BE545424A - - Google Patents

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BE545424A
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Publication of BE545424A publication Critical patent/BE545424A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J103/00Adhesives based on starch, amylose or amylopectin or on their derivatives or degradation products
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L2666/00Composition of polymers characterized by a further compound in the blend, being organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials, non-macromolecular organic substances, inorganic substances or characterized by their function in the composition
    • C08L2666/02Organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Description


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  SOCIETE : KOPPERS COMPANY INC., résidant PIT'ISB'fJRTI- PENNSYLV'A1VIE (K.U.A.). 



  (Mandataire : Office KIRKPATR,,IGK-C. T. PLUCKER). ADHESIFS A BASE   D'AMIDON   ET PROCEDE POUR LEUR PREPARATION. 



  Lettre rectificative jointepour valoir comme de droit, à la date du 28/4/56: 
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 Page 7, ligne il du bas''lixé.:'"'I44a F" au lieu de "I40"C". 

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   La présente invention se rapporte aux.adhésifs à base d'amidon, renforcés par une petite quantité d'une résine phénolique aldéhyde. Plus spécialement, elle se rapporte à des adhésifs à base d'amidon résistant à l'eau, renforcés par une petite quantité d'une résine phénolique-aldéhyde dans lesquels la résine est formée in situ. Sous un aspect plus particulier, elle se rapporte à des adhé- sifs à base d'amidon, renforcés par une résine résoricnol-formaldé- hyde, qui peuvent être conservés beaucoup plus longtemps que les adhésifs à base d'amidon, renforcés par une résine au résorcinol, préparés par les procédés connus. 



   Les adhésifs à base d'amidon, renforcés par des résines phénolique-aldéhyde sont   connus.   Ceux qui présentent une résistance à l'eau suffisante pour   au'un   mouillage par l'eau n'aboutisse pas à une perte appréciable ou totale du pouvoir adhésif, utilisent 2 à 

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 10% en poids de la résine sur la base de   l'amidon.   Ils ont comme inconvénient une courte durée de conservation et après préparation atteignent rapidement une viscosité qui ne permet plus de les utiliser après quelques heures. Par conséquente leur emploi comre adhésifs est très limité. Leur courte durée de conservation et leur grande viscosité exigent souvent des appareils spéciaux et leur préparation et leur application dans une période aussi courte sent peu pratiques et peu efficaces. 



   On a découvert à présent que des adhésifs de ce type, résistant à l'eau, par exemple des adhésifs à base d'amidon, renfor- cés par une résine résorcinol-formaldéhyde, ayant une durée de conservation utile de 8 à 24 heures et plus, peuvent être obtenus en préparant la résine en présence d'un amidon, de façon à obtenir des adhésifs contenant 2 à 205 du composé phénolique,   comme     résine   en poids de l'amidon utilisé. Certains mélanges préalables   d'ingré-   dients et certains procédés   permettant   de simplifier et de   facilitel   la préparation des adhésifs, ont également été découverts et seront détaillés dans la suite de la description. 



   Par " amidon " on entend ici n'importe quel amidon généra-   le,lent   utilisé dans l'industrie du papier, par exemple les amidons oxydés par le chlore ou transformés par les acides ou les enzymes, seuls ou avec d'autres amidons dextrinés ou dextrines, ou avec des amidons transformés de façon connue, ainsi que des amidons non modifiés ou non transformés, appelés ci-après " un amidon Il ou 1'   "amidon".   



   L'invention peut être résumée de la manière suivante. Des adhésifs connus à base d'amidon sont rendus résistant à   l'eau   par l'inclusion de 2 à 20% d'un composé phénolique en poids sur la base de l'amidon présent et une aldéhyde, laquelle est ajoutée à un pH alcalin de 8 à 11 environ, de façon à obtenir des rapports molaire. 



  F:R supérieurs à 1:1 et pouvant atteindre 2:1. Bien qu'on ne désire pas se limiter à une théorie particulière de l'invention, on pense 

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 que la réaction des ingrédients provoque un mélange de résines formées in situ, par exemple des complexes phénolique-aldéhyde, amidon-aldéhyde et phénolique-amidon-aldéhyde. Dans le cas d'adhé- sifs pour la stratification, on fait cuire un amidon pour le gélatiniser avant l'application; tandis que dans le cas des adhé- sifs pour cartons ondulés, l'amidon est présent en partie à l'état cru ou non transformé, et est alors transformé dans le dispositif de chauffage du carton sur la ligne de collage. Différents additifs connus tels que l'argile ou d'autres charges, sont ajoutés suivant les besoins.

