BE634971A - - Google Patents

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BE634971A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/42Block-or graft-polymers containing polysiloxane sequences
    • C08G77/44Block-or graft-polymers containing polysiloxane sequences containing only polysiloxane sequences

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 w caoutchouc au .il1bont t"<!  on procéda de tabïLo&tio 
 EMI1.2 
 La présente intention boncome un nouveau type de caoutchouc au silioone êt ibn procédé de fabrication. 



  Bien que d'excellent* élastomères de silicone soient actuellement disponible , ils ne #ont pas musai "nerveux" ou élastiques qu'on le 4'*1r.t pour de nom- 
 EMI1.3 
 breux usages. Une mesure de 1* élasticité ou de la nervosité d'un caoutchouc  et la différence entre la quantité d'énergie nécessaire pour tendre ou tire.- un échantillon du caoutchouc et là quantité récupérée pendant 
 EMI1.4 
 le relâchement de l'échantillon, toutes deux un taux 
 EMI1.5 
 'constant.

   Plus cette différence est petite plus la caout- 
 EMI1.6 
 chouc est élastique. tldla tioïtê d'un caoutchouc peut 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 aussi être   mesurée   par la détermination du module de   oi-   Bâillement dynamique complexe et en décomposant celui-ci vectoriellement en deux composantes, l'une en phase   aveu   la déformation et l'autre déphasée de 90  La   composante   en phase avec la déformation (module réel) est comparable à un ressort à boudin, tandis que la composante   diphasée   (module imaginaire) est comparable à un amortisseur par- fait. Plus le module réel (G) est grand par rapport au module imaginaire   (G"),   plus la matière rappelle les ca racteristiques d'un ressort à boudin en acier.

   Le   daout.     ohouo   obtenu suivant   l'invention   présente un rapport   G'/G"   élevé, et par conséquent il est très élastique. Ce caoutchouc est plus élastique que le caoutchouc de   Bill-*   cône classique. 



   La résistance à la fatigue du caoutchouc de   silicose   classique n'est pas aussi grande qu'on le   .OU-     drait.   Un caoutchouc présentant une résistance à la faq   tigue   élevée possède une   résistance   inhérente   contre   la formation de fissure lorsqu'on l'étiré de façon répétée, et de plus il   nécessite   une force pour tendre ultérieure ment l'échantillon inférieure à celle nécessaire pour la première tension. Les élastomères de l'invention ont une résistance à la fatigue excellente. 



   Bien que les   élastomères   de   silicone   aient une bonne résistance à la   traction,   tous ces élastomère* coi tiennent un certain type de charge, par exemple, une   charge   de   silice   de renforcement. Dans la   technique   anté rieur., aucun des élastomères de   silioone   non chargés du   commerce   ne possède de bonnes résistances à la traction. 



  Il est avantageux de produire un caoutchouc de silicone non chargé ayant une résistance élevée   à   la traction du 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 fait que dans certaines applications il est préférable de disposer d'un caoutchouc non chargé. Le   rendement   et 1'é   conomie   de la production d'un caoutchouc de silicone sa raient aussi augmentés par l'élimination du stade de fa brication dans lequel la charge est mélangée avec la gomme. 



    L'invention se propose donc ! :   - de produire un caoutchouc de silicone possédant des propriétés élastiques supérieures ; de pro- duire un caoutchouc de silicone ayant une résistanceamé liorée à la fatigue ; de fournir un caoutchouc de silicone non chargé, présentant une résistance à la traction excel- lente ; et de fournir un procédé plus efficace et plus économique pour la fabrication du caoutchouc de   silioone.   



   Ces buta sont atteints par un procédé de fabri-   cation d'un lot de caoutchouc de silioone comprenant :   (A) le mélange et le chauffage dans un solvant approprié à une température et pendant une durée suffisantes pour produire un lot de caoutchouc vuloanisable à chaud, (1)de 100 parties en poids d'un polymère essentielle- ment   diorganosiloxane   qui a une moyenne d'au moins 
200 atomes de silicium par molécule, oe.siloxane consistant essentiellement en motifs de formule 
RnSiO4-n   formule   dans laquelle chaque R est un 
2 radical méthyle, phényle ou vinyle, n égale 0, 1, 
2 ou 3 et à une valeur moyenne comprise entre 
1,98 et 2,05 inclue dans le polymère, avec une moyenne d'au moins   0,75   radicaux méthyle et une moyenne ne dépassant plus 0,

  15 radical vinyle par 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 atome de silicium dans et e110xane, pas plus de 50 moles pour cent de ce olloxmt étant consti- tuées par des motifs (06H5) 2810, oe .1loxane ayant une moyenne d'au moins 2 radicaux hydroxyle reliée au silicium par molécule, 
 EMI4.2 
 (2) de 40 à 175 parties en poids d'un oomposé d'orga-   noailioium     choisi   dans le groupe consistant en (a) un   ailoxane   représenté par le motif de for- 
 EMI4.3 
 mule (06H 5)X neysio vzw , formule dans laquelle zizi chaque R' est un radical hydrocarbond monora- lent, X égale 0, 1 ou 2 et dans le polymère a une valeur moyenne comprise entre 0,65 et 1,3,      égale 0, 1 ou 2 et dans le polymère a une valeur moyenne inférieure à 0,04 la nomme de 
 EMI4.4 
 5 + Z égale 0, 1,

   2 ou 3 et dans le polymère a une valeur moyenne comprise entre 0,95 et   1,3   inclus, au moine 60 moles pour cent de ce 
 EMI4.5 
 siloxane étant constituées par des motifs (06H,)S101,,' ce siloxane. contenant une moyenne d'au moins 2 radicaux fonctionnels par molé- cule choisis parmi les radicaux OH et   -ON   dans lesquels M est un atome de métal alcalin ou un radical ammonium quaternaire, et 
 EMI4.6 
 (b) au moins un ailanol de formule générale (06H')aR'bS1(OH)"'-a-b formule dans laquelle RI est un radical hydrocarboné monovalents % égale 0, 1 ou   2, Jb   égale 0, 1 ou 2, la somme de 
 EMI4.7 
 a 4 jb égale au moins 1, le rapport moyen  6H5/s11101um étant entre 0,65/1 et 1,3/1, la valeur moyenne pour b étant inférieure à 0,

  4 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 et la valeur moyenne de la  came 4..1 + .11 étant entre 1,0 et 1,3 et au moine 60   moite   pour cent de ce silanol étant de formule 
 EMI5.2 
 (06H,) Si (OH) 3' et (3) une quantité catalytique   d'un     catalyseur   de con   densation   hydroxyle relié au   silicium,   la   concentration   des   solides   dans le   solvant   étant 
 EMI5.3 
 telle qu'il ne et produise pas de gelifioation appré..

     oiable   pendant le stade de chauffage, (B) et l'élimination du   solvant   à partir du produit de 
 EMI5.4 
 réaction obtenu dans le stade (À)p une agitation suf-   fisante   étant pratiquée pendant ce stade pour   mainte.     nir   le produit   sensiblement   homogène.   lies     compositions     préparées   par le   procédé   de 
 EMI5.5 
 l'invention sont de$ oopolr.. caractérisé* par le fait que les deux ingrédient  principaux sont   préformé*   et   reliée     *notable     sous   des   conditions   qui ne provoquent pais 
 EMI5.6 
 de réarrangement exos1t de la liaison ailoxane dans (1).

   



  Ces compositions sont essentiellement des copolyxbl-eo blocs,, dans lesquels les blocs ou segments de motifs (1) Si04n sont Copulée à (2)"Oioôit le phenyï silozane ou le phyl.ilano1. Une des caractéristiques principales réside dans le fait que les   bloc*   ou les   segment*   de 
 EMI5.7 
 BuSi04-n doivent renfermer au moins 200 atomes de silicium par bloc. Lorsque (1) est un dia4thy18i10xane, les blocs sont de formule [(CH,)2SïO],t formule dans laquelle.! a une valeur d'au moine 200.

   Par   conséquent      une     formule   représentative des   copolymères   à blocs   aérait   
 EMI5.8 
 (SiOSnJ1[(06H5)xR'ySiO). formule dans laquelle 2"  m 

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 EMI6.1 
 égale au moine 200 et iL est un nombre entier et 10 $t, g, x et ,2 sont tels que définis ci-deeaua. 



  On peut voir que les oopolymerea de l'invention sont différente des cohydrolyeats préparés par là ooh14rt. lyse et lafcoeondensation de méthyleilanta et de ,h'üt181- lanea, Ces oopolymerea ont des structures complètement Irrégulières qui n'ont pas les propriétés des oopo!,#èrl. à blocs de l'invention. 



   Un   de      réactif    essentiels de ce procédé est 
 EMI6.2 
 ( 1 j un organoB110xane de motif de formule %8104.,,, for-      mule dans laquelle chaque R est un substituant   organique   relié au silicium par   la liaison     0-Si   et choisi parmi   le$   radicaux méthyle, phényle et vinyle. Il   est     essentiel   
 EMI6.3 
 qu'il y ait.une moyenne d'au moins 0,75 radical *éthyle par atome de silicium et une moyenne de pas plue de 0,15 radical vinyle par atome de silicium dans   ce     siloxane.   



  De préférence, tous les groupes R sont des radicaux mé 
 EMI6.4 
 thyle. Les ailoxanon (1) applicables sont essentiellement des diorganosiloxanea et l'indice n a une valeur moyenne comprise entre 1,98 et 2, 05 inclus, Il est essentiel que le 8loxane (1) ne contienne pas plue de PO moles pour cent de motifs (OgS)8i0, et que ce siloxane (1) ait en moyenne au moins deux radicaux hydroxyle par   molécule.   



  Il va de sci que le   ailoxane   (1) peut aussi contenir un 
 EMI6.5 
 certain nombre de groupes résiduels r4aotite tels que des radicaux alcoxy qui sont souvent présente dans les silo- xanes. Ces groupes réaotite peuvent ne condenser avec les groupée Sikh ou S10K dans ( 2) ou bien il* peuvent réagir avec l'eau pour former des groupes SiOH dans le 
 EMI6.6 
 siloxane (1) in altuo Lee exemples de radicaux résiduels 

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   alcoxy   comprennent les radicaux méthoxy   éthoxy,   isopro- poxy et butoyx Il est préférable que tous ces radicaux sotdes radicaux hydroxy. Bien que ce siloxyane   puisse   contenir plus de deux de ces radicaux, il est préférable que le siloxane contienne une moyenne de deux radicaux hydroxyle par molécule. 



   Il est essentiel que le sioxane   (1)   ait une moyenne d'au moins 200 atomes de silicium par   molécule.   



  Il est préférable que le siloxane   (1)   ait une moyenne de 300 à 3500 atomes de silicium par molécule. Les résultats les meilleurs sont obtenus avec un   diméthyl-siloxane   bloqué en bout par de l'hydroxyle et ayant, en moyenne, entre 300 et 3500 atomes de silicium par molécule. Les diméthyl-siloxanes bloqués en bout par de l'hydroxyle qui contiennent entre 5 et 10 moles pour cent de motifs (C6H5)(CH3)SiO et moins de 5 moles pour cent de motifs   méthylvinylsiloxane   fournissent des élastomères présentant d'excellentes propriétés à basse température. 



   Le siloxane (1) défini ci-dessus est mis en réaction aveo soit un siloxane contenant un groupe phényle soit un silanol oontenant un groupe phényle. Le siloxane contenant le phényle est préféré.   Le   siloxane contenant le phényle est de motifs de formule (C6H5)xR'ySiO4-x-y      dans laquelle R' est un radical   hydrooarboné   monovalent. 



  Les exemples spécifiques de radicaux hydrocarbonés monova- lents qui sont applicables dans l'invention comprennent les groupes alkyle tels que méthyle, éthyle,   tert-butyle   et   ootadéoyle ,   les groupes alkényle tels que vinyle,   allyle   et butadiényle ; les groupes cycolaklye tels que   oyolobutyle,     oyolopentyle   et cyclohexyel,les groupes      

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 EMI8.1 
 oJcloa1k&n,1. tels que cyolopentényle et cyclohexényle les groupes aryle tels que xényle ; les groupes algat7le tels que bealrle et xylyle ; et les groupes aralkyle tels que tolyle.

   Le siloxane contenant le groupe phényle peut ne contenir que des   substituants   phényle auquel cas x égale 0,   1 eu   2 et a une valeur moyenne comprise entre 0,8 et   1,3,   ou bien ce siloxane peut contenir des   substi-   
 EMI8.2 
 tuantes phényle plus d'autres radicaux hydrocarbonés monova- lents. Ces derniers sont présenta en quantité inférieure à   0,4   de ces radicaux par atome de silicium.

   Au moins 60 moles pour cent du siloxane contenant le groupe phényle 
 EMI8.3 
 sont des motifs (OH5)si45, tandis que le reste peut être constitué par des motifs 8102 et par des motifs tels que l'S101,,' R"2810 et (06H5)R'810.--Dans tous les cas le rapport des groupes organiques au silicium dans ce siloxane doit as trouver dans la gamme ci-donnue, 
Il   est   préférable que R' soit un radical hydro- carboné aliphatique de 1 à 6 atomes de carbone inclus. De préférence R' est le radical vinyle.

   De préférence, le siloxane contenant le groupe phényle a une moyenne de 0,9 à 1,2 radicaux phényle inclus par atome de silicium avec 
 EMI8.4 
 r ayant une valeur inférieure à 0115, Il est préférable que le nombre moyen des radicaux phényle et R' par atome de silicium soit entre 0,95 et 1,2 inclus (x + y) et qu'au moins 80 moles pour cent de ce siloxane soient cons- 
 EMI8.5 
 t1tu'es par des motifs (OïiS) 8,01 5. Les résultats les meilleure sont obtenus avec un siloxane contenant de l'hydroxyle qui a en moyenne entre 0,98 et 1,05 radicaux phényle par atome de silicium et ne contenant pas de radi- caux RI (a'ast-.à-dire, , est 0). 



  Il est essentiel que le siloxane contenant le 

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 EMI9.1 
 phényle contienne une Moyenne d'au 110jbe deux radloaux par 
 EMI9.2 
 molécule et qui sont soit des radicaux hydroxyle soit 
 EMI9.3 
 des radicaux '-CM, où Il est un ..'tal lealia ou un radical ammonium quaternaire. Ooeamt daD8 10 cas des silo=*  (i), 
 EMI9.4 
 le eiloxane (2) contenant le groupe phényle peut renfermer d'autres radicaux réactifs, Comme des radicaux alooxy, Cependant, il est préférable que tous les radicaux réac- 
 EMI9.5 
 tifs soient des radicaux hydroX1.

