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"Appareil et procéda pour la récupération de soufre élémentaire à partir de gaz contenant du sulfure d'hydrogène"
La présente invention concerne un procédé et un appareil originaux pour la récupération de soufre élé- mentaire à partir de gaz contenant du H2S et, notamment, à partir de tels gaz difficiles à brûler.
A l'heure actuelle, on utilise industrielle- .ment deux processus pour la récupération de soufre libre à partir de courants de gaz acides. Suivant l'un de ces processus,
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dit "à un seul pessage", on introduit la totalité du gaz aliment taire dans une chaudière à chambre combustion, en présence
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d'une quantité d'air ou d'autre co s contenant de l'oxygène li-; bre, suffisante pour transformer pâte oxydation en anhydride SU14,i furique le tiers du sulfure d'hydrogène présent dans le gaz ali" mentaire. Si l'on maintient les corps en réaction, à une tempe- rf-ture supérieure à 649 G pendent un temps suffisant, on ob- tient un degré notable de conversion en soufre libre sans utili-
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ser de catalyseur.
On refroidit les produits de cette r>fiactior dans un bouilleur ou condenseur dans lequel on sépare le E;oufll produit..On introduit ensuite le mélange résultant de la réac-
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-cion dans une zone de réaction remplie d'un catalyseur couvenable, dans lequelle apparaît une nouvelle conversion de suif.'" re d'hydrogène en soufre libre. En!général, on envoie alors les produits gazeux traverser soit un économiseur ou condenseur, soit une.tour de lavage au soufre liquide. On met alors les gaz n'ayant pas réagi qui s'échappent par la conduite supérieure
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-de l'épurateur, à une température de 204 et 232 Ù environ, puis on les envoie dans un second réacteur.
On envole enfin les produits émanant de ce réacteur dans second condenseur four de lavage pour récupérer le soufrélibre qu'ils contiennent.
L'autre mode principal de récupération de sou-
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frie libre, dit ci-après processus'"à. circulation divisée" consistre à diviser le courant alimentaire et à transformer par combustion séparée un tiers de ce:courant en anhydride sulfuri-
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que, que l'on combine avec les deux tiers'restants du gaz alixen- taire initial pour obtenir un mélange équivalant en gros à ce- lui obtenu en faisant traverser la chaudière à la totalité du gaz de la manière décrite ci-dessus.
Quand on adopte un proces- sus de ce genre et qu'on utilise deux convertisseurs, le mode de traitement du courant traversant l'installation et de récupé-
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rat'ion du soufre libre est sensiblement le même que lorsqu'on prépare le mélange à faire réagir en introduisant la totalité @
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du gaz alimentaire dans une chambre de combustion'et. en''trap.sfoyment par combustion le tiers,,de' çaz.en que., ' ,;De ces deux procédés, celui suiran. ,g,u1 r :
, la totalité du gaz traverse le I.-ube de combustion de 2a,haui dière est transformé par combustion, a raison d'un tiers, en so 2 est le plus intéressant parce que la majeure partie de lu chaleur de réaction entre SO 2 et R2S se trouve libérée.dan9 la chaudière, ou se,korme d'une manière générale .60' à # :, du soufre récupéré. L'pn des principaux-avantages résultants'eef que f
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lorsqu'on envoie'ultérieurement; l'effluent de la chaudière
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., .. dans un convertisseur catalytique, la hausse de temÈ4ratu:ce appanà18sant dans convertieseuç ,ewT habituellepent'infénJflure paraissant dans e convertisseur e..i; hâbitue'llemqnt'inférieure à 80 C.
Ainsi, dans de tels cas, le, gaz arrivant au premier convertisseur y:pénètre à une température d* environ'232"C et en est soutiré à une température .d'environ.'3'1 C. cette température maximale étan rela%1%ement> iaible, il'ast possible'd'utiliser des matériaulk de construction meillour marché, par axemple .. de l'acier eu carbone, pour'réaliser le.ou les'convertisseurs 'Utilisés.
