼性を高める観点から、Ａ層の全構成成分を１００質量％としたときに、０．５質量％以上が好ましく、より好ましくは１質量％以上、さらに好ましくは４質量％以上であり、特に好ましくは７質量％以上である。一方で、前記Ａ層の環状オレフィン系樹脂の含有量は、延伸時に面積延伸倍率を高めた際の破膜を起きにくくする観点から、Ａ層の全構成成分を１００質量％としたときに、３８質量％以下であることが好ましく、３４質量％以下であることがより好ましく、２５質量％以下であることがさらに好ましく、１９質量％以下であることが特に好ましく、９．５質量％以下であることが格別に好ましく、９．０質量％以下であることが最も好ましい。
　続いて、本発明のポリプロピレンフィルムに好適に用いることができる樹脂について説明する。
　本発明のポリプロピレンフィルムに用いる環状オレフィン系樹脂について説明する。本発明のポリプロピレンフィルムに用いる環状オレフィン系樹脂の製造に用いることができる環状オレフィンモノマーとしては、シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘプテン、シクロオクテン、シクロペンタジエン、１，３－シクロヘキサジエンといった単環式オレフィン、ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－メチル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプタ－２－エン、５，５－ジメチル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－エチル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－ブチル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－エチリデン－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－ヘキシル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－オクチル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－オクタデシル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－メチリデン－ ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－ビニル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－プロペニル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エンといった二環式オレフィン、トリシクロ〔４，３，０，１２．５〕デカ－３，７－ジエン、トリシクロ〔４，３，０，１２．５〕デカ－３－エン、トリシクロ〔４，３，０，１２．５〕ウンデカ－３，７－ジエン、トリシクロ〔４，３，０，１２．５〕ウンデカ－３，８－ジエン、トリシクロ〔４，３，０，１２．５〕ウンデカ－３－エン、５－シクロペンチル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－シクロヘキシル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－シクロヘキセニルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン、５－フェニル－ビシクロ〔２，２，１〕ヘプタ－２－エンといった三環式オレフィン、テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－メチルテトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－エチルテトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－メチリデンテトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－エチリデンテトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－ビニルテトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－プロペニル－テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エンといった四環式オレフィン、および８－シクロペンチル－テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－シクロヘキシル－テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－シクロヘキセニル－テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、８－フェニル－シクロペンチル－テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エン、テトラシクロ〔７，４，１３．６，０１．９，０２．７〕テトラデカ－４，９，１１，１３－テトラエン、テトラシクロ〔８，４，１４．７，０１．１０，０３．８〕ペンタデカ－５，１０，１２，１４－テトラエン、ペンタシクロ〔６，６，１３．６，０２．７，０９．１４〕－４－ヘキサデセン、ペンタシクロ〔６，５，１，１３．６，０２．７，０９．１３〕－４－ペンタデセン、ペンタシクロ〔７，４，０，０２．７，１３．６，１１０．１３〕－４－ペンタデセン、ヘプタシクロ〔８，７，０，１２．９，１４．７，１１１．１７，０３．８，０１２．１６〕－５－エイコセン、ヘプタシクロ〔８，７，０，１２．９，０３．８，１４．７，０１２．１７，１１３．１６〕－１４－エイコセン、シクロペンタジエンといった四量体等の多環式オレフィンなどが挙げられる。これらの環状オレフィンモノマーは、それぞれ単独であるいは２種以上組合せて用いることができる。
　環状オレフィンモノマーとしては、上記した中でも、生産性、表面性の観点から、ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト－２－エン（以下、ノルボルネンとする。）、トリシクロ〔４，３，０，１２．５〕デカ－３－エンなどの炭素数１０の三環式オレフィン（以下、トリシクロデセンとする。）、テトラシクロ〔４，４，０，１２．５，１７．１０〕ドデカ－３－エンなどの炭素数１２の四環式オレフィン（以下、テトラシクロドデセンとする。）、シクロペンタジエン、または１，３－シクロヘキサジエンが好ましく用いられる。
　環状オレフィン系樹脂は、上記した定義を満たす限り、上記環状オレフィンモノマーのみを重合させた樹脂（以下、ＣＯＰということがある。）や、上記環状オレフィンモノマーと鎖状オレフィンモノマーとを共重合させた樹脂（以下、ＣＯＣということがある。）のいずれの樹脂でも構わない。
　ＣＯＰの製造方法としては、環状オレフィンモノマーの付加重合、あるいは開環重合などの公知の方法が挙げられ、例えば、ノルボルネン、トリシクロデセン、テトラシクロデセン、およびその誘導体を開環メタセシス重合させた後に水素化させる方法、ノルボルネンおよびその誘導体を付加重合させる方法、シクロペンタジエン、シクロヘキサジエンを１，２－、１，４－付加重合させた後に水素化させる方法などが挙げられる。これらの中でも、生産性、成型性の観点から、ノルボルネン、トリシクロデセン、テトラシクロデセン、およびその誘導体を開環メタセシス重合させた後に水素化させる方法がより好ましい。
　ＣＯＣの場合、好ましい鎖状オレフィンモノマーとしては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－へキセン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、３－エチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－へキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ペンテン、４－エチル－１－へキセン、３－エチル－１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセン等が挙げられる。
　これらの中でも、生産性、コスト、ポリプロピレン樹脂との相溶性の観点から、エチレンまたはプロピレンを特に好ましく用いることができ、これらを併用してもよい。また、環状オレフィンモノマーと鎖状オレフィンモノマーとを共重合させた樹脂の製造方法としては、環状オレフィンモノマーと鎖状オレフィンモノマーの付加重合などの公知の方法が挙げられ、特に、生産性、成型性の観点からノルボルネンまたはテトラシクロドデセンおよびそれらの誘導体と、エチレン及び／またはプロピレンからなる２元重合または３元重合による方法などを好ましい方法として用いることができる。すなわち、例えば、テトラシクロドデセン誘導体とエチレンの２元重合や、ノルボルネンとエチレンとプロピレンの３元重合を好ましい方法として用いることができる。
