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Verfahren zur mindestens zweistufigen Isotopengewinnung
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h. fürhanden ist, zu erhöhen, ohne dass sich in irgendeiner Verfahrensstufe die an diesem Isotop angereicherte
Substanz durch Vermischen mit einer Substanz, die einen weniger hohen Isotopengehalt hat, erniedrigt.
Es ist schliesslich eine Aufgabe der Erfindung, den aus der Hochkonzentrationsanlage kommenden
Rückfluss auf die Isotopenkonzentration (ao) des Mediums, welches als Isotopenquelle in die gesamte An- lage eingespeist wird, zu bringen.
Gemäss der Erfindung wird das Verfahren zur Gewinnung von Isotopen aus Flüssigkeiten oder Gasen in zwei oder mehreren hintereinandergeschalteten Verfahrensstufen in der Weise ausgeführt, dass der von einer Hochkonzentrationsanlage kommende Rückfluss, der in dieser Anlage auf eine mittlere Konzentra- tion (aR) verarmt wurde, mit dem auf Vorkonzentration (av) zu bringenden Zufluss zur Hochkonzentra- tionsanlage in Isotopenaustausch gebracht wird. Zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens wird, wie aus Fig. 1 ersichtlich, der aus einer Hochkonzentrationsanlage (HA) kommende Rückfluss einer ge- sonderten Phasenumkehr (PR) zugeführt und das dort erzeugteMedium in eine kleinere Isotopenaustausch- kolonne (KI) geleitet. Durch diese fliesst im Gegenstrom das aus der Vorkonzentrationsanlage (VA) kommende Medium.
Falls zur Durchführung des Isotopenaustausches ein Katalysator erforderlich ist, kann dieser entweder in der kleineren Isotopenaustauschkolonne (KI) als Fest- oderSchwebebett enthalten sein, oder aber im Medium suspendiert oder gelöst mitgeführt werden. Die kleinere Isotopenaustauschkolonne (Kl) ist so bemessen, dass der aus derHochkonzentrationsanlage (HA) kommende Rückfluss bis auf die Konzentration des eingespeistenMediums (ao) verarmt wird. Erst dann wird er mit diesem Medium vermischt, welches in die Vorkonzentrationsanlage (VA) eingespeist wird.
Das erfindungsgemässe Verfahren soll im folgenden beispielsweise an Hand des Isotopenaustausches zwischen Ammoniak und Wasserstoff zum Zwecke der Gewinnung von Deuterium unter Bezugnahme auf die Fig. 2 ins einzelne gehend erläutert werden.
In einer Phasenumkehrstufe 1 wird das als Isotopenquelle benutzte Wasser 2 von der Isotopenkonzentration (a) in Wasserstoff und Sauerstoff aufgespalten. Der Wasserstoff wird über die Leitung 3 einer Isotopenaustauschkolonne 4 zugeführt. Nachdem er dort, wie später beschrieben, an Deuterium verarmt worden ist, wird er über die Leitung 5 in die Synthese 6 eingebracht, nachdem ihm vorher über die Leitung 8 Stickstoff zugemischt worden ist. Ein Teil des in der Synthese 6 erzeugten Ammoniaks wird abgezweigt und über die Leitung 7 verflüssigt auf den Kopf der Isotopenaustauschkolonne 4 aufgebracht, welche es im Gegenstrom zu dem zu verarmenden Wasserstoff durchströmt.
Bei Verwendung eines im flüssi- gen Ammoniak mitgeführten Katalysators wird dieser am Kopf der Isotopenaustauschkolonne 4 dem Ammoniakstrom über die Leitung 15 zugemischt.
Nach erfolgtem Isotopenaustausch verlässt das an Deuterium angereicherte Ammoniak über die Leitung 17 den Isotopenaustauscher 4 und wird auf den Kopf des Isotopenaustauschers 16 aufgebracht. Dort wird es wiederum im Gegenstrom zum Wasserstoff geführt, der sich aus zwei Teilströmen zusammensetzt.
