BE666124A - - Google Patents

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BE666124A
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polyvinyl chloride
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/29Compounds containing one or more carbon-to-nitrogen double bonds
    • C08K5/31Guanidine; Derivatives thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  "Procédé pour stabiliser le chlorure de polyvinyle rigide contre   lon   effets de la lumière".- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
La présente invention se rapporte à l'emploi de 1,2- dibenzoyl-3-phénylguanidines de formule I ci-après dans le chlorure de polyvinyle rigide (non   plastifié).   
 EMI2.1 
 dans la formule I ci-dessus, les symboles R et R' représen- tent séparément des atomes d'hydrogène, des restes alkyles,   cycloalkyles,   (à 5 - 6 atomes de carbone), aryles,   hydroxy,   alkoxy, ou des atomes d'halogène; et R" a la même signification que R ou représente des restes carboxyméthyles, alkoxycarbonyles,   alkanantida   ou carboxy. 



   Dans toute la présente demande, on désigne par chlo- rure de polyvinyle rigide les compositions polymères de chlorure de vinyle ne contenant pas des quantités importantes de   plas-     tifiant.   L'expression chlorure de polyvinyle rigide s'oppose à l'expression chlorure de polyvinyle souple désignant un chlo- rure de polyvinyle qui contient une quantité importante de plastifiant. 



   La sensibilité à la lumière et à la chaleur des com- positions de chlorure de   polyvinyle   souple ou rigide a été re-, connue très tôt et, dans une certaine mesure, traitée par 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 incorporation dans les compositions polymères de quantités efficaces de stabilisants à la chaleur ou à la lumière. Assez récemment, un progrès dans ce domaine a été réalisé par   l'uti-   lisation, en combinaison, de stabilisants à la chaleur   apparte-   nant à une classe particulière etde stabilisants à la lumière   appartenant   également à une classe particulière.

   Ainsi, le bre- vet américain n    2.912.411   du 10 novembre 1959, décrit un procédé pour stabiliser les compositions de chlorure de poly- vinyle par incorporation d'une   amide   phosphoreuse (comme sta- bilisant à la lumière) en addition à un stabilisant classique à la chaleur, par exemple le carbonate de sodium, le ricinoléa- te de cadmium ou un époxyde (hydrochlorophile) organique.

   Bien que ce brevet ne contienne aucune indication précise selon   la..   quelle l'invention serait limitée expressément à la stabilisa.. tion du chlorure de polyvinyle souple, on peut observer que dans les exemples   .de   ce brevet; le chlorure de polyvinyle est plastifié dans tous les cas   (c'est--dire   qu'il s'agit d'un produit du type souple) par du phtalate de   dioctylo.   Une ten- tative de stabilisation du chlorure de polyvinyle rigide con-   form6ment   aux enseignements du brovot ci-dessus mena à des   ré-     sultats   découragennts.

   En   l'absonco   du tout plastifiant, la   chlorure   do   polyvinylo   rigide ot stabilisé à la   chaleur   n'est que très   Incrément   sonseible à l'effet stabilisant do la tri-   amido   phosphoreuse. Ainsi la chlorure de polyvinylu rigide (c'est-à-dire le chlorure do   polyvinyle   sans   plastifiant)    n'est   rendu que très légèrement plus stable à la lumière que le chlo- rure do polyvinyle qui no contient quu le stabilisant à la cha- leur.

   L'augmentation do stabilité n'est quo très légère et jus- tifie à peine les   dépenses   provoquées par l'addition du compo- sant   complémentaire.   Ces constatations sont illustrées dans le tableau 1 ci-après. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
Tableau I Chlorure de polyvinyle rigide 
 EMI4.1 
 
<tb> Additifs <SEP> Heures <SEP> d'exposition <SEP> aux <SEP> rayons
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Type <SEP> concentration <SEP> ultraviolets <SEP> H.

