BE1001746A4 - Procede pour le traitement de carbone de bore irradie aux neutrons, provenant d'elements de compensation ou d'elements d'arret de reacteurs nucleaires. - Google Patents

Procede pour le traitement de carbone de bore irradie aux neutrons, provenant d'elements de compensation ou d'elements d'arret de reacteurs nucleaires. Download PDF

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BE1001746A4 BE8700748A BE8700748A BE1001746A4 BE 1001746 A4 BE1001746 A4 BE 1001746A4 BE 8700748 A BE8700748 A BE 8700748A BE 8700748 A BE8700748 A BE 8700748A BE 1001746 A4 BE1001746 A4 BE 1001746A4
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    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
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Abstract

Procédé pour le traitement de carbone de bore irradié aux neutrons, provenant d'éléments de compensation ou d'éléments d'arrêt de réacteurs nucléaires, caractérisé en ce que l'acide borique formé s'est accumulé en totalité dans le condensateur (2). On l'a séparé du condensat par filtration, puis on l'a transféré dans un calcinateur (4) dans lequel l'acide borique a été calciné en oxyde de bore, et dans lequel on puisse récupérer, de façon simple à partir des éléments irradiés le carbure de forme pure et le réutiliser pour la production de ces éléments sans qu'il faille le soumettre à des processus de pûrification supplémentaires.

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  " Procédé pour le retraitement de carbone de bore irradié aux neutrons, provenant   d'elements   de compensation ou   d'elements   d'arrêt da réacteurs nucléaires." 
 EMI1.1 
 ------------------ 
L'invention concerne un procédé pour le retraitement de carbure de bore irradié aux neutrons, provenant d'éléments de compensation ou d'éléments d'arrêt de réacteurs nucléaires, carbure de bore contenant des produits de corrosion, produits d'irradiation et autres impuretés, dans le procédé duquel le carbure de bore fragemnté et séparé de la gaine métallique est mis en contact avec un mélange chaud d'acide sulfurique et acide nitrique. 



   Pour la regulation du flux de neutrons dans des réacteurs sur-régénérateurs, on utilise du carbure de bore B-10, en conditionnement approprié, dans les éléments de compensation et les éléments d'arrêt régulateurs (RTE 
 EMI1.2 
 ou respectivement ZAE). Par exemple, le rdacteur surrégéné- rateur rapide SNR   300 à Kalkar   est équipé de 9 RTE et 3 ZAE avec au total environ 100 kg de carbure de bore   8. 10.   Ces deux types d'elements ne sont utilises que jusqu'a un enrichissement de 75   % en   B-10 (le degré d'enrichissement initial s'élève à 90 % environ). Les barres absorbantes déchargées contiennent donc encore des quantités considérables de B-10.

   Etant donné que le B-10 est coûteux et que sa dis- 
 EMI1.3 
 ponibilité est limitée, le problème de son retraitement se pose. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Lors de l'irradiation du carbure de bore   B-10   avec des neutrons (conditions dans le réacteur nucléaire), outre le lithium, il se forme également du tritium. il se forme en même temps les produits des   impuretés   du carbone de bore suivante : Mn-54, Fe-55, Co-58 et   Co-60   et C-14. Jusqutau lithium, tous les autres produits sont radio-actifs. 



   Le but de l'invention est de réaliser un procédé pour le retraitement de carbone de bore irradie aux neutrons, provenant d'éléments de compensation ou d'éléments   d'jarret   de réacteurs nucléaires, dans lequel on puisse   recupereer   de façon simple, à partir des   elements   irradiés, le carbone de bore sous forme pure et le réutiliser pour la production de ces éléments, sans qu'il faille le soumettre à des processus de purification supplémentaires. 



  La quantité de déchets produite lors de la mise en oeuvre du procédé doit être maintenue aussi faible que possible et la dégradation de l'environnement par des substances radioactives, comme par exemple C-14 ou T doit être exclue. 