   La durée et la température de la réaction sent réglées de telle façon que la pâte ait une résistance adéquate à la conser-   vation,   c'est-à-dire qu'elle ne se gélifie pas ou ne perde pas ses propriétés adhésives prématurément, soit avant 8 à 24 heures au moins. Toutefois, la vitesse de réaction doit être suffisante pour que la composition adhésive obtenue permette d'obtenir des collèges qui résistent à l'eau ou soient   complètement   imperméables à l'eau, suivant les spécifications. 



   Quant aux trois ingrédients de base utilisés   (cst-à-dire   l'amidon ou la dextrine, le composé phénolique et   l'addéhyde,   terme qui comprend des composés donnant de la formaldéhyde et d'autres indiqués plus loin), en général,   n'importe   quel type d'amidon peut être utilisé. C'est-à-dire qu'on peut utiliser tous les amidons et dextrines qui contiennent assez de groupes hydroxyles libres pour que la réaction puisse se produire entre eux et les deux autres in-   grédients.   Le type d'amidon ou de dextrine utilisé pour un adhésif particulier dépend de la nature et du type de l'adhésif désiré. Par- exemple, si l'on désire obtenir un adhésif à basse teneur en matières solides, on peut utiliser un amidon devenant très épais par cuisson. 



  D'autre part, si l'on désire obtenir un produit à haute teneur en matières solides, on peut utiliser des dextrines. Différents mélanges de différents types d'amidon et/ou de dextrine peuvent être calculée par les spécialistes en la matière pour obtenir des propriétés 

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 -spécifiques ou répondre à des besoins particuliers. 



   La concentration en amidon ou dextrine dans torte compo- sition adhésive quelconque.dépend de la composition particulière et du type d'amidon ou de dextrine utilisé. Par exemple, si l'on   utili-   se un amidon naturel devenant très épais par cuisson, et que tout l'amidon présent est transformé en pâte, on ne peut en employer qu'environ 10%. D'autre part, si l'on ajoute un peu d'amidon qui n'a pas été transformé en pâte, comme on le fait couramment pour préparer des adhésifs pour carton ondulé, des concentrations d'ami- don de 20% ou plus sont possibles. Des dextrines peuvent être utilisées en concentrations allant jusqu'à 25% environ. 



   Bien que les adhésifs utiles de l'invention puissent être préparés avec des quantités de composé phénolique variant de 2 à 20% calculé comme résine, sur la base du poids de   l'amidon,   il es préférable d'utiliser de 5 à 10% en poids, environ 10% assurant plus grande résistance à l'eau. Inversement, la résistance,de l'ad- hésif à l'eau est d'autant plus faible que la proportion d'amidon   et/ou   de dextrine utilisée est plus importante. Si l'on utilise trop d'amidon, la résistance à l'eau est trop faible, tandis que si l'on utilise assez des autres ingrédients, l'adhésif aura un degré d'insolubilité suffisant. Par conséquent, il est nécessaire d'établir la composition dans les limites indiquées.

   Sous ce   rappor   on a trouvé que le résorcinol utilisé dans une gamme de 2 à   10%   en poids de   l'amidon* et/ ou   de la dextrine, peut convenir. 



   Au point de vue concentration de l'aldéhyde, il est plus avantageux et préférable de l'exprimer sous la forme d'un rapport avec la concentration du composé phénolique. C'est ainsi qu'on a trouvé qu'un rapport   molaire   entre l'aldéhyde et le composé phénol! que, supérieur à 1:1, est toujours nécessaire. Par exemple, lorsque utilise du résorcinol et de la formeldéhyde, le rapport préféré entre la formaldéhyde et le résorcinol (c'est-à-dire F :R) est   environ 2 :1. certains cas, le rapport en moles peut ne pas   dépasser 1,25 à 1. Des rapports formaldéhyde-résorcinol plus   élèves   

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 que 2 :1   diminuent   la durée de. conservation des adhésifs et sont par-conséquent moins utiles. 



