AT519436A1 - Chalkogenhaltige Aminosäuren als Reagens zur In-situ-Erzeugung tribotechnisch vorteilhafter Oberflächen(schichten) von Gleitpartnern - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft die Verwendung mindestens einer chalkogenhaltigen Aminosäure, z. B. Methionin, als Reagens in einem fließfähigen Zwischenstoff, vorzugsweise in einem flüssigen Schmierstoff, der sich zwischen zwei unter gegenseitiger Krafteinwirkung relativ zueinander gleitend, wälzend oder rollend bewegten festen Körpern befindet, wobei zumindest die oberflächennahe Zone eines der beiden Körper wenigstens ein Nichteisen-Übergangsmetall, insbesondere Wolfram oder Molybdän, enthält und im Zuge der tribologischen Beanspruchung in-situ eine reibungs- und verschleißtechnisch vorteilhafte Schicht (auf wenigstens diesem Körper) entsteht.
Description
Chalkogenhaltige Aminosäuren als Reagens zur In-situ-Erzeugung tribotechnisch vorteilhafter Oberflächen(schichten) von Gleitpartnern
In der Tribotechnik strebt man die Realisierung reibungs- und verschleißtechnisch vorteilhafter Betriebszustände im mechanischen Kontakt von Gleitpartnern an. Dies wird üblicherweise durch Einsatz von Schmierstoffen, speziellen SchmierstoffZusätzen sowie durch Verwendung speziell geeignet erscheinender Gleitwerkstoffe, u. U. in Form von Beschichtungen, bewerkstelligt. So ist z. B. der Einsatz von metallbasierten und/oder schwefelbasierten Additiven in (Motor-)Ölen zur Senkung des Betriebsreibzahlen von Gleitpaarungen seit Längerem weit verbreitet (z. B. MoDTC, ZDDP usw.). Spezielle Ölformulierungen oder Beschichtungsverfahren stellen jedoch einen zusätzlichen kostenmäßigen und/oder zeitlichen Aufwand dar, sodass derartige Konzepte oft keine wirtschaftliche Lösung darstellen. Des Weiteren ergeben sich für den Einsatz bestimmter Chemikalien (z. B. für Schmierstoffadditive) aus ökologischen Gesichtspunkten (wie z. B. Abbaubarkeit, Non-Toxizität)
Einschränkungen, was zunehmend eine Anforderung für moderne Maschinen bzw. Maschinenelemente darstellt.
Um unter diesen Randbedingungen eine vorteilhafte Variante für tribotechnische Anforderungen zur
Verfügung zu stellen, sieht die erfindungsgemäße Lösung die Verwendung von chalkogenhaltigen Aminosäuren (z. B. Methionin) als Reagens, vorzugsweise in einem flüssigen Schmierstoff vor, der sich zwischen zwei unter gegenseitiger Krafteinwirkung relativ zueinander gleitend, wälzend oder rollend bewegten festen Körpern befindet, wobei zumindest die oberflächennahe Zone eines der beiden Körper ein Nichteisen-Übergangsmetall, insbesondere Wolfram oder Molybdän, enthält und im Zuge der tribologischen Beanspruchung in-situ ohne Weiteres eine reibungs- und verschleißtechnisch vorteilhafte Schicht (auf wenigstens diesem Körper) entsteht.
In der folgenden näheren Beschreibung der Aufgabenstellung und deren erfindungsgemäßen Lösung wird insbesondere auf die Terminologie der österreichischen Normen Bezug genommen: ÖNORM M 8120-1:1985 12 01 - „Tribologie; Tribotechnik, Tribosysteme; allgemeine Grundlagen, Begriffsbestimmungen", ÖNORM M 8120-2:1985 11 01 - „Tribologie; Reibung; Begriffsbestimmungen und Einteilung" sowie ÖNORM M 8120-3:1987 12 01 - „Tribologie; Verschleiß; Begriffsbestimmungen und Einteilung" ÖNORM M 8120-4:2015-03-01 - „Tribologie; Schmierung; Benennungen und Definitionen sowie Einteilung.
