BE705476A - - Google Patents

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BE705476A
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  " Compositions dérivées de résines amine-aldéhyde et de   polyisoçy.   anates préparés à partir d'acides gras polymères et leur prof cédé d'utilisation pour le revêtement de substrats "   '        
La présente invention concerne des composition!! originales dérivées de résines aminé-aldéhyde et de certains polyisocyanates. Plus particulièrement, elle vise de telles compositions, particulièrement indiquées pour revêtement, déri- vées de résines amine-aldéhyde et de polyisocyanates préparés à partir d'acides gras pblyméres. Elle vise aussi le procédé de revêtement de substrats à l'aide de telles compositions et les substrats revêtus résultants. 



   On trouve dans le commerce diverses résines   amine-   aldéhyde. Ces résines sont considérées comme indiquées pour la 

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 préparation de revêtements cuits. A cette fini on peut leur ajouter avant préparation des revêtements   définitifs/divers        pigmentât charges et analogues. Cartes, les revêtements obtenus à partir de ces résines présentent certaines propriétés précieu- ses, mais ils sont très fragiles et n'ont qu'une flexibilité médiocre. 



   14'invention a en conséquence pour buts de propo- ser des compositions dérivées de résines aminé-aldéhyde et de polyisocyanates préparés   à   partir de polymères d'acides gras des revêtements à base de résine amine-aldéhyde dotés d'une fle- xibilité améliorée: un procédé pour le revêtement de substrats variés à l'aide de compositions polymérisables dérivées de ré- aines   amine-aldéhyde   et de polyisocyanates préparés à partir d'a- cides gras polymères et enfin des substrats revêtus originaux à titre de nouveaux produits industriels. Ces buta, ainsi que d'autres, ressortiront de la description détaillée qui va suivre. 



   On a constaté que des compositions polymérisables comprenant des résines amine-aldéhyde et des polyisocyanates dé- rivés d'acides gras polymères ont des propriétés améliorées à un degré inattendu. Ainsi, quand on applique une composition poly- mérisable suivant   l'invention à   la surface d'un substrat et qu'on la polymérise, on obtient un revêtement présentant un aspect satis- faisant ou même excellent, une excellente adhérence et une flexi- bilité améliorée, comme le montrent la haute résistance au choc et la bonne extensibilité. Par contre, les revêtements obtenus à partir de résine amine-aldéhyde isolée sont fragiles et résistent mal aux chocs. 



   Comme indiquée les   compositio@ns   polymérisables suivant l'invention comprennent une résine amine-aldéhyde et un polyisocyanate dérivé d'acides gras de polymères, La structure 

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 de principe de tels polyisocyanates correspond à la   formule : #   [R]-[(CH2)yNCO]x où y est nul ou égal à 1, x un entier compris entre 2 et 4 et R le groupe hydrocarboné d'acides gras polymères. De préférence, x est égal à 2. 



   On prépare les polyisocyanates dans lesquels y est nul en transformant les acides gras polymères en chlorures d'acides polymères correspondants, en faisant réagir les chlorures d'acides avec un azoture métallique pour former les azotures d'acyle polymères, puis on chauffe ces derniers pour obtenir les polyaso-   cyanates,   La préparation par ce procédé (à l'aide, par exemple, d'acide gras dimère) peut être commodément illustrée par les équations suivantes : 
 EMI3.1 
 
On prépare les polyisocyanates dans lesquels y est égal à 1 en transformant les acides gras polymères en polyni- triles correspondants,puis en.hydrogénant les polynitriles en présence d'ammoniac et d'un catalyseur, par exemple en nickel Raney, pour former des polyamines. On fait réagir ces polyamines avec du phosgène pour obtenir les polyisocyanates.

