BE640839A - - Google Patents

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BE640839A
BE640839A BE640839DA BE640839A BE 640839 A BE640839 A BE 640839A BE 640839D A BE640839D A BE 640839DA BE 640839 A BE640839 A BE 640839A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C23/00Compounds containing at least one halogen atom bound to a ring other than a six-membered aromatic ring
    • C07C23/18Polycyclic halogenated hydrocarbons
    • C07C23/20Polycyclic halogenated hydrocarbons with condensed rings none of which is aromatic
    • C07C23/34Halogenated completely or partially hydrogenated indenes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  La présente invention concerne un nouveau mélange 
 EMI1.1 
 d haptachlaraiy,'rndthy.np3,r r?r ',,-tétrahydro,ndnnea isomères, les nouveaux isomères isolés de ce mélange. à sa- voir le ,,1+lS,6,',,.haptachl.ara+.'imdthylne3$n+r?r', tétrahydro-indane, le 2(exo).4.5,6.7,e,8.heptach1oro-4,?- methv.na3,,r J,'.7,tStrahydro.ndane et le 2 ( endo r t+. . d. r , $..hetaahlaro-4. -"nthy.na-;,,1+.7.7,tdtrahydroi,ndana, et un procédé de production de ces composés. 



   L'invention concerne aussi les produits obtenus en 
 EMI1.2 
 chlorant le mélange dheptach.aro..,7mthylna,,4,?.?$, tétrahydro-indanes isomères ou de leur isomère 2(exo) 4 5 7 $,heptachi,oro.,., -méthylne3Wrr?,,-tétrahydroi.ndane, cet isomère chloré ou ce mélange d'isomères chlorés contenant 
 EMI1.3 
 de 67 à 71%p et en particulier de 68 à 10 en poids de chlore. 



  L'invention concerne aussi le procédé de production de ces produits de chloration. 
 EMI1.4 
 



  L'invention concerne aussi des compositions insecti- cideo contenant comme ingrédients actifs un mélange d'hepta. chloro-trr'rnthy,ne,r4,ir,tétrahydxa irdnaa i80mro., les isomères purs, ou les produits obtenus en chlorant ce mélange d'isomères ou l'isomère (exo),j+,5.r.h$heptschxoro.. rr'T-mdthylnary7r-tdtrahylro..ndane, ces produits de chloration contenant de 67 à 71  et en particulier de 68 A 70% en poids de chlore. 



     L'invention   prévoit aussi un procédé de lutte contre les insectes nuisibles ainsi qu'un procédé pour augmenter les rendements des récoltas dans l'agriculture   ou   l'horticulture. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 



  On a trouvé qu'en faisant réagir la 4ydirher chloro-4,7-mthylne3,y,'7'1-ttrahydroindrio0nmpori connu sous la marque de fabrique wolilordonou -o avec ltacide chlor. hydrique de préférence dans des conditions anhydres sous une pression élevée at en présence d'un acide de   Lewis     comme   cata- 
 EMI2.2 
 lyaeupt on obtient un mélange dthateahl.cro,,'éhylne3 +7,7gwtdtrhydro indanee isomères. 



  Ce procédé est illustré par l'équation suivantes 
 EMI2.3 
 dans laquelle les atomes de carbone sont indiques par des nu- méros seulement  les liaisons restantes étant occupées par des atomes   d'hydrogène,   
 EMI2.4 
 Dans ce procédé, la pression doit être supérieure à la pression atmosphérique, et de préférence comprise entre 10 et 250 atmosphères. Les   acides   de   Lewis   utilisés comme   cataly-     cour   comprennent des composes métalliques qui agissent comme 
 EMI2.5 
 accepteurs d'électrons  en particulier dos halopenures de métaux comme le trichloruro d'aluminium, le trichlorure fer- rique, le dichlorure de zinc, le trichlorure de bismuth et le   trifluorure   de bore.

   De bons résultats sont obtenus en par-   ticulier   avec le trichlorure ferrique, 
Bien que le   procéda   de l'invention puisse être mis en 
 EMI2.6 
 oeuvre à la température ambiante ou la. une température 1 

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 rament plue élevée, on préfère une température comprise entre 
 EMI3.1 
 50 et 200'C. Le procédé est mis en oeuvre dans des conditions anhydres soit Dans solvant soit en présence   d'un   solvant organique inerte, comme le tétrachlorure de carbone, le chlo- 
 EMI3.2 
 roforme, le trichloréthylène$ l'heptane, le benzine, le soifo" lene, le dioxane, le d1méthylformamid., le biphényleo l'odyde de diphényle ou leurs mélangea. les solvants proférée étant l'heptane et le tétrachlorure de carbone ou leurs mélanges. 



   L'acide chlorhydrique utilisé dane le procédé de l'in- vention est utilisé de préférence sous forme anhydre, gazeuse ou liquéfiée, 
On a trouvé que les produite obtenue par   ce   procédé 
 EMI3.3 
 consistent en un mélange de ,,5,5,y S,Sheptaohiaroi, m6thylp.ne-3i,4,7,7!-ttrahydro-indone (point de fusion 118- 122*0), (endo)wm5,6y,yhdptaahloroy.mdthylna3ry 7,7gtdtrahydra.ndans (point de fusion 7.,A.1,12"Cj et 2(exo)" r, 5 r ,'i g, $hsptaah.oro4, 7..mé thyl éne.,, 4, 7, 8tdtrahydra indano (point de fusion 1334-137*C), ce dernier étant le pro- duit principal.