Bei der erfindungsgemäßen Verwendung von chalkogenhaltigen Aminosäuren entsteht unter den Gegebenheiten des betreffenden Tribosystems unmittelbar während der Anwendung der beiden Körper unter
Anwesenheit der genannten Aminosäuren in Wechselwirkung mit dem Übergangsmetall, insbesondere Wolfram oder Molybdän, eine tribotechnisch vorteilhafte Schicht, somit ist kein eigener vorgeschalteter Herstellprozess bzw. Schichtherstellungsprozess erforderlich.
Die Bildung dieser Schicht, die - im Vergleich zu Systemen ohne Einsatz von chalkogenhaltigen Aminosäuren als Schmierstoffreagens - deutlich reibungssenkende und verschleißreduzierende Eigenschaften aufweist, kann wie folgt skizziert werden (Fig. 1):
Ein fester Körper - Grundkörper 1 - wird unter gegenseitiger unmittelbarer (mechanischer) Krafteinwirkung zu einem zweiten festen Körper -Gegenkörper 2 - relativ zu diesem, insbesondere gleitend, rollend oder wälzend, bewegt, wobei zumindest einer der Körper mindestens ein Nichteisen-Übergangsmetall 3, z. B. als Legierungselement, an der oberflächennahen Zone enthält. Als fließfähiger Zwischenstoff 4 wird beispielsweise ein flüssiger Schmierstoff verwendet, der zumindest eine chalkogenhaltige Aminosäure, z. B. Methionin, als Reagens 5 enthält. Durch die insbesondere gleitende, rollende oder wälzende Relativbewegung unter gegenseitiger Krafteinwirkung erfolgt eine chemische Reaktion zwischen dem Nichteisen-Übergangsmetall 3 und dem Chalkogen bzw. den Chalkogenen 5 im Zwischenstoff 4, die zur Bildung einer Schicht 6 führt.
Chalkogenverbindungen sind chemische Verbindungen, die wenigstens ein Element der Gruppe VI des Periodensystems (derzeit: Sauerstoff, Schwefel, Selen, Tellur, Polonium, Livermorium) enthalten.
Aminosäure sind organische Verbindungen, die wenigsten eine Carboxygruppe (-COOH) und wenigsten eine Aminogruppe (-NH2) oder substituierte Aminogruppe (-NR), wobei R ein organischer Rest ist, beinhalten. Deswegen gehören Aminosäure sowohl zur Gruppe der Carbonsäuren als auch zu jener der Amine.
Chalkogenhaltige Aminosäure sind Aminosäure, die wenigsten ein Chalkogenelement beinhalten.
Methionin, in der natürlichen L-Methionin-Form, ist eine essentielle proteinogene, chalkogenhaltige Aminosäure und gehört zu den Thioether-Verbindungen mit der allgemeinen Struktur R1-S-R2, wobei RI und R2 organische Reste sind. Das Selen-haltige Analogon der Aminosäure L-Methionin ist L-Selenomethionin und gehört als Methioninderivat zu der Gruppe der Selenether mit der allgemeinen Struktur Rl-Se-R2, wobei RI und R2 organische Reste sind.
Eine zweite essentielle chalkogenhaltige Aminosäure ist Cystein, die zu den Thiol-Verbindungen gehört, mit der allgemeinen Struktur R-SH, wobei R ein organischer Rest ist. Das Selen-haltige Analogon der Aminosäure Cystein ist Selenocystein und gehört als Cysteinderivat zu den
Selenolen. Die Selenoie haben eine allgemeine Struktur R-SeH, wobei R ein organischer Rest ist. Übergangsmetall-Dichalkogenide sind chemische Verbindungen zwischen einem Übergangsmetall (M) und zwei Chalkogen-Atomen (X) mit der allgemeine Form MX2.