Der eine Teil ist aus dem Rückfluss 13 aus der Hochkonzentration 12 in der Phasenumkehr 19 entstanden und hat die Isotopenkonzentration (aR), der andere Teil wird am Kopf der Isotopenaustauschkolonne 20 abgezogen. Diese ist so bemessen, dass ihr Kopfprodukt ebenfalls die Isotopenkonzentration (aR) hat. Auf den Kopf der Isotopenaustauschkolonne 20 wird über die Leitung 18 das aus der Austauschkolonne 16 austretende Ammoniak aufgegeben. Nach erfolgtem Isotopenaustausch in der Austauschkolonne 20 hat das Ammoniak die erforderliche Vorkonzentration (av) erreicht. Falls der Katalysator im Ammoniak mitgeführt worden ist, wird dieser in der Abscheidevorrichtung 14 vom Ammoniak getrennt und wie oben beschrieben durch die Leitung 15 wieder zurückgeführt.
Das Ammoniak geht über die Leitung 9 zur Verbrennungsanlage 10 und wird dort zu Wasser und Stickoxyd verbrannt. Das Verbrennungswasser mit der Isotopenkonzentration (av) wird zum Teil in die Hochkonzentration 12 eingeleitet, der andere Teil wird abgezweigt, und in der Phasenumkehr 22 in Wasserstoff und Sauerstoff gespalten.
Der dort entstehende Wasserstoff mit der Isotopenkonzentration (av) wird am Fuss der Austauschkolonne 20 eingebracht und im Gegenstrom zu dem durchströmenden Ammoniak geführt. Die Hochkonzentration 12 verlässt ein Rückfluss, dessen Deuteriumgehalt (aR) zwischem dem Deuteriumgehalt des vorangereicherten Wassers (av) und dem des als Isotopenquelle eingespeisten Wassers (ao) liegt. Dieser Rückfluss wird, wie vorher schon angeführt, der Phasenumkehr 19 zugeführt.
Beispiel l : 1200 kMol/h Wasser mit natürlichem Schwerwasseranteil werden der Elektrolyse 1
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Hauptkolonne 4 zugeführt, nachdem er vorher mit dem den Kopf der Kolonne 16 verlassenden Wasserstoff vereinigt worden ist.
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Durch die Kolonne 4 strömen 1500 kMol Wasserstoff und in entgegengesetzter Richtung dazu flüssiges
Ammoniak. Infolge des Isotopenaustausches geht ein Teil des Deuteriums vom Wasserstoff zum Ammo- niak über und bildet dort NH2D. Am Kopf der Kolonne ist der Wasserstoff auf 62, 5% seiner natürlichen
Deuteriumkonzentration verarmt. Dieser Wasserstoff geht in die Synthese 6. Dort werden zusammen mit
500 kMol Stickstoff 1000 kMol Ammoniak erzeugt. Auch dieses Ammoniak hat nur 62, 5% seiner natürli- chen Konzentration an NH2D.
Von dem in der Synthese erzeugten Ammoniak sollen 200 kMol zu nitrosen Gasen verbrannt werden, während 800 kMol für andere Zwecke verbraucht werden. Das zur Verbrennung bestimmte Ammoniak wird verflüssigt und über die Leitung 7 auf den Kopf der Hauptkolonne 4 gespeist, nachdem ihm vorher über die Leitung 15 der Katalysator beigemischt worden ist. Durch den Deuteriumaustausch der Kolonne 4 reichert sich das Ammoniak in dieser Kolonne auf den 2,5fachen natürlichen Gehalt an NH2D an.
Durch Isotopenaustausch mit dem in den Kolonnen 16 und 20 im Gegenstrom geführten Wasserstoff höherer Deuteriumkonzentration erhält es eine Konzentration an NH2D, die das 10fache der natürlichen beträgt.
Nachdem bei 14 der Katalysator entfernt worden ist, wird diesem Ammoniak 250 kMol Sauerstoff zugemischt. Aus dieser Mischung entstehen in der Verbrennung 10 nitrose Gase, die auf NO umgerechnet
200 kMol betragen. Aus ihnen werden 300 kMol Wasser kondensiert, welches 10mal so viel Deuterium wie natürliches Wasser enthält.
