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" Perfectionnements relatifs aux combustibles carbonés
La présente invention est relative à un procédé permettant d'augmenter le rendement thermique d'un combustible carboné, en fai- sant brûler celui-ci en présence de composés métalliques à action catalytique. L'invention a également pour objet des compositions catalytiques destinées à la mise en oeuvre de ce procédé. Plus par-
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ticulièrement, l'invention concerne l'utilisation de composés du cobalt, seuls ou en combinaison avec des composés d'aluminium, de cuivre ou de chrome, pour améliorer le rendement de combustion des combustibles carbonés, tels que le fuel oil et le charbon, dans les installations de chauffage telles que les fours, les foyers de chaudières, etc...
Conformément à l'invention, on augmente dans une forte proportion le rendement de combustion des combustibles en faisant brûler ceux-ci en présence de particules finement divisées d'un agent catalytique choisi parmi les composés du cobalt et les mélan- ges de composés du cobalt avec des composés d'aluminium, des com- posés de cuivre ou des composés de chrome, cet agent catalytique introduit dans le mélange combustible étant également présent sur les surfaces où a lieu la combustion. L'agent catalytique peut être soit dispersé dans les combustibles liquides, soit déposé à la sur- face des combustibles solides, soit encore injecté dans la chambre de combustion, périodiquement ou de façon continue, indépendamment du combustible proprement dit.
L'augmentation du rendement de la combustion est assurée par la combustion du combustible fondamental en présence de quanti- tés relativement infimes de l'agent catalytique. Lors de la combus- tion, les résidus d'oxydation des composés métalliques se déposent sur les surfaces de la chambre de combustion et participent à l'ac- tion catalytique de l'agent catalytique introduit ultérieurement dans la chambre de combustion.
Le combustible de base peut être brûlé sous les conditions usuelles, soit à la pression atmosphérique, soit à une pression supérieure à la pression atmosphérique et au moyen de tout type usuel d'appareil de combustion. Bien qu'il soit préférable d'utili- ser des fuel oils dérivés du pétrole, du genre couramment utilisé dans les installations thermiques utilisant des huiles combustibles, on peut également utiliser du pétrole brut et des hydrocarbures li-
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quides synthétiques obtenus par hydrogénation du charbon, par poly- mérisation d'hydrocarbures gazeux et de composés hydrocarbures vola- tils, ou de toute autre manière.
Si l'on a cité le charbon comme exemple de combustible solide utilisable conformément à l'invention, il doit être entendu que l'on peut avoir recours à d'autres combus- tibles solides carbonés, tels que la tourbe, le coke, le charbon de bois, le bois sous ses formes diverses, et d'autres matières cellu- losiques, soit à leur état naturel, soit partiellement dégazéifiés ou carbonisés.
De préférence, on introduit l'agent catalytique dans la cham bre de combustion en une quantité équivalente à une concentration inférieure à 0,005 % en poids du combustible présent dans le mélange de combustion. On peut éventuellement utiliser des concentrations plus fortes en agent catalytique, mais cela est inutile dans la plu- part des cas et ne fait qu'augmenter le coût de mise en oeuvre.
On peut obtenir des résultats intéressants déjà avec 0,01 % en poids du combustible, et il est préférable de ne pas utiliser plus de 0,04 % d'agent catalytique en poids du combustible, introduit dans la chambre de combustion et consommé pendant la combustion* Cette faible quantité de catalyseur, tout en n'étant pas assez élevée pour fournir la totalité de l'effet catalytique réalisable grâce à l'utilisation de l'agent catalytique suffit, dans une installation donnée pour accumuler un dépôt catalytique actif sur les surfaces des parois de la chambre de combustion et pour maintenir ce dépôt au degré d'efficacité voulue, en en compensant les pertes.
