BE541883A - - Google Patents

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BE541883A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/12Bonding of a preformed macromolecular material to the same or other solid material such as metal, glass, leather, e.g. using adhesives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2383/00Characterised by the use of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen, or carbon only; Derivatives of such polymers
    • C08J2383/04Polysiloxanes

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Description


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 EMI1.1 
 



  Les élastomères dyorgano-polysiloxane, uS1!lU"lrt dénommés caoutchoucs de   silioone,   sont des produits bien connus du commerce. Les excellentes caractéristiques du caoutchouc de   silicone   comme la stabilité thermique, les propriétés diélectriques, la résistance à la détérioration par l'atmosphère, l'inertie chimique, l'absenoe de   toxicité   et la conservation de ces propriétés aux températures extrêmes   l'ont   rendu de plus en plus populaire dans l'in- dustrie.

   De nombreuses applications du caoutchouc de silicone   comportent   sa fixation ou son adhérence à une surface solide. , 
Le problème de   l'obtention   d'un   colla@   satisfaisant 

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 entre le caoutchouc de silieune et les aabres satières met difficile parce qu'il existe bien divers procédés satisfai-   sants   pour certains caoutchoucs de silicone et (ou) un petit nombre de matières solides, mais il n'existe pas de moyen unique de collage de tous les caoutchoucs de silicone à une matière solide quelconque. 



   Les procédés connus jusqu'ici d'obtention d'un collage entre le caoutchouc de silicone et une matière solide ne sont pas satisfaisants pour un certain nombre de raisons telles que le temps passé et l'argent dépensé, un collage inadéquat aux températures extrêmes (c'est-à-dire -50 et 250 C.),la dégra- dation du collage avec le temps, un collage inadéquat et quantité d'autres   inconvén ien ts .   



   La présente invention se propose principalement de fournir un procédé d'obtention d'un collage du caoutch c de silicone à une surface solide plus énergique et plas durable qu'il n'était possible jusqu'ici. D'autres buts et .avantages de l'invention sont décrits en détails ou   apparaî-   tront au cours de la présente description. 



   Le procédé consiste à appliquer à la surface solide un enduit de composés de titane définis ci-dessous et à appliquer sur la surface enduite du caoutchouc de silicone contenant un   polysilimate   d'alcoyle. 



   L'invention se rapporte plus spé cialemen t à un procédé de collage du caoutchouc de silicone à une surface solide consistant à déposer sur la surface solide désirée un enduit (a) consistant essentiellement en 50 à 100 % en poids d'un composa du titane de formule générale   Ti(OR)4   et de ses hydrolysats partiels solubles dans les hydrocarbures, dans laquelle R est un radical hydrocarbure aliphatique con- tenant moins de 13 atomes de carbone,ou des radicaux hydro- carbures aliphatiques hydroxylés de moins de 15 atomes de carbone et   contenant   moins de quatre radicaux hydroxyle et 0 à 50% en poids   (,'un   polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé,pais à déposer sur la couche (a) une seconde couch 

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 (b) d'un mélange consistant essentiellement en (1)

   
1 à 10 % en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé et (2) 90 à 99% en poids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène consistant essentiellement en 50 à   100   mols pour cent d'éléments diméthylsiloxane et 0 à 50 mols pour cent d'éléments organopolysiloxane de formule R SiO 4-n dans laquelle R représente des radicaux 
2 mydrocarbure monovalents et n a une valeur moyenne d'environ 2. On peut, si on le veut, déposer sur la couche (b) une autre couche (o) qui peut être formée de caoutchouc de silicone ou d'un adhésif de silicone quelconque. 



   Les dessins annexés représentent en coupe divers a ots de l'invention. La figure 1 est une coupe d'une portion d'un ruban sensible à la pression comprenant un support souple   10   enduit sur les deux faces d'une couche de composé de titane sec 11 et sur une des faces une couche supplémentaire 12 de caoutchouc de sillcone contenant une petite quantité d'un polysilicate d'alcoyle, et une couche de silicone adhésif 13. La figure 2 diffère de la figure 1 en ce que la matière de support 10 est déposée sur une étoffe 14 et en ce que le dos du support (c'est-à-dire le côté opposé à l'adhésif 13) n'est pas recouvert de composé sec du titane. 



   La figure 3 montre en coupe un autre mode de mise en oeuvre de l'invention, comprenant un support 15 en métal, en verre ou en une autre matière rigide, un enduit sec 11 des composés du titane (a) définis ci-dessus et une couche 12 d'un polysilicate d'alcoyle contenant du caoutchouc de il icône (b). La figure 4 diffère de la figure 3 en ce qu'une couche de caoutchouc de silicone 16 exempt de polysilicate d'alcoyle est   opposée   et fixée sur la couche 12 de caoutchouc   -le   silicone   contenant   un polysilicate d'alcoyle. 

