BE637041A

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Publication number: BE637041A
Authority: BE
Priority date: 1963-08-21
Also published as: FR1366544A

Description


   <EMI ID=1.1> 

  
La production synthétique de carbone nous forme de diamant dans des conditions de pression normales n'a pas réussi jusqu'à présent. Le carbone se séparant lors des réactions de

  
 <EMI ID=2.1> 

  
dément en graphite. La transformation de carbone graphite en  la forme diamant est difficile et exige la mise en oeuvre de 

  
 <EMI ID=3.1> 

  
parer le carbone sous forme de diamant et donc de contourner  la formation de graphite. 

  
Le procédé suivant l'invention pour la préparation de   <EMI ID=4.1> 

  
qu'à une basse température, de préférence la température ambiante, l'on utilise un composé de carbone volatil dont la structure atomique de carbone correspond totalement ou partiellement à la constitution de la matrice du diamant, que le composé est in-

  
 <EMI ID=5.1> 

  
une zone de réaction chaude et est décomposé par une réaction pyrolytique de telle aorte qu'une apparition temporaire de germes de condensation graphitique à partir de produite intermédiaires de la réaction de décomposition soit éliminée et qu'en outre la température de la zone de réaction est choisie de telle aorte que la vitesse de transformation du carbone sous forme diamant formé par la réaction de décomposition pyrolytique soit réduite

  
 <EMI ID=6.1> 

  
biante, dont le cycle quaternaire de carbone est constitué pra-

  
 <EMI ID=7.1> 

  
posés^en forme de tétraèdre, comme la comparaison de l'angle de valence se présentant sur le modèle de cyclopentane avec l'angle

  
 <EMI ID=8.1> 

  
faible écart ne sont pratiquement plus appréciables. La figure 1 représente le modèle de la molécule de cyclopentane, Les ato-

  
 <EMI ID=9.1> 

  
montés par des cercles libres.

  
 <EMI ID=10.1> 

  
de sa configuration comme matière première pour la fabrication de carbone sous forme diamant. L'écart entre l'angle de valence

  
 <EMI ID=11.1>   <EMI ID=12.1> 

  
cas également une disposition pratiquement sans tension d'atomes de carbone disposés tétraédriquement est possible.

  
En outre, l'on peut utiliser convenablement des composes de carbone qui sont divisés sous une température élevée en fragments dont la charpente de base des atomes de carbone correspond à la constitution de la matrice du diamant.

  
Pour des raisons cinétiques, il est favorable de mélanger à la vapeur de la matière première des additifs gazeux, de préférence des alcanes inférieurs.

  
 <EMI ID=13.1> 

  
carbures halogènes ou calcogénés, tels que l'acétylène.

  
Afin de pouvoir introduire le gaz de réaction avec une suffisamment grande vitesse dans la zone de réaction, l'on

  
 <EMI ID=14.1> 

  
inertes, de préférence l'argon, ainsi que l'hydrogène ou des le..! drocarbures gazeux à la température ambiante.

  
La production du gaz de réaction se fait par vaporiou

  
 <EMI ID=15.1> 

  
ohauffement dans une ou plusieurs enceintes de vaporisation éventuellement connectées en parallèle, soit par réduction de pression. 

  
Suivant une variante particulière du procédé de l'invention, pour favoriser'la constitution de germes de cristallisation cubiques, en particulier de forme diamant, l'on ajoute un catalyseur. Dans oe but conviennent des matières qui, dans les conditions de réaction se présentant, sont capables de former des carbures de structure cubique. A ces matières appartiennent le silicium, le titane, les éléments du cinquième sous. groupe, de préférence le niobium ou le tantale, ainsi qu'un mé-

  
 <EMI ID=16.1> 

  
Le catalyseur peut se présenter sous forme solide en tant qu'élément ou alliage et être utilisé par exemple comme support pour la préparation de couches cristallines.

  
L'on a en outre la possibilité d'ajouter le catalyseur sous forme de composé volatil par exemple des composée métalli., ques volatils, de préférence des halogénurea, des organyles, des carbonyles ou des composés mixtes correspondants, au gaz

  
de réaction. Ce procédé convient en particulier pour la préparation de carbone pulvérulent ayant la structure du diamant .

  
Afin de satisfaire les conditions que, d'une par,t, la réaction doit être exécutée en dessous d'une température à la-

  
 <EMI ID=17.1> 

  
duite vis-à-vis de la durée de réaction et, d'autre part, qu'une température aussi élevée que possible est nécessaire pour séparer le carbone sous forme cristalline ainsi que pour augmenter la vitesse de réaction, la température est maintenue dans

  
 <EMI ID=18.1> 

  
Pour la préparation de couches cristallines, la réaction de décomposition est exécutée sur un support chauffé de

  
 <EMI ID=19.1> 

  
ge gazeuse électrique lors de l'introduction dans la zone de réaction, l'on influence favorablement le déroulement de la réaction.

  
 <EMI ID=20.1> 

  
sortiront de la description ci-après, donnée à titre d'exemple 'non limitatif et en se référant aux dessins annexés.

