BE513067A - - Google Patents

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BE513067A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C309/00Sulfonic acids; Halides, esters, or anhydrides thereof
    • C07C309/01Sulfonic acids
    • C07C309/28Sulfonic acids having sulfo groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton
    • C07C309/29Sulfonic acids having sulfo groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton of non-condensed six-membered aromatic rings
    • C07C309/30Sulfonic acids having sulfo groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton of non-condensed six-membered aromatic rings of six-membered aromatic rings substituted by alkyl groups
    • C07C309/31Sulfonic acids having sulfo groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton of non-condensed six-membered aromatic rings of six-membered aromatic rings substituted by alkyl groups by alkyl groups containing at least three carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C303/00Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides
    • C07C303/02Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof
    • C07C303/04Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof by substitution of hydrogen atoms by sulfo or halosulfonyl groups
    • C07C303/06Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof by substitution of hydrogen atoms by sulfo or halosulfonyl groups by reaction with sulfuric acid or sulfur trioxide

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  PROCEDE DE PREPARATION DE DETERGENTS   D'ARYL     SULFONATES   ALKYLES. 



   L'invention concerne un procédé perfectionné de préparation d'al- kylaryl sulfonates, dans lesquels un groupe alkyle d'au moins 12 atomes de carbone estliéaunoyau aromatique sulfoné et qui possèdent des propriétés dé-   tersivès   satisfaisantes, ce procédé convenant à la préparation industrielle de sulfonates   alkyles   de la série du benzène avec-un rendement élevé et de qualité supérieure. 



   Des travaux de recherche considérables ont été effectués en vue de la préparation d'alkylaryl sulfonates d'un grand nombre de.   types-diffé-   rents à utiliser comme détergents,,, et les benzènes mono- et di-alkylés, tels que le benzène, toluène, éthylbenzène, cumène ou ter. butyl benzène   alkylés   de façon à introduire un radical alkyle à 12 atomes de carbone ou davanta- ge, ont été proposés à titre de matières premières, convenant à la. prépara- tion de ces sulfonates. Les procédés antérieurs de préparation de ces sulfo- nates ont donné lieu à des difficultés pour   obtenir' des: rendements   élevés de produits possédant des propriétés détersives satisfaisantes-.

   L'opération de sulfonation donne lieu particulièrement à des réactions secondaires   et,   sur- tout dans le cas de la sulfonation d'hydrocarbures dialkyl aromatiques con- tenant un groupe alkyle de 12 à 24 atomes de carbone et un groupe alkyl de 1 à 4 atomes de carbone-liés directement au noyau de benzène, une désalkyla- tion avec séparation du radical alkyle à longue chaîne est susceptible de se produire. Une autre réaction secondaire nuisible susceptible de s'accomplir au cours de la sulfonation de ces alkyl benzène est une réaction d'oxydation accompagnée de la formation d'anhydride sulfureux.

   La réaction.de sulfonation se complique encore dans les hydrocarbures alkyl aromatiques., dans lesquels le groupe alkyle supérieur consiste en un radical alkyle tertiaire à chaîne fortement ramifiée dérivé d'un polymère   d'oléfine$   du fait de la tendance de ces radicaux alkyle à subir une dépolymérisation et de la   formation     de' sous-   produits indésirables résultant de la polymérisation ou d'autres réactions de 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 -produits non saturés ainsi formes et/ou existant dans la charge.

   Ces réac- tions secondaires ont tendance à introduire dans le produit des impuretés d'hydrocarbures particulièrement difficiles à éliminer et'qui non seule- ment sont très nuisibles aux propriétés détersives du sulfonate final, mais encore ont tendance à lui faire acquérir une odeur désagréable, une consistance gommeuse et à le rendre difficile à traiter sous forme de pou- dre. Or, il a été découvert qu'il est important non seulement de régler l'opération de sulfonation du procédé, mais encore   l'opération   de   neutra-   lisation des acides sulfoniques pour obtenir un rendement élevé en sulfo- nates possédant des propriétés détersives satisfaisantes. 



   L'invention consiste donc en un procédé de préparation de sul- fonates d'alkyl benzènes, comportant un groupe alkyle qui contient au moins 12 atomes de carbone, ce procédé permettant d'éviter ou d'atténuer les ré- actions secondaires nuisibles précitées et d'obtenir avec un rendement éle- vé des produits possédant d'excellentes propriétés détersives.

   Les avanta- ges de l'invention apparaîtront au cours de la description qui en est don- née ci-après, en tant que s'appliquant à la sulfonation d'alkyl benzènes préparés en alkylant   un   hydrocarbure benzénique, tel que le benzène, tolu- ène, éthyl benzène.,   cumène   ou un butyl benzène, avec un polymère d'oléfi- ne d'au moins 12 atomes de carbone, car ces sulfonations donnent lieu à des difficultés spéciales auxquelles le nouveau procédé permet de remédier. 