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   On peut faire adhérer une matière solide quelconque, souple ou non, au caoutchouc de silicone par le procédé selon l'invention. Des exemples particuliers de matières solides pouvant être utilisées pour faire les assemblages selon l'invention comprennent des métaux comme l'aluminium, l'acier, le plomb, le cuivre, le platine, l'or et l'étain, le verre et d'autres matières céramiques et des étoffes de verre ou des étoffes de verre enduites de résines   d'organosilioium,   de l'amiante et des matières organiques comme les esters de cellulose, par exemple de l'acétate de cellulose, du butyrate de cellulose, du nitrate de cellulose et du propionate de cellulose, des éthers cellulosiques comme l'éthyl-cellulose, la   butyl-oellulose,   la benzyl-cellulose, des polymère vinyliques comme le polychlorure de vinyle,

   l'alcoor   @olyviny-   lique, et des copolymères du chlorure de vinyle et de l'acétate de vinyle, et de chlorure de vinyle et de chlorure de viny- lidène, du   polystyrène,-des   polyamides, des polyesters comme les téréphtalates d'éthylène-glyool, le polyéthylène, les polymères fluooarbonés, par exemple le polytétrafluoroéthy- lène et le polychloro-trifuoroéthylène, des élastomères organiques comme le caoutchouc naturel, le GR.S, le   "Buna-S",   le ohloroprène, le "néoprène", les copolymères   butadiène-sty-     rène,   les copolymères   aorylonitrile   butadiène et leurs mélanges,;

   des élastomères de siloxane, des élastomères contenant du soufre comme les polysulfures d'éthylène, des polymères acryliques corme le méthacrylate de méthyle, l'acrylonitrile et des polymères et copolymères méthacryliques, des étoffes organiques comme le coton, la soie, la laine, la rayonne, et les tissus organiques artificiels quelconques, ainsi que le bois' 
Les composés du titane (a) servant d'agents d'enduisage   les   matières de support sont des esters du titane de formule générale To   (OR) 4   dans laquelle R représente un radical 

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 hydrocarbure aliphatique de moins de 13 atomes de carbone et (ou) des radicaux hydrocarbures aliphatiques hydroxylés de moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 radicaux hydroxyle et (ou) des composés de formule Ti   (OR)

    4 partiellement hydrolysés sensiblement solubles dans les   sol--   vants hydrocarbures. Les divers groupes R fixés sur un atome quelconque de Ti peuvent être identiques ou différents. Des exemples de composés de titane appropriés sont le titanate de tétraméthyle, le titanate de   tétraéthyle,   le titanate de tétradécyle, le titanate   d'octylène   glycol, le titanate de   tétra-2-éthylhexyle,   le titanate de   tétradodécyle,   le titanate de tétraisopropyle, et des mélanges quelconques de ces titanates. Il est préférable que 'les groupes R contiennent au moins 3 atomes de carbone. 



   Ces esters se préparent ordinairement par une réaction d'échange d'esters en utilisant un ester du titane tel que le titanate de   tétraméthyle   et un alcool à point d'ébulli- tion élevé. On peut par exemple préparer facilement du tita- nate   d'oatyléne   glycol par réaction de   l'octylène   glycol   avec   du titanate de tétraméthyle dans.les proportions molaires de 4/1. On peut faire appel à des composés Ti(OR)4 partielle- ment hydrolysés si l'hydrolyse n'a pas insolubilisé les composés dans les solvants hydrocarbures comme le toluène. 



  Quand on utilise des composés du titane partiellement hydrolysés, un soin particulier est nécessaire pour éviter une   formation   excessive de TiO2. C'est le titanate de tétrabutyle auquel on donne la 'préférence, parce qu'il se trouve facilement dans le commerce. 



   Les composés du titane (a) décrits précédemment peuvent être utilisés seuls ou mélangés avec 0 à   50   % en poids   d'un   polysilicate d'alcoyle quelconque comme le polysilicate ce mthyle, le   pclysilicate   d'éthyle et le polysilicate de butyle, ou leurs mélanges. 

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   Les composés du titane ou leurs ¯mélanges et les polysilicates d'alcoyle s'appliquent dans les meilleures con- ditions sur le support 10 ou le support 15 sous forme d'une solution aù sein d'un solvant, -par un moyen quelconque tel qu'à l'aide d'une brosse, par pulvérisation et (ou) par immersion. La solution au sein du solvant contient de préférence 0,5 à 10% en poids de composé du titane ou d'un mélange de composé du titane et d'un polysilicate d'alcoyle au sein d'un solvant organique comme le xylène, le toluène et (ou) le solvant Stoddard. Le composé de titane, ou le com- posé de titane et de polysilicate   d'alcoyle,   forment une pellicule continue sur le support après évaporation du sol- vant.

   Quand on utilise des supports souples, il est préfé- rable de faire des pellicules relativement minces   plu@@t   qu'épaisses, celles-ci tendant à se fissurer et s'écailler parce qu'elles manquent de la souplesse voulue. 



   On dépose une couche 12 d'organopolysiloxane-polysi- licate (b)sur la couche de composé de titane 11. La composi- tion (b) contient 1 à 10 % en poids d'un polysilicate d'al- coyle dans lequel les groupes alcoyle ont moins de six atomes de carbone, par exemple le polysilicate de méthyle, le polysilicate d'éthyle, le polysilicate de butyle, et 90 à 99 pour cent en poids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène consistant essentiellement en 50 à 100 mois pour cent d'éléments   diméthylsiloxane   et 0 à 50 mols pour cent d'élé- ments organosiloxane de formule R SiO . Ces organopoly- n 4-n 
2 siloxanes peuvent être des   homopolymères,   des copolymères ou des mélanges et peuvent varier de matières fluides mobiles à des matières gommeuses possédant des viscosités dépassant 10.000.000   cs.   à 25 C.

   Peuvent être présents des éléments monoorganosiloxane, diorganosiloxane et triorganosiloxane à la condition que le degré moyen de substitution soit d'environ 2.Les groupes R peuvent être des radicaux hydrocerbures monovalents quelconques tels que des radieux 

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 alcoyle (méthyle, éthyle et   ootadécyle),   aryle tels   que   phényle et   anthracyle,     alcoylaryle   tels que tolyle, xylyle et méthyl-naphtyle.   aralcoyle   tels   que benzyle   et phénylé- thyle, cycloaliphatiques tels que cyclohexyle,   cyclohexényle,     cyclopentyle,   et   al kényle   tels que vinyle et allyle. 



