BE582547A - - Google Patents

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BE582547A
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Procédé de préparation de cétoximes. 



   La présente invention se rapporte à la préparation de cétoximes à partir des nitro-cycloalcanes et des nitro-alcanes se- condaires correspondants. Elle constitue un perfectionnement ou une modification de l'objet du brevet principal n    557.440.   



   Le brevet principal décrit l'hydrogénation catalytique de tels composés nitrés en présence d'un catalyseur d'hydrogénation modifié par un traitement à l'aide d'un sel de plomb. Le sel de plomb régularise apparemment l'activité du catalyseur avec le ré- sultat que les cétoximes sont obtenues avec de très bons rendements et que la formation de sous-produits, par exemple   l'amine   ou   l'hy-   droxylamine correspondante, est fort réduite. 



   On a découvert à présent qu'on obtient très généralement de meilleurs résultats lorsque du plomb est présent au cours de la réaction quel que soit le mode d'introduction du plomb. Ainsi, par exemple, le catalyseur d'hydrogénation peut être traité par du 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 plomb élémentaire ou par un composé de plomb (autre qu'un sel de plomb), par exemple l'oxyde de plomb, ou le catalyseur peut être déposé sur un support de plomb ou d'un compose de plomb, ou encore le milieu réactionnel peut contenir ou être en contact avec du plomb ou un composé de plomb. Par exemple, du plomb élémentaire peut être ajouté à la charge du réacteur. ou encore le réacteur peut être doublé de plomb. 



   Suivant la présente invention, des cétoximes sont pré- parées par l'hydrogénation catalytique de nitro-cycloalcanes ou de nitro-alcanes secondaires en présence de plomb, le plomb étant in-   trduit   autrement que par un traitement du catalyseur à l'aide d'un sel de plomb. Bien que le chromite de cuivre puisse servirde catalyseur d'hydrogénation, on préfère utiliser un   -,étal   du groupe VIII du Tableau Périodique, par exemple les catalyseurs et les catalyseurs sur support décrits dans le brevet principal. 



   Comme dans le brevet principale   l'hydrogénation   peut être exécutée à des températures comprises entre 60 C et le point de décomposition du composé nitré et spécialement à des   températu-   res de 100 à 150 C et sous des pressions allant de la pression atmosphérique à 1000 atmosphères. Des diluants peuvent être présents, par exemple l'eau, des alcools de bas poids moléculaire ou des mélanges de tels alcools et d'eau, le cyclohexane ou la cyclohexylamine. 



   L'invention est illustrée par les exemples suivants dans lesquels, sauf indication contraire, les parties et les pour- centages sont exprimés en poids. 



  EXEMPLE I. 



   On introduit dans un autoclave agité 258 parties de nitro-xyclohexane, 0,25 partie d'acétate de plomb   trihydraté,   500 parties d'eau et 2,58 parties d'un catalyseur de palladium sur noir d'acétylène contenant 2,5 parties de Pd pour 100 parties de support. De l'hydrogène est introduit sous une pression ma- nome trique initiale de 35 kg/cm2, et le mélange est chauffé à 

 <Desc/Clms Page number 3> 

   140 C.   En 80 minutes, la pression tombe de   14   kg/cm2 après quoi il ne se produit plus de chute de pression. Le produit est refroi- di, retiré de l'autoclave, et extrait par du chloroforme. Après séparation par filtration des matières solides de l'extrait dans le chloroforme, l'extrait est analysé par spectroscopie infrarouge. 



  On obtient 174,9 parties de cyclohexanonelohexanoneoxime (conversion et rendement de   77,4%),   tandis qu'on obtient seulement   16,2   parties de   cyclohexylanine   et 8,6 parties de cyclohexanone. 



   On reprend le procédé ci-dessus, mais en omettant le composé de plomb. Dans ce cas, on n'obtient que 55,1 parties de cyclohexanoneoxime (conversion et rendement de   24,4%),   tandis qu'on obtient 141 parties de   cyclohexylamine   et 5,5 parties de cyclohexanone. 



   Comme le montre l'exemple ci-dessus, la présence de plomb dans le système de réaction se traduit par un degré marqué de sélectivité, de sorte qu'on obtient principalement   l'exige.   



  On a découvert que cette sélectivité est fournie aussi bien par des composés de plomb que par le plomb élémentaire. Les exemples suivants illustrent l'efficacité de divers composés de plomb dans différents systèmes d'hydrogénation. 