   Un procédé efficace pour déterminer la vitesse et le degré de réaction dans certaines formes de   l'invention   consiste à régler la température utilisée dans la transformation en pâte de 
1' amidon. Cette température détermine à son tour le degré de dispersion de l'amidon ou de la dextrine. L'alcalinité a également une influence sur le degré de transformation en pâte de l'amidon   ot   de la dextrine parce que, en général, des augmentations d'alcalini- té ont tendance à diminuer la température d'empâtage, 
Une forme de l'invention est mise en oeuvre de la manière suivante.

   On règle à un pH de 8 à 9, environ une solution aqueuse d'un composé phénolique, par exemple du résorcinol contenant un amidon dispersé, on ajoute par portions une aldéhyde comme la formaldéhyde, pour obtenir un rapport molaire initial formaldéhyde-   résorcinol (F:R) d'environ 0,8:1 à 1 :1 un rapport molaire final   d'environ   1,25:1 -     4:1,   la quantité finale de formaldéhyde réagis- sant à un   pH   du mélange réglé à environ 11 et on chauffe le mélange pour gélatiniser l'amidon, avantageusement à 90 C environ, pendant 10 à 30 minutes, ou pendant un temps et à une température suffisant: pour obtenir un adhésif possédant des propriétés d'écoulement acceptables suivant les normes courantes.

   Un rapport molaire F:R initial d'environ 1:1 est généralement préférable pour les adhésif; pour carton ondulé, tandisqu'un rapport molaire F :R initial d'environ 0,8:1 - 0,9:1 est généralement préférable pour des adhé- sifs pour stratification. Il est également avantageux, particulière- ment pour les adhésifs pour carton ondulé, qu'une partie de l'ami- don soit à l'état non gélatinisé (cru) et que l'amidon soit gonflé ou cuit dans la ligne de collage, lorsqu'on forme le carton ondulé. 



   Un procédé préféré pour la mise en oeuvre de l'invention consiste à mélanger l'amidon et/ou la dextrine et le résorcinol dans l'eau avec une' quantité suffisante d'alcali pour obtenir une 

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 bouillie ayant un pH d'environ 9,5 à 10,5. Ce mélange est chauffé à   145-165 F     (63-74 C),   et à cette température, un gonflement suffi- sant de la résine se produit pour que la pâte prenne la viscosité désirée. Une dispersion complète de   1' amidon   ne se produit pas et n'est pas désirée à ce moment. La température du mélange d'amidon empâté est alors abaissée à 100-115 F (38-46 C) environ et on ajoute la formaldéhyde.

   Au bout   de -1 '   1 heure environ, on obtient une composition adhésive qui, lorsqu'elle est utilisée dans la fabrication du carton ondulé, donne des joints collés imperméables à l'eau aprèsséchage. La réaction dans la composition adhésive 
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 continue au delà de cette période, l à 1 heure, et la viscosité de l'adhésif augmente lentement à mesure que la réaction continue à s'effectuer entre les trois ingrédients. La durée utile (c'est-à- dire la durée de conservation) est généralement de 8 à 48 heures, suivant les conditions utilisées, et notamment suivant la quantité de résorcinol, le rapport F/R, la concentration de l'amidon, le type d'amidon ou de dextrine, l'alcalinité et les températures utilisés. 



   Les composés phénoliques utiles pour préparer la nouvelle composition de l'invention sont des composés hydroxy aromatiques en général et comprennent des composés tels que le résorcinol, le pyro- 
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 catéchol, le pyrogallol, le phloroglucinol, le 3,5-xylÉnol, le   méta-crésol,   etc... 



   Les aldéhydes qui conviennent particulièrement pour préparer les compositions de l'invention sont la formaldéhyde, la 
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 parafornlaldéhyde, le glyoxal, l' acé t2.ldéhyd e, la propionaldéhyde, la butyraldéhyde et les aldéhydes supérieures, ainsi que les aldé- 
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 hydes cycliques con.e le furfural. Parr'li les combinaisons de ces aldéhydes et des composes phénoliques précités qui donnent d'excel- lents résultats, on compte les   compositions   résorcinol-formaldéhyde, 
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 résorcinol-furfural, résorc4-nol-glyo-,.-al, phenol-forrualdéhyde, phénol  furfural, résarcinol-furfural-farr..¯aldéhyde, phloroglucinol-formal- déhyde, ra-cr,-'sol-foriLP-1d,-h,,,de, etc... Il est évident que d'autres 

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 aldéhydes peuvent remplacer en tout ou en partie les aldéhydes indiquées dans ces combinaisons.