   Le mélange d'organopolysiloxane et de polysilicate d'alcoyle (b) est vulcanisé in situ. Pour effectuer cette vulcanisation, on peut mélanger des peroxydes organiques comme le peroxyde de benzoyle. le perbenzoate de butyle tertiaire et les peroxydes d'halobenzoyle et vulcaniser en chauffant le mélange mis en place., Toutefois, la vulcanisation à la température ambiante peut également être effectuée comme la est décrit, par exemple, dans le brevet français n  1.088.847 du 2 décembre 1953 et la demande de brevet des Etats- .s d'Amerique n  411.281 du 18 février   1954,   le caoutchouc d'organosiloxane ainsi vulcanisé étant également efficace.

   On peut faire appel      pour effectuer la vulcanisation nécessaire à des agents vul-        canisants   métalliques tels que les sels d'acides carboxyliques des métaux allant du plomb au manganèse inclus dans la série   électromotrice   des métaux, ces radicaux acides ayant moins de seize atomes de carbone, comme il est exposé plus complètement dans la demande   d   brevet n  411.281 susdite. 



   Le procédé par lequel on effectue la vulcanisation de la couche   d'organopolysiloxane-polysilicate   d'alcoyle n'est pas oritique. On peut y incorporer l'un quelconque des agents   vulcanisants   bien connus-, ainsi qu'une quelconque des charge s pour caoutchouc de silicone. 



   La couche d'organopolysiloxane-polysilicate d'alcoyle peut être appliquée à   l'aide   d'une solution au sein d'un solvant de ces matières dans un solvant organique tel que le benzène et le toluène, ou sans aucune dilution. L'application peut être effectuée par pulvérisation, à la brosse, par immersion, à l'aide d'une raclette ou par tout autre procédé désirée 

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Pour fabriquer des rubans sensibles à la pression par le procédé selon l'invention, on applique une couche 13 de sili- cone adhésive (c) sur la couche 12. On peut faire appel ici à un silicone adhésif et (ou) un adhésif contenant des organopo- lysiloxanes quelconques. Par exemple, des adhésifs appropriés sont ceux décrits dans la demande de brevet des   Etats-Unis   d'Amenq de la demanderesse n  426. 554 du 29 avril 1954.

   Les composi- tions adhésives de silicone préférées consistent essentielle- ment en 5 à 70   %   en poids d'un copolymère résineux soluble dans le benzène formé d'éléments   SiO   et d'éléments   R SiO   
2 3 1/2 dans lesquels R est un radical alcoyle contenant moins de quatre atomes de carbone ou un radical phényle et le rapport de R3SiO1/2 à Si02 est compris entre   0,6/1   et   0,9/1   inclus, et 95 à 30 % en poids d'un diorganopolysiloxane de form générale R2SiO, dans laquelle R'est le groupe méthyle ou -phényle et de viscosité   dau   moins 1.000.000 de cs. à 25 C., . et au moins 90% du nombre total de radicaux R et R' étant des groupes méthyle.

   Le meilleur moyen d'appliquer le silicone adhésif consiste à utiliser une solution au sein d'un solvant organique. On chasse le solvant et on vulcanise le silicone adhésif. 



   On peut également appliquer la couche 16 de caoutchouc de silicone sur la couche de caoutchouc de silicone 12 qui contient le polysilicate d'alcoyle. Cette couche 16 de caout- chouc de silicone consiste en un organopolysiloxane soluble dans le toluène d'éléments de formule générale   R SiO   dans n 4-n 
2 laquelle R est un radical hydrocarbure monovalent tel que, par exemple, des radicaux alcoyle comme méthyle, éthyle et octadécyle, aryle tels que phényle et anthracyle, alcoylaryle dels que tolyle,   xylyle   et méthylnaphtyle. aralcoyle, tels que banzyle et phényléthyle, cycloaliphatiques tels que   cyclohexylc;.   ayclchexényle et cyclopentyle et alkényle tels que vinyle et   @ll@ls,   et n a une valeur de 1,99 à 2,0. peuvent être   rasent'.':

     

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 des   éléments   monoorganosiloxane,diorganosiloxane,   -et;   trice   nosiloxane,   à la   cond ition   que le degré moyen de substitutien soit compris dans la   garme   spécifiée. Ces caoutchoucs de silicent peuvent également contenir des charges bien connues, des agents   vulcanisants   et des produits additionnels. 



   Dans la présente description, les modes de réalisation particuliers de l'invention ont été décrits comme comportant trois ou quatre couches telles que: (1) une couche d'un sup- port solide; (2) une couche de composé de titane tel que défini, avec ou sans   polyslicate   d'alcoyle;

   (3) une couche de caoutchouc de silicone contenant un polysilicate d'alcoyle et, si on le désire, une couche de caoutchouc de silicone ou de silicone adhésifBien que ce qui précède représente le[' assemblages les plus simples obtenus selon l'invention il existe de nombreuses variantes possibles telles que des matériaux stratifiés dans lesquels la combinaison élémentaire se trouve répétée plusieurs fois, des édifices en   "sandwich",   formés par exemple d'une bande métallique recouverte sur chaque face de caoutchouc de silicone, ou d'un silicone adhésifdont une des faces est collée à du caoutchouc de si- licone et l'autre à un support. De nombreuses autres variantes de ces édifices de base apparaîtront aux spécialistes et sont considérées comme entrant dans le cadre de   l'invention.   



