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" Perfectionnements apportés aux procédés et appareils du genre de ceux pour l'obtention du fluorure d'uranium"
L'invention, due à MM. Paul VERTES, Jean SAUTERON et Maurice DELANGE, est relative aux procédés et appareils pour l'obtention du fluorure d'uranium, par réaction entre de l'oxyde d'uranium et de l'acide fluorhydrique gazeux, réaction qui tend à donner lieu, ainsi que connu, à un certain foison- nement ; et étant entendu que l'invention pourrait, le cas échéant, être appliquée au traitement d'autres corps ou minerais faisant apparaître un tel foisonnement.
Elle a pour but, surtout, de rendre ces procédés et appareils tels qu'ils répondent, mieux que jusqu'à présent, aux divers desiderata de la pratique.
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Elle consiste, principalement, en ce qui concerne les procédés du genre en question, à faire en sorte que la matière à traiter, en l'espèce l'oxyde d'uranium, soit préalablement agglomérée sous forme d'éléments de relativement faibles dimensions, par exemple sous forme de pastilles ou éléments lenticulaires, et,en ce qui concerne les appareils pour la mise en oeuvre desdits procédés, à les constituer notamment par au moins un tube vertical ou incliné, présentant avantageusement une cer- taine conicité avec évasement à la base, ce tube recevant à son sommet la matière à traiter qui est amenée à descendre et à rencontrer le gaz de traitement circulant à contre-courant.
Elle consiste, mise à part ces dispositions princi- pales, en certaines autres dispositions qui s'utilisent de préférence en même temps et dont il sera plus explicitement parlé ci-après.
Elle vise plus particulièrement un certain mode d'application (celui pour lequel on l'applique aux procédés et appareils pour l'obtention du fluorure d'uranium), ainsi que certains modes de.réalisation, desdites dispositions ; et elle vise, plus particulièrement encore et ce à titre de produits industriels nouveaux,'les appareils du genre en question comportant application de ces mêmes dispositions, ainsi que les éléments spéciaux propres à leur établissement, et les installations comprenant de semblables appareils.
Et elle pourra, de toute façon, être bien comprise à l'aide du complément de description qui suit, ainsi que du des- sin ci-annexé, lesquels complément et dessin ne sont, bien entendu, donnés surtout qu'à titre d'indication.
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La figure un'iquc, de ce dessin, montre en coupe verticale schématique'un appareil pour le traitement d'oxyde d'uranium par l'acide fluorhydrique, pour la mise en oeuvre
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du procé,46 conforme à l'invpntion, cet appareil étant lui-même établi cqpforradment à 1' invaation.
Selon l'invention) et plus spécialement selon celui
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de ses modes dapplication,insi que ceux des modes de réali- sation', ie ses ¯âiverses paris, auxquels-il semble qu'il y ait lieu d'a;Ccorder la prfren,, se,proposant par exemple de fabriqugr du fluorure d,'uran,:hum à partir d'oxyde uraneux, on s'y prend comme suit ou de façon analogue.
On rappellera d'abord,, pour fixer les idées, que le fluorure d'uranium est obtenu par la réaction exothermique connue :
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U02 + ! 4F = UF<y '* 2 1%0 ,Il est connu égalem que, s'il n'y a pas de diffi-
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,cult,,6gµ,A,rieuses, pour réaliser cette réaction en laboratoire, sur p¯eites quantités et eeirégïffl discontinu, par contre la fabr4,çgel.on industrielle, en r4,,gïme continu pour obtenir une .exp19i-1ti@J!;1.on rlionnelle ,',Î 'rene# .t!l"' des difficultés considérables qîgg 9 emcé jusqut.i réalisation. Une de ces difficul- téq f44@ daql te gonfl44nt ou foisonnement de l'oxyde d' ur nium , de àq Eransfor$hllµion en fluorure qui arrête le pa8sa de$ J &M . r.-:. fi4u dobstÎ,;rY l'ensemble de l'appareillage.