  
Dans une première forme de réalisation, le procédé

  
 <EMI ID=21.1>  une enceinte de réaction 1, faite de quartz, avec un ajutage d' introduction 2 et un raooord d'aspiration 6, se trouve un support 3 servant d'appui pour les couches de carbone cristallines à préparer. Pour chauffer le support, l'on utilise un élément chauffant 4 qui est placé en dessous de la table chauffante 5.

  
 <EMI ID=22.1> 

  
action maintenu à basse température, par exemple à la températu-j re ambiante et avec une vitesse de par exemple 1 à 5 litres par 

  
 <EMI ID=23.1> 

  
1200[deg.]0. Le gaz de réaction est préparé comme indiqué ci-après

  
 <EMI ID=24.1> 

  
L'utilisation d'un gaz de support permet d'ajuster la  vitesse d'écoulement du gaz de réaction de façon appropriée et  permet en outre, conjointement avec les gaz additifs d'amener 

  
la concentration de cyclopentane à la valeur favorable dans les conditions de réaction intéressées. 

  
En tant que matière de support, l'on utilise une sub-  stance à action catalytique, par exemple du titane.

  
 <EMI ID=25.1> 

  
mant du carbone sous forme diamant. Les gaz perdus qui sont en  outre formés sont évacués de l'enceinte de réaction par le rac  cord d'aspiration 6..Ce procédé convient tout particulière-  ment pour la préparation de couches cristallines à partir de  carbone sous forme diamant. 

  
Dans une autre forme de réalisation du procédé, comme  représenté à la figure 3, l'on se dispense d'utiliser un sup-  port. Dans une enceinte de réaction 7 en quartz, dont la fer-  meture inférieure est constituée par un raccord rodé 18, ainsi  qu'avec un ajutage d'admission 8 et un raccord d'aspiration 9,  l'on introduit de la même façon que dans l'exemple précédent 

  
le gaz de réaction et on procède à la décomposition par une dé-charge annulaire sans électrode au moyen d'un enroulement 10. Dans ce procédé, l'on obtient du carbone pulvérulent ayant une structure de diamant. En introduisant un piston de matière électriquement conductrice en 18, l'on peut chauffer par induction un support qui s'y trouve et procéder ensuite à la formation de couches comme décrit à propos de la figure 2. Le gaz frais s'écoulant par la conduite tubulaire menant aux ajutages des figures 2 et 3 peut être activé en cet endroit éventuelle-

  
 <EMI ID=26.1> 

  
Afin de permettre un remplacement sana difficulté de différents ajutages, il est à conseiller d'introduire dans les

  
 <EMI ID=27.1> 

  
les ajutages d'admission 2 et 8 dans des raccords rodés.

  
Dans une forme de réalisation particulièrement favo-

  
 <EMI ID=28.1> 

  
ment chauffant 4 et la table chauffante 5, se fait également par un raccord rodé. L'agencement de chauffage peut de cette

  
 <EMI ID=29.1> 

  
état de la matière de support le rend nécessaire, être remplacé sans difficulté.

  
 <EMI ID=30.1>  la figure 4, l'on amène à vaporisation le composé de carbone 4 décomposer dans une enceinte de vaporisation 11, à l'aide d'un thermostat 15. Dans cette enceinte, l'on introduit par une conduite 12 un additif gazeux qui, conjointement avec le oyolopentane gazeux, quitte l'enceinte par la conduite de sortie 13 et est mélangé dans un réservoir 14 placé dans un bain thermique
16 avec le catalyseur se présentant sous la forme d'un composé gazeux. A partir de ce réservoir, le gaz de réaction parvient par une conduite 17 dans l'enceinte de réaction décrite ci-avant

  
 <EMI ID=31.1> 

  
si utiliser plusieurs enceintes de vaporisation connectées en parallèle, de telle aorte que l'on chauffe dans une enceinte le

  
 <EMI ID=32.1> 

  
posé convenant comme additif et dans encore une autre enceinte de vaporisation l'on prépare le catalyseur à utiliser sous forme gazeuse. Les composés gazeux présents sont alors introduits

  
à l'aide d'un gaz porteur dans l'appareil de séparation. L'utilisation de plusieurs enceintes de vaporisation offre l'avantage que les concentrations des constituants individuels du gaz de réaction peuvent être ajustées avec précision et indépendant" ment les unes des autres.

  
Exemples

  
 <EMI ID=33.1> 

  
à l'aide de l'élément chauffant 4. Le oyolopentane se décompose à cette température en formant du carbone sous forme diamant et il se dépose en tant que couche sur le support.

  
2. Dans cette forme de réalisation, le gaz de réaction est constitué par du oyolopentane, du chlorure de méthylène

  
 <EMI ID=34.1> 

  
ment identiques, être présentes dans une enceinte de vaporisa.. tion commune dans le rapport de mélange molaire correspondant aux pressions partielles. Les pressions partielles p des par- <EMI ID=35.1> 

  
teur, l'on utilise de l'argon à pression normale. L'exécution  du procédé se fait, comme dans l'exemple dl&orit ci-avant, dans

  
 <EMI ID=36.1> 

  
ne nous forme de diamant se fait, dans ce procédé, en tant que couche. 