　本発明のポリプロピレンフィルムに用いる環状オレフィン系樹脂は、非晶性であることが好ましい。さらに非晶性の環状オレフィン系樹脂のガラス転移温度は、１２５℃以上１７５℃以下であることが好ましい。前記ガラス転移温度を１２５℃以上１７５℃以下とすることで、成形加工時にポリプロピレン樹脂への追従性を高めることができ、フィルムの厚みムラを抑制することが容易になる。そのため、本発明のポリプロピレンフィルムを用いたフィルムコンデンサの信頼性や、高温での耐電圧を高めることができる。前記ガラス転移温度は上記観点から、より好ましくは１３０℃以上、さらに好ましくは１３５℃以上である。一方で、成形加工性の観点から前記ガラス転移温度は１６０℃以下であることがより好ましく、１５０℃以下であることがさらに好ましく、１４２℃以下であることが特に好ましい。
　特に、成形加工の過程で延伸と続く緩和処理を行う場合、熱処理温度よりガラス転移温度が２５℃以上低い温度になるよう設計すると、フィルムコンデンサとして用いたときに長期の熱安定性に優れ、信頼性の高いポリプロピレンフィルムを製造することが容易になる。なお、本発明のポリプロピレンフィルムにおいて環状オレフィン系樹脂が非晶性であるとは、環状オレフィン系樹脂を示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温した際に得られる融解ピーク温度（Ｔｍ）が観察されないことと定義する。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、環状オレフィン系樹脂のガラス転移温度は、ＪＩＳ　Ｋ７１２１－１９８７に準じて以下のように測定することができる。示差走査熱量計を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのフィルムあるいは樹脂を３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温し、次いで、２６０℃で５分間保持した後、２０℃／分の条件で３０℃まで降温する。さらに、２０℃で５分間保持した後、再昇温として３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温する。再昇温過程で得られたＤＳＣ曲線から、ガラス転移温度（Ｔｇ）を下記式により算出する。なお、示差走査熱量計は、測定が可能なものであれば特に制限されず公知のものを使用することができ、例えば、セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ　ＤＳＣ６２２０等を用いることができる。
ガラス転移温度＝（補外ガラス転移開始温度＋補外ガラス転移終了温度）／２。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、欠陥やボイドを無くし、耐電圧を高める観点から、全光線透過率が８５％以上９９．９％以下であることが好ましい。ここで、全光線透過率とは、フィルム表面に対し垂直に光を入射させたときの全光線透過率、言い換えればフィルム厚み方向の全光線透過率である。また、上記観点から全光線透過率は、より好ましくは８８％以上、さらに好ましくは９１％以上、特に好ましくは９４％以上である。上限は実現可能性の観点から９９．９％とするものである。なお、全光線透過率は公知のヘイズメーターで測定することができ、詳細は後述する。
　全光線透過率を好適な範囲に収める方法としては、特に限定されるものではないが、環状オレフィン系樹脂をポリプロピレンフィルムに含有せしめる際に、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂を予備混練することや、表層に分岐鎖状ポリプロピレンを添加する方法、Ａ層をＢ層で挟んだ積層構成（例えば、Ｂ／Ａ／Ｂ）とする方法等が挙げられる。また、上記のような積層構成とした上で、ポリプロピレンフィルム全体に占める環状オレフィン系樹脂の量を低減することも、全光線透過率を高めるために効果的である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば有機粒子、無機粒子、結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、塩素捕捉剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤を含有してもよい。
　これらの中で酸化防止剤を含有させる場合、その酸化防止剤の種類および添加量の選定は、長期耐熱性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製“Ｉｒｇａｎｏｘ”（登録商標）１３３０：分子量７７５．２）、またはテトラキス［メチレン－３（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製“Ｉｒｇａｎｏｘ”（登録商標）１０１０：分子量１，１７７．７）等を併用することが好ましい。
　分子量５００以上の高分子量型の酸化防止剤の総含有量は樹脂全量に対して０．１～１．０質量部の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると長期耐熱性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。より好ましい総含有量は樹脂全体の質量の０．２～０．７質量部であり、特に好ましくは０．３～０．５質量部である。２層以上の積層構成の場合は、その各層において分子量５００以上の高分子量型の酸化防止剤が０．３～０．５質量部であることがフィッシュアイなどの欠陥を抑制し高品位、耐電圧性能を得る観点から好ましい。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲でポリプロピレン樹脂（Ａ）、環状オレフィン系樹脂以外の樹脂を含んでいてもよい。具体的な樹脂としては、各種ポリオレフィン樹脂を含むビニルポリマー樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂などが挙げられ、特に、ポリメチルペンテン、シンジオタクチックポリスチレンなどが好ましく例示される。これらの樹脂の含有量は、ポリプロピレンフィルムを構成する樹脂成分全体を１００質量％とした場合、３質量％未満が好ましく、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下である。ポリプロピレン樹脂以外の樹脂の含有量が３質量％以上であると、ドメイン界面の影響が大きくなるため、高温環境下での絶縁破壊電圧を低下させてしまう場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサ用の誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、フィルムコンデンサのタイプは限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では金属箔とフィルムとの合わせ巻きフィルムコンデンサ、金属蒸着フィルムコンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのフィルムコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。しかしながら本発明のポリプロピレンフィルムの特性から、特に金属蒸着フィルムコンデンサとして好ましく使用される。形状の観点では、捲回式であっても積層式であっても構わない。
　ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属膜との接着性を改善する目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸、熱処理および弛緩処理されることによって得ることが可能である。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られる。その中でも、フィルムの製膜安定性、結晶・非晶構造、表面特性、特に本発明の延伸倍率を高めながら機械特性および熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法を採用することが好ましい。
　次に本発明のポリプロピレンフィルムの製造方法を、ポリプロピレン樹脂としてポリプロピレン樹脂（Ａ）を用いたもの（主成分がポリプロピレン樹脂（Ａ）であるもの）を例に挙げて説明する。まず、樹脂原料を希釈して、またはそのまま支持体上に溶融押出して未延伸フィルムとする。樹脂原料としては、環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂（Ａ）とを事前に予備混練したコンパウンド樹脂を用いるのが好ましい。この未延伸フィルムを長手方向に延伸し、次いで幅方向に延伸して、逐次二軸延伸せしめる。その後、熱処理および弛緩処理を施して二軸配向ポリプロピレンフィルムを製造する。以下、より具体的に説明するが、本発明は必ずしもこれに限定して解釈されるものではない。