   La préparation par ce procédé (à l'aide., par exemple, d'acide gras   dimère)   peut commodément être illustrée par les équations suivantes : 
 EMI3.2 
 
On prépare les acides gras polymères constituant   les   matières de départ pour la préparation des polyisocyanates par   polymérisation     d'un     -acide   gras. Par "acide gras*., on entend, 

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 dans la présente description, des acides aliphatiques monobasi-      ques naturels et synthétiques à chaînes hydrocarbonées comportant 8 à 24 atomes de carbone, Parmi ces "acides gras" figurent donc les acides satur6s, à   insaturation   éthylénique et à   insaturation   acétylénique.

   L'expression "radical gras polymère" désigne dans un sens générique les radicaux hydrocarbonés divalents, trivalents et polyvalents d'acides gras sous forme de dimères, trimères et polymères supérieurs respectivement. Ces radicaux divalent et trivalent seront dits ci-après "radical gras dimère" et "radical gras trimère". 



   Les acides gras saturés, à insaturation éthyléni- que et à insaturation   acét@ylénique   sont généralement polymérisés par des techniques un peu différentes mais, vu la similitude fonctionnelle des produits de polymérisation   -le . ---   . 1, on les désignera tous par l'expression générique .. acides gras polymères. 



   La polymérisation des acides gras saturés est dif- ficile à réaliser, mais on peut l'obtenir à haute température a l'aide d'un réactif peroxydé tel que di-t-butyl peroxyde. Etant donné le faible rendement en polymère, ces corps n'ont qu'un in-   térét   commercial limité. Des acides gras saturés convenables comprennent les acides à chaîne droite ou ramifiée tels qu'acides caprylique,   pélargonique,     oaprique,   laurique,   myristique,   palmi- tique, isopalinitique, stéarique,   arachidique,   béhénique et   ligno-     cérique.   



   Les acides à insaturation éthylénique sont beaucoup plus   faciles &   polymériser. On peut utiliser des techniques de polymérisation catalytique ou non. La polymérisation non cata- lytique exige en général une température plus élevée. Des agents de polymérisation convenables comprennent les argiles acides 

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 EMI5.1 
 ou alcalines,, le di-t-butyl peroxyde..

   le trifluorurs de bore et autres acides de Lewisp l'anthraquinonea l'acide sulfureux et analogues, 
Des monomères convenables comprennent les acides 
 EMI5.2 
 à chaîne ramifiée ou droite à 3xLSaturation poly-et mono-6thyl6nîqu& tels qu'acide 3-octénoique, 11-dodéc6notque, lindériquep l auro16!que , myristoléique,tsuzuique, pllimitoléique, Pétrosélinique, oléique, élaldique, vaccénique, gadoldigi2eicétoléique, nervonique,linolé- ique, éléostéarique, hîragonique, moroctique, timnodonique, éicosatétraénoique, nisinique, scoliodonique et chaulmoogrique. 



  On peut aussi polymériser des acides gras à insa- turation   acétylénique,   tels qu'acides isanique et isanolique, pour obtenir des acides polymères utilisables. Les acides à in- saturation acétylénique sont rares dans la nature et leur synthèse est coûteuse. Ils ne présentent donc pas grand intérêt commercial. 



   Bien qu'on puisse utiliser, pour préparer les acides gras polymères, l'un quelconque des acides gras précités, 
 EMI5.3 
 saturés, à insaturation éthylénique et à 1f.saturation aoétyléni- que, on a généralement coutume dans l'industrie de polymériser des mélanges d'acides (ou des simples esters   dialcools   alipha- tiques, par exemple esters méthyliques) dérivés des huiles na- turelles siccatives et semi-siccatives. Des huiles siccatives et   semi-siccatives   convenables comprennent l'huile de soja,, l'huile de lin, le tall oil, l'huile de Canton., l'huile de perilla, de citicia, de graines de coton, de mats, de tournesol, l'huile de castor déshydratée et analogues.