   Les meilleurs résultats ont été utilisés avec des combinaisons comprenant du résorcinol et de la formaldéhyde, dans les rapports molaires indiqués plus haut. 



   Les exemples suivants sont relatifs à un certain nombre de formes d'exécution pratiques de l'invention. Les parties et pro portions sont en poids, sauf indications contraires. 



  EXEMPLE 1. 
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  Rcsorcinol, qualité technique A (Résorcinol, qualité technique (Eau 688 B { (Amidon, oxydé par le chlore 300 (Argile 27 Forrnaldêhyde9 37%, initial 83 ( final 662 (3ta0I3 solution aqueuse à 30% à un pH de leo D 8 environ, initial (et à un pH de 10 environ, final 17 "a 
On mélange   A     jusqu'à   obtenir une solution, on incorpore B, on ajoute une première partie de C et une première partie de D en Mélangeant, le pH étant alors 8,0. En continuant à agiter, on porte la température à 140 C et on l'y maintient pendant 20 minutes. 



  On ajoute la dernière partie de D, on refroidit à 109 F (43 C) et on ajoute la dernière partie de C en continuant à mélanger pendant plusieurs minutes. Le rapport molaire F/R initial est   0,8   à 1, le rapport molaire F/R final   1,4   à 1. La durée de   conservation   à 109 F (43 C) dépasse 48 heures. Le premier chauffage peut être supprimé pour obtenir un adhésif égal, mais doit être conservé lorsqu'on désire une   consistance   plus lisse. P'autre part, l'addition finale de soude caustique peut être effectuée avant la cuisson à 190 F   (88 C)   avec des résultats tout aussi avantageux.

   Un adhésif à l'amidon connu préparé avec des proportions d'ingrédients équivalen- 

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 tes à celles'énoncées plus haut, mais en remplaçant les ingrédients indiqués par un poids égal d'une résine résorcinol-formaldéhyde soluble dans   leau   formée d'avance, toutes autres'conditions étant égales, a une durée de conservation à 109 F d'environ 6 heures. 



  Bien que les adhésifs décrits et les adhésifs connus utilisant des résines au résorcinol formées d'avance assurent une excellente   adhésion,   les adhésifs de la Demanderesse ont des. durées de conser- vation de loin supérieures à celles des adhésifs à base d'amidon, renforcés par des résines formées d'avance. 



   La capacité d'adhésion est avantageusement éprouvée sur des bandes de 1 pouce x 6 pouces (25 x 150 mm) d'un carton Kraft de 40 livres (18 kg), d'un carton ordinaire de 90 livres (40   kg)   et d'un papier'Kraft Weathertex de 90 livres, encollé avec environ 2% de résine mélamine-formaldéhyde. Les bandes reçoivent deux couches d'un adhésif en utilisant une brosse de 1 pouce (25 mm), sont appliquées l'une sur l'autre et roulées avec un rouleau métallique pour obtenir un contact uniforme des couches. Des échantillons de chacun des papiers sont préparés et vieillis pendant 24 heures dans une boite à   100%   d'humidité relative à 70 F environ (21 C) pour arriver à un état humide convenant pour les essais de labora- toire.

   Ensuite, les échantillons sont plongés dans de l'eau de ville à   77 F   (25 C) pendant 24 heures, puis essayés à l'état mouillé pour déterminer leur résistance à la séparation des couches Tous les adhésifs préparés suivant l'invention donnent d'excellents résultats, c'est-à-dire que les couches ne peuvent être séparées par une pression latérale appliquée par le pouce et l'index. Pour une résistance égale à l'eau, les adhésifs à base d'amidon, renfor- cés par les résines résorcinol-formaldéhyde, atteignent rapidement une viscosité inutilisable en 4 à 6 heures. 



    EXEMPLE   2. 



   On reprend le procédé de   l'exemple     1,   mais le rapport F/R final est 1,3   n   obtient un adhésif possédant d'excellentes 

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 propriétés et une durée de conservation à 109 F supérieure à 48 heu' res.   On   obtient les mêmes   résultats     lorsqu/on   prépare un adhésif   semblable   ayant un rapport F/R final de 1,25 à 1,   mais   en dessous   d'un   rapport E/R final de   1,25:1,   on constate que la résistance à l'eau est insuffisante. 