Ainsi, l'invention a pour objet essentiel un procédé pour augmenter le rendement de combustion des combustibles carbonés, en faisant brûler le combustible dans un courant d'air comburant en présence de particules finement divisées d'un agent catalytique choisi parmi les composés de cobalt et les mélanges de composés de cobalt avec des composés d'aluminium, de chrome ou de cuivre, ces particules étant mises en suspension dans le mélange de combustion
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et étant présentes sur les surfaces de combustion ;
concentration en agent catalytique est inférieure à celle requise pour assurer un effet catalytique immédiat et total, mais est suffisante néanmoins pour assurer, lors d'une utilisation prolongée du combustible ainsi traité, le maintien de dépôts catalytiques sur les parois et surfa- ces de la chambre de combustion et la compensation des pertes, de manière à assurer une augmentation du rendement de la combustion.
L'invention a d'autre part pour objet une composition cata- lytique destinée à augmenter le rendement de la combustion des com- bustibles carbonés utilisés pour le chauffage, cette composition étant choisie parmi les composés du cobalt, les mélanges de composés de cobalt et d'aluminium, les mélanges de composés de cobalt et de chrome, et les mélanges de composés de cobalt et de cuivre.
L'invention a encore pour objet un combustible hydrocarbure liquide contenant un agent catalytique favorisant la combustion et choisi parmi les composés du cobalt, les mélanges de composés de co- balt et d'aluminium, les mélanges de composés de cobalt et de chrome, et les mélanges de composés de cobalt et de cuivre.
L'invention a enfin pour objet un combustible carboné solide à la surface duquel est déposé un agent favorisant la combustion choisi parmi les composés du cobalt, les mélanges de composés de cobalt et d'aluminium, les mélanges de composés de cobalt et de chrome, et les mélanges de composés de cobalt et de cuivre.
D'autres objets et caractéristiques de l'invention ressor- tiront de la suite de la description.
Conformément au procédé objet de l'invention, on peut introduire l'agent catalytique métallique dans la chambre de combustion, soit par dissolution de cet agent dans un combustible liquide, soit par dépôt de l'agent sur un combustible carboné so- lide, soit encore par injection intermittente ou continue, de l'agent catalytique indépendamment du combustible proprement dit. Au cas où l'on injecte l'agent catalytique dans la chambre de combustion en
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dissolution dans le combustible hydrocarbure fondamental, il est préférable d'utiliser des composés organométalliques solubles dans le combustible liquide. Pour une injection de ce genre, il est pré- férable d'utiliser les dérivés beta-dicétone et leurs homologues, tels que les acétyl-acétonates, les propionyl-acétonates, les formyl- acétonates, etc...
Les dicétonates métalliques sont solubles dans les divers types d'huiles de pétrole couramment utilisés pour les besoins du chauffage et peuvent y être incorporés par simple disso- lution. Le plus souvent, cependant, des composés du cobalt, de l'alu- minium, du chrome ou du cuivre sont disponibles en solution dans du benzol ou dans une huile de goudron de houille, par exemple sous la forme d'une solution à 7 % en poids contenant 0,07 gr. environ du ou des composés organo-métalliques par centimètre cube. Cette concen- tration correspond à une concentration en métal égale à 18% en poids environ. On ajoute alors cette solution au liquide en quantité voulue pour obtenir une concentration comprise entre les limites sus- définies.
D'ordinaire, on ajoute pour 3,78 litres de combustible liquide, de 2 à 4 cm3 environ de la solution à 7 % du ou des compo- sés catalytiques.
En plus des composés beta-dicétone du cobalt, de l'aluminium, du chrome ou du cuivre, on peut utiliser ces mêmes métaux sous la forme de dérivés des acides organiques ou composés à réaction acide ci-après, pour donner des composés solubles dans l'huile : - Acides naphténiques et paraffiniques; - monoalkylesters des acides salicylique, phtalique, campho- rique, malonique et autres acides organiques dicarboxyliques; - acide crésyllique et autres phénols; - mercaptans; - esters d'acide acéto-acétique et leurs homologues; - acides gras saturés ou non saturés à chaîne longue ; enfin - acides aryl-carboxyliques*
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Ces compositions sont utilisées en quantités équivalentes à celles indiquées plus haut dans le cas des dérivés beta-dicétones.