   Dans le procédé de l'invention, la conversion de la matière de départ est   presque     quantitative.   Un essai 
 EMI3.4 
 typique, par exemple, donne 86,Y en poids de l'isomère 2(exo)< chloro-, 61 en poids de 1, iaomrs ( anda jah,arr,et 2% en poids de l'isomère 1-chloro, On a trouvé aussi que les heptaehloro 4 7-méthy- iène-'*â 4 7 7±-tétrahydro-indaneB isomères possèdent une haute activité insecticide contre une grande variété d1 insec- tes.

   Il est surprenant que, contrairement à d'autres hydrocar- bures chlorés connus utilisés comme insecticides, les compo- 
 EMI3.5 
 née heptQ-chlor61Omêre! de l'invention possèdent une toxi- cité extrêmement faible envers les   mammifères.     Ces   composés peuvent être considérée comme pratiquement inoffensifs pour 
 EMI3.6 
 les hommes et los animaux A sang chaud, Il est connu que l'un 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 des inconvenante les plus gênants des hydrocarbures chlorée utilités   jusqu'ici.   comme insecticides est la forte toxicité pour les   mammifères   de ces produite classiques, 
On a trouvé que l'isomère le plus actif ainsi que le 
 EMI4.1 
 moins toxique du mélange des haptaahl.ora4yntthy,ne3,, 4,1,7A-t'tr.hydrn-lndanea isomères est l'isomère 2exo,, 6,1,

  e.8-heptachlnrtQi met le produit principal du procède de l'invention. Il peut facilement se préparer sous une forme' pure en utilisant le   procédé   qui consiste à faire réagir le 
 EMI4.2 
 lr r r"I nr haxachlaro..i, r imdthylnd3r 4,7r?tétrahyir4 indène avec l'acide chlorhydrique de préférence dane des con- ditions anhydres sous une pression élevée et en présence d'un acide de   Lewis   comme catalyseur, après quoi on isole le produit de réaction, en dissolvent le produit de réaction dans un 
 EMI4.3 
 solvant et en isolant le (cxalr4r5r6r',8r heptaahloxat.,'.. mdthy.na,irt+,7,?$tétrahydroindana de ce solvant de prête"' renée par cristallisation fractionnée ou extraction.

   Le sol- vant peut être n'importe quel solvant dans lequel le composé 
 EMI4.4 
 est seluble, comme des hydrocarbures, des hydrocarbures clo- rés, des alcools ou des   'thora,   ou leurs mélangea. 



   Du résidu de cette opération   d'Isolement*     des     quanti-   
 EMI4.5 
 tés supplémentaires de 11a0ttA:'9 flfxOÎr4,,Ôrrrpti'' chlarati,ns3 que les autres isomères peuvent être isolés par dos méthodes classiques de séparation conme la chrometogrok- phie, l'extraction et la distribution à contre-courant.

   On a trouvé, toutefois  qu'une augmentation notable des rendements 
 EMI4.6 
 concernant l'isomère 2exojr4,5,br?r$r8eptach,ozo particu-   lièrement   désiré peut être obtenue en soumettant le résidu de l'opération   d'isolement   précitée à un second traitement conforme au procédé de   l'invention   pour produire le mélange 
 EMI4.7 
 isomère dthtptach.ara t+,.c,thy.ène3g,t.,9,?,-tdtrxltydro insanes, à savoir la réaction isolement ou en mélange avec 

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 EMI5.1 
 le frrr?rr-hexachl.oro.tr,'..mdthyt,ne-3rr'7n8wtdrrahydra. indène avec l'acide chlorhydrique do préférence dans dos conditions anhydres sous une pression élevée et en présence d'un acide de Lewis comme catalyseur.

   En utilisant le résidu 
 EMI5.2 
 défini ci-dessus constatant en composés heptachlorc isomères comme matière de départe il se forme un mélange d'isomères qui contient principalement l'isomère 2exojrlyrbr?r$,-   heptachloro.   En   utilisant   des hydrocarbures chlorés  comme le tétrachlorure de carbone, comme solvant, le   rondement   en 
 EMI5.3 
 isomère 2lexo,t.,,6,',8,-heptachlaro est encore augmenté, 
Bien que le mélange isomère ainsi que les isomères à l'état isolé et pur soient des insecticides   efficaces    leur 
 EMI5.4 
 activité insecticide peut entre encore 8"I.'T" ntée en augmentant la quantité de chlore dane la molécule.

   Cette activité   insec-   ticide accrue s'accompagne d'une certaine perte de la parti    cularité   de faible toxicité pour les   mammifères    le meilleur ensemble des deux   propriétés    l'activité insecticide et une toxicité admissible pour les mammifères  étant fourni par les produits qui contiennent une quantité de chlore comprise entre 
 EMI5.5 
 67 et 71, et en particulier entre 68 et 70% en poids.