   Il va de moi que l'un ou l'autre de deux types 
 EMI9.6 
 des de 811oxane8 appliquée ici (O. 88t-k-41re, (1) et le 8110- xane contenant le groupe phényle) peuvent ttre'hoaopolyae-' 
 EMI9.7 
 rong des copolymères ou des mélanges de ailoxanea et qu'en outre tous les radicaux Organiques Ciliés a un atome de silicium quelconque peuvent 4ire identique. ou diffe- rente. Il est préférable que obb 11oè' soient des homopol1mre. ou des oopolm.1 plutôt que des mélanges. 



  Bien que le* eiloxajaea contenant le groupe pad- nye soient préférés pour (8), le composé 4'organoa11101ua (2) peut être un ph'nll.11anol ou un mélange de silomola contenant des groupes phényle. ces ailanola peuvent être représentés par la formule (0a#b.tJj,,, R' ont un radical hydrocarboné monovalent tel que défini 01-41'- nus. L'indice a égale Or 1 ou 2 et a une valeur moyenne comprise entre 0,65 et 1,3, l 'gale 0, 1 ou 2 et a une valeur moyenne inférieure à 0,4, et la somme de je + J! a une valeur moyenne comprise entre 1 et 1#3 Inclue.

   Il est 
 EMI9.8 
 essentiel qu'au moins 60 moles pour cent de tout mélange 
 EMI9.9 
 ailanol soient de formule (OôH;)S1(OH)38 est préféra- 
 EMI9.10 
 ble qu'au moins 80 moles pour Cent de tout mélange silanol 
 EMI9.11 
 noient de formule (06H,) Bi (OB:) 3' que.! ait une valeur moyenne comprise entre 0,9 et 1,2 inclue, l ait une valeur 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 moyenne inférieure ou 15 et que la somme de! '<- J soit comprise entre 1 et 1,2 inclue.

   Les résultats les .e11- leurs sont obtenue avec (06H5)S1(OH)3' On peut appliquer entre 40 et 175 parties en poids du composé d'organoeilioium pour 100 parties en poids de siloxane   (1).   Il est préférable qu'entre 50 et 160 parties en poids de (2) soient appliquées pour 100 parties de   (1).   Des résultats encore meilleurs Sont   obte-   nus lorsqu'on applique entre 60 et 140 parties en poids de (2) et mieux lorsqu'on applique entre 70 et 125 parties 
 EMI10.2 
 en poids du siloxane pour 100 parties de (1). Les r'.u1. fats les meilleurs sont obtenus lorsqu'on applique entre 70 et 125 parties en poids d'un monophénylsiloxane b14 XTlé pour 100 parties d'un diméthylsiloxane bloque en bout par de l'hydroxy et ayant entre   300   et   3500   atomes de silicium par molécule. 



   Il est essentiel qu'un catalyseur (3) de *on-   densation   d'hydroxyle relié au silicium soit   utilisé   pour 
 EMI10.3 
 catalyser la réaction entre le composé (2) d'organo*i11- cium contenant le groupe phényle et le   diorganosiloxane     ( 1 ).   Lorsqu'on applique un siloxane contenant le groupe phényle et renfermant une quantité   catalytique   de radi eaux OM résiduels, il n'est pas nécessaire   d'ajouter   tout catalyseur additionnel. Dans ce   cas   les composants   (2)   et   (3)   du mélange réaotionnel sont les mêmes.

   Les exemples 
 EMI10.4 
 de radicaux -CI( appropriés sont -!0, -OîCa, -omit -00s, et -?1tR", ou g est un radical organique tel que bensyle, éthyle, b8ta-h7droxyéthyle, méthyle, béta-phèuyléthyloo   octadécyle   et   oyolohexyle.   Lorsque (2) ne contient aucun! groupe OM ou un nombre insuffisant pour catalyser   *vu,-.     tageuaement   la condensation de (1) et de (2), on applique 

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   alors   un catalyseur   .'par'.   



     Les   catalyseurs de condensation hydroxyle relié au   silicium   préférés sont les hydroxydes de métaux   alca-   
 EMI11.1 
 lias, tels que KOUT IdOHt Naos, t3aa et RBOH. L'h7d1"OX7d1 de    .étal     aloalin   préféré est le KOH Il   est   préférable   d'utiliser   l'hydroxyde de potassium en une   quantité   suf   fisante   pour fournir un atome de   potassium   pour 100 à   100.000   atomes de silicium.

   les meilleure résultat* sont obtenue lorsque l'on a un   atome   de potassium pour 500 à   10.000   atomes de silicium* Ces rapports préférés du po- 
 EMI11.2 
 tassium au silicium sont aussi préférée lorsque le ailoxane ( 2) contenant le groupe phényle contient des radicaux -0E. lies sels d'organosillolum de ces hydroxydes de métaux alcaline peuvent aussi être utilisés. Des exemples appro- priés de ces sels sont (OU3)3BiOX, (06U,) (OH3)2S10Li, aor ( ca3> ,o rra, (ClÎ3oH2)301ONa et (06H,)38iOX. 



   Un autre type de catalyseur de condensation d'hydroxyle relié au silicium se trouve dans les oxydes de baryum, de strontium et de calcium. lies acides comme les acides   chlorhydrique   et   sulfurique   sont aussi applicables. 
 EMI11.3 
 



  Les phénoxydes de métaux alcaline et les dérivés de phénoxydee peuvent être utilisés comme catalyseurs dans l'invention. Les exemples spécifiques de ces   dérivés     phénoxydes   sont le phénoxyde de potassium, le p-phénoxyde- 
 EMI11.4 
 méthylphénoxyde de sodium, Os006H406HS,(OH3)4NO]206Ha- taH)(a') (aa5)oaH,oa, Ol06H40Li, (Bba)20ïi4Na, et le phénoxyde de lithium.

   Ce* composée peuvent   Atre   représentés par la formule générale 
 EMI11.5 
 Rltm-C) -(01)>P)z. formule dans laquelle Rit contient   jusqu'à 10   atomes de carbone et est un radical monovalent 

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 EMI12.1 
 h1dx-ocarbon4. halohydrocarboné ou hydrocarbonoxy ou un atome d'halogène, Si est un radical t8tra.-.alJcll- ou tétraaryl-assote, ou un radical tétraalkyl- ou t'traarrl- phosphore,   l'indice   m   égale   0, 1,2 ou 3,z égale   1,   ou   3     et ! + !   égale 1, 2, 3 ou 4.

   Le   phénoxyde   de métal alcalin préféré est le phénoxyde de   potassium    
Un autre type de catalyseur de condensation 
 EMI12.2 
 d'hydroxyle relié au silicium comprend les hydroxydes d'ammonium quaternaire et les sels d'organo-rilioiur de ces hydroxydess Ion sels d'organoeilioium d'hydroxydes d'ammonium quaternaire peuvent être représentée par la formule générale 'u8.(OQjbt, formule dans laquelle T est un radical organique alcalin stable comme les radicaux hydrooarbonés monovalente et les radicaux hydrocarbonde fluorures monovalents et Q est un ion ..ouiua: quaternaire, a égal' 1, 2   ou 3   et b a une valeur moyenne comprise entre 0,1 et   3   inclus.

   Les exemples spécifiques de ces cataly- 
 EMI12.3 
 Usure sont les hydroxydes de blta-hldroxy'thyltrim'thl1 
 EMI12.4 
 1 ammonium, de 'berx,.trimdïl ammonium, de dldodyoyldimi- thylaaa.u,a3.(a3)4 (O6H)ta)s.ox(OH3).- 
 EMI12.5 
 (CH2QH20H), le sel de benzyltriméthyl ammonium du damé- thylsilane diol, les hydroxydes d'ootaddofltrimdth11 ammo- nium, de tétradodéoyl ammonium, de tritétradéoylméthyl ammonium et d'hexadecylootadécyldimethyl ammonium. Les aminée primaires, secondaires et tertiaires peuvent être utilisées comme catalyseurs dans l'invention. Il est préférable que ces amines aient une constante de   dissocia    
 EMI12.6 
 tion d'au moins 10"10.

   Les exemples d'amines applicables comprennent les suivantes : bruoine, seo-butylamine, cocagne, diéthylbenzylamine, diéthylamine, diiaoamylamïne, 

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 EMI13.1 
 4ii80but.Jlamine, dïmdtbylminop dia'th11am1nomlth71ph4nol, diméthylbenzylamine, dipropylamine, éthllam1nt, éthl1n' diamine, hydrazine, looamylamins, 1.obutyln8, 180prop,l aminé, menthanodiamint, méthylamine, .'th11di.thylaa1nl, t-ootylaaine, t-2101211am1121, pip'r:Ld112., C-propylmîner t- octadécylamineg quinîmel, tétrméthylènedionimog trithyl amine, trii8obut71amine, trim6tby:

  am,ins, tr1a''th,lnl41... mine# tripropylminop L-arBinin8, L-11.in8, aconitine, banylam3.na, cinobonidint, ood'1D oo i1ne, ïastinte 0" aétho3cybMzylanin<t,  Ha4thoxy'b nByl aln , p-<<thoxybwa- eylamine, lf,H-rdthoxyb'Dzylam1n8, o...'thl1b.nll1Utin8, te . 'thy1b.nz11amine,  -m'th,lbenz11am1ne, .,...'thl1ben.,la- mine, morphine, Nicotine, novocatne basa, #pailonphénylm- mylazineg delta-phl%1,lbuVlam1ne, btta-pbé)'1'th1].rdn., bèta-phényldthylmêtbylamineg gamma-ph&nl1prOP11.in', J,N-i8opropylbenzylamine, ph78o.t11a1ne, pipérazine, qu1nidinl, 801amino, apartilne, t'traa'tb11quanin8, tb  balne, t-bu ty 1-2, 4¯dinitrophé'ny lamine, t btxtyl.2.-bydrrpr- 5-nitrobenzylamine,, t-buty.-4-laan.troeoar:LeEtrina, ..oa-. tylamylamine, t-ootyl-2-(b'ta-butox;

  r'thoX1)'th1l881D8, 2,4f 6-tria(diBéthylaaino) phénol, aniline, phia,lh,dralin8, pyridine, quinoléine, p--bramapbânylhydrau,na, n-nitro-o- toluidine, bita-éthoxyéthylamine, tétrahydroturtur,rl..jn8, n-am,inoacétopbdaona, iainodiaoétonitrlle, putre.otn., apermine , gamma-N,K-dia'thylaminoproPl1ptntaméth1141.llo- xane, p-toluidine et v8ratrine. j 
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 Sont aussi applicable comme catalyseurs les produite de condensation d'un aldéhyde aliphatique et d'une amine primaire aliphatique, comme les produite de 
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 condensation de formaldéhyde et .éth7la81ne, aotald4hyde et allylam1ne, orontonaldéhyde et éithylamine, leobutyral- 

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 déhyde et éthylamines acroléine et butylam1nl, alphas b'ta-dim4thylaoroldine et amylamine, but,yra1dib1d. et butylamine, acroléine et allylamine et formaldéhyds et heptylrmtner. 



  Les acides sultoniquen aromatiques, coma l'a- cide benzine aulfonique et l'acide p-tolubut *ulton1qul, peuvent 4tre utilise comme catalyseurs dans l'invention. 



  Les catalyeuure acide@ sulfurique de formule générale Z3tiï dama laquelle X est un rad1oalpertluoroalk11e de moins de 13 atomes de carbone, un radical H(012)OO'2- ou un radical IP(072)00?HC?2- où ± égale 0, 1 ou 2. Les axez pies de ces catalyseurs sont 0? 3sopt  2',SOJH,  .'98 31,  a'17S03H, HO'20'2S03H, O'iBS03H et O'30IHO'aSOJa. 
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  Un autre type de catalyseur de condensation 
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 dlbydroxyle relié au silicium comprend lois aonoborates Ii' alk11ne glyool de métal alcalin. Les exemple. app1*O-l Priée de 01. composés sont 
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 OH, OU, OH) 0 - 0 OH).J 0 ou 'H2  1fa. ÓH2 trot et mt3cB2 CE 1 rL:1. '2 OWa , OH, #t,CH.

   OH d-¯t'' '.PH-0 OH-0" M3 6B3 
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 Un autre type de catalyseur de condensation 
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 d'hydroxyle relié au silicium comprend les 180C1&ftat.. 
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 organiques qui sont exempt* d'hydrogène actif et qui atout 
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 -#t# qu'un groupe d'isocyanate par molécule. dos Oittâly'- usure i8oo78Date8 sont décrits en détail delà$ le Béret Canadien Y$ z*630 du 26 Janvier 1960à les exemples spécifiques d'18ocya:aate. convenant ici comprennent les loooyanstes aliphatiques tolu que de méthyle, de butyle, d'ootadécyle et d'h4xcShyle, les iaooyanatea  101oaliph-... 

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 tiquas tels que de cycloboxyle et de cyclob*xmyle 1 et les isoolanate. d'aryle tels que de xinyloo de bromophé- nilse d'anthraoyles de para-di.'th11 am1nophiD,le et de para-mdthoX1Phn11e. 



  Certaine sels d'aminée peuvent aussi être utile- ses comme catalyseurs dans l'invention. Ces sale d1 aminés sont les produits de réaction de composée amino basiques,   c'est-à-dire   d'ammonium ou d'amines organiques (comprenant 
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 les amines silylorganiques), avec des acides phosphoriques ou carboxyliques, Ces sels d'amine sont décrit dans le Brevet   Français   N  1.263.448 du 2 juin 1960. Le terme composé amino basique désigne les composée contenantau moins un atome d'azote relié à pas plus de trois atomes de carbone.

   Le composé   aminobasique   peut être une amine 
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 primaire, secondaire ou tertiaire, une aminé silylorgani- que, une poly-amine ou l'ammoniaque.   L'aminé   peut conte-.   nir   un ou plusieurs groupes amino et peut contenir des groupes organiques fonctionnels qui sont exempt   d'hydro-   gène actif. Les sels préférés sont les sels d'acides amino carboxyliques qui ont au moins six atomes de carbone, Les sels   d'aoides     polyoarboxyliques   peuvent aussi être utilisés. Ces sels   d'amines   peuvent être neutres, acides 
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 ou basiques.