  Mais le procédé suivant l'invention s'applique aussi à la sulfonation des mono- et di-alkyl benzènes correspondants contenant des groupes alkyle de 12 à 24 atomes de carbone à chaîne moins fortement ramifiée ou droite et provenant d'autres sources. 



   Suivant l'invention on prépare les sulfonates d'alkyl aryl hydrocarbures contenant un groupe alkyle d'au moins 12 atomes de carbone, dans des conditions combinées coordonnées avec soin de sulfonation et de neutralisation, par lesquelles on remédie aux difficultés rencontrées dans les procédés de préparation antérieurs. Etant donné qu'il est extrêmement difficile de séparer d'une manière efficace les impuretés huileuses des sulfonates précités, qui sont des agents émulsifiants très actifs, il y a le plus grandi intérêt à rendre la sulfonation aussi complète que possi- ble, tout en évitant qu'elle soit excessive, et donne lieu à la formation de polysulfonates, ainsi qu'en empêchant la désalkylation indésirable pré- citée et d'autres réactions secondaires.

   A cet effet, la sulfonation des alkyl benzènes contenant un groupe alkyle d'au moins 12, par exemple de 12   à 24   àtomes de carbone, s'effectue dans les conditions combinées sui- vantes, dans lesquelles on obtient un rendement élevé en détersifs de qua- lité supérieure. 
 EMI2.1 
 
<tb> 



  Température <SEP> de <SEP> sulfonation <SEP> 5 C <SEP> à <SEP> 50 C
<tb> 
<tb> 
<tb> Durée <SEP> de <SEP> contact <SEP> 1 <SEP> min.à <SEP> 5 <SEP> heures
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Pression <SEP> absolue <SEP> 0,35 <SEP> à <SEP> 3.5 <SEP> kg/cm2
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Concentration <SEP> de <SEP> l'oleum <SEP> 15% <SEP> à <SEP> 30%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Rapport <SEP> moléculaire <SEP> entr <SEP> SO3
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> libre <SEP> et <SEP> l'alkylat <SEP> 0.7:1 <SEP> à <SEP> 1,4:1
<tb> 
 
Les conditions de neutralisation qui doivent être combinées avec ces conditions de sulfonation pour obtenir des résultats satisfaisants sui- vant l'invention sont les suivantes 
Concentration de la base-ajoutée 20 à 30% en poids 
 EMI2.2 
 
<tb> Température <SEP> 50 C <SEP> à <SEP> 90 C
<tb> pH <SEP> 7 <SEP> à <SEP> 10.
<tb> 
 



   Si on règle les conditions de la sulfonation et de la neutralisa- tion de façon à maintenir les variables précitées entre ces limites, on ob- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 tient un rendement supérieur à 96% en sels diacides monosulfoniques à fai- ble teneur en huile et fort pouvoir détersif. 



   Les conditions particulières de sulfonation comprises entre les limites de la combinaison précitée de   conditions,,,   qu'il y a lieu de choisir de préférence avec un alkyl benzène donné, dépendent de la natu- re de cet alkyl benzène,   c'est-à-dire   s'il est du type   d'un   monoalkyl ben- zène ou consiste en dialkyl benzène   contenant   un groupe alkyle de 1 à   4   atomes de carbone, outre le radical alkyle à longue chaîne.d'au moins 12 atomes de carbone qui caractérise tous les alkyl benzènes à utiliser sui- vant l'invention.

   Etant donne que ces dialkyl benzènes sont plus sensi- bles aux réactions secondaires au cours de la sulfonation., leur sulfona- tion s'effectue dans des conditions moins rigoureuses comprises entre les limites précitées., que celles qui sont nécessaires avec lesmonoalkyl ben- zènes correspondants.. à savoir 
 EMI3.1 
 
<tb> Température <SEP> de <SEP> sulfonation <SEP> 5 C <SEP> à <SEP> 20 C. <SEP> de <SEP> pré-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> férence <SEP> 10 C <SEP> à <SEP> 20 C.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 



  Durée <SEP> de <SEP> contact <SEP> 1 <SEP> à <SEP> 60 <SEP> min. <SEP> de <SEP> pré-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> férence <SEP> 2 <SEP> à <SEP> 40 <SEP> minu-
<tb> 
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  Pression <SEP> absolue <SEP> 0,35 <SEP> à <SEP> 3,5 <SEP> et <SEP> de <SEP> pré-
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<tb> férence <SEP> 0,7 <SEP> à <SEP> 2,4 <SEP> kg/
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<tb> cm2
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<tb> Concentration <SEP> de <SEP> l'oleum <SEP> 15 <SEP> à <SEP> 30%, <SEP> de <SEP> préféren-
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<tb> ce <SEP> 20 <SEP> à <SEP> 30%
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<tb> Rapport <SEP> moléculaire <SEP> entre <SEP> SO3
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<tb> 
<tb> libre <SEP> et <SEP> l'alkylat <SEP> 1,15: <SEP> 1 <SEP> à <SEP> 1,4: <SEP> 1 <SEP> et
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<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
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<tb> de <SEP> préférence <SEP> 1,2 <SEP> :1
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> à <SEP> lp3 <SEP> :1.
<tb> 
 



  Lorsqu'il s'agit de dialkyl   benzène..   dont le radical alkyle supérieur est dé- rivé de polymères d'oléfines contenant 12 à 24 atomes de carbone par molécu-   le,   il y a grand intérêt à régler les conditions de   la   sulfonation de façon à les maintenir entre les limites plus étroites indiquées ci-dessus. 



