BE1006645A3 - Marbre artificiel et procede pour sa preparation. - Google Patents

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BE1006645A3
BE1006645A3 BE9100273A BE9100273A BE1006645A3 BE 1006645 A3 BE1006645 A3 BE 1006645A3 BE 9100273 A BE9100273 A BE 9100273A BE 9100273 A BE9100273 A BE 9100273A BE 1006645 A3 BE1006645 A3 BE 1006645A3
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allyl
artificial marble
organic matrix
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BE9100273A
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Fiorenzo Renzi
Enrico Traverso
Claudio Gagliardi
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Enichem Sintesi
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Abstract

Marbre artificiel constitué d'une matrice organique produite par la polymérisation par voie radicalaire d'une composition liquide polymérisable contenant au moins un polycarbonate d'allyle, un polyol sous forme de monomère et/ou d'oligomère et une charge minérale dispersée dans ladite matrice organique, la charge minérale étant constituée au moins en partie de poudres de cristobalite. Le marbre artificiel ainsi obtenu présente des caractéristiques améliorées, spécialement pour ce qui concerne la couleur et la résistance aux graffiti.

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Marbre artificiel et procédé pour sa préparation 
La présente invention concerne un marbre artificiel et le procédé pour sa préparation. 



   On connaît déjà en technique des marbres artificiels constitués généralement d'une charge minérale dispersée dans une matrice polymère qui trouvent une utilisation pour les objets fabriqués requérant une résistance chimique élevée comme, par exemple, les plans de travail des laboratoires chimiques, les plans de travail pour cuisine et similaires. 



   Dans la demande de brevet japonaise 61-111.953 on décrit un marbre artificiel formé d'un carbonate de polyallyle d'un polyol comprenant de l'alumine hydratée ou de la silice et, en particulier, de la pierre de silice. 



   Dans la demande de brevet japonaise 63-246.660, on décrit un marbre artificiel à faible poids spécifique, formé d'un produit de la polymérisation, d'un composé allylique ou acrylique, qui comprend une charge minérale de particules creuses de verre, de silice ou d'aluminium. 



   Dans la demande de brevet japonaise 63-237.989, on décrit un marbre artificiel formé du produit de la polymérisation d'un oligomère d'un carbonate d'allyle d'un alcool polyhydroxylé qui comprend une charge minérale choisie dans le groupe formé de la silice, du verre, de l'hydroxyde d'aluminium, de l'hydroxyde de 

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 magnésium, du mica, du talc, du bioxyde de titane, du carbonate de calcium et de leurs mélanges. 



   On a découvert maintenant, conformément à la présente invention que l'utilisation de cristobalite, qui est une forme cristallographique non naturelle de la silice, peut servir de charge de renforcement dans un polymère organique obtenu par la polymérisation d'un monomère et/ou d'un oligomère d'un polycarbonate d'allyle d'un polyol, afin d'obtenir un marbre artificiel amélioré d'une manière inattendue par rapport à l'état actuel de la technique. Plus particulièrement, les améliorations résultantes concernent soit la teinte, soit les caractéristiques mécaniques et, plus particulièrement, la résistance aux graffiti. 



   Par conséquent, la présence invention concerne un marbre artificiel ayant des caractéristiques améliorées quant à la teinte et à la résistance aux graffiti, formé d'une matrice organique produite par la polymérisation par voie radicalaire d'une composition liquide polymérisable contenant au moins un polycarbonate d'allyle d'un polyol contenant de deux à six groupes hydroxyle dans la molécule sous forme de monomère et/ou d'oligomère et d'une charge minérale dispersée dans ladite matrice organique, dans laquelle la charge minérale est constituée au moins en partie de poudre de cristobalite. 



   Dans la présente description, il faut entendre par cristobalite la forme cristallographique de la silice naturelle appelée cristobalite-bêta, obtenue en chauffant le quartz à une température de l'ordre de   1500 C.   



   La succession des variantes cristallographiques que peut présenter la silice soumise à un chauffage est décrite dans le texte"Chimica Applicata ed Industriale" de E. Mariani-UTET, en page 378 et suivantes. 



   Une séquence des variantes cristallographiques de ce genre peut être schématisée de la manière suivante : 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 Quartz *", quartz- tridimite'== cristobalite 
 EMI3.2 
 (bêta) 573 C (alpha) 870 C (alpha) 1470 C (alpha) 
220)   280 C   cristobalite (bêta)
La cristobalite se présente avantageusement sous forme de poudre dont la grandeur des particules va de 1 à 200 um et, de préférence, de 2 à 50   um.   



   Suivant un mode de réalisation, on utilise une charge minérale de cristobalite et d'alumine trihydratée, les deux produits étant sous forme de poudre ayant les granulométries précitées. 