   C'est donc un but de la présente invention do fournir un procédé de préparation d'un produit de chloration d'un mélange isomère 
 EMI5.6 
 drheptaahloro.,r..ceéthylne3$,krT,'g-tgtrahydroindanee con- tenant une quantité de chlore comprise entre   67   et 71%, et de préférence entre 68 et 70% en poids, selon lequel ce mélange isomère est mis en contact avec du chlore ou un composé capa- ble de libérer du chlore dans les conditions de réaction uti- lisées jusqu'à ce que la quantité de chlore fixée atteigne de 0,75 à 1,6 atome-gramme de chlore par mole du produit de chloration. 



   Le même procédé peut être appliaué à l'isomère pur 
 EMI5.7 
 exo f t, r, 6r? r $ r d-hsptachlaro.v,7rdthy,ne3gr .?a',tétra 

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 hydro-indane, donnant aussi un produit de chloration contenant 
 EMI6.1 
 de 67 à 71 %$ et de préférence de b$ 70% en poids de chlore. 



   Le mode d'exécution préféré de la chloration des composés   heptachlorée   est l'utilisation de chlore   galeux,   de préférence en   présence   d'un catalyseur, tel qu'un catalyseur donnant des radicaux libres, De tels catalyseurs sont, par 
 EMI6.2 
 exemple, l'azodiisnbutyronitrile ou des peroxydes organiques* Un autre catalyseur préféré est le rayonnement émis par une source de rayons ultra-violets. 



   Parmi les substances qui sont capables de libérer du chlore dans les conditions de réaction, on peut utiliser le chlorure de   sulfuryle   en même temps qu'un catalyseur peroxyde, ainsi que d'autres composés connus comme libérant du chlore. 



   Les composés à chlorer de cette manière sont de pré- 
 EMI6.3 
 féronco utilisés dans la phase liquide, comme sous forme d'une masse fondue ou d'une solution dans des solvants convenables, comme par exemple des hydrocarbures chlorés. La température peut être maintenue assez basse si on utilise une solution, 
 EMI6.4 
 comme da 2000 à 80009 bien que ce ne soit pas un facteur li- mitatif en ce qui concerne les composés à chlorer.

   La   purifica-   tion des produits chlorés peut s'effectuer d'une manière en elle-même connus, comme par lavage et élimination des impure- tés volatiles par un traitement sous vide, 
L'utilisation dos nouveaux composés de l'invention, 
 EMI6.5 
 à savoir le mélange d'heptachloro-4 7- iéthylène-3a,,/ ,,?,7a.-' tétrahydro-indanes isomères, et leurs produite de chloration contenant dn 67 in 71, et de préférence de 69 à 70',4 en poids de chlore, In 1,4*5,6,7*8,- le 2(endoi,4r56r?i,grat le 2 exo? , tw, 5, 6,?', d, dphcpttrhlaro 4 r 7.mthylne-3,W, i 7tétra.

    hydro-indana isolés et le produit de chloration de ce dernier contenant do 67 z z, et de préférence de 68 â z en poids 

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 de chlore,   réside   dans un procédé de lutte contre les insectes nuisibles en utilisant ces composas sons une forme en elle- même connue, comme %   l'état   pur ou en compositions contenant des poudres fines, des poudres ou des liquides avec ou sans 
 EMI7.1 
 stabilisants, 4mu1sionnantA et/ou d'Autres insecticides connus. Les rendements des récoltes dans l'agriculture ou l'horticulture peuvent être notablement accrus en traitant le sol et/ou les plantes   (enpoura   de croissance.) par les nouveaux   comnosa   de l'invention, soit purs soit conne compo- sants d'une composition comme on l'a mentionna.

   Les insectes 
 EMI7.2 
 qui nuisent normalement o ces récoltes peuvent facilement tre tués sans risque d'intoxication pour les hommes et les mamm". res utilisant ces   récoltes   comme aliment, 
EXEMPLE 1. - 
Cet exemple Illustre la production d'un   mélange   
 EMI7.3 
 drheptechloroat,7m!thy.re3,,'r%. ttrahvtro.indanes iso- mères  la réparation des Isomères obtenus par le pro 4d4 de production et d'identification de ces isomères. 
 EMI7.4 
 



  Dans un autoclave de 2 litres on place un m4.lnnp;e de 1kg de ,5,a,?,,-hexaehoro."-m3rhYlne..,t,7,? t+.rhydro-.ndn9 ("Chlordene") et 10 m de 'et3l et on ajoute 400 d'acide chlorhydrique Anhydre liquide. On scelle l'auto- clave et on chauffe nendnnt 15 heures A 100 10# Aprs refroi- dissement la température ambiante et relâchement de la pression, on isole 1*115 E d'un produit qui consiste prince nA1.(!ment *?n un m1l,t\ne dhnt,achlora1E,7.mrthylne3,,,,'r' t4trnhydro-lndanps en plus de FeCl3 gt moins de 1 en poids de la Matière de départ. 