  
3. Dans cette forme de réalisation du procédé, le gaz

  
 <EMI ID=37.1> 

  
La pression partielle du composé est de préférence ajustée à 0,001 atmosphère. Avec ce procédé, il convient de vaporiser les participants à la réaction dans des enceintes de vaporisation

  
 <EMI ID=38.1> 

  
Le carbone sous forme de diamant se dépose alors en tant que couche sur le support. L'exécution du procédé se fait comme

  
 <EMI ID=39.1> 

  
tion représentée à la figure 2.

  
4. Pour préparer du carbone pulvérulent sous forme de diamant, l'on peut faire appel à la forme de réalisation décrite

  
 <EMI ID=40.1> 

  
tilise l'appareillage représenté à la figure 3. Comme gaz de réaction, l'on utilise du méthane auquel l'on ajoute comme cataf

  
 <EMI ID=41.1>   <EMI ID=42.1> 

  
position se dépose dans ce procédé sous forme pulvérulente.

REVENDICATIONS

  
<1>. Procédé pour la préparation de carbone à structure de diamant sous de faibles pressions, comprises de préférence

  
 <EMI ID=43.1> 

  
trice du diamant est utilisé, en ce que le composé est introduit à l'état gazeux à une grande vitesse dans une zone de ré-

  
 <EMI ID=44.1> 

  
telle sorte qu'une apparition prématurée de germes de condensation graphitique à partir des produits intermédiaires de la  réaction de composition soit évitée, et en ce qu'en outre la  température de la zone de réaction est choisie de telle sorte !

  
 <EMI ID=45.1> 

  
mant formé lors de la réaction de décomposition pyrolytique soit réduite vis-à-vis de la durée de la réaction.

Claims

2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé <EMI ID=46.1>

pérature, se divise en fractions dont l'édifice de carbone atomique correspond à la constitution de la matrice du diamant.

3. Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que l'on utilise comme composé

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inférieurs. 6. Procédé suivant l'un* quelconque des revendications précédentes, caractérisé en oe que l'on utilise comme additif gazeux de l'acétylène.

7. Procédé suivant l'une quelconque des revendica-

<EMI ID=48.1>

tions précédentes, caractérisé en ce que l'on utilise un gaz inerte, de préférence de l'argon, comme gaz porteur.

�. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce que l'on utilise de l'hydrogène comme gaz porteur.

10. Procédé suivant l'une quelconque des revendica.

<EMI ID=49.1>

teur un hydrocarbure gazeux à température ambiante.

11. Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que lé gaz de réaction est produit par vaporisation d'un ou plusieurs participants à la réaction.

12. Procédé suivant l'une quelconque dee revendications 1 à 10, caractérisé en oe que le gaz de réaction est produit par vaporisation d'un ou plusieurs participants à la réaction, sous pression réduite.

13. Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que, pour favoriser la formation de germes de cristallisation cubiques, en particulier de forme diamant, l'on ajoute un catalyseur.

14. Procédé suivant l'une quelconque des revendioa-

<EMI ID=50.1>

talyseur une matière qui est capable, dans les conditions de réaction qui se présentent, de former un carbure de structure cubique.

15. Procédé suivant l'une quelconque des revendioa- <EMI ID=51.1>

seur du titane.

17. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 14, caractérisé en oe que l'on utilise comme cataly-

<EMI ID=52.1>

bium ou le tantale.

18. Procédé suivant l'une quelconque des revendions

<EMI ID=53.1>

lyseur un mélange de tungstène et de cobalt, qui est capable de former un carbure mixte cubique répondant à la composition

<EMI ID=54.1>

19, Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'on utilise un catalyseur sous forme solide, se présentant en tant qu'élément ou alliage, par exemple en tant que matière de support pour la préparation de couches cristallines.

20. Procédé suivant l'une quelconque des revendica-

<EMI ID=55.1>

ticulier pour la préparation du carbone pulvérulent à structure de diamant, est ajouté sous forme de composé^ volatil par exemple des composés métalliques volatils, de préférence des halo.

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correspondants.

21. Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la température de la

<EMI ID=57.1>

22. Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la réaction de décom.., position est exécutée sur un support chauffé de préférence à 800 - 1200[deg.]0. 23. Procédé suivant l'une quelconque des revendi. cations 1 à 21, caractérisé en ce que le mélange de réaction est activé lors de son entrée dans la zone de réaction par une décharge gazeuse électrique.

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tions précédentes, caractérisé en ce que la réaction de décoteposition est amorcée par une décharge annulaire sans éleotrodes.

<EMI ID=59.1>

tions 1 à 23, caractérisé en ce que la réaction de décomposa tion est amorcée par un effluve à grande surface.

26. Procédé suivant l'une quelconque des revendica-,

<EMI ID=60.1>

vérulent sous forme de diamant.

<EMI ID=61.1>

forme de diamant.

<EMI ID=62.1>