. î.' ,irr.s rmédier '4ët inconvénient, on procède de façon iJ à que la matière première, %#i,5Q, 1\ 1 . j t P"'', o1sâdire notamment 1 f oYl d uxnium plus spécialement o%y4 ,-eux U02, soit aêe préalablement, c'est-à-dire avant, traitement par le gaz .ûArhydriquer à/un état très dense, par agglomération sous pression.
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La pratique montre que l'on peut ainsi, non seulement li @ le foisonnement et continuer à assurer en cours de traitement le passage du gaz à travers les interstices régnant entre les éléments ou particules de matière agglomérée, mais en- core maintenir une bonne réactivité grâce au fait que lesdits éléments possèdent une porosité élevée et peuvent être traversés par les gaz dans leur épaisseur même.
En effet, la matière à agglomérer, c'est-à-dire l'oxyde uraneux UO2, @e présente généralement, après les diverses opérations préalables d'obtention, dont la dernière est la réduction de l'oxyde uranique UO3 on oxydo uraneux UO2, sous une forme cristalline, finement divisée et de haute réactivité : or l'agglomération maintient ces conditions, c'est-à-dire que le produit aggloméré demeure poreux et se prêt.:; à l'attaque par le gaz, mêne'à l'intérieur des éléments agglomérés obtenus.
Il semble avantageux, bien entendu, de réaliser l'agglomération de façon telle que lesdits éléments poreux soient de faibles dimensions, notamment de faible épaisseur, par exemple se présentent sous forme de pastilles qui pourraient - avoir, notamment et plus spécialement pour un appareil de traitement du genre décrit ci-après, un diamètre de 6 mm et une épaisseur de 3 mm, étant entendu que toute autre forme pourrait être adoptée, notamment une forme de grains sphériques ou autres.
En ce qui concerne les appareils pour assurer tant l'agglomération que le traitement subséquent du gaz acide fluorhydrique, on peut recourir à divers modes de réalisation, notamment à ceux qui vont être explicités.
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L'appareil de traitement est constitué par exemple @ @iellement par au moins un tube substantiellement verti- cal 1, de préférence légèrement conique, avec évasement vers la partie inférieure, lequel tube reçoit les pastilles à son sommet, par exemple par une trémie 2, et le gaz acide fluor- hydrique par la base en 3, le tout en combinaison, d'une part, avec des moyens de chauffage pour amorcer la réaction, et, d'autre part, avec des moyens de refroidissement pour assurer l'évacuation des calories en excès dues au caractère exother- mique de ladite réaction.
Le gaz acide fluorhydrique, qui arrive de préférence préalablement réchauffé, est introduit en 3 par exemple par l'intermédiaire d'une rampe circulaire 4 dont l'ouverture est dirigée vers le bas, ce qui évite son obturation par le produit.
Le chauffage pour amorcer la réaction est obtenu par exemple par une résistance électrique, illustrée en 8 sur le dessin, ,le tout étant entouré d'un calorifuge 6.
Les moyens pour l'évacuation des calories peuvent être constitués par une série d'ailettes 7 facilitant les échanges, grâce à un courant d'air (ou autre fluide) circulant, de préférence de façon réglable, entre le tube 1 et une chemi- née 5, le tout permettant de maintenir la température de réaction à une valeur convenable.
L'ensemble est encore complété : - d'une part, par des moyens pour l'évacuation des gaz (notamment vapeur d'eau et acide fluorhydrique en excès), moyens consistant par exemple en un tube 9 branché sur la trémie 2, - et,d'autre part, par des moyens pour régler la circu- lation de la matière en traitement, moyens qui peuvent être tels :
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- ou bien que cette circulation soit continue, les pastilles entrant constamment en 10 et sortant constamment, à l'état de fluorure d'uranium, à la base du tube 1 en 11, - ou bien que cette circulation soit discontinue,' dès chapes successives étant- Produites dans l'appareil pour donner lieu à des décharges également successives en 11.