    EXEMPLE 3..    
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  A >Résorcinol, qualité technique (Eau 640 .1idO 300 (Argile 27 C ( (Formaldéhyde, 3'7fa} initial 5,3 ( final 3e96 D NaOH, solution aqueuse à 30% initial z53 ( final lOY2 On reprend le procédé de   1-'exemple   1, mais la quantité de résorcinol est réduite à 3 parties pour 100 parties d'amidon, les rapports F/R initial et final étant   0,8 à   1 et   1,4 à   1, respectivement.   On   obtient un adhésif résistant à l'eau et donnant d'excellents résul- tats. Sa durée de conservation à   109 F   dépasse 48 heures. 



  EXEMPLE 4. 



     On   reprend le procédé de l'exemple 1, en remplaçant l'ami- don utilisé dans cet exemple, par de l'amidon   transformé   par de l'acide. La pâte obtenue a une viscosité un peu plus grande et des propriétés adhésives également satisfaisantes. On peut   également   remplacer l'amidon oxydé par le chlore par des amidons transformés par des   enzymes   avec des résultats avantageux.    



  SIMPLE..!. 



  EXEMPLE 5.   



   On reprend le procédé de   l'exemple   1, mais en utilisant un   pH   initial plus élevé,- soit 9, obtenu en ajoutant   davanta,-'   de NaOH d'abord. Le pH final, les proportions et le procédé sont semblables). Le produit obtenu a une viscosité un peu plus élevée, mais satisfaisante et les résultats des essais de stratification 

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 sont   satisfaisants.   La durée de   conservation     dépasse   48   heures   à 109 F   (43 C).   



  EXEMPLE 6. 



   On reprend le procède de l'exemple 1, en   remplaçant   le résorcinol par du   uétacrésol.   On   obtient   un adhésif   résistant   à   l'eau     présentant   des propriétés satisfaisantes et   une     bonne   durée de conservation. 



  EXEMPLE 7. 
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  R8S0rCifiol, Qualité technique 15 Eau 68 B (Amidon 300 (Argile 27 C (Formaldéhyde, 37%, initial 8,83 final 6, b2 D (Acide forl1ique.1 25% 1;,06 E (NaOE, solution aqueuse à 30% 19.18 On mélange A jusqu'à dissolution, on incorpore B et on ajoute la partie initiale de C et de D en mélangeant. Tout en continuant à agiter, on porte la température à 14 F   (60 C),   on maintient 20 minutes à cette température, puis on chauffe à   19Q F,   (88 C), on ajoute E et on maintient la   température   à 190 F pendant 10 minutes. 



  Le pH est alors de 11 environ. On refroidit à   109 F   et on ajoute la dernière partie de C. On obtient, un adhésif satisfaisant, résistant à l'eau, ayant une durée de conservation à 109 F de plus de 48 heures. 



  EXEMPLE 
On reprend l'exemple 7, en remplaçant par du furfural la formaldéhyde qu'on a utilisée. On obtient un adhésif satisfaisant, résistant à   l'eau,   ayant une durée de conservation de plus de 8 heu res à une température comparable. 

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    EXEMPLE 9.   



   Véhicule 
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 (Eau 180 A (Amidon (amidon de mais gélatinisé) 70 B (iùaOH, solution aqueuse à 10% 100 C (Eau 2$0   bouillie   
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 Eau 880 amidon en perles 280 Résoreinol, qualité technique 17,5 Formaldéhyde, 37% 12,89 E (NaOH, solution aqueuse à 30% 1;1 F (Formaldéhyde, 37% 3e86 
On mélange A pour obtenir une bouillie ,on ajoute graduellement B en mélangeant jusqu'à ce que la bouillie soit lisse et on ajoute C en continuant à mélanger jusqu'à ce que la bouillie soit lisse. 



   On mélange séparément D, on ajoute E et lorsque le pH est à 8 envi- ron, on chauffe à 122 F (50 C) environ et on maintient la tempéra- ture pendant 30 minutes, puis on refroidit à 109 F   (43 C)   et on maintient le mélange à cette température. On mélange le véhicule graduellement à la bouilie, puis on ajoute F en mélangeant. L'adhé- sif pour carton ondulé ainsi obtenu a une température de gélatini- sation de   179 F   (82 C), un pH d'environ Il et une viscosité de 
25,2 secondes à   109 F     (43 C),   suivant le procédé de la cuvette   Stein-Hall.   Après application et chauffage dans l'appareil et séchage et vieillissement de manière connue, le carton ondulé a une Excellente résistance à l'eau. 



  EXEMPLE 10. 



