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Procédé de réduction de minerais de fer au haut fourneau
Cette invention concerne la réduction de minerais de fer pour obtenir du fer fondu dans un haut fourneau, au moyen d'un mélange gazeux d'oxyde de carbonne et d'hydrogène, avec formation d'anhydride carbonique et d'eau, les gaz étant régénérés en les extrayant du gueulard du haut fourneau, enrichis seulement avec un hydrocarbure fluide combustible, chauffés à une température de 1. 093 à 1.649 C et renvoyés à la zone de réduction, au-dessus des tuyères, à une tempé- rature approximative de 760 à 1.093 C.
Cette invention concerne plus particulièrement un procédé d'exploitation du haut fourneau qui a pour résultat une diminution de la quantité de coke nécessaire par tonne de fer obtenu et une augmentation de la production de fer par unité de temps. Cette invention implique la production de gaz réducteurs chauds, en faisant réagir un hydrocarbure combustible fluide dans des régénérateurs à galets avec les gaz de gueulard recyclés venant du haut fourneau, et l'injec- tion de ces gaz reformés dans la cive du haut fourneau, dans la zone de réduction, au-dessus des tuyères habituelles,
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en un point où la température de la cuve est oomprise entre 760 et 1.093 0, la température des gaz n'étant de préférence pas inférieure à oelle du lit de fusion au point où ils sont injectés.
Ainsi qu'on le sait, dans la récupération du fer des minerais de fer au haut fourneau, on introduit le minerai, le coke et le calcaire par le gueulard, tandis que le fer et le laitier fondue sont coulé@ dans le bas, à certaine intervalles.
De l'air préchauffé ou de l'air enrichi par de l'oxygène est soufflé par des tuyères situées dans la partie inférieure du four. L'oxygène de l'air réagit avec le coke pour former de l'oxyde de carbone qui, à son tour, réduit le minerai de fer pour former du fer métallique et de l'anhydride ourbonique.
Le fer est fondu par la chaleur dégagée par la combustion du carbone aux tuyères.
On a aussi l'habitude d'ajouter une petite quantité de vapeur d'eau et/ou d'hydrocarbure à l'air introduit par les tuyères; la vapeur d'eau forme, par réaction avec le coke, de l'hydrogène qui contribue aussi à réduire le minerai.
Le brevet américain n 3.375.098, accordé le 26 mura 1968 à Wiliiam E. @arshall, divulgue un procédé pour la réduction gazeuse du minerai de fer en fex métal dans un four à cuve ne contenant ni coke, ni calcaire, dans lequel les gaz de gueulard venant du four et contenant de l'anhydride carbonique, de la vapeur d'eau et de la poussière sont refroidis et épurés. Une certaine quantité d'eau est éliL:inée au cours de l'épuration, tout en permettent à une certaine quantité d'anhydride carbonique de rester dans ces gaz.
Les gaz de gueulard sont ensuite enrichis avec un gaz contenant du méthane, puis on les fait passer dans une zone de chauffage à une température approximative de 1. 093 à 1.649 , pour provoquer une réaction entre l'anhydride carbonique et la
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métal et obtenir de l'oxyde de oarbone et d'hydrogène; les gaz régénérés sont ensuite refroidis à une température comprise entre 705 et 982 0, puis renvoyée à la zone de réduction du four à cuve.
Dans le procédé de cette demande de brevet, la régé- nération des gaz de gueulard à l'aide de méthane eu. d'un autre hydrocarbure combustible s'effectue sans addition d'oxygène ou d'un milieu contenant de l'oxygène. Si l'on utilise par exemple le méthane, les réactions se produisent suivant les équations suivantes :
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On notera que ces réactions doublent le volume de gaz, puisque quatre volumes sont obtenus par deux volumes ayant réagi. Ces réactions fournissent de l'oxyde de carbone et de l'hydrogène pour réduits le minerai de fer dans le four à cuve. Le volume supplémentaire de gaz assure une pression suffisante en cas de fuite dans le système.
Le brevet américain n 2.727.816, accordé le 20 décembre 1955 à J. Raick, divulgue l'injection d'hydrocarbure reformé a l'oxygène dans une zone dite "critique" du haut fourneau, à une température supérieure à celle de la cuve au niveau d'injection, maia ne suggère pas le recyclage des gaz de gueulard. Le brevet américain n 2.715.575 accordé le 16 août 1955 à J. G. Coûtant divulgue l'injection d'un gaz de soufflage contenant au moins 25% d'oxygène dans les tuyères habituelles d'un haut fourneau et des gaz de gueulard humidifiés et recyclés par des tuyères supplémentaires situées en-dessous des tuyères habituelles.