   Les exemples de cou sels d'amïnes compren- nent l'acétate de di-2-éthylhexylamine, le formiate de triphénylaiipropylamine, l'hexoate de triméthylailoxydima- thylsilhexylamine, le butyrate de 4, 4'-d.atninobenscopbé-. none, le déoanoate de   4,4'-diaminodiphényléther,   l'aory- late de tri-n-butylamine, le oaproate de 3,4-diohloroani- line, l'ootanoate d'aniline, le   o-oblorophénoxyaoétate   de didodéoylamine, le   3-éthoxypropionate     d'éthylamine,   le 
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 monooléate de di éthylène triamine, le palmitate de diisopro 

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 pylamine, le stéarate de tr1.'tb7laatne, 1"bexoate de bonsylbydmoinop l'octoate de 295-diaithylpipèrazU*g le 2-dthyl-boxoate de t'traa'thl1UaD14inl, la eébaoate de d1(ootad'cl1amine).

   le dibexoate d dthxlànad3ai,na, le diphouphate de tétraéthylènepentaamine, le phosphate de 1,2-aminopropanephényle et le stéarate d'ammonium ainsi que les sels de tous les autres amines et acides indiquée ci-dessus. 



   Les catalyseurs décrits dans le Brevet Canadien 
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 Iia 601.296 du 5 juillet 1960 sont applicables comme aata. lyseurs dans l'invention. Les catalyseurs décrite dans ce Brevet sont les acides béta-aminobutyriques de formule ?H3 générale 8"'iiHCFICHC44H, les laotames de ces acides de CH3 formule 8"HHCHxCO et les alpba-amino acide de formule Y' B""ÎCiC00H où Rut est un radical hydrooarboné aliphatique monovalent de 5 à 30 atomes de carbone inclue, R"" est un groupe acyle hydrocarbond aliphatique de 5 à 30 atomes de carbone inclus et Y' est soit le radical méthyle soit de l'hydrogène.

   Les exemples spécifiques de ces matières sont la   N-caproyl   glycine, la   N-oaproyl   saroosine, la N 
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 palmityl sarcouïne, la N-oleyl glycine, la N-bononyl   glycine   et la N-linoleyl glycine. 
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 Les cela d'aaidae carboxyliques de certains métaux sont applicables comme catalyseurs dans l'inven- tion. Les exemples spécifiques des métaux qui peuvent être utilisés sont le plomb, l'étain, le nickel, le cobalt, le fer, le cadmium, le chrome, le zinc, le manganèse, l'aluminium, le magnésium, le baryum, le strontium., le calcium, le césium, le rubidium, le sodium et lithium. 



  Les exemples spécifiques de ces sels sont les   naphténates   

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 4...'taux et-de*4u$ tel. que les napht4nat.. do plomb, de cobalt et de zinc 1 les noie 4'ao14.. grM tel% que 1. 2- 'th,lh8xoate de fort le 2-'th7lhexoate ottmnwux et 1'00- toate de chroma j t les  le d'acides aroaat1que. oarboS1- 
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 lique. tolu que le dibenzoatw de ditratyl étala ; 1 leu solo th1droxl d'acides polyoarboxyliqiues tels que l'ad1pat. de dlbiatyl 4\ étain et le srfbaoate de plomb et Ion)) solo d'attde 4oarboxy- ligues tels que le   dilaotate   de   dibutyl     'tain..   
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  La quantité de catalyseur nécessaire pour a1t.o- . ter la réaction dépend de plusieurs faoteurs, comme la ton pérature et la durée de la réaction, le type de   catalyseur   
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 et les réactifs utilisée. Ainsi, il n'y a pas de limites pour la concentration du catalyseur. Cependant, la cono:n.   tration   optima pour tout système particulier peut   être   aisément déterminée en chauffant un mélange de   (1)   et (2) en solution et   en   notant la durée nécessaire pour donner 
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 un produit vuloanisaole au peroxyde corne décrit ei-4ea- sotfif.

   En général, les catalyseurs de condensation d'hydre  xyle   relie,au   silicium sont utilisée   à   la   Même     concentra-   tion que celle applicable pour les   condensations   de silo- 
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 xanes en général. Les componée d arganosi.i:aium précédemment dé- finis   (1)   et   (2)   sont mélangée et   chauffé$   dans un   solvant   approprié à une température suffisante pour donner un pro- duit vulcanisable au peroxyde. La température et la durée nécessaires pour le chauffage dépendent des composés d'or- 
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 Sanouilielum et du catalyseur utilisés et de It concentra- tion des composés d' arganasi.ic,um dans le solvant.

   Si le mélange est   chauffé   pendant une durée trop longuele 
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 produit vulcanisé est trop fluide entre 15000 et 250*0 et son propriétés physiques ne peuvent 8tn ...urée.. Si le 

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 mélange   n'est   pas   chauffé   assez longtemps, le caoutchouc 
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 résultant a de médiooroq propriétés physiques. Il est préférable que ce stade de chauffage se fasse à la tempe- rature du reflux du mélange pendant une durée suffisante pour donner un produit vulcanisable au peroxyde. En   gêné**   
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 rai des durées de reflux de 0,5 a 20 heures sont euffi- nantens Bien entendu on ne peut donner de limitée humera que. quant à la durée du chauffage et à la température. 



  La durée optima pour tout   système   particulier peut être déterminée en notant la durée nécessaire pour donner un 
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 produit vuloanisable au peroxyde. La durée nécessaire varie suivant les composée d'organoeilicium et les oata1r- noure utilisée et la concentration en matière solide. 



  Bien qu'il ne soit pas essentiel d'éliminer les flous-pro- duits de cette réaotion pendant le stade du chauffage, il 
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 est préférable qu'une portion sensible de ces loua.pro- duite soit éliminée pendant ce stade.   Ces     sous-produits   peuvent être éliminés au moment de leur formation ou bien 
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 Il* peuvent être éliminés vers la fin du stade de chauf- tage. Il est préférable qu'ils soient éliminés au fur et à mesure de leur formation. 



   Bien qu'il soit préférable d'ajouter toute la 
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 quantité du composé (2) d'organoellîoiux avant dé chauffer, une petite quantité de cette matière peut tire ajouté* après   les   opérations de chauffage et de   désactivation   du   catalyseur   mais avant le stade d'élimination du   solvant.   



  Cependant, il est essentiel qu'au moine 40 parties en poids 
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 de composé d'orgenouilicium (2) pour 100 parties de silo- xane (t)   soient   ajoutée* avant le stade de chauffage* Bien que jusqu'à 135 parties en poids du composé (2) or 
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 sano-milicons puissent être ajoutée* après les stades de 

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 chauffage et de désactivation du catalyseur, il est pré-   férable   d'ajouter 80 parties ou moins. 



   On peut appliquer tout solvant inerte dans le- quel le siloxane (1) et le composé d'organosilicium (2) sont solubles à la température de la réaction. Le terme "inerte" signifie que le solvant ne réagit pas de façon appréciable avec les   siloxanes   ou les catalyseurs. Les solvants aromatiques comme le xylène, le benzène et le toluène, sont préférés. Cependant, d'autres solvants ap- propriés comprennent les hydrocarbures aliphatiques comme l'éther de pétrole, les hydrocarbures   halogéné.   comme le   chlorobenzène   ou des esters, peuvent aussi être utilisés. 



  Il est à signaler que le produit de la réaction doit aussi être soluble dans le solvant utilisé pour garder le pro- duit sensiblement homogène pendant la phase d'élimination du solvant. 



   La seule limitation quant à la concentration des organosilioium solides dans le solvant est qu'il n'y ait pas de gélification appréciable pendant le stade de chauffage. La concentration maxima permise en matières solides varie suivant le.solvant, le composé d'organosi- lioium et le catalyseur utilisé. Il est préférable que la concentration en   solides   soit inférieure à 40 - 50 pour cent en poids par rapport au poids total du mélange. Il n'y a pas de limite inférieure quant   à   la concentration en solides étant donné qu'il n'y a pas de risque de géli-   fioation   aux basses concentrations. Cependant, le rende- ment du système est diminué lorsque la concentration en solides est inférieure à 10 pour cent en poids. 



   Bien que cela ne soit pas essentiel, les meil- leurs résultats sont obtenus lorsque le catalyseur est 

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 désactivé après le stade de chauffage. Ceci est   spécia-   lement vrai lorsque le lot de caoutchouc   ont à   être stocké pendant une longue durée avant la vulcanisation, étant donné que la réaction se continue donnant des propriétés physiques moins bonnes. Les procédés de désactivation des catalyseurs sont bien connus dans la technique et comprennent en général l'élimination et/ou la neutralisa- tion du catalyseur.

   Il est préférable qu'au moins une portion sensible duCatalyseur soit éliminée du produit de la'réaction. lorsque les hydroxydes de métal alcalin sont utilisés, il est préférable que le produit de la ré action soit carbonate après le stade de chauffage et fil- tré ensuite ou décanté du précipité. Les résultats les meilleurs sont obtenus si le produit de la réaction est carbonate et filtré. Un autre procédé de   désaotivation   du catalyseur consiste en l'addition d'une vapeur de si- lice au produit de la réaction, suivie de la décantation du précipité. Suivant une variante du procédé, le produit de la réaction peut être porté au reflux pendant une courte durée avant la décantation. Il est à noter que bien que le stade de désactivation du catalyseur soit préféré, ce n'est pas un stade essentiel de ce procédé. 



  Il va de soi que le procédé de   désaotivation   du catalyseur dépend du catalyseur particulier utilisé. 



   Il est essentiel que le solvant soit éliminé du produit de la réaction avant la vulcanisation du lot de caoutchouc. Il faut prévoir une agitation suffisante pendant ce stade pour maintenir le produit sensiblement homogène pendant l'élimination du solvant. Un des procédés d'obtention de ce résultat comprend la mastication du produit de la réaction par le broyage à chaud du produit. 

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  Bien entendu, la température et la durée de l'opération 
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 de broyage doivent étre suffisantes pour éliminer .en81- blement tout le   solvant   présent* Des conditions de broyât, telles que   la   vitesse du broyeur et la   pression    doivent   Atre     suffisantes   pour maintenir le produit sensiblement homogène pendant cette   opération.   Bien que le broyage soit le mode   préféré     d'élimination   du solvant, d'autres 
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 procédée, comme l'élimination du solvant tout en .'lan-   geant   peuvent être   utilisés   pour autant que l'agitation soit suffisante pour maintenir le produit sensiblement homogène.

   Il est préférable que l'opération d'élimination du solvant soit conduite à une température voisine du point d'ébullition du solvant. 



   Comme   illustré à     l'Exemple   10, une petite quan- 
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 tité d'un fluide diorg=ooiloxane bloqué en bout par de l'hydroxyle et d'un bas poids moléculaire (o'ert,.-dixa, ayant moine de 200 atomes du   silicium   par molécule) peut être ajoutée aux réactifs après l'élimination du   solvant*   
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 Ce produit d'addition peut être tout fluide d1organ08ilo- xane classique de bas poids moléculaire. Les exemples de ces siloxanes comprennent le diaéth1l8iloxanl, le phtaylmé- thylsiloxane, le méthylpropyleiloxane et un copolymbre de 95 moles pour cent de pbénylméthylsiloxane et 5 moles pour cent de   méthylvinylsiloxane.   



   Les lots de caoutchouc de l'invention sont vul- 
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 caniede simplement par chauffage à une température au. dessus du point de décomposition de l'agent de vuloâD1..* tien peroxyde. Ceci est une technique classique. Les exemples de peroxydes organiques applicables comprennent le peroxyde de benzoyle, le   perbensoate   de tert-butyle, 
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 le peroxyde de dioumyle, le peroxyde de di-tet-butyle, le 

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 le peracétate de tert-butyle, le 2,5-diméthyl-2,5-dihy   droperoxyhexane,   le peroxyde de bis(2,4-dichlorobenzoyle,) Ces peroxydes peuvent être   utilisés   en   quantités     attei.   gnant entre 0,1 et 10 parties en poids pour   100   parties du siloxane. 



   La vulcanisation moue presse   est   un procède efficace de vulcanisation de ces lots. D'habitude une température comprime entre 120 C et   200*0   pendant 5 et   15   minutes est suffisante. Le post-traitement entre   150 0   et 250 C pendant une à 24 heures est   aussi   habituel-. lement avantageux. 



   Lorsque des charges de silice ayant   des   motifs organosilyle reliée au substrat de silice sont   incorporées   aux lots de caoutchouc de l'invention, une petite quantité de   oyanoguanidine   peut être utilisée en plus de l'agent de   vulcanisation   peroxyde. L'usage de la cyanoguanidine comme agent de vulcanisation   ont   décrit dans le Brevet Belge N    621.432   du 16 Août 1962. 



   Les lots de caoutchouc de l'invention peuvent être utilisés pour obtenir des élastiomères ayant des ré- sistances élevées à la traction sang l'addition de charge, Cependant, une petite quantité d'une charge peut être in oorporée au lot de caoutchouc de l'invention. A titre illustratif des chargea qui peuvent être incorporées à   ces   lots de caoutchouc, on peut citer celles décrites dans le Brevet Canadien N    538.973   du 2 Avril 1957. 



   Les compositions de l'invention peuvent conte- nir d'autres produits d'addition tels que les produits d'addition de   durcissement   sous pression, les stabilisants thermiques, les inhibiteurs d'oxydation, les   plastifiants,   les pigmenta et autres   matières   habituellement   appliquent   

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 dans les caoutchoucs d'organo.11io1ua. Les élastoaère  de l'invention ont tane 'la.ti- cité excellente et une résistance à la fatigue   très   éle- 
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 vée comme illustré dans les Exemples 8 et 9* ces élasto- mères ont aussi des résistances élevées à la traction aussi bien à la température ambiante qu'aux températures élevées.

   Il est très inattendu que ces résistances éle- vées soient obtenues avec un lot de caoutchouc sans 1'in corporation d'une charge de silice. 
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  0 Les 6letonaree de l'invention peuvent être uti- lied  ladite élastomères de silicone classique sont utili- 
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 0409 étant donné qu'ils possèdent aussi don Propriétés   excellentes   à température élevée.   Ces   élastomères sont 
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 spécialement intéressante pour des applïoatïons ou une   excellente   élasticité   et/ou     résistance à   la   fatigue   élevée est   désirée.     lies   exemples   suivant'   sont donnés à titre   pure-   ment   illustrât!*   et nullement limitatif de l'invention. 



  A moins d'indications   contraires,   toutes les visocsités sont   déterminées   à 250 C 
Dans   le      exemples   les   types     suivants   de   matière*     sent utilisés   
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 A. Un monopbényloiloxane contenant de l'hy-. droxyle B. Un moaopheaylailoxaae exempt d'hydroxyle 0. [(06H5)S101"JS' et D.

