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Gaz d'épuration.
Cette invention concerne la purification de gaz et en particulier l'enlèvement de l'hydrogène sulfuré et de certaines autres impuretés associées de gaz (tels que gaz de houille, gaz de gazogène, gaz à l'eau, gaz d'huile,gaz de synthèse ou hydro- gène, gaz qui dérivent de houille, d'huile et de gaz naturel, ou de certains dégagements gazeux provenant d'opérations indus- trielles) par un traitement par contact avec une matière de pu- rification, constituée de particules solides comprenant de l'oxyde de fer hydraté en mélange convenable avec d'autres substances.
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Comme on le ait, lorsque l'hydrogène sulfuré est enlevé d'un gaz au moyen d'oxyde de fer hydraté, il se forme du sulfure de fer et de l'eau en quantité équivalente à l'hydrogène sulfuré éliminé, et par l'action de l'oxygène, le sulfure de fer est retransformé en oxyde de fer, avec formation de soufre libre.
Lorsque ces réactions sont effectuées de la manière voulue, le résultat global consiste en la formation d'eau et de soufre en quantités équivalentes aux teneurs en hydrogène et en soufre de l'hydrogène sulfuré éliminé.
Le processus de formation du sulfure de fer est appelé le "fouling" (épuisement) de l'oxyde, et par l'action subséquente de l'oxygène, la matière épuisée est dite "revivifiée".
En pratique, la purification est généralement effectuée à des températures ne dépassant pas 50 C et habituellement à 20 - 30 C par le passage dutaz brut (p.ex. gaz de houille) au travers de masses statiques de purification renfermant l'oxyde de fer hydraté, disposées dans des réservoirs ou "caisses dans lesquelles jusqu'à enlèvement soit our revivification la matière de urification séjourne/à l'extérieur ou pour être je- tée.
La revivification de l'oxyde statique in situ à l'intérieur des caisses est également pratiqué (généralement par addition d'air au gaz traité), mais dans tous les cas, la matière reste dans les caisses jusqu'à ce qu'elle devienne inactive pat perte de réactivité vis à vis de l'hydrogène sulfuré ou pauite d'une résistance accrue au passage du gaz, ou pour ces deux raisons.
On a fait des proposi ions variées pour purifier le gaz dans un appareil dans lequel la matière de puriflo-ation est maintenue en mouvement, mais dans aucune de ces propositions n'existe une certitude que le gaz à purifier, dans son passage à travers l'appareillage, suivra le circuit normal au aura un contact effectif avec l'oxyde de fer hydraté. Il est de la plus grande importance qu'un procès ses pour l'élimination de l'hydro-
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gène sulfuré (et d'autres impuretés comme l'acide cyan- hydrique éventuel),hors d'un gaz comme le gaz de houille , soit sûr à tout mettent.
Cette invention concerne la purification de gaz au moyen d'un corps ou masse de matière de purification qui se trouve en mouvement continu ou périodique dans le réservoir le renfermant, et corps ou masse au travers du- quel le gaz est obligé de passer.
Dans le processus de l'élimination de l'hydrogène sulfuré des gaz par contact avec de l'oxyde de fer hydra- té, les réactions chimiques qui se produisent tendent à provoquer quelque agglomération ou prise en masse au sein du lit de matière solide.
Un objet de cette Invention est d'assurer économi- quement et de façon Continue une élimination efficace de l'hydrogène sulfuré (et de l'acide cyanhydrique éven- tuel) du gaz traité.
Un autre objet est le maintien de la matière de purification renfermant l'oxyde de fer hydraté sous un état très actif pour effectuer une telle élimination.
Uh autre objet est de réduire au minimum la quan- tité de matière renfermant l'oxyde de fer hydraté néces- saire pour obtenir une purification efficace, tout en assurant la présente d'une ample réserve de substance pour la purification.
Un autre objet est de réduire au minimum la sur- face de terrain exigée pour l'installtion de purifica- tion.
En réalisant ces objets, il est nécessaire d'as- surer un débit de gaz uniforme à travers le lit et un mouvement uniforme de descente dana le réservoir de la
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matière de purification et un objet important de l'in- vention est d'éviter la prise en masse ou la formation de cheminées dans le lit de matière de purification et de maintenir ce lit dans une condition mobile essen- tiellement uniforme.