Il est significatif de constater que ces deux procédés antérieurs exigent une source
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d'oxygène extérieure qui est éliminée dans le procédé et dans l'appareil de la présente invention.
Dans la mise en pratique de la présente invention,
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les principes du brevet américain no3.375-098 ci-dessus sont appliqués à la marche d'un haut fourneau dans lequel la charge contenant le fer peut être constituée de morceaux de minerais de fer, de boulettes ou de briquettes de minerais de fer réduites ou non, ou de l'une quelconque de ces formes seules ou en combinaison, ou de l'une quelconque de celles-ci combinée avec des matières contenant du carbone et/ou un fondant, telles que du coke et du calcaire.
Tandis que dans le procédé de ce brevet n 3.375.098, le minerai de fer sous forme de boulettes est réduit, puis refroidi et déchargé du fond d'un four à cuve sous la forme de boulettes, dans le procédé et dans l'appareil de la présente invention, l'oxyde de fer est complètement réduit à l'état de fer métal et fondu avant d'être décharge, tandis que le laitier est formé et enlevé séparément du four. En outre, contrairement à ce qui est dit dans le brevet ci-dessus, on a constaté qu'il était avantageux de laisser une quantité appréciable de vapeur d'eau dans les gaz de gueulard refroidit, avec l'anhydride oarbo- nique, afin de former de l'oxyde de carbone et de l'hydrogène conformément à l'équation (2).
L'oxyde de carbone et l'hydrogène réagisment avec
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les minerais de fer conformément au 'q- t:1ona 01-48880\&8
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conditions opératoires de ce dernier sont telles que cette déficience est compensée par une réaction entre l'anhydride carbonique et le carbone, dans la partie inférieure de la cuve, au@@ssus des tuyères, où la température est assez élevée (comprise entre 760 et 1.093 environ).
L'anhydride carboni- que est présent dans cette région du fait que l'oxyde de fer non réduit, sous la forme de FeO, a atteint cette partie inférieure du four par suite de la quantité insuffisante de gaz réducteurs formés aux tuyères. L'oxyde de fer non réduit fournit l'oxygène pour réagir avec l'oxyde de carbone et former de l'anhydride carbonique suivant l'équation :
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Comma la température dans cette région du four est suffisamment élevée pour provoquer une réaction entre le carbone et l'anhydride carbonique, l'anhydride carbonique formé par la réaction de l'équation (5) réagit comme suit :
avec le coke de la ouve :
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La réaction (6) est endothernique et connome approximativement 3.335 koel par Icilog. de oarbone. la oon- sommation de carbone dans la ouve d'un haut fourneau selon l'équation (6) est duhabitude d6aiée eoae le non de *porte en solution* ou da 'ifioation endotheraiqw du ourixme.
Dme 4 norbreux oant oelle-oi e'À1Wve approxiouti- eeaeat à 75 ka de eurbonw par tome métriqlo de fer produit et une qumtitd eapplbestwire de 1i2 tcg 4* Mtrbenw par teaaw métrique de fer devisit briller sas tuytrww pour oorpeer la perte de oh"¯p soit mu total 187 ka de oarbme :j 9 ' ssas 102 aüriQdi 4. Òr* Àe-)
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La consommation de cet te quantité de carbone pourrait être évitée si tout l'oxjgène du minerai de fer pouvait être éliminé avant de descendre dans la cuve jusqu'à un niveau où la température est suffisamment élevée pour que la réaction (6) se déroule rapidement. Un travail expérimental a démontré ceci indirectement. Par exemple, des boulettes de minerai de fer ont été préréduites à l'extérieur du haut fourneau, puis fondues dans celui-ci avec une élimination complète de la perte en solution.
Dans ces conditions, la consommation de coke était appro- ximativement de 300 kg/tonne métrique de fer obtenue. Ceci se compare à une consommation normale, avec du minerai de fer non préréduit, de 600 à 650 kg par tonne métrique de fer obtenue.