  EXEMPLE   II.-   
Les expériences suivantes sont exécutées en se   confor-   mant au procédé de l'exemple I. Dans chaque cas, on utilise 258 parties de nitrocyclohexane, 600 parties d'eau et 2,58 parties d'un catalyseur de palladium sur noir d'acétylène, contenant 5 parties de Pd pour 100 parties de support. La température de réac- tion est de 160 C. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



  Produits (parties) 
 EMI4.1 
 
<tb> Exp. <SEP> Compose <SEP> de <SEP> plomb <SEP> Cyclohexanone- <SEP> Cyclohxyl- <SEP> Cyclo-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> N  <SEP> (parties) <SEP> -oxime <SEP> amine <SEP> hexanone
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 1 <SEP> nitrate <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (2,0) <SEP> 176 <SEP> (conver- <SEP> 19,7 <SEP> se6
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ment <SEP> de <SEP> 77,9%)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> Oxyde <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (1,4) <SEP> 179 <SEP> (conver- <SEP> 14,9 <SEP> 17,2
<tb> 
<tb> 
<tb> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ment <SEP> de <SEP> 79,2%)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> @
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 3 <SEP> Bioxyde <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (2,0) <SEP> 171,8 <SEP> (conver- <SEP> 13,8 <SEP> 13,

  7
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ment <SEP> de <SEP> 76%)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 4 <SEP> Sulfate <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (2,0) <SEP> 172,7 <SEP> (conver- <SEP> 23,8 <SEP> 15,5 <SEP> @
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ment <SEP> de <SEP> 76,4%)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> Carbonate <SEP> de <SEP> plomb <SEP> 179,4 <SEP> (conver- <SEP> 14,2 <SEP> 10,6
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (1,5) <SEP> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ment <SEP> de <SEP> 79,4%)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 6 <SEP> Néant <SEP> 26,2 <SEP> (conver- <SEP> 135,8 <SEP> 22,3
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ment <SEP> de <SEP> Il,6%)
<tb> 
   EXEMPLE   111.- 
Dans les expériences suivantes,

   on   hydrogène   par le procédé décrit dans l'exemple 1, 12,9 parties de nitrocyclohexane sous une pression de   70   kg/cm2 au manomètre. On utilise dans chaque expérience du méthanol (20 parties) comme diluant. Les      conditions et les résultats des réactions sont résumés dans le   @        Tableau ci-après 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 
<tb> Cyclohexanone-
<tb> 
<tb> oxime
<tb> 
<tb> Exp. <SEP> Compose <SEP> de <SEP> plomb <SEP> Catalyseur <SEP> Temp. <SEP> Parties <SEP> Rende-
<tb> 
<tb> 
<tb> N .

   <SEP> (parties) <SEP> (parties) <SEP> ( C) <SEP> ment <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 7 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (0,2) <SEP> 65% <SEP> Ni <SEP> ré- <SEP> 100 <SEP> 2,4 <SEP> 30
<tb> 
<tb> 
<tb> duit <SEP> sur
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> kieselguhr
<tb> 
<tb> 
<tb> (1,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 8 <SEP> Oxyde <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (0,5) <SEP> 65% <SEP> Ni <SEP> ré- <SEP> 100 <SEP> 2,4 <SEP> 30
<tb> 
<tb> 
<tb> duit <SEP> sur
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> kieselguhr
<tb> 
<tb> 
<tb> (1,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 9 <SEP> Néant <SEP> 65% <SEP> Ni <SEP> ré- <SEP> 100 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> duit.'sur
<tb> 
<tb> 
<tb> kieselguhr
<tb> 
<tb> 
<tb> (1,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 10 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (0,1) <SEP> chromite <SEP> de <SEP> 140 <SEP> 5,

  4 <SEP> 48
<tb> 
<tb> 
<tb> cuivre <SEP> (1,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 11 <SEP> Oxyde <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (0,1) <SEP> chromite <SEP> de <SEP> 140 <SEP> 6,1 <SEP> 54
<tb> 
<tb> 
<tb> cuivre <SEP> (1,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 12 <SEP> Néant <SEP> chromite <SEP> de <SEP> 140 <SEP> 1,9 <SEP> 20
<tb> 
<tb> 
<tb> cuivre <SEP> (1,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 13 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> plomb <SEP> (0,1) <SEP> 60% <SEP> Co-ré- <SEP> 140 <SEP> 3,0 <SEP> 33
<tb> 
<tb> 
<tb> duit <SEP> sur
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> kieselguhr
<tb> 
<tb> 
<tb> (2,0)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 14 <SEP> Néant <SEP> 60% <SEP> Co-ré- <SEP> 140 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb> 
<tb> 
<tb> duit <SEP> sur
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> kieselguhr
<tb> 
<tb> 
<tb> (2,0)

  
<tb> 
 
L'efficacité du plomb élémentaire comme moyen de rendre sélective la formation de l'oxime est illustrée par l'exemple suivant. 



