BE821609R - Procede de conditionnement de dechets radioactifs - Google Patents
Procede de conditionnement de dechets radioactifsInfo
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Description
COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE Le brevet principal concerne un procédé de conditionnement de déchets radioactifs selon lequel on incorpore les déchets radioactifs, préalablement amenés à l'état de poudre sèche, dans une résine polymérisable à la température ambiante et l'on copolymérise ensuite cette résine avec un monomère de manière à obtenir un bloc solide. La présente addition a pour objet une variante améliorée du procédé de conditionnement de déchets-radioactifs, objet du brevet principal. Cette variante du procédé de conditionnement de déchets radioactifs, objet de la présente addition, se caractérise en ce que les déchets radioactifs sont constitués par des radioéléments fixés dans une résine échangeuse d'ions ayant servi à la purification d'eaux contaminées et/ou par des radioéléments incorporés à des adjuvants de filtration et/ou de floculation. Ainsi, grâce au procédé, objet de la présente addition, on peut avantageusement conditionner des résines échangeuses d'ions ayant servi à la purification d'eaux contaminées, notamment celles d'une pile. En effet, les résines échangeuses d'ions, utilisées pour purifier des eaux,notamment les eaux des piles, subissent au bout d'un certain temps des phénomènes de dégradation et, en conséquence, perdent leur efficacité. Il s'agit alors de stocker ces résines échangeuses d'ions usées. Or, au cours de leur utilisation, ces résines ont fixé un certain nombre de radioéléments qui leur confèrent une certaine radioactivité. Le procédé, objet de la présente addition, permet justement de conditionner ces résines échangeuses d'ions après usage, tout en assurant une bonne rétention de leur radioactivité. Les résines échangeuses d'ions que l'on peut stocker, selon le procédé de l'invention, sont soit des résines cationiques telles que par exemple les résines commercialisées sous le nom <EMI ID=1.1> commercialisées sous le nom de "MICROIONEX CH" par la Société "DIAPROSIM" , qui sont des résines de polystyrène réticulées avec du divinylbenzène, comportant des groupements sulfoniques <EMI ID=2.1> cialisées sous le nom de "I R N 78" par la Société "RHOM et HAA5" et les résines commercialisées sous le nom de "MICROIONEX AOH" par la Société "DIAPROSIM ", qui sont des résines de polystyrène réticulées avec du divinylbenzène, comportant des fonctions hydroxyle OH fixées sur un groupement ammonium quaternaire. On donne, ci-dessous, à titre non limitatif, deux exemples de mise en oeuvre du conditionnement de résines échangeuses d'ions par le procédé considéré. Exemple 1 - On mélange une partie d'une résine échangeuse <EMI ID=3.1> époxy commercialisée sous le nom d'"araldite" par la Société "CIBA". La réaction se fait à la température ambiante <EMI ID=4.1> et on obtient un bloc homogène. Exemple II - On mélange une partie d'une résine échangeuse d'ions du type "I R N 77" ou "I R N 78", dont le taux d'humidité est de 60 % après essorage, avec une partie de résine de polyester insaturé commercialisée sous le nom de "STRATYL A 116" par la Société PECHINEY , qui est une résine identique à celle utilisée dans le brevet principal , à savoir une résine à base de maléophtalate de propylène-glycol que l'on copolymérise avec un monomère. On additionne au mélange 1% d'un catalyseur (peroxyde de méthyl- <EMI ID=5.1> La réaction se fait à la température ambiante (25[deg.]C). La résine échangeuse d'ions ayant une forte teneur en humidité, la polymérisation n'est totalement effectuée qu'au bout dune vingtaine d'heures. Le fait que cette polymérisation s'effectue très lentement a pour effet d'étaler dans le temps la chaleur de la réaction et,en conséquence, il n'y a pas risques d'élévation sensible de la température au sein du milieu réactionnel .Ceci présente l'avantage qu'il n'y a pas dégradation thermique de la résine échangeuse d'ions enrobée. D'autre part, malgré la durée relativement longue de la solidification, il n'y a pas décantation de la résine échangeuse d'ions car la densité apparente de celle-ci est voisine de celle du polyester non polymérisé. Ceci présente l'avantage que la résine échangeuse d'ions reste régulièrement repartie dans le polyester. Les blocs obtenus après polymérisation sont soumis à différents essais de lixiviation de façon à mesurer l'efficacité de la rétention de la radioactivité par le procédé considéré. Ces essais de lixiviation consistent à immerger dans de l'eau permutée des blocs de 50 mm de diamètre et de 50 mm de haut, obtenus de la manière décrite précédemment et à mesurer ensuite périodiquement la fraction de radioactivité qui est passée dans l'eau. On donne,ci-dessous,une étude comparative entre la teneur en radioéléments d'une résine cationique "I R N 77" et d'une résine anionique "I R N 78", après leur utilisation pour la purification des eaux d'une pile, et les résultats obtenus lors des essais de lixiviation effectués sur des blocs de ces résines enrobées selon le procédé décrit dans l'exemple II. La teneur globale en radioéléments d'une résine cationique "I R N 77", après son utilisation pour la purification <EMI ID=6.1> La teneur globale en radioéléments d'une résine <EMI ID=7.1> Les résultats des essais de lixiviation effectués sur des blocs contenant ces mêmes résines, enrobées dans un polyester insaturé selon le procédé décrit dans l'exemple II, sont les suivants : <EMI ID=8.1> Pour les autres radioéléments , l'activité de l'eau de lixiviation Est indécelable. D'autre part, la résistance mécanique des blocs obtenus est supérieure à 1,3 tonne/cm pour la