   Les assemblages produits par ce procédé et entrant dans le cadre de l'invention ont de nombreuses applications telles que le collage de plaques métalliques au fuselage d'un avien, le collage d'un caoutchouc de silicone à une   carrosserie   d'automobile et de nombreux autres usages dans lesquels du caoutchouc de silicone et (ou) un silicone adhésif sont collés au même support. On peut fabriquer par le procédé selon l'in- vention des rubans sensibles à la pression applicables en mé- cecine à la fixation de bandages et pansements sur le corps humain et des rubans destinés à l'emballage de paquets. Ces rubans peuvent également être utilisés pour l'isolement de 

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 conducteurs électriques et le bouchage de vides. 



   On peut appliquer un   procédé   quelconque à la construction des ensembles selon l'invention. Le procédé préféré de production de ces assemblages est exposé dans les exemples qui suivent. Ces exemples permettront aux spécialistes une meilleure compréhension de l'invention et ne doivent pas être considérés comme limitatifs. 



     Exemple   1 
Sauf indication contraire, toutes les parties et tous les pourcentages sont exprimés en poids. 



   On enduit une feuille d'aluminium d'une épaisseur de   75   microns environ à l'aide d'un composé de titane par immersion dans une solution à 2% de titanate de   tétrabutyle   dan des      essences sensiblement anhydres   V.M.   et P. et on sèch l'air , pendant une minute.

   On enduit alors une face du support d'un caoutchouc d'organopolysiloxane partiellement vulcanisé préparé en mélangeant 100 parties d'un coploymère de 99,811 mols pour cent de diméthylsiloxane et 0,189 mol pour cent de   méthylvinyl-   siloxane, 64 parties de carbonate de calcium vendu dans le commerce sous le nom de "Calcène N.C." et 4 parties de   polys il i ca te   d'éthyle et en chauffant le mélange pendant trois heures à 250 C. puis en mélangeant avec 3,2 parties de peroxyde de dichlorobenzoyle. On dissout le mélange dans le xylène de manière à obtenir une solution contenant 50 % de solides. On applique la solution à la brosse sur la'couche de composé de titane sec, disposée sur une des faces du support, et on évapore le solvant en chauffant à 70 C. pendant quarante minutes dans une étuve à circulation d'air.

   On vulcanise partiellemnt le caoutchouc d'organopolysiloxane par chauffage à   150 G.     pendant   cinq minutes à l'étuve. Une couche de silicone adhésif est enfin appliquée sur le caoutchouc d'organopoly- siloxane.   L'adhésif   consiste en 50   parties   d'un organosiloxane 

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 composé d'éléments de   triméthylsiloxane   et d'éléments SiO2 la proportion d'éléments méthyle par atome de silicium étant d'environ 1,2 dans le copolymère, 50 parties d'un diméthylsiloxane de viscosité dépassant 10.000.000 cs. à 25 C., de plasticité de 55, et 1,5 partie de peroxyde de benzoyle. Ces composants sont mélangés et dissous dans le xylène de manière à obtenir une solution à   50 %   de solides. 



  On applique la solution à la brosse sur le ruban et on chasse le solvant par chauffage à 70 C. pendant quarante minutes. 



  On effectue une vulcanisation partielle en chauffant pendant cinq minutes à 150 C. Le ruban ainsi préparé possède une excellente adhérence à une grande variété de matériaux solides tels que des céramiques, du verre, des métaux, la peau humisne, des matières plastiques et quantité d'autres matières laires. La couche adhésive est énergiquement fixée au support et ne s'en écaille pas quand on tire le ruban de la surface sur laquelle il a été appliqué. Le support est coupé avec soin sans couper l'adhésif. Le ruban est alors séparé par traction et l'adhésif reste énergiquement fixé au support. Ce ruban constitue à tous égards un ruban adhésif pratique et de qualité supérieure. 



  Exemple 2 
On prépare par le procédé de l'exemple 1 un ruban adhésif sensible à la pression en utilisant comme support une pellicule orientée d'un copolymère de l'éthylène glycol et de l'acide téréphtalique (que l'on trouve dans le commerce sous le nom de "Mylar"). On y dépose comme dans l'exemple 1 la pellicule de titanate de tétrabutyle.

   Le caoutchouc d'organosiloxane déposé ensuite est constitué de 200 parties d'un copolymère de 92,5 mols pour cent d'éléments de diméthylsiloxane et de   7,5   mols pour cent d'éléments de phénylméthylsiloxane d'une viscosité d'environ   140.000   cs. à 25 C., 60 parties de terre de diatomées venoue dans le commerce sous le nom de   "Celite     Supor   Floss".   parties   de polysilicate d'éthyle, 1   partie   d'octoate 

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 de plomb et 1 partie d'oxyde de fer. On étale. cet   orgen@coly-   siloxane sur le ruban à l'aide d'une spatule et on vuluanise à 
150 C. pendant cinq minutes. On dépose alors le silicone adhésif sur le ruban comme dans l'exemple 1.

   Le ruban adhésif ainsi obtenu est équivalent à celui obtenu dans l'exemple 1. 



   Exemple 3 
On obtient des résultats équivalents en remplaçant le titanate de tétrabutyle, dans le .procédé de l'exemple   1,   par du titanate de tétea-2-éthylhexyle, le titanate d'octyléne glycol, le titanate de   tétraisopropyle,   le titanate de tétra- méthyle, le titanate de tétradodécyle et (ou) le composé de formule Ti (OCH CH CH =CH) 
2 '2 2 2 4. 