Cette invention consiste dans le processus contint pour l'enlèvement de l'hydrogène sulfuré du gaz, proces- sus qui comporte les stades : passage du gaz essen- tiellement verticalement au travers d'un lit disposé dans une enceinte et animé d'un mouvement descendant de matière de purification renfermant de l'oxyde de fer hydraté, lit dont la section horizontale correspond à la section du conduit du gaz à tout niveau ;
de l'en- làvement progressif de la matière de purification du fond du lit et de l'addition progressive de matière de purification au sommet du lit et du régèlage de la teneur en humidité de la matière de purificiation, la vitesse de descente du lit et sa teneur enhumidité étant réglées en rapport avec la vitesse à laquelle l'hydrogène sulfuré doit être éliminé du gaz et avec le volume, la température et la teneur en humidité du gaz entrant et sortant, pour que la matière de purifi- cation ne s'agglomère pas ou qu'il ne s'y crée pas de cheminées à aucun moment pendant le contact de celle-ci avec le gaz et qu'elle soit ainsi retirée régulièrement et uniformément sur la section entière du lit et permette un passage égal et régulier du gaz à travers la section entière dult:
à tout niveau, et la teneur en humidité de la matière de purification étant convenable pour les réactions chimiques en jeu.
La matière de purification qui, en exerçant sa
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fonction, se charge de sulfure de fer,est revivifiée par contact avec de l'oxygène. Ainsi la matière de purifica- tion épuisée peut être revivifiée pour réemploi après son élimination du lit.
Il est préférable de procéder à une revivification au moins partielle de l'oxyde de fer hydraté au sein du même lit avec l'élimination de l'hydrogène sulfuré du gaz, cependant pas nécessairement au môme point du lit de purification, par addition au gaz d'une petite pro- portion d'air, une proportion convenable étant de l'ordre de % dans le cas du gaz de fouille.
Dans certains cas, il y a des objections à intro- duire de l'air dans le gaz, eu égard à l'azote qui s'y trouve ainsi introduit, et dans ces conditions,sauf emploi d'oxygène, la revivification doit être entièrement effectuée . l'extérieur de l'épurateur. L'action de l'air ou de l'oxygène en transformant le sulfure de fer en oxyde de fer est exothermique et exerce une action considérable en évaporant l'humidité de la matière de purification et en opérant un séchage partiel de celle-ci et ce fait augmente l'importance du réglage de la teneur en humidité de la matière alimentant le lit son sommet.
Les réactions chimiques en jeu dans la purification du gaz par contact avec de l'oxyde de fer hydraté enpré- sence d'humidité tendent à créer des conditions acides du! agiraient défavorablement sur la vitesse et l'effi- cacité de 1'épuration, Pour cette raison, suivant l'un des aspects de cette invention, le pH du mélange de pu- rification peut être de préférence réglé par addition de la petite proportion nécessaire d'un alcali, tel le carbonate de soude anhydre, au mélange d'épuration amené au. sommet du lit: et il convient de maintenir le pH sous un état de faible alcalinité.
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Le it que la otiire 3'uration es retirée pro- greflvcct due la base d'un lit et que la matière c'c- Yarai:.¯ cet )r0gre;sivcQcnt cnge au sommet d'un lift " . ruit l'occasion de r..:.' ntenir "I¯:u> o ptimum les ca- ractéristiques de la matière d'épuration, c'est à dire la composition (spécialement la teneur en oxyde de fer hydraté et la teneur en soufre) , la teneur en humidité, le pH, la température, la densité apparente, la résis- tance au passage du gaz et sa qualité propre d'avance- ment libre.
Si l'on considère maintenant ces caractéristiques, la composition initiale peut comprendre de l'oxyde de fer h draté en particules ou sous forme de granules, mais il est préférable de m'langer l'oxyde hydraté gra- nuleux avec une substance végétale poreuse comme la sciure ou la tourbe pulvérulente. par suite des diffé- rentes réactions chimiques, il se forme du soufre élé- ..entaire dans la matière d'épuration.