  EXEMPLE   IV.-   
On exécute deux expériences en se conformant au procé- dé de l'exemple I, excepté qu'on n'ajoute pas de composé de plomb. Par contre, dans une des expériences, on place dans   l'au-   toclave   400   parties de plomb sous la forme d'une barre, et dans l'autre expérience l'autoclave est doublé de 1000 parties de plomb. Dans chaque expérience, on utilise 2,58 parties d'un catalyseur de palladium sur noir d'acétylène, contenant 5 parties de Pd pour 100 parties de support. Dans l'expérience dans la- quelle une barre de plomb est placée dans l'autoclave, on obtient 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 157,1 parties de cyclohexanoneoxime (rendement de 69,5%),39 par- ties de cyclohexylamine et 9 parties de cyclohexanone.

   Dans l'expérience dans laquelle l'autoclave est doublé   de   plomb, on obtient 169,5 parties de cyclohexanoneoxime (rendement de 75%) 29,7 parties de cyclohexylamine et 7,8 parties de   cyclohexanone.   



   Comme le montrent les exemples ci-dessus, le plomb peut être introduit dans le système réactionnel du procédé de   l'inven-   tion par l'addition d'un composé de plomb, qui peut être soluble ou non dans le milieu de réaction et qui, par conséquente est. suivant la solubilité, dissous, dispersé dans le milieu de réac- tion , ou déposé au fond du réacteur. A titre de variante, du plomb élémentaire peut être introduit de diverses façons. Le plomb peut être en outre introduit dans le système de réaction sur un support convenable, par exemple celui utilisé comme support du catalyseur. Les exemples suivants illustrent un autre procédé encore d'introduction du plomb dans le système réactionnel. Ce procédé consiste à utiliser un composé de plomb   comme   support du catalyseur. 



  EXEMPLE V. - 
On introduit dans un autoclave agité 258 parties de ni- tro-cyclohexane, 2,58 parties de palladium sur sulfate de plomb (5 parties de Pd pour 100 parties de PbSO4) et 600 parties   d'eau.   



  De l'hydrogène est introduit sous une pression manométrique   ini-   tiale de 35 kg/cm2, et le mélange est chauffé à 160 C. L'absorp- tion d'hydrogène cesse en 100 minutes. Le produit est refroidi, retiré de l'autoclave et traité suivant le procédé décrit dans l'exemple I. Le produit contient 149,2 parties de cyclohexanone- oxime (conversion et rendement de 66%), 38,4 parties de cyclohexyl- amine et 7,7 parties de cyclohexanone. 



  EXEMPLE VI. - 
On reprend le procédé de l'exemple V, mais en rempla- cant le palladium sur sulfate de plomb par 2,58 parties de palla-   diura   sur carbonate de plomb (5 parties de Pd pour 100 parties de 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 PbCO3). Le produit est constitué par 155,9 parties de cyclo- hexanoneoxime (conversion et rendement de 69%), 36,6 parties de cyclohexylamine et   17,2   parties de   cyclohexanone.   



   La quantité de plomb présent dans le système de   réaction   du procédé de l'invention peut varier entre des limites étendues comme le montre l'exemple suivant. 



  EXEMPLE   VII. -   
Le procédé appliqué dans toutes les expériences résu- mées dans le Tableau ci-après est celui décrit dans l'exemple I. 