   Exemple 4 
On enduit une plaque d'aluminium d'une épaisseur 
1,6 mm. environ de (a) un mélange de composé de titane et de polysilicate d'éthyle   en'   plongeant le panneau dans un mélange   de"T5   % de titanate de   tétrabutyle   et 25% de polysilicate d'éthyle en solution à 2 % de solides dans l'essence V.M. et P. 



   On sèche à l'air la plaque enduite pendant quinze minutes. On enduit alors la plaque d'aluminium enduite au moyen de (b) un caoutchouc d'organopolysiloxane partiellement vulcanisé préparé en mélangeant 100 parties d'un copolymère de 99,811 mois pour cent de CH ) SiO et de   0,189   mol pour cent de 
3 méthylvinylsiloxane, 64 parties d'une charge de oarbonate de calcium vendue dans le commerce sous le nom de   "Calcène     N..C."   et 4 parties de polysilicate d'éthyle, en chauffant le mélange pendant trois heures à 250 C., puis en mélangeant avec 
3,2 parties de peroxyde de dichlorobenzoyle. On plonge la plaque dans la pâte préparée corme ci-dessus et on vulcanise le caoutchouc d'organopolysiloxane à   200 C.   pendant trente minutes.

   On applique alors sur la plaque d'aluminium un enduit final à l'aide de (c) un caoutchouc de silicone vulcanisant à la. température ambiante préparé en mélangeant 200 parties 

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 de   polymère   de diméthylsiloxane d'une viscosité d'envirce   15.000   es. à 25 C. 60 parties de terre de   aiatomées   vendue dans le commerce sous le nom de "celite Super Floss". 



   3 parties de polysilicate d'éthyle et 1 partie d'octoate de plomb. On plonge la plaque dans la pâte d'organopolysiloxane et on vulcanise à la température ambiante. On constate que le caoutchouc d'organopolysiloxane (c) adhère énergiquement à la plaque d'aluminium. On coupe le caoutchouo de silicone sur un coin de la plaque. Le caoutchouc de silicone ne pout être détaché de la plaque d'aluminium par traction. Le caoutchouc adhère si énergiquement à la plaque qu'il se déchire intérieurement sans se décoller de la plaque d'alu- minium. L'adhérence entre le caoutchouc et la plaque   d'alu-   minium est supérieure à la force de cohésion du caoutche lui-même. 



   On plonge de même une plaque témoin dans les mêmes   organopolysiloxanes   et   'On   vulcanise, mais sans enduit   prim@@@e   de titanate et de polysilicate deéthyle. Le caoutchouc de silicone se détache facilement et nettement de la plaque. 



  On chauffe la plaque témoin et la plaque d'essai pendant vingt-quatre heures à   250 0.   et on constate de nouveau que   le   caoutchouc de silicone se détache facilement de la plaque témoin alors qu'il reste énergiquement collé   à   la plaque enduite préalablement de mélange de polysilicate d'éthyle et de titanate de tétrabutyle, et qu'on ne réussit pas à séparer le caoutchouc de la plaque, alors que le caout- chouc se déchire intérieurement sans se décoller de la plaque d'aluminium.

   On enduit une seconde plaque témoin à l'aide d'un mélange identique de titanate et de polysilicate d'éthyle et on applique du caoutchouc de silicone exempt de polysilicate   d'alcoyle.   Le caoutchouc de silicone peut être détaché de la plaque avec facilité, ce qui montre qui: le caoutchouc de silicone présent dans la couche contiguè à 

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 l'enduit de titanate doit contenir également du polysilicate d'alcoyle sous peine de ne pas obtenir de collage. 



  Exemple 5 
On obtient des résultats équivalents en appliquant le procédé de l'exemple 4 à l'aide de titanate de   tétrabutyle   au lieu du mélange de titanate de tétrabutyle et de polysili- cate d'éthyle de cet exemple et en utilisant au lieu de la plaque d'aluminium des plaques d'acier, d'acier au cadmium, de nickel, d'étain, de cuivre, de porcelaine vernie ou non, de matériaux stratifiés en résines phénoliques, de matériaux stratifiés en résine silicone, de composés   à   mouler de sili- cone, de résine époxydée de coulage et (ou) d'étoffes de verre enduites de silicone. 