   Suivant un autre mode de réalisation, la poudre de cristobalite et/ou d'alumine est prétraitée par des agents de compatibilisation de la classe des silanes comme, par exemple, le gamma-méthacryloxy-propyltriéthoxysilane, le vinyl-triéthoxysilane et le triméthylsilane. Ces agents de compatibilisation ont pour effet de lier intimement la matrice organique à la charge inorganique en créant une structure plus compacte et continue dans le marbre artificiel avec une amélioration ultérieure résultante de ses caractéristiques mécaniques. 



   La matrice organique du marbre artificiel de la présente invention est le produit de la polymérisation par voie radicalaire d'une composition liquide polymérisable contenant au moins un polycarbonate d'allyle d'un polyol contenant de deux à six groupes d'hydroxyle dans la molécule sous forme de monomère ou d'oligomère. 



   Les polycarbonates d'allyle des polyols utiles pour la composition de la présente invention peuvent être choisis, par exemple, parmi : - les biscarbonates d'allyle des diols, comme l'éthylène glycol, le propylène glycol, le diéthylène glycol, le dipropylène glycol, le triéthylène glycol, le tétra- éthylène glycol, le pentadiol, l'hexanediol, le 

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 cyclohexyl-diméthanol, le néopentylglycol et le tricyclodécanediméthanol. 



  - les triscarbonates d'allyle des triols, comme le glycérol, le triméthylolpropane et le trisisocyanurate d'hydroxyéthyle. 



    - le   tétracarbonate d'allyle du pentaérytritol. 



  - l'hexacarbonate d'allyle du dipentaérytritol. 



   Font partie également de la présente invention les matrices organiques dérivant des polycarbonates d'allyle mixtes contenant donc dans la même molécule des radicaux de deux ou plusieurs polyols divers. 



   Suivant une forme préférée de réalisation, la matrice organique est le produit de la polymérisation du biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol monomère pouvant être représenté par la formule 
 EMI4.1 
 où R est le radical du diéthylène glycol et n = 1. 



   Le composé (I) peut être préparé par la réaction du bischloroformiate de diéthylène glycol avec l'alcool allylique, comme cela est décrit, par exemple, dans "Encyclopedia of Chemical Technology", Kirk-Othmer, III   ed.,   Vol. 2, pages 111-112. 



   Suivant une autre forme préférée de réalisation, la matrice organique est le produit de la polymérisation d'un mélange de biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol monomère (n = 1 dans la formule (I)) avec un ou plusieurs oligomères du biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol (n allant de 2 à environ 10 dans la formule   (1)).   Plus particulièrement, on peut utiliser les mélanges de monomères et d'oligomères contenant de 20 à 90% en poids de monomères. 



   Ces mélanges peuvent être préparés de manière simple et commode par une réaction de transestérification entre le carbonate de diallyle et le diéthylène glycol, en 

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 opérant en présence d'un catalyseur basique, par exemple de la manière décrite dans le brevet européen 35.304. 



   Suivant une autre forme préférée de réalisation, la matrice organique est le produit de la polymérisation d'un mélange de : (a) le biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol monomère, (b) du biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol oligomère (tel que défini ci-dessus), (c) du triscarbonate d'allyle du trisisocyanurate d'hydroxyéthyle. 



   Un mélange de ce genre contient avantageusement de 10 à 50% en poids du composant (a), de 20 à 70% en poids du composant (b) et de 5 à 50% en poids du composant (c). Le composant (c) peut être partiellement un oligomère (par exemple jusqu'à environ 30% en poids). 



   Les mélanges polymérisables de ce type sont décrits, par exemple, dans le brevet américain 4.812. 545. 



   Suivant une autre forme préférée de réalisation, la matrice organique est le produit de la polymérisation d'une composition liquide polymérisable obtenue en soumettant à transestérification un mélange de carbonate de diallyle, de diéthylène glycol et de trisisocyanurate d'hydroxyéthyle, comme décrit, par exemple, dans la demande de brevet européenne publication n  302. 537. 



   La composition liquide polymérisable selon la présente invention peut contenir de faibles quantités d'un monomère monofonctionnel vinylique ou métacrylique comme, par exemple, l'acétate de vinyle, le versatate de vinyle et le méthacrylate de méthyle. 



   Ce monomère monofonctionnel peut être présent dans la composition liquide polymérisable en quantités comprises de 0 à 40% en poids et, de préférence, de 0 à 20% en poids. 



   D'une manière générale, le marbre artificiel 

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 suivant la présente invention peut contenir de 10 à90% en poids de matrice organique, de   1à   à 90% en poids de cristobalite et de 0 à 80% en poids d'alumine trihydratée. 



   Dans la forme de réalisation préférée, le marbre de la présente invention contient de 25 à 50% en poids de matrice organique, de 25 à 75% en poids de cristobalite et de 0 à 50% en poids d'alumine trihydratée. 