  Dans le Tableau , la composition du catalyseur est indiqué pour la facilité en   termes   de pour-cent de metal; les chiffres dé- signent en fait des parties de métal pour 100 parties de support. 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 
<tb> 



  Exp. <SEP> Nitrocyclo- <SEP> Eau <SEP> Composé <SEP> de <SEP> Parties <SEP> Pb <SEP> Produits <SEP> (parties)
<tb> N  <SEP> hexane <SEP> (parties) <SEP> plomb <SEP> (par- <SEP> nitro-cyclo- <SEP> Catalyseur <SEP> Cyclohexanone- <SEP> Cyclohexyl- <SEP> Cyclo-
<tb> (parties) <SEP> ties) <SEP> hexane <SEP> (parties) <SEP> oxime <SEP> amine <SEP> hexanone
<tb> (rapport(p.p.m.)
<tb> 15 <SEP> 25,8 <SEP> 30 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> 125 <SEP> 5% <SEP> Pd <SEP> sur <SEP> 12,9 <SEP> (conver- <SEP> 7,6 <SEP> 2,7
<tb> plomb <SEP> trihy- <SEP> noir <SEP> d'acé- <SEP> sion <SEP> et <SEP> rendedraté <SEP> (0,006) <SEP> tylène <SEP> cont.ment <SEP> de <SEP> 57%)
<tb> 1% <SEP> Mg <SEP> coifinie
<tb> promoteur
<tb> (0,096)
<tb> 16 <SEP> 25,8 <SEP> 30 <SEP> Néant <SEP> 5%Pd <SEP> sur <SEP> 0 <SEP> 16,0 <SEP> 3,

  0
<tb> noir <SEP> d'acétylène <SEP> cont.l%
<tb> Mg <SEP> comme <SEP> promoteur <SEP> (0,096)
<tb> 17 <SEP> 25,8 <SEP> 90 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> 640 <SEP> Pd-Fe203 <SEP> 13,3 <SEP> (conver- <SEP> 6,7 <SEP> 2,6
<tb> plomb <SEP> tri- <SEP> sur <SEP> noir <SEP> son <SEP> et <SEP> rendehydraté <SEP> d'acétylène <SEP> ment <SEP> de <SEP> 59%) <SEP> 
<tb> (0,030) <SEP> d'acetylene
<tb> (0,258)
<tb> 18 <SEP> 25,8 <SEP> 60 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> 250 <SEP> Pd-Fe2O3 <SEP> 15,6(conver- <SEP> 3,4 <SEP> 2,3
<tb> plomb <SEP> tri- <SEP> sur <SEP> noir <SEP> sion <SEP> et <SEP> rendehydraté <SEP> d'acétylène <SEP> ment <SEP> de <SEP> 69% <SEP> 
<tb> (0,118) <SEP> (5%Pd,5%Fe)
<tb> (0,258)
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
 EMI9.1 
 
<tb> Produits <SEP> (parties)
<tb> Exp.

   <SEP> Nitrocyclo- <SEP> Eau <SEP> Composé <SEP> de <SEP> plomb <SEP> Parties <SEP> Catalyseur <SEP> Cyclohexanone- <SEP> Cyclohexyl- <SEP> CycloN  <SEP> hexane <SEP> (parties) <SEP> (parties) <SEP> Pb <SEP> nitro- <SEP> (parties) <SEP> oxime <SEP> amine <SEP> hexanone
<tb> (parties) <SEP> cyclo-
<tb> ¯¯¯¯¯¯¯¯ <SEP> hexane
<tb> (rapport
<tb> ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ <SEP> p.p.m)
<tb> 19 <SEP> 258 <SEP> 600 <SEP> Oxyde <SEP> de <SEP> plomb <SEP> 5000 <SEP> Pd-Fe203sur <SEP> 173,1 <SEP> (conver- <SEP> 14,4 <SEP> 14,9
<tb> Z.

   <SEP> ) <SEP> sion <SEP> rende-
<tb> (1,4) <SEP> noir <SEP> d'acéty- <SEP> sion <SEP> et <SEP> rendement <SEP> de <SEP> 76,6%)
<tb> lène <SEP> cont.1% <SEP> zonent <SEP> 76,6%)
<tb> Mg <SEP> comme <SEP> promoteur <SEP> (2,58)
<tb> 20 <SEP> 258 <SEP> 600 <SEP> Nitrate <SEP> de <SEP> 7250 <SEP> 5%Pd <SEP> sur <SEP> noir <SEP> 163,8 <SEP> (conver- <SEP> 18,8 <SEP> Il,9
<tb> plomb <SEP> (3,0) <SEP> d'acétylène <SEP> sion <SEP> et <SEP> rende-
<tb> (2,58) <SEP> ment <SEP> de <SEP> 72,5%)
<tb> 21 <SEP> 25,8 <SEP> 60 <SEP> Acétate <SEP> de <SEP> 36000 <SEP> Pd-Fe203sur <SEP> 13,4 <SEP> (conver- <SEP> 1,2 <SEP> 3,5 <SEP> , <SEP> 
<tb> plomb <SEP> tri- <SEP> noir <SEP> d'acéty- <SEP> sion <SEP> et <SEP> rendement <SEP> et <SEP> rendehydraté <SEP> lène <SEP> (5%Pd, <SEP> ment <SEP> 59%)
<tb> (1,7) <SEP> 5%Fe) <SEP> (0,258) <SEP> 
<tb> 22 <SEP> 25,