   <SEP> pour <SEP> une <SEP> aug-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Type <SEP> concentration <SEP> mentation <SEP> de <SEP> 15 <SEP> pour <SEP> une <SEP> aug-
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (en <SEP> poids) <SEP> mentation <SEP> de <SEP> 15 <SEP> points <SEP> de
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (en <SEP> poids) <SEP> l'indice <SEP> de <SEP> jaune
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> témoin <SEP> -- <SEP> dégradation <SEP> sur <SEP> laminoir
<tb> 
<tb> 
<tb> mercaptide <SEP> d'or-
<tb> 
<tb> 
<tb> ganoétain
<tb> 
<tb> 
<tb> (Thermolite <SEP> 31) <SEP> 2% <SEP> 130
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> mercaptide <SEP> d'orga-'
<tb> 
<tb> 
<tb> noétain
<tb> 
<tb> 
<tb> (Thermolite <SEP> 31) <SEP> 2%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> et <SEP> 185
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> triamido <SEP> hexamé-
<tb> 
<tb> 
<tb> thylphosphorique <SEP> 0,5%
<tb> 
 
Le stabilisant qui s'est donc montré   .

   très   inté- ressant pour le   chkorure   de polyvinyle souple ne présente donc en soi qu'un intérêt limité pour le chlorure de polyvinyle ri- gide. Tenu compte de cette constatution, l'invention concerne précisément une combinaison stabilisante susceptible   d'augmen-   ter la stabilité du chlorure do polyvinyle rigide. 



   D'autres buts et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description ci-après: 
Conformément à l'invention, un chlorure de polyvinyle rigide qui   oontiont   un stabilisant à la chaleur de typa classi-      quo cet rondu stable à la lumière par addition d'un composé de formulo I   ci-dessus.   



   Le quantité de 1,2-dibenzoyl-3-phénylguanidine uti- lisée doit être comprise entre 0,1 ot 2,0% de préférence entre 0,2 et 1,0% du poids du chlorure de polyvinyle. 



   On notera quo l'invention concerna plus particulière- mont la stabilisation du chlorure de polyvinyle contre les dégradations duos à la chaleur et à la lumière ambiantes ren- 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 contrées lors d'un emploi normal d'articles manufacturés en cotte matière plastique. Il faut   d'autres   stabilisants à la chaleur pour empêcher le chlorure de polyvinyle   d'être   dégradé aux températures nécessaires pour mélanger et former le chlo- rure de polyvinyle. 



   Le stabilisant à la chaleur qu'on doit utiliser dans le chlorure do polyvinyle pour le rendre apte aux traitements à température élevée peut être l'un quelconque dos types do stabilisants bien connus. En fait, le chlorure de polyvinyle du commerce cet toujours traité en présence d'un stabilisant à la chaleur et les types utilisés habituellement peuvent être   uti-   lisés dans   l'invention   aux quantités normales. La plupart dos stabilisants à la chaleur sont des composés organo-métalliques. 



  Cependant, on peut   également   utiliser des composés minéraux comme le carbonate do sodium. Parmi les composés organométalliques stabilisant à la chaleur on pourra citer les composés   d'organo-   étain ( le   diinaléate   d'étain-dibutyle, le dilaurate d'étain-di- butylo,   l'ester     ootyliquc   de   l'acide   étain-dibutylthioglycolique) les sels do cadmium ou de baryum (stéarate do baryum ,   stéa-   rate do cadmium, ricinoléate de baryum, ricinoléate de cadmium, octylphenate de   baryum);   et les accepteurs d'acides du type époxyde organique (huile de soja   époxydéo,     époxystéarates   de   méthyle).   