   Un monophénylsiloxane exempt d'hydroxyle et contenant du   potassium   résiduel. 
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 Exvarpia i in 
On donne la composition  les conditions réac   tionnelles   et les propriétés   élastomères     doit   échantillons 

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 préparés dans cet Exemple au Tableau 1 ci-dessous, On mélange 100 parties en poids d'un diméthylsiloxane bloqua en bout par de l'hydroxy et 100 parties en poids d'un monophényle-siloxane du type indiqué au Tableau I, dans du toluène et met le mélange dans un ballon à trois cols pourvu d'un agitateur et du collecteur d'azéotrope. On porte le mélange au reflux pendant la durée indiquée avec agitation et élimination de l'eau dégagée.

   On carbonate ensuite la masse   réaotionnelle   avec de la neige carbonique à la température ambiante et on filtre. On élimine   en-   suite le solvant sur un broyeur   à   deux rouleaux   chaud,   A moins d'indication contraire, on ajoute ensuite deux   par.,..   ties de perbenzoate de   tert-butyle   pour 100 parti.. du   diméthyleiloxane   et vulcanise à la   presse   le lot pendant 10 minutes à 150 C puis chauffe pendant une heure   à   150 C dans un four à circulation d'air chaud.   On     pont-vulcanise   ensuite l'échantillon à   250*0   pendant la durée indiquée* On mesure la   résistance   à la traction en kilogramme.

   par centimètre carré et l'allongement en pour cent à la   rup-   ture au bout de   24   et   72     heurte   de traitement à 250 C, On exprime la concentration du catalyseur   mous   la   forme     d'un   rapport de l'atome de potassium (K) aux atome. de sili cium (Si) totaux dans   le    siloxanes On ajoute   le    cata lyseurs hydroxyde de potassium,   phénoxyde   de potassium et   hexylene     glyool     monoborate   de   potassium   en quantité appropriée pour donner le rapport potassium à   silicone   désiré.

   Le terme   hexylene   glycol monoborate de potassium 
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 s'applique au composé (OH3) 2 n'applique compound .0-0',.. 



  KOB 'OH2 '0 - OReOR3) On indique au Tableau I le total de solides en pour cent 

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 dans le toluène pour chaque échantillon. Le terme "hrs au reflux%   dans   le Tableau I indique purement et simple- ment la durée pendant laquelle on porte l'échantillon au reflux. La   viscosité   de la masse réactionnelle à la fin du reflux est la viscosité de la composition totale com prenant le solvant. 



   Cet exemple illustre les résultats obtenue en faisant varier le poids moléculaire moyen tel que déter- miné par la   viscosité   du   diméthylailoxane   bloqué en bout par de l'hydroxy. On ne trouve pas possible de vulcaniser l'échantillon N  1. Cet exemple illustre aussi les résul- tata obtenue en faisant varier la durée du reflux. Si on porte au reflux l'échantillon pendant une durée trop lon- gue, la fluidité de l'échantillon vulcanisé à   150*0     cet   si grande qu'on ne peut pas déterminer les   propriétés   physiques. Si on ne porte pas au reflux l'échantillon pendant une durée suffisante, la matière a des propriétés physiques médiocres.

   Cet exemple illustre en outre   qu'un   monophénylsiloxane exempt d'hydroxy ne   convient   pas comme, par exemple, les échantillons 11, 12, 13 et   14.   Cet eea- ple illustre encore qu'un monphénylsiloxane exempt d'hy droxy et contenant du potassium résiduel est efficace comme   illustré   dans l'échantillon II 15. 



   EXEMPLE 2   On   compare, dans cet exemple, les résultats ob- tenus par variation du rapport pondéral du diméthylsilo xane bloqué en bout par de l'hydroxy au   monophénylsiloxane   contenant l'hydroxyle. Le diméthylsiloxane bloqué en bout par de l'hydroxy   utilisé   dans cet exemple a une viscosité de 14.100 ce. Le   monophénylsiloxane   est un monophénylsi loxane contenant de l'hydroxyle. Les résultats de ces 

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   essais   figurent au Tableau II ci-dessous.

   Dana chaque   Cas   et en ae référant au Tableau II, on a 20 pour cent en 
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 poids au total de solides d'organ0811oxane dans le toluène avant reflux.   On   utilise de   l'hydroxyde   de   potassium     due   chaque   cas   en une quantité donnant 1 K pour   2000     ai,   Sauf indication contraire, on   utiliae   2 parties en   poidat   de 
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 tert-butylperbenzoate pour 100 parties de d1.'th1l.ilo' pour   vulcaniser   le lot de oaoutohouo. On applique, dans cet   Exemple,   le même procédé qu'à l'Exemple 1. 



    EXEMPLE 3    
On compare, dans cet exemple, lea résultats   ob-   tenue par   l'addiition   d'une quantité supplémentaire de 
 EMI26.3 
 monophénylsiloxane après les stades de reflux et de fil- tration, zain avant le stade d'élimination du solvant, ...0 lea résultats obtenue par l'addition de cette quantité supplémentaire de monopbényleiloxans avant le reflux. 



  Comme illustré dans l'échantillon No. 6 du Tableau III,   il     ont     nécessaire     d'utiliser   au moins   40   parties de   mono*'   
 EMI26.4 
 phenylailoxane pour 100 partiea du diaéth118iloxahe dans le stade de reflux. Les stades du procédé et le mode d'essai du caoutchouc ont été   décrits   en détail date 1'E xemple 1.   Dana   chaque cas, on utilise 100   partiea   en 
 EMI26.5 
 poids d'un d1111.th118iloxane contenant de l'hydroxyle et de viscosité 14.100 ça et un monophényleiloxant contenant de l'hydroxy. Le terme "partiee initiales en poids*1 in- dique la quantité de monophenylailoxane ajoutée avant le reflux.

   On ajoute du 1I1.0noph18iloxaDt supplémentaire après les stades de reflux et de   filtration,   mais avant l'élimination du solvant   sur   un broyeur chaud* On uti-   lise,   dans chaque cas, du toluène en quantité suffisant* 

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 pour fournir une concentration de 20 pour cent de solides de   ailoxane.   Sauf indication contraire, on utilise 2 par- ties en poids de tert-butylperbenzoate pour 100 parties de diméthylsiloxane pour vulcaniser le lot de caoutchouc. 



  On utilise suffisamment d'hydroxyde de potassium pour fournir un rapport K/Si de 1/2.000. Le Tableau est donne ci-dessous. 



   EXEMPLE 4 
On compare, dans cet Exemple, les résultats ob- tenus par la variation du type de solvant et de catalyseur utilise. On utilise, dans chaque cas,   100   parties d'un   diméthylsiloxane   bloqué en bout par de l'hydroxyle et ayant une viscosité de 14.000 ce pour   100   parties d'un monophénylsiloxane contenant de l'hydroxy. On donne le type de catalyseur et la concentration du catalyseur au Tableau IV ci-dessous. On y trouve la viscosité de la masse   réactionnelle     (comprenant   le solvant) avant et après reflux.

   On utilise, à moins d'indication contraire, 2 par- ties en poids de tert-butylperbenzoate pour 100 parties de diméthylsiloxane pour vulcaniser le lot de caoutchouc. les stades du procédé et le mode d'essai du caoutchouc ont été décrits en détail à l'Exemple 1. 



   EXEMPLE 5 
On compare, dans cet Exemple, les propriétés élastomères d'échantillons portés au reflux   à   diverses concentrations de matières solides. On utilise 100 par- ties en poids d'un diméthylsiloxane bloqué en bout par de l'hydroxyle ayant une viscosité figurant au Tableau V ci-dessous pour 100 parties d'un monophnénylsiloxane   conte-        nant de l'hydroxyle. On utilise   l'hydroxyde   de potassium comme catalyseur en une quantité suffisante pour fournir      

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   1K/2000   Si. On détermine la viscosité des échantillons après reflux mais avant l'élimination du solvant.

   On uti- lise, dans chaque cas, 2 parties en poids de tert-tubylper benzoate pour 100 parties de diméthylsiolxnae pour   vulcani-   ser le lot de caoutchouc, Les stades du procédé et le mode d'essai du caoutchouc ont été décrite en détail à   l'Exem-     ple   1. 



   EXEMPLE 6 
On compare, dans cet exemple, les résultats obte- nus par la variation de la quantité de l'agent de vulcani nation. Cet exemple démontre aussi qu'on peut incorporer une charge de renforcement dans le lot de caoutchouc.   On   utilise, dans chaque cas,   100   parties d'un diméthylsiloxane bloqué en bout par de l'hydroxy ayant une viscosité de 14.100 cs, pour 100 parties d'un monophénylsiloxane conte- nant de l'hydroxyle. La viscosité de la masse   réaction.     nelle   (comprenant le solvant) avant et après le reflux figure au Tableau   VI   ci-dessous. Les stades du procédé et le mode d'essai du caoutchouc ont été décrits en détail à l'Exemple 1.

   On exprime la quantité de la charge de renforcement utilisée en parties en poids par rapport à 200 parties en poids du lot de caoutchouc. On incorpore la charge dans le lot du caoutchouc pendant l'opération de broyage. On donne dans chaque cas, au Tableau VI, 20 pour cent en poids de solides à'organosiloxane au total dans le toluène avant reflux. Les pertes en poids du   tert-butylperbenzoate   pour 100 parties du diméthylsiloxane figurent également au Tableau   VI.   



   EXEMPLE 7 
On compare, dans cet exemple, les résultats ob- tenus par la variation de la concentration du catalyseur. 

 <Desc/Clms Page number 29> 

 
 EMI29.1 
 



  On utilise, dans chaque cas, 100 parties d'un 41.'th11.:L- loxue bloqué en bout par de l'hydroxy ayant une visecsite de 14.100 cap pour 100 partie 4'un woaophéaylsilexaat contenant de l'hydroxyle. On a 20 pour cent ta poids de solides d'or±8Doe11oxan. au total dans le toluène avant le reflux. On donne la concentration de l'hydroxyde de potassium au Tableau   VII   ci-dessous   ainsi   que la   viscosité   
 EMI29.2 
 de la manne réaotionnelle (oomprenant lt solvant) après le reflux. les stades du procédé et le mode   d'essai   du oaout- ohouo ont été décrits en détail à l'Exemple 1. On utilise 
 EMI29.3 
 dans chaque cang 2 parties en poids de tert-butylperben- zoate pour 100 parties de dïméthvloiloxant pour vulcaniser le lot de caoutchouc. 



   EXEMPLE 8 
On démontre ici le caractère élastique et la résistance élevée à la fatigue haute du caoutchouc produit suivant l'invention. Le caoutchouc produit   suivant   l'in- 
 EMI29.4 
 vention a une perte d'énergie (c'est-à-dire, une résistance à la fatigue plus grande) après des   cycles     d'extension   réitérés, plus petite que le caoutchouc de   silicone   clas   nique,   Ces élastomères sont aussi très élastiques   corne   
 EMI29.5 
 le montre la faible perte d'énergie pendant le relsoharteut après extension. 



   On compare deux des   échantillons   préparés dans les Exemples précédents, à un caoutchouc de   silicone     clan    nique pour ce qui est de la résistance à la fatigue et des caractéristiques élastiques. 



   On prépare le caoutchouc de   silicose     élastique   par Mélange dans un solvant puis broyage à chaud, de 60 
 EMI29.6 
 parties en poids d'un oogel traité de triméthylsilyle présentant une surface réelle d'au moins   300   m2/g et de 

 <Desc/Clms Page number 30> 

 
 EMI30.1 
 100 parties en poids d'une gomme de diméthyleiloxane oon* tenant 0,142 ROI* pour cent de Y1D1la'tb1.11o. et tu col*$ pour cent de ph&1118'th,1.11oxanl. On élialae   le   solvant restant par chauffage à 150 C pendant une heure. On broie ensuite le lot tout en ajoutant 0,5   par-    
 EMI30.2 
 tif en poids de tort-butylperbonzoate.

   On moulé à là presse le oaouohouo pendant 10 minutes à 15060 et chauffe* pendant une heure à 15000 puis pendant 24 heures à 250*0 On désigne oe caoutchouc au Tableau VIII o1-delsoua par (E) 
On essaye les échantillons par étirage de abaque 
 EMI30.3 
 échantillon à un taux constant de 50, 8 à par minute jtte-   qu'à   ce qu'on obtienne la contrainte désirée   (en   kg/cm2) indiquée au Tableau VIII.   On   relâche ensuite la con trainte à un taux tel que l'échantillon se détende à u taux constant de 50,8 mm par minute. On reprend ensuite oe cycle extension-détente suivant le nombre de tractions (n) indiquées au Tableau VIII.

   Aux   tractions     suivant**   on étire   l'échantillon   soit avec la mime contrainte soit avec la même déformation que lors du premier   étirage.   



  La déformation obtenue à chaque   traction     cet   indiquée au Tableau en allongement en pour cent. On exprime 1'éner- 
 EMI30.4 
 e (B) d'extension en kga/ca2 de l'échantillon. On dé- termine cette énergie par la   surface   limitée par la courbe contrainte-déformation et intègre entre les niveaux dési rés soit de la contrainte eoit de la déformation. La co-   lonne   "E1-En"représente la différence entre la quantité d'énergie nécessaire pour étirer l'échantillon lors de la première traction   (Si)   et lors des trctions suivantes 
 EMI30.5 
 (J). L'indice n représente le nombre de traitions. Plu. cette différence   est   petite plue la résistance à la fatigue 

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 du caoutchouc est grande.

   L'énergie de détente (R) donnée en kilogrammètres/cm2 de   l'échantillon   représente   l'éner-   gie récupérée par la détente de l'échantillon de l'état étiré à l'état relâché à un taux constant de 50,8 mm par minute. La perte d'énergie pendant un cycle extension. détente (En-Rn) exprime la différence   d'énergie   nécessaire pour étirer l'échantillon (En) et la quantité récupérée pendant la détente (Rn) de l'échantillon, toutes deux à un taux constant de 50,8 mm par minute. En général, plus la perte d'énergie pendant un cycle est faible, plus le caoutchouc est élastique. Le pour cent de perte d'éner- gie pendant un cycle extension-détente [100(En-Rn)] 
En est la mesure des caractéristiques élastiques du caoutchouc. 



  En général, plus ce pourcentage-est petit, plus le caout- chouc est élastique. 



   Comme illustré au Tableau VIII, les valeurs E1-En pour les   élastomères dU   l'invention sont plus petites que pour les   élastomères   de   silicone   classiques. Ceci est la preuve de la résistance à la fatigue supérieure du caoutchouc de l'invention. La perte d'énergie plus faible et le pourcentage de perte d'énergie plus petit pendant un cycle extension-détente des élastomères de l'invention constituent la preuve de leurs caractéristiques élastiques supérieures. 