   Par ailleurs, les acides . les plus faciles à se procurer sont les acides oléique et li- noléïque qui sont donc préférés   conmne   matières de départ pour la préparation des acides gras polymères. Il est préférable 

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 d'utiliser comme matières de départe pour la préparation des ,,le polyisocyanates, des acides dimères relativement purs.   On     peut: '   obtenir de fols acides à partir de mélangea contenant des mo- nomères,   dimères,   trimères et polymères supérieurs d'acides gras par distillation sous vide poussé ou extraction par solvant, Il est avantageux d'utiliser comme matière de départ des acides gras dimères relativement purs lorsqu'on désire un diisocyanate de haute pureté.

   Bien entendu., on peut aussi utiliser des   mélan-   ges des acides gras polymérisés pour préparer des mélanges de polyisocyanates. On peut hydrogéner n'importe lequel des acides gras polymères insaturés cités avant.de l'utiliser à la prépa- ration des polyisocyanates. 



   Les exemples ci-dessous illustrent la préparation des   polysocyanates   visés par la présente invention. 



   Exemple A 
Dans un ballon d'un litre, muni d'un refroidis- seur àreflux protégé par un tuba   sécheur   en chlorure de calcium, on place   200   g d'acide gras   dimère   purifié dissous dans 200 ml de "Skellysolve B" et (5 g de trichlorure de phosphore. L'acide gras dimère est dérivé des acides présents en mélange dans le tall oil et est principalement formé d'acides   linolé@ique   et oléique dimères. Il a les propriétés suivantes pourcentages en poids d'acide gras dimère 99, monomère 0,5; indice de neutra- lisation   286=   indice de saponification 280. On chauffe au reflux le mélange en réaction pendant 2 heures, puis on le laisse re- poser une nuit.

   On décante la solution claire de chlorure d'a- cide gras   dimère   de l'acide   phosphérique   dense. On élimine sous pression réduite le solvant et l'excès de trichlorure de phospho-   re.   

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   Dans un   ballén   laboratoire d'un litre muni de serpentins refroidisseurs, d'un agitateur et d'un thermocouple, on place une solution de 30,4 g d'azoture de sodium dans 125 ml   d'.eau,   ramenés à 10 C. On ajoute sous agitation rapide une so- lution de 100 g de chlorure d'acide gras   dimère   dans 150 ml d'acétone. On maintient la température de réaction entre 10 et 15 C pendant l'addition et pendant une heure après cette ad- dition ,après quoi on ajoute 200 ml d'heptane. On sépare la cou- che d'heptane, on lave avec 2 parties d'eau froide, puis on sèche sur du sulfate de magnésium. A 200 ml d'heptane maintenu entre 65 et 70 C, on ajoute la solution dans l'heptane préci- tée, désséchée, d'azoture d'acyle   dimèi:   gras.

   On maintient la solution entre 65 et 70 C pendant 1 heur puis on étapore l'hep- tane sous pression réduite. On obtient   70  \ de diisocyanate liquide de formule suivante :   OCN -   D - NOCO où D est le radical gras   dimère   dérivé des   aci@et   gras   dimères   de départ. 



   Exemple B 
On répète la préparation décrite dans   l'exemple   A. sauf qu'on dissout les 94 g de chlorure d'acide gras dimère dans de l'heptane, mais dans140   ml   d'acétone.   On   obtient 63 g du diisocyanate. 



    Exemple   
On répète la préparation   décrira     dans   l'exemple A, sauf qu'on dissout 213 g du chlorure d'acide gras dimère dans 300 ml   d'acétone.   On obtient 177 g du diisocyanate. 



    Exeaoolo D,    
On dissout   240   g   (2,42     moles)     de   phosgène dans 700   ml   de toluène sec en refroidissant dans un bain de glace 

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 pour maintenir la température de la solution au-dessous de 5 C. 