   Les guanidines de formule 1 peuvent être préparées par réaction d'une 1,3-dibenzoyl-2-alkylisothiourée (II) avec une amine aromatique (III) conformément au schéma ci-après: 
 EMI5.1 
 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 D'une manière générale, en raison de la facilité 
 EMI6.1 
 d'approvisionnement'dos produits de départ, il est préférable do préparer des gutznid.nos de formule 1 dans lesquelles lee groupes alkyles et alkoxy ne contiennent pas plus do 18   et'de   préférence contiennent moins de 8 atomes de carbone;

   les grou- pas   cycloalkyles   contiennent de 5 à 6 atomes de carbone et les groupes aryles ne contiennent qu'un cycle homogène hexagonal pouvant porter des   substituants   simples tels qua des restes   alkylos   ou alkoxys   inférieurs,   des atomes d'halogène, des res- tes   alkanamido,   etc. 
 EMI6.2 
 



  Los 1,3..dibcnaoy..2..alky,sothiourées (II) quon peut utiliser dans la préparation dos guanidines de formule 1 com- prennent la 7.,-.dibE:nzoy7..2.méthylisothiouré, la 1,3-àibenzoyl- 2-thyli sothiourée, la .,3wbi.s(I-aklorobenoyl)- tthy....ao- thiouréo, la 1,3-bi.-(.-f.uorobenzoylj-2.éthyl.sothiourëp, la .,3Mb.s(...méthcxybGnzoyJ.).?..-éthyl.sotlnourbu, la 1, b3.s(!- ethoxybcinzoyl)-2-ethylisothiourêe, la 1,3-bls(tn.propoxybon  zoy7.)M2..éthyl..;aothiourée, la 1,3**bis(y-n*-butoxyhenzoyl)-2- étPyl3.sothiourë, la 1,j--di-o-toiuoyl-2-éthyiiso%hiourée, la 1,3-da p-tohoyl-2-n-propylisothiourée, la 1,3.d.-m-.toluo. 2  tnêthylisc,thiour6a, la 1,3-bis(t éthy.benzoyl) .éthylisothi.ourdek la l,3bis(2-éthylb;

  nzoyl)-2-ithylisathiourée, la 1,3-bis(4-n- propylbonnoyl)-2-méthylisothlouràe, la 1,3-bis(Ir-cya.ohexyl, benzoyi)-2-éthylisothiourée, la 1,>-bis(Y-phénglbenzoyi)-2- éthylisathiouréq, la 1,3.-dïsr7à.cyloy.-2.-éthylisothi.ourëo, etc. 



  Les 1,3-àibenzoyl-2-alkyl-isoàhiouréos (II) peuvent être préparées par réaction   d'une     S-alkylisothiourée   avec le chlorure de benzoyle ou un chlorure de benzoyle substitué con- formément au procédé du brevet allemand n  456.098 du 17 juil- let 1925.

     comme   amines aromatiques (III) représentatives sus- 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 ceptibles d'être utilisées dans la préparation des guanidines 
 EMI7.2 
 de formule I on citera l'aniline, la o-aniaidine, la m-anisidine, 
 EMI7.3 
 la p-anisidine, la p-chloroaniline, la o-chloroaniline, la m- chloroaniline, la p-bromoaniline, la m-fluoroaniline, la 2,4- diméthoxyaniline, la p-acétamidoaniline, la p-éthoxycarbonyl- 
 EMI7.4 
 aniline, la o-aminophényle et le p-aininophénoi, la p-toluidinc, l'o-to7.uidine, la p-ethylanilidine, la p-cyclohexylaniline, l'acide o-aminobonzo±quoo l'acide p-aminophénylacétique, la 2,5-dichloroaniline, la 3,4-dichloroaniiinc, la 2-chloro-5- méthylaniline, la 5 chlaru.2-m3thylaniline, la 2,5-diméthyl... aniline, la 2-méthYl-5-tortiaire-butylanilinc, l'acide 4- amino-2-hydroxybenzoiquc, etc. 