Dans ce dernier cas, qui est illustré.'sur ;'le dessina ,,ion prévoie à l'entrée et à la sortie des vannes, telles que
12, notamment du type à guildotine, que l'on. fait convenable-'' ,.ment étanches, par exemple à l'aide de joints en une matière
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; plastique telle que-4-cellel déno' mmêe "téflon", .
Il est bien entendu que les divers élémentsde
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,!Ltapparil seront tablismricdes matières résistant aux réac.' !ions-,fr exemple en niokbbwu en métal mônel. ; Avantageusement,l-lq7,partie supérieure de l'appareil sera mise en légère dépression,: la perte de charge occasionnée
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pTar-¯1a:.zasse en réaction ftaut--- suffisante pour que la pression .. r3,Mate sensiblement égale, âlr.apression atmosphérique ou supé- i"biohrelà celle-ci au voisiala de la vanne de déchargement =érir.ure 12.
De cette fpçontmn évite toute rentrée d'air par '#ette7j.vanne, entrée d'aimugbbtàurait pour effet d'oxyder le 'zarre, ce qui ferait dbta:ber les pastilles par l'augmenta- .tiort-14:du volume spécifiqueeletpjprovoquerait une élévation de ' rtzyu$érature nuisible à 1a3onne tenue de appareillage.
-\ Les pastiiiep/.à1àiLstribuer à la partie ' stérieup ' en- 10, peuvent être pépaQRéBsdnsr-tout appareillage approprié, par-e "emple sous une,, 41remiakon'de' l'ordre de 100 kg. par cm. ' ,"É '* En suite deqqubi,t. quel que soit le mode.de réali- eàbîorî aâcpt; wor Qletun ensemble dont le fonctionnement ' ncita-mment dans! le -casirdei l'ia-pparell représenté sur' le dessin, est le suivant .
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On introduit par la vanne supérieure, par charges successives, les pastilles d'oxyde uraneux et on extrait par la vanne inférieure, par décharges successives, les pastilles
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-11' f1.t':l'Ul'e uraneux r,"i;1;<.rit du traitement. Les chargements et déchargements sont réglés de façon telle que la masse conte- nue dans l'appareil reste pratiquement constante et que les zones de température restent à peu près immuables dans celui-ci.
Bien entendu,' au début des opérations, on a préalablement amorcé le traitement à l'aide du chauf,fage 8, chauffage que l'on arrête après amorçage.
A titre indicatif, un tube de réaction de 1 m 20 de hauteur, et de diamètre allant de 90 mm à la partie supérieure à 150 mm à la partie inférieure,, permet de produire 12 à 15 kg. de fluorure uraneux à ltheure.
Le procédé et les appareils conformes à l'invention présentent de nombreux avantages par rapport à ceux du genre en question déjà existants, notamment : - celui de permettre l'obtention d'une bonne continuité de marche, grâce à la compacité des pastilles, compacité qui évite le foisonnement, et s'oppose par conséquent aux engorgements des appareils, la matière traitée (c'est-à-dire le fluorure) se présentant encore, à la sortie du tube tel que 1, sous forme de pastilles comme à l'entrée, - celui de permettre cependant un rendement élevé, la réactivité de l'oxyde uraneux étant maintenue, grâce à la porosité des pastilles qui sont traversées à coeur par le gaz acide fluorhydrique, - celui encore, grâce à ladite porosité, de permettre de régler facilement les réactions,
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- et celui d'assurer la séparation aisée des gaz résul- tant des réactions (vapeur d'eau, etc...), ce qui au contraire n'est pas le cas lorsque l'on essaye de faire réagir le gaz acide fluorhydrique sur une masse pulvéru- lente d'oxyde uraneux.
Comme il va dé soi et comme il résulte d'ailleurs déjà de ce qui précède, l'invention ne se limite nullement à ceux de ses modes d'application, non plus qu'à ceux des modes de réalisation, de ses diverses parties, ayant été plus spécia- lement envisagés ; elle en embrasse, au contraire, toutes les variantes, notamment celles pour lesquelles les pastilles auraient des dimensions plus importantes que celles indiquées plus haut à titre d'exemple.