Si l'on désire procéder par injection indépendante de l'a- gent catalytique dans la zone de combustion, on peut utiliser, soit les dérivés organo-métalliques sus-décrits, soit des composés solu- bles dans l'eau tels que l'acétate, le nitrate, le sulfate, ou d'au- tres composés de cobalt solubles dans l'eau, ou du cobalt en mélange avec du chrome ou du cuivre. Le trioxyde de chrome est un autre exem ple d'un composé de chrome utilisable, soluble dans l'eau et suscep- tible d'être injecté séparément.
Avec les combustibles carbonés solides, on utilise pour des raisons d'économie et de commodité, les dispersions aqueuses des dé- rivés métalliques solubles dans l'eau. On utilise les solutions aqueuses de ces composés pour le traitement de combustibles carbonés solides tels que le charbon, pour déposer à la surface du combustible, par évaporation, les composés métalliques catalytiques en concentra- tion comprise dans la marge sus-indiquée. Après évaporation de l'eau, le résidu laissé sur le charbon adhère avec ténacité à la surface de celui-ci. Il se produit aussi une imprégnation importante du charbon par la composition catalytique et la perte en agent catalytique est très faible lors des manutentions ultérieures du charbon.
Bien que ce soient les solutions aqueuses des compositions catalytiques solubles dans l'eau dont l'utilisation est la plus économique, on peut traiter les combustibles solides tels que le charbon par des solutions dans l'huile des dérivés qui sont solubles dans l'huile, tels que la dicé- tone et les autres dérivés énumérés ci-dessus.
L'utilisation du composé de cobalt seul fournit l'accroisse- ment le plus important du rendement de la combustion. Si on a reoours à des mélanges de cobalt avec l'aluminium, le chrome ou le cuivre, il est préférable d'utiliser au moins 50 % de cobalt. La marge préférée des ingrédients d'un agent catalytique conformément à l'invention, peut
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être donnée comme ci-dessous : - composé de cobalt : 50 à 100 %, - composé d'aluminium, de chrome ou de cuivre : 0 à 50 %.
On peut avantageusement utiliser ces ingrédients en combi- naison avec des combustibles carbonés fondamentaux, liquides ou solides, dans toute installation de chauffage voulue, par exemple dans les locomotives brûlant du fuel oil ou du charbon ainsi que dans les installations fixes à usage industriel ou domestique. La combustion des combustibles traités peut être effectuée de la manière usuelle, par exemple en faisant brûler le combustible en mélange avec l'air primaire dans un foyer avec tirage naturel ou forcé. On peut, ou non, introduire de l'air secondaire dans la zone supérieu- re du foyer ou dans une zone de combustion secondaire communiquant avec celui-ci. On introduit le catalyseur dans la zone de combustion ou foyer, par un mélange avec le fuel oil, par dépôt sur le combus- tible solide ou par injection séparée.
Ces compositions catalytiques agissent sur la combustion du mélange combustible-air, grâce à la suspension ou à l'entraînement de l'agent catalytique finement di- visé dans le mélange, et grâce au dépôt des résidus catalytiques finement divisés, dépôts qui se forment sur les parois, cloisons et autres surfaces situées dans les zones de combustion primaire et secondaire. Il n'est nécessaire de prévoir aucune construction spéc le pour le four, et on peut obtenir des accroissements sensibles du rendement de combustion dans des fours fonctionnant avec un ti- rage normal de cheminée.
Dans le cas des locomotives à huile, des bateaux à vapeur, des chaudières industrielles fixes, etc... le fuel oil utilisé peut être une huile lourde, du type dit " huile de soute " ( "bunker- type oil "), c'est-à-dire une huile brute dont les constituants vo- latils ont été chassés par distillation. On peut incorporer le cata-
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lyseur organo-métallique dans n'importe quel combustible depuis les huiles lourdes les plus denses jusqu'aux pétroles lampants.
Par l'utilisation des agents catalytiques faisant l'objet de l'invention en combinaison avec des fuel oils du commerce, on a obtenu des accroissements de rendement importants, comme on l'a déjà indiqué. Lors d'un essai, on a ajouté les agents catalytiques, objet de l'invention, à du fuel oil du commerce en quantité équi- valente à 4 cm3 d'une solution de benzol à 7 % de l'agent pour 3,78 litres du fuel oil du commercer Un combustible contenant la quantité indiquée d'agent d'addition fut enflammé et brûlé dans un four de combustion à garnissages primaire et secondaire en amiante imprégnés d'une quantité supplémentaire d'agent d'addi- tion pour imiter les dépôts catalytiques formés dans la chambre de combustion par utilisation prolongée de l'agent d'addition.