résine anionique "I R N 78", et supérieure à 2 tonnes /cm pour la résine cationique <EMI ID=9.1> On voit que les résultats obtenus sont meilleurs que ceux obtenus par enrobage des résines échangeuses d'ions dans du béton. Ceci montre l'efficacité du conditionnement des résines échangeuses d'ions , ayant servi à la purification des eaux d'une pile, par enrobage de celles-ci dans une résine thermodurciasable à froid. Le procédé , objet de la présente addition, permet également de conditionner de façon avantageuse des radioéléments additionnés, en vue notamment de leur traitement sur un filtre, d'agents de filtration et/ou de floculation. Selon une caractéristique de la présente addition, l'incorporation des radioéléments mélangés à des adjuvants de filtration et/ou de floculation à la résine polymérisable peut avoir lieu avant la réduction complète de ces derniers à l'état de poudre sèche. En effet, les adjuvants utilisés pour favoriser la filtration de radioéléments présents dans une solution, pour- <EMI ID=10.1> essorage et/ou séchage par courant d'air à température ambiante. Ceci constitue évidemment un avantage économique non négligeable, que procure la mise en oeuvre du procédé, objet de la présente addition. Les produits de filtration et/ou de floculation utilisés selon l'invention sont d'origine minérale ou organique ; on peut citer par exemple les terres diatomées, la cellulose, la perlite etc... On décrit , ci-après, à titre non limitatif, deux exemples de mise en oeuvre du conditionnement de boues radioactives comportant des agents de filtration et de floculation, par le procédé considéré. Exemple III On traite une boue composée pondéralement de 55 % <EMI ID=11.1> radioactifs (oxydes de fer, cuivre, et nickel essentiellement). On ajoute.à ce mélange une partie égale de résine polyester commercialisée sous le nom de "STRATYL A 116" par la Société Péchiney, qui est une résine identique à celle que l'on décrit dans le brevet principal, à savoir une résine à base de maléophtalate de propylène-glycol que l'on copblymérise avec un monomère. On ajoute au mélange 1 % d'un catalyseur (peroxyde de méthyl-éthyl-cétone) et 0,1% d'un accélérateur (naphténate de cobalt). La réaction se fait à température ambiante (22[deg.]C). Au bout de 24 h la réaction de polymérisation est effectuée <EMI ID=12.1> <EMI ID=13.1> <EMI ID=14.1> boues, en raison de la faible densité de la cellulose. On polymérise ensuite comme dans l'exemple III. Dans tous les cas, la polymérisation a lieu à température ambiante et on obtient des blocs homogènes, de bonne résistance aux contraintes mécaniques (résistance à la compression <EMI ID=15.1> gel-dégel). Le procédé objet de la présente addition, permet également de conditionner dans une même résine polymérisable à la fois des radioéléments fixés dans une résine échangeuse d'ions et des radioéléments incorporés à des adjuvants de filtration et/ou de floculation. On donne, ci-dessous, à titre non limitatif , deux exemples de mise en oeuvre du conditionnement à la fois de résines échangeuses d'ions et de boues radioactives comportant des agents de filtration et de floculation, par le procédé considéré. Exemple V On mélange 25 grammes d'une résine cationique du <EMI ID=16.1> <EMI ID=17.1> <EMI ID=18.1> <EMI ID=19.1> Exemple VI On mélange 25 grammes d'un mélange comprenant 2/3 d'une <EMI ID=20.1> <EMI ID=21.1> 25 grammes d'un floculant, commercialisé sous le nom de "Clarcel Slo" par la Société CECA, qui comporte 30 % d'eau et qui contient des produits de corrosion radioactifs (oxydes de fer, cuivre, nickel essentiellement). On ajoute à ce mélange 70 grammes d'une résine de polyester insaturé telle qu'une résine à base de maléophtalate de glycol que l'on copolymérise avec un monomère tel que du styrène. La réaction se fait à la température ambiante. -Au bout de 24 heures, on obtient un bloc solide homogène. REVENDICATIONS 1. Procédé de conditionnement de déchets radioactifs selon le brevet principal, caractérisé en ce que les déchets radioactifs sont constitués par des radioéléments fixés dans une résine échangeuse d'ions ayant servi à la purification d'eaux contaminées et/ou par des radioéléments incorporés à des adjuvants de filtration et/ou de floculation.
Claims (1)
- 2. Procédé selon la revendication 1, caractériséen ce que la résine échangeuse d'ions est constituée par unerésine anionique commercialisée sous le nom de "I R N 78".3. Procédé selon la revendication 1, caractériséen ce que la résine échangeuse d'ions est constituée par une résine cationique commercialisée sous le nom de "I R N 77".4. Procédé selon l'une quelconque des revendications1 à 3, caractérisé en ce que l'on mélange une partie de résine échangeuse d'ions avec une partie de résine de polyester insaturé.5. Procédé selon l'une quelconque des revendications1 à 3, caractérisé en ce que l'on mélange une partie de résine échangeuse d'ions avec une partie de résine époxy.6. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la teneur en eau des radioéléments incorporés à des adjuvants de filtration et/ou de floculation, au moment de leur incorporationà la résine polymérisable, est de l'ordre de 40 à 60 % en poids.7. Procédé selon l'une quelconque des revendications1 ou 6, caractérisé en ce que l'adjuvant de filtration et/ou de floculation est c hoisi dans le groupe comprenant les terres de diatomées , la cellulose et la perlite. 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce que l'on ajoute à la résine polymérisable un catalyseur et un accélérateur.9. Procédé selon la revendication 8, caractériséen ce que le catalyseur est le peroxyde de méthyl-éthyl-cétoneet l'accélérateur du naphténate de cobalt.
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