Du point de vue chimique, la présence de soufre élémentaire n'est pas préjudiciable et d'ailleurs dans le procédé de cette in- vention, la réactivité de l'oxyde de fer hydraté peut être maintenue remarquablement elevée, en dépit de la présence d'une grande proportion de soufre, mais la pré- sence de soufre affecte la concentration de l'oxyde de fer hydraté et la densité apparente, et il est dès lors désir able d'éliminer de temps à autre le soufre de la matière d'épuration avant d'alimenter en matière le sommet du lit.
En ce qui concerne la teneur n humidité, la proportion optimum varie, mais l'opérateur est facilement guidé par le fait que la proportion d'humidité ne doit pas être suffisante pour provoquer ou permettre l'agglo- ..1. ration od la formation de cheminées dans le lit, mais La proportion d'un idité doit être appropriée de faço n
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calorii'ugeage 13, pour réglage ou contrôle de la tem- parature de la paroi de la chambre. Le diamètre intérieur du réservoir est environ 6 pieas et la hauteur environ 10 pieds, l'épaisseur du lit de macère de parifification étant environpieds.
La matière de purification ini- tiale granuleuse ou sous forme de granules renferme dans cet exemple 33% d'oxyde de fer hydraté , 22% de substance végétale en poudre, c'est à dire sciure ou tourbe pulvérulente, 35% d'eau non combinée et comme autres substances inorganiques solides (telles chaux, silice et alumine) 10%.
A la base du lit 14 de matière de purification se trouve un dispositif d'extraction 15 comprenant une série de barres d'extraction parallèles adjacentes, chacune pivotant sur un axe parallèle à la barre, de faon que lesdites barres puissent se renverser par ro- tation et, en dérangeant la matière supportée par les barres, permettre la chute de matière par les vides entre barres les/. Le dispositif d'extraction couvre la section en- tière du lit, de sorte que l'enlèvement se produit pro- gressivement, uniformément sur la dite section, et l'ex- traction peut être effectuée de façon continue ou inter- mittente . La matière d'épuration retirée tombe dans un réceptacle 16, muni d'un dispositif de sas à gaz 116,
d'où elle est évacuée de l'épurateur aisément par une vis transporteuse 17 vers une cuve ou trémie 18.
La matière d'épuration est ensuite transportée par un élévateur clos 19, tel un élévateur à godets, vers un réservoir de stock supérieur 20.
A ce stade, des modifications sont apportées, si nécesaire, dans la composition de la matière d'épuration.
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Ainsi, une petite proportion de la matière peut être remplacée par de la matière fraîche. On peut, si c'est nécessaire, ajouter de l'eau du tank 21 à la matière d; ration , par un distributeur 2, Un alcali comme le carbonate de soude anhydre ou le carbonate de soude peut être ajouté, si nécessaire, par une trémie d'alimentation 23 à l'aide d'un distributeur 24. La matière d'épuration du réservoir de stock 20 est amenée pr le transporteur 25 et le dispositif de sas à gaz 26 sur le sommet du lit 14.
Le gaz à purifier est introduit dans l'appareil par le conduit 27 sous le lit 14 et le gaz à purifier passe par un mouvement ascendant à travers le lit 14, de façon uni- forme sur la section du lit. Dans le cas de gaz de houille, la proportion initiale d'hydrogène sulfuré peut être de l'ordre de 1%. et cette impureté est éliminée pendant le passage du gaz à travers le lit, généralement sur moins de la moitié de l'épaisseur du lit. Le gaz épuré sort de l'épurateur par le conduit 28. Le mouvement d'avancement de la matière d'épuration se fait dans le sens descendant, mais il est entendu que la portée de cette invention s'étend au passage du gaz en voie d'épuration dans le sens ascen- dant de la conduite d'entrée 27 vers la conduite de sortie 28 ou vice versa,dans le sens descendant, de la conduite d'entrée 28 vers la conduite de sortie 27.
Dans la figure 1, le dispositif pour remplacer une petite proportion de la matière retirée par de la ma- tière fraîche comporte une chambre d'extraction 29, munie de vannes à gaz 30 et 31 qui sont ouvertes alternativement, et une chambre de remplacement 32, avec vannes à gaz 33 et 34, qui sont ouvertes alternativement.
Jans le dispositif montré dans la figure 1, il est prévu que la revivification ou purification de la matière
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sera effectuée in situ et, à cet effet, del'air est in- troduit, soit avec le gaz entrant, ou par une conduite séparée non figurée.