Plus précisément, on a imprégné avec 500 cm3 de solution d'addi- tion des garnissages ayant respectivement 33 x 82,5 cm et 45,7 cm de dimensions superficielles. La consommation moyenne du four en combustible était de 843,5 gr. par heure et le rendement du four fut évalué d'après la quantité d'eau vaporisée par unité de poids de combustible consommé. Les agents d'addition utilisés étaient les acétyl-acétonates de cobalt, d'aluminium, de chrome et de cuivre.
Les résultats obtenus sont indiqués sur le tableau sui- vant :
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Tableau
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10
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Ces chiffres font ressortir la grande augmentation du ren- dement thermique réalisé pour le fuel-oil hydrocarbure en présence des agents catalytiques faisant l'objet de l'invention.
On a réalisé des résultats similaires par injection séparée de compositions catalytiques au cobalt, au cobalt-aluminium, au co- balt-chrome et au cobalt-cuivre, dans lesquelles on fait dissoudre soit les dérivés organiques, soit les dérivés inorganiques dans un solvant approprié tel qu'un hydrocarbure liquide et l'eau, respec- tivement. On a également obtenu des résultats analogues par l'uti- lisation de combustibles solides tels que le charbon, sur lesquels on avait déposé des compositions catalytiques au cobalt, au cobalt- aluminium, au cobalt-chrome et au cobalt-cuivre, de la manière dé- crite.
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"Improvements relating to carbonaceous fuels
The present invention relates to a process making it possible to increase the thermal efficiency of a carbonaceous fuel, by causing the latter to burn in the presence of metal compounds with catalytic action. A subject of the invention is also catalytic compositions intended for the implementation of this process. More by-
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In particular, the invention relates to the use of cobalt compounds, alone or in combination with compounds of aluminum, copper or chromium, to improve the combustion efficiency of carbonaceous fuels, such as fuel oil and coal, in heating installations such as ovens, boiler stoves, etc.
In accordance with the invention, the combustion efficiency of the fuels is greatly increased by burning the latter in the presence of finely divided particles of a catalytic agent chosen from cobalt compounds and mixtures of cobalt compounds. with aluminum compounds, copper compounds or chromium compounds, this catalytic agent introduced into the combustible mixture being also present on the surfaces where the combustion takes place. The catalytic agent can either be dispersed in liquid fuels, or deposited on the surface of solid fuels, or else injected into the combustion chamber, periodically or continuously, independently of the fuel itself.
The increase in combustion efficiency is provided by the combustion of the basic fuel in the presence of relatively minute amounts of the catalytic agent. During combustion, the oxidation residues of metallic compounds are deposited on the surfaces of the combustion chamber and participate in the catalytic action of the catalytic agent subsequently introduced into the combustion chamber.
The base fuel can be burned under the usual conditions, either at atmospheric pressure, or at a pressure greater than atmospheric pressure and by means of any conventional type of combustion device. Although it is preferable to use fuel oils derived from petroleum, of the type commonly used in thermal installations using fuel oils, crude oil and petroleum hydrocarbons can also be used.
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Synthetic substances obtained by the hydrogenation of carbon, by the polymerization of gaseous hydrocarbons and volatile hydrocarbon compounds, or in any other manner.
If coal has been cited as an example of a solid fuel which can be used in accordance with the invention, it should be understood that recourse may be had to other solid carbonaceous fuels, such as peat, coke, charcoal, wood in its various forms, and other cellulosic materials, either in their natural state or partially degassed or charred.
Preferably, the catalytic agent is introduced into the combustion chamber in an amount equivalent to a concentration of less than 0.005% by weight of the fuel present in the combustion mixture. Optionally, higher concentrations of catalytic agent can be used, but this is unnecessary in most cases and only increases the cost of operation.