     On   dissout le produit dans 3 litres de tétrachlorure 
 EMI7.5 
 d carbone bouillant et on le filtre a travers un entonnoir contenant une couche de AIPO 3 et ithe couche de charbon actif. 



  On lave les covchps h l'aide d'une nuantité supplémentaire de   0,5   litre de   tétrachlorure   de carbone bouillant, En re- 

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 EMI8.1 
 froidictant le filtrat, on obtient un précipite de 191 t d'un composé aynnt un point dop fusion do 136-137*0. Après évapora- tion du solvant iI150" tA réduction Te 1 litre, on Isole 400 xyz supplémentaires de r.e <omnoa4 ayant un point de !'union de t33  1;'rc:, L'vltoo1"nton sel du nolvant résiduel et la r8eri8- tol1i.satien Itt r/.it1u partir d 70f) cm3 d'Athftno1 donnant encore 316 c ',e ce oonm08", 8'Ant un point de fusion de 131l3lf'. 



  On rllDMtmble leo composas provenant des diverses fractions et on ï'RcristfilHae un échantillon k partir de quantités 4?al<îs cyclohMxaneSt t,e produit (1rieta11h4 a un point de fusion de 13/e-137*Co Analyse 1 Calcul* pour 0,,Il 7ci7 c 32,C t H 1,9 1 ci 66,1 Trouva (r C 32,2 i H 2,0 1 CI 66,2 Los npoctrea do r8onnncn magnétique nucléaire obtenus 6.VI!C un opectrome-tre Virion A 60 indiquant un proton en position 2 (/.,5 parties par million)@ deux proifcona tertiai- res dons les positions 3, et 7A (3#7-3pg parties par million) 
 EMI8.2 
 et quatre protons secondaires dans les positions 1 et 3 (2,2 
 EMI8.3 
 parties par million) râlant ainsi la structure du 2,4.5r6 ,,..h,ptehlnxa.ly..mthyxne. 3 rtr?r9,,t3trhydxoi.sdena..

   fnl! synthnsm le ce comnost pnri "nl> voie indépendante 8t.t4,..l\o!P cifiane ('onne un ? (xaj, Ir,5rr7,g,whantrchlaraGr?tahYxn 3,trr,?e..r,trnhyern.,inrina identique, l'identité étant établie par 1 e noint de fni10n en m/ lqnpe et le spectre infra-reue. 



  Y/A H"'\31!r-m1-.r., rt'hnnal n,e de lA dernière fraction de er4atntix est stvanor4e s'*c, laissant un résidu de 100 r. 



  On détermine la composition de ce résidu par chromatographie en phase p'J:1Mtme "n utilisant une colonne de 1 mètre garnie de CelHe qui est 1 mnrpnAe dp 1 %# d'une résine époxy "!p1kote 8?'S".. De plus, les constituants de ce résidu sont isoles par 

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 EMI9.1 
 chromatorranhie préparatoire d'un échantillon de 5 grammes sur une colonne de 4 cm de diamètre remnlle de 700 M d'oxyde d'aluminium, mn utilisant le oentano coM'in aliment, On recueille lt'e fractions suivantes s 6,3 'tn poids de ifs mntie-re df 'Mpart "Ohlordene", point de fusion, 1*6-1 6?*C ? ;>2 en poi.da de 1,;

  * 5 6 7,8 B -hept chloro-/,>7-m'*thylo- 311,JH71,7!l-trtahYdro-indn.ne ",'Ant un point de fusion de 118- 12200 et un spectre de résonance mntjnt1ti 1"1"8 nucléaire lndi- quant un proton dans une Ms1tion 1 (h,? parties par million), deux protons tertiaires dans los f'Ooit1ono 3û nt 7,g, (3,3 parties par million)  deux protons nacondnires dans la ooai.. tion 2 ('.,1) parties par million) et deux protons dans la position 3 (1,5 partie par million).

   La structure est établie pnr Utl f1yn't',ht1" 1ndl'nendante t'mi donne un produit i dentintll 1296 en nO'8 de 2 (exo),4 5,6,7,R,fi-heptachloro -4,7 mthyl;"nê" 3, 4,7 t 7,e.-t&trahydro-indAne (nnint riP fusion 134" 137'C); 5P en ooids d'un 2'/"t5,6,7,8,8-heptchloro..JH7..mthylt.ne- ).fl,1.,7 ,7.a..ttr8hyro-1.n"lme diffrnt nynnt un noint de fusion de 110...112'0 nuquel la structure 2 (ondo) est attribuée d' anr"! les résultats obtenue par enectrosconie de résonance l'1aP'l1ti.. 
 EMI9.2 
 que nucléaire, On effectue d'autres essais en utilisant un 
 EMI9.3 
 autoclave de 5 litres  donna lenuel on intriduit 3.270 K de "Chlordene"t du HOl anhydre Hnuidet 27 v de FeCI- comme catalyseur et 1,'?70 cm" d'un solvant, tes résultats sont 
 EMI9.4 
 donnés dans le tableau suivant 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 .BFt3 1 
 EMI10.2 
 Solvant;