  Les 1,2-dibenzoyi-3-Phényiguaniàines do formule I 
 EMI7.5 
 qu'on peut utiliser dans la pratique de l'invention comprennent 
 EMI7.6 
 entro autres la 1,2-diùonzay.,--phényluanidina, la 1,2- dibenzoyl.-i.(2-méthoxyphé;nyl) Guanidine, la 1,2-dibonzoyl-- (4-méthoxyphônyl ) guani dine, la 1,2.-dibenzoylà-]à-(3-méthoxyphé-- nyl)guanidine, la 102-dibenzoYI-3-(4-ehlorophényl)guanidince la 1,2-dibc;nzoyl-3-(2-chl.orophényl)-guanidine, la 1,2-dibonzoyl- ;3-(;3...chlorophényl)guanidine, la 1,2-dibenzoyl-3-(p-tolyl) guanidinc, la 1,2-dibonzoyl-3-(2t5-dichlorophényl)guanidinet la 1,2-bis(i-méthoxybenzoyl)-3-(h-mfsthox.yphényl guanidino, la 1,2-diben2ayl.--(21-d.méthoxyphényl)uanidine, la 1,2-di. benzoyl-.3-(p-butylphénylguanidine, la 1,2-bis(4-méthoxy- ben2ayl).-3.(p..chlorophényl);

  uanirina, la 1,2-dibcnzoyl-3-(p- hydroxyphinyl) cuanidinc, la 1,2-dibcnzayl-3-(p-bthoxycarbonyl- phényl)uanid.nc, la 1,2-<libenzoyl->-(p-icétwniàophényol)gua- nidine, la 1,'2-.dibenzoyl-.(,.-dichlorophényl)uanidine, la 1,2-dibonzoyl-j-( 2-.méthyl-5-tcrtia.ir:-buty.phényl )uanidine, la 1,2-d.benzoyl-3.-(-ryE:'klyl-5-Ckllal'Opklt?nyl)uanidine, la 1,2- àibenzoyl-3-(o-carboxyphényl)zuanidiné, la 1,2-dibonzoyl-3- 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 l-carboxy-3-hydroxyphényl);uani.dine, la L,Z-dibonzoyJ,-3-.(1.. carboxyméthyl-7phênyl)guanidine, la l,2-bis-(4''chlorobenzoyl)" 3-phényl.guanid.ne, la 1,?bis.(2éthyl,benzyl.)-3-phényl guani- dine, la l,2-bis(4'-méthoxybsnzoyl)-3-phénylguanidine, la 1,2bis(.-cycl.ohexylbenzoyl).-3.-p-tolylguanidin:, la 1,2-bis(4-   phénylbcnzoyl)-5-phénylguanidine,   etc. 



   Le stabilisant de l'invention est   ajoute   au chlorure de polyvinyle rigide en général après incorporation du   stabi-     @   lisant à la chaleur. Le mélange s' -effectue par les techniques classiques de broyage. Après mélange soigné, le chlorure de polyvinyle peut être mis sous la forme d'une pellicule ou d'un autre article manufacturé par moulage par   compressic.n,   par   ox-   trusion, par moulage par injection, par calandrage, etc. 



   On peut   naturellement   édifier le chlorure de poly- vinyle rigide par d'autres additifs salon l'usage final rocher,- ché. Parmi ces additifs, on citera los matières de charge, les agents antistatiques, les agentz lubrifiants, les pigments, les colorants,ect. 



     Les   exemples suivants illustrent l'invention sans toutefois la limiter dans ces exemples les indications de partios et de pour cent s'entendent on poids, sauf indication contraire. 