   On prépare une bouillie de 60 parties d'une dextrine blanche ayant une viscosité moyenne et une faible solubilité, 6 parties de résorcinol et 160 parties d'eau. On ajoute   1,7   partie d'une solution d'hydroxyde de sodium à 25%, de façon à obtenir un 

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 pH de 8,5. On chauffe la bouille pendant 10 minutes aune tempéra- ture de 135 à 212 F (35   -100 C),   puis on la refroidit à 100-115 F (38- 46 C). La température est   naintenue   entre 100 et 115 F   et on   ajoute 3 parties de formaldéhyde dans 20 parties   d'eau.   



    Apres   une période assez courte de 2 a 1 heure,   l'adhésif   peut   être   utilisé pour préparer des panneaux stratifiés.   On   obtient des collages   imperméables   à l'eau en séchant sans autre chauffage. 



  EXEMPLE   11,   
On prépare une bouillie de 600 parties d'eau, 100 parties   d'amidon   en perles et 45 parties de résorcinol. Le pH est réglé par de l'hydroxyde de sodium, à 10. La température du mélange est portée à   145-l65 F   (63-74 C) pendant environ 10 minutes, au cours   desquel-   les   l'amidon,   est   empâté.   On ajoute   approximativement   400 parties d'eau au mélange d'amidon empâté et on   incorpore   alors lentement le mélange tout entier à une bouillie de 500 parties d'amidon en perles contenant 25 parties de   paraformaldéhyde   dans   1045   parties d'eau.

   Le Mélange combiné est chauffé à   100-115 F   (38-46 ) et en 1/2   à   1 heure, on obtient un adhésif convenant comme adhésif pour stratification pour panneaux ondulés ou massifs et assurant des collages imperméables à   l'eau.   



    EXEMPLE 12.   



   On reprend l'exemple 11, en remplaçant la formaldéhyde utilisée seule dans cet exemple par des parties égales d'un   mélange   furfural-formaldéhyde en quantité équivalente. On obtient un adhésif résistant à l'eau dont les propriétés sont satisfaisantes. 



  EXEMPLE 13. 



     On   forme une   bouill ie   avec 100 partie s d'amidon pré- gélatinisé, 500 parties d'amidon en perles et   45   parties de   résorci   nol et   2045   parties d'eau contenant 9 parties de soude caustique à une température de   100-115 F   (38-46 C). A cette bouillie, on ajoute 25 parties de paraformaldéhyde tout en maintenant la température à   100-115 F.     En 2   à 1 heure, on obtient une composition adhésive qui peut être utilisée dans une machine à fabriquer le carton ondulé 

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 et qui donne des collages imperméables à   l' eau.   
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  EXE'IP1E 1 . 



   On reprend l'exemple   1,   en remplaçant le résorcinol par du phloroglucinol. On obtient un adhésif dont les propriétés sont comparables. 



   Dans la pratique industrielle de l'invention suivant les exemples cités, il est souvent avantageux pour l'utilisateur d'adhésifspour stratification d'acheter un mélange sec d'amidon et/ou de dextrine plus le composé phénolique. Si la composition adhésive le réclame, une ou plusieurs charges peuvent être présen- tes dans ce mélange sec telles que de l'argile, de la balle de soya de l'amidon non empâté, des épis de mais broyés, du son ou de la farine de bois. En plus, l'acheteur peut se procurer séparément la soude caustique-ou une autre matière alcaline et l'aldéhyde dont il a besoin. Il peut avantageusement préparer ses propres composi- tions d'adhésifs en formant simplement une bouillie avec le mélange sec et de l'eau et en ajoutant la quantité requise d'alcali et en chauffant cette bouillie de façon à transformer l'amidon en pâte. 



  Le mélange est alors refroidi à la température appropriée, et l'aldéhyde est ajoutée, puis on laisse reposer le mélange pendant 1/2 1 heure, jusqu'à ce que les epsais simples ou l'observation,   permettent   de déterminer que son pouvoir adhésif est convenable et qu'il est prêt à l'emploi. On constatera que ce procédé est simple et que des instructions claires pour la préparation de l'adhésif peuvent être facilement suivies par des opérateurs familiarisés avec la préparation et l'emploi des adhésifs ordinal à base d'amidon. 