   Hel Conditions de réaction Comnositîor <Fl ryroduit g heures oc atea. Chlor- C1OH7G1¯ (±) dène 107 (it-) isomre-1 isomêre-2(exo) isomère 2 (endo) (XI, 4 980 1 160 100 3 12 77 19 cci 4 340 1 160 35 17 7 60 16 CC14 310 310 160 35 3 20 62 15 heptane 800 015 160 77 12 3 73 12 heptane 850 0,75 160 95 10 3 76 11 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 EXF1,1LP. 2,g  Cet exemple illustre la production de produits de chloration de exartr5rbr7r$r8.heptaahxoz,r"-athy.èna ;i.4,7,7!-ttrhydro-indnn., 110 g de ?.(exoir4rrr7rrwhetteoh,orotr? mthy,ne..3,tr','..tdtrahydraindane comme celui obtenu par le  rocade d4crIt h 1ernn.e 1 sont dissous dans 500 cm3 de C, i'14 pur et on fait passer de chlore A travers la solution A raison de 25 litres par heure.

   Le récipient de réaction est en verre, et on l'irradie par des rayon$ ultra-violets, Au bout de 15 minutes, on   arr9te   l'addition de chlore et on agite la solution pendant 30 minutes sous irradiation),La solution est lavée trois fois au moyen de   300   cm3 d'eau à charme fois,   desséchée   sur du chlore de calcium et   évaporée    te résidu est débarrassé des impuretés volatiles par mise 
 EMI11.2 
 som un vide de 0,1 A 0,5 mm de H lt une température de 100- 1100, .r produit résultant contient 69 '/. en paidta de chlore. 



  Do la infime manière, divers produits de ohloratJon du ( xa j r 4 r 5 r ,'i r r heptaattlarawh r 7mdthy.lna3,r lv r'7 r7, t4trahydro-indane aont obtenus en utilisant des quantités croissantes de chlore et des temps de   ohloration     différents,     tes résultats sont donnas dans le tableau suivant :   
TABLEAU II 
 EMI11.3 
 Produit Dure de Ilad  Tonsur Chlore fixé dition de chlore en chlore (attmee- (minutes) % en poids grammes) A 0 66. 2 0 B 5 67,3 0,3 
 EMI11.4 
 
<tb> C <SEP> 10 <SEP> 68,3 <SEP> 0,7
<tb> 
 
 EMI11.5 
 15 6990 0,9 
 EMI11.6 
 
<tb> E <SEP> 20 <SEP> 69,3 <SEP> 1,4
<tb> 
 
 EMI11.7 
 25 70,5 1,6 
 EMI11.8 
 
<tb> 30 <SEP> 71,4 <SEP> 1,8
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 2ÏÏ222s5Jbs- Cet  xemnie Illustre l' i.oOrrtri8ation d'un Mélange dUîflntQCbloro-4.7-m4thylfi-3i Ai? 7fl:

  '"*>'t*''b>f'iï*o indRn 8 
 EMI12.2 
 Isomères, 
 EMI12.3 
 Un résidu obtenu pnr un prodAe.44 tel mue décrit & l'B*nnlB 1 Arr8 lonlêmnnt dit 2(*ro) ,/M5 6,7,8,8-h pt chloro-  JH7-mA.thylpne..3,/.,7,7!l-tt,trAhyri1"()-1ndMe. et comprenant 3 8 f en noids de Chlorrlene, 15oO f' en poids de l'isomère l-chloroy 29,67"!In roide de l1 isomère 1 (exo)-ehloro obt 51 #5 % en poids de Itisomr  2(nndo)-ohloro mi3t soumis z un traitement par lucide chlorhydrir'le Anhydre liquide en présence de port comme cntalyspur et d'un solvant   en utilisant un autoclave de 200 em3, l,n tableau suivant indique les quan- tit4s de mAt'! >-rêS nt1li "IS fit le  conditions de- r4ection . 



  Rinsi mite la compoaition du produit final :l.8omr's'. 



  :tBr/Ó11 T: 
 EMI12.4 
 Mattè- Cata- Solvant HC1 Compoeitton du produit % en re de ly- a poide 
 EMI12.5 
 
<tb> déport <SEP> leur <SEP> Réaction
<tb> 
 
 EMI12.6 
 JE f'!1'I1pe Tom 0101"- r8om- lac: 18 om 0" (hou- oc dene re 1 mère re 2 res) 2(exo) (endo) rirriTiTT ' i..n iiiim iu.ii..¯.. ii.iii --i miirinni 55 0,5 50 mml 40 1.6 160 3#9 16#7 65,4 14PO 4 50 1 50 mmi 31 16 160 6,5 16#4 49,6 27,6 haxane 50 1 100 g 39 16 160 12,9 19,6 48o 19,2 aulfo" lane 50 1 50 ml 3 16 160 il- ,6 59,4 16,0 C2H:;Cl 
 EMI12.7 
 Le tableau 111 montre que la réaction d'1ecm'r!.a. tionjst tendance à former une plue grande quantité de l'1aom'r. 2{exo)<-chloï'o tondis que la quantité d'isomère 2 (endo)<-chloro 
 EMI12.8 
 diminue. 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 



  EXEMPLE 4 
 EMI13.1 
 Le mélange d'hspGaahlero4'nGhy,na3r4r7T, tétrahydro-indanee ainsi que les isomères isolée obtenue par le procédé décrit à l'exemple 1 sont essayés contre un certain nombre d'insectes de la manière suivante:      
 EMI13.2 
 a) Mouches domestiques (:.4ueca dome8tien): on anesthésie 20 mouches femelles âgées de deux à trois jours et on applique à chacune d'antre elles 1 millionième de litre de la solution d'essai dans l'acétone.