Dans cet exemple où la revivification est effec- tuée in situ, la considérable chaleur de réaction entre l'o xygène et le sulfure de fer provoque unséchage partiel de la matière d'épuration, et c'est là une des raisons moti- vant une addition d'eau à la matière avant son renvoi au sommet du lit.
Dans l'exemple illustré par la figure 1, en plus de la revivification qui est effectuée in situ dans le lit 14, la revivification de la matière d'épuration dé chargée peut être opérée extérieurement (co .modément par l'emploi d'un appareil de revivification, comme indiqué sous 40 dans la figure 2 entre le réservoir ou trémie 18 et le ré- se--voir supérieur de stock 20.)
Avec cette installation, opérant une certaine re- vivification extérieure et avec contre-courant, il a été possible de purifier de façon continue pendant plusieurs semaines 20.000 pieds cubes de gaz de houille brut par heure, ramenés à la température et à la pression normales, renfermant 550 grains d'hydrogène sulfuré par 100 pieds cubes, la teneur du gaz en hydrogène sulfuré étant réduite à moins de 0,
5 partie par million en volume sur environ 4 pieds d'épaisseur du lit, jusqu'à ce que, en fait, la teneur en soufre de la masse de matière qui avait été et était main- tenue en recirculation à travers l'épurateur eut atteint jusqu'à 65%. Dans cet exemple, la température moyenne de gaz convenable se situait entre 12 et 22 C.
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Dans cet exemple, la matière d'épuration est commo- dément retirée de la bas.du lit à une vitesse équivalent ini- tialement à environ douze pouces d'épaisseur du lit par heure, et finalement à environ 2 pieds par heure, lorsque les matière, épurantes furent devenues diluées par une grande quantité de soufre formé dans l'opération. L'accroissement de la teneur en soufre de la matière d'épuration pendant chaque passage du lit est initialement environ 1,25 en poids, lorsque l'oxyde est frais, et finalement environ 0,5% en poids par suite de dilu- tion de la matière de purification originale par le soufre formé au cours de son utilisation dans le procédé.
Dans cet exemple, le volume de gaz, exprimé sous des conditions normales de température etde pression, passant à travers le système par heure est environ 90 fois le volume de matière de purification dans le lit. Cette vitesse du passage du gaz par rapport au volume de matière d'épuration dans l'épurateur est de beaucoup supérieure à celle qui est norma- lement possible dans les systèmes d'épurationà oxyde statique. et ceci est dû au maintien de l'activité de la matière d'épu- ration résultant de l'opération de l'invention ; les volutes habituels de gaz de nouille brut qui peuvent être passés par volume de fasse d'oxyde dans le système de caisse d'oxyde statique varient d'environ 4 à environ 12, suivant les condi- tions en jeu.
De même, l'accroissement de la teneur en soufre par le passage de la matière d'épuration à travers l'épurate est de oeaucoup inférieur, dans le cas de la présente inven- tion, à celui observé dans l'utilisation de systèmes dépurât!
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à oxyde statique. Ainsi, en comparaison avec les chiffres de 0,5 et 1,25 donnés ci-dessus pour la présente invention, les augmentations habituelles de la teneur en soufre de la matière d'oxyde de fer, depuis le moment où. celle-ci est chargée dans une caisse formant l'un des éléments d'une batte- rie de caisses à oxyde statique jusqu'au moment où elle est déchargée pour revivification, vont jus qu'à 50% et sont nor- malement d'environ 25 %.
Dans l'opération de l'installatign de l'exemple décrit ci-dessus, on observe que la revivification de l'oxyde à l'intérieur de l'épurateur peut être maintenue presque com- plète (par exemple 80 %0 si l'oxygène du gaz est d'environ 1,2 seulement.
Dans la figure 2, deux épurateurs aéparéal2 sont figu- rés, avec un appareil de revivification 40 entre ceux-ci et le systeme consiste en ce que le gaz à purifier passe à travers les épurateurs en série, et la matière d'épuration traverse le premier épurateur, l'appareil de revivification 40 et le second épurateur en série. Bien que non représente sur le dessin, un second appareil de revivification peut être prévu entre la sortie de la matière du second épurateur et l'entrée de la matière dans le premier épurateur.