L'application des principes de la présente inven- tion permet de réaliser une grande partie de l'économie décrite ci-dessus dans la consommation du coke sans exiger de second four pour la préréduotion du minerai de fer. L'introduction de gaz réducteurs supplémentaires, préparée par l'appareil de la présente invention dans un haut fourneau de conception appropriée, à l'endroit voulu et à la température adéquate, permettra d'obtenir dans une large mesure le même résultat que la préréduction à l'extérieur du haut fourneau. Une consommation de coke de 400 à 425 kg par tonne métrique de fer produite peut être atteinte dans la mise pratique de cette invention.
Le but principal de la présente invention est la mise au point d'un procède pour réduire une matière contenant du fer dans le haut fourneau ordinaire, afin d'obtenir du fer fondu, qui utilise le potentiel de réduction des gas de gueulard du haut fourssau par uns régénération de @eux-c avec un hydrocarbure combustible fluide, sans addition
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d'oxygène ou d'un milieu contenant de l'oxygène.
Un autre but important de l'invention est de fournir un procédé éliminant substantiellement la perte en solution rencontrée dans le fonctionnement du haut fourneau ordinaire.
Les personnes qualifiées dans ce domaine aperce- vront ces buts de l'invention ainsi que d'autres à la lecture de la description détaillée qui suit, faite en se rapportant aux dessins annexés qui représentent schématiquement le diagramme de marche du système de cette invention.
Quoiqu'il ne soit pas limité à ce cas particulier, le procédé de cette invention sera particulièrement décrit à propos de la marche d'un haut fourneau dans lequel le coke et le calcaire sont utilisés de la manière habituelle et où les minerais de fer ont la forme de boulettes produites artificiellement ou de minerais de fer enrichis obtenue à partir de taeonites.
On notera qu'aucune quantité de gaz de gueulard recycle n'est introduite dans le bas du haut fourneau. A l'exception d'une combustion possible d'une oertaine quantité de gaz en excès, une partie des gaz de gueulard est recyclée et régénérée avec un hydrocarbure combustible fluide, tandis que le restant est utilisé pour chauffer les régénérateurs du haut fourneau, les régénérateurs à galets ainsi que les autre* appareils exigeant un combustible.
En es reportant à l'examen du dessin, on voit qu'un haut fourneau classique est désigné par 1 et est équipé de tuyères 2 par lesquelles est introduit un oourant d'air préchauffé venant des régénérateurs régulier@ du four.
Co@@e indiqué précédsmment, l'air enrichi d'oxygène, do ..peu d'eu *%/ou d'un hydrocarbure peut aussi être introduit par les tuyères.
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On comprendra naturellement que les minerais de fer, les matières carbonées et/ou les fondants sont intro- duits dana le gueulard du haut fourneau 1 par les disposi- tifs ord@n@ires non représentés.
Le gaz de gueulard venant du huut fourneau est extrait pur la conduit 3 puis emené dana un laveur à gaz 4 qui enlève une certaine proportion de l'humidité par refroi-
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diauoinant mais n'affecte pas aubati-intiellainant la teneur en anhydride carbonique. On fait ensuite passer une partie du gaz de gueulard refroidi et épuré dans la pompe 5, pur des jeux de vannes appropriés non représentés, tandis que le restant est envoyé ailleurs comme combustible dans des buta divers. La partie de gaz de gueulard envoyée à la pompe 5 est introduite dans un réservoir 6 dans lequel on amène aussi un hydrocarbure combustible fluide, tel que le méthane, le gaz naturel, des fractions de pétrole volatilisables, etc... qui entrent en 7.
Le mélange gazeux est ensuite amené par un conduit 8 à l'un dé deux régénérateurs à galets 10 et 11 oà s'effectue le reformage. Quoiqu'on n'ait montré que deux régénérateurs, on peut en prévoir davantage si on le désire.
Les gaz sont reformés dans des régénérateurs à galets utilisant des galets à haute teneur en alumine que l'on peut chauffer jusqu'à 1.649 au moine.Toutefois la température opératoire maximale ne depaese d'ordinaire pas 1. 427 à 1.482 C dans la partie en dôme du régénérateur, uu cours des cycles de chauffage et de reformage de celui-ci.