   Lorsque la matière première consiste en dialkyl benzènes, la température de sulfonation ne peut être supérieure à 20 C sans qu'il se pro- duise une désalkylation excessive qui donne lieu à des produits de faible poids équivalent, à teneur en huile nuisible et pouvoir détersif réduit. 



  Une forte teneur en huile des produits préparés à une température supérieure à 20 C est particulièrement indésirable car elle rend collants les produits secs. En raison de la plus grande stabilité des   monoalkyl   benzènes, on peut les sulfoner à une température plus élevée et une température comprise entre   40   à 50 C est particulièrement avantageuse. Dans le cas des mono- et dial- kyl-benzènes contenant des groupes alkyle de 12 à 24 atomes de carbone, une température d'au moins 5 C est nécessaire pour effectuer le mélange et la ré- action, car, à une température plus basse, le mélange est trop visqueux avec l'oleum de la concentration nécessaire suivant l'invention.

   Il y a lieu de faire remarquer à ce propos que l'opération suivant l'invention s'effectue de préférence en l'absence de solvants tels que par exemple l'anhydride sul- fureux, étant donne que les solvants rendent le produit plus difficile à re- cueillir. 



   La durée de contact au cours de la sulfonation doit être d'au moins une minute et de préférence d'au moins 5 minutes pour obtenir avec certitude une sulfonation complète. Mais il y a lieu d'éviter des durées de 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 contact supérieures à environ 60 minutes dans la sulfonatiôn des dialkyl benzènes précités, car elles font diminuer inutilement la capacité de 1' installation et sont susceptibles d'intensifier les réactions secondai- res qui s'accomplissent, et il en résulte des produits à teneur en huile plus élevée, dont les poids équivalents sont trop inférieurs au poids théorique et par suite le pouvoir détersif est moindre. On donne la pré- férence à une durée de réaction moyenne comprise entre 10 et 40 minutes en ce qui concerne ces dialkyl benzènes. 



  Lorsqu'il s'agit de mono-alkyl benzènes, la durée de la réaction peut atteindre environ 5 heures. En fait, un procédé approprié de sulfonation de ces monoalkyl benzènes par fournées consiste en les faire réagir pen- dant 2 heures à 25 C environ, puis à élever la température à 50 C pendant 2 à 3 heures de plus. Mais lorsque la sulfonation s'effectue d'une maniè- re continue, la durée de la réaction est de préférence du même ordre que celle des dialkyl benzènes. 



   Quel que soit le type d'alkyl benzène contenant un groupe alkyle de 12 à   24   atomes de carbone qui sert de matière première, la sul- fonation doit s'effectuer sous une pression absolue supérieure à la pres- sion atmosphérique d'au moins 0,35   kg/cm2   pour obtenir une réaction effi- cace dans les conditions du nouveau procédé. Si la pression est plus fai- ble, la sulfonation est incomplète et les limites de la pression absolue à choisir de préférence sont comprises entre environ 0,35 et environ 3,5 et encore mieux entre 0,7 et 1,05 kg/cm2. 



   La concentration de l'oleum qui sert à la sulfonation des deux types d'alkyl benzènes constituant la matière première est comprise entre 15 et 30% et correspond à une concentration en acide sulfurique d' environ 103 à   107%.   Si cette concentration est plus faible, on obtient des produits dont la teneur en sulfonate est assez faible pour faire dimi- nuer notablement leur pouvoir détersif, à moins de compliquer l'opération par des dispositifs spéciaux servant à éliminer une partie de l'acide sul- furique avant la neutralisation et/ou à purifier le produit en séparant les sulfates inorganiques. Une concentration de l'oleum dépassant   30%   ne con- vient pas car on obtient ainsi un produit difficile à sécher. 



   Lorsqu'il s'agit de sulfoner des dialkyl benzènes, le rapport moléculaire entre l'anhydride sulfurique libre et le dialkyl benzène doit être maintenu à une valeur de   1,15 :   1 ou plus pour réduire à la valeur né- cessaire la quantité d'huile résiduelle contenue dans le produit de sulfo- nation. Un rapport supérieur à 1,4:  1   ne convient pas, car on obtient ain- si des produits à teneur en sulfonate plus faible après neutralisation et on augmente aussi inutilement le prix de l'opération.