  Exemple 6 
On obtient des résultats équivalents en remplaçant   l'enduit   final (o) de caoutchouc de   silicone   vulcanisant à la température ambiante de l'exemple 4 par un caoutchouc de silicone exempt de polysilicate d'alcoyle. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. REVENDICATIONS 1. Procédé de collage du caoutchouc de silicone sur une surface solide comprenant les stades suivants: (a) on dépose à la surface dudit. solide un enduit continu consistant essentiellement en 50 à 100 % en .poids d'un composé du titane de formule générale Ti(OR)4 ou un hydroly- sat partiel soluble dans les hydrocarbures dudit composé, dans lequel R est un radical hydrocarbure aliphatique contenant moins de 13 atomes de carbone ou un radical hydrocarbure aliphatique hydroxyle contenant moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 groupes hydroxyle par molécule, et O, à.
    50% en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolyse,et (b) on dépose sur la surface de la couche (a) un enduit formé essentiellement de (1) 1 à 10 pour cent en <Desc/Clms Page number 15> poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolycè, (2) 90 à 99 µ on po ids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène consistant essentiellement en 50 à 100 mois pour cent de diméthylsiloxane et 0 à 50 mols pour cent d'un organopolysiloxane de formule générale RnSiO4-n dans 2 laquelle R représente un radical hydrocarbure monovalent quelconque et n a une valeur moyenne d'environ 2.
    2. Procédé de collage du caoutchouc de silicone sur une urface solide comprenant les stades suivants: (a) on dépose à la surface dudit solide un enduit continu consistant essentiellement en 50 à 100 % en poids d'un composé du titane de formule générale Ti(OR)4 ou un hydrolysat partiel soluble dans les hydrocarbures dudit composé.
    dans lequel R est un radical hydrocarbure ali la- tique contenant moins de 13 atomes de carbone ou un @@dical hydrocarbure aliphatique hydroxylé contenant moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 groupes hydroxyle par molécule, et 0,à 50 % en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé, et (b) on dépose sur la surface de la couche (a) un enduit formé essentiellement de (1) 1 à 10 pour cent en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé, (2)
    90 à 99 % en poids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène consistant essentiellement en 50 à 100 mois pour cent de diméthylsiloxane et 0 à 50 mois pour cent d'un organopoly- siloxane de formule générale RnSiO4-n dans laquelle R représente un radical hydrocarbure monovalent quelconque et n a une valeur moyenne d'environ 2; (c) on dépose à la surface de la couche (b) un enduit consistant essentiellement en un organopolysiloxane soluble dans le toluène exempt de polysilicate d'alcoyle et possé- dant des éléments de formule générale RnSiO4-n dans laquelle 2 R est un radical monovalent quelconque et n a une valeur de 1,99 à 2 inclus. <Desc/Clms Page number 16>
    3. Procédé de collage du caoutchouc de silicone sur une surface solide comprenant les stades suivants.
    (a) on dépose à la surface dudit solide un enduit continu consistant essentiellement en 50 à 100 % en poids d'un composé du titane de formule générale Ti(OR) ou un 4 hydrolysat partiel soluble dans les hydrocarbures dudit com- posé, dans lequel R est un radical hydrocarbure aliphatique contenant moins de 13 atomes de carbone ou un radical hydrocar- bure aliphatique hydroxyle contenant moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 groupes hydroxyle par molé- cule, et 0, à 50% en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé et (b) on dépose sur la surface de la couche (a) un enduis formé essentiellement de (1) 1 à 10 pour cent en poids d'@@@ polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé, (2)
    90 99% en poids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène consistant essentiellement en 50 à 100 mois pour cent de diméthylsiloxane et 0 à 50 mois pour cent d'un organopclysi- loxane de formule générale RnSiO4-n dans laquelle R représente un radical hydrocarbure monovalent quelconque et n a une valeur moyenne d'environ 2,et (o) on dépose à la surface de la couche (b) un enduit comprenant un silicone adhésif.
    4. Procédé de oollage du caoutchouc de silicone sur une surface solide comprenant les stades suivants: (a) on dépose à la surface dudit solide un enduit continu consistant essentiellement en 50 à 100 % en poids d'un composé du titane de formule générale Ti(OR)4 ou un hydrolysat partiel soluble dans les hydrocarbures dudit com- posé, dans lequel R est un radical hydrocarbure aliphatique contenant moins de 13 atomes de carbone ou un radical hydrocarbu re aliphatique hydroxyle contenant moins de 13 atomes de car- bone et contenant moins de 4 groupes hydroxyle par molécule, et 0, à.
    50 % en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé et <Desc/Clms Page number 17> (b) on dépose sur la surface de la couche (@) un en@@is formé essentiellement de (1) 1 à 10 pour cent en poids d'un polysilcate d'alcoyle partiellement hydrolyse, (2) 90 à 99% en poids d'un organoplysiloxane soluble dns le toluène consistent essentiellement en 50 à 100 mols pour cent t de diméthylsiloxane et 0 à 50 mois pour cent d'un organopo- lysiloxane de formule générale RnSiO4-n dans laquelle R représente un radical hydrocarbure monovalent quelconque et n a une valeur moyenne d'Environ 2, et (c) on dépose à la surface de la couche (b)
