BE362005A - - Google Patents

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BE362005A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen; Reversible storage of hydrogen
    • C01B3/02Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen
    • C01B3/32Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air
    • C01B3/34Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents
    • C01B3/38Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents using catalysts
    • C01B3/40Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents using catalysts characterised by the catalyst

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Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



    Procédé   pour l'obtention d'un gaz de grande valeur à forte teneur en   hydrogène.   on a déjà proposé de transformer des hydrocarbures en mélanges d'oxyde de carbone et d'hydrogène en les brûlant ou en les faisant passer sur des substances de contacta, en pré- sence de vapeur d'eau, d'acide carbonique ou   d'air.     Ainsi, .-.   suivant un procédé connu, on transforme des mélanges gazeux '   Hydrocarbures   en présence d'une quantit4 d'oxygène et   dair   insuffisante pour provoquer la combustion, en mélanges de   @   gaz à l'eau, on traite par la vapeur d'eau les gaz provenant. 



    @   de cette réaction après les avoir refroidi et on élimine   de';'        

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 la façon connue l'acide carbonique produit. En général, le traitement des hydrocarbures par les procédés connus a pour but d'obtenir de l'hydrogène, des mélanges d'hydrogène et d'azote ou du gaz à l'eau pour la synthèse de   l'ammoniaque   ou la fabrication du méthanol. Ce mode opératoire n'est ap- paremment pas contrecarré par la méthane qui ne disparaît pas entièrement malgré plusieurs transformations.

   Toutefois, si l'on veut opérer des réductions à l'aide d'un pareil mé- lange gazeux, pour obtenir par exemple des métaux en partant de minerais   oxydés,   on arrive bien à réduire le minerai, c'est-à-dire le métal oxydé ou chargé d'oxydes, mais en même temps par l'effet du méthane contenu   dans   le mélange gazeux employé, il se produit une telle carburation   qu'il   devient   nécessaire   de soumettre le produit obtenu à un traitement spécial. 



   L'invention a pour objet un procédé pour transformer des gaz de distillation, des hydrocarbures ou des mélanges gazeux   hydrocarbures   en un gaz à forte teneur en hydrogène, qui ne renferme aucun hydrocarbure et qui pour cette raison convient très bien pour la réduction de minerais oxydés, d'o-   xydes   ou de métaux chargés   d'oxydes.   



   On réalise le procédé en faisant passer les gaz avec de la vapeur d'eau surchauffé à   1000    ou davantage sur des catalyseurs. Comme catalyseurs on peut employer notamment le fer, le cobalt, le   nickel,   le chrome, l'aluminium, le manganèse, le silicium, le carbone, le cuivre, le vanadium, le tungstène, ainsi que leurs combinaisons ou leurs mélan- ges cristallins. La réaction peut avantageusement être   effec-   tuée dans un conduit en matière réfractaire chauffé extérieu- rement. On a constaté que la carborundum constituait une excellente matière réfractaire pour cet usage et avait en 

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 outre une action catalytique extrêmement favorable sur la marche de l'opération.

   On peut toutefois aussi faire l'essai en disposant dans un conduit en maçonnerie réfractaire des tubes en matière résistant à la chaleur. On remplit ces   tu-   bes de   catalyseur.de   fagon que les actions catalytiques des surfaces de chauffe et de la substance de contact se complè-   tent   mutuellement. Pour pallier à la diminution de   résistan-   ce de la matière qui se produit aux hautes températures employées, on peut monter les tubes sur des dés de support en matière   réfraotaire.   Il n'est pas nécessaire que les tu- bes soient   supportée   sur toute leur longueur, mais seulement en certains points dont   la distance   est déterminée suivant . les températures employées et les propriétés de la matière. 



  Les tubes supportés de cette manière sont   chauffés   extérieu- rement et peuvent être combinés avec leurs supports de manière à assurer un guidage positif des gaz de chauffage. 



   Pour obtenir la température   propice   à la réaction, on peut produire la chaleur directement dans la chambre de réac- tion, en se servant par exemple de courants à haute tension et haute fréquence agissant par induction. on peut alors opé- rer soit en faisant absorber   l'énergie   électrique directe- ment par la matière employée comme catalyseur qui s'échauffe alors à la température désirée, soit en disposant dans la chambre de réaction des corps métalliques de forme appro- priée qui sont principalement destinée à absorber l'énergie électrique et à la transmettre sous forme de chaleur au ca- talyseur et au mélange de réaction.

   Pour obtenir un meilleur rendement, il convient de chauffer préalablement la matière première sans provoquer de changement notable dans la compo-   sition   du mélange initial. La chaleur nécessaire pour effec- tuer le chauffage préalable est de préférence   empruntée   aux 

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 gaz dégagés au cours de l'opération. Avant d'introduire la matière première dans la chambre de réaction, on la débar-   rasse   d'une manière connue des combinaisons sulfureuses. 



   Le nouveau procédé permet d'obtenir à partir de gaz de distillation, d'hydrocarbures ou de mélanges gazeux by-   drooarburés   un gaz convenant très bien pour des procédés de réduction. Il se distingue des mélanges obtenus par les procédés connus, par l'absence complète de tout hydrocarbure. 



  L'oxyde de carbone formé en même temps exerce également, par suite de sa concentration élevée, une action favorable sur 'la réaction. Le mélange obtenu par le nouveau procédé con- vient non seulement comme agent de réduction, mais aussi pour produire de   l'hydrogène   pur ou des mélanges d'azote et d'hydrogène pour la fabrication synthétique de l'ammoniaque et la production du   méthanol.     temple :   On fait passer 50m3 de gaz de coke   (2,6   CO2' 2,2 % S.K.W.,   1.0   02,   6,0   00,   22,4   CH4, 53,7 % H2 et 14,1 % N2) avec 12 kg, de vapeur d'eau surchauffée sur un catalyseur chrome-aluminium activé à une température de 1100 , Il se dégage un gaz ayant la composition suivante:

   20 % 00, 71 % H2 et 10 % N2. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.



   <Desc / Clms Page number 1>
 



    Process for obtaining a high-value gas with a high hydrogen content. it has already been proposed to transform hydrocarbons into mixtures of carbon monoxide and hydrogen by burning them or passing them over contact substances, in the presence of water vapor, carbonic acid or carbon dioxide. air. So, .-. according to a known process, gaseous mixtures of hydrocarbons are converted in the presence of an insufficient quantity of oxygen and air to induce combustion, into gas mixtures with water, the gases originating from them are treated with water vapor. .



    @ of this reaction after having cooled them and one eliminates of ';'

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 the known way carbonic acid produces. In general, the treatment of hydrocarbons by known processes aims to obtain hydrogen, mixtures of hydrogen and nitrogen or gas in water for the synthesis of ammonia or the manufacture of methanol. . This procedure is apparently not thwarted by the methane, which does not disappear entirely despite several transformations.

   However, if one wishes to operate reductions using such a gaseous mixture, for example to obtain metals starting from oxidized ores, one succeeds in reducing the ore, that is to say the metal oxidized or charged with oxides, but at the same time by the effect of the methane contained in the gas mixture employed, such carburization occurs that it becomes necessary to subject the product obtained to a special treatment.



   The subject of the invention is a process for converting distillation gases, hydrocarbons or gas mixtures of hydrocarbons into a gas with a high hydrogen content, which contains no hydrocarbons and which for this reason is very suitable for the reduction of oxidized ores. , oxides or metals charged with oxides.



   The process is carried out by passing the gases with superheated water vapor to 1000 or more over catalysts. As catalysts, iron, cobalt, nickel, chromium, aluminum, manganese, silicon, carbon, copper, vanadium, tungsten, as well as their combinations or their crystalline mixtures, can be used in particular. . The reaction can advantageously be carried out in an externally heated refractory duct. Carborundum has been found to be an excellent refractory material for this purpose and has

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 in addition to an extremely favorable catalytic action on the progress of the operation.

   However, the test can also be carried out by placing heat-resistant material tubes in a refractory masonry duct. These tubes are filled with catalyst so that the catalytic actions of the heating surfaces and the contact substance complement each other. To compensate for the decrease in resistance of the material which occurs at the high temperatures employed, the tubes can be mounted on support dice made of refractory material. It is not necessary that the tubes be supported over their entire length, but only at certain points, the distance of which is determined below. the temperatures used and the properties of the material.



  The tubes supported in this way are heated externally and can be combined with their supports so as to provide positive guidance of the heating gases.



   To obtain the temperature suitable for the reaction, heat can be produced directly in the reaction chamber, for example using high voltage and high frequency currents acting by induction. it is then possible to operate either by having the electric energy absorbed directly by the material used as catalyst which then heats up to the desired temperature, or by placing in the reaction chamber metal bodies of suitable shape which are primarily intended to absorb electrical energy and transmit it in the form of heat to the catalyst and reaction mixture.

   In order to obtain a better yield, the raw material should be heated beforehand without causing any appreciable change in the composition of the initial mixture. The heat required to effect the preheating is preferably borrowed from the

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 gases released during the operation. Before introducing the raw material into the reaction chamber, it is freed in a known manner from sulphurous combinations.



   The new process makes it possible to obtain, from distillation gases, hydrocarbons or by-drooarburized gas mixtures, a gas which is very suitable for reduction processes. It differs from mixtures obtained by known processes, by the complete absence of any hydrocarbon.



  Due to its high concentration, the carbon monoxide formed at the same time also exerts a favorable action on the reaction. The mixture obtained by the new process is suitable not only as a reducing agent, but also to produce pure hydrogen or mixtures of nitrogen and hydrogen for the synthetic manufacture of ammonia and the production of methanol. temple: We pass 50m3 of coke gas (2.6 CO2 '2.2% SKW, 1.0 02, 6.0 00, 22.4 CH4, 53.7% H2 and 14.1% N2) with 12 kg , water vapor superheated on a chromium-aluminum catalyst activated at a temperature of 1100, a gas is released having the following composition:

   20% 00, 71% H2 and 10% N2.

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.


    

Claims (1)

REVENDICATIONS EMI4.1 ",1¯¯-'''¯---'--'--------''--''''--- 1.- Procédé pour l'obtention à partir de gaz de distil- lation, d'hydrocarbures ou de mélanges gazeux hydrocarbures, d'un gaz de grande valeur à forte teneur en hydrogène, pro- pre à la réduction de minerais oxydés, d'oxydes de fer et de fer chargé d'oxydes, caractérisé en ce qu'on fait passer ces gaz à 1000 0 ou davantage, avec de la vapeur d'eau sur- chauffée, sur des catalyseurs. <Desc/Clms Page number 5> CLAIMS EMI4.1 ", 1¯¯ - '' '¯ ---' -' -------- '' - '' ''--- 1.- Process for obtaining, from distillation gas, hydrocarbons or hydrocarbon gas mixtures, a high-value gas with a high hydrogen content, suitable for the reduction of oxidized ores, d Oxides of iron and iron loaded with oxides, characterized in that these gases are passed to 1000 0 or more, with superheated steam, over catalysts. <Desc / Clms Page number 5> 2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisée en ce qu'on emploie comme catalyseurs du fer, du cobalt, du nickel, du chrome, de l'aluminium, du manganèse, du silicium, du cuivre, du Vanadium, du tungstène, du carbone, de même que leurs combinaisons ou mélanges cristallins. 2.- Process according to claim 1, characterized in that the catalysts used are iron, cobalt, nickel, chromium, aluminum, manganese, silicon, copper, vanadium, tungsten, carbon, as well as their combinations or crystalline mixtures. 3.- Procède suivant les revendications 1 et 2, carac- térisé en ce que la réaction est effectuée dans un conduit en matière réfractaire, par exemple en carborundum, chauffé , @ extérieurement. 3. A process according to claims 1 and 2, characterized in that the reaction is carried out in a conduit made of refractory material, for example carborundum, heated externally. 4. - Procédé suivant les revendications 1 et 2, caracté- risé en ce qu'on fait passer le mélange de réaction à tra- vers des tubes métalliques disposés dans un conduit en ma- gonnerie réfractaire dans lequel ils sont léchés par les gaz chauds. 4. - Process according to claims 1 and 2, characterized in that the reaction mixture is passed through metal tubes arranged in a duct of refractory brickwork in which they are licked by the hot gases. . 5.- Procédé suivant la revendication 4, caractérisé en ce que les tubes sont montés sur des dés de support en matériaux réfractaires. 5. A method according to claim 4, characterized in that the tubes are mounted on support dice made of refractory materials. 6. - Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce que les tubes sont supportés de place en place en des points dont la distance est déterminée suivant les tem- pératures employées et les propriétés de la matière. 6. - Method according to claim 5, characterized in that the tubes are supported from place to place at points whose distance is determined according to the tem- peratures used and the properties of the material. 7.- Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce que les tubes sont combinés avec leurs supports de manie- re à assurer un guidage positif des gaz de chauffage. 7. A method according to claim 5, characterized in that the tubes are combined with their supports so as to ensure positive guidance of the heating gases. 8.- Procédé suivant les revendications 1 et 2 caracté- risé en ce que la chaleur nécessaire pour chauffer le ca- talyseur et pour provoquer la réaction est produit direc- - tement dans la chambre de réaction, par exemple par l'in- duotion de courants à haute tension et haute fréquence. 8. A process according to claims 1 and 2, characterized in that the heat necessary to heat the catalyst and to cause the reaction is produced directly in the reaction chamber, for example by induction. high voltage and high frequency currents. 9.- Procédé suivant la revendication 8, caractérisé , <Desc/Clms Page number 6> en ce que le catalyseur absorbe directement l'énergie élec- trique et s'échauffe ainsi à la température désirée. 9. A method according to claim 8, characterized, <Desc / Clms Page number 6> in that the catalyst directly absorbs electrical energy and thus heats up to the desired temperature. 10.- Procédé suivant les revendications 1, 2 et 8, caractérisé en,ce qu'on place dans la chambre de réaction des corps métalliques de forme appropriée qui absorbent l'énergie électrique et la transmettent sous forme de chaleur au catalyseur et au mélange de réaction. 10.- Process according to claims 1, 2 and 8, characterized in, that is placed in the reaction chamber metal bodies of suitable shape which absorb the electrical energy and transmit it in the form of heat to the catalyst and to the mixture. reaction. -il.- Procédé suivant les revendications 1 et 2 caracté- risé en ce que la matière première est chauffée préalable- ment, sans qu'il se produise aucune modification notable du mélange Initial. -il.- Process according to claims 1 and 2, characterized in that the raw material is heated beforehand, without any appreciable modification of the initial mixture taking place. 12. - Procédé suivant la revendication 11, caractérisé en ce que la chaleur nécessaire pour le chauffage préalable est umpruntée aux gaz formés au cours de l'opération, 13. - Procédé suivant les revendications 1 et 2 ca- ractérisé en ce que la matière première est débarrassée des combinaisons sulfureuses avant son introduction dans la chambre de réaction. 12. - Process according to claim 11, characterized in that the heat required for the preliminary heating is umpruntée to the gases formed during the operation, 13. - Process according to claims 1 and 2 charac- terized in that the raw material is freed from sulphurous combinations before its introduction into the reaction chamber.
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