Einige Übergangsmetall-Dichalkogenide zeigen aufgrund ihrer lamellaren Struktur reibungssenkende Eigenschaften. Als Beispiele dienen die Verbindungen von Molybdän oder Wolfram mit Chalkogen-Atomen, wie Schwefel (MoS2 und WS2) , Selen (WSe2 und MoSe2) und Tellur (WTe2 und MoTe2) . Übergangsmetall-Dichalkogenide können z. B. als Nanopartikel (siehe WO1997044278A1 oder US20040062708A1) hergestellt werden. Diese hergestellten Nanopartikel werden danach in einen Schmierstoff (als Öladditiv) eingemischt, um die Eigenschaften des Schmierstoffes zu verändern (siehe WO2015128444A1). Übergangsmetall-Dichalkogenide können durch unterschiedliche Beschichtungsverfahren auf eine Oberfläche aufgetragen werden. Einige von diesen Verfahren sind Festwalzen (engl. Burnishing), Physikalische Gasphasen-iabscheidung (engl, physical vapour deposition, PVD) und Chemische
Gasphasenabscheidung (engl. Chemical vapour deposition, CVD) .
In anderen Verfahren (z.B. gemäß US 2010/0272931 Al und US 2013/0104357 Al) werden durch einen modifizierten Festwalz-Prozess Übergangsmetall-Dichalkogenide auf einer Oberfläche eines festen Körpers erzeugt. Diese festen Körper mit Oberflächenschichten, hergestellt nach den oben genannten Verfahren, enthalten Übergangsmetall-Dichalkogenide und werden in unterschiedlichen Anwendungen, z. B. in Vakuum und trockener Luft (Umgebung), eingesetzt, wobei insbesondere unter diesen Bedingungen die reibungsreduzierende Eigenschaft von Übergangsmetall-Dichalkogeniden zur Wirkung kommt. Oberflächen, hergestellt z. B. mit Hilfe eines Festwalz-Prozesses, eignen sie sich auch als Funktionsschichten für Teile von Verbrennungsmotoren. Die Gemeinsamkeit dieser Teile ist, dass Funktionsschichten mit Übergangsmetall-Dichalkogeniden vor der eigentlichen bestimmungsgemäßen Anwendung (diesfalls im Verbrennungsmotor) im Verlauf eines gesonderten Herstellprozesses erzeugt werden.
Im Gegensatz dazu können Schichten 6, wie sie bei der erfindungsgemäßen Verwendung von chalkogenhaltigen Aminosäuren als Reagens 5 gebildet werden, bedingt durch die (tribo-)chemischen Reaktionen in-situ während der funktionsspezifischen Anwendung des Grundkörpers 1 als reibungs- und verschleißtechnisch vorteilhafte Schicht 6 entstehen.
Fig. 2 zeigt als Beispiel die aus dem tribologischen Prozess resultierende, in-situ gebildete erfindungsgemäße Schicht 6 auf einen Grundkörper 1, der zumindest ein Nichteisen-Übergangsmetall 3, z. B. Wolfram oder Molybdän, in der beispielhaften Form als Partikel enthält, mittels einer Lösung von 1 Masse-% Methionin als Reagens 5 in Glycerin als flüssigen Zwischenstoff 4. Die in Fig. 2 beispielhaft dargestellte Schicht 6 entsteht in-situ in einem Reibkontakt z. B. während einer oszillatorischen Gleitbewegung bei 100 °C Zwischenstoff-Temperatur. Im Zusammenhang mit der Bildung und somit Präsenz der Schicht 6 resultiert eine Senkung der Reibzahl, wie in Fig. 3 beispielhaft gezeigt wird, bis zu Reibzahlwerten von z. B. lediglich ca. 0,05 (im Falle der Bildung einer Schicht 6).
Es ist bekannt, dass Übergangsmetall-Dichalkogenid-Schichten während einer Anwendung durch die chemische Reaktion von Öladditiven, wie typischerweise bei Verwendung von MoDTC (Molybdän-Dithiocarbamate), erzeugt werden (siehe z. B. A. Morina, A. Neville, M. Priest, J.H. Green, Tribol. Int. 2006). Im Unterschied zu den in-situ reibungs- und verschleißtechnischen vorteilhaften Schichten 6, wie sie bei erfindungsgemäßer Verwendung von chalkogenhaltigen Aminosäuren als Reagens 5 entstehen, erfolgt hierbei die chemische Reaktion zwischen unterschiedlichen Schmierstoffadditiven und nicht - wie im erfindungsgemäßen Fall - zwischen dem chalkogenhaltigen Aminosäure-Reagens 5 und zumindest einem bestimmten, in mindestens einem der beteiligten Körper (Grundkörper 1 bzw. Gegenkörper 2) oder in dessen oberflächennahen Zonen vorhandenen chemischen Element.