  8 <SEP> 60 <SEP> Néant <SEP> Pd-Fe203sur <SEP> 0 <SEP> 19,0 <SEP> 4,0
<tb> noir <SEP> d'acétylène <SEP> (5%Pd,5%
<tb> Fe) <SEP> (0,258)
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
L'utilisation d'un diluant n'est pas déterminante dans le   procède   de la présente   invention. En.     outre,    lorsqu'on   utilise un diluante la quantité de ce diluant peut varier entre des li- mites étendues sans affecter la sélectivité de la réaction. 



  EXEMPLE   VI II. -   
Les expériences ci-après sont exécutées en se confor- mant au procédé décrit dans   l'exemple   I. On utilise de l'oxyde de plomb au lieu de l'acétate de plomb trihydraté. La température de réaction est de 160 C et la pression manométrique initiale est de 35 kg/cm2. Le pour-cent de métal dans la composition du cata- lyseur désigne les parties de métal pour 100 parties de support. 
 EMI10.1 
 
<tb> 



  Produits <SEP> (parties)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Cyclohexanone <SEP> Cycle- <SEP> Cyclo-
<tb> 
<tb> 
<tb> Exp. <SEP> Nitro- <SEP> Eau <SEP> Oxyde <SEP> Catalyseur <SEP> oxime <SEP> hexyl- <SEP> hexan-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> n  <SEP> cyclo- <SEP> (par- <SEP> de <SEP> (parties) <SEP> amine <SEP> one
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> hexane <SEP> fies) <SEP> plomb
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (par- <SEP> (par-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> ties) <SEP> ties)
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 23 <SEP> 2050 <SEP> Néant <SEP> 5,6 <SEP> 2,5% <SEP> Pd <SEP> 1350(conver- <SEP> 166 <SEP> 79
<tb> 
<tb> 
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   L'exemple   suivant illustre l'utilisation de diverses températures et pressions dans le procédé de l'invention. 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 



   EXEMPLE IX. 



   On hydrogène   580   parties de nitrocyclohexane   suivant   le procédé de l'exepple I en présence de 1,32 partie d'acétate de plomb trihydraté et de 5,7 parties d'un catalyseur de palladium sur noir d'acétylène, contenant 5 parties de Pd et 1 partie de magnésium (comme promoteur) pour 100 parties de support. La pres- sion initiale d'hydrogène est de 31,6 kg/cm2 (au manomètre) et la température de réaction est de 190-200 C. On obtient 267 parties (conversion et rendement de   52,9%)   de cyclohexanoneoxine, tandis qu'on n'obtient que 52,6 parties de cyclohexylamine et 47,2 parties de   cyclohexanone.   



   REVENDICATIONS. l.- Procédé de préparation d'une   cétoxi:ne   par   l'hydrogé-   nation catalytique d'un nitro-cycloalcane ou   d'un   nitro-alcane secondaire, caractérisé en ce qu'on exécute la réaction en pré- sence de plomb, le plomb étant introduit autrement qu'en traitant le catalyseur   d'hydrogénation   par un sel de plomb.

Claims (1)

  1. 2. - Procédé suivant la revendication 1,caractérisé en ce que le catalyseur est le platine et/ou le palladium.
    3. - Procédé suivant la revendication 1 ou 2,caractérisé en ce que l'hydrogénation est exécutée en présence de plomb élé- mentaire, présent dans le support ou comme support du catalyseur, dans le milieu de réaction ou sur l'intérieur du réacteur.
    4. - Procédé suivant la revendication 1 ou 2,caractérisé en ce que l'hydrogénation est exécutée en présence d'un composé de plomb , présent comme support du catalyseur, dans le milieu de réaction ou sur l'intérieur du réacteur.
    5. - Procédé suivant la revendication 1 ou 2,caractérisé en ce que l'hydrogénation est exécutée en présence d'un catalyseur qui a été traité par un composé de plomb autre qu'un sel de plomb.
    6. - Cétoxiines préparées par l'un quelconque des procédés suivant l'une ou l'autre des revendications 1 à 5.
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