    un silicone adhésif formé essentiellement de 5 à 70 % en poids d'un copo- lymère résineux soluble dans le benzène d'éléments SiO 2 et d'éléments R3SiO1/2 dans lesquels R est un radical alcoyle d'au moins 4 atomes de carbone ou un radical phényl et ayant un rapport des éléments R3SiO1/2 aux éléments SiO2 dans le copolymère de 0,6/1 à 0,9/1 inclus, et 95 à 30 % en poids d'un diorganopolysiloxane de formule générale R' SiO dans 2 laquelle R' est un radical méthyle ou phényle, d'une visco- sité d'au moins un million de centistokes à 25 C., et au moins 90% du nombre total des radicaux R et R' étant des groupes alcoyle.
    5. Un objet manufacturé formé d'un assemblage collé comprenant des couches successives d'un support solide enduit de : (a) une composition consistant essentiellement en 50 à 100 % en poids d'un composé du titane de formule générale Ti(OR)4 ou d'hydrolysats partiels solubles dans les hydrocar- bures audit cor-posé, dans laquelle R est un radical hydrocarbure aliphatique de moins de 13 atomes de carbone ou des radicaux hydrocarbure aliphatique hydroxylés de moins de 13 atomes de carbone et conteront moins de 4 groupes hydroxyle par r.:
    olé- cule et 0 à 50 pour cent en poids d'un polysilicate l'alcayle partiallement hydrolysé et (b ) sur la surface de la couche (a) un enduit formé <Desc/Clms Page number 18> essentiellement de (1) 1 à 10 % en poids d'un polyaxlicate d'alcoyle partiellement hydrolysé et (2) 90 à 99 pour cent en poids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène formé essentiellement de 50 à 100 mols pour cent de dimé- thylsiloxane et 0 à 50 mols pour cent d'un organoploysiloxane de formule générale RnSi04-n dans laquelle R est un radical hydrocarbure monovalent quel conque et n a une valeur moyenne d'environ 2.
    6. Procédé de fabrication de rubans adhésifs sensi- bles à la pression, comprenant le dépôt sur un support souple de couches successives de : (a) un enduit sec d'un composé du titane de formule générale Ti (OR.)4 ou d'hydrolysats partiels solubles dans les hydrocarbures dudit compos: dans laquelle R est un radical hydrocarbure aliphati@e de moins de 13 atomes de carbone ou un radical hydrocarbure aliphatique hydroxylé de mons de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 radicaux hydroxyle par molécule;
    (b) sur la surface sèche dudit composé de titane et sur une seulement des faces du support, une couche d'un organopoly- siloxane formé essentiellement de l à 10 pour cent en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolyse et 90 à 99 pour cent en poids d'un polysiloxane soluble dans le toluène formé essentiellement de 50 à 100 mols pour cent d'éléments dimé thylsilo xan e, 0 à 50 mols pour cent d'éléments organosiloxane de formule RnSiO, dans laquelle R est un radical hydrocarbure monovalent et n a une valeur moyenne d'environ 2 et un agent vulcanisant, puis le chauffage de l'ensemble de manière à vulcaniser la couche (b), enfin l'application à la surface de¯ la couche (b), (c) d'un silicone adhésif. <Desc/Clms Page number 19>
    7. A titre d'objet manufacturé, un ruban adhésit sensi- ble à la pression comprenant un support souple revêtu de cou- ches successives de : (a) un enduit sec d'un composé du ti- tane de formule générale Ti(OR) ou d'hydrolysats partiels solubles dans les hydrocarbures dudit composé, dans laquelle R est un radical hydrocarbure aliphatique de moins de 13 atonies de carbone ou un radical hydrocarbure aliphatique hydroxylé de moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 radicaux hydroxyle par molécule;
    (b) sur la surface sèche dudit composé de titane et sur une seulement des faces du support, une couche d'un organopo- lysiloxane formé essentiellement de 1 à 10 pour cent en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé et 90 à 99 pour cent en poids d'un polysiloxane soluble dans le toluène formé essentiellement de 50 à 100 mols pour cen d'éléments diméthylsiloxane, 0 à 50 mols pour cent d'éleménts organoisloxane de formule RnSiO, dans laquelle R est un radical hydrocarbure monovalent et n a une valeur moyenne d'environ 2 , et (o) un silicone adhésif à la surface de la couche (b).
    8. A titre d'objet manufacturé, un ruban adhésif sensible à la pression comprenant un support souple revêtu de couches successives de: (a) un enduit sec d'un composé du titane de formule générale Ti(OR)4 ou d'hydrolysats partiels solubles dans les hydrocarbures dudit composé, dans laquelle R est un radical hydrocarbure aliphatique de moins de 13 atomes de carbone ou un radical hydrocarbure aliphatique hydroxylé de moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 radicux hydroxyle par molécule;
    (b) sur la surface sèche dudit composé de titane et sur une seulement des faces du support, une couche d'un organopoly- siloxane formé-essentiellement de 1 à 10 pour cent en poids d'un polysilicate d'alcoyle partiellement hydrolysé et 90 à 99 pour cent en poids d'un polysiloxane soluble lans le teluène formé essentiellement de 50 à 100 mois pour <Desc/Clms Page number 20> EMI20.1 cent d'éléments d itÎ tAi%.La'7 .1, iw.Fr', 6d à 50 i.Lc.7 pour C6.':
    j d'éléments organosiloxane de formule R SiO, dans laquelle R es n un radical hydrocarbure monovalent et n a une valeur moyenne d'environ 2, et (c) à la surface de la couche (b) un silicone adhésif formé essentiellement de 5 à 70 pour cent en poids d'un copolymère EMI20.2 soluble dans le benzène d'éléments Si02 et d' êlérnen ts R.Si.O 2/. dans lesquels R est un radical alcoyle de moins de 4 atomes de carbone ou un radical phényle et où le rapport des éléments R2SiO1/2 aux éléments SiO2 dans le copolymère est de 0,6/1 à EMI20.3 0;
    9/1 inclus, et 95 à 30 % en poids d'un diorganopolysiloxane de formule générale R'2SiO dans laquelle R' est un groupe méthyle ou phényle, d'une viscosité d'au moins un million de centistokes à 25 C. et au moins 90 % du nombre total des radicaux R et Rt étant des groupes alcoyle.