Es ist bekannt, dass Übergangsmetall-Dichalkogenid-Schichten während einer Anwendung durch die chemische Reaktion von schwefelhaltigen Öladditiven und Übergangsmetall-haltigen Oberflächen entstehen (siehe z.B. bei W-dotierten DLC Schichten gemäß B. Podgornik, D. Hren, J. Vizintin, S. Jacobson, N. Stavlid, S. Hogmark, Wear 2006). Die Verwendung von chalkogenhaltigen Aminosäuren als Reagens 5, um in-situ die Bildung tribotechnisch vorteilhafter, z. B.
Wolfram- oder Molybdän-haltiger Schichten 6 zu erreichen, ist in der Literatur bisher nicht belegt und stellt somit eine neuartige Verwendung derartiger Substanzen dar.
Claims (32)
- Patentansprüche1. Verwendung wenigstens einer chalkogenhaltigen Aminosäure, vorzugsweise Methionin, oder von wenigstens einem chalkogenhaltigen Aminosäure-Derivat, als Reagens (5), insbesondere in einem fließfähigen, vorzugsweise flüssigen oder halbflüssigen Zwischenstoff (4), dadurch gekennzeichnet, dass sich diese chalkogenhaltige Aminosäure oder das chalkogenhaltige Aminosäure-Derivat zwischen zwei unter gegenseitiger Krafteinwirkung relativ zueinander gleitend, rollend oder wälzend bewegten festen Körpern (1,2) befindet, wobei zumindest einer der Körper (1 bzw. 2) wenigstens ein Nichteisen-Übergangselement (3), vorzugsweise Wolfram oder Molybdän, als Bestandteil seines Werkstoffes aufweist, und diese chalkogenhaltige Aminosäure oder das chalkogenhaltige Aminosäure-Derivat durch die Wechselwirkung mit dem Nichteisen-Übergangselement (3) aus dem betreffenden Körper (1 bzw. 2) ohne Weiteres eine Schicht (6) zur tribotechnischen vorteilhaften Beeinflussung von Reibung und Verschleiß ausbildet.
- 2. Verwendung einer chalkogenhaltigen Aminosäure nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als fließfähiger Zwischenstoff (4) ein voll formulierter Schmierstoff verwendet wird, der neben der erfindungsgemäßen chakogenhaltigen Aminosäure andere Zusätze enthält.
- 3. Verwendung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als fließfähiger Zwischenstoff (4) eine voll formulierte wasserhaltige Emulsion verwendet wird.
- 4. Verwendung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als fließfähiger Zwischenstoff (4) ein voll formuliertes Polyol, vorzugsweise Glycerin, verwendet wird.
- 5. Verwendung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als fließfähiger Zwischenstoff (4) ein voll formuliertes Fett verwendet wird.
- 6. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Thioether mit einer allgemeinen Struktur Ri-S-R2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Methionin-Derivat verwendet wird.
- 7. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Thioester mit der allgemeinen Strukturwobei R und R' organische Reste sind, verwendet wird.
- 8. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Thioacetal mit der allgemeinen Strukturwobei Ri, R2 und R3 organische Reste sind, verwendet wird.
- 9. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest Selenomethionin als chalkogenhaltige Aminosäure verwendet wird.
- 10. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Selenid mit der allgemeinen Struktur Ri-Se-R2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Selenomethionin-Derivat verwendet wird.
- 11. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest Cystein als chalkogenhaltige Aminosäure verwendet wird.
- 12. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest eine Thiolverbindung mit der allgemeinen Struktur R-SH, wobei R ein organischer Rest ist, als Cystein-Derivat verwendet wird.
- 13. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein organisches Disulfid mit der allgemeinen Struktur R]_-S-S-R2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Cystein-Derivat verwendet wird.
- 14. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Sulfoxid mit der allgemeinen Struktur Ri-S (=0)-R2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Oxid eines Cystein-Derivates anstatt Cystein verwendet wird.