   Le but est atteint, selon l'invention, par la combinaison des étapes de processus suivantes : a) solubilisation du   B4C   dans le mélange d'acides à tempé- rature élevée, ce par quoi le   B4C   est converti en acide borique et   C02   et il se forme dans la solution réaction- nelle des gaz résiduaires contenant des oxydes d'azote, b) introduction d'eau ou d'eau tritiée contenant de l'acide borique, sous forme liquide, au-dessous du niveau de la surface de la solution réactionnelle chaude formée dans l'étape a) c) entrainement hors de la solution réactionnelle de l'acide borique forme en a), a l'aide de la vapeur d'eau ou de la vapeur de   l'eau   tritide contenant de l'acide borique formée en b) ;

   d) condensation de la vapeur contenant de l'acide borique, e) évaporation à siccité du condensat provenant de l'étape d) et calcination de l'acide borique en B203 ; 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 f) recyclage vers l'étape b) dans l'eau, ou vers l'étape a) dans la solution réactionnelle, de la vapeur d'eau ou de la vapeur d'eau tritiée formée dans l'étape e), après condensation sous forme liquide, g) recyclage sous forme liquide, en tant qu'acide nitrique,   soi-t   directement dans l'acide sulfurique, soit dans le mélange d'acides (étape a)), d'au moins une partie du gaz résiduaire contenant des oxydes d'azote et du CO2, formé dans l'étape a) et de celui restant dans l'espace 
 EMI3.2 
 ä vapeur pendant la condensation de la vapeur contenant de l'acide borique (étape d)), avec apport d'air et amenée d'eau, h) conversion en B.

   C. d'une facon connue en soi, du B203 obtenu dans l'étape e). 



   Une configuration avantageuse du procédé selon l'invention, est caractérisée en ce que l'on utilise, après condensation sous forme liquide, une partie de la vapeur d'eau ou de la vapeur d'eau tritiée formée dans l'étape e) pour l'absorption des oxydes d'azote hors du gaz résiduaire traité dans l'étape g). 



   Avant le rejet dans l'atmosphère, la partie restante du gaz résiduaire formé dans l'étape a) est lavée dans un laveur alcalin, ce par quoi le C02 est retenu. De préférence, on sépare hors d'un courant partiel recyclable de la solution réactionnelle, les produits de corrosion et d'irradiation, radioactifs et non radioactifs, présents dans la solution réactionnelle   ä   l'état non dissous ou précipités en raison du dépassement du produit de solubilité. 



   Comme la production du carbure de bore   s'effec-   tue par reduction de l'oxyde de bore avec du carbone, le produit d'un processus de dissolution du   B4C   devrait etre de l'oxyde de bore. L'oxyde de bore ne devrait pas contenir 
 EMI3.3 
 d'impuretds et gtre n. rj-. ydyss. er. raison du risque d'eiyara1-   neEent de tritiura.

   Pour la   conception du procédé selon l'invention, six opérations de base sont nécessaires : 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 - Dissolution du B4C à 200-250 C dans de l'acide sulfurique   ä     l'aide   d'acide nitrique, et entrainement simultané de l'acide borique forme, hors du dissolveur avec de la vapeur d'eau, - Condensation de la solution aqueuse d'acide borique et séparation de l'acide borique précipité, - cxydation du NO et absorption du NOx formé en acide nitrique. 



  - lavage alcalin de l'anhydride carbonique, - calcination de l'acide borique en oxyde de bore, - conversion de l'oxyde de bore en carbure de bore. 



   On décrit l'invention plus en détail à l'aide de l'exemple descriptif et non limitatif ci-après et d'une représentation schématique du processus. 



  Exemple d'essai inactif-
On a   déposé au préa1able   800 g (14, 4 moles) de carbure de bore dans 5 litres de H2SO4 (à 96 % en poids) dans un   rédacteur   1 muni d'un dispositif d'agitation. On a chauffé le contenu du réacteur, et une fois atteinte la température de 250 C, on a introduit, l'un comme l'autre audessous du niveau de l'acide, 80 ml d'acide nitrique   (à   55% poids) par heure et 30 litres d'eau par heure. Au bout de 15 heures de réaction, 396 g (7, 15 moles) de carbure de bore ont été dissous. L'acide borique forme s'est accumulé en totalité dans le condensateur 2. On l'a séparé du condensat par filtration, puis on l'a transféré dans un calcinateur 4, dans lequel l'acide borique a été calciné en oxyde de bore.

   Le calcinateur 4 est relié au réacteur 1 de manière que la vapeur d'eau formée, contenant HTO, puisse au moins être en majeure partie recyclée dans   le isacteur.   