    9. Ltobjet manufacturé suivant la revendicatif.. 7. dans lequel le silicone adhésif (c) est essentiellement formé de 5 à 70 % en poids d'un copolymère soluble dans le benzène EMI20.4 d'éléments Si02 et d'éléments ( C$ )3Si0 1/2 et dans lequel le rapport des éléments (CH3)5Si01/2aux éléments Si02 est de 0,6/1 à 0,9/1 inclus, et 95 à 30 % en poids d'un polymère de diméthylsiloxane d'une viscosité d'au moins un million de centistokes à 25 C.
    10. A titre d'objet manufacturé, un ruban adhésif sensible à la pression comprenant un support souple revêtu de couches successives de : (a) un enduit sec de titanate de tétrabutyle; (b) sur la surface sèche dudit enduit de titanate de tétrabutyle, sur une seulement des faces du support, une EMI20.5 ccuché d'un caoutchouc d'organopolysiloxane formé essen tieZleft.ex de 1 à 10 pour cent en poids d'un polysilicate d'alcoyle ;x tiel.e:er t hydrolyse et de 90 à 99 pour cent en poids <l fun or ('--<nOI ly:.iloxane soluble dans le toluène formé esseh'!;i ,:,1.L /' (]11t de 50 à 100 mois pour cent d' gl5.:
    en ts de il1lêthylnilox:lne, 0 , 50 cols pour cent d'é1.k.en""s É? >*1 xane de for.l6 R Si0 dç:.ns la.que11e <Desc/Clms Page number 21> R représente des radicaux hydrocarbure monovalents et n possède une valeur moyenne de 3 environ, et (c) sur la surface de la couche (b) un silicone adhésif formé essen- tiellement de 5 à 70 % en poids d'un copolymère résineux soluble dans le benzène formé d'éléments SiO2 et d'éléments ReSiO1/2 dans lesquels R est un radical alcoyle de moins de 4'atomes de carbone ou un radical phénylt et dans lesquels le rapport des éléments R3SiO1/2 aux éléments SI% dans le copolymère est compris entre 0,6/1 et 0,9/1 inclus, et 95 à 30 pour cent en poids d'un diorganopolysiloxane de formule géné- rale R'2SiO dans laquelle R' est un radical méthyle ou phényle.,
    de viscosité d'au moins un million de centistokes à 25 C. eb dont au moins 90 % du nombre total des radicaux R et R' et des groupe s alcoyle.
    11. A titre d'objet manufacturé, un ruban adhésif sensible à la pression comprenant un support souple formé d'une pellicule orientée d'un copolymère d'éthylène glycol et d'a- cide téréphtalique et revêtu de couches successives compre- nant : (a) un enduit sec d'un composé de titane de formule Ti (OR)4 ou d'hydrolysats partiels dudit composé solubles dans les hydrocarbures, dans laquelle R est un radical hydrocarbure aliphatique de moins de 13 atomes de carbone et un radical hydrocarbure aliphatique hydroxylé de moins de 13 atomes de carbone et contenant moins de 4 radicaux hydroxyle, (b) sur la surface sèche dudit composé de titane, et sur une des faces seulement du support,
    une couche d'un caoutchouc d'organo- polysiloxane vulcanisé formé essentiellement de 1 à 10% en poids d'un organopolysiloxane soluble dans le toluène formé essentiellement de 50 à 100 mols pour cent d'éléments organosiloxane de formule R SiO dans laquelle R représente un n radical hydrocarbure monovalent et n possède une valeur moyenne d'environ 2, et (c) une couche de .,ilicone adhésive déposée sur la couche (b ) . <Desc/Clms Page number 22>
    12. A titre d'objet manufacturé, un ruban adhésif sensible à la pression comprenant un support souple formé d'une pellicule orientée d'un copolymère d'éthylène glycol et d'acide téréphtalique et revêtu de couches successives comprenant (a) un enduit sec d'un composé du titane de formule Ti(OR) 4 ou d'hydrolysats partiels dudit soluble dans les hydrocarbures dans laquelle R est un radical hydrocar- bure aliphatique de moins de 13 atomes de carbone ou d'un radical hydrocarbure aliphatique hydroxylé de moins de 15 atomes de carbone et contenant moins de 4 radicaux hydroxyle;
    (b) sur la surface sèche dudit composé de titane, sur une des faces seulement du support, une couche de caoutchouc organopolysiloxane vulcanisé formé essentiellement de 1 à 10 % en poids d'un polysilicate d'alcoyle partielle, ant hydrolysé et de 90 à 99 pour cent en poids d'un organopo- lysiloxane soluble dans le toluène formé essentiellement de 50 à 160 mois pour cent d'éléments diméthylsiloxane, et de 0 à 50 mois pour cent d'éléments d' organosiloxan e de formule RnSiO dans laquelle R représente un radical hydro- carbure monovalent et n possède une valeur moyenne d'environ 2;
    et (c) sur la surface de la couche (b), un silicone adhésif formé essentiellement de 5 à 70% en poids d'un copolymère résineux soluble dans le benzène formé d'éléments SiO2 et d'éléments R3SiO1/2 dans lesquels R est un radical alcoyle de noms de 4 atomes de carbone ou un radical phényle,et le rapport des éléments R3SiO1/2 aux éléments SiO2 dans le copolymère est de 0,6/1 à 0,9/1 inclus, et 95 à 50 % en poids d'un diorganopolysiloxane de formule générale R' 2 SiO dans laquelle R' est un radical méthyle ou pnényle, d'une viscosité d'au moins un million de centistokes 25 C. et <Desc/Clms Page number 23> dans lequel au moins 90 % du nombre total des radicaux R ot R' sont des radicaux alcoyle.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2474040A1 (fr) * 1980-01-21 1981-07-24 Toray Silicone Co Compositions de silicones favorisant l'adherence et procede pour faire adherer du caoutchouc de silicone a un support
EP0203481A3 (en) * 1985-05-28 1988-03-02 Ppg Industries, Inc. Primer for adherence to plastic substrates

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FR2474040A1 (fr) * 1980-01-21 1981-07-24 Toray Silicone Co Compositions de silicones favorisant l'adherence et procede pour faire adherer du caoutchouc de silicone a un support
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