    EXEMPLE %    
On compare les élastomères préparés suivant l'in- vention avec les élastomères de silicone classiques eu égard au module de   oisaillement   dynamique complexe comme le montre le Tableau IX ci-dessous. Les élastomères de l'invention ont des propriétés comparables à celles d'un ressort à boudin en acier. Un ressort à boudin en acier 

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 est presqu'idéalement élastique comme le montre le fait que la contrainte et la déformation sont en phase.

   Par ailleurs, un amortisseur parfait aurait une déformation déphasée de 90  par rapport à la force.   Etant   donné que tous les élastomères (aussi bien de silicone   qu'organi-   ques) sont des matières viscoélastiques, la déformation est décalée dans le sens négatif par rapport à la oon- trainte d'un certain   angle, .   Plus cet angle   ont   pe- tit, plus la matière est élastique ou analogue   à   un   res.   sort. On peut décomposer la contrainte veotoriellement en deux composantes, l'une en phase avec la déformation et l'autre déphasée de 90  en divisant   chacune   de ces composantes vectorielles de la contrainte par la déforma- tion, on obtient les composantes des modules réelles et imaginaires.

   On peut représenter vectoriellemetn ceci de la manière suivante 
 EMI32.1 
 0# G' G est le module de cisaillement dynamique complexe, G' la composante réelle ou élastique du module complexe, G" étant la portion imaginaire ou visqueuse du module complexe. 



  On peut représenter la relation entre le module réel et le module imaginaire par la tangente ou par la cotangente de l'angle ¯ Plus la cotangente de A est grande   (c'est-   à-dire G'/G") plus le module réel est grand et par   oonsé-   quent plus la matière est élastique ou analogue   à   un res- sort. Les élastomères de l'invention extrêmement   élasti-     ques   ou analogues à des ressorts comme le montrent les valeurs importantes de la cotangente de ¯ En fait, les caoutchoucs de l'invention ont des modules réels supé 

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 rieurs   à   ceux des caoutchoucs de   silicone   classiques. 



   Pour la mesure de   ces   propriétés, on fait appel à un   dispositif   de mesure électronique et à des calculs ultérieurs pour déterminer ces   propriétés,   L'appareil, les mesures et les calcule sont essentiellemetn   décrits   dans les deux   articles     suivants :   
1. Meassuremetns of Mechanical   Proportion   of   Polyisobutylene   at Audiofrsquencies by a Twin 
Transducer R.S.   Marvin,   E.R. Fitsgerald and 
J.D.   Ferry,   J. Applied Physion 21,197   (1950).   



   2. Dynamic   Proportion   of Rubber, S.D. Gehman 
D.E. Woodford and R.B. Stambough, Ind. Eng 
Chem 33   1032   (1941). 



   Ebn résumé, cet appareil comprend une barre de métal   suspendue   entre deux bobines acoustiques   (élément!   de haut-parleur dont les noyaux ont été   enlevé )      tint   des bobines   est   excitée par un circuit électronique   appro-     prie   qui établit une vibration   alternative   dans la barre de métal. Il apparaît une tension induite dame l'autre bobine.   On   peut déterminer, par un contrôle approprie des deux signaux et par des calculs appropriée, le module réel (G) l'imaginaire (G:) et la cotangente de 4 d'une matière serrée sur la portion centrale de la barre de mé tal et à un élément fixe de l'appareil.

   On conduit les essais à divers pourcentages de déviation ou de déforma- tion de   l'échantillon,   les résultats variant suivant le degré de défleotion. Le pour cent de déviation cet l'am- plitude de la vibration alternative induite dans la barre divisée par l'épaisseur de l'échantillon nous   casai,   ce rapport étant multiplié par 100.   On   peut ensuite établir des comparaisons entre les diverses matières essayées 

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 indiquée au Tableau IX pour ce qui est de   la   cotangente de  A   pour une déviation donnée.

   Plus la valeur de la   ootangente   de ¯   est   grande plue la matière est   élastique      On   prépare le caoutchouc de silicons   suivant   
On broie 100 parties en podis d'un siloxane oopolymère bloqué en bout par de l'hydroxy et de poids moléculaire élevé composé de   99,858   moles pour cent de diméthylsiolxane et de   0,142   mole pour cent de méthlvi nylsioxane avec 60 parties en poids d'une charge de siloce de renforcement, 8 parties en poids d'un fluide de dimé thylailoxane   hydroxylé   ayant une teneur en hydroxyle de 3 à 4 pour cent en poids, et 0,5 partie en poids   de   tert butylperbenzoate.

     On   moule ensuite à la presse le caout ohouo pendant   10   minutes à   15000   puis chauffe pendant une heure à   150 C   et pendant deux heures à 250 C La   chargé   utilisée pour préparer   oe   caoutchouc est une miloce de renforcement formée par la   transformation   du silocate   de   sodium en solution en un sol de siloce en   présence   d'une résine   échangeuae   d'ion, en portant au reflux ce sol avedc du HC1 pour produire une   silice   ayant une surface   réelle   moyenne de 250 à 500 mètres carrés par (gramme et en irai.

   tant cette   allie*   pour saturer sa surface de motifs dimé thlailoe par l'intermédiaire de liaisons   Si 031.   On dé- signe cet échantillon par (F) sur le Tableau   IX     ci-dessous    
EXEMPLE 10 
Cet exemple montre que l'on peut appliquer dit- férents agent* de vulcanisation pour vulcaniser les lots de caoutchouc de l'invention.

   Cet exemple   montre   aussi qu'une petite quantité d'un fluide de diroganosilxoane bloqué en bout par de l'hydroxyle et de bas poids molécu 

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 laire peut être incorporée après l'élimination du   solvant   avec 100 parties d'un diméthylsiloxane bloqué en bout par de l'hydroxy   (14.100   ce) et 100 parties d'un monoohé   nyleiloxane     hydroxyle.   Ces échantillons sont vulcanisée à la presse à une température indiquée au Tableau 1 ci   dessous.   Les stades du procédé et le mode d'essai du caoutchouc ont été décrite en détail à l'Exemple 1.

   Due chaque cas on ajoute après élimination du solvant le fluide de   diorganoailoxane   à terminaison   hydroxy   de bas   poids   moléculaire. Dane chaque cas du Tableau   X   on a 20% en poids au total de   matières     solides   d'organcsilo xane dans le toluène avant reflux. Dans chaque cas on utilise 2 parties en poids de tert-butyperbensote pour 100 parties de diméthlsioxane pour vuloaniser le lot de caoutchouc.   On   utilise dans cet exemple   Ion   substances suivantes 
G. Un fluide de diméthylsioxane bloqué en bout par de l'hydroxyle et ayant une teneur en hydroxyle d'environ 3,5% en poids, 
H.

   Un fluide de   phénylméthylsiloxane   bloqué en bout par de l'hydroxyle et ayant une teneur en hydroxyle d'environ 3,5% en poids. 



   I. Un oopolymère fluide de siloxane bloqué en bout par de l'hydroxyle et ayant une teneur en hydroxyle d'environ 3,5% en poids et contenant environ 40 moles pour cent de phénlvinylai- loxane et 60 moles pour cent de   phénylméthylsiloxane.   



     EXEMPLE   11 
Cet exemple montre que le procédé utilisé dans les exemples précédents peut être modifié en portant au reflux la masse rédactionnelle soit sans élimination de 

 <Desc/Clms Page number 36> 

 l'eau soit avec élimination de l'eau pendant les derniers stades du   reflux.   On applique 100 parties en poids d'un diméthlsioxane bloqué en bout par de   l'hydroxy   ayant une viscosité de 2.500 cs pour 100 parties d'un   taonophénylai-   loxane contenant de l'hydroxy. On a 20% en poids au to- tal de solides d'organosiloxane dans le   toluène   avant re flux.

   On utilise de l'hydroxyde de potassium en quantité suffisant* pour avoir un atome de K pour   2000   atomes de   Si,   On mesure la viscosité après reflux de la   manne   réaction. nelle (y compris le solvant). lies stades du   procède   et le mode   d'essai   du caoutchouc ont été décrits en détail à l'Exemple 1,   sauf   que dans chaque cas la masse   réaotion-   nelle est portée au reflux pendant la durée indiquée au Tableau XI   ci-après   sans élimination de l'eau. Dans cer   taine   cas on poursuit le reflux avec élimination de l'eau au fur et   à   mesure de sa formation.

   Dans chaque   eau   on utilise 2 parties en poids de ter-butylperbenzoate pour 100 parties de diméthylsiloxane pour vulcaniser le lot de caoutchouc. 



     EXEMPLE   12 
On mélange dans du toluène à une concentration de solides de siloxane d'environ   @5%   en poids, 100 par- ties en poids d'un copolymère de siloxane bloqué en bout par de l'hydroxy ayant une viscosité d'environ 51.700 cs      25 C et contenant environ 92 moles pour cent de dimé- thylsiloxane, environ   7,5   moles pour cent de phénylméthisi loxane et   0,5   mole pour cent de méthlvinylstionae 120 parties d'un   monophénylsiloxane   contenant de l'hydroxy et suffisamment de KOH pour avoir un rapport 1K/2.000   Si,

     On met ensuite le mélange dans un ballon à trois cols muni d'un agitateur et d'un collecteur   d'azéotrope.     On   

 <Desc/Clms Page number 37> 

 
 EMI37.1 
 porte le mélange au reflux pendant troie heures ateo agi* tation et élimination de l'eau formée. On emrboàato en. suite la manne r4aotionnelle:au moyen de neige otebonique à la température ambiante et on filtre* On élimine   alors   le   solvant   sur un broyeur à deux rouleaux chaude puis on 
 EMI37.2 
 ajoute deux parties en poids de text-butylperbeneoate pour 100 parties du oopolymere de diorganoailoxane et vulcaniae ' l'échantillon à la prenne pendant 10 minutes à 1$0*<3 et le chauffe pendant une heure z 150*0 dans un* (ftuV* à circulation d'air.

   On pontvuloanise alors 1 ' échantillon à   25000.   La   résistance   à la traction en kg/cm2 et le % d'allongement à la rupture sont   mesurés   au bout de 24 et 72 heures de traitement à cette   température.   Cet cja tillon a les propriétés   physique.     suivantes   : 
 EMI37.3 
 Proriété8 ae l'élaeto..r,,, 
 EMI37.4 
 24 heures à 250 0 72 b*v& $ h 0*0 Résistance à Allongement Rênistance à A11obsi..ni la traction la traction (kg/cm2) ¯¯¯¯¯¯ (ks/aa2) 
 EMI37.5 
 
<tb> 69,25 <SEP> 160 <SEP> 93,10 <SEP> 125.
<tb> 
 



   EXEMPLE 13 On mélange dans 800   partie.   en poids de   toluène*   
 EMI37.6 
 100 parties d'un diaéth11.iloxane ayant une "viscosité d'environ 14.100 ou à 25 0, 100 Parties On poids de (06H,)S1(OH) 3 et suffisamment de KOH pour Avoir lx/2000 aî. 



  On   porte ensuite   le mélange au reflux pendant deux   heurte   avec agitation et élimination de l'eau dans un   ballon   à trois cola muni d'un agitateur et d'un collecteur d'azéc trope. On carbonate alors la   masse     réaotionnelle   au moyen 

 <Desc/Clms Page number 38> 

 
 EMI38.1 
 de neige oatboniqu. à la température ambiant..t on t11t. 



  On élimine le solvant sur un broyeur Óhaud k deux rouleau* et on ajout* 2 parties en poids do t.tbUt1ip.rb.njo't. pour 100 parties de d1méth11811oxan. et VU1GIn1.. 1'4. ohantillon à la pronos pendant 10 minutes à 15040 et chauffe pendant une boute à 15000 dans une étuve a o1'- lation d'air. On postYuloan1s. ensuite lldêhtmtillon à 25000 pendant'la durée Indiquée, La r'1atanÓe à la 'rao- tion en kg/cm2 et le % d'allongement à la   rupture   dont   mesuré   au bout de 24 et 72 heures de traitement à   dette   température.

   Cet échantillon présente les   propriétés   physiques suivantes : 
 EMI38.2 
 Propriétés de 1* élastqteère, 
 EMI38.3 
 g4iihamfM,,fr,,,g50 ,q 7.2..]Mvaa9âù4Èôt!a itésintance à Allongement Résistanbe à Allongeaient la traction e la traction (kg,lom2) ¯¯¯¯¯ (kg/0&2) -¯¯¯riz¯ 
 EMI38.4 
 
<tb> 57,40 <SEP> 345 <SEP> 63 <SEP> 240
<tb> 
 
EXEMPLE 14 On   mélange     dame   du toluène à une   concentration   
 EMI38.5 
 en ailoremen solides de 20 % en poids$ 100 parties en poids d'un d1.thl11i1oX&De bloqua en bout par de illy-. droxy et 100 parties de aonoorgano811oxatl. h;rdroXt14 bt le catalyseur.

   La viscosité du ditëthyleiloxàtte et le type de aODoorganos11oxane et de catalyseur sont douais au Tableau XII   ci-après.   On   .et   le   Mélange   date   un     Wallon   à trois cola muni d'un agitateur et d'un   collecteur   d'azéo trope. On porte le mélange au reflux pendant une   heure   
 EMI38.6 
 avec agitation puis on élimine l'eau formée* On t'etro1C11 t 

 <Desc/Clms Page number 39> 

 ensuite la   masse   réactionnelle à la température ambiante, le carbonate   à   la neige   carbonique   et la filtre.

   On éli mine le   solvant   sur un broyeur chaud à deux rouleaux et ajoute 2 parties en poids de tert-butylperbezoate pour 
100 parties de diméthylsiolance On   vulcanise   ensuite à la   prenne   le lot de caoutchouc pendant 10 minutes à   150*0   et chauffe dans une étuve à circulation d'air pendant une heure à   150*0,     On     vulcanise   ensuite l'échantillon à   250*0   pendant la durée indiquée au Tableau XII. On pro- cède   comme   dans   l'Exemple   : 

 <Desc/Clms Page number 40> 

 
 EMI40.1 
 Tl\JIT.R-1J - -x 
 EMI40.2 
 Composition de siloxane Conditions de réaction Propriétés des é1.a8to.ère 24 h. à 250'C. 72 h. à 250"C. 