　まず、本発明のポリプロピレンフィルムでは環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂（Ａ）との分散状態を良くして、特にフィルムの高温時の絶縁破壊電圧を高める観点から、予め環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂と酸化防止剤と混合しコンパウンドしてコンパウンド樹脂とすることが好ましい。コンパウンドには短軸押出機、二軸押出機などを用いることができるが、良好な分散状態と高い透明性の観点から、特に二軸押出機を用いることが好ましい。コンパウンドする際の樹脂温度は次の温度範囲に収めることが好ましい。まず、３００℃以下であることが好ましく、２８０℃以下であることがより好ましい。一方で、２００℃以上であることが好ましく、２３０℃以上であることがより好ましい。
　コンパウンド樹脂中の環状オレフィン系樹脂の含有量は、コンパウンド樹脂成分全体を１００質量％としたとき、０．５質量％以上が好ましく、より好ましくは１質量％以上、さらに好ましくは４質量％以上、特に好ましくは１０質量％以上であり、経済的な観点からは１５質量％以上であることがより好ましく、２５質量％以上であることがさらに好ましい。一方で、環状オレフィン系樹脂の分散状態を高める観点から、コンパウンド樹脂中の環状オレフィン系樹脂の含有量は、４９質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることが好ましく、３６質量％以下であることが好ましい。
　酸化防止剤の量は、コンパウンド樹脂成分１００質量部に対して０．２質量部以上が好ましく、より好ましくは０．３質量部以上、さらに好ましくは０．４質量部以上である。上限は１．０質量部とするものである。また、ポリプロピレン樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率を０．９６０以上とすることで、融点が高くなり、高温での使用に適するため好ましい。
　次いで、ポリプロピレン樹脂（Ａ）とコンパウンド樹脂とを単軸押出機に供給し、濾過フィルターを通した後にスリット状口金から押し出す。スリット状口金から押し出された溶融シートは、温度制御されたキャスティングドラム（冷却ドラム）上で固化させ、未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。冷却ドラムの温度は、１０℃以上であることが好ましく、一方で、１１０℃以下であることが好ましい。
　面積延伸倍率を高める観点から積層構成とすることが好ましく、その場合には、Ａ層用のコンパウンド樹脂とポリプロピレン樹脂（Ａ）とを混合して内層（Ａ層）用の単軸押出機に供給し、ポリプロピレン樹脂（Ａ）を表層（Ｂ層）用の単軸押出機に供給する。その後、溶融共押出によるフィードブロック方式でＢ層／Ａ層／Ｂ層の３層構成に積層された樹脂をスリット状口金から溶融シートとして押し出し、温度制御した冷却ドラム上で固化させ未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。冷却ドラムの温度は１０℃以上であることが好ましい。一方で、冷却ドラムの温度は１１０℃以下であることが好ましく、９５℃以下であることがより好ましい。
　溶融シートのキャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法、エアーチャンバー法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法が好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフの位置を適宜調整することが好ましい。
　次に、未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。延伸時には、未延伸ポリプロピレンフィルムを所定の長手方向延伸温度に設定したロールに接触させ、長手方向に所定の倍率で延伸する。長手方向延伸温度は、１００℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましく、１４８℃以上であることがさらに好ましい。一方で、長手方向延伸温度は、１７０℃以下であることが好ましく、１６５℃以下であることがより好ましく、１６０℃以下であることがさらに好ましい。長手方向の延伸倍率は４．０倍以上であることが好ましく、４．５倍以上であることがより好ましく、５．０倍以上であることがさらに好ましい。一方で、１０倍以下であることが好ましい。長手方向に延伸した後、室温まで冷却する。
　次いで長手方向に一軸延伸せしめたポリプロピレンフィルムの幅方向両端部をクリップで把持したまま、テンターに導く。ここで本発明においては幅方向へ延伸する直前の予熱工程のテンター雰囲気温度（幅方向の予熱温度）を好ましくは幅方向の延伸温度＋５℃以上とすることが好ましい。一方で、予熱工程の温度は幅方向の延伸温度＋１５℃以下にすることが好ましく、より好ましくは＋１２℃以下、さらに好ましくは＋１０℃以下である。予熱工程の温度を前記範囲に収めることで、一軸延伸で長手方向に高配向したフィブリル構造をさらに強化でき、ポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を高めることができる。また一軸延伸後、配向が不十分な分子鎖を高温予熱で安定化させることは、熱寸法安定性が向上できる観点で好ましい。
　次いでフィルムの端部をクリップで把持したまま幅方向へ延伸するテンター雰囲気温度（幅方向の延伸温度）は、ガラス転移温度の高い環状オレフィン系樹脂を均一に延伸し、フィルムコンデンサとしたときの信頼性を高める観点から、好ましくは１５０℃以上であり、より好ましくは１５５℃以上であり、さらに好ましくは１７０℃以上である。一方で、上記観点から、幅方向の延伸温度は好ましくは１９０℃以下であり、より好ましくは１８５℃以下である。
　フィルムの絶縁破壊電圧を高める観点から、幅方向の延伸倍率は好ましくは７．４倍以上であり、より好ましくは８．５倍以上であり、さらに好ましくは９．３倍以上であり、特に好ましくは１０．０倍以上である。一方で、安定して製膜を行う観点から、幅方向の延伸倍率は好ましくは２０．０倍以下であり、より好ましくは１７．０倍以下であり、さらに好ましくは１５．０倍以下である。幅方向の延伸倍率が７．４倍未満では、一軸延伸で長手方向に高配向したフィブリル構造の配向寄与が大きく残存するため、高温時の絶縁破壊電圧の評価時にフィルム中の分子鎖が動きやすく絶縁破壊電圧が劣ったフィルムとなる場合がある。長手方向よりも幅方向の延伸倍率を高めることは長手方向の高い配向状態を保ったまま幅方向の配向が付与されるため、面内の分子鎖緊張が高まることで、特に高温時の絶縁破壊電圧を高める効果を得られるため好ましい。
　ここで、面積延伸倍率は４０．０倍以上であることが好ましい。面積延伸倍率を４０．０倍以上とすることにより、フィルム面内の分子鎖緊張が高まってＦ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）を容易に高くすることができる。その結果、得られるフィルムは、特に高温時の絶縁破壊電圧が高いものとなる。本発明において、面積延伸倍率とは、長手方向の延伸倍率に幅方向の延伸倍率を乗じたものである。面積延伸倍率は、より好ましくは４０．０倍以上、さらに好ましくは４２．０倍以上、特に好ましくは４９．０倍以上である。面積延伸倍率の上限は特に限定されないが、実現可能性の観点から逐次二軸延伸の場合は９０．０倍、同時二軸延伸の場合は１５０倍である。
　本発明において重要な点は、高い面積延伸倍率としながら主配向方向の収縮率を低くすることである。すなわち、本発明においてはポリプロピレン樹脂中に分散する環状オレフィン系樹脂ドメインの分散性を高め、二軸延伸後の熱固定温度を高温で施すことで、環状オレフィン系樹脂のドメイン界面での微小ボイドを生成させずに面内にドメインが広がった構造を形成させつつ、収縮につながるポリプロピレンの緊張状態を緩和させることにより高い面積延伸倍率としながら主配向方向の収縮率を低くすることができる。
　本発明のポリプロピレンフィルムの製造においては、続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２～２０％の弛緩を与えつつ、テンター雰囲気温度で１６５℃以上１９０℃以下かつ環状オレフィン系樹脂のガラス転移温度＋３０℃以上の温度で熱処理を行うことが、フィルムコンデンサとしたときの信頼性を高める観点から好ましく、より好ましくは１７２℃以上である。加えて、使用するポリプロピレン樹脂の融点以上であり、かつ、使用する環状オレフィン系樹脂のガラス転移温度より３０℃以上高い温度で熱処理を行うことで、効果的にフィルムコンデンサの信頼性を高めることができる。上記観点から、弛緩処理率は５％以上であることが好ましく、７％以上であることがより好ましく、９％以上であることがさらに好ましい。一方で、ポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を高める観点から、弛緩処理は１８％以下がより好ましく、１５％以下がさらに好ましい。