  On place ensuite la solution de phosgène dans un flacon de 2 1 à trois goulots, muni d'un refroidisseur à carboglace, d'un agitateur et d'un entonnoir. On place dans l'entonnoir une solution de   164,4   g (0,6 mole) d'amine dimère distillée deux fois dans 200 ml de toluène. La diamine est préparée par hydro- génation d'un nitrile dimère en présence   d'ammoniac   et d'un ca-., talyseur en nickel Raney mouillé au méthanol. On prépare le ni- trile dimère à partir d'un acide gras dérivé du mélange d'acides ptésent dans du tall oil et surtout formé d'acides linoléique et oléique dimères. L'amine   dimère   a'les propriétés suivantes : pourcentages en poids de monomère 0,5, de   dimère   98,5; de trimère 1,0; indice de neutralisation   271.   



   On tiédit le flacon à   l'aide d'un manchon   chauf- fant jusqu'à noter un fort reflux de phosgène (40-50 C). On ajoute alors lentement la solution d'amine dimère, en un temps   a'une   heure. Une fois l'addition terminée, on chauffe le   mélan-   ge en réaction au reflux, pendant deux heures encore. Au refroi- disseur à   carboglace,   on substitue un refroidisseur   à   eauet on élève lentement la température de la solution jusqu'à ce que le toluène commence à refluer. On continue à chauffer pendant   6   heures, après quoi on interrompt le chauffage et on laisse la solution refroidir à température ambiante. On élimine ensuite le toluène sous pression réduite.

   On   obtim t     181,4   g de diiso-   cyanate de formule :   
OCN - CH2 - D - CH2 - NCO où D est le radical gras   dimère   dérivé de l'acide gras dimère de départ. Le diisocyanate est un liquide   huileux,   marron clair. 



   Exemple E. 



   On procède comme dans l'exemple D, sauf qu'on hydrogène l'acide gras dimère avant de le transformer en le   di..   

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 nitrile, puis en l'aminé dimère de départ. On obtient 179 g de diisocyanate   saturée   ayant sensiblement   les   mêmes propriétés que celui suivant l'exemple   D,   mais de couleur plus claire. 



   Les résines aminé-aldéhyde servent à la mise en oeuvre de l'invention sont des produits de condensation rési- neux de composés aminés avec des aldéhydes. Celles les mieux connues sont sans doute les résines urée-formol et mélamine-   formol.   D'une manière générale, les composés aminés   susceptibles'   de réagir avec un aldéhyde pour donner des résines   amine-aldéhy-   de du genre visé par l'invention comprennent l'urée, la thiourée, la mélamine,   la mélamine   substituée, la   guanamine,   les   thiomé-   lines substituées, la triamino-pyrimidine, le guanazole, le car-   bamyl   guanazole, etc.

   Les composés aminés préférés sont l'urée et la   mélamine.   L'aldéhyde préféré est le   formaldéhydet   on peut toutefois utiliser d'autres aldéhydes, tels qu'acéraldéhyde, propionaldéhyde, butyraldéhyde, benzaldéhyde, furfural, etC.      



   Souvent, pour préparar la résine amine-aldéhyde, on condense les composés aminés avec les aldéhydes et on les éthérifie aussi avec un ou plusieurs alcools, puis on les polymérise à tout degré désiré. Ainsi, les réactions concurrentes suivantes ont lieu si-   multanément  condensation, éthérification et polymérisation. 



   On ajuste ces réactions en choisissant la nature et les propor- tions de constituants ainsi que les conditions de réaction; ca- talyseur, temps et température. 



   L'éthérification à l'alcool du produit de conden- sation amine-aldéhyde a pour objet d'ajuster la solubilité du produit dans des solvants organiques. Les alcools inférieurs, à chaînes de carbone très courtes ou à petits groupes non polaires,   agissent moins   bien que les alcools supérieurs, à chaînes de carbone 

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 , plus longeur pour rendre les résines   solubles   dans les solvants   organiques.   L'un des alcool* servant le plus souvent à l'éthéri-   fication   est   l'alcool   butylique. en emploie aussi des alcools du type aromatique tels que xylénol,   seuls   ou en mélange avec du butanol. La préparation de résines aminé-aldéhyde est décrite très en détail dans l'article de Harold P.