  DiJaé'thy1 T1Pe de 1a de Conc.de % Solides heures Vise. Rés. à la % al- Rés. à la b a3.lonsiloxane mono- cataly- catalyseur dans le au en es, à traction Ion- traction gement vise.on es. phényl seur (rapport toluène reflux la fin (kg/cm2) gement (k.g/ca2) siloxane X/Si) ¯¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯ du reflux ¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯¯¯¯ 24.5 A K0H 1/2.000 40 1 2,2 Ne peut être vulcanisé l'échantillon 
 EMI40.3 
 
<tb> coule <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> 2. <SEP> 2.250 <SEP> A <SEP> KOH <SEP> 1/2.000 <SEP> 20 <SEP> ,5 <SEP> 5,4 <SEP> 63,4 <SEP> 370 <SEP> 77 <SEP> 180
<tb> 3. <SEP> 2. <SEP> 250 <SEP> A <SEP> KOH <SEP> 1/2.000 <SEP> 20 <SEP> 1 <SEP> 4,9 <SEP> ne <SEP> peut <SEP> être <SEP> vulcanisé <SEP> l'échantillon
<tb> coule <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> 
 
 EMI40.4 
 4. 12.900 A los 1/2.000 20 1 - 85*4 450 95,2 260 
 EMI40.5 
 
<tb> 5.

   <SEP> 12.900 <SEP> A <SEP> KOH <SEP> 1/2.000 <SEP> 20 <SEP> 3- <SEP> ne <SEP> peut <SEP> Être <SEP> vulcanisé <SEP> l'échantillon
<tb> coule <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> 6. <SEP> 13.100 <SEP> A <SEP> KOH <SEP> 1/4.000 <SEP> 20 <SEP> 1 <SEP> - <SEP> 90,65 <SEP> 410 <SEP> 93,8 <SEP> 205
<tb> 
 
 EMI40.6 
 7. 14.100 1 un 1/2.000 20 1 7,4 7315 360 77 300 8. ,2g z xon 1/2.000 20 2 6.9 z0,3 390 75 210 9. 15 x 106 z ÒR 1/2.000 20 ,5 18 '3s3 160 '14in 140 po. 15 x 10 6 A aos 1/2.000 20 3 593 6792 270 64,05 290 

 <Desc/Clms Page number 41> 

 
 EMI41.1 
 Tt.RJtU - 1 (suite) 
 EMI41.2 
 
<tb> composition <SEP> de <SEP> ailoxane <SEP> Conditions <SEP> de <SEP> réaction <SEP> Propriétés <SEP> des <SEP> élastomères
<tb> 
 
 EMI41.3 
 24 h. à 250-C. 72 h. à 250*0. 



  Diméthyl Type de Type de Cône. de % solides heures Vise. en Rés. à la % allon- Résis.à la % allonmiloxane mono- catal catalyseur dans la au es. à la traction gazent traction gemant sisc.sn as.phéal saur (rapport toluène reflux fin du 3cg,r.m (kg/ek 2 81loxane X/5i) rsfimx il. 13,728 B M0635 1/2.000 20 0,5 ne peut être TUlcan:laé.l'échan'tU1on 
 EMI41.4 
 
<tb> est <SEP> itou <SEP> et <SEP> collant
<tb> 
 
 EMI41.5 
 12. 1'.728 B â0Gg8 1/2.000 20 4 fi 13- 13.728 B hex;

  r1ène sl7- 1/2.000 20 1 fi 
 EMI41.6 
 
<tb> col <SEP> monoborate <SEP> de <SEP> potassium
<tb> 
 
 EMI41.7 
 14. 13.100 C EOH 1/2.000 20 2,5 ne peut <tre vulcanisé, l'échantillon 
 EMI41.8 
 
<tb> est <SEP> fluide
<tb> 
 
 EMI41.9 
 15- 14.100 D -Oï 1/2.000 21 t' 40,18 410 65,3 205 16 1*5 x 107 A 1/2.000 20 1,5 61 4S 195 67,55 175 17.99-200 t 1/2.000 20 - 49t56 390 82,81 350 1- Le potanslua est présent dans le JIOnopIa11oxaM en quantité donnant le rapport X13î indiqué. 



  2- 4 parties an poids de t.ert-bu1071 porbenzoate utilisées pour love parties de diIIé'th71aUoxane.. 

 <Desc/Clms Page number 42> 

 
 EMI42.1 
 



  TABLSAU-11 
 EMI42.2 
 
<tb> Composition <SEP> de <SEP> siloxane <SEP> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> 
 
 EMI42.3 
 24 hr. à 2SOC. 72 h. à 222*C. 



  Parties en poids Parties en poids Heures de Rénîs. à la % Régis. à la % de dîméthyl- de monophényï- reflux traction en allon- traction en allonsiloxane siloxane kg/cm geJl8..3.1O kslca2. gement t. 100 40 2 23,e8 265 16,8 140 2* 100 60 '1 54,25 330 5,8 190 100 80 69 65 365 74,55 245 100 ioe 7291 360 8296 195 100 120 2 76 345 92,?5 195 6. 100 140 1 69 145 75 120 7. 100 140 3 74*2 180 97,3 185 
 EMI42.4 
 
<tb> 8. <SEP> 100 <SEP> 160 <SEP> 3 <SEP> 64,05 <SEP> 110 <SEP> 78,4 <SEP> 90
<tb> 
 
 EMI42.5 
 9." 100 125 Il 49.7"1'70 '72..8 180 10. 100 140 2 74,2 170 90,3 160 11. 100 75 1 53*2 460 60-.2 350 12... 100 100 il 61 3w -Z-.8 310 11 on utilise 3 parties en poids de tert-butylperbenzoete pour 100 parties de di.aét0X8D8. 

 <Desc/Clms Page number 43> 

 



    TABLEAU - III   
 EMI43.1 
 
<tb> Monohénylsioxnae <SEP> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> Parties <SEP> initiales <SEP> Parties <SEP> en <SEP> 24 <SEP> h. <SEP> à <SEP> 250 C <SEP> 72 <SEP> h. <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> en <SEP> poids <SEP> poids <SEP> ajoutées <SEP> H. <SEP> de <SEP> Résist. <SEP> à <SEP> la <SEP> % <SEP> Résis. <SEP> à <SEP> la <SEP> %
<tb> après <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> allon-
<tb> (kg/cm <SEP> ) <SEP> gement <SEP> (kg/cm <SEP> ) <SEP> gement
<tb> 1 <SEP> 100 <SEP> 10 <SEP> 2 <SEP> 72,8 <SEP> 320 <SEP> 96,6 <SEP> 205
<tb> 2. <SEP> 100 <SEP> 20 <SEP> 2 <SEP> 71,75 <SEP> 300 <SEP> 99.4 <SEP> 225
<tb> 3. <SEP> 120 <SEP> - <SEP> 2 <SEP> 76 <SEP> 345 <SEP> 92,75 <SEP> 195
<tb> 4. <SEP> 100 <SEP> 40 <SEP> 2 <SEP> 63,35 <SEP> 215 <SEP> 95,2 <SEP> 165
<tb> 5.

   <SEP> 140 <SEP> - <SEP> 3 <SEP> 74,2 <SEP> 180 <SEP> 97,3 <SEP> 185
<tb> 6. <SEP> 10 <SEP> 90 <SEP> 2 <SEP> 44,8 <SEP> 180 <SEP> 24,85 <SEP> 115
<tb> 7. <SEP> 100X <SEP> 20 <SEP> 2 <SEP> 45,5 <SEP> 270 <SEP> 63,7 <SEP> 250
<tb> @ <SEP> On <SEP> utilise <SEP> 1 <SEP> partie <SEP> de <SEP> cyanoquanidine <SEP> et <SEP> 1 <SEP> partie <SEP> de <SEP> tert-butylperbenzoate <SEP> pour <SEP> 100 <SEP> parties <SEP> de
<tb> diméthylsiloane <SEP> comme <SEP> agent <SEP> de <SEP> vulcanisation.
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 44> 

 



    TABLEAU IV   
 EMI44.1 
 
<tb> Viscosité <SEP> en <SEP> cs <SEP> propriétés <SEP> de <SEP> 1 <SEP> t <SEP> élastomère <SEP> 
<tb> 
 
 EMI44.2 
 * Boli- à 250'C. à 250*C  Type de Cône. de *> son- 24 h.. à 25080. 72 h. à 25000. catalyseur catalyseur Solvant des dans H. de avant après Rés. à la zur Ses. à la solvant reflux reflux reflux traction allon- traction allon- 3Cgjcm gement 3cg/cm 2 gement 1. KaB 11'1200081 benzène 20 ' - - 82,95 'S 86,8 ':85 2. potassium I83600Hi benzène 20 1 - - 72,8 210 70 180 
 EMI44.3 
 
<tb> hexylène
<tb> glycol <SEP> monoborate
<tb> 
 
 EMI44.4 
 3. Ion 1K/2000S1 toluène 20 1 5,95 8147 67969 335 84 270 z. imco 5 l*/2000Si toluène 20 1 5, 95 ?,'5 60,62 320 82,32 300 5.

   KOB H/2000Si xylène 20 1 6,*7 7,73 55,09 300 63,42 195 6. tétrailithyl 2% rapport xylène 20 4 - 9157 65973 }40 72,73 300 
 EMI44.5 
 
<tb> guanidine <SEP> au <SEP> poids <SEP> 
<tb> di-2-éthyl <SEP> total <SEP> de <SEP> sohexoate <SEP> lides <SEP> de <SEP> siloxane
<tb> 
 
 EMI44.6 
 7. Kaon iNa/200OSi toluène 20 4 - 7 s 72,8 300 70.70 175 

 <Desc/Clms Page number 45> 

 
 EMI45.1 
 TABLEAU-IV (Suit ) 
 EMI45.2 
 Viscosité en ers.* Propriétés de l'élastomère fiype da Cane. d. % 80U- 24 h. à 250 C. ?2 h. à 25000. catalyseur catalyseur Solvant des dans H. de avant après Réa. à la % Rési. à la solvant reflux reflux reflux traction allon- traction allon- #######¯#¯¯¯#¯¯ ¯¯¯¯¯¯ .., kgJc.2 gement kc.2 Rouent 8. tétraaéthyl 2% rapport toluène 20 11 70 335 72 94 300 guanidine au poids todi-2-éthyl tal de solihexoate des de siloxane 9.

   LiOR lLi/2000Si toluène 20 72 - - 70,49 219 79,87 22? 10. LION Hd/2000Si toluène 20 288 - - 72,94 303 77,70 207 11. LION lLi/2000Si toluène 20 456 - - 75,81 308 63,8 183 121. n-hejçrl 2% en poids tolu'. 24 96 - - 85,61 238 64.,,2 141 aminé par rapport au poids total de 8aUd.. de 8110pane 

 <Desc/Clms Page number 46> 

 
 EMI46.1 
 TABLEAU-IV (Suite) 
 EMI46.2 
 
<tb> Viscosité <SEP> en <SEP> cs <SEP> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> 
 
 EMI46.3 
 Type de Conc de # % 801:

  1- 24 heures à 2500C, 72 heures à 2500c, 
 EMI46.4 
 
<tb> catlyseur <SEP> $catlsyeur <SEP> Solvant <SEP> des <SEP> dans. <SEP> H. <SEP> de <SEP> avant <SEP> après <SEP> Résist. <SEP> à <SEP> la% <SEP> Résilst <SEP> à <SEP> la
<tb> ¯¯¯¯¯¯¯ <SEP> Solvant <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> allon-
<tb> 
 
 EMI46.5 
 13.tH  26 an poids taluéne ' #####T /c:;a2 gement kycm,2 ;rement 13.t6tramétb,yl poids toluène 595 8,32 81,2 365 82 325 
 EMI46.6 
 
<tb> guanidine <SEP> par <SEP> rapport
<tb> 2-éthyl- <SEP> au <SEP> poids <SEP> total
<tb> 
 
 EMI46.7 
 hamoate d"'-0114.8 de siloxane.. 



  14... toluène 20 'T , - 8,? 7i 338 79 305 15... toluène 20 22 - S,'18 82,6 360 86 355 16. C,84 en poids toluène 20 1 - 7,7 64,75 345 ?'i s5 380 i par rapport au 7,7 64,?5 545 7-5 3ao ! 
 EMI46.8 
 
<tb> poids <SEP> total <SEP> des <SEP> @
<tb> solides <SEP> de <SEP> siloxane
<tb> 
 
 EMI46.9 
 17. tolue. 20 3 6,9 68,6 315 80,.5 340 '8. ' " toluane 20 , - 5,88 74e2 39O?9 365 19... toluène 20 11E-5 - 59-112 661,5 36 74 410 
 EMI46.10 
 
<tb> 66,5 <SEP> 365
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 47> 

 
 EMI47.1 
 gfiBT.KAg - 17 (Suit } 
 EMI47.2 
 Viscosité en es.

    Propriétés de 1Jélastomère 
 EMI47.3 
 
<tb> Type <SEP> de <SEP> Conc. <SEP> de <SEP> % <SEP> soli- <SEP> 24 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250*0. <SEP> 72 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> catalyseur <SEP> catalyseur <SEP> Solvant <SEP> des <SEP> dans <SEP> H. <SEP> de <SEP> avant <SEP> après <SEP> Rés. <SEP> à <SEP> la <SEP> % <SEP> Ses  <SEP> à <SEP> la
<tb> solvant <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP>  lion-
<tb> 
 
 EMI47.4 
 ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯ ¯¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯¯ ¯¯¯¯ kg/cm2 gement 3/m gement 20. tétramétbyl 2% en poids toluène 20, Oy5 t- 7,43 63,7 z5 z 245 
 EMI47.5 
 
<tb> guanidine <SEP> par <SEP> rapport
<tb> 2-éthyl- <SEP> au <SEP> poids <SEP> tohexoate <SEP> tal <SEP> de <SEP> solides
<tb> de <SEP> siloxane
<tb> 21.

   <SEP> Acide <SEP> p- <SEP> 0,75% <SEP> en <SEP> poids <SEP> toluène <SEP> 17 <SEP> 1? <SEP> 58,1 <SEP> 254 <SEP> 63,56 <SEP> 220
<tb> toluène <SEP> par <SEP> rapport <SEP> au
<tb> aulfonique <SEP> poids <SEP> total <SEP> de
<tb> solides <SEP> de
<tb> siloxane
<tb> 
 
 EMI47.6 
 22. Octoate 0901U% en toluène 20 2 - 43,05 270 35035 228 
 EMI47.7 
 
<tb> stanneux <SEP> poids <SEP> par <SEP> rapport <SEP> au <SEP> poids
<tb> total <SEP> de <SEP> solides
<tb> de <SEP> siloxane
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 48> 

 
 EMI48.1 
 TABLEAU - IV ( Suite) Les viscosités sont Mesurées à   20 %   de solides dans le toluène, 
 EMI48.2 
 le 3 parties en poids de t.rt-butl1p.rb'ASoate pour 100 parties de d iméthyloiloxant. 