　熱処理および弛緩処理を経た後はテンターの外側へ導き、室温雰囲気にてフィルム端部のクリップを解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、厚み０．５０μｍ以上５．０μｍ未満のフィルム製品ロールを巻き取る。ここでポリプロピレンフィルムを巻取る前に蒸着を施す面に蒸着金属の接着性をよくするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行うことが好ましい。
　なお、本発明のポリプロピレンフィルムを得るため、着眼される製造条件を具体的に挙げてみると、例としては以下のとおりである。なお、これらの製造条件を全て満たすことが好ましいが、必ずしも全て備える態様とはせずに適宜組み合わせてもよい。例えば、「逐次二軸延伸において幅方向の延伸前の予熱温度が幅方向の延伸温度＋５℃以上かつ＋１５℃以下であること。」に代えて、同時二軸延伸を採用してもよい。
・主成分であるポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が０．９６０以上であること。
・前記層Ａと層Ｂを有し、層Ｂに分岐鎖状ポリプロピレンを含有すること。
・環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂とを予備混練すること。
・環状オレフィン系樹脂の含有量を１質量％以上３９質量％以下とすること。
・二軸延伸の面積延伸倍率が４０．０倍以上であること。
・幅方向の延伸倍率が長手方向の延伸倍率より高いこと。
・逐次二軸延伸において幅方向の延伸前の予熱温度が幅方向の延伸温度＋５～＋１５℃であること。
・二軸延伸後に熱処理と弛緩処理が施されていること。
・二軸延伸後の熱処理温度が１６５℃以上かつ環状オレフィン系樹脂のガラス転移温度＋３０℃以上であること。
　続いて、本発明のポリプロピレンフィルムを用いてなる金属膜積層フィルム、それを用いてなるフィルムコンデンサ、およびそれらの製造方法について説明する。
本発明の金属膜積層フィルムは、本発明のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する。この金属膜積層フィルムは、上記の本発明に係るポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設けることで得ることができる。
　本発明において、金属膜を付与する方法は特に限定されないが、例えば、ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムまたは、アルミニウムと亜鉛との合金を蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となる蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムなどの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。ポリプロピレンフィルムの表面粗さが表裏で異なる場合には、粗さが平滑な表面側に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが耐電圧性を高める観点から好ましい。
　本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でアニール処理を行ったり、熱処理を行ったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなど樹脂のコーティングを施すこともできる。
　本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを用いてなる。つまり本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを有する。例えば、上記した本発明の金属膜積層フィルムを、種々の方法で積層もしくは捲回すことにより本発明のフィルムコンデンサを得ることができる。捲回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。
　ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを減圧状態で蒸着する。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面の一方にマージンを有した、テープ状の巻取リールを作製する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて捲回し、捲回体を得る。
　両面に蒸着を行う場合は、一方の面の長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着し、もう一方の面には長手方向のマージン部が裏面側蒸着部の中央に位置するようにストライプ状に蒸着する。次に表裏それぞれのマージン部中央に刃を入れてスリットし、両面ともそれぞれ片側にマージン（例えば表面右側にマージンがあれば裏面には左側にマージン）を有するテープ状の巻取リールを作製する。得られたリールと未蒸着の合わせフィルム各１本ずつを、幅方向に金属化フィルムが合わせフィルムよりはみ出すように２枚重ね合わせて捲回し、捲回体を得る。
　本発明の金属層積層フィルムから本発明のフィルムコンデンサを得る方法としては、例えば、以上のようにして作製した捲回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して捲回型フィルムコンデンサとする方法が挙げられる。フィルムコンデンサの用途は、電気自動車、ハイブリッド車、燃料電池車等の電動自動車やドローン等の電動航空機のパワーコントロールユニット用途、鉄道車輌用途、太陽光発電・風力発電用途および一般家電用途等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。その他、本発明のポリプロピレンフィルムは、包装用フィルム、離型用フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途でも用いることができ、特にフィルム加工において加熱工程を含む用途に好ましく用いることができる。
　本発明のフィルムコンデンサは、容量密度が１．１μＦ／ｃｍ３以上１８μＦ／ｃｍ３以下であることが好ましい。フィルムコンデンサの容量密度は高ければ高いほど同一容量のコンデンサ素子を作製したときに体積が小さくなり小型化が可能となることから、１．５μＦ／ｃｍ３以上であることがより好ましい。フィルムコンデンサの小型化の観点からは、フィルムコンデンサの容量密度は高ければ高いほど好ましいが、実現可能性の観点から１８μＦ／ｃｍ３以下、好ましくは５．０μＦ／ｃｍ３以下であることが好ましい。
　本発明のポリプロピレンフィルムとして厚みが４．５μｍ以下のものを使用することにより、フィルムコンデンサの容量密度を１．１μＦ／ｃｍ３以上とすることが容易となり、厚みが３．５μｍ以下のものを使用することにより、フィルムコンデンサの容量密度を１．５μＦ／ｃｍ３以上とすることが容易となる。
　なお、本発明においてフィルムコンデンサの容量密度は、素子容量（μＦ）を素子体積（ｃｍ３）で除して算出することができる。素子容量は、周波数１ｋＨｚ、雰囲気温度２３℃でＪＩＳ　Ｃ　４９０８：２００７に従い計測することができる。また、素子体積とは、外装材、メタリコン、リールを含まない、蒸着フィルムを巻回した部分の体積であり、公知の３Ｄスキャナ型三次元測定機により測定することができる。フィルムコンデンサの容量密度の測定方法の詳細は後述する。
　本発明のフィルムコンデンサは、１３５℃での耐電圧が０．６０ｋＶ以上であることが好ましい。前記耐電圧は０．７５ｋＶ以上であることがより好ましく、１．０ｋＶ以上であることがさらに好ましい。本発明のポリプロピレンフィルムは、前記した特徴を具備することで高温での耐電圧が高いことから、これをフィルムコンデンサの誘電体として用いることにより、１３５℃での耐電圧を０．６０ｋＶ以上又は上記の好ましい範囲とすることが容易となる。
　以下、本発明のパワーコントロールユニット、電動自動車、電動航空機について説明する。本発明のパワーコントロールユニットは、本発明のフィルムコンデンサを有する。パワーコントロールユニットは、電力により駆動する機構を持つ電動自動車や電動航空機等において、動力をマネジメントするシステムである。パワーコントロールユニットに本発明のフィルムコンデンサを搭載することで、パワーコントロールユニット自体の小型化、耐熱性向上、高効率化が可能となり、結果、燃費が向上する。