Par ailleurs, du fait que la réaction tend & atteindre presque .,' équ3..i'bre à Ces températures faibles , on-obtient.de plus forts taux 'de conversion en soufre' libre 4anà le prêter convertisseur. ,; .. , Par contre, dans le cas où 1l'on r.i3.rDC.ti.t dans la chaudière que le tierà du gaz'acide aL.mentirr,,. qi;' on transforme par combustion en 50 et qu'on .combine ultérieurement aux deux tiers restants du courant alimentaire circulant' en dérivation avant, entrée uans le premier convertisseur, .1&-
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jeure partie de la chaleur de réaction due à la-formation,de
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soufre se trouve libérée dans le premier èonvert.s#eixx: Bien
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entendu, il n'y a pas' libération de chaleur comparable dans la chaudière parce que la quasi-totalité du HpS introduits ce stade de processus est transformé par combustion én soâ.
En conzéguence, le taux de conversion' en soufre libre le plus fr,ev,
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. par exemple de 65 % environ, apparaît dans le premier convertis- seur et s'accompagne, comme on peut s'y attendre, d'un. dégagement de chaleur supérieur à celui apparaissant su stade correspondant du processus à un seul passage. Ainsi, du gaz alimentaire porte d'avance à 232 C et envoyé au premier convertisseur est soutiré de ce dernier à des températures de l'ordre de 399 C. L'appari- tien de telles températures, outre qu'elle peut exiger l'utili- sation d'alliages spéciaux pour la construction du convertisseur, risque aussi de réduire le taux d'obtention de soufre libre.
De cet exposé, il ressort que le dernier pro- , cessus n'est jamais préférable pour la récupération de soufre de gaz acide, mais, par le passé, on l'a utilisé dans certains cas parce que la composition du gaz alimentaire était; telle qu'on - n'aurait pu entretenir convenablement la combus- %ion.en faisant traverser le tube de combustion de la chaudière' à la totalité du 'gaz alimentaire.
D' autres difficultés posées,par les installa- tions de récupération de soufre de conception courante résul- tent des variations de débit. Ainsi, dans*les installation'% où l'on extrait une partie de l'effluent de la chambra de combus- tion pour préchauffer le gaz, acide envoyé aux convertisseurs, le fonctionnement pose des difficultés si le débit tombe au-des,- sous de 50 % de la valeur nominale parce que la superficie de
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refroidissement prévue dans les premier et second passages de constante et ue le dégagenent de- chaleur est ' ' la chaudière est/proportionn'el au débit.
En\-:cnséquence, quand Ajouté , , 8 mots . le débit mis en oeuvre est plus faible; il fiaut ' du fait que Approuva t les températures de réchauffage sont également-plus faibles, enY voyer un plus fort pourcentage de vapeurs de réchauffage.'a cha-' que convertisseur. Il en,résulte une réduction de la conversion en soufre et une tendance plus marquée du soufre 'libre encrasser le catalyseur.
En conséquence, la présente invention a pour ,
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objet, d'une part, un procédé permettant l'application du. pro- cessus dit "à un seul passage" aussi bien à des courants de gaz acides pauvres en combustibles qu'à des courants- aptes à entretenir la combustion et, d'autre part, un appareil propre à brûler le tiers du H2S introduit pour le transformer -en SO2, tout en maintenant le produit gazeux résultant à la température désirée, en dépit de variations importantes du débit de gaz alimentaire.
L'invention a pour but de permettre la récupéra- tion de quantités de soufre notablement accrues, par le procédé seul "à un'passage", à partir de courants de gaz acide qu'on ne. pouvait jusqu'à présent traiter que par le'processus à "circu- lation divisée".
Pour mieux faire comprendre l'invention,-'on en a illustré divers modes de mise en oeuvre sur les dessina ''. annexés, sur lesquels: la figure 1 est une vue isométrique de tunnels de combustion jumelés, raccordes àune chaudière de con- ception originale; la figure 2 montre en élévation, avec coupe partielle, la structure du tunnel de combustion; - la figure 3 est une vue de l'avan suivant la ligne 3-3 de la figure 2;
la figure 4 est une vue de l'arrière,, du tun- nel de combustion montré sur les figures 1 et 2, représentant 'des détails de la structure qui s'emboîte sur l'extrémité avant ou d'amont de la chaudière. la figure 5 montre en élévation, avec coupe partielle, la chaudière raccordée aux tunnels de combustion pré- cités. , ' - lafigure 6 est une vue de l'extrémité d'a- mont de la chaudière, suivant la ligne 6-6 de la figure'5' ' - la figure 7 montre la chaudière observée de l'arrière, suivant la ligne 7-7 de la figure
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Brièvement décrite, une installation suivait.