  2 Le catalyseur est désactivé à la fin de l'opération de reflux par l'addition d'un excès de   LiOH   puis filtré avant l'addition de neige carbonique. Le lot de caoutchouc est ensuite broyé tel que décrit à l'exemple 1. 



    #   Le catalyseur est désactivé à la fin de l'opération de reflux par l'addition d'une quantité équivalente de LiOH puis séché au   NaSO   avant l'addition de 
CO2 sous la forme de neige carbonique. Le lot de caoutchouc est ensuite broyé tel que décrit à   l'exem-   ple 1. 

 <Desc/Clms Page number 49> 

 



    TALBEUA T   
 EMI49.1 
 
<tb> Viscosité <SEP> en <SEP> cS. <SEP> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> Vise* <SEP> en <SEP> CS <SEP> % <SEP> soli <SEP> Heures <SEP> 24 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C. <SEP> 72 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> du <SEP> diméthyl <SEP> des <SEP> dans <SEP> de <SEP> ayant <SEP> après <SEP> Résist.à <SEP> la <SEP> % <SEP> Eésist. <SEP> à <SEP> la <SEP> %
<tb> siloxane <SEP> le <SEP> toluène <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> reflux <SEP> traction <SEP> en <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> en <SEP> allon-
<tb> 
<tb> kg/cm2 <SEP> sèment <SEP> kg/cm2 <SEP> gement
<tb> 1. <SEP> 2250 <SEP> 20- <SEP> 0,5 <SEP> 5,4 <SEP> 64,4 <SEP> 370 <SEP> 77 <SEP> 180
<tb> 2. <SEP> 2250 <SEP> 40 <SEP> 1 <SEP> 80 <SEP> 82,60 <SEP> 360 <SEP> 85,4 <SEP> 170
<tb> 3.

   <SEP> 14.100 <SEP> 10 <SEP> 3 <SEP> 5,3 <SEP> 1,9 <SEP> 53,2 <SEP> 280 <SEP> 76,3 <SEP> 250
<tb> 4 <SEP> 14.100 <SEP> 30 <SEP> 2 <SEP> 5,3 <SEP> 10,5 <SEP> 71,4 <SEP> 290 <SEP> 79.1 <SEP> 190
<tb> 5. <SEP> 14.100 <SEP> 50 <SEP> 3 <SEP> 5,3 <SEP> 281 <SEP> 72,1 <SEP> 210 <SEP> 56,7 <SEP> 120
<tb> 6. <SEP> 1,29 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 10 <SEP> 2 <SEP> 28 <SEP> 3 <SEP> - <SEP> 52,15 <SEP> 240
<tb> 7. <SEP> 15 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 25 <SEP> 2 <SEP> 425 <SEP> 11 <SEP> 65,1 <SEP> 260 <SEP> 67,55 <SEP> 210
<tb> 8. <SEP> 14.100 <SEP> 33,3 <SEP> 1 <SEP> 5,3 <SEP> 43,7 <SEP> 79,45 <SEP> 320 <SEP> 82 <SEP> 200
<tb> 9. <SEP> 14.100 <SEP> 25 <SEP> 1 <SEP> 5,3 <SEP> 9,8 <SEP> 77 <SEP> 325 <SEP> 85,4 <SEP> 210
<tb> 10.

   <SEP> 14.100 <SEP> 15 <SEP> 1 <SEP> 5,3 <SEP> 3,69 <SEP> 63,42 <SEP> 380 <SEP> 77 <SEP> 235
<tb> x <SEP> Les <SEP> vixosités <SEP> avant <SEP> reflux <SEP> sont <SEP> mesurées <SEP> à <SEP> 20% <SEP> de <SEP> solide. <SEP> dans <SEP> le <SEP> toluène. <SEP> Les <SEP> viscosités <SEP> après <SEP> reflux
<tb> sont <SEP> mesurées <SEP> avec <SEP> le <SEP> pourcentage <SEP> de <SEP> solides <SEP> indiqué <SEP> mu <SEP> tableau*
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 50> 

   TABLEAU - VI   
 EMI50.1 
 
<tb> Conditions <SEP> de <SEP> réaction <SEP> Propriétés <SEP> de <SEP> 1'élsstomères
<tb> Parties <SEP> en <SEP> Parties <SEP> en <SEP> Vise.

   <SEP> à <SEP> la <SEP> fin <SEP> catly <SEP> 24 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C <SEP> 72 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> poids <SEP> de <SEP> tert- <SEP> poids <SEP> de <SEP> heures <SEP> de <SEP> du <SEP> reflux <SEP> (20% <SEP> seur <SEP> Résist.à <SEP> la <SEP> % <SEP> Résist.à <SEP> la
<tb> butyl <SEP> perbenzoate <SEP> charge <SEP> reflux <SEP> solides) <SEP> type <SEP> Conc. <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> allon-
<tb> 
<tb> (kg/cm <SEP> ) <SEP> gèrent <SEP> (kg/cm2) <SEP> gement
<tb> 1 <SEP> 2 <SEP> - <SEP> 1,5 <SEP> KOH <SEP> 1K/2000Si <SEP> 40,6 <SEP> 140 <SEP> 98 <SEP> 205
<tb> 2.

   <SEP> 4- <SEP> 1,5 <SEP> KOH <SEP> 1K/200Di <SEP> 55,3 <SEP> 140 <SEP> 84,35 <SEP> 180
<tb> - <SEP> 1,5 <SEP> KOH <SEP> 12/2000Si <SEP> 58,8 <SEP> 290 <SEP> 77,7 <SEP> 240
<tb> 4 <SEP> 2 <SEP> - <SEP> 1,5 <SEP> Non <SEP> 1K/2000Si <SEP> 44, <SEP> 330 <SEP> 71,4 <SEP> 310
<tb> 5. <SEP> 2 <SEP> 20 <SEP> 7 <SEP> 11,52 <SEP> tétramé- <SEP> 2% <SEP> en <SEP> poids <SEP> 69,44 <SEP> 215 <SEP> 76,

  93 <SEP> 205
<tb> thyl <SEP> gua <SEP> par <SEP> rapport
<tb> nidine <SEP> 2- <SEP> au <SEP> poids <SEP> total
<tb> éthyl <SEP> de <SEP> solides <SEP> de
<tb> hexoate <SEP> siloxane
<tb> Une <SEP> charge <SEP> de <SEP> silice <SEP> de <SEP> renforcecent <SEP> formée <SEP> par <SEP> la <SEP> transformation <SEP> du <SEP> silicate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> en <SEP> solution <SEP> en <SEP> un <SEP> sol <SEP> de
<tb> silice <SEP> en <SEP> présence <SEP> d'une <SEP> résine <SEP> écbgabgeyse <SEP> d'ion <SEP> et <SEP> le <SEP> mélange <SEP> de <SEP> ce <SEP> sol <SEP> avec <SEP> HC1.Ceci <SEP> donne <SEP> une <SEP> silice <SEP> ayant <SEP> une
<tb> eux-face <SEP> active <SEP> réelle <SEP> de <SEP> 250 <SEP> à <SEP> 500 <SEP> m2 <SEP> par <SEP> gramme <SEP> et <SEP> le <SEP> traitement <SEP> de <SEP> cette <SEP> silice <SEP> pour <SEP> saturer <SEP> sa <SEP> surface <SEP> avec 

  <SEP> du
<tb> triméthylsibyle <SEP> le- <SEP> fixe <SEP> sur <SEP> la <SEP> silice <SEP> par <SEP> l'intermédiaire <SEP> de <SEP> la <SEP> liaison <SEP> Sixo
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 51> 

 
 EMI51.1 
 TABL,-,rAu - '911 
 EMI51.2 
 
<tb> Conditions <SEP> de <SEP> réaction <SEP> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> Conc. <SEP> du <SEP> E. <SEP> au <SEP> Vise. <SEP> en <SEP> es. <SEP> 24 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C. <SEP> 72 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250 C
<tb> catalyseur <SEP> reflux <SEP> à <SEP> la <SEP> fin <SEP> du <SEP> Résist. <SEP> à <SEP> la <SEP> % <SEP> Résist.

   <SEP> à <SEP> la <SEP> %
<tb> reflue <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> allon#
<tb> 
<tb> (kg/cm20 <SEP> gement <SEP> (kg/cm <SEP> ) <SEP> gement
<tb> 1k/500Si <SEP> ? <SEP> 4,8 <SEP> 68,25 <SEP> 300 <SEP> 85,4 <SEP> 250
<tb> IK/lOOOSi <SEP> 3 <SEP> 4,2 <SEP> 67,2 <SEP> 285 <SEP> 78,75 <SEP> 185
<tb> lK/5000Si <SEP> 3 <SEP> 4,2 <SEP> 64,85 <SEP> 345 <SEP> 81,2 <SEP> 215
<tb> 
 
 EMI51.3 
 .1/loooosi 3 4,6 62,3 365 77 235 
 EMI51.4 
 
<tb> @ <SEP> Les <SEP> viscosités <SEP> sont <SEP> mesurées <SEP> à <SEP> 20 <SEP> % <SEP> de <SEP> solides <SEP> dans <SEP> le <SEP> toluène.
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 52> 

 



    TABLAU VIII   
 EMI52.1 
 
<tb> Bchantil- <SEP> Nombre <SEP> Contrain- <SEP> Déforma- <SEP> Energie <SEP> d'ex- <SEP> Energie <SEP> de <SEP> Perte <SEP> % <SEP> perte
<tb> Ion <SEP> N <SEP> de <SEP> trac- <SEP> te <SEP> Tn <SEP> en <SEP> tion <SEP> % <SEP> tension <SEP> (E) <SEP> détente <SEP> (R) <SEP> d'énergie <SEP> d'énergie
<tb> tions <SEP> kg/cm2 <SEP> allonge- <SEP> en <SEP> kg/ <SEP> cm2 <SEP> en <SEP> kg/ <SEP> cm2 <SEP> pendant <SEP> le <SEP> pendant <SEP> le <SEP> cycle
<tb> (n) <SEP> ment <SEP> d'échantillon <SEP> E1-En <SEP> d'échantillon <SEP> cycleEn-Rn <SEP> 100(En- <SEP> Rn)
<tb> @
<tb> 1 <SEP> 66,5 <SEP> 316 <SEP> 24,6 <SEP> 0 <SEP> 8,66 <SEP> 15,94 <SEP> 67,8
<tb> 2 <SEP> 66,5 <SEP> 330 <SEP> 15,63 <SEP> 8,97 <SEP> 9,16 <SEP> 6,47 <SEP> 41,4
<tb> 3 <SEP> 66,5 <SEP> 349 <SEP> 14,75 <SEP> 9,85 <SEP> 9,71 <SEP> 5,04 <SEP> 34,

  1
<tb> 1 <SEP> 42,44 <SEP> 123 <SEP> 5,13 <SEP> 0 <SEP> 3,48 <SEP> 1,65 <SEP> 32,0
<tb> Tableau <SEP> 11 <SEP> 2 <SEP> 45,85 <SEP> 123 <SEP> 4,02 <SEP> 1,11 <SEP> 3,39 <SEP> 0,63 <SEP> 15,7
<tb> 3 <SEP> 44,87 <SEP> 123 <SEP> 3.73 <SEP> 1,40 <SEP> 3,08 <SEP> 0,65 <SEP> 17,3
<tb> 10 <SEP> 1 <SEP> 63 <SEP> 119 <SEP> 6,0 <SEP> 0 <SEP> 3,58 <SEP> 2,42 <SEP> 40,3
<tb> Tableau <SEP> 11 <SEP> 2 <SEP> 58,66 <SEP> 119 <SEP> 4,08 <SEP> 1,92 <SEP> 3,58 <SEP> 0,50 <SEP> 12,3
<tb> 4 <SEP> 56,84 <SEP> 119 <SEP> 3,89 <SEP> 2,11 <SEP> 3,10 <SEP> 0,79 <SEP> 202,
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 53> 

   TABLEAU - ix   
 EMI53.1 
 
<tb> échantillon <SEP> Pour <SEP> cent <SEP> G" <SEP> en <SEP> dynes <SEP> G" <SEP> en <SEP> dynes <SEP> Cotangents
<tb> déviation <SEP> par <SEP> cm3 <SEP> par <SEP> cm2 <SEP> ô(G/G")
<tb> 1.

   <SEP> Echantillon <SEP> 11, <SEP> 0,1 <SEP> 6,13 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,349 <SEP> X <SEP> 106 <SEP> 17,6
<tb> Tableau <SEP> 11 <SEP> 1 <SEP> 5,88 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,473 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 17,1
<tb> 5 <SEP> 5,75 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,348 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 16,5
<tb> 20 <SEP> 5,45 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,408 <SEP> X <SEP> 106 <SEP> 13,4
<tb> 2. <SEP> Echantillon <SEP> 12, <SEP> 0,1 <SEP> 8,51 <SEP> X <SEP> 106 <SEP> 0,561 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 14.9
<tb> Tableau <SEP> II <SEP> 1,0 <SEP> 8,37 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,517 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 16,2
<tb> 5,0 <SEP> 8,09 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,492 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 16,4
<tb> 20,0 <SEP> 7,88 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,575 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 13,7
<tb> 3. <SEP> Echantillon.