　本発明の電動自動車は、本発明のパワーコントロールユニットを有する。ここで電動自動車とは、電気自動車、ハイブリッド車、燃料電池車等の電力により駆動する機構を有する自動車を指す。前述のとおり、本発明のパワーコントロールユニットは小型化が可能な他、耐熱性や効率にも優れるため、電動自動車が本発明のパワーコントロールユニットを備えることで燃費の向上等に繋がる。
　本発明の電動航空機は、本発明のパワーコントロールユニットを有する。ここで電動航空機とは、有人電動航空機やドローン等の電力により駆動する機構を有する航空機を指す。前述のとおり、本発明のパワーコントロールユニットは小型化が可能な他、耐熱性や効率にも優れるため、電動航空機が本発明のパワーコントロールユニットを備えることで燃費の向上等に繋がる。
　本発明の包装材料は、本発明のポリプロピレンフィルムを有することを特徴とする。本発明の包装材料は、蒸着時の熱に対して構造安定性に優れ、特に透明蒸着層を積層した際に水蒸気バリア性、酸素バリア性が良好であることから、水蒸気や酸素により劣化しやすいものの包装に好適に用いることができる。
　以下、実施例により本発明のポリプロピレンフィルムについて、より具体的に説明する。ただし、本発明のポリプロピレンフィルムはこれらの実施例に限定されない。なお。本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。
　［測定、評価方法］
　（１）フィルム厚み
　ポリプロピレンフィルムの任意の１０箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ－３１２Ａ型）を用いて測定した。その１０箇所の厚みの算術平均値をポリプロピレンフィルムのフィルム厚み（単位：μｍ）とした。
　（２）フィルムの主配向方向と主配向直交方向
　本発明において、フィルムの主配向方向は上述した方法に従い決定した。実施例に記載したフィルムの主配向方向について、より具体的には以下の通り主配向方向を決定した。なお、主配向直交方向はフィルム面内で主配向方向と直交する方向とした。
実施例１～７、比較例１、３、４：横延伸倍率が縦延伸倍率より高くなるよう逐次二軸延伸により製造したため、横延伸方向を主配向方向とした。
比較例２：横延伸倍率が縦延伸倍率より高くなるよう同時二軸延伸により製造したため、横延伸方向を主配向方向とした。
比較例５：延伸を行っていないフィルムであるため、上述した引張試験による方法により主配向方向を決定した。
　（３）樹脂およびフィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）
　示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ　ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのフィルムを３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温し、次いで、２６０℃で５分間保持した後、２０℃／分の条件で３０℃まで降温した。昇温過程で得られる吸熱ピーク温度をフィルムの融解ピーク温度とした。本実施例ではｎ＝３の測定を行った平均値から（Ｔｍ）を算出した。ピーク温度が１７０℃を超えて２００℃以下の範囲の中で２つ以上観測される場合や、ショルダーといわれる多段型のＤＳＣチャートに観測できるピーク温度（２つ以上のピークが重なり合ったチャートの場合に観測される。）が出る場合があるが、本実施例においてはＤＳＣチャートの縦軸熱流（単位：ｍＷ）の絶対値が最も大きいピークの温度を（Ｔｍ）（℃）とした。なお、樹脂の（Ｔｍ）についても同様に測定した。
　（４）環状オレフィン系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）
　ＪＩＳ　Ｋ７１２１－１９８７に準じて測定した。示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ　ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのフィルムあるいは樹脂を３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温し、次いで、２６０℃で５分間保持した後、２０℃／分の条件で３０℃まで降温した。さらに、２０℃で５分間保持した後、再昇温として３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温した。再昇温過程で得られたＤＳＣ曲線から、ガラス転移温度（Ｔｇ）を下記式により算出した。
ガラス転移温度＝（補外ガラス転移開始温度＋補外ガラス転移終了温度）／２　。
　（５）Ｆ（Ａ２３）とＦ（Ｂ２３）
　フィルム試長方向（主配向方向または主配向直交方向）を長辺方向として切り出した長方形のポリプロピレンフィルム（幅（短辺）１０ｍｍ×長さ（長辺）１５０ｍｍ）を、測定試料とした。次にサンプルを引張試験機（オリエンテック製“テンシロン”（登録商標）ＵＣＴ－１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、２３℃の室内で引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。この際、試料の中心がチャック間の真ん中の近傍にくるように、試料の長さ方向の位置を調整した。サンプル破断時にフィルムにかかっていた荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を、強度（単位：ＭＰａ）として算出した。測定は長手方向および幅方向の測定用のサンプルについて各々５回ずつ行い、その算術平均値として、試長方向における強度を求めた。試長方向が主配向方向の時の強度をＦ（Ａ２３）、試長方向が主配向直交方向の時の強度をＦ（Ｂ２３）とした。なお、強度の算出のために用いるフィルム厚みは、上記（１）で測定した値を用いた。
　（６）１５０℃で測定した収縮率
　フィルムの主配向方向および主配向直交方向のそれぞれについて、幅１０ｍｍ、長さ２００ｍｍ（測定方向）の試料を５本切り出し、両端から２５ｍｍの位置に印を付けて試長１５０ｍｍ（ｌ０）とした。次に、試験片を紙に挟み込み荷重ゼロの状態で１５０℃に保温されたオーブン内で、１５分間加熱後に取り出して、室温で冷却後、寸法（ｌ１）を測定して下記式にて求めた。各方向について、５本の試料の熱収縮率の算術平均値を当該方向の１５０℃で測定した熱収縮率とした。
熱収縮率＝｛（ｌ０－ｌ１）／ｌ０｝×１００（％）。
　（７）展開面積比Ｓｄｒ
　展開面積比は、ＩＳＯ２５１７８（２０１２）に準じて測定、算出した。ただし、測定は走査型白色干渉顕微鏡“ＶＳ１５４０”（株式会社日立ハイテクサイエンス製、測定条件と装置構成は後述する。）を使用して行った。また、付属の解析ソフトにより撮影画面を補完処理（完全補完）し、多項式４次近似にて面補正した後、メジアンフィルタ（３×３ピクセル）で処理したものを測定したｅｌｅｃｔｒｏ－ｍａｇｎｅｔｉｃ　ｓｕｒｆａｃｅとした。また、Ｓ－ｆｉｌｔｅｒのＳ－Ｆｉｌｔｅｒ　Ｎｅｓｔｉｎｇ　Ｉｎｄｅｘは０．４４５とした。測定は、５ｃｍ×５ｃｍの正方形状に切ったフィルムの両面について行った。対角線の交差点を１点目の測定点（点１）とし、開始点より４つある各角に向けて１ｃｍ離れた位置を時計回りにそれぞれ点２、点３、点４、点５とし、点２と点３を結んだ線分の中点を点６、点３と点４を結んだ線分の中点を点７、点４と点５を結んだ線分の中点を点８、点５と点２を結んだ線分の中点を点９とし、点１～点９の合計９箇所の測定点を決め、各測定点で測定を行った。測定結果から上記の手順に従って各測定位置のＳｄｒを求め、各面について９つ得られた値の１番目、２番目に大きい値と、８番目、９番目に大きい値を除いた５つの値の平均値を当該表面のフィルムのＳｄｒとして採用した。表１－２および表２－２には、便宜的にフィルムの一方の面を面１、裏面を面２として面を定め、各面のＳｄｒを記載した。
　＜測定条件と装置構成＞
対物レンズ：１０ｘ
鏡筒：１ｘ
ズームレンズ：１ｘ
波長フィルタ：５３０ｎｍ　ｗｈｉｔｅ
測定モード：Ｗａｖｅ
測定ソフトウェア：ＶＳ－Ｍｅａｓｕｒｅ　１０．０．４．０
解析ソフトウェア：ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ１０．０．３．０
測定領域：５６１.１μｍ×５６１.５μｍ
画素数：１，０２４×１，０２４。
　（８）全光線透過率
　スガ試験機（株）製ヘイズメーター（ＨＧＭ－２ＤＰ）を用い、以下の装置構成、光学条件で測定した。ポリオレフィン系フィルムを６．０ｃｍ×３．０ｃｍで切り出し、ポリオレフィン系フィルム表面に対し垂直に光を入射させ測定した際の測定値からフィルム厚み方向の全光線透過率の値を得た。なお、測定は５回行い、その平均値を全光線透過率とした。
光源：ハロゲンランプ１２Ｖ、５０Ｗ
受光特性：３９５～７４５ｎｍ
光学条件：ＪＩＳ－Ｋ７１０５－１９８１に準拠。
　（９）フィルム絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）