Ein Teilstrom von 56,25 kMol wird der Hochkonzentrationsanlage 12 zugeführt, in der 0,0675 kMol schweres Wasser erzeugt werden. Aus dieser Anlage fliessen ausserdem 56, 25 kMol Wasser mit 2facher na- türlicher Konzentration ab. Diese werden in der Elektrolyse 19 gespalten und der daraus erzeugte Wasser- stoff mit 2fachem natürlichem Deuteriumgehalt dem Fuss der Kolonne 16 zugeführt.
Dort vereinigt er sich mit dem Wasserstoffstrom, der in der Elektrolyse 22 aus den restlichen
243,75 kMol Verbrennungswasser erzeugt worden ist und der deshalb wie das Verbrennungswasser lOfach angereichert war, aber in der Kolonne 20 auf 2fache Konzentration verarmt worden ist. Die Kolonne 16 ist so bemessen, dass der Wasserstoff sie mit natürlicher D2 -Konzentration verlässt.
Hätte man ohne Verwirklichung des Erfindungsgedankens das Frischwasser 2 und die Rückflüsse 13 und 21 oder das in den Elektrolysegruppen 1, 19 und 22 erzeugte Gas gemischt und einer einzigen Austauschkolonne zugeführt, so hätte das Gas am Fuss dieser Kolonne 2,5fache natürliche Konzentration an Deuterium gehabt. Für die erwünschte 10fache Anreicherung vor der Hochkonzentration hätte dann am
Fuss dieser Kolonne das Konzentrations-Gleichgewicht eingestellt werden müssen, was nur mit einer sehr langen Kolonne und auch dann nur annähernd hätte erreicht werden können.
Ohne Verwirklichung des Erfindungsgedankens hätte die in dem vorstehenden Beispiel erzielte Anreicherung auch mit einer einzigen Kolonne erreicht werden können, wenn man den Rückfluss 7 auf 400 kMol erhöht hätte. Damit wäre das frei verfügbare Ammoniak auf 600 kMol gesunken und die Elektrolyse schlechter ausgenutzt worden, da sie nur noch 900 kMol Frischwasser hätte verarbeiten können. Ausserdem hätte die dafür notwendige Kolonne das 2,4fache Volumen der Summe der Volumina der drei Kolonnen 4,16 und 20 gehabt.
Obwohl noch viele andere Beispiele für Isotopen und Austauschmedien angeführt werden könnten, wird angenommen, dass die oben beispielsweise wiedergegebene Verfahrensweise den weiten Bereich und die grundsätzliche Anwendungsmöglichkeit des Verfahrens gemäss dieser Erfindung deutlich macht.
Anderseits ist es selbstverständlich für jeden Fachmann auf dem einschlägigen Gebiet, dass viele andere Abwandlungsmöglichkeiten der oben beschriebenen Einzelheiten gegeben sind, ohne dass damit das Wesen der Erfindung verlassen wird.
Beispiel 2 : In einer Wasserstoff-Erzeugungsanlage werden 2400 kMol/h Wasserstoff aus Speisewasser hergestellt. Als Vorkonzentration wird der Austausch von HD in diesem Wasserstoff mit dem HDO des Speisewassers benutzt. Der Hochkonzentration werden 960 kMol/h auf dreifach Isotopengehalt vorkonzentrierter Wasserstoff zugeführt ; sie liefert ihn l, 5fach angereichert zurück, woraufhin er einer Phasenumkehr zu Wasser unterworfen wird. Um die Vorkonzentration zu erreichen, werden 1440 kMol/h des Wasserstoffes im Nebenschluss an der Hochkonzentration vorbeigeführt.
Dieser Nebenschlussstrom wird nach Phasenumkehr zu Wasser mit dem Zufluss zur Hochkonzentration in Isotopenaustausch gebracht und dabei von seiner 3fachen auf die l, 5fache Isotopenkonzentration des Rückflusses verarmt, wodurch sich der Zufluss von 2, lfacher auf 3, Ofache Konzentration anreichert. Hiedurch vermindert sich das notwendige Volumen der Austausch-Hochdruck-Kolonnen um rund 5%. Die beiden erhaltenen l, 5fach angereicherten Wasserströme werden vereinigt und durch Austausch mit dem aus der Vorkonzentrationsanlage kommenden Wasserstoff auf den natürlichen Deuteriumgehalt des Speisewassers abgereichert.