   <SEP> 9, <SEP> 0,1 <SEP> 11,7 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,827 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 14,1
<tb> Tableau <SEP> II <SEP> 1,0 <SEP> 11,5 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,812 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 14,2
<tb> 5,0 <SEP> 11,3 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,794 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> !4,3
<tb> 20,0 <SEP> 10,8 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 0,879 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 12,3
<tb> 4 <SEP> 0,1 <SEP> 37,1 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 3,19 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 11,6
<tb> 1 <SEP> 21,2 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 5,67 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 3,75
<tb> 5 <SEP> 9,8 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 6,24 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 1,57
<tb> 20 <SEP> 5,41 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 2,16 <SEP> x <SEP> 106 <SEP> 2,5
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 54> 

 
 EMI54.1 
 TABLEAU - X 
 EMI54.2 
 
<tb> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> 
 
 EMI54.3 
 lu3can.s la presse bzz heures à 250'C.

   z2 heures à 250*0  Partes en poids Parties en poida durée toup Réa. À la % allon- fiés, à la % allond'agent de vulcanisation additif (min.) (*C.) traction geaent traction gement 2 pts. tert-butyl-perbeasoate 3 - S 10 150 66,15 200 81,9 130 2 pta. tert-butyl-perbenzoate 3 - H 10 150 5*e5 160 7194 140 2 pis. peroxyde de bonzoyle - 10 150 35 180 $3,3 190 3pta. peroxyde de bonzovle - 5 125 65,52 200 71,82 150 2 pte. twrt-butylperbtMoate et - 5 125 5818 200 72,1 160 2 pts. peroxyde de bonzoyle 2 pts. tsrt-butjrlparben:

  oats 1 - S 10 150 59,85 130 70,35 160 .> ,d Pte. tort-butylperbonzoate G et 10 150 59,5 ¯I# - " ¯ .- pta. -i -1 "t0 --- '50 --"'', . ¯ 59 --- z 

 <Desc/Clms Page number 55> 

   TABLEAU - II   
 EMI55.1 
 Conditions de Réaction Propriétés de l'élastonére 
 EMI55.2 
 
<tb> Heures <SEP> Heures <SEP> Vise. <SEP> en <SEP> cs <SEP> 24 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250"C. <SEP> 72 <SEP> heures <SEP> à <SEP> 250*C.
<tb> reflux <SEP> en <SEP> reflux <SEP> après <SEP> Résist. <SEP> à <SEP> la <SEP> % <SEP> Résiat. <SEP> à <SEP> la <SEP> %
<tb> gardant <SEP> avec <SEP> reflux <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> allon-
<tb> 
 
 EMI55.3 
 H0 azéotrope ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ (kg/ca2) gement (kg/cn2) gement 1. # 0 4,1 71,05 290 ?qui 205 2. 20,5 0 4,2 71,4 410 78,4 230 3. 2095 0,5 4,5 80,15 345 82 205 
 EMI55.4 
 
<tb> 4.

   <SEP> 20,5 <SEP> 2 <SEP> 4,7 <SEP> 76,30 <SEP> 370 <SEP> 81,2 <SEP> 245
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 56> 

 
 EMI56.1 
 TABLEAU-XII 
 EMI56.2 
 Propriétés de 1é18stomàre 24 heures à 250*0. 72 heures à 222*C. 



  Vise. du 41- Rés. à la % Réa. à la % 
 EMI56.3 
 
<tb> méthylsiloxane <SEP> Composition <SEP> du <SEP> Conc. <SEP> du <SEP> traction <SEP> allon- <SEP> traction <SEP> allon-
<tb> 
 
 EMI56.4 
 en c8  Monoorganosiloxane Catalyseur Catalyseur (kg/cm2) gement (kg/cm2) gênent 1. 13.000 Copolymère de 0,5 mol % (CH2-CH)Si01,5 KOH lK/2000Si 85,75 330 64,75 z et 0,925 mol % (00-5)siol 2. 13.000 Copolymère de 1 mol % (C-CH)Si01.5 XOB 1K/20C>08i 95,2 345 82,25 160 et 99  ol % (C6H5)Si0n 5 3. 13.000 Copolymère de 5 mol % (CH2-CH)S101,5 KOH 1K/2000SI 96,25 195 75,46 110 et 95 mol % (c6,,5),-"01.5 13.000 Copolymère de 1 mol % {CH2-CB)S101,5 Tétraméthyl 0,2% en poids ?0 355 54 208 et 99 801 (C6H.J3i 1 ,5 guanidine par rapport au 
 EMI56.5 
 
<tb> 2-éthyl- <SEP> poids <SEP> total <SEP> de
<tb> hexoate <SEP> siloxane <SEP> solide <SEP> c
<tb> 
 
 EMI56.6 
 5.

   14.100 Mélange de 1 mol " :aoDDtol- KOH lK/2000Si 84,35 328 82,46 200 siloxaneet 99 mol monc>silo:xane :801 JIODO- phén;rlsi1oxane . 

 <Desc/Clms Page number 57> 

 



    TABLEAU - 111 (Suite)   
 EMI57.1 
 
<tb> Propriétés <SEP> de <SEP> l'élastomère
<tb> 
 
 EMI57.2 
 24 heures à 250*C. 72 heures à 250.C. 
 EMI57.3 
 
<tb> 



  Vise. <SEP> du <SEP> di- <SEP> Béa. <SEP> à <SEP> la <SEP> % <SEP> Rés <SEP> à <SEP> la <SEP> %
<tb> 
 
 EMI57.4 
 aéthylsiloxane Composition du Conc. du traction allon- traction allonen cale Monoorganosiloxant Catalyseur Catalyseur (kg/(,;a2) gement (kg/ca2) gomnt 6. 14.100 Copolymère de 10 mol % monotolyl- KOR lE/2000Si 85,61 277 44,03 90 siloxane et 90 mol % monopliénylaîloxane 7. 14.100 Copolymère de 1 bol % monotolyl- KOH lï/2000Si 76,51 279 50,26 121 siloxane et 99 mol % monophénjrl- 
 EMI57.5 
 
<tb> siloxane
<tb> 
 
 EMI57.6 
 8. 13.000 Copolymère d'environ 13 mol % mono- â4' lï/2000Si 70 410 82,6 240 méthyleiloxane et environ 87 mol % Jlonoph6n;rlsi loxane

Claims (1)

  1. R E S U M E 1 Procédé de fabrication d'un lot de caoutchouc de ailioone, procédé caractérisé par les pointe suivants pris isolément ou en combinaisons : 1. Il comprend : A) le mélange et le chauffage dans un solvant approprié à une température et pendant une durée suffi- sante pour donner un lot de caoutchouc vuloanisable à chaud de 1 (1) 100 parties en poids d'un polymère essentiel- lement diorganosiloxane ayant une moyenne d'au moins 200 atomes de silicium par molécule, ce siloxane consistant essentiellemetn en unités de formule RnSio4-n où chaque R représente un radical méthyle, phényle ou vinyle, n égale 0, 1,
    2 ou 3 et a une valeur moyenne dans le po- lymère comprise entre 1,98 et 2,05 inclus, avec une moyen- ne d'au moins 0,75 radical méthyle par atome de silicium et une moyenne de pas plus de 0,15 radical vinyle par atome de silicium, dans ce polymère de siloxane, pas plus de 50 moles pour cent des motifs de siloxane étant cons- titués par des motifs (C6H5)3Sil ce siloxane ayant une moyenne d'au moins deux radicaux hydroxyle reliés au si- licium par molécule (2) de 40 à 175 parties en poids d'un composé d'organosilciujm choisi dans le groupe comprenant, (a) un polymère de eiloxane représenté par le motif de formule (C6H5)XR;
    ysiO4 où chaque R est un radical hydrocarboné monovalent, x égale 0,1 ou 2 et, dans le polymère a une valeur moyenne comprise entre 0,65 et 1,3 inclus, y égale 0,1 ou 2 et dans le polymère a une valeur inférieure à 0,4 et la somme de 1 égale 0,1 <Desc/Clms Page number 59> 2 ou 3 et dans le polymère a une valeur moyenne comprise entre 0,95 et 1,3 inclus, au soin* 60 moles pour cent de ce siloxane étant constitués de motifs (C6H5)SiO 1,5' ce siloxane contenant une moyenne d'au moins deux radi- caux fonctionnel$ par molécule tels que -OH ou OM où M est un atome de Métal alcalin ou un radical ammonium quaternaire et (b) au Moins un silanol de formule générale (C6H5)a R'b Si(OH)
    4-a-b ù R' est un radical hydrocarboné monovalent, a égale 0,1 ou 2, b égale 0,1 ou 2,' la somme a + b égale au moins égale au moins 1, le rapport C6H5/silicum étant, en moyenne, compris entre 0,65/1 et 1,3/1, la valeur moyenne de b étant inférieure à 0,4 et la valeur moyenne de la somme a b est comprise entre 1 et 1,3 inclus, au moins 60 moles pour cent de ce aile- nol étant de formule (C6H5)Si(OH)30 et (30 une quantité catalytique d'un catalyseur de condensation d'hydroxyle relié au silicium, la concentration des matières solides dans le solvant étant telle qu'il n'y ait pas de gélification appréciable pendant le chauffage.
    B) et l'élimination du solvant du produit de la réac- tion obtenue dans le stade (A), une agitation suffisante étant prévue pendant ce stade pour maintenir le produit sensiblement homogène.
    2. Le -polymère siloxane (1) est de motif de formule (CH3)nSio4-b et le composé d'ooranosilicum (2) est un polymère de siloxane de motif de formule : (C6H5)(CH2-CH) Si4-x-y ayant pr molcule, su monia deux radicau hy xyle reliés au silicium.
    3. La valeur de 2^ dans le polymère de siloxane (2), <Desc/Clms Page number 60> est en moyenne comprise entre 0,9 et 1,2 inclus et là valeur de y est en moyenne inférieure à 0,15 la somme de 3 + Z est comprise entre 0,95 et 1,2 inclue au moins 80 moles pour cent de ces motifs de siloxane étant de for mule : (C6H5)SiO1,5 4. On mélange et on porte au reflux dans un sol- vant aromatique approprié et on élimine une portion appré ciable des sous produits de la réaction pendant le reflux, ce reflux se faisant pendant une durée suffisante pour donner un caoutchouc vulcanisable à chaud.
    (1) 100 parties en poids d'un polymère de diorga- noiloane ayant en moyenne au moins 200 atomes de sili cium par molécule , ce siloxane ayant le motif de formule (CH3)nSiO4-n où n est tel que défini ci-desus, et ce siloxane ayant , en moyenne, au moine par molécule, au moins deux radicaux hydroxyle reliée au silicium.
    (2) de 50 à 160 parties en poids d'un polymère de siloxane de motif de formule (C6H5)x(CH2-CH) SiO4-x-y où 3 égale 0,1 ou 2 et dans le polymère a une valeur moyenne comprise entre 0,9 et 1,2 inclus* y égale 0,1 ou 2 et dans le polymère a une valeur moyenne inférieure à 0,15, la somme de x=Y est telle que définie ci-dessus au moins 80 moles pour cent de ce siloxane étant de motif de formule (C6H5)SiO1,5 ce siloxane ayant par molécule, une moyenne d'au moins deux radicaux hydroxyle reliés au silicium.
    (3) Une quantité oatalytique d'un hydroxyde de métal alcalin, on désactive l'hydroxyde de métal alcalin et on élimine le solvant du produit de la réaction par mastication du produit dans un broyeur chaud, la tempéra- ture et la durée du broyage étant telles que l'on élimine pratiquement tout le solvant présent dans le produit et <Desc/Clms Page number 61> les conditions de broyage étant telles que l'on Maintient le produit pratiquement homogène pendant cette opération* 5. Le solvant aromatique est le toluène; 6. dans le polymère (2)x égale en Moyenne, de 0,98 à 1,05 inclus y égale 0.
    7 L'hydroxyde de métal alcalin est KOH EMI61.1 8. Le polymère (1) a en moyenne de ,od . 3*900 atomes de silicium par molécule; on utilise de 60 à 140 EMI61.2 parties en poids d'un polymère de siloxane (2) do motif de formule. (0 , H ) S x (CH 2 .OH) 1 S10 4-Y telle que définie ci-desus 9. On utilise de 75 à 125 parti.. d'un polymère de EMI61.3 siloxant (2) de motif de formule OFI)x81? Où x égale 0,1 ou 2 et a une valeur moyenne de 0,98 à 2 1,05 inclus, ce ailoxane ayant, en moyenne par molécule, au moins deux radicaux hydroxyle relié$ au silicium.
    10. On utilise l'hydroxyde de potassium en quantité suffisante pour avoir un atome de potassium peur 100 à 100.000 atoll'. de silicium.
    11. La désactivation de l'hydroxyde de potassium se fait en ajoutant suffisamment de CO2 et on sépare ensuit* au moins une portion Importante de carbonate de potassium formé d'avec le produit de la réaction obtenu au stade (A) du procédé. EMI61.4
    12. On a un r pour 500 à 10.000 .11ic1U*.
    13. La concentration en solides dans le solvant aro matique tel le toluène est entre 15 et 40 % en poids , II - A titre de produite Industriel* nouveaux : 1. Un copolymère à blocs consistant essentiellement en EMI61.5 a) blocs d'organapolysiloxane de formule (Bi 4-n). telle que définie sous l avec % égal au 2 <Desc/Clms Page number 62> moins à 200 b) un polymère de siloxane représenté par le motif de formule (C6H5)xR'ySiO4-xy-ytelle que définit sous I, les proportion* des composants (a) et (b) dans ce copo- lymère à blocs étant de 100 parties en poids de (a) pour 40 à 175 parties en poids de (b).
    2. Un copolymère à blocs tel que ci-dessus dans la formule duquel R est un radical méthyle et n'est un radi- cal hydrocarboné aliphatique de 1 à 6 atomes de carbone inclus, 3. Un copolymère à blocs consistant essentiellement en : 1) blocs d'organopolysiloxane de formule : [(CH3)nSiO4-n 7 où n égale 0,1 ou 2 et a une valeur 2 moyenne de 1,98 à 2,05 inclus et z égale, en moyenne, au moins 200.
    2) un siloxane représenté par le motif de formule : (C6H5)x (CH2-CH)ySiO4-x-y , telle que définie sous I, les proportions de (1) 4-x-y et (2) dans ce copo- lymère à bloc étant de 100 parties en poids de (1) pour 50 à 160 parties en poids de (2).
    4. Un copolymère à blocs consistant essentiellement en : 1) blocs d'organopolysiloxane de formule : [(Ch3)nSiO4-n-7 telle que définie sous I avec s au moins égal à 200 et , 2) un siloxane représenté par le motif de formule : (C6H5)xSIo4-x telle que définie sous I, les proportions 2 de (1) et (2) dans ce copolymère étant de 100 parties en poids de (1) pour 600 à 140 parties en poids de (2). <Desc/Clms Page number 63>
    5) Un copolymère à bloc dans la formule des motifs duquel n égale 2, x cigale, en Moyenne , 1 les proportion* de (1) et (2) étant de 100 parties en poids de (1) pour 75 à 125 parties en poids de (2).
    6. Les caoutchoucs vulcanisés obtenus par vulcani- sation à chaud des copolymères ci-dessus .
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0133975A1 (fr) * 1983-08-01 1985-03-13 Dow Corning Corporation Procédé et composition de catalyseurs pour la préparation d'organopolysiloxanes

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0133975A1 (fr) * 1983-08-01 1985-03-13 Dow Corning Corporation Procédé et composition de catalyseurs pour la préparation d'organopolysiloxanes

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