   Le fabricant de carton ondulé peut de même acheter un véhicule d'amidon préparé qui contient la quantité appropriée de composé phénolique. Il peut également acheter une aldéhyde et de l'alcali et de l'amidon secondaire. A partir de ces ingrédients, i peut facilement préparer un adhésif pour carton ondulé, utilisant le procédé indiqué dans l'exemple 11 ci-dessus. Une composition 

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 encore plus simple pour certains fabricants est celle de l'exemple 13. Dans ce cas, le fabricant achète un mélange d'amidcn   pré-géla-     tinisé,   de résorcinol et d'amidon non empâté. Il forme une bouillie avec ce mélange et de l'eau la chauffe à une température de 100-115 F   (37-46 C)   et ajoute les quantités voulues d'alcali et de formaldéhyde.

   Après un court repos, l'adhésif est prêt à l'emploi. 



   L'invention peut être également mise en oeuvre suivant une autre forme préférée, qui présente certains avantages. Dans cette forme, tout l'amidon est mis en bouillie'dans   l'eau,   puis on ajoute assez d'alcali pour obtenir un début d'empâtage. On laisse gonfler   l'amidon   sans le laisser gélatiniser complètement, jusqu'à ce que la viscosité de la bouillie atteigne le degré désir La quantité d'alcali utilisée est soigneusement réglée. Lorsque l'amidon a suffisamment gonflé pour obtenir la viscosité désirée, le composé phénolique est ajouté de façon à arrêter l'action de gonflement.

   A ce moment, tout l'amidon est suffisamment actif pour que lorsque l'aldéhyde est ajoutée, une réaction s'ensuive entre l'amidon, le composé phénolique et l'aldéhyde et qu'on obtienne un adhésif résistant à l'eau ou imperméable. L'aldéhyde est ajoutée   environ 2   à 1 heure avant que l'adhésif soit utilisé, et pendant ce temps le mélange mûrit et est finalement prêt à   l'emploi,   soit comme adhésif de stratification pour panneaux massifs, soit comme adhésif pour carton ondulé. 



   Ce procédé offre cinq avantages essentiels: 
Dans le cas du résorcinol et de la formaldéhyde d'abord, l'adhésif permet d'obtenir un collage satisfaisant résistant à l'eau, pour certaines applications avec une quantité de résorcinol ne dépassant pas 2% (sur la base du poids de   1'amidon).   En second lieu, un seul lot d'amidon est utilisé. Troisièmement, aucun chauffage n'est nécessaire, puisque la température no- ale d'appli- cation (c'est-à-dire   100-110 F   (37-43 C)) dans les usines de fabrication de carton ondulé est suffisante. Quatrièmement, tout 

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 l'amidon est gonflé et est susceptible de réagir.

   Cinquièmement, on peut obtenir une pâte à forte teneur en matières solides (par exemple jusqu'à 25% de matière sèche) en utilisant des amidons devenant épais par cuisson au lieu d'utiliser des dextrines. 



   Les besoins en alcali pour un besoin approprié de l'amide dépendent essentiellement de la température, de la durée et de la concentration de l'alcali. La température à laquelle le traitement est effectué est assez critique pour tout jeu de conditions donné. 



   Par exemple, la température normale d'application dans les usines de fabrication de carton est de 100 à 110 F. Dans cette gamme de températures, la concentration préférée de soude caustique requise pour faire gonfler l'amidon varie entre 0,8 et 0.95% sur la base du poids de l'eau seule. Dans cette gamme de températures, des concen- trations plus basses de soude caustique ne   gonflent   pas assez rapi- dement l'amidon et des concentrations plus élevées se transforment complètement en pâte en quelques minutes. Même dans la gamme de températures de 100 à   110 F,   quelques degrés de changement de la température changent notablement le temps nécessaire pour l'action de gonflement.

   En général, des concentrations plus faibles de soude caustique et des températures plus basses exigent des durées de gonflement plus longues et inversement, des concentrations plus élevées en soude caustique et des températures plus élevées   demanden   des durées de gonflement plus courtes. Si l'on utilise une faible concentration de soude caustique et qu'une durée de plus d'une heure est nécessaire pour obtenir un gonflement appréciable, il suffit alors d'une viscosité de 28 à 30 secondes déterminée à l'aide de l'entonnoir de Bauer pour tout traitement de gonflement. Si l'on utilise une concentration de soude caustique plus élevée et que le gonflement se produit en 5 à 15 minutes, une   viscosi@é de   70 à 85 secondes à l'entonnoir de Bauer donne de meilleurs résultats.