   Cette gamme de rapports est également désirable lorsqu'il s'agit de sulfoner des monoalkyl benzènes contenant un groupe alkyle d'au moins 12 atomes de carbone d'une manière con- tinue, mais lorsqu'il s'agit de sulfoner ces alkyl benzènes par fournées, où la durée de contact est plus longue, on peut adopter un rapport plus faible, par exemple ne dépassant pas 0,7: 1. 



   Si les conditions de la sulfonation sont maintenues entre les limites précitées, la réaction peut s'effectuer par intermittence ainsi que par le procédé continu ou par fournées. Un procédé approprié de sulfonation continue consiste à faire arriver l'alkyl benzène et l'oleum en proportions indiquées ci-dessus dans un courant en mouvement d'un mélange ayant réagi, passant dans une chambre de réaction refroidie d'une manière appropriée, pen- dant qu'on fait sortir en un point situé en amont des tubulures d'admission, un volume du mélange ayant réagi équivalent au volume de la charge. 



  La chambre de réaction peut consister par exemple en un mélangeur à grande vitesse ou un refroidisseur comportant ou non un réservoir d'attente à tra- vers lequel on fait circuler le mélange de la réaction au moyen d'une pom- pe raccordée aux tubulures d'entrée et de sortie. En opérant de cette ma- nière, on obtient des résultats satisfaisants avec un rapport entre le mé- lange recyclé et la charge de l'ordre d'environ 5 à 25 volumes par volume et 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 de préférence d'environ 10 à 20 volumes par volume.

   Lorsque la sulfonation s'effectue par fournées, on emploie de préférence une chambre de réaction résistant à la forte pression nécessaire, comportant un dispositif efficace de refroidissement et   d'agitation.,   dans laquelle on charge 1-l'hydrocarbure al- kyl aromatique à sulfoner, puis on fait arriver l'oleum avec un débit choi- si de façon à obtenir une durée de réaction comprise entre les limites in- diquées précédemment. La sulfonation peut évidemment s'effectuer encore par d'autres procédés dans les conditions de fonctionnement comprises entre les limites critiques de l'invention indiquées ci-dessus. 



   De préférence encore, on neutralise le mélange de sulfonation aussitôt qu'il sort de la chambre de réaction de sulfonation, car on obtient ainsi un mélange avantageux de sulfonates et de sulfates correspondant à la base servant à la neutralisation. Pour obtenir des produits de qualité su-   périeure,   la neutralisation doit s'effectuer dans des conditions réglées de concentration et de proportion de la base, de température et de pH ainsi qu'il a été indiqué ci-dessus pour empêcher un dégagement indésirable d'an- hydride sulfureux et remédier aux difficultés de mélange qui résultent de la viscosité excessive du mélange.

   Ainsi avec des acides sulfoniques des mono- et di-alkyl benzènes contenant un groupe alkyle de 12 atomes de carbone ou davantage,la neutralisation qui s'effectue avantageusement en ajoutant le mélange de sulfonation à une solution de l'agent de neutralisation, doit se faire dans les conditions suivantes : 
 EMI5.1 
 
<tb> Concentration <SEP> de <SEP> la <SEP> base <SEP> 20 <SEP> à <SEP> 30% <SEP> en <SEP> poids
<tb> 
 
 EMI5.2 
 Température 500C à 90 G 
 EMI5.3 
 
<tb> pH <SEP> 7 <SEP> à <SEP> 10
<tb> 
 La neutralisation peut s'effectuer avec un grand nombre de bases diverses;

   les hydroxydes de métaux alcalins, en particulier de sodium ou de potassium ou d'hydroxyde   dammonium,   ou leurs mélanges conviennent très bien, quoi- qu'on puisse aussi employer les hydroxydes de métaux alcaline-terreux, tels que le calcium ou le magnésium, ou les .bases organiques, telles que les ami- nes, y compris les alkanolamines, par exemple les éthanolamines, la morpho- line, etc. 



   Le produit neutralisé est une bouillie de couleur claires qui peut servir telle quelle, ou être séchée par pulvérisation ou sur un tambour, avec ou sans addition d'adjuvants, tels que le tripolyphosphate de sodium, etc.. pour obtenir une poudre fluide, non hygroscopique, d'odeur agréable et possédant un fort pouvoir détersif dans l'eau dure et dans l'eau douce. 



   Les exemples suivants indiquent de quelle manière le procédé suivant l'invention peut s'appliquer dans la pratique et font ressortir certains de ses avantages. 



   EXEMPLE 1 
Une série d'essais a été effectuée pour faire ressortir l'in- fluence de la température de sulfonation avec un dodécyl toluène obtenu en al- kylant le toluène avec une fraction tétramère de polymères de propylène. 