   Suivant un autre mode de réalisation, la cristobalite et/ou l'alumine trihydratée sont remplacées partiellement (par exemple, à raison de 50% au maximum de leurs poids) par d'autres charges minérales telles que mica, talc, feldspath, wollastonite, carbonate de calcium, oxyde d'aluminium, sulfate de barium, sphérules de verre (éventuellement creuses), trioxyde d'antimoine et borate de zinc. 



   Le marbre artificiel de la présente invention peut contenir, en outre, du bioxyde de titane ou des pigments colorés de type organique ou, de préférence inorganique, capables de conférer au marbre lui-même la teinte souhaitée. 



   Suivant un autre aspect de la présente invention, celle-ci concerne un procédé pour la préparation du marbre artificiel qui comprend :   - le   mélange de la charge minérale de cristobalite et, éventuellement, des autres ingrédients avec la composition liquide polymérisable et avec un initiateur radicalaire de polymérisation afin de former un mélange homogène ;   - le   versage du mélange dans un moule, et - la polymérisation de la composition liquide polymérisable sous l'effet des radicaux libres produits par l'initiateur. 



   Plus particulièrement, le mélange des composés est réalisé dans un mélangeur approprié, de préférence sous vide, afin de produire une masse fluide homogène ayant un comportement rhéologique non newtonien et avec 

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 une viscosité dépendant de la composition, mais comprise généralement dans l'intervalle de 500 à 10.000 cP, avec une vitesse de cisaillement de 20 sec-1. 



   Un avantage du procédé de la présente invention résulte de la densité de la cristobalite, qui est nettement plus faible que celle du quartz et présente, par conséquent, une faible tendance à sédimenter dans le mélange avec la composition liquide polymérisable. 



   Outre la charge inorganique, la composition liquide polymérisable et l'initiateur de polymérisation, le mélange peut comprendre un ou plusieurs silanes remplaçant ou s'ajoutant à ceux déposés sur la charge. 



  D'autres additifs pouvant être incorporés au mélange sont : les agents dispersants et mouillants des charges minérales, les agents d'élimination de l'air, les agents diminuant la viscosité, les agents antisédimentants, les agents dislocateurs internes (en particulier du type siliconique) pour faciliter le démoulage de la pièce hors du moule, le bioxyde de titane et les pigments colorés de type organique ou, de préférence, inorganique. 



  L'initiateur de la polymérisation, qui est ajouté au mélange, est choisi parmi les composés peroxydés et les composés azo et sera, de préférence, un percarbonate et, plus spécialement, du peroxydicarbonate de dicyclohexyle ou du peroxydicarbonate de diisopropyle. La quantité d'initiateur varie avantageusement entre 1 et 10% en poids et, de préférence, entre 3 et 7% en poids, rapportés au poids de la composition liquide polymérisable. 



   Le mélange homogène ainsi obtenu est versé ensuite dans un moule fermé (casting), conçu de préférence afin de compenser le retrait et est soumis à polymérisation et durcissement en opérant à une température comprise entre environ 40 et environ   100 C.   La durée de la polymérisation peut varier généralement de 30 minutes à 20 heures. 

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   On obtient ainsi des marbres artificiels de la présente invention, qui présentent des caractéristiques mécaniques élevées combinées à d'excellentes caractéristiques de couleur. On résout de cette manière les problèmes propres à la technique existante dérivant de l'utilisation de la forme cristallographique naturelle de la silice qui est le quartz, qui confère au marbre une coloration jaune brunâtre plus ou moins accentuée en fonction de l'origine des minéraux. Cette coloration est particulièrement accentuée quand les marbres sont préparés avec des matrices polymères formées in situ en polymérisant des monomères non saturés avec des initiateurs radicalaires.

   Sans vouloir adopter une théorie particulière, il convient de se rappeler que le traitement thermique appliqué au marbre pour la préparation de la cristobalite provoque une purification ou élimine plus ou moins les centres d'impureté ou les réactifs qui confèrent des colorations indésirables, spécialement pendant la phase de polymérisation des monomères. 



   D'autre part, la cristobalite permet d'obtenir des marbres artificiels ayant des teintes de pureté marquées, soit neutres, soit pastel et, dans le second cas, avec l'introduction de pigments colorés. L'utilisation de quartz comme charge minérale ne permet pas d'obtenir des teintes neutres ou pastel qui sont précises et programmées à cause des traînées visibles de teinte brun jaune rougeâtre qui ne peuvent pas être complètement masquées, en dépit de l'addition de bioxyde de titane et d'autres pigments appropriés. 



   L'invention sera décrite maintenant plus en détail à l'aide des exemples expérimentaux ci-après. 



   Dans ces exemples, on utilise comme matériaux liquides polymérisables les produits A et B présentant les compositions caractéristiques suivantes :
PRODUIT A : 

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Produit liquide de la transestérification entre le carbonate de diallyle et le diéthylène glycol, avec un rapport molaire entre les deux composants égal à 12 : 1. Ce produit peut être défini par la formule (I) précitée où R est le radical du diéthylène glycol et où le monomère et les oligomères présentent la distribution suivante en % en poids : 88,3 (n = 1), 10,5% (n = 2), 1,1% (n = 3), 0, 1% (n = 4). Un produit de ce genre présente, en outre, une densité de 1,15 g/ml à   20 C   et une viscosité de 14 c. stokes à   25 C.   



   PRODUIT B :
Produit liquide constitué d'un mélange de : 
 EMI9.1 
 - 37% en poids du produit A décrit ci-dessus ; - 37% en poids du produit de la transestérification entre le carbonate de diallyle et le diéthylène glycol avec un rapport molaire entre les deux réactifs égal à 2 : 1, pouvant être défini par la formule (I) précitée, avec la distribution suivante entre le monomère et les oligomères : 33,9% (n = 1), 25,1% (n = 2), 16,6% (n = 3), 10,2%   (n =   4) ; 13,7% (n > 4) ; - 26% en poids de triscarbonate d'allyle du trisisocyanurate d'hydroxyéthyle, considéré comme le produit de la transestérification entre le carbonate de diallyle et le trisisocyanurate d'hydroxyéthyle avec un rapport molaire entre les deux composants égal à 12 : 1 et constitué d'environ 75% en poids de monomère et de 25% en poids d'oligomères.

   Le produit   B, présente   une densité de 1,209 g/ml à   20 C   et une viscosité de 81 c. stockes à   25 C.   



   Les matériaux de cristobalite utilisés dans les exemples expérimentaux sont : - CRISTOBALIT MEHL M0010, nom commercial de la société Quarzwerke, ayant les caractéristiques suivantes : dimensions des particules 90% < 60 um ; surface spécifique 1   m/g ;   absorption DOP 26 g/100   g ;   densité apparente 0,80   g/crn ;   

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 EMI10.1 
 - SIKRON SF 6000, marque commerciale de la société e Quarzwerke, ayant les caractéristiques suivantes : dimensions des particules 90% < 6 um ; surface spécifique 5 m2/g ; absorption DOP 29 g/100 g ; densité apparente 0,37   g/cm3   ; - SILBOND 3000 MST, marque commerciale de la société Quartzwerke ayant les caractéristiques suivantes : 
 EMI10.2 
 dimensions des particules 90% < 10 um ; surface spécifique 3, 5 m2/g ;

   absorption DOP 23 g/100 g ; densité apparente 0,57   g/cm3.   



   Les cristobalites portant le signe MST sont ceux qui ont été prétraités par du silane. 



   Les matériaux de quarz utilisés dans les exemples expérimentaux sont : - SIHELCO NW 12, marque commerciale de la société Sihelco, ayant les caractéristiques suivantes : dimension des particules 90% < 40 um ; surface spécifique 0,9 m2/g ; absorption DOP 22 g/100 g ; densité apparente 0,9   g/cm3   ; - SIKRON B 600, marque commerciale de la société Sihelco ayant les caractéristiques suivantes : dimension des 
 EMI10.3 
 particules 90% < 7 um ; surface spécifique 4, 7 m2/g ; absorption DOP 32 g/100 g ; densité apparente 0, 48 g/cm3 ; - SILBOND W12 MST, marque commerciale de la société Quarzwerke, ayant les caractéristiques suivantes : dimensions des particules 90% < 40 um ; surface spécifique 1 m2/g ; absorption DOP 18 g/100 g ; densité apparente   1 g/cm3   ;

   - SILBOND 600 MST, marque commerciale de la société Quarzwerke, ayant les caractéristiques suivantes : dimensions des particules 90% < 8 um ; surface spécifique 3 m2/g ; absorption DOP 24 g/100 g ; densité apparente 0,6   g/cm3.   



   Les quarz portant le sigle MST sont ceux qui ont été prétraités par le silane. 



   Les matériaux d'alumine trihydratée utilisés 

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 dans les exemples expérimentaux sont : - MARTINAL ON 320, marque commerciale de la société Martinwerke, ayant les caractéristiques suivantes : 
 EMI11.1 
 dimensions moyennes des particules 15-25 um ; absorption DOP 30 g/100 g ; densité apparente 0, 90 g/cm3 ; - MARTINAL OL 104, marque commerciale de la société Martinwerke, ayant les caractéristiques suivantes : 
 EMI11.2 
 dimensions moyennes des particules 1, 3-2, 6 um ; surface spécifique 4 m2/g ; absorption DOP 47 g/100 g ; densité apparente 0,25   g/cm3   ; - TREMIN 744-012 MST, marque commerciale de la société Quarzwerke, ayant pour dimensions des particules 90% <   40 um   ;

   - TREMIN 744-600 MST, marque commerciale de la société Quarzwerke, ayant pour dimensions des particules 90% < 4   um.   



   Les alumines trihydratées portant le signe MST sont celles qui ont traitées par le silane. 



   Dans les exemples expérimentaux, on a préparé des mélanges des produits A ou B du peroxydicarbonate de dicyclohexyle (DCPD), de la cristobalite seule ou en mélange avec l'alumine trihydratée ou bien, à titre de comparaison, avec du quartz et, éventuellement, avec de l'alumine trihydratée.

   Ces mélanges ont été soumis à polymérisation avec production de bandes et, sur ces bandes ainsi obtenues, on a déterminé les caractéristiques suivantes : - poids spécifique déterminé à la balance hydrostatique (ASTM D-792) ; - dureté Rockwell (ASTM D-785) ; - charge de rupture et module d'élasticité en flexion déterminée avec le dynamomètre Instron (ASTOM D-790) ; - résilience Izod sans entaille (ASTM D-256 modifiée) ; - température de déformation thermique (ASTM D-648) ; - résistance aux graffiti (dureté d'un crayon) (ASTM D- 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 3363) ; - couleur, exprimée en unité E, paramètre défini par la e e e colorimétrie ternaire avec variation de teinte"HUE", luminosité"LIGHTNESS"et saturation"CHROMA"par rapport à un standard blanc.

   La mesure est effectuée en utilisant un spectrophotomètre MACBETH 1500 PLUS dans les conditions de mesure suivantes : éclairage type C, spécularité exclue, UV exclus. 



   Exemple 1
On a préparé les compositions suivantes : 
 EMI12.2 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> N <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> PRODUIT <SEP> B <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 28,5 <SEP> 33,25 <SEP> 33,25
<tb> DCPD <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 1,5 <SEP> 1,75 <SEP> 1,75
<tb> CRISTOBALIT <SEP> MEHL
<tb> M0010 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 58 <SEP> 54 <SEP> SIKRON <SEP> F <SEP> 600 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 12 <SEP> 11 <SEP> SIHELCO <SEP> NW12 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)--54
<tb> SIKRON <SEP> B <SEP> 600 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)--11
<tb> 
 
Plus particulièrement, les mélanges des composants sont réalisés suivant la méthode suivante.

   On introduit dans un mélangeur planétaire DRAIS le mélange des poudres de cristobalite (essais 1 et 2) ou de quartz (essai de comparaison 3) et ensuite une solution de l'initiateur de polymérisation (DCPD) du produit B. Le mélange est homogénéisé à la température de   450C   pendant 5 minutes à pression ambiante et ensuite pendant encore 5 minutes à pression réduite (environ 10 mm Hg). Le mélange homogène ainsi obtenu est soumis à polymérisation par casting dans des moules plats en verre pourvus d'une garniture centrale de chlorure de polyvinyle plastifié d'une épaisseur de 3 mm. Le cycle de polymérisation a une 
 EMI12.3 
 durée de 10 heures avec une température initiale de 40 C et une température finale de 80 C.

   Finalement, le moule est ouvert est la bande obtenue est soumise aux essais mentionnés au tableau 1 ci-après. 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 



  Tableau 1 
 EMI13.1 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> N. <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> Couleur <SEP> (AE) <SEP> 31, <SEP> 39 <SEP> 30,26 <SEP> 58,6
<tb> Dureté <SEP> Rockwell <SEP> (M) <SEP> 110 <SEP> 108 <SEP> 110
<tb> Résilience <SEP> Izod <SEP> sans
<tb> entaille <SEP> (KJ/m) <SEP> 5,0 <SEP> 5,1 <SEP> 5,3
<tb> Dureté <SEP> au <SEP> crayon <SEP> > 9H <SEP> > 9H <SEP> 9H
<tb> Poids <SEP> spécifique
<tb> 200C <SEP> (g/cm3) <SEP> 1,906 <SEP> 1,846 <SEP> 1,870
<tb> Charge <SEP> de <SEP> rupture <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 51,5 <SEP> 53,1 <SEP> 49
<tb> Module <SEP> élastique <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 11.700 <SEP> 10.000 <SEP> 9.500
<tb> HDT <SEP> (OC) <SEP> > 170 <SEP> > 170 <SEP> > 170
<tb> 
 
Exemple 2
On opère d'une manière semblable à l'exemple 1 dans la préparations des compositions 4 et 5 contenant de la cristobalite et de l'alumine trihydratée.

   A titre de comparaison, on prépare la composition 6 dans laquelle le mélange de cristobalite de la composition 5 est remplacé par un mélange de quartz suivant la technique bien connue. 
 EMI13.2 
 
<tb> 
<tb> 



  Composition <SEP> N <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> PRODUIT <SEP> B <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 28,5 <SEP> 33,25 <SEP> 33,25
<tb> DCPD <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 1,5 <SEP> 1,75 <SEP> 1,75
<tb> CRISTOBALIT <SEP> MEHL
<tb> M0010 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 25 <SEP> 22, <SEP> 9
<tb> SIKRON <SEP> F <SEP> 6000 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 5 <SEP> 4, <SEP> 6
<tb> MARTINAL <SEP> ON <SEP> 320 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 33,3 <SEP> 31,25 <SEP> 31,25
<tb> MARTINAL <SEP> OL <SEP> 104 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 6,7 <SEP> 6,25 <SEP> 6,25
<tb> SIHELCO <SEP> NW12 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)--22, <SEP> 9
<tb> SIKRON <SEP> B <SEP> 600 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)--4,

   <SEP> 6
<tb> 
 
Les compositions sont soumises à polymérisation dans les conditions de l'exemple 1 et les caractéristiques des bandes ainsi obtenues sont mentionnées au tableau 2 ci-après. 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



  Tableau 2 
 EMI14.1 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> N. <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 3
<tb> Couleur <SEP> (AE) <SEP> 17,88 <SEP> 17,25 <SEP> 34,48
<tb> Dureté <SEP> Rockwell <SEP> (M) <SEP> 102 <SEP> 95 <SEP> 101
<tb> Résilience <SEP> Izod <SEP> sans
<tb> entaille <SEP> (KJ/m2) <SEP> 6,0 <SEP> 6,1 <SEP> 6,0
<tb> Dureté <SEP> au <SEP> crayon <SEP> 8H/9H <SEP> 7H/8H <SEP> 7H
<tb> Poids <SEP> spécifique
<tb> 20 C <SEP> (g/cm3) <SEP> 1,932 <SEP> 1,871 <SEP> 1,896
<tb> Charge <SEP> de <SEP> rupture <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 40,6 <SEP> 50,0 <SEP> 52,4
<tb> Module <SEP> élastique <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 11.400 <SEP> 9.400 <SEP> 8.100
<tb> HDT <SEP> (OC)

   <SEP> > 170 <SEP> > 170 <SEP> > 170
<tb> 
 
Exemple 3
On procède d'une manière semblable à l'exemple 1 pour la préparation des compositions 7 et 8 contenant de la cristobalite et de l'alumine trihydratée du type MST (méthacrylite silane treated), c'est-à-dire prétraitée superficiellement avec un bonding agent. 
 EMI14.2 
 
<tb> 
<tb> 



  Composition <SEP> N <SEP> 7 <SEP> 8
<tb> PRODUIT <SEP> B <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 28,5 <SEP> 33,25
<tb> DCPD <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 1,5 <SEP> 1,75
<tb> SILBOND <SEP> 3000 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 30 <SEP> 27,5
<tb> TREMIN <SEP> 744-012 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 33,3 <SEP> 31,25
<tb> TREMIN <SEP> 744-600 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 6,7 <SEP> 6,25
<tb> 
 
Les compositions sont soumises à polymérisation dans les conditions de l'exemple 1 et les caractéristiques des bandes ainsi obtenues sont mentionnées au tableau 3 ci-après. 



   Tableau 3 
 EMI14.3 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> N. <SEP> 7 <SEP> 8
<tb> Couleur <SEP> (AE) <SEP> 22,09 <SEP> 22,90
<tb> Dureté <SEP> Rockwell <SEP> (M) <SEP> 106 <SEP> 103
<tb> Résilience <SEP> Izod <SEP> sans
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 
<tb> 
<tb> entaille <SEP> (KJ/m2) <SEP> 7,5 <SEP> 7,8
<tb> Dureté <SEP> au <SEP> crayon <SEP> 9H <SEP> 9H
<tb> Poids <SEP> spécifique
<tb> 20 C <SEP> (g/cm3) <SEP> 1,932 <SEP> 1,875
<tb> Charge <SEP> de <SEP> rupture <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 85,9 <SEP> 98
<tb> Module <SEP> élastique <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 11.300 <SEP> 9.400
<tb> HDT <SEP> (OC) <SEP> > 170 <SEP> > 170
<tb> 
 
A titre de comparaison, on prépare les compositions 9 et 10 contenant du quartz et de l'alumine trihydratée du type MST (méthacryl silane treated),

   c'est- à-dire prétraité superficiellement avec un bonding agent. 
 EMI15.2 
 
<tb> 
<tb> 



  Composition <SEP> N <SEP> 9 <SEP> 10
<tb> PRODUIT <SEP> B <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 28,5 <SEP> 33,25
<tb> DCPD <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 1,5 <SEP> 1,75
<tb> TREMIN <SEP> 744-012 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 33,3 <SEP> 31,25
<tb> TREMIN <SEP> 744-600 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 6,7 <SEP> 6,25
<tb> SILBOND <SEP> W12 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 25 <SEP> 22,9
<tb> SILBOND <SEP> 600 <SEP> MST <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 5 <SEP> 4,6
<tb> 
 
Les compositions 9 et 10 sont soumises à polymérisation dans les conditions de l'exemple 1 et les caractéristiques des bandes ainsi obtenues sont mentionnées au tableau 4 ci-après. 



   Tableau 4 
 EMI15.3 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> N. <SEP> 9 <SEP> 10
<tb> Couleur <SEP> (AE) <SEP> 36,92 <SEP> 38,14
<tb> Dureté <SEP> Rockwell <SEP> (M) <SEP> 107 <SEP> 105
<tb> Résilience <SEP> Izod <SEP> sans
<tb> entaille <SEP> (KJ/m2) <SEP> 6,9 <SEP> 7,3
<tb> Dureté <SEP> au <SEP> crayon <SEP> 7H/8H8H/9H
<tb> Poids <SEP> spécifique
<tb> 20 C <SEP> (g/cm3) <SEP> 1,994 <SEP> 1,891
<tb> Charge <SEP> de <SEP> rupture <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 78,1 <SEP> 72,2
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 
 EMI16.1 
 
<tb> 
<tb> Module <SEP> élastique <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 11.600 <SEP> 8.200
<tb> HDT <SEP> (OC) <SEP> > 170 <SEP> > 170
<tb> 
 
Exemple 4
On prépare la composition 11 contenant le produit A de la cristobalite et de l'alumine trihydratée.

   A titre de comparaison, on prépare la composition 12 dans laquelle la cristobalite est remplacée par du quartz. 
 EMI16.2 
 
<tb> 
<tb> 



  Composition <SEP> N <SEP> 11 <SEP> 12
<tb> PRODUIT <SEP> B <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 28,5 <SEP> 28,5
<tb> DCPD <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> 1,5
<tb> CRISTOBALIT <SEP> MEHL <SEP> M0010 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 25 <SEP> SIKRON <SEP> SF <SEP> 6000 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 5
<tb> MARTINAL <SEP> ON <SEP> 320 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 33,3 <SEP> 33,3
<tb> MARTINAL <SEP> OL <SEP> 104 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 6,7 <SEP> 6,7
<tb> SIHELCO <SEP> NW <SEP> 12 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)-25
<tb> SIKRON <SEP> B <SEP> 600 <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)-5
<tb> 
 
Les compositions 11 et 12 sont soumises à la polymérisation dans les conditions de l'exemple 1 et les caractéristiques des bandes ainsi obtenues sont mentionnées au tableau 5 ci-après. 



   Tableau 5 
 EMI16.3 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> N. <SEP> 11 <SEP> 12
<tb> Couleur <SEP> (AE) <SEP> 15,66 <SEP> 32,62
<tb> Dureté <SEP> Rockwell <SEP> (M) <SEP> 98 <SEP> 100
<tb> Résilience <SEP> Izod <SEP> sans
<tb> entaille <SEP> (KJ/m2) <SEP> 5,8 <SEP> 6,0
<tb> Dureté <SEP> au <SEP> crayon <SEP> 7H <SEP> 6H
<tb> Poids <SEP> spécifique
<tb> 20 C <SEP> (g/cm3) <SEP> 1,909 <SEP> 1,974
<tb> Charge <SEP> de <SEP> rupture <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 53,4 <SEP> 34,2
<tb> Module <SEP> élastique <SEP> en <SEP> flexion
<tb> (MPa) <SEP> 11.000 <SEP> 10.200
<tb> HDT <SEP> (OC) <SEP> > 170 <SEP> > 170
<tb> 


Claims (16)

  1. REVENDICATIONS 1. Marbre artificiel à caractéristiques améliorées de couleur et de résistance aux graffiti, formé d'une matrice organique produite par la polymérisation par voie radicalaire d'une composition liquide polymérisable contenant au moins un polycarbonate d'allyle d'un polyol, contenant de 2 à 6 groupes hydroxyles dans la molécule sous forme de monomère ou d'oligomère et une charge minérale dispersée dans ladite matrice organique, caractérisé par le fait que la charge minérale est constituée au moins en partie de poudre de cristobalite.
  2. 2. Marbre artificiel selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la charge minérale est formée de poudres de cristobalite et de poudres d'alumine trihydratée.
  3. 3. Marbre artificiel selon la revendication 2, caractérisé par le fait que la cristobalite et l'alumine trihydratée se présentent sous forme de poudre ayant une granulométrie des particules de 1 à 200 um et, de préférence, de 2 à 50 um.
  4. 4. Marbre artificiel selon la revendication 3, caractérisé par le fait que ladite poudre de cristobalite et/ou d'alumine trihydratée a été prétraitée avec des agents de compatibilisation de la classe des silanes et, en particulier, avec du gamma-méthacryloxypropyltriéthoxysilane, du vinyl-triéthoxysilane, du triméthylsilane.
  5. 5. Marbre artificiel selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la matrice organique est le produit de la polymérisation, par voie radicalaire, d'au moins un polycarbonate d'allyle d'un polyol monomère et/ou oligomère, choisi parmi : - les biscarbonates d'allyle des diols : éthylène glycol, propylène glycol, diéthylène glycol, dipropylène glycol, triéthylène glycol, tétraéthylène glycol, pentanediol, <Desc/Clms Page number 18> hexanediol, cyclohexyl-diméthanol, neopentylglycol et tricyclodécanediméthanol.
    - les triscarbonates d'allyle des triols : glycérol, triméthylolpropane et trisisocyanurate d'hydroxyéthyle.
    - le tétracarbonate d'allyle du pentaérythritol.
    - l'hexacarbonate d'allyle du dipentaérythritol.
  6. 6. Marbre artificiel selon la revendication 5, caractérisé par le fait que la matrice organique est le produit de la polymérisation par voie radicalaire du biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol monomère, pouvant être représenté par la formule EMI18.1 où R est le radical du diéthylène glycol et n = 1.
  7. 7. Marbre artificiel selon la revendication 5, caractérisé par le fait que la matrice organique est le produit de la polymérisation par voie radicalaire d'un mélange de biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol monomère (n = 1 dans la formule I)) avec un ou plusieurs oligomères du biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol, avec une valeur de n (ou avec une valeur moyenne de n) de 2 à 10 et avec une teneur en monomère dans le mélange de 20 à 90% en poids.
  8. 8. Marbre artificiel selon la revendication 5, caractérisé par le fait que la matrice organique est le produit de la polymérisation par voie radicalaire d'un mélange de : (a) biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol monomère ; (b) biscarbonate d'allyle du diéthylène glycol oligomère (valeur de n ou valeur moyenne de n de 2 à 10) ; et (c) triscarbonate d'allyle du triisocyanurate d'hydroxyéthyle, contenant de 10 à 50% en poids du composant (a), de 20 à 70% en poids du composant (b) et de 5 à 50% en poids du composant (c).
  9. 9. Marbre artificiel selon la revendication 5, <Desc/Clms Page number 19> caractérisé par le fait que la matrice organique est le produit de la polymérisation par voie radicalaire d'une composition liquide polymérisable obtenue en soumettant à transestérification un mélange de carbonate de diallyle, de diéthylène glycol et de trisisocyanurate d'hydroxyéthyle.
  10. 10. Marbre artificiel selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la matrice organique est le produit de polymérisation par voie radicalaire d'une composition liquide polymérisable contenant en outre un monomère monofonctionnel vinylique ou (méth) acrylique choisi entre l'acétate de vinyle, le versatate de vinyle ou le méthacrylate de méthyle en quantités de 0 à 40% en poids et, de préférence, de 0 à 20% en poids.
  11. 11. Marbre artificiel selon l'une quelconque des revendications 1 à 10, caractérisé par le fait qu'il contient de 10 à 90% en poids de matrice organique, de 10 à 90% en poids de cristobalite et de 0 à 80% en poids d'alumine trihydratée.
  12. 12. Marbre artificiel selon la revendication 11, caractérisé par le fait qu'il contient de 25 à 50% en poids de matrice organique, 25 à 75% en poids de cristobalite et de 0 à 50% en poids d'alumine trihydratée.
  13. 13. Marbre artificiel selon la revendication 1, caractérisé par le fait qu'il contient en outre un ou plusieurs des composés suivants : silanes, agents dispersants et mouillants des charges inorganiques, agents de désaération, agents diminuant la viscosité, agents anti-sédimentant, agents de démoulage internes (en particulier du type silicone), bioxyde de titane et pigments colorés de type organique, ou de préférence de type inorganique.
  14. 14. Procédé pour la préparation du marbre artificiel selon les revendications 1 à 13, caractérisé par le fait qu'il comprend : <Desc/Clms Page number 20> - le mélange de la charge minérale de cristobalite, et éventuellement des autres ingrédients avec la composition liquide polymérisable contenant au moins un biscarbonate d'allyle, du diéthylène glycol et avec un initiateur radicalaire de polymérisation, afin de former un mélange homogène ; - le versage du mélange dans un moule et - la polymérisation de la composition liquide polymérisable sous l'effet des radicaux libres produits par l'initiateur.
  15. 15. Procédé selon la revendication 14, caractérisé par le fait que l'initiateur de polymérisation est choisi parmi les composés peroxydes et les composés azo-et, de préférence, parmi les percarbonates et, spécialement, parmi le peroxydicarbonate de dicyclohexyle ou le peroxydicarbonate de diisopropyle et utilisés en quantités variant de 1 à 10% en poids et, de préférence, de 3 à 7% en poids par rapport au poids de la composition liquide polymérisable.
  16. 16. Procédé selon la revendication 14, caractérisé par le fait que la polymérisation est effectuée dans un moule fermé en opérant à une température comprise entre environ 40 et environ 100 C pendant une durée de 30 minutes à 20 heures.
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