   Preuss intitulé "   Synthetic   Résine in Coatings" paru dans   "Noyes   Development 
Corporation", 1965, pp.11-22. Cette publication indique aussi diverses résines   aminé-aldéhyde   du   commerce   et elle est citée   ici à   titre de référence. 



   Les compositions polymérisables suivant l'invention comprennent une résine amine-aldéhyde et une quantité suffisante de polyisocyanate dérivé d'acides gras polymères et destiné à améliorer la flexibilité des produits cuits infusibles., tels que revêtements, obtenus à partir de la résine   amine-aldéhyde.   



   De préférences les compositions ont une teneur en poids en poly- isocyanate d'environ 1 à 50%, ramenée au poids total de résine amine-aldéhyde et dudit polyisocyanate.   Le,mieux   est que les compositions contiennent 10 à   50%   en poids du   polyisocyante.   



   Les compositions suivant l'invention peuvent aussi contenir des solvants ou diluants, des oharges, pigmentai catalyseurs et analogues. Parmi les solvants représentatifs, on peut citer le butanol, le xylènes le toluène, les essences miné-   rales   le solvant naphta, les huiles de pétrole aromatiques, le butylglycoléther et analogues. De plus, on peut soit dissoudre la résine aminé-aldéhyde ou le polyisocyanates dans le solvant, puis opérer le mélange, soit ajouter le solvant au mélange ré- sine-polyisocyanate. 

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   'On peut incorporer des catalyseurs tels qui octoate   stanne@ux,   chlorure   stannique,     dibutyl-dilaurate   d'étain, octoate de zinc, naphténate de   plomb-et   analogues pour accélérer la   réac-   tion entre la résine   aminé-aldéhyde   et le polyisocyanate. Hien entendu, on peut ajouter ce catalyseur immédiatement-avant poly- mérisation de la composition polymérisable. Il suffit de prévoir des doses catalytiques, par exemple de 0,05 à   5%   en poids. 



   On peut utiliser des charges et pigments variés. 



  Parmi les charges, on peut citer le mica, les silices colloïdales, les poudres d'aluminium et analogues. Parmi les pigments, le di.o- xyde de titane, le chromate de plomb, les jaunes de chrome clair et moyen, l'oxyde de chrome, le bleu d'outremer, l'oxyde de fer,      rouge, le rouge de toluidine et analogues.      



   On prépare les revêtements suivant l'invention en appliquant les compositions polymérisables sur la surface d'un substrat et en laissant' la composition polymériser sur ce substrat pour former un revêtement infusible. La température de polymérisation peut varier largement, Ainsi, on peut obtenir des revêtements infusibles   à   température ambiante, mais le temps de polymérisation est assez long, par exemple de   50   heures ou plus, Il vaut mieux appliquer aux compositions des températures de po- lymérisation de 75 à 200 C et, mieux encore, de   150 à     175 C.   



  Bien entendu, on peut revêtir de la composition polymérisable partie ou totalité de la surface ou des surfaces des substrats. 



   On peut utiliser les compositions polymérisables pour revêtir une grande variété d'articles de forme simple,, ir-   régulière   ou complexe en diverses matières. On peut revêtir des articles en matières non métalliques telles que verre, matière plastique, céramique, tissus et analogues, L'invention est parti- culièrement intéressante pour l'obtention de revêtements à   flexi-   

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   bilit6   améliorée sur des articles en métaux divers -tels qu'acier, / fer, étain, aluminium, cuivre zinc et analogues   !'en   en leurs allia- ges, 
Les exemples   ci-,dessous   sont donnés pour illus- trer l'inventions mais n'ont aucun caractère limitatif. Sauf spécification contraire, toutes les proportions sont indiquées en poids. 