  Dans tous les cas, l'agent de sulfonation consiste en oleum de concentration comprise entre   15,5% -et   23,1% (103,5% à   105,2%   d'acide sulfurique). La pro- portion moléculaire entre l'anhydride sulfurique libre et le dodécyl   toluè-   ne est comprise entre 1,21 et 1,35, et la durée de séjour entre 16 et 19 minutes sous une pression absolue de 0,35   kg/om2.   La sulfonation s'effectue d'une manière continue en refoulant 1'oleum et le dodécyl toluène par des pompes volumétriques dans un mélangeur rotatif à grande vitesse comportant des serpentins de refroidissement, le produit s'écoulant   d'une   manière con- tinue dans une chambre de neutralisation refroidie par circulation d'eau et comportant un agitateur,

  dans laquelle il est neutralisé à 80 C par une so- 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 lution aqueuse à 30% d'hydroxyde de sodium à un pH = environ 8. 
 EMI6.1 
 
<tb> 



  Température <SEP> de <SEP> sulfonation <SEP> 6 C <SEP> 10 C <SEP> 20 C <SEP> 30 C <SEP> 40 C <SEP> 50 C
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équivalent <SEP> de <SEP> sulfona-
<tb> 
<tb> 
<tb> te <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 351 <SEP> 372 <SEP> 369 <SEP> 343 <SEP> 324 <SEP> 313
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Huile <SEP> résiduelle <SEP> dans <SEP> le
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> produit <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids <SEP> de <SEP> la
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> charge <SEP> de <SEP> dodécyl <SEP> toluène) <SEP> 2,4 <SEP> 4,2 <SEP> 5,1 <SEP> 9,0 <SEP> 17 <SEP> 24,3
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Formation <SEP> d'anhydride <SEP> sul-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> fureux <SEP> (mols <SEP> par <SEP> équiva-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> lent <SEP> d'acide <SEP> sulfonique) <SEP> 0,12 <SEP> 0,12 <SEP> 0,12 <SEP> 0,14 <SEP> 0,20 <SEP> 0,23
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> .

   <SEP> Pouvoir <SEP> détersif <SEP> relatif
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> du <SEP> sulfonate <SEP> de <SEP> sodium
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (en <SEP> conc. <SEP> de <SEP> 0,2 <SEP> g <SEP> de <SEP> mat.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> solides <SEP> totales <SEP> par <SEP> 100 <SEP> g
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> d'eau <SEP> à <SEP> 60 C) <SEP> dans <SEP> le <SEP> la-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> vage <SEP> du <SEP> coton <SEP> dans <SEP> l'eau
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> douce <SEP> - <SEP> 95 <SEP> 93 <SEP> 93 <SEP> 89 <SEP> 89
<tb> 
 
EXEMPLE 2 -------- 
L'influence des variations de la pression de régime dans la chambre de réaction de sulfonation ressort des résultats suivants obtenus en sulfonant un alkylat de tétramère de propylène et de toluène dans l'installa- tion de l'exemple 1.

   Au cours des essais, les conditions de sulfonation, en principe équivalentes, à part la pression, sont les suivants : 
 EMI6.2 
 
<tb> Température <SEP> 10 C
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Durée <SEP> de <SEP> contact <SEP> 6 <SEP> minutes
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Concentration <SEP> de <SEP> l'oleum <SEP> 23%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Rapport <SEP> moléculaire <SEP> entre
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<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> SO3 <SEP> et <SEP> l'alkylat <SEP> 1,35
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Pression <SEP> absolue <SEP> en <SEP> kgs/cm2 <SEP> 0 <SEP> 0,07 <SEP> 0,35 <SEP> 0,84 <SEP> 1,

  75
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équivalent <SEP> de <SEP> sulfonate
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> de <SEP> sodium <SEP> - <SEP> 362 <SEP> 372 <SEP> 372 <SEP> 368
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Huile <SEP> résiduelle <SEP> dans <SEP> le <SEP> pro-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> duit <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids <SEP> de <SEP> la <SEP> char-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ge <SEP> d'alkylat <SEP> 16 <SEP> 11 <SEP> 4,2 <SEP> 3,7 <SEP> 4.2
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Pouvoir <SEP> détersif <SEP> relatif <SEP> du
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (en <SEP> cône.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> de <SEP> 0,2 <SEP> g <SEP> de <SEP> mat.

   <SEP> solides <SEP> tota-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> les <SEP> par <SEP> 100 <SEP> g <SEP> d'eau <SEP> à <SEP> 60 C)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> dans <SEP> le <SEP> lavage <SEP> du <SEP> coton <SEP> dans
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 
<tb> l'eau <SEP> douce <SEP> - <SEP> - <SEP> 95 <SEP> 95-
<tb> 
 
EXEMPLE 3 
Les résultats satisfaisants qu'on peut obtenir avec une durée de sulfonation comprise entre 5 et 60 minutes pourvu que les autres variables de la réaction restent comprises entre les limites nécessaires, ressortent des chiffres suivants relatifs à la sulfonation du   dodéayl   toluène dans la chambre de réaction continue de l'exemple 1 avec une concentration de l'ole- um de 23,1% (105,2% d'acide sulfurique) à 10 C sous une pression absolue de 0,35   à 1,