. ''un mode de réalisation comprend un agencement combiné brûleur ' de soufre-chambre de combustion qui permet à 40 % environ du @a acide de traverser le brûleur en présence d'une quantité d'air juste suffisante pour brûler 33 % de la totalité du gaz s ide
Les produits de cette combustion réagissent avec les 60 % res4 tants du gaz acide dans une zone de réaction non catalytique prévue dans le tunnel de combustion. Cet agencement permet plication du processus "à un seul passage" à des gaz qui ne E porteraient pas la combustion dans la structure "à un seul p@@ sage" habituelle.
Cette conception procure, par rapport au pro cessus "à circulation divisée" habituel, normalement appliqué.''j, à de tels gaz, dont l'aptitude à la combustion est médiocre, les avantages suivants:
1 - Taux de récupération de soufre, relevé grâce au réacteur non catalytique prévu en amont des converti, seurs catalytiques.
- Taux de récupération de soufre relevé du fait des températures moins fortes qui règnent dens les car,,
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vertisseurs. \'' 3"- Réduction des frais gràée au meilleur transfert de chaleur obtenu dans la zono 'de transfert à haute température.
4 - Augmentation de la production de vapeur sous haute pression.
5 - Simplification en matière de commande.
Suivant l'invention, on sépare le gaz alimentaire en deux ou plusieurs courants qu'on envoie individuelle- ment dans des tunnels de combustion séparés dont l'un ou plusieurs sons agencés pour qu'on puisse éventuellement réduire leur activité pour pouvoir traiter des débits de gaz faibles avec un haut rendement sans encrasser le catalyseur. Toutefpis, il faut purger le ou les tunnels à activité,réduite et les maintenir
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.chauds à l'aide'-d'une'flamme pilote convenable. ..;;, :t:l .t'6ption assura une Souplesse de commande 'maximale pour es 'tstx âà conversion. élevée, srms qu'on ait "à mettre l 1 instiati<,n 1 1J arrêt pour'la codifier, aip%1 qu'il était nécessëiriQ antérielà- . ... , . , ruinent.. , ¯'. ',' . , ' ,f ' ¯ ;
1 "Sur la ftùr, 1, on voit deux , ttu.ie,7. . de . co#n- , ' .bustibn 2 et 5 ,txés 'par une , e.xtêinitê à'une chaudière d$ eac- i tien 9, les tunnels d'accès'et le chaudière reposant .'7,:dS supports en berceaux 8 et 1Q àe9pective:ent. Les tunnels dp àoà- , bustion sont garnis chacun, d' etnbouts d'entrée àe< , gaZ '1 't,'i+ ; et à'entrée d'air fil,6 et ':8. Un per en .aval de ces entrées l'air, ' 1 ). il est prévu des entrées, de gaz up¯r.l:mentaires ou auxiliaires '.20 et 22. Ces darnières entrées cossuniquent chacune avec Én r =¯¯¯ >20 et g2. cs, ,dnièz:e er1tée.s :co:n117uniCJ.uen .. . i seau de distribution de gaz situ,b à l'intérieur où à l'extérieur ' des tunnels. Poux décrire cet-aspect de l'invention, on va c4n.
. > .... ' sidérer les figures 2 et' 3-' qui sont des, vues partiellëa, 3. j coupe, verticale longitudinale et transversale', ' du ' ' tunhel ' '3 com-
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portant intérieurement un réseau distributeur. Le "tunnel 3 con .., . , ,int la même structure que le ttinnel 5. on én.astre'..' exrê.i- . " i:;é inférieure 'de l'ambou.t:-d'entrée d gaz 22 àànsunl ' , ; re'& mouler convenable >24 . et on'la raccorde à un conduit '6 a- ' tissant à des ramifioationa ou'branches'28, garnics..'auaes '" '.