    Exemple  1 
On prépare une séria de pellicules de 1,25 mm   d'é-     paisseur à   partir de compositions de chlorure de   polyvinyle   contenant (1) 0,5% d'un additif de formule I .indiqué dans la 
 EMI8.2 
 tableau II ci"l..pràf.1 et (?) une quantité suffisante pour sta.. biliser à la chs;leur d'un mc-rcaptîdo d'organoétain du commerce   (Thermolite   31). On prépare également une pellicule de chlo- rure de   polyvinyle   ne contenant pas d'additif de formule I, le chlorure do polyvinyle utilisé dans cet exemple ne contient pa do plastifiant. 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 



     Les   pellicules sont ensuite exposées à la lumière ultraviolette fournie par une lampe fluorescente "Sunlamp- ' 
 EMI9.1 
 37,ok.i.htlampa(so.airc:..umira noire), an poursuivant l'ex- position jusqu'à ce qu'on attegne une augmentation déterminée de coloration jaune. Cette augmentation de coloration jaune est exprimée par une modification ou un accroissement de l'Indice de jaune (I.J.) de 15 unités:.   L'indice   de jaune est déterminé 
 EMI9.2 
 sur un colorimètre différentiel(flOolor-mGstlJrl1) par la formule   ci-après ;    
 EMI9.3 
 Bleu Indice de Jaunes 7Q(1, . B.au Vert 
Les résultats obtenus sont rapportés dans le tableau II ci-après. 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 



  Tableau II 
 EMI10.1 
 
<tb> Guanidine <SEP> utilisée <SEP> comme <SEP> additif <SEP> Exposition <SEP> à <SEP> la
<tb> 
<tb> ne! <SEP> R <SEP> R <SEP> R" <SEP> R' <SEP> lampe <SEP> à <SEP> ultra-
<tb> 
<tb> violet <SEP> (heures
<tb> 
<tb> 
<tb> pour <SEP> une <SEP> augmen-
<tb> 
<tb> tation <SEP> de <SEP> 15
<tb> 
<tb> points <SEP> de <SEP> l'I.J.)

  
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> H <SEP> H <SEP> o-CH3 <SEP> H <SEP> 370
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> H <SEP> H <SEP> p-CH <SEP> H <SEP> 480
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 3 <SEP> H <SEP> H <SEP> m-OCH3 <SEP> H <SEP> 460
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 4 <SEP> H <SEP> H <SEP> p-OCH3 <SEP> H <SEP> 520
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> H <SEP> H <SEP> o-Cl <SEP> H <SEP> 430
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 6 <SEP> H <SEP> H <SEP> m-Cl <SEP> H <SEP> 380
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 7 <SEP> H <SEP> H <SEP> p-Cl <SEP> H <SEP> 500
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 8 <SEP> H <SEP> H <SEP> o-COOH <SEP> H <SEP> 230
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 9 <SEP> H <SEP> H <SEP> p-CH2COOH <SEP> H <SEP> 370
<tb> 
 
 EMI10.2 
 10 H H 2-CH3 "3 .20 
 EMI10.3 
 
<tb> 11 <SEP> H <SEP> H <SEP> 5-CH(CH3)

  3 <SEP> 420
<tb> 
<tb> 
<tb> 12 <SEP> H <SEP> H <SEP> 2-CH3 <SEP> 5-Ci <SEP> 380
<tb> 
<tb> 
<tb> 13 <SEP> Y <SEP> H <SEP> 2-Cl <SEP> ¯ <SEP> 5-Cl <SEP> 420
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 14 <SEP> H <SEP> H <SEP> 3-Cl <SEP> 4-Cl <SEP> 420
<tb> 
<tb> 
<tb> 15 <SEP> H <SEP> H <SEP> 4-COOH <SEP> 3-OH <SEP> 380
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 16 <SEP> p-Cl <SEP> p-Cl <SEP> H <SEP> H <SEP> 450
<tb> 
 
 EMI10.4 
 17 P,-QCH P-OCH3  3 Ii 660 18 H H 2-OCH3 .-OCH3 590 19 H H p-C L H9 (n ) H 480 20 p..oCH;3 pwOCH3 (:

  5-C1 Ii 540 
 EMI10.5 
 
<tb> 21 <SEP> H <SEP> H <SEP> p-OH <SEP> H <SEP> 390
<tb> 
<tb> 
<tb> 22 <SEP> p-OCH3 <SEP> p-OCH3 <SEP> H <SEP> H <SEP> 410
<tb> 
<tb> 23 <SEP> H <SEP> H <SEP> 0-OH <SEP> H <SEP> 460
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 24 <SEP> H <SEP> H <SEP> p-OCOC2H5 <SEP> H <SEP> 330
<tb> 
<tb> 25 <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> H <SEP> 250
<tb> 
<tb> 
<tb> 26 <SEP> pas <SEP> d'additif <SEP> 151
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 Exemple 2 
On suit le même mode opératoire que dans l'exemple I, mais on utilise deux nouveaux additifsde formule I dans le chlorure de polyvinyle comparativement au même échantillon témoin; la dose est   de'0,1%,   on observe les résultats ci-après:

   
Tableau III ' 
 EMI11.1 
 
<tb> Guanidine <SEP> utilisée <SEP> comme <SEP> additif <SEP> exposition <SEP> à <SEP> la <SEP> lampe
<tb> 
<tb> 
<tb> à <SEP> ultraviolet <SEP> (heures
<tb> 
<tb> 
<tb> pour <SEP> une <SEP> augmentation
<tb> 
<tb> 
<tb> n  <SEP> R <SEP> R <SEP> R" <SEP> R' <SEP> de <SEP> 15 <SEP> points <SEP> de <SEP> l'Indice
<tb> 
<tb> 
<tb> de <SEP> Jaune)
<tb> 
 
 EMI11.2 
 1 H H P-1,11100CH3 H 300 
 EMI11.3 
 
<tb> 2 <SEP> p-OC2H5 <SEP> p-OC2H5 <SEP> H <SEP> H <SEP> 230
<tb> 
 
REVENDICATIONS. 



  1.- Procédé de stabilisation du chlorure de polyvinyle rigide contre los effets do dégradation do la lumière,   caracté-     risé   en ce qu'on incorpore dans le chlorure do polyvinyle une quantité suffisante d'un stabilisant de formule ; 
 EMI11.4 
 
 EMI11.5 
 dans laquelle n ut R' représontont séparèment dos atomes d'hy- drogènoi dos roottjt3 alkylea oontunant jusqu'à 18 atomes de carbono, dos rosten cycloalkylom contenant do 5 à 6 atomos do carbonot dou raatos zàryloc monocycliquos, des rastas hy- 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. droxy, alkoxy contenant jusqu'à 18 atomes do carbone ou des <Desc/Clms Page number 12> halogènes; R" a la même signification que R ou représente EMI12.1 des restes carbqxymëthyles, des restes alkoxycarbamyles infé. rieurs, des restes alkanamido inférieurs ou des restes carboxyles 2.- Procédé suivant la revendication l, caractérisé en ce qu'on utilise, à la concentration de 0,1 à 2% comme agent EMI12.2 de stabilisation, la 1.,2dibenzoyl..-(p-ndtkoxyphdnyl) guanidino,. la 1,2-<libonzoyl-3-(P-chlorophényl)guaniàino, la 1#2-di(p-m4thoxybenzoyl)-3-(p-méuhoxyphényl)-guanidinee la 1,?-dibenzoyl-j-(2,4-àiméthoxyphényl)guaniàina ou la 1,2-ài-(p- méthoxybenzoyl)-3-(p-chlorop.iônyl)jg;aniàine.
    3.- Composition de matière à base de chlorure de poly- vinyle rigide et contenant de 0,1 à 2,0% des composés stabili- sants définis dans l'une ou l'autre dos revendications 1 et 2*
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2328015A1 (fr) * 1975-10-17 1977-05-13 Durham Chem Composition a base de polymere de chlorure de vinyle

Cited By (1)

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FR2328015A1 (fr) * 1975-10-17 1977-05-13 Durham Chem Composition a base de polymere de chlorure de vinyle

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NL6509896A (fr) 1966-01-31

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