   On détermine la mortalité après 24 heures. 
 EMI13.3 
 b) Larves ne moustiques (Aèdes aegypti larvae); on place 20 larves de moustiques dans   100   cm3 d'une solution en suspension aqueuse d'essai des échantillons d'essai. 
 EMI13.4 
 c) Escarbots de la farine (Triboli.um confuaum); un papier- filtre (9 cm de diamètre) est imprégna uniformément de 1 cm3 d'une solution de l'échantillon d'essai dans l'acétone dans une boîte de Pétri, puis desséché, après quoi on place sur lui   10   escarbots adultes. d) Teignes du chou (Plutella   maculipennis)   et larves de pa- 
 EMI13.5 
 pillon blanc du chou (Pieris broas1cae lervaw)l on arrache toutes les feuilles, sauf une, de jaunes planta de betterave et de fève.

   Sur la face inférieure de la feuille restante, on pulvérise une suspension de l'échantillon d'essai dans l'au. 



  Les insectes d'essai sont placée sur les plants ayant été soumis   à   la pulvérisation, qu'on place ensuite dans des   cy-   lindres en verre. Les cylindres sont   recouverts   de mousseline. e) Tétranyquea   (Tetranychus   telarius): des feuilles de fève qui ont été infectées au préalable do tétronvques sont   décou-   pées en disques de 3 cm de diamètre, placées sur du papier. filtre humide et soumises à une pulvérisation par une suspen- sion de l'échantillon   d'essaans     l'eau.   



   Le tableau suivant indique les toxicités relatives 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
 EMI14.1 
 (Indice de Toxicité, et "Journal ot F:C01'ls Entomolgy" 43 (1950) 45) des composée et, a titre de comparaison, celle$ du 1 r r r 5 ; â, ', , 8aataah.orc 3,, +,? r',tétrahdrot,,,?.nthano indane (chlordane) et du 1,4,â,,7,,$hoptach,oro3,r,?,? tétrahydro-4,7-méthano-indne (Heptachlor) exprimées sous forme de pourcentages de la dose LD50 ( dose donnant 50% de mortalité) et obtenues avec des substances de référence, Le 
 EMI14.2 
 . r r 3 r JE r .br.0hstachlora6,?dpoxy1, E, 5 r $ditriéthano1, +, ,, 5,6,7,8,à-octahydronaphtalêne (Dieldrine) est utilisé comme substance de référence pour les mouches domestiques et les moustiques, le Z,rr+r.0,14.hexachloro,7bpoxy1,4r5nndo, enda.l.

   , 5 6..dimdthana-1, t+, l+g, 5, 6, y 8, g.actahydronaphtalne (Endrine) pour les teignes de la farine et les larves de papillons blancs du chou et le (p nitrophényl)phosphorothic. ate de 0,0-diméthyle (M6thyl-parathion) nour les escarbots de lo farine et les tétranyques. Le tableau donne aussi la toxicité pour les animaux à sang chaud (sourie) (dose LD50). 



  .. ABT1':An .Jl 
 EMI14.3 
 
<tb> Muaca <SEP> Asd. <SEP> aeg. <SEP> Trib, <SEP> Plut. <SEP> Pier, <SEP> Tetr, <SEP> Toxicité <SEP> pour <SEP> loti
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> dom, <SEP> larves <SEP> conf. <SEP> mac. <SEP> hr, <SEP> tell. <SEP> animaux <SEP> à <SEP> sang
<tb> 
 
 EMI14.4 
 ;!# f.;

   % % larvae % chaud % mg/kg (sourie) 
 EMI14.5 
 
<tb> Mélange <SEP> de <SEP> composée <SEP> heptachloro <SEP> * <SEP> 13 <SEP> 20 <SEP> 7 <SEP> 5 <SEP> 7 <SEP> 6 <SEP> > <SEP> 9000
<tb> 
<tb> Isomère <SEP> 2(exo) <SEP> 13 <SEP> 11 <SEP> 10 <SEP> <5 <SEP> - <SEP> 0 <SEP> > <SEP> 9000
<tb> 
<tb> laçage <SEP> 2(endo) <SEP> 1,1 <SEP> 1,2 <SEP> + <SEP> - <SEP> + <SEP> > <SEP> 6000
<tb> 
<tb> Isomère <SEP> 1 <SEP> 8 <SEP> 10 <SEP> 0 <SEP> - <SEP> + <SEP> 1000-3000
<tb> 
<tb> Chlordane <SEP> 13 <SEP> 14 <SEP> 1 <SEP> <5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 500-600
<tb> 
 
 EMI14.6 
 Heptachlor 50 50 50 <5 z oc 90 
 EMI14.7 
 Au a pas eB.ny 1 + . destruction seulement partielle dès insectes: O = pas de destruction des insecte., 
EXEMPLE 5 
Cet exemple illustre   Inactivité   insecticide du 2 
 EMI14.8 
 ( exo ,4r 5, 6, yr -heptaat.araJ, 7thylëne...