   Dans un cas   cornue   dans l'autre, lorsqu'on ajoute le résorcinol, la viscosité de la pâte s'abaisse 20 secondes environ, ce qui est idéal pour l'emploi de l'adhésif. 

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   L'exemple ci-dessus illustre cette forme particulière de l'invention. 



   EXEMPLE 15. 



   On ajoute graduellement une solution alcaline   comprenant   
5 parties de soude caustique dans 50 parties d'eau, à une bouillie agitée de 180 parties d'amidon et de 550 parties d'eau à une température de   110 F.   La viscosité après 4 heures environ est 
28 secondes, mesurée à l'entonnoir de Bauer et on ajoute alors 9 parties de résorcinol et 5 parties de formaldéhyde. Après vieillis- sement pendant 1 heure, l'adhésif peut être utilisé à une viscosit      de 20 secondes. 



    EXEMPLE 16.    



   On reprend   l'exemple   15, en remplaçant -le résorcinol par le 3,5-xylénol. Après   vieillissement   pendant approximativement une heure,on obtient, prêt l'emploi, un adhésif présentant des propriétés désirées. 



   Bien que les exemples précités indiquent certaines combinai- sons de composés phénoliques et d'aldéhydes, les spécialistes en la matière comprendront que d'autres composés phénoliques et d'au- tres aldéhydes appartenant aux classes indiquées, peuvent remplacer avantageusement les composés cités sans sortir de l'esprit de l'invention, et que toutes les indications fournies doivent être interprétées cornue illustrant etnon limitant l'invention. 



   REVENDICATIONS 
1.- Procédé pour préparer un adhésif à base d'amidon caracté- risé en ce qu'on fait réagir une bouillie aqueuse d'un amidon conte-    nant une faible proportion d'un composé phénolique avec une faible proportion dyhne aldéhyde à un pH alcalin.  

Claims (1)

  1. 2. - Procédé suivant la revendication 1,caractérisé en ce qu'on fait réagir la bouillie d'amidon et de composé phénolique avec l'aldéhyde à température élevée. <Desc/Clms Page number 18>
    3. - Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce qu'on chauffe un mélange aqueux d'amidon, de composé phénol. que et d'alcali pour transormer l'amidon en pâte, on refroidit le mélange à une température comprise entre 100 et 115 F (37-46 C), incorpore intimement l'aldéhyde au mélange refroidi et on maintie le mélange dans cette gamme de températures jusqu'à ce qu'il forme par séchage, un collage résistant à l'eau ou complètement imperméa ble.
    4.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'on utilise au moins 1,25 mole d'aldéhyde par mole de composé phénolique.
    5. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes., caractérisé en ce que la bouillie contient de 2 à 20% du composé phénolique sur la base du poids de l'amie! on.
    6. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce que le rapport molaire entre l'aldé- hyde et le composé phénolique varie de 1,25 à 1, à 2 à 1.
    7.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce que le pH varie de 8 à 11.
    8.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'amidon" comprend de l'amidon ou de la dextrine.
    9. - Procédé suivant l'une ou Vautre des revendications précédentes, caractérisé en ce que la bouillie contiez' -au moins un amidon (ou une dextrine) non gélatinisé et au moins un amidon (ou une dextrine) pré-gélatinisé.
    10. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'on prépare une bouillie d'amidon et de composé phénolique, on règle le pH de la bouillie à environ 10 par de l'hydroxyde de sodium, on chauffe la bouillie à une température de 145 à l60 F (62-71 C), on ajoute de l'eau à la bouilli chauffée on combine la bouillie chauffée à une bouillie aqueuse <Desc/Clms Page number 19> contenant de l'amidon et une aldéhyde,- et on règle la température du mélange obtenu à 100-115 F (37-46 C).
    11.- Adhésif préparé suivant le procédé décrit dans l'une ou l'autre des revendications précédentes.
    12. - Adhésif suivant la revendication 11, caractérisé en ce que le composé phénolique est le résorcinol, le méta-crésol, le phloroglycinol ou le 3,5-xylénol.
    13.- Adhésif suivant la revendication 11 ou 12, caractéri- sé en ce Que l'aldéhyde est la formaldéhyde ou un mélange de furfural et de formaldéhyde.
    14.- Procédé de préparation d'un adhésif à base d'amidon en substance comme décrit ci-dessus.
    15. - Adhésif en substance comme décrit ci-dessus.
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