Les éléments numérotés 12 à 16 et 16, 19,20, 26,27, 28 et 116 apparaissent dans la figure 2 comme dans la figure 1 et en fait le réservoir supérieur de stock 20 peut être pour- vu d'un dispositif pour régler la teneur en humidité et le pH, comme figuré dans la figure 1, en 21,22,23 et 24. Dans l'exemple donné à la figure 2, la matière d'épuration déchar-
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gée du premier épurateur est transportée par l'élévateur 19 vers l'appareil de revivification 40 qui comporte une vanne d'évacuation 41 à la base et une conduite d'entrée 42 amenant l'air sous le lit de matière d'épuration, la matière revivifiée étant ensuite élevée dans la trémie d'alimentation 20 du second épurateur.
Bien que non figuré dans les dessins, la matière d'épuration de la trémie de décharge 43 du second épu- rateur peut être renvoyée à l'alimentation de la trémie d'ali- mentation 20 du premier épurateur. Cependant, si on le désire, on peut utiliser plus de deux épurateurs et dans cette éven- tualité, la matière d'épuration de la trémie 43 du second épurateur serait transportée au sommet d'un troisième épurateur
La quantité de matière d'épuration dans la chambre ou les chambres est de préférence telle que, dans un travail normal, les impuretés dans le gaz sont éliminées au degré voulu au moins avant que le gaz n'ait traversé plus de la moitié de l'épaisseur totale de la masse de matière d'épuration qu'il doit traverser avant de quitter la chambre ou les cnam- bres.
Lorsqu'on utilise plus d'une chambre que le gaz traverse en série, il surfit que l'excès préféré de matière d'épuration soit présent dans les chambres considérées comme un tout et la matière d'épuration utilisée dans les différentes chambres peut être de compositions différences.
Tout degré désiré de revivification de l'oxyde de fer peut être opéré dans la même chambre dans laquelle le gaz brut est épuré et le degré suivant lequel la revivification
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est effectuée à l'intérieur de la chambre ou extérieurement à celle-ci peut varier à volonté.
Le procédé n'est pas limité à l'emploi d'une forme par- ticulière de matière renfermant de l'oxyde de fer hydraté.
Au contraire, bien qu'il convienne particulièrement pour être utilisé sous les formes normalementdisponibles de matière d'épuration à base d'oxyde de fer hydraté, l'oxyde de fer hy- draté est de préférence mélangé avec d'autres substances, soit sous une forme naturelle ou une forme préparée quelconque (par exemple sciure ou tourbe pulvérulente) pour autant qu'il puisse passer à travers l'appareil de façon satisfaisante.
Le procédé peut être opéré, soit sous la pression atmosphérique ou sous des pressions réduites et à toute tem- pérature à laquelle des résuletats convenables sont obtenus avec le gaz considéré et l'oxyde utilisé. il n'est pas désirable d'utiliser dans ce procédé une matière qu- est'déjà devenue "usée" par emploi dans des caisses statiques normales, parce qu'une telle matière est beaucoup moins active que de l'oxyde de fer hydraté frais ou un oxyde qui a déjà été utilisé dans un épurateur fonctionnant suivant l'invention.
Dans les exemples décrits avec référence aux dessins, le réglage de l'humidité a été indiqué sous la forme seulement d'une addition d'humidité (lorsque nécessaire) à la matière d'épuration qui alimente le sommet du lit. De l'eau ainsi ajoutée se maintient naturellement principalement à ou près de la surface des particules individuelles et on constate que ceci est un avantage. En effet, cela peut être un avantage de
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sécher complètement la matière d'épuration avant aa décharge d'un lit et d'ajouter la quantité d'eau nécessaire pour obteni la teneur désirée en humidité à ou près de la surface des particules avant que la matière d'épurationn'alimente le somme du lit.
D'autre part, il peut y avoir des circonstances dans lesquelles (par suite de la réaction chimique dans un lit particulier) un excès d'humidité est engendré ou tend-rait à se produire, et dans cette éventualité, tout excès d'humidité peut être expulsé soit par chauffage du gaz amené sur le lit, ou par l'introduction d'un fluide chaud dans la jacket ou dans les diaphragmes creux ou corps similaires disposée dans le réservoir, ou par les deux méthodes.
Revendications.
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