   J y?..tdtru . 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 hydro-indane chloré ainsi que sa toxicité pour les mammifères  Les composée À à 0 identifiés comme à l'exemple 2 sont essayés contre leu mouches domestiques (Mueea dom..t1ca) et les larves de moustiques (Aedon Aegyrti Lervae) comme décrit à l'exemple 4. Dans le tableau suivant, les résultats sont   donnes   sous 
 EMI15.2 
 formes de pourcentages de la dose LD50' en utilisant la Dia1  drine comme substance de référence, 
TABLEAU V 
 EMI15.3 
 Produit de Tnrilco dg tacite an. 56 Toxicité pour les mammi. chloration Musca m.

   Add. aeg, r(%.rout m//kg (souris) 
 EMI15.4 
 
<tb> 13 <SEP> 11 <SEP> 9000
<tb> 
<tb> B <SEP> 13 <SEP> 13 <SEP> 2535
<tb> 
<tb> C <SEP> 14 <SEP> 20
<tb> D <SEP> 17 <SEP> 25
<tb> 
<tb> 20 <SEP> 33 <SEP> 1250
<tb> 
<tb> F <SEP> 2,5 <SEP> 17
<tb> 
<tb> G <SEP> 2,5 <SEP> 14
<tb> 
 
Comme on le voit dans le tableau IV, l'activité insecticide augmente avec la teneur en chlore, tandis que la   toxicité   pour les mammifères diaminue,   la   meilleure acti- vité insecticide étant présentée par le produit   E   qui con- tient   69,3   en poids de chlore, La toxicité de oe produit pour les   mammifères   est encore inférieure à celle de   n'impor-   te quel insecticide connu de structure chimique comparable, 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. EMI15.5 RgvmJ.nO,ATC;ma, 1.- Mélange dheptaahldrdtf-n'iéthy"inew,f4i7l7,,tétra hydro-indanes isomères comprenant le l,tr5rrr$rwheptachlord 4,7-mêthylne-3!,4,7,7!-tétrahydro-indane, le 2(exo)-4,5,6, 'irr-heptechloro..,y-mthylne..3r+rir7,tétrahydro..indare et le 28ndd),tF,S,by,$rghdPtaah.droy%-rét?lyl,èné3,,rlr,7,i, tétrahydro-indane, 2,-' l,rr5rr7rrhePtachlox'a;r'léthylriew3,,rr"r',, tétrahydro-indane.
    3.- 2(4xoj,iy,6rfir$rheptachlord..t+! thylëne3,,r fr7r?'g-t6trrhydra-.ndane, <Desc/Clms Page number 16> EMI16.1 4# - 2( ndo) 4>5 6 7t8,Ô-hept6chloro 4#7-ra4t5hyl*M 3j|, 4 A-tétrahydro-indane , 5.- Produit de chloration d'un mélange isomère suivant la revendication 1, contenant de 67 à 71%, et en particulier de 68 à 70% en poids de chlore. EMI16.2
    6.- Produit de chloration du 2(oxo),4",6.7,a,S-hepta- charQwtErmthylnc3,r.r'i.7,tdtrahydroindane contenant de 67 A 71,el et en particulier de 68 '*0 en poids de chlore, 7 - Procédé do production drheptaahlaro t,,7ahylne 3,rrrr;tdtrahydra:ndaraa isomères, caractérisé en ce que le 4r5rbrrrhe:aGh.nra.tm?mdthylns3$r4rir7étxahydro indène est mis à réagir avec l'acide chlorhydrique, de preft" renée dans des conditions anhydres bous une pression élevée et en présence d'un acide de Lewis comme catalyseur, EMI16.3 8.- Procédé de production du (axoir4,5rbr7f$rhepta l.arojry-ndthylna3,,t,',T,gtëtrnhydroindaner caract4risi en ce que le n,5rnrrhoxachloro4r7mdtryléne3,r4r7r?';
    tétrahydro-indne est mis z réagir avec l'acide chlorhydrique, de prAf4rnnc* dans des conditions anhydres sous une pression élevée en présence d'un acide de Lewis comme catalyseur après quoi le produit de réaction désire est isole en dissol- vant le mélange de réaction dans un solvant et en séparant EMI16.4 le (eca1r4r5rr7r$rdheP'aahlara.,.,y.mthyène3,.4.'.', t4trahydro-indame de ce solvant de préférence par cristal- lisation fractionnée ou extraction.
    9.- Procède suivant l'une ou l'autre des revendications 7 et 8, caractérisé en ce qu'on utilise une pression comprise entre 10 et 250 atmosphères.
    10.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications EMI16.5 7 à 9t caractériné en ce que la réaction avec l'acide ehlor- hydrique est conduite en présence d'un solvant, <Desc/Clms Page number 17> 11.- Procédé suivant la revendication 10, caractérise en ce que le solvant est le tétrachlorure de carbone ou l'heptane ou un mélange de ces matières.
    12.- Procédé suivant l'une ou l'autre dos revendications 7 à 11, caractérisé en ce que comme acide de Lewis servant de EMI17.1 catalyseur, on utilise un belog6nure de métal.
    13.- Procédé suivant la revendication 12,caractérisé en co qu'on utilise comme catalyseur le trichlorure de fer (III), 14.- Procédé suivant la revendication 8. caractérisé en EMI17.2 ce qu'après séparation du 2(exo),4,5,6,7,a,e.heptachloro-4,7- méthyxnsw,4rr7wtâtrahydraindane, le tente du produit de réaction est soumis à un procédé suivent l'une ou l'autre des revendications 8 à 13.