  05     kg/cm2,   avec un rapport moléculaire entre   803 libre   et le dodé- cyl toluène = 1,35: 1. 
 EMI7.2 
 
<tb> 



  Durée <SEP> de <SEP> contact <SEP> moyenne
<tb> 
<tb> en <SEP> minutes <SEP> 6 <SEP> 13 <SEP> 25 <SEP> 40
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équivalent <SEP> de <SEP> sulfona-
<tb> 
<tb> te <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 361 <SEP> 374 <SEP> 364 <SEP> 363
<tb> Huile <SEP> résiduelle <SEP> dans <SEP> le
<tb> 
<tb> 
<tb> produit <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids <SEP> de <SEP> la
<tb> 
<tb> charge <SEP> de <SEP> dodécyl <SEP> toluène) <SEP> 4,1 <SEP> 4,3 <SEP> 4 <SEP> 3,7
<tb> Pouvoir <SEP> détersif <SEP> relatif <SEP> du
<tb> 
<tb> sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (en <SEP> con.
<tb> 
<tb> de <SEP> 0,2 <SEP> g <SEP> de <SEP> matières <SEP> soli-
<tb> 
<tb> des <SEP> totales <SEP> par <SEP> 100 <SEP> g.

   <SEP> d'eau
<tb> 
<tb> à <SEP> 60 C) <SEP> dans <SEP> le <SEP> levage <SEP> du
<tb> 
<tb> coton <SEP> dans <SEP> l'eau <SEP> douce <SEP> 95 <SEP> 97 <SEP> 95-
<tb> 
 
EXEMPLE 4 
L'influence exercée par la concentration de l'acide sulfuri- que au cours de la sulfonation du dodécyl toluène préparé en alkylant le to- luène avec une-fraction tétramère en polymères de propylène ressort des résul- tats suivants d'essais effectués à une température de 10  et de 20 C avec une durée de contact de 6 minutes, sous une pression absolue de 1,0 kg/cm2 et avec un rapport moléculaire entre l'anhydride sulfurique libre et le dodé- cyl toluène = 1,35 : 1. 
 EMI7.3 
 
<tb> 



  Concentration <SEP> de <SEP> l'oleum <SEP> % <SEP> 23 <SEP> 23 <SEP> 31 <SEP> 31
<tb> 
<tb> 
<tb> en <SEP> poids
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Température <SEP>  C <SEP> 10 <SEP> 20 <SEP> 10 <SEP> 20
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équivalent <SEP> de <SEP> sulfona-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> te <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 372 <SEP> 369 <SEP> 365 <SEP> 362
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Huile <SEP> résiduelle <SEP> dàns <SEP> le
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> produit <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids <SEP> de <SEP> la
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> charge <SEP> de <SEP> dodécyl <SEP> toluène) <SEP> 4.2 <SEP> 5.1 <SEP> 14 <SEP> 3,3
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Teneur <SEP> en <SEP> sulfonate <SEP> du <SEP> pro-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> duit <SEP> se <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)

   <SEP> 38 <SEP> 38 <SEP> 42 <SEP> 46
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Pouvoir <SEP> détersif <SEP> relatif <SEP> du
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 
<tb> sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 95 <SEP> 93 <SEP> -- <SEP> --
<tb> 
 
EXEMPLE 5 
Les essais suivants font ressortir l'effet produit en fai- sant varier le rapport moléculaire entre l'anhydride sulfurique libre et le dodécyl toluène, en sulfonant le dodécyl toluène par l'oleum en concen- tration de 23,1% à 10 C sous une pression absolue de 1,05 kg/cm2 et avec une durée de contact moyenne de 6 minutes dans l'installation de sulfonation con- tinue de l'exemple 1. 
 EMI8.2 
 
<tb> 



  Rapport <SEP> moléculaire <SEP> entre
<tb> 
<tb> SO3 <SEP> et <SEP> le <SEP> dodécyl <SEP> toluène <SEP> 1,04 <SEP> 1,15 <SEP> 1,25 <SEP> 1,40
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équivalent <SEP> de <SEP> sulfona-
<tb> 
<tb> tion <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 363 <SEP> 374 <SEP> 375 <SEP> 372
<tb> 
<tb> Huile <SEP> résiduelle <SEP> dans <SEP> le <SEP> pro-
<tb> 
<tb> duit <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids <SEP> de <SEP> la <SEP> charge
<tb> 
<tb> de <SEP> dodécyl <SEP> toluène <SEP> ) <SEP> 22 <SEP> 4,4 <SEP> 4,8 <SEP> 3,7
<tb> 
<tb> Teneur <SEP> en <SEP> sulfonate <SEP> du <SEP> produit <SEP> neutralisé <SEP> et <SEP> séché <SEP> (% <SEP> 
<tb> 
<tb> en <SEP> poids)