30. Ces ajutages peuvent être orientés de manire v '.i'pr3.er uh môuvement tourbillonnant au courant gazeux qui traverse la cham-
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'
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bre de combustion. Vers l'arrière du'tunnel se situe, imàaédiati-
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ment au-dessus, du support, 32, un cloisonnement en damier 4 qua. mélange complètement les gaz en.réaction avant que ces dernier '. '1 ne sortent par le tronçon étranglé 36 débouchant dans 1.a htu- ';ièrc de réaction 9.. '.
:uc^c i.ûï' 'vutiC G.éVaisn txYeC ra r La figure montre en élévation, avec a:ra- . chelzents partiels, la chaudière de réaction qui comprend ând
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- '
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coque cylindrique 38 garnie deMeux ensembles de tubes det re- \0\ froidissemen-ts 40 et 42 fixés ai-->plateau à tubes de ra!:.'r1dis- !
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sements 40 et 42 fixée au plateau'à. tubes pfy et la, eL pos- térieure 46-d'une chambre, d'inversion 47 rfxid.e-pa.r'e'ei. r La totalité de l'enceinte repose sur des' supports enberceaux 10 et 48. A l'avant de cette enceinte sont'prévus deux embouts
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'd'entrée 50 et 52 (figure .6), dans lesquels débouchent < rosi. pectivement les tunnels 2 et 5.
Les gaz émanant des tunnels. ,2
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,t.5 débouchent dans les'tubes 42,.mais non dans les' tubes fl0. ' Un flasque 54 entoure les embouts 50 et, 53 9t contribue à lés maintenir. Le flasque 54 est espacé vers l'amont du plateau à
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tubes 44 pour définir avec lui une' chambre 56 4tanche au fluide. A la base de cette chambre se'situe un embout de déversement de soufre 58 par'lequel du soufre libre, arriré à L'état de vapeur dans la chambre 47et refroidi dans les'.tuyaux 40,'est
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évacué Ce'la chaudière.
Il est' aussi prévu,, a la base de la'oham"- bre 47, un second embout de déversement de soufre 60 qui évacue tout soufre.libre condense dans.cette chambre. A l'arrière de
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la chambre 4? se situent des embouts de sortie ieva"e ' -,6D,et 64. Au-dessous de ces deux embouts et à mi-chemin entre eux, se . situe un trou d'homme 66. Les deux embouts et le trou d'homme''
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66 communiquent.avec la ohaznbre 4?.... ' >" ] ' , ¯ ,, > " ., '.¯ l'j ¯ .. , Au sommet 'de'la. chambre 6,',; liÉ est 17 Un " ¯1 ' embout de gaz à faire réagir'68 et, inz.édiatement't"é.cxita de .,, ., ; , ce dernier, un embout de,vapeîür d'eau 70. Au sorxnet de la che,u¯ , Jiëre, il est également prévuun trou d'iloome 72.
Dans un exemple typique d'utilisation de l'installation décrite Ci-dessus, on 'a envoyé en-quantités. éga-
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les dans les tunnels de combustion S et à <raiaon d'environ.' 604 moles par heure, du gaz acide contenant 450 ;uaJ.es de Il 2 SI 321 moles de 002, 2'J moles d'eau et environ 7 laolés d'hydrocaibures C,-C4, 40 ib environ de ce gaz traversant, les e:.bout:.- '1 et 14 et la différence m(n,,trant dans l' insta.ldtion 'rar 1 s embouts écu et 2. Au gaz qui pénètre ding les tunnels da coz-
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buati.on 2 et 5 Par les embouts oa pes=;se= d''snte 't2 et fl4,, on mL7.unge 656 moles par heure d'aix.