   Exemple 1 
On mélange 30 parties d'une résine mélamine- formaldéhyde vendue par la Rohm & Haas Co,,   Philadelphie,   nous le nom commercial   d'Uformite.-   MM-55" (50% de solides dans un solvant à 80% de butanol et à   20 %   de xylène) et 7,5 parties de diisocyanate préparé suivant l'exemple E dans un petit réci- pient métallique, puis on applique sur une face de panneaux en étain et acier à l'aide d'une raclette de 76 microns d'épaisseur, 
On met les panneaux revêtus au four pendant 20 minutes à   170 C.   



   Les revêtements cuits ne sont pas collants, ont un excellent as- pect et adhèrent parfaitement tant à l'acier qu'à 1'étain. Ils sont très flexibles comme en témoigne le fait que la   résistance   au choc du panneau d'acier revêtu est de 1,38 kgm (essai de rési- lience Gardner par chocs alternés). 



   Exemple II 
On procède comme dans l'exemple I, aauf qu'on n'utilise pas le diisocyanate. Les pellicules polymérisées réoul- tantes sont fragiles et résistent médiocrement aux chocs; leur résilience se chiffrant par 0,023 kgm (essai Gardner par choc* alternés).   exemple III    
On procède comme dans l'exemple I, sauf qu'on substitue du toluène-diisocyanate (à   80%   d'isomère 2-4 et 

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   20 %   d'isomère 2-6) au   diisocyanate   préparé suivant l'exemple E (en utilisant des quantités de diisocyanates équivalait   exacte- .        ment à celles indiquées dans l'exemple I). Les revêtements poly- mérisés ne collent pas, mais mnt fragiles. Leur résilience est inférieure à 0,023 kgm (essai Gardner par chocs alternés). 



    ExemplerV   
On procède comme dans l'exemple I, sauf qu'on ajoute 0,04 parties d'occoate stanneux à la composition   polyméri-        sable formée par le diisocyanate et la résine   mélamine-formaldé- !   hyde et que la polymérisation au four des panneaux revêtue ne dure que 15 minutes. Les pellicules polymérisées sont encore dotées d'une grande flexibilité (celle portée par le panneau d'acier ayant une résistance au choc de 1,38 kgm à l'essai de résilience Gardner par chocs alternés) et présentent une excel- lente adhérence à l'acier et à   l'étain.   Les revêtements semblent un peu plus durs que ceux suivant l'exemple I. 



   Exemple V 
On procède comme dans l'exemple I en utilisant une résine triazine-formaldéhyde vendue par la Rohm & Haas sous le   nom   commercial d'"Uformite MX-61" (60% de solides dans un solvant à 50% de xylène et à 50% de butanol et le diisocyanate préparé comme décrit dans l'exemple/ci-dessus. Les pellicules préparées à partir de 4,0 parties de diisocyanate et de 30 parties de résine présentent après polymérisation une excellente adhérence tant à   l'étain     qu'à   l'acier et une excellente flexibilité, comme le montre leur haute résilience. Des revêtements préparés à partir de la seule résine sont très fragiles et n'ont qu'une résilience médiocre, inférieure à 0,023 kgm (essai Gardner par chocs alternés). 

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     Exemple   VI 
On prépare une résine mélamine-formaldéhyde en chauffant au reflux   1   mole de mélamine, 5 moles de formaldéhyde et 2 moles de butanol. On cesse de chauffer quand l'indice 
Gardner-Holdt de viscosité atteint   F-K.   On dissout la résine, à raison de 50 % de solides, dans un solvant à 80% de butanol et 
20% de xylène. On prépare une composition polymérisable à partir de cette résine et du diisocyanate préparé suivant l'exemple E en utilisant 30 parties de la solution de résine et 7,5 parties du diisocyanate. On applique des revêtements à des panneaux d'étain et d'acier et on les cuit suivant l'exemple I. Les revêtements polymérisée résultants ont sensiblement des propri6- tés aussi satisfaisantes que ceux suivant l'exemple I.