  Le condensat a été introduit dans le réacteur 1 après oxydation   ä   l'air et absorption des oxydes d'azote, au moyen d'eau, dans un récipient de réaction 5 ou dans une section mélangeuse 5. On a fait passer le gaz résiduaire dans un laveur 6 qui était rempli d'une solution aqueuse de   NaCO,   

 <Desc/Clms Page number 5> 

 et on l'a évacué ensuite dans la cheminée 7. On a   transféré   la solution fortement acide, hors du   rédacteur   1, dans un récipient de filtration 8, pour la séparation des produits de corrosion et d'irradiation, et après la séparation, on l'a recyclée dans le réacteur 1. 



   Exemple de la répartition de la radioactivité (calculée) (Référence : SNR 300 = 111,1 kg de   B. C, 400 jours   de fonc- tionnment à pleine puissance, durée de désactivation :
1 an) : , - Tritium ( H-3) 48,2 1013 B ; =20 KeV - Impuretés :   10, 36. 1010 B, dont :  
Mn - 54 (54   %)   : 5,59 . 1010 B
Fe - 55 (29 %). : 3,00.1010 B
Co - 58 ( 6%) :: 0.62.1010 B Co   Co-60 ( 6%) ; @0,62.1010 B  
C - 14 ( 5%) : 0,53.1010 B = 20 KeV - Quantités :
Tritium (H-3) = 1,34 g
C - 14 = 6,7 mg

Claims (4)

  1. REVENDICATIONS 1. - Procédé pour le retraitement de carbure de bore irradié aux neutrons, provenant d'éléments de compensation ou d'éléments d'arrêt de réacteurs nucléaires, carbure de bore contenant des produits de corrosion, produits d'irradiation et autres impuretés, dans le procédé duquel le carbure de bore fragmenté et séparé de la gaine métallique est mis en contact avec un mélange chaud dtacide sulfurique et acide nitrique, caractérisé par la combinaison des étapes de processus suivantes : a) solubilisation du B4C dans le mélange d'acides à tempé- rature élevée, ce par quoi le B.
    C est converti en acide borique et C02 et il se forme dans la solution rédactionnel- le des gaz résiduaires contenant des oxydes d'azote, b) introduction d'eau ou d'eau tritiee contenant de l'acide borique, sous forme liquide, au-dessous du niveau de la surface de la solution réactionnelle chaude formée dans l'étape a) c) entrainement hors de la solution réactionnelle de l'acide borique formé en a), à l'aide de la vapeur d'eau ou de la vapeur de l'eau tritiée contenant de l'acide borique formée en b), d) condensation de la vapeur contenant de l'acide borique, e) évaporation à siccité du condensat provenant de l'étape d) et calcination de l'acide borique en B203 ;
    f) recyclage vers l'étape b) dans l'eau, ou vers l'étape a) dans la solution réactionnelle, de la vapeur d'eau ou de la vapeur d'eau tritiée formée dans l'étape e), après condensation sous forme liquide, g) recyclage sous forme liquide, en tant qu'acide nitrique, soit directement dans l'acide sulfurique, soit dans le mélange d'acides (étape a)), d'au moins une partie d gaz résiduaire contenant des oxydes d'azote et du C02, formé dans l'étape a), et de celui restant dans l'espace ä vapeur pendant la condensation de la vapeur contenant <Desc/Clms Page number 7> de l'acide borique (étampe d)), avec apport d'air et amende d'eau, EMI7.1 h) conversion en B4C'd'une façon connue en soi, du BpO 4 2 3 obtenu dans l'étape e).
  2. 2.- Procédé selon la revendication 1, carac- térisé en ce que l'on utilise, après condensation sous forme liquide, une partie de la vapeur d'eau ou de la vapeur d'eau tritiée formée dans l'étape e), pour l'absorption des oxydes d'azote hors du gaz résiduaire traité dans l'étape g).
  3. 3. - Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que la partie restante du gaz résiduaire formé dans l'étape a) est lavée dans un laveur alcalin, avant le rejet dans l'atmosphère, ce par quoi le CO ? est retenu.
  4. 4. - Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que l'on sépare, hors d'un courant partiel recyclable de la solution réactionnelle les produits de corrosion et d'irradiation, radioactifs et non radioactifs, présents dans la solution réactionnelle à l'état non dissous ou précipités en raison du dépassement du produit de solubilité.
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