   <SEP> 37 <SEP> 40 <SEP> 39 <SEP> 36
<tb> 
<tb> Pourvoir <SEP> détersif <SEP> relatif <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> 95
<tb> 
   EXEMPLE   6 
On fait subir à une fraction de dodécyl benzène à points d'ébullition compris entre   120 0 ,et     162 C   sous une pression de 5 mm, obte- nue par   alkylation   du benzène avec du tétramère de propylène, une sulfona- tion par le procédé continu décrit ci-dessus et on neutralise le produit de sulfonation, les conditions de la réaction et les résultats obtenus étant les suivants : 
 EMI8.3 
 
<tb> Température <SEP> de <SEP> sulfonation <SEP> 50 C
<tb> 
<tb> 
<tb> Durée <SEP> de <SEP> contact <SEP> 6 <SEP> min.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 



  Pression <SEP> absolue <SEP> en <SEP> kgs/cm2 <SEP> 2,17
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Concentration <SEP> de <SEP> l'oleum <SEP> 30%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Rapport <SEP> moléculaire <SEP> entre <SEP> SO3libre <SEP> et <SEP> l'al-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> kylat <SEP> 1,29
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Température <SEP> de <SEP> neutralisation <SEP> 60 C
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Concentration <SEP> de <SEP> la <SEP> solution <SEP> de <SEP> NaOH <SEP> de
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> neutralisation <SEP> 25%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> pH <SEP> 7 <SEP> à <SEP> 10 <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équivalent <SEP> de <SEP> sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 350
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Huile <SEP> résiduelle <SEP> du <SEP> produit <SEP> sec.

   <SEP> % <SEP> en <SEP> poids <SEP> 0,83
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Teneur <SEP> en <SEP> sulfonate <SEP> du <SEP> produit <SEP> sec, <SEP> % <SEP> en
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> poids <SEP> 47,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Pouvoir <SEP> détersif <SEP> relatif <SEP> dans <SEP> l'eau <SEP> dou-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ce <SEP> du <SEP> produit, <SEP> qui, <SEP> élaboré <SEP> avec <SEP> 50% <SEP> de
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
 EMI9.1 
 "a5p3olO et 1% de earboxyméthyieeiiulose, 
 EMI9.2 
 
<tb> contient <SEP> 18% <SEP> de <SEP> sulfonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 108
<tb> 
 
Les valeurs du pouvoir détersif relatif des exemples qui précèdent sont des valeurs comparatives obtenues au cours de lavages d' 
 EMI9.3 
 essai au 'Launderometer" normal d'une toile de coton n26 salie de TGéne- ral Dyestuff" à 60 C pendant 10 minutes avec 0,

  2 g du produit de   sulfona-   tion neutralisé et séché contenant du sulfonate et du sulfate de sodium par 100 g d'eau et les résultats étant exprimés en pourcentage d'élimina- tion des souillures par rapport à une valeur normale arbitraire égale à   100 .    



   Alors que dans les exemples qui précèdent, il a été ques- tion de la sulfonation du dodécyl benzène et du dodécyl toluène obtenus par alkylation du benzène ou du toluène avec un tétramère de propylène, on verra dans l'exemple suivant qu'on peut obtenir d'aussi bons résultats en sulfonant d'autres alkyl benzènes contenant un groupe alkyle de 12 à   24   atomes de carbone, dans les conditions de sulfonation et de neutralisa- tion comprises entre les limites spécifiées suivant l'invention. 
 EMI9.4 
 
<tb> 



  Alkyl <SEP> ben- <SEP> n-dodécyl <SEP> Dodécyl <SEP> éthyl <SEP> Alkyl <SEP> toluène <SEP> Tétra- <SEP> Octadé-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> zène <SEP> benzène <SEP> benzène <SEP> obtenu <SEP> obt. <SEP> par <SEP> alkyla-' <SEP> décyl <SEP> cyl <SEP> tolu-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> p.alkylation <SEP> tion <SEP> de <SEP> toluè- <SEP> toluè- <SEP> ène <SEP> sec.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> d'éthyl <SEP> benzène <SEP> ne <SEP> avec <SEP> dés <SEP> ne <SEP> sec.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> avec <SEP> un <SEP> tétramè- <SEP> pentamères <SEP> et
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> re <SEP> de <SEP> propylène <SEP> hexamères <SEP> de
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (poids <SEP> mol.=262)

   <SEP> propylène
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Températu-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> re <SEP> de <SEP> sul-
<tb> 
 
 EMI9.5 
 fonation 500C 1500 200C 220C 220C 
 EMI9.6 
 
<tb> Durée <SEP> de <SEP> con-
<tb> 
<tb> tact <SEP> 60 <SEP> min. <SEP> 2 <SEP> min. <SEP> 2 <SEP> min. <SEP> 2 <SEP> min. <SEP> 2 <SEP> min.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 