Deux régénérateurs à galets au moins sont nécés- saires, de sorte que quand un régénérateur reforme le gaz, l'autre ou les autres sont en cours de réchauffage. Un brûleur prévu dana le haut de cnaque régénérateur utilise comme combustible du gaz de gueulard venant du haut fourneau et l'air de combustion venant d'un radiateur pour chauffer 1-ce galets, jusqu'à ce que la température dans le haut
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du régénérateur atteigne le niveau désire, oompris entre 1. 427 et 1.649 C, et que la quantité de chaleur désirée soit emmagasinée dans oelui-oi.
A oc moment, le brûleur est éteint etle mélange de gaz venant de la canalisation 8 est admis dans le fond du régénérateur où il s'écoule vers le haut, dans le sens opposé à celui des produits de la combustion au cours du orécédent cycle de chauffage.
On a oonstaté qu'il était utile de traiter les galets contenant de l'alumine avec une solution de sulfate de nickel. Ceci provoque une réaction plus rapide et les régénérateurs peuvent fonctionner à une température quelque peu inférieure, ce qui prolonge leur vie. La quantité de catalseu@ au nickel n'est vue critique et on a obtenu de bons résultats en trempant les galets dans des solutions aqueuses variant entre des solutions de 5% NiS04. 6H20 et des solutions saturées de ce même sel.
On peut auesi employer d'autres catalyseurs de type connu et il est possible d'opérer sans catalyseur, en utilisant seulement la chaleur.
Les gaz réducteurs chauds reformés, qui ont augmenté de volume conformément aux équations (1) et (2) passent par la canalisation 12 ou la canalisation 13 dans le conduit 14 et sont introduits dans le haut fourneau par des orifices 15, en un point situé au-dessus des tuyères 2 où la température du lit de fusion à l'intérieur du four est comprise entre 760 et 1.093 C
Une dérivation 9 est prévue entre les conduits 8 et 14 et les gaz reformés chauds de ce dernier peuvent donc être mélangés avec des gaz de gueulard refroidis venant du
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conduit 8, afin de régulariser la température des gaz aux orifices 15 jusqu'à und température upproxi@ativement égale à celle du @it de fusion dand cette région,
c'est-à-dire @e situant entre 760 et 1.09300. Les gaz introduite dans le conduit 14 par la dérivation 9 contiennent également du méthane ou un autre hydrocarbure fluide qui craqueront au contact des gaz reformés chaude pour former une quantité supplémentaire d'oxyde de oarbone et d'hydrogène. En variante on peut prévoir une dérivation 9a pour mélanger les gaz de gueulard refroidie, auxquels n'est pas ajouté d'hydrocarbure combustible, aveo les gaz reformés chauds du conduit 14. La quantité de gaz froids ainsi admise dans ce conduit est réglée par un équipement automatique (non représenté), afin d'obtenir un mélange de gaz à une température prédéterminée.
A mesure que chaque régénérateur se refroidit, la quantité de gaz introduite par la dérivation 9 ou 9a diminue et à certains moments, aucun gaz froid venant de la dérivation 9 na sera indroduit dans le conduit 14.
Le laitier fondu est coulé périodiquament du haut f@urneau par le trou de coulée désigné par 16, tandis que le fer fondu est extrait du bas du four par le trou de coulée du fer désigné par 17.
Un autre avantage du procédé de la présente invention résulte de l'abaissement de la teneur en azote du gaz de gueulard venant du haut fourneau. Le gaz de gueulard ordinaire contient approximativement 56% d'azote. L'intro- duction de gaz reformés par les orifices 15 abaisse la teneur en azote du gaz de gueulard à 35% environ et la somme des teneurs en hydrogène et en oxyde de carbone des gaz reformés est de 60% au moins, tous ces pourcentages étant exprimés en volume.
Dans le brevet américain 3.375.098 évoqué ci-dessus,
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on fait passer une partie des gaz de gueulard refroidis dans le bas du haut fourneau, afin de refroidir les boulettes réduites. Par oontre, dans le procédé de lu présente inven- tion, aucune quantité de gaz de gueulard recyclé n'est amenée dans le bas du four. Au lieu de cela, une partie de ces gaz est recyclée et régénérée aveo un hydrocarbure combustible, tandis que le restant est brûlé pour chauffer les régénérateurs du haut fourneau, les régénérateurs à galets ainsi que d'autres appareils exigeant du combustible.
La diminution de la consommation de coke ou de ourbone aux tuyères obtenue par la mise en pratique de la présente invention entraîne une augmentation correspondante du tonnage de fer produit pur unité de temps.
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