    15.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 7 à 14, caractérisé en ce que la réaction est conduite à tem- pérature élevée de préférence à une température comprise entre 50 et 200 C.
    16.- Procédé de production d'un produit de chloration d'un EMI17.3 mélange isomère dthnptaChlara-4f?mthylnsr3I131?17a-t6tra hydro-indane contenant uno quantité de chlore comprise entre EMI17.4 67 et 71%# et de préférence entre 68 et fi0, An poids suivant la revendication 5, caractérisé en ce qu'un mélange isomère d'heptachlora-+r.mthyine3$,,,7ttrahydraindane suri- vant la revendication 1 est mie en contact avec du chlore ou un composé cale de libérer du chlore dans les conditions de réaction utilisées jusqu'à ce que la quantité de chlore fixée EMI17.5 atteigne de 0,75 à 1,6 atome-hramme de chlore par mole du produit de chloration.
    17.- Procédé de production d'un produit de chloration du EMI17.6 (exo,,5rr8,d-heptachlaro-r?..néthyinc-3y 4.r7-td- trahydro-indane contenant une quantité de chlore comprise entre 67 et 71%, et de préférence entre 68 et 70% An poids suivant <Desc/Clms Page number 18> EMI18.1 le revendication 6# selon lequel le 2I exa j, 4r r r?r $r hentaw chlarow4*?-nthylpne;,.,?,?,tdtrahydraindane suivant la revendication 4 est mis en contact avec du chlore ou un com- posé capable de libérer du chlore dane les conditions de réac- tion utilisées jusqu'à ce que la quantité de chlore fixée at- teigne de 0,75 à 1,6 atome-gramme de chlore par mole du produit de chloration.
    18.-. Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 16 et 17, caractérisé en ce qu'on utilise un catalyseur, 19.- Procédé suivant la revendication 18, caractérisé en ce que le catalyseur est un catalyseur donnant des radicaux libres, 20.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 16 à 19, caractérisé en ce que la mise en contact avec le chlore est effectuée sous irradiation par des rayons ultra- violets.
    21.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 7 A 15, en substahce, tel que décrit dans l'exemple 1.
    22.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 16 à 20, on substance, tel que décrit dans l'exemple 2, 23.- Produits obtenus par un procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 7 à 15.
    24.- Produits obtenus par le procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 16 A 20.
    25.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient EMI18.2 actif un mélange dfheptachl.oro4*?-mthyl,èna..3,,lrr?*?;tétra.. hydro-indanea isombrcit suivant la revendication 1.
    2, Compositions insecticides contenant comme ingrédient actif le i,l+,5*6r?rdrhntnahloro..4,?.rnAthyléne-,r4r?,?, t6trahydro-inrlnno suivant la revendication 2, 27.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient actif le (exairr5rr?W8heptachlara-:,,r?.rdthylne3r4, 7t7a-tétrahydro-indane suivant la revendication 3. <Desc/Clms Page number 19>
    28.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient EMI19.1 actif le 2(cndo)4,â.bn.$ hepteahiora,,'méthy.ne..,,rr 7,,,..tétrahydraindane suivant la revendication 4.
    29.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient actif le produit de chloration d'un mélange isomère d'hepta- EMI19.2 ehlorow .f7-méthylne-3â 4 7 7A-tétrahydro indanes contenant une quantité de chlore comprise entre 67 et 71% et de préfé- ronce entre 68 et 70% en poids suivant la revendication 5.
    30.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient EMI19.3 actif le produit de chloration du 2(exaj,iry,b,?,nwhepta chlara.4,?rmëthylne3,,tr'r7,wtétrahydroindana contenant une quantité de chlore comprise entre 67 et 71% en poids, et en particulier entre 68 et 70% en poids suivant la revendica- tion 6.
    31.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient actif un produit obtenu par un procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 7 à 15.
    32.- Compositions insecticides contenant comme ingrédient actif un produit obtenu par un procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 16 à 20.
    33.- Procédé de lutte contre les insectes nuisibles, caractérise en ce qu'on utilise un produit suivant l'une ou l'autre des revendications 1 à5 et 23 à 32, 34.- Procède pour augmenter les rendements des récoltes dans l'agriculture et l'horticulture,caractérisé en ce qu'on traite la terre et/ou les plantes ( en cours de croissance) par un produit suivant l'une ou l'autre des revendications 1 à 5 et 23 à 32.
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