   Par contre, un revêtement préparé, à l'aide de la seule solution de résine,   coasne   dans l'exemple II, est très fragile, n'ayant qu'une résilien- ce médiocre. 



   Exemple VII 
On prépare une résine urée-formaldéhyde en condensant trois moles de   formaldéhyde   et une mole d'urée en solution aqueuse en   présence   d'ammoniac, jouant le rôle de catalyseur alcalin. On interrompt la réaction quand le mélange . en réaction devient sirupeux. On élimine 11'eau et l'on met la résine en solution à 50% de solides dans un solvant à   50%   de butanol et 50% de xylène. On prépare une composition poly- mérisable en mélangeant 7,5 parties du diisocyanate préparé suivant l'exemple E et 30 parties de la solution de résine. On applique la composition polymérisable à des panneaux d'acier et d'étain et on opère la cuisson suivant l'exemple I. Les re- vêtements polymérisés résultants ont sensiblement des propriétés aussi satisfaisantes que ceux suivant l'exemple I.

   Quand on n'u- 

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   tilise   pas de diisocyanate, les revêtements préparés à partir de la seule résine sont fragiles et n'ont qu'une résistance médiocre. 



   Exemple VIII 
On prépare une composition polymérisable en   mélan-   geant 24 parties d' "Uformite   MM-55"   avec 8,0 parties du diisocy- anate préparé suivant l'exemple 1 et 1,4 parties de xylène. On applique la composition polymérisable   à   des panneaux de verre et   d' étain   sous forme de pellicules ayant à l'état humide 38 microns d'épaisseur, à l'aide d'une raclette. On polymérise les pellicules, soit par exposition à   l'air   pendant 20 heures à tem- à 93 C pérature ambiante (24 C), soit par cuisson au four/pendant 1 heure. Les revêtements portés par tous les panneaux ont   un   as- pect satisfaisant. Ceux polymérisés à température ambiante sont légèrement collants.

   Ceux soumis à la cuisson ne le sont pas et leur extensibilité, mesurée à l'appareil d'essai G.E., dé- passe 60%. On n'a pas mesuré l'extensibilité des panneaux poly- mérisés à température ambiante, 
Exemple IX 
On procède comme dans l'exemple VIII,sauf qu'on n'utilise pas de xylène et qu'on ajoute   à   la composition polymé- risable 0,16 parties d'octoate stanneux. Les   revêtements   polymé- risés tant à l'air qu'au four ne sont pas collants, ont bon as- . pect et leur extensibilité, mesurée   à   l'appareil d'essai G.E., dépasse 60%. 



   Exemple X 
On procède comme dans l'exemple IX en utilisant une composition polymérisable   préparée à   partir de 46,7 parties d'"Uformite MM-55", de 10 parties du diisocyanate préparé sui- vant l'exemple E et de 0,28 parties d'octoate stanneux. Les 

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 revêtements polymérisés tant' l'air qu'au four ne sont pas collants et ont bon aspect.   L'extensibilité   est de 10 à   20%   pour ceux polymérisés à l'air et dépasse 60% pour ceux soumis à la cuisson. L'extensibilité médiocre des revêtements polymé- risés à l'air indique que la polymérisation n'est pas terminée au bout d'un jour.   A   mesure que le temps passe, elle croît pour devenir égale à celle des revêtements cuits.

   En l'absence de l'octoate stanneux catalyseur, les temps de polymérisation, tant à l'air qu'au four, des compositions sont un peu supérieurs. 



  Toutefois, après polymérisation totale, les revêtements ont une flexibilité, un aspect et une adhérence au substrat parfaitement satisfaisants. 



    Exemple XI    
On procède comme dans l'exemple VIII en utilisant une composition polymérisable formée de 20 parties d'une résine   mélamine-formaldéhyde   vendue par l'Américan   Cyanamid     Co,,   New York, sous le nom commercial de   "Cymel   243-3" (60% de solides en solution dans une huile de pétrole aromatique). 8 parties du diisocyanate préparé suivant l'exemple D et 5,3parties de xylène. 