　１３５℃でのフィルム絶縁破壊電圧を測定する場合、１３５℃に保温されたオーブン内でフィルムを１分間加熱後、その雰囲気中でＪＩＳ　Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２　Ｂ法（平板電極法）に準じて測定した。ただし、下部電極については、ＪＩＳ　Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２のＢ法記載の金属板の上に、同一寸法の株式会社十川ゴム製「導電ゴムＥ－１００＜６５＞」を載せたものを使用した。絶縁破壊電圧試験を３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１）で測定）で除してＶ／μｍに換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を、１３５℃での絶縁破壊電圧とした。
　（１０）フィルムコンデンサ特性の評価（１３５℃での耐電圧、信頼性）、製膜性、加工性
　フィルムの一方の面（なお、濡れ張力が表裏両面で異なる場合は、濡れ張力が高い方の面）に、（株）アルバック製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が１０Ω／ｓｑで長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた、いわゆるＴ型マージン（マスキングオイルにより長手方向ピッチ（周期）が１７ｍｍ、ヒューズ幅が０．５ｍｍ）を有する蒸着パターンで蒸着を施し、スリット後に、フィルム幅５０ｍｍ（端部マージン幅２ｍｍ）の蒸着リールを得た。次いで、このリールを用いて(株)皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ－４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１２８℃の温度で１２時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子に仕上げた。こうして得られたコンデンサ素子１０個を用いて、１３５℃高温下でコンデンサ素子に１５０ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行った。
　＜耐電圧評価＞
　ステップアップ試験において、静電容量変化を測定しグラフ上にプロットし、該容量が初期値の７５％になった電圧をフィルムの厚み（上記（１）で測定した値）で割り返して耐電圧を求め、コンデンサ素子１０個の平均値を算出して以下の基準で評価した。Ｓ、Ａ、Ｂ、Ｃは使用可能であり、Ｄは実用上の性能に劣ることをそれぞれ意味する。
Ｓ：４２０Ｖ／μｍより大きい。
Ａ：３９０Ｖ／μｍより大きく、４２０Ｖ／μｍ以下。
Ｂ：３２５Ｖ／μｍより大きく３９０Ｖ／μｍ以下。
Ｃ：３００Ｖ／μｍより大きく３２５Ｖ／μｍ以下。
Ｄ：３００Ｖ／μｍ以下。
　＜信頼性評価＞
　静電容量が初期値に対して１８％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子１０個の中で最も耐電圧を高く上昇させたコンデンサ素子１個を解体し、破壊の状態を調べて信頼性を以下の通り評価した。Ｓは使用可能、Ａ、Ｂ、Ｃは条件次第で使用可能、Ｄは実用上の性能に劣ることをそれぞれ意味する。
Ｓ：素子形状の変化、貫通状の破壊共に観察されなかった。
Ａ：素子形状の変化は無く、かつフィルム１層以上２層以下の貫通状の破壊が観察された。
Ｂ：素子形状の変化は無く、フィルム３層以上５層以下の貫通状の破壊が観察された。
Ｃ：素子形状の変化は無く、フィルム６層以上１０層以下の貫通状の破壊が観察された。
Ｄ：素子形状に変化が認められた、又は１１層以上の貫通状の破壊が観察された。
　＜製膜性評価＞
　実施例、比較例に記載の条件にてフィルムを一貫製膜し、巻取開始から破膜が起きるまでに巻き取ることができたフィルム長を記録する作業を３回行い、３回の平均値を製膜可能フィルム長として製膜性を以下の通り評価した。Ａは安定して製膜可能であること、Ｂ、Ｃは収率が落ちるものの製膜可能であること、Ｄは実質的に製膜が困難なことをそれぞれ意味する。なお、１５０００ｍ巻き取った時点で破膜が見られなかった場合、その回のフィルム長は１５０００ｍとして次の作業を行った。
Ａ：製膜可能フィルム長が１００００ｍ以上であった。
Ｂ：製膜可能フィルム長が５０００ｍ以上かつ１００００ｍ未満であった。
Ｃ：製膜可能フィルム長が１０００ｍ以上かつ５０００ｍ未満であった。
Ｄ：製膜可能フィルム長が１０００ｍ未満であった。
　＜加工性評価＞
　前記蒸着を施した後のスリットの際に、ポリプロピレンフィルムが破断した頻度に応じて加工性を以下の評価基準で評価した。評価基準において、「Ａ」は使用可能であること、「Ｂ」、「Ｃ」は条件次第で使用可能であること、「Ｄ」は実用上の性能に劣り使用が困難なことをそれぞれ意味する。
Ａ：スリット長２万ｍあたりの破断回数は１回以下であった。
Ｂ：スリット長２万ｍあたりの破断回数は１回より多く３回以下であった。
Ｃ：スリット長２万ｍあたりの破断回数は３回より多く１０回以下であった。
Ｄ：スリット長２万ｍあたりの破断回数は１０回より多かった。
　（１１）Ａ層における１μｍ×２μｍの長方形において厚み方向と平行な一対の辺を通過する環状オレフィン樹脂のドメイン数（個／２μｍ２）
　ミクロトーム法を用い、主配向軸方向－厚み方向に平行な面でポリプロピレンフィルムを切断し、切断面を有するポリプロピレンフィルム片を作製した。前記切断面をＲｕＯ４で染色した後、染色面を切削して断面（ＴＤ／ＺＤ断面）を有する超薄切片を採取した。下記条件にて透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて前記超薄切片の断面を観察した。なお、この時、環状オレフィン系樹脂は、ポリプロピレン樹脂よりも黒く染まる。
・装置：（株）日立製作所製　透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）ＨＴ７７００
・加速電圧：１００ｋＶ
・観察倍率：２，０００倍
採取した断面ＴＥＭ像のＡ層部分に、一対の辺が厚み方向に１μｍ、厚み方向と直交する方向に２μｍの長方形を定めた２μｍ２の四方で囲んだ長方形を描き、当該長方形において厚み方向と平行な一対の辺を通過する環状オレフィン系樹脂のドメイン数をカウントした。同様の測定を画像内の長方形の位置を変えて合計１０回行って得られたドメイン数の平均値を算出し、Ａ層における厚み方向と平行な一対の辺を通過する環状オレフィン樹脂のドメイン数（個／２μｍ２）とした。なお、断面Ｘ内に一対の辺が厚み方向に１μｍ、厚み方向と直交する方向に２μｍの長方形を定めるにあたっては、当該長方形の底辺は海部分に設定するものとし、底辺と対向する辺上にドメインが位置する場合は、これは無いものと見なして個数としてはカウントしないこととした。また、くびれ部のあるドメインについても、連結したドメインとして扱った。
　（１２）樹脂およびフィルムの降温結晶化温度（Ｔｍｃ）
　ＪＩＳ７１２１－１９８７に準じて測定した。まず、示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ　ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのフィルムを３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温し、次いで、２６０℃で５分間保持した後、２０℃／分の条件で３０℃まで降温した。降温過程で得られる発熱ピークのピーク温度を計測した。本実施例ではｎ＝３の測定を行った前記ピーク温度の平均値をフィルムの降温結晶化温度（Ｔｍｃ）とした。１度の測定において前記発熱ピークが複数見られる場合は、ピーク温度が最も高い発熱ピークのピーク温度を当該測定のピーク温度とした。
　（１３）長手方向の厚み斑
　ポリプロピレンフィルムの任意の場所から長手方向２００ｍｍ、幅方向２０ｍｍとなるように切り出し試料とし、接触式の膜厚計株式会社ミツトヨ社製ライトマチックＶＬ－５０Ａ（１０．５ｍｍφ超硬球面測定子、測定荷重０．０６Ｎ）にて測定した。厚み測定位置は、長手方向については、試料の幅方向中央部において１ｍｍ間隔で１００ヶ所とした。長手、幅方向それぞれにおいて最大値、最小値、１００ヶ所の平均値より、下記式より厚み斑を求めた。
　厚み斑（％）＝（（厚み最大値－厚み最小値）／１００ヶ所の厚み平均値）×１００
　（１４）フィルムコンデンサの容量密度
　コンデンサ素子１０個の容量をキーサイトテクノロジー製Ｅ４９８０ＡプレシジョンＬＣＲメーターにて、周波数１ｋＨｚ、雰囲気温度２３℃でＪＩＳ　Ｃ　４９０８：２００７に従い計測し、１０個のコンデンサ素子の平均値を素子容量とした。続いて、それぞれのコンデンサ素子の体積をキーエンス製ＶＬ－５００　３Ｄスキャナ型三次元測定機により計測し、素子体積とした。得られた値から、各素子について次式にしたがい容量密度を算出し、１０個のコンデンサ素子の平均値を測定値として採用した。なお、ここで素子体積とは、外装材、メタリコン、リールを含まない、蒸着フィルムを巻回した部分の体積とした。