Interesting results can be obtained already with 0.01% by weight of the fuel, and it is preferable not to use more than 0.04% of catalytic agent by weight of the fuel, introduced into the combustion chamber and consumed during the combustion. combustion * This small amount of catalyst, while not being high enough to provide all of the catalytic effect achievable through the use of the catalytic agent is sufficient, in a given installation to accumulate an active catalytic deposit on the surfaces of the walls of the combustion chamber and to maintain this deposit at the desired degree of efficiency, by compensating for losses.
Thus, the essential object of the invention is a process for increasing the combustion efficiency of carbonaceous fuels, by burning the fuel in a current of combustion air in the presence of finely divided particles of a catalytic agent chosen from cobalt compounds. and mixtures of cobalt compounds with aluminum, chromium or copper compounds, these particles being suspended in the combustion mixture
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and being present on the combustion surfaces;
concentration of catalytic agent is lower than that required to ensure an immediate and total catalytic effect, but is nevertheless sufficient to ensure, during prolonged use of the fuel thus treated, the maintenance of catalytic deposits on the walls and surfaces of the fuel. combustion chamber and loss compensation, so as to ensure an increase in combustion efficiency.
A further subject of the invention is a catalyst composition intended to increase the combustion efficiency of the carbonaceous fuels used for heating, this composition being chosen from cobalt compounds, mixtures of cobalt compounds and aluminum, mixtures of cobalt and chromium compounds, and mixtures of cobalt and copper compounds.
A subject of the invention is also a liquid hydrocarbon fuel containing a catalytic agent which promotes combustion and chosen from cobalt compounds, mixtures of cobalt and aluminum compounds, mixtures of cobalt and chromium compounds, and mixtures of cobalt and copper compounds.
Finally, a subject of the invention is a solid carbonaceous fuel on the surface of which is deposited an agent which promotes combustion chosen from cobalt compounds, mixtures of cobalt and aluminum compounds, mixtures of cobalt and chromium compounds, and mixtures of cobalt and copper compounds.
Other objects and characteristics of the invention will emerge from the remainder of the description.
In accordance with the process which is the subject of the invention, the metallic catalytic agent can be introduced into the combustion chamber, either by dissolving this agent in a liquid fuel, or by depositing the agent on a solid carbonaceous fuel, or again by intermittent or continuous injection of the catalytic agent independently of the fuel itself. If the catalytic agent is injected into the combustion chamber by
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dissolving in the basic hydrocarbon fuel, it is preferable to use organometallic compounds soluble in the liquid fuel. For an injection of this kind, it is preferable to use the beta-diketone derivatives and their homologues, such as acetyl-acetonates, propionyl-acetonates, formyl-acetonates, etc.
Metal diketonates are soluble in the various types of petroleum oils commonly used for heating purposes and can be incorporated therein by simple dissolution. Most often, however, compounds of cobalt, aluminum, chromium or copper are available in solution in benzol or in coal tar oil, for example as a 7 solution. % by weight containing 0.07 gr. about one or more organo-metallic compounds per cubic centimeter. This concentration corresponds to a metal concentration equal to approximately 18% by weight. This solution is then added to the liquid in the desired amount to obtain a concentration between the above-defined limits.
Usually, about 2 to 4 cc of the 7% solution of the catalyst component (s) is added per 3.78 liters of liquid fuel.
In addition to the beta-diketone compounds of cobalt, aluminum, chromium or copper, these same metals can be used in the form of derivatives of the following organic acids or compounds with an acid reaction, to give soluble compounds in oil: - Naphthenic and paraffinic acids; - monoalkyl esters of salicylic, phthalic, camphoric, malonic and other organic dicarboxylic acids; - cresyllic acid and other phenols; - mercaptans; - esters of acetoacetic acid and their homologues; - long chain saturated or unsaturated fatty acids; finally - aryl-carboxylic acids *
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These compositions are used in amounts equivalent to those indicated above in the case of beta-diketone derivatives.
If it is desired to proceed by independent injection of the catalytic agent into the combustion zone, either the organometallic derivatives described above or water-soluble compounds such as acetate, nitrate, sulphate, or other water-soluble cobalt compounds, or cobalt mixed with chromium or copper. Chromium trioxide is another example of a usable, water-soluble chromium compound capable of being injected separately.