Le mélange resdtacd! péhè# ' tre alors dans le corps principal des tunnels de icombusUOI4 dans lesquels il se combine avec le gaz acide envogré tïans 1"ànS- tallation par les passages d'entrée 20 et 22 et qui rcozort finelemont par les ajutages 30. lu ce stade, le mélange gazeux
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présent dans les deux tunnels de combustion 2 et 5 est à une
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température d'environ 92?*C et sous une pression àba-elue d'eo- viron '1,37 kg/cm2. Dans ces conditions, 65 à 70 m , environ du total de H 2 S envoyé dans l'installation se transforme en sou-
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fie libre dans le corps principal de chacun des tunnels.. Les
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m-'-lanGes gazeux individuels résultants pénètrent elors dans la chaudière 9 par les passades d'entrée 50 et 52 et il se .forme de la vapeur sous 'lE,48 kg/abs/cot2.
L'effluent de la chaudière de réaction 9 est soutiré par l'embout de vapeur b8 'lin '.,tao- ..¯ pérature d'environ 54510; il traverse un condenseur elaseique (non représenté), le soufre liquide résultant est so-atir4 fe 1.' instal..tion à 'lÇ"1 C (sous ,25 k abs/cm2 et les en réac- tison non condensés sont envoyés dans un premier con'Fertiss'ectr'
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(non représenté). Toutefois, avent de les introduira dans.le '
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convertisseur, on mélange des gaz avec des gaz de r¯xffage émanent ae l'ajutage de valeurs 62 situé à l' arri àwe la chaunière de réaction 0. Les gaz en réaction froids'et les gaz de réchauffage émanant de la chaudière se mélange.!:, <te maniér@, telle que le Mélange résultant est à une température de ' <e2?*C (11,13 kg abs./cm2) avant de pénétrer dans le premier conTertLs#
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seur .
Les produits de réaction gazeur émanant de ce convertie-' -
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seur, qui sont à une température d'environ 285 C '"f¯i7F, k ahan cm2) se condensent par suite, prenant une température de 19*t*'S 'l'I'i,2 kg abs./em2), on sépare le soufre 'liquide produit et.on
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mélange ensuite les gaz frais n'ayant pas réagi avec des.gaz de .
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réchauffage chauds émanant de l'embout de vapeur 64 pour'obte-
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nir un mélange gazeux qu'on envoie réagir dans un second òu- ,
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vertisseur (non représenté), ce mélange étant à une tèmpéra- z
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ture de 227 C (11,1) kg abs./@@2).
On @@@ucire les produits de réaction de ce demie? converti@@ur à uns température d'en- viron 243 C ('10,99 kg abs./cm2) et l'on sépare de l'installa- tion du soufre liquide et condensé à 152 C ('10,36 kg abs./cm2).
Les gaz ayant éventuellement échappé à la conversion sont alors envoyés à une cheminée classique en entonnoir.
Pendant le fonctionnement de la chaudière, dan Xiii laquelle la conversion du soufre a lieu en majeure partie, de faibles quantités de soufre liquide peuvent se condenser dans les deux chambres 56 et 47 et on les soutire par les embouts de purge 58 et 60 respectivement. En examinant la figure 5, on voit que les gaz en réaction qui sortent des tunnels de combustion pénètrent dans les tubes 42, les vapeurs et gaz de réaction particllementrefoidis pénétrant dans la chambre 47..
Un nouveau refroidissement de la vapeur effluente a lieu dans les tubes 40, l'affluent de ces tubes se déversant dans la chambre 56 et sortant finalement de la chaudière par la sortie de vapeur 68.
Pour les débits et conditions de mise en oeu- vre indiqués ci-dessus, et quand on utilise deux convertisseur catalytiques contenant chacun un volume de catalyseur corres- pondant sensiblement à 1,755 m3, la production journalière totals de soufre est d'environ 82 tonnes, pour un taux de ré- cupération d'environ 54 %.
Bien entendu,' on pourra utiliser le procédé original de mélange d'un gaz alimentaire contenant du H2S, ayant une aptitude médiocre à la combustion, en utilisant un ou plusieurs tunnels de combustion. Autrement dit, ce procédé pourra être utilisé soit isolément, soit en combinaison avec un agencement à tunnels de combustion jumelés, prévu pour 'traiter des courants alimentaires dont le débit est susceptible de varier largement.
Dans la présente description et dans le ré- sumé, l'expression "courant de gaz contenant eu H2S à faible'
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