- 15. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Sulfon mit der allgemeinen Struktur Ri-S (=0) 2-R2/ wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Oxid eines Sulfoxids verwendet wird.
- 16. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Thiosulfinat mit der allgemeinen Struktur Ri-S(=0)2-S-R2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Oxid eines Cystein-Derivates verwendet wird.
- 17. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Sulfimid mit der allgemeinen Struktur Ri-S=NR2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Analogon eines Oxids eines Cystein-Derivates verwendet wird.
- 18. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Sulfoximid mit der allgemeinen Struktur Ri-S (=0) 2=NR2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Analogon eines Oxids eines Cystein-Derivates verwendet wird.
- 19. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Sulfondiimin mit der allgemeinen Struktur Ri-S(=NR2), wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Analogon eines Oxids eines Cystein-Derivates verwendet wird.
- 20. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest Selenocystein als chalkogenhaltige Aminosäure verwendet wird.
- 21. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Selenol mit der allgemeinen Struktur R-SeH, wobei R ein organischer Rest ist, als Selenocystein-Derivat verwendet wird.
- 22. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein organisches Diselenid mit der allgemeinen Struktur Ri-Se-Se-R2, wobei RI und R2 organische Reste sind, als Selenocystein-Derivat verwendet wird.
- 23. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Reagens (5) zumindest ein Selenooxid mit der allgemeinen Struktur Ri-Se(=0)-R2, wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Oxid eines Selenocystein-Derivates verwendet wird.
- 24. Verwendung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass Reagens (5) zumindest ein Selenon mit allgemeinen Struktur Ri-Se (=0) 2-R2/· wobei Ri und R2 organische Reste sind, als Oxid eines Selenoxids verwendet wird.
- 25. Verwendung nach Anspruch 1 bis 24 dadurch gekennzeichnet, dass das Wolfram im gegebenenfalls Wolfram als Nichteisen-Übergangsmetall enthaltenden Körper (1 bzw. 2) in der Form von Wolframmetall, -karbid, -oxyd, -sulfid oder -nitrid vorliegt.
- 26. Verwendung nach Anspruch 1 bis 25, dadurch gekennzeichnet, dass der gegebenenfalls Wolfram enthaltende Körper (1 bzw. 2) aus Metall, einer Metalllegierung, einer Keramik oder einem Polymer oder einem Polymerkomposit besteht.
- 27. Verwendung nach Anspruch 1 bis 26, dadurch gekennzeichnet, dass der gegebenenfalls Wolfram enthaltende Körper (1 bzw. 2) in der tribologisch relevanten Oberflächenzone eingebettete Partikel aus Wolframmetall, -karbid, -oxyd, -sulfid oder -nitrid enthält.
- 28. Verwendung nach Anspruch 1 bis 27, dadurch gekennzeichnet, dass der gegebenenfalls Molybdän als Nichteisen-Übergangsmetall enthaltende Körper (1) in der tribologisch relevanten Oberflächenzone eingebettete Partikel aus Molybdänmetall, -karbid, -oxyd, -sulfid oder -nitrid enthält.
- 29. Verwendung nach Anspruch 1 bis 28, dadurch gekennzeichnet, dass der gegebenenfalls Molybdän enthaltende Körper (1 bzw. 2) aus einem Metall, einer Metalllegierung, einer Keramik oder einem Polymer oder einem Polymerkomposit besteht.
- 30. Verwendung nach Anspruch 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass der Körper (1 bzw. 2) Molybdänmetall, -karbid, -oxyd, -sulfid oder -nitrid als eingebettete Partikel enthält.
- 31. Verwendung nach Anspruch 1 bis 30, dadurch gekennzeichnet, dass der Körper (1 bzw. 2) eine Kombination von Wolfram und Molybdän in einer der gemäß Anspruch 25 bis Anspruch 30 beschriebenen Form enthält.
- 32. Verwendung nach Anspruch 1 bis 31, dadurch gekennzeichnet, dass die unter gegenseitiger Krafteinwirkung relativ zueinander bewegten Körper (1 und 2) sich in aufeinander abrollenden Kontakt befinden.
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