With solid carbonaceous fuels, for reasons of economy and convenience, aqueous dispersions of the water soluble metal derivatives are used. The aqueous solutions of these compounds are used for the treatment of solid carbonaceous fuels such as coal, to deposit on the surface of the fuel, by evaporation, the catalytic metal compounds in a concentration within the above-mentioned range. After evaporation of the water, the residue left on the carbon adheres tenaciously to the surface thereof. There is also a significant impregnation of the carbon by the catalytic composition and the loss of catalytic agent is very low during subsequent handling of the coal.
Although the aqueous solutions of the water-soluble catalyst compositions are the most economical to use, solid fuels such as coal can be treated with oil solutions of the derivatives which are oil-soluble. , such as diketone and the other derivatives listed above.
The use of the cobalt compound alone provides the greatest increase in combustion efficiency. If we are using mixtures of cobalt with aluminum, chromium or copper, it is preferable to use at least 50% cobalt. The preferred margin of the ingredients of a catalytic agent according to the invention can be
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be given as below: - composed of cobalt: 50 to 100%, - composed of aluminum, chromium or copper: 0 to 50%.
These ingredients can be used advantageously in combination with basic carbonaceous fuels, liquid or solid, in any desired heating installation, for example in locomotives burning fuel oil or coal as well as in stationary installations for industrial or domestic use. . The combustion of the treated fuels can be carried out in the usual manner, for example by burning the fuel mixed with the primary air in a fireplace with natural or forced draft. It is possible, or not, to introduce secondary air into the upper zone of the hearth or into a secondary combustion zone communicating therewith. The catalyst is introduced into the combustion zone or hearth, by mixing with the fuel oil, by deposition on the solid fuel or by separate injection.
These catalytic compositions act on the combustion of the fuel-air mixture, thanks to the suspension or to the entrainment of the finely divided catalytic agent in the mixture, and thanks to the deposition of the finely divided catalytic residues, deposits which form on walls, partitions and other surfaces located in the primary and secondary combustion zones. No special construction is necessary for the furnace, and substantial increases in combustion efficiency can be obtained in furnaces operating with normal chimney draft.
In the case of oil-fired locomotives, steamboats, stationary industrial boilers, etc., the fuel oil used can be a heavy oil, of the so-called “bunker-type oil”, ie. that is, a crude oil from which the volatile constituents have been removed by distillation. We can incorporate the cat-
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Organo-metallic lyser in any fuel from the densest heavy oils to lamp oils.
By using the catalytic agents forming the subject of the invention in combination with commercial fuel oils, significant increases in yield have been obtained, as has already been indicated. During a test, the catalytic agents, object of the invention, were added to commercial fuel oil in an amount equivalent to 4 cm3 of a 7% benzol solution of the agent per 3.78. liters of commercial fuel oil A fuel containing the indicated amount of additive was ignited and burned in a combustion furnace with primary and secondary asbestos linings impregnated with an additional amount of additive to mimic catalytic deposits formed in the combustion chamber by prolonged use of the additive.
More specifically, fillings having 33 x 82.5 cm and 45.7 cm surface dimensions, respectively, were impregnated with 500 cm 3 of additive solution. The average fuel consumption of the furnace was 843.5 gr. per hour and the furnace efficiency was evaluated from the amount of water vaporized per unit weight of fuel consumed. The adducts used were the acetylacetonates of cobalt, aluminum, chromium and copper.
The results obtained are shown in the following table:
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Board
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<tb>
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<tb> 8 <SEP> 100% <SEP> "<SEP> copper <SEP> 47.65 <SEP> 2,
10
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These figures show the great increase in the thermal efficiency achieved for the hydrocarbon fuel oil in the presence of the catalytic agents which are the subject of the invention.
Similar results have been achieved by separate injection of cobalt, cobalt-aluminum, cobalt-chromium and cobalt-copper catalyst compositions, in which either the organic or inorganic derivatives are dissolved in a suitable solvent. such as a liquid hydrocarbon and water, respectively. Similar results have also been obtained by the use of solid fuels such as coal, on which cobalt, cobalt-aluminum, cobalt-chromium and cobalt-copper catalyst compositions have been deposited, as described.
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