  Rap. <SEP> mol.SO3
<tb> 
<tb> libre/alkyl.
<tb> 
<tb> benzène <SEP> 1,3 <SEP> 1,2 <SEP> 1,2 <SEP> 1,2 <SEP> 1,2
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Poids <SEP> équiv.
<tb> 
<tb> de <SEP> sulfonate
<tb> 
<tb> de <SEP> sodium <SEP> 345 <SEP> 352 <SEP> 380-422 <SEP> 392 <SEP> 430
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Huile <SEP> rési-
<tb> 
<tb> duelle <SEP> du
<tb> 
 
 EMI9.7 
 produit 056% 1, 9, envir.1% 1, 3 1,l;

   
 EMI9.8 
 
<tb> Pour <SEP> déter-
<tb> 
<tb> 
<tb> sif <SEP> relatif, <SEP> 103 <SEP> 88 <SEP> ' <SEP> 101-106 <SEP> 107 <SEP> 104
<tb> 
<tb> 
<tb> lavage <SEP> du
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> coton
<tb> 
 
On voit donc que le procédé suivant   l'invention   présente de nombreux avantages par rapport aux procédés antérieurs de préparation de dé- tersifs à partir des composés alkyl aromatiques, et est susceptible de nom- breuses variantes en ce qui concerne le type d'alkyl benzènes qui peuvent être choisis, étant donné que.

   quoique.particulièrement avantageux dans le cas des dialkyl benzènes qui contiennent des groupes alkyle de 1 à 4 et de 12 à   24   atomes de carbone, il convient aussi avantageusement à la prépa- 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 ration de détersifs de qualité supérieure à partir des monoalkyl benzènes contenant de 12 à 24 atomes de carbone dans le groupe alkyl.

Claims (1)

  1. RESUME.- A. Procédé de préparation de sels d'acides sulfoniques d' alkyl benzènes contenant un groupe alkyle d'au moins 12 atomes de carbone, caractérisé par les points suivants, séparément ou en combinaisons 1 on fait réagir ces alkyl benzènes avec l'oleum en con- centration de 15% à 30% en proportions choisies de façon que le rapport molé- culaire entre l'anhydride sulfurique libre et l'alkyl benzène soit compris entre 0,7 = 1 et 1,4: 1,, en'maintenant la température entre 50 C et 50 C, sous une pression absolue supérieure à la préssion atmosphérique de 0,35 à 3.5 kg/ cm2, et après une durée de contact de 1 minute à 5 heures, on neutralise le mélange de la réaction par une solution aqueuse d'une base à la concentra- tion de 20% à 30%, en maintenant la température entre 50 C et 90 C et le pH entre 7 et 10 ;
    2 l'alkyl benzène est un mono-alkyl benzène, par exemple le dodécyl benzène et la sulfonation s'effectue à une température de 40 C à 50 C; 3 L'alkyl benzène est un dialkyl benzène contenant un grou- pe alkyle de 12 à 24 atomes de carbone et un autre groupe alkyle de 1 à 4 atomes de carbone,et la sulfonation s'effectue avec une proportion d'oleum choisie de façon que le rapport moléculaire entre l'anhydride sulfurique li- bre et le dialkyl benzène soit compris entre 1,15 : 1 et 1.4 : 1, la tempe- rature étant maintenue entre C et 20 C et la durée de contact entre 1 et 60 minutes; 4 le dialkyl benzène contient un groupe de 12 à 24 atomes de carbone dérivé d'un polymère d'oléfine, par exemple un tétramère de pro- pylène; 5 le dialkyl benzène consiste en un alkyl toluène, par exemple un dodécyl toluène ;
    6 la sulfonation s'effectue par l'oleum en concentration de 20% à 30% en proportions choisies de façon que le rapport moléculaire entre l'anhydride sulfurique libre et le dialkyl benzène soit compris entre 1,2 : 1 et 1,3: 1, la température étant maintenue entre 10 G et 20 C et la pression absolue entre 0.7 et 2,4 kg/cm2 et la durée de contact entre 2 et 40 minutes ;
    7 on fait arriver l'alkyl benzène et l'oleum d'une manière con- tinue dans un courant en circulation d'un mélange ayant réagi passant dans une zone de réaction, le rapport entre le mélange recyclé ayant réagi et la charge étant d'environ 5 à 25 volumes, de préférence de 10 à 20 volumes par volume, tandis qu'on fait sortir d'une manière continue de la zone de réaction un vo- lume du mélange ayant réagi équivalent à celui de la charge et on neutralise immédiatement le mélange de la réaction qu'on a fait sortir; 8 La neutralisation s'effectue,par une solution aqueuse d' un hydroxyde de métal alcalin,par exemple d'hydroxyde de sodium; 9 on sèche le produit neutralisé sur un tambour ou par pul- vérisation pour obtenir un mélange détersif fluide.
    B. A titre de produits industriels nouveaux les alkyl benzè- ne sulfonates préparés par le procédé précité.
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