  On cuit les panneaux revêtus à 93 C pendant 1 heure. Les revê-   tements   sont légèrement collants, ont bon aspect et leur exten- sibilité dépasse 60%. 



   Exemple XII 
On procède comme dans l'exemple   XI   sauf qu'on n'utilise pas de xylène et qu'on ajoute à la composition poly- mérisable 0,14 partie   d'octoate   stanneux. Les revêtements résul- tants ne sont pas collants,   ortbon   aspect et leur extensibilité dépasse 60%. 



   Les résultats obtenus dans les exemples ci-dessus' montrent que les compositions polymérisables fournissent des   re.   vêtements très flexibles,   présentent   une excellente adhérence aux 

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 substrats métalliques et d'un aspect au moins satisfaisant   et   souvent excellent. Des revêtements préparés à partir des soules 
 EMI17.1 
 résines aminé-aldéhydes sont fragiles et rdaistent-wal Mec choe<< Les produits infusibles polymérisés suivant l'invention   sont.   particulièrement intéressants   comme     revêtements   et dans tous les cas où l'on désire une bonne flexibilité, par   exemple   dans certains moulages, adhésifs et analogues. 



   Bien entendu, les détails précis donnes ci-dessus sur la mise en oeuvre ou sur les compositions n'ont aucun   caractè-   re limitatif et le technicien pourra   conce@oir   diverses   modifica-   tions et variantes, sans sortir pour cela du cadre de l'invention.

Claims (1)

  1. R E S U M E.
    1. - Une composition polymérisable comprenant une résine amine-aldéhyde et un polyisocyanate de formule EMI17.2 /.-RJ---- (CH2 ) )yNco¯7 x oh y est nul ou égal à 1, x @ un entier compris entre 2 et 4 et R le groupe hydrocarboné d'acides gras polymères, ledit poly- isocyanate étant présent en quantité suffisante pour améliorer la flexibilité de produits résineux infusibles préparés à partir de la résine amine-aldéhyde.
    2. Une telle composition polymérisable, remarquable par ailleurs par les points suivants, pris séparément ou en com- binaisons : a) la résine aminé-aldéhyde est une résine mélamine- formaldéhyde ; b) la résine aminé-aldéhyde est une résine urée- formaldéhyde; c) le polyisocyanate est présent à raison d'un pourcentage en poids, ramené au poids total de résine ;et de po- EMI17.3 iy3socyanate, de 1 à 50%; <Desc/Clms Page number 18> EMI18.1 d) le polyisocyanate est de tomule fi OCN 'II> C .. :0 .. eH: ... RCO où D est le radical hydrocarboné divalent d'un acide gras dimère; e) la composition contient aussi un solvant; EMI18.2 f) la résine oenina-aldéhyda est une rénine mélanine- formald6hyde et le polyisocyanate est da formule oc .
    H2 c .. . c . rrct où D est le radical hydrocarboné d'un acide gras dimère et est présent à mison d'un pourcentage en poids, ramené au poids total de résine et de polyisocyanates, de 10 à 50%.
    3. A titre de produit industriel nouveau, tout produit résineux infusible préparé par polymérisation de la com- position décrite ci-dessus sous 1 ou 2 .
    4. Un procédé de revêtement de substrat consistant à appliquer une pellicule de la composition polymérisable décrite ci-dessus sous 1 ou 2 à partir au moins d'une surface du substrat, puis à polymériser la composition, 5, Un tel procédé., remarquable par ailleurs par les points suivants, pris séparément ou en combinaisons a) le substrat est métallique; b) on polymérise la composition par exposition l'air à température ambiante c) on polymérise la composition en la portant à une température de 75 à 200 C.
    6. A titre de produit industriel nouveau, tout ar- ticle revêtu par le procédé décrit ci-dessus sous 4 ou 5 .
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