容量密度（μＦ／ｃｍ３）＝素子容量（μＦ）／素子体積（ｃｍ３）。
　（１５）フィルムコンデンサの１３５℃での耐電圧
　コンデンサ素子１０個を用いて、１３５℃高温下でコンデンサ素子に１５０ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行った。ステップアップ試験において、静電容量変化を測定しグラフ上にプロットし、該容量が初期値の７５％になった電圧をフィルムコンデンサの１３５℃での耐電圧として記録した。
　（１６）フィルムコンデンサ性能評価
　＜寿命評価＞
　コンデンサ素子１０個を用いて、１３５℃高温下でコンデンサ素子に７５０ＶＤＣの電圧を印加し、１００時間ごとに取り出して容量を測定した。該容量が初期値の９０％以下となった時間を求め、コンデンサ素子１０個の平均値を算出したものを寿命とし、以下の基準で評価した。Ａは使用可能であること、Ｂは実用上の性能に劣ること、Ｃは使用困難なことをそれぞれ意味する。
Ａ：寿命が３０００時間以上である。
Ｂ：寿命が３０００時間より小さく、２０００時間以上である。
Ｃ：寿命が２０００時間より小さい。
　＜素子体格評価（小型化の指標）＞
　コンデンサ素子１０個の体積をキーエンス製ＶＬ－５００　３Ｄスキャナ型三次元測定機により計測し、平均値を素子体積として以下の基準で評価した。Ａ、Ｂは使用可能であり、Ｃは実用上の性能に劣ることをそれぞれ意味する。なお、ここでいう素子体積は「（１４）フィルムコンデンサの容量密度」の測定で用いたものと同じである。
Ａ：素子体積が８０ｃｍ３以下である。
Ｂ：素子体積が８０ｃｍ３より大きく、１６０ｃｍ３以下である。
Ｃ：素子体積が１６０ｃｍ３より大きい。
　［樹脂等］
　各実施例及び比較例におけるポリプロピレンフィルムの製造には、以下の樹脂等を使用した。
　＜ポリプロピレン樹脂＞
ポリプロピレン樹脂１：
メソペンタッド分率が０．９８４、融点が１６８℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．２ｇ／１０分であるホモポリプロピレン。
ポリプロピレン樹脂２：
メソペンタッド分率が０．９８２、融点が１６７℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．２ｇ／１０分であるホモポリプロピレン。
ポリプロピレン樹脂３
メソペンタッド分率が０．９７２、融点が１６６℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．２ｇ／１０分であるホモポリプロピレン。
ポリプロピレン樹脂４：
メソペンタッド分率が０．９７０、融点が１６６℃、メルトフローレート（ＭＦＲ）が３．３ｇ／１０分であるホモポリプロピレン（Ｂｏｒｅａｌｉｓ　ＡＧの“Ｂｏｒｃｌｅａｎ”（登録商標）ＨＣ３００ＢＦ）。
分岐鎖状ポリプロピレン（Ｂ１）：メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．４ｇ／１０分である分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（Ｂｏｒｅａｌｉｓ　ＡＧの“Ｄａｐｌｏｙ”（登録商標）ＷＢ１３５ＨＭＳ）。
　＜ポリプロピレン樹脂以外の成分＞
環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）：
ポリプラスチックス製“ＴＯＰＡＳ”（登録商標）６０１３Ｆ－０４（エチレンとノルボルネンを共重合させた樹脂（ＣＯＣ）であり、ガラス転移温度が１３８℃、非晶性）
環状オレフィン系樹脂（Ｃ２）：
ポリプラスチックス製“ＴＯＰＡＳ”（登録商標）６０１７Ｓ－０４（エチレンとノルボルネンを共重合させた樹脂（ＣＯＣ）であり、ガラス転移温度が１７８℃、非晶性）
酸化防止剤：
チバ・スペシャリティ・ケミカルズ製“ＩＲＧＡＮＯＸ”（登録商標）１０１０。
　＜環状オレフィン系樹脂予備混練原料＞
原料（Ａ１）：
ポリプロピレン樹脂１が６９．５質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）が３０質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ａ１）とした。
原料（Ａ２－１）：
ポリプロピレン樹脂２が６９．５質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）が３０質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ａ２－１）とした。
原料（Ａ２－２）：
ポリプロピレン樹脂２が５４．５質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）が４５質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ａ２－２）とした。
原料（Ａ３）
ポリプロピレン樹脂３が６９．５質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）が３０質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ａ３）とした。
原料（Ａ４）：
ポリプロピレン樹脂４が５４．５質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）が４５質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ａ４）とした。
原料（Ａ５）：
ポリプロピレン樹脂２が５４．５質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ２）が４５質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ａ５）とした。
　＜分岐鎖状ポリプロピレン予備混練原料＞
原料（Ｄ１）：
ポリプロピレン樹脂１が８９．５質量部、分岐鎖状ポリプロピレン（Ｂ１）が１０質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ｄ１）とした。
原料（Ｄ２）：
ポリプロピレン樹脂２が８９．５質量部、分岐鎖状ポリプロピレン（Ｂ１）が１０質量部、酸化防止剤が０．５質量部となるように各成分を混合し、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出した後、ストランドを水冷後チップ化して原料（Ｄ２）とした。
　（実施例１）
　原料（Ａ２－１）が３５質量部、ポリプロピレン樹脂２が６４．６質量部、酸化防止剤が０．４質量部となるように各成分を混合し、Ａ層用の単軸溶融押出機に供給した。併せて、ポリプロピレン樹脂２が５０質量部、原料（Ｄ２）が５０質量部になるよう各成分を混合し、をＢ層用の単軸溶融押出機に供給した。それぞれ温度２６０℃で溶融し、８０μｍカットの焼結フィルターで異物を除去後、フィードブロックを用いてＢ／Ａ／Ｂの３層積層で積層厚み比が１／１０／１（フィルム全厚みに対する内層Ａ層の割合は８３％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーをＴダイより吐出させた。その後、エアーナイフにより溶融シートを９０℃に保持されたキャスティングドラム上に密着させて冷却固化し、未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて段階的に１４５℃まで予熱し、引き続き１５５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．４倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、フィルム幅手の両端部をクリップで把持したまま１８８℃の幅方向（ＴＤ）予熱温度（ＴＤ延伸温度より６℃高い。）で予熱し、次いで１８２℃のＴＤ延伸温度で幅方向に１０．４倍延伸した。さらに熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１７５℃で熱処理を行い、テンターの外側へ導いてクリップを解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中にてコロナ放電処理を行い、ポリプロピレンフィルムを得た。評価結果を表１－２に示す。
　（実施例２～５、８、比較例３、４）
　原料処方を表１－１および表２－１に記載の原料処方とし、製膜条件を表１－２および表２－２に記載の製膜条件とした以外は実施例１と同様にしてポリプロピレンフィルムを得た。評価結果を表１－２および表２－２に示す。なお、フィルム厚みの調整は押出機の吐出量の増減により行った（以下、他の実施例や比較例でも同じ。）。
　（実施例６）
　原料（Ａ３）が１０質量部、ポリプロピレン樹脂２が８９．６質量部、酸化防止剤が０．４質量部となるように各成分を混合し、単軸溶融押出機に供給した。温度２６０℃で溶融し、８０μｍカットの焼結フィルターで異物を除去後、その溶融ポリマーをＴダイより吐出させた後、エアーナイフにより溶融シートを９０℃に保持されたキャスティングドラム上に密着させて冷却固化し、他の製膜条件を表１－２に記載の製膜条件とした以外は実施例１と同様にしてＡ層のみからなるポリプロピレンフィルムを得た。評価結果を表１－２に示す。
　（実施例７、比較例１、５）
　原料処方を表１－１および表２－１の原料処方とし、製膜条件を表１－２および表２－２に記載の製膜条件とした以外は実施例６と同様にしてポリプロピレンフィルムを得た。評価結果を表１－２および表２－２に示す。なお、比較例５は未延伸フィルムであり、延伸～熱処理の工程は実施しなかった。
　（比較例２）
　ポリプロピレン樹脂４が７９．６質量部、環状オレフィン系樹脂（Ｃ１）が２０質量部、さらに酸化防止剤が０．４質量部となるように各成分をそれぞれ混合して２６０℃に設定した単軸の押出機に供給し、温度２６０℃で溶融した後、８０μｍカットの焼結フィルターで異物を除去して溶融単層ポリマーをＴダイより吐出させた。これを９０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させて冷却固化して未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られた未延伸ポリプロピレンフィルムを同時二軸延伸機に導き、フィルム幅手の両端部をクリップで把持したまま１６３℃で予熱後、長手方向に３．６倍、幅方向に８．２倍で同時二軸延伸した。次いで、熱処理および弛緩処理は行わず同時二軸延伸機の外側へ導いてフィルム端部のクリップ解放し、実施例１と同様にコロナ放電処理を行い、ポリプロピレンフィルムを得た。評価結果を表２－２に示す。
　（比較例６～８）
　原料処方を表２－１の原料処方とし、製膜条件を表２－２に記載の製膜条件とした以外は実施例１と同様にして、比較例６は５．５μｍ、比較例７は３．５μｍ、比較例８は４．５μｍのポリプロピレンフィルムを得ようとしたところ、いずれも破膜により製膜することができなかった。したがってフィルム特性、コンデンサ特性の評価ができなかったため、表２－２の当該項目の欄は斜線で示す。
　（比較例９）
　原料処方を表２－１の原料処方とし、製膜条件を表２－２に記載の製膜条件とした以外は比較例２と同様にしてポリプロピレンフィルムを得た。評価結果を表２－２に示す。
　（実施例Ｃ１）
　実施例２で得られたポリプロピレンフィルムのコロナ放電処理を施した面に、（株）アルバック製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が２０Ω／ｓｑで蒸着を施した。蒸着の際、マスキングオイルにより長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた、いわゆるＴ型マージン（長手方向ピッチ（周期）が１７ｍｍ、ヒューズ幅が０．５ｍｍ）を有する蒸着パターンを施した蒸着フィルムＣ１Ａと、Ｔ型マージンを有する蒸着パターンを施していないもの蒸着フィルムＣ１Ｂをそれぞれ作製した。前記蒸着フィルムＣ１Ａ、Ｃ１Ｂをそれぞれスリットし、フィルム幅５０ｍｍ（端部マージン幅２ｍｍ）の蒸着リールＣ１Ａ、Ｃ１Ｂを得た。次いで、蒸着リールＣ１Ａ、Ｃ１Ｂが交互に重なるようにして(株)皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ－４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子として仕上げた後の素子容量が１０μＦとなるようにコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１２８℃の温度で１２時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子に仕上げた。得られたコンデンサ素子の評価結果を表３に示した。素子体格を格別に小型に保ったまま高い定格電圧を有するコンデンサ素子が得られた。
　（実施例Ｃ２、比較例Ｃ１、比較例Ｃ２）
　表３に記載のフィルムを使用した以外は、実施例Ｃ１と同様にしてコンデンサ素子を得た。実施例Ｃ２で得られたコンデンサ素子は素子体格を小型に保ったまま高い定格電圧のコンデンサ素子であった。比較例Ｃ１で得られたコンデンサ素子は、定格電圧は高いものの素子体格が大きく、実用上の性能に劣るコンデンサ素子であった。比較例Ｃ２で得られたコンデンサ素子は、素子体格は小型ではあるが定格電圧が低く、実用上の性能に劣るコンデンサ素子であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサ用途、包装用途、離型用途、テープ用途など工業用途等に広く使用でき、特に高温環境での耐電圧特性・信頼性に優れることから、高温度・高電圧下で用いられるフィルムコンデンサ用途に好適に用いることができる。
１　断面Ｘの一部
２　海部分
３　島部分（ドメイン）
４　断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形
５　厚み方向と平行な一対の短辺

Claims (18)

  1. 　２３℃で測定した主配向方向の強度をＦ（Ａ２３）、２３℃で測定した主配向直交方向の強度をＦ（Ｂ２３）としたときに、Ｆ（Ａ２３）＋Ｆ（Ｂ２３）が１２０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であり、１５０℃で測定した主配向方向の収縮率が－２．０％以上３．０％以下であり、かつ環状オレフィン系樹脂を含む、ポリプロピレンフィルム。
  2. 　少なくとも一方の表面の展開面積比Ｓｄｒが０．００２％以上０．０５０％以下である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
  3. 　前記環状オレフィン系樹脂とポリプロピレン樹脂とを含む層（Ａ層）を少なくとも１層有し、
    　主配向方向及び厚み方向に平行な面で前記Ａ層を切断したときの断面を断面Ｘとしたときに、前記断面Ｘ内に一対の短辺が厚み方向に平行となるように定めた１μｍ×２μｍサイズの長方形において、前記一対の短辺を通過する前記環状オレフィン系樹脂のドメインが２個以上存在する、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
  4. 　１３５℃で測定した絶縁破壊電圧が３２５Ｖ／μｍを超え９００Ｖ／μｍ以下である、請求項１～３のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  5. 　厚みが０．５０μｍ以上５．５μｍ以下である、請求項１～４のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  6. 　１５０℃で測定したフィルムの主配向直交方向の収縮率が－２．０％以上４．０％以下である、請求項１～５のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  7. 　ガラス転移温度が１２５℃以上１７５℃以下の環状オレフィン系樹脂を含む、請求項１～６のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  8. 　全光線透過率が８５％以上９９．９％以下である、請求項１～７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  9. 　示差走査熱量測定によって測定される降温結晶化温度（Ｔｍｃ）が１１０℃以上である、請求項１～８のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  10. 長手方向の厚み斑が０．００１％以上１５％以下である、請求項１～９のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  11. 　請求項１～１０のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する、金属膜積層フィルム。
  12. 　請求項１１に記載の金属膜積層フィルムを用いてなる、フィルムコンデンサ。
  13. 　容量密度が１．１μＦ／ｃｍ３以上１８μＦ／ｃｍ３以下である、請求項１２に記載のフィルムコンデンサ。
  14. １３５℃での耐電圧が０．６０ｋＶ以上である、請求項１２または１３に記載のフィルムコンデンサ。
  15. 　請求項１２～１４のいずれかに記載のフィルムコンデンサを有する、パワーコントロールユニット。
  16. 　請求項１５に記載のパワーコントロールユニットを有する、電動自動車。
  17. 　請求項１５に記載のパワーコントロールユニットを有する、電動航空機。
  18. 　請求項１～１０のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムを用いてなる、包装材料。
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