BE447237A - - Google Patents

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BE447237A
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    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen; Reversible storage of hydrogen
    • C01B3/02Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen
    • C01B3/32Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air
    • C01B3/34Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents
    • C01B3/342Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents with the aid of electrical means, electromagnetic or mechanical vibrations, or particle radiations
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Description


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 EMI1.1 
 



  "PROCEDE 1b',a¯lTsJà D' Ul,: 1:,]±L.Llï#E GAZEUX ïlVl1:.'rrï' POUR LA S'iIIJTHESE D 11U#:illiOlUliQUE" . 



   On sait que pour   la-     préparation     synthétique de     l'ammoniaque   il faut avoir un mélange gazeux constitué d'azote et de quantités excédantes   d'hydrogène,   avantageusement dans un rapport d'envi- 
 EMI1.2 
 ron I volume d'azote pour 3 volumes d'hydrogène. Or, la pi?é.oa- ration de ce mélange gazeux a été réalisée   jusqu'à,   présent,sui- vant l'endroit de l'industrie,par la production d'hydrogène 
 EMI1.3 
 par voie électrolytique, ou par dr-'-gazé if icet ion, respect iverneiiL. par gazéification ,de charbon, en combincison avec une réfri-   gérc.tion   basse température respectivement avec un   crackage   de carbures d'hydrogène.

   L'hydrogène ainsi obtenu fut ensuite 
 EMI1.4 
 mélangé avec de l'azote provenant de la liquéfaction de llî--"r, ou, l'on oxyda   l'hydrogène   avec des quantités d'air .telles 

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 qu'après séparation de l'eau formée dans ce cas,on obtint un mélange d'azote et d'hydrogène correspondant à la compo- sition susmentionnée.' Tous ces procédés exigent une grande dépense d'énergie, ou   l'emploi   d'appareil très spacieux. 



   La présente invention indique une nouvelle voie permet- tant d'obtenir d'une manière simple des gaz de synthèse pour la préparation de l'ammoniaque. L'essence de l'invention consiste en ce qu'on amené un mélange de carbures d'hydrogène, d'air et avantageusement encore d'oxygène libre, à des pressions   rela-   tivement élevées,qu'on fait ensuite exploser ce mélange par allumage, qu'on le sépare du carbone finement divisé formé en même temps,en faisant ensuite passer le mélange gazeux ainsi obtenu   âpres   addition de vapeur d'eau à des températures accrues   et .,   une pression ordinaire ou accrue, sur des cataly-   seurs   capables de convertir de l'oxyde de carbone et de la   va-     peur   d'eau, en éliminant finalement,d'une manière connue en soi,

   l'anhydride carbonique formé.   Cornue   matière de départ renfer- ment du carbone entre en question dans le présent procédé des carbures   d'hydrogène   gazeux,   vaporisables,ou   aussi solides, comme par exemple le méthane respectivement le gaz naturel, le propane,le benzène, la naphtaline,les produits de distilla- tion du pétrole à points d'ébullition les plus divers, la cire de lignite, la paraffine, la houille,respectivement le lignite, en forme de poussiere ou pulvérisée, etc.. Les dites   matières   peuvent être employées séparément ou en mélanges   convenables   quelconques. Le cas échéant on peut employer ces gaz aussi enco- re en mélange avec de l'oxyde de carbone, respectivement avec de   l'hydrogène(gaz   à l'eau).

   Suivant l'invention ces matières de départ carbonées sont mélangées avec de   l'air,sont   ensuite amenées 8 des pressions relativement élevées,par exemple de 5 à 50   atmosphères,et   sont alors soumises à   l'explosion   dans des ré- cipients résistant à la pression. Le rapport du mélange et la compression doivent être choisis de manière que le   mélange   soit 

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 capable d'exploser cet effet ,on   peut y   ajouter avantageu   sement   encore de l'oxygène libre. D'autre part, on peut augmen ter l'aptitudeà l'explosion aussi   par le   fait qu'on ajoute des hydrocarbures endothermiques,   comme   par exemple l'acétylène. 



  Par ces différentes possibilités de variations on a la possibi lité de régler le rapport de mélange, suivant les carbures d'hydrogène employés,de   manière   que les produits d'explosion gazéiformes constituent   après   le   convertissement   et la sépara- tion de l'anhydride carbonique, un mélange d'azote et d'hydro gène de   la.   composition voulue. Pour la réalisation du présent procédé il suffit d'amener par exemple du   méthane   une pres sion d'environ 20   atmosphères    .Simultanément de     l'air,après   avoir été enrichi à 40%   d'oxygène,   est   amené     2..18. même   pression.

   Les deux gaz sont ensuite mélangés,un peu   avant   le   récipient   d'ex ploisin dans un récipient mélangeur monté en amont de ce der- nier, ou dans une turyere, et sont alors soumis à l'explosion par allumage, par exemple   par     allumage   à l'étincelle électrique, dans le récipient résistant aux pressions. 



   On utilise   avantageusement   dans ce cas en   qualité   de réci   'pients   d'explosion ,des récipients cylindriques relativement longs, et l'on place le point d'allumage environ au milieu de ce   récipient   d'explosion, tel que décrit par exemple dans la demande de brevet allemande D 86976 IVb/22 
Pour   autant   qu'on emploie des carbures d'hydrogène solides, comme par exemple de la   poussière   de lignite, ou de la   poussière   de tourbe,il est   recommandable   de refouler ces derniers seule- ment peu en amont du récipient d'explosion,voir même dans ce dernier même, similairement à ce qu'on fait dans les moteurs Diesel.

   Lors de l'explosion il se sépare du carbone finement divisé sous forme de noir de   fumée.   Après chaque allumage,qu'il faut exécuter périodiquement, ce noir de   fumée   est évacué du récipient résistant aux pressions avec les gaz d'explosion qui se détendent lors de l'ouverture   périodique du   récipient d'explo sion, et peut alors être recueilli dans des séparateurs de 

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 poussière d'un type convenable quelconque. Le noir de fumée ainsi recueilli convient d'une   manière excellente   comme cou- leur noire, ainsi qu'en qualité de   noir'   de charge pour la fabricatin de caoutchouc mou ou souple.

   Les gaz résultant de l'explosion et libérés du noir de   fumée   sont ensuite mé   langes   avec de la vapeur d'eau et sont passés peur des cata   lyseurs   de   convertissement,comme     par exemple   l'oxyde de fer, à des températures relativement élevées. Le   convertissement   décrit peut être aussi réalisé le cas échéant plusieurs fois ; le   convertissement   peut aussi être exécuté en même temps 'Fil une pression   accrue*   Les gaz ainsi obtenus sont libérés de l'anhydride   carbonique     .qui   y est mélangé,par lavage sous   -ores-   sion à   l'eau,   ou par lavage au carbonate de potassium, ou analogue.

   Le mélange gazeux ainsi obtenu est formé d'azote et de vapeur d'eau dans un rapport de 1 3 et peut être   traité   directement par voie catalytique à une pression accrue pour en obtenir de l'ammoniaque. 



   Le présent procédé a l'avantage d'exiger   seulement des     appareils relativement   petits qui sont par conséquent faciles   surveiller.   Il est surtout   possible   d'atteindre suivant l'invention avec de petites unités   d'appareils de   très grands débits (ou quantités de charge   traitées   dans   l'unité de   temps). 



  De plus,le présent   procédé   a   l'avantage     qu'on obtient,comme   produit secondaire,un noir de fumée de haute valeur qui convient dans les buts susmentionnés. 



   EXEMPLE. 



   Un méthane est amené 8 une pression de 12   atmosphères   de pression relative.En outre,de l'air enrichi   d'oxygène,-     renfer-   mant 40% d'oxygène- est amené également à la même pression. Les deux gaz sous   -orepsion   sont mélangés dans une chambre montée en 

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 amont du récipient d'explosion, le mélange étant effectué de manière à obtenir un gaz avec 42% de   Méthane,   23% d'oxygène et 35% d'azote. Ce mélange gazeux est alors amené   dans le   ré-   ci:oient   d'explosion résistant aux pressions, et y est soumis à l'explosion par allumage à l'étincelle électrique.

   Les pro duits d'explosion ainsi   obtenus,ensemble   avec   d'autres gaz   d'ex plostion et avec le noir de fumée finement divisé, sont   amenés,   lors de l'ouverture périodique du récipient   d'explosion,d'abord   dans une chambre de séparation de   poussières,et     passent   ensuite encore   par   un filtre.

   Lors de l'explosion sont   formés,par   100 m3 de mélange de gaz, 147 m3 de gaz d'explosion(les indications de volumes se rapportent toujours à 0 u et 760 mm de pression) ren- fermant 3% d'anhydride carbonique, 22% d'oxyde de carbone, 30% d'hydrogène, 3% de   méthane   et 23% d/azote   .En   outre on obtient en même temps encore 3,1   kg   de noir de fumée,qui convient d'une excellente   manière   aussi bien comme noir colorant, ou   pour   cou- leurs, qu'en   qualité de     matière   de   charge   pour la   fabrication   de caoutchouc mou ou souple.

   Ce mélange   gezeux   est ensuite   mélange   avec de la vapeur d'eau et est alors passé, à des températures dé environ 450 c sur des bauxites renfermant de l'oxyde de fer. 



  Ce processus de convertissement   -oeuf   être exécuté le   cas   échéant aussi en deux ou plusieurs   étapes,   ou phases. Le mélange gazeux obtenus apre cnvertissement est alors lavé, à une .cession d'en- viron 30   atmosphères   avec de l'eau en   contre-courant   en étant du fait libéré de l'anhydride carbonique. Le gaz toujours encore maintenu pendant ce temps sous   pression,est   ensuite soumis le cas échéant à une épuration fine, ou poussée, et représente un gaz de synthèse constitué de 25% d'azote et de 75%   d'hydrogène.   Ce gaz peut êtreemployé directement pour la   synthèse   d'ammoniaque.

Claims (1)

  1. R E V E N D I C A T O N Procédé de préparation d'un mélange gazeux convenant pour la synthèse d'ammoniaque, caractérisé en ce qu'on amené un mélange de carbures d'hydrogène, d'air et avantageusement, encore d'oxygène additionnel des pressions relativement élevées, en ce qu'on le fait ensuite exploser par allumage, en ce qu'on le sépare du carbone finement divisé formé lors de l'explosion, après quoi le mélange gazeux ainsi obtenu est nasse,après addi tion de vapeur d'eau, 'Ci. des températures accrues et à la pression ordinaire, sur des catalyseurs capables de convertir de l'oxyde de carbone avec de l'eau, et en ce qu'on élimine finalement ,
    d'une manière